JP2018181857A - リチウムイオン電池のシリコンナノ構造活物質及びそれに関するプロセス、組成物、構成要素及びデバイス - Google Patents
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Abstract
Description
[0046] 他に定義されていない限り、本明細書で使用する専門及び科学的用語は全て、本発明の当業者が一般的に理解するものと同じ意味を有する。以下の定義は当技術分野の定義を補足するものであり、本出願を指向し、いかなる関連ケース又は関連しないケースにも、例えばいかなる共有特許又は出願にも帰されるものではない。本明細書で説明するものと同様又は同等の任意の方法及び物質を、本発明を試験するために実際に使用することができるが、本明細書では好ましい物質及び方法を説明する。したがって、本明細書で使用する用語は、特定の実施形態の説明のみを目的とし、それを制限するものではない。
ワイヤ、ナノロッド、ナノチューブ、ナノウィスカ、ナノリボン、ナノドット、ナノ粒子、ナノ繊維、分枝ナノ構造、ナノ四脚、ナノ三脚、ナノ二脚、ナノ結晶、ナノドット、量子ドット、ナノ粒子などが含まれる。ナノ構造は、例えば実質的に結晶質、実質的に単結晶質、多結晶質、非晶質、又はそれらの組み合わせとすることができる。一態様では、ナノ構造の3つの次元はそれぞれ約500nm未満、例えば約200nm未満、約100nm未満、約50nm未満、又はさらに約20nm未満の寸法を有する。
に結晶質であり、実質的に単結晶を含むことを示す。コア及び1つ又は複数のシェルを含むナノ構造のヘテロ構造に関して使用する場合、「単結晶質」は、コアが実質的に結晶質であり、実質的に単結晶を含むことを示す。
くは約150nm未満、及び最も好ましくは約100nm未満、約50nm未満、又は約25nm未満、又はさらに約10nm又は約5nm未満である。本発明のナノワイヤは、物質特性が実質的に均質でよい、又は特定の実施形態では異質(例えばナノワイヤヘテロ構造)でよい。ナノワイヤは、基本的に任意の1つ又は複数の都合の良い物質から製造することができる。ナノワイヤは「純」物質、実質的に純粋な物質、ドーピングした物質などを含むことができ、絶縁体、導電体、及び半導体を含むことができる。ナノワイヤは通常、実質的に結晶質及び/又は実質的に単結晶質であるが、例えば多結晶質又は非晶質とすることができる。幾つかの場合、ナノワイヤは酸化物又は他の被覆を担持することができる、又はコア及び少なくとも1つのシェルで構成することができる。このような場合、酸化物、シェル、又は他の被覆はこのような秩序を示す必要がない(例えば非晶質、多結晶質、又はその他でよい)ことが認識される。ナノワイヤは、最大変動性の領域にわたって、及び少なくとも5nm(例えば少なくとも10nm、少なくとも20nm、又は少なくとも50nm)の線寸法にわたって可変直径を有することができる、又は実質的に均一な直径、すなわち約20%未満(例えば約10%未満、約5%未満、又は約1%未満)の変動を示す直径を有することができる。通常、直径はナノワイヤの端部から(例えばナノワイヤの中心の20%、40%、50%、又は80%にわたって)評価される。ナノワイヤはその長軸の全長又はその一部にわたって直線とするか、例えば湾曲又は屈曲することができる。特定の実施形態では、ナノワイヤ又はその一部は2次元又は3次元の量子封じ込めを示すことがある。本発明によるナノワイヤは、明示的に炭素ナノチューブを排除することができ、特定の実施形態では、「ウィスカ」又は「ナノウィスカ」、特に100nmより大きい、又は約200nmより大きい直径を有するウィスカを排除することができる。
又はECD基材を形成するために、黒鉛粉末を含む基材にバインダー物質を加えることができる。
活物質が電気化学析出プロセスにより、前駆物質の還元によって所望の基材表面上に直接成長又は形成されることを意味する。本明細書で物質の析出又はナノ構造形成に関して使用するこれらの用語は、活物質が基材と物理的に直接接触した状態で形成されるように、活物質が関連する基材上に直接還元することを示す。
[0073] 電気化学析出はめっきの分野で周知のプロセスである。図1A及び図1Bに示すように、電気化学析出の従来のプロセスは通常、電界を使用して槽(又は溶液)104中の金属イオン102をカソード基材106上に輸送することを含む。電源108が直流111をカソード106からアノード107へと供給し、これにより電子110がカソード106からアノード107に向かって輸送される。従来の1つの技術では、図1Aに示すように、溶液104が容器112内に提供される。溶液104は、1つ又は複数の溶解金属塩103及び他のイオンを包含し、それによって溶液104を通る電気の流れを可能にする電解質溶液104である。金属塩が溶解又は溶媒化すると金属イオン102が生成され、これはカソード106の表面で還元して、カソード表面上の金属の固体層105でカソード表面を被覆することができる。溶液104中のプラスに帯電した金属イオン102は、溶液を通る電荷の方向流(すなわち、システムに適用された直流)によって生成される電界によってカソード106に向かって移動する。めっきされる金属のイオンは、被覆プロセスにより溶液104から引き出されるので、槽104に定期的に補充しなければならない。電気化学析出の別の従来の技術では、図1Bに示すように、プロセスは消耗アノード107の使用を含み、これによってアノード107はカソード106に被覆される金属を含む。このプロセスは図1Aに示したものと同様であるが、金属イオン102が金属アノードの原料物質によって提供される。システムに適用される直流が、強制的に電子110をアノード107から逃がし、正味陽電荷を有するアノードが残る。平衡状態を確立するために、陽金属イオン102が強制的にアノード表面から溶液104に入る。金属イオン102が溶液104を通る電界によってカソード106に向かって移動し、金属イオンがカソード表面に析出して、固体金属層105を形成する。このプロセスは、図1Bに示すように消耗アノード107を消耗する。
[0083] 上述したように、本発明は、電気化学析出により少なくとも1つのLIB活物質を含むナノ構造を基材上に直接析出する方法、さらにそれに関連する組成物、デバイス、及び構成要素、及びこのような組成物、デバイス、及び構成要素を形成する方法及びプロセスを含む。上述したように、直接ECDにより形成された1つ又は複数の活物質はシリコンを含むことが好ましいが、これに限定されない。本発明の実施形態は、本明細書では直接ECDにより析出するシリコン活物質に関して詳述されているが、当業者に理解されるように、追加的及び代替的活物質が本発明の組成物、方法、構成要素、及びデバイスに含まれる。例えば、直接ECDにより形成される1つ又は複数の活物質は、Si、Cu、Ni、Sn、Ge、Ti、Pb、In、Al、Bi、Sb、Li、Co、Zn、又は他の活物質、さらにその組成物、混合物、金属間化合物、合金、又は組み合わせを含むことができる。
例えば、ナノ構造はナノワイヤ、ナノロッド、ナノスパイク、テーパ状ナノワイヤ、ナノチューブ、ナノウィスカ、ナノリボン、分枝状ナノ構造、又は他の1次元の細長い、又はアスペクト比が高いナノ構造、又はそれらの任意の組み合わせを含むことができる。好ましい実施形態では、ナノ構造はSi、例えばSiナノワイヤを含む。ナノ構造は、単結晶質Siナノ構造、例えば単結晶質Siナノワイヤを含むことがさらに好ましい。
[0112] 上述したように、本発明は、電気化学析出により少なくとも1つのLIB活物質を含むナノ構造を基材上に直接析出する方法、さらにそれに関連する組成物、デバイス、及び構成要素、及びこのような組成物、デバイス、及び構成要素を形成する方法及びプロセスを含む。本発明の直接電気化学析出方法を使用して、LIB活物質の形成及び基材への析出を同時に実行することができ、それにより1つ又は複数のLIB活物質を含む離散型ナノ構造が、ECDプロセス中に前駆物質の還元によって所望の基材表面上に直接成長する。活物質は基材上に直接還元され、したがって活物質ナノ構造は基材と物理的に直接接触する。離散型ナノ構造は、本明細書で説明するナノ構造特性のいずれも含むことができる。好ましい実施形態では、離散型ナノ構造は単結晶質Siを含む。離散型ナノ構造は単結晶質Siナノワイヤ又はナノスパイクを含むことが好ましい。
[0141] 本発明の好ましい実施形態の1つの一般的クラスでは、LIBアノードは、多基材構成要素及び/又は物質のうち1つ又は複数上に形成された大容量活物質ナノ構造、例えばSiナノ構造を有する多構成要素又は多物質基材を含む。
[0146] 基材表面は、ECDプロセス中に1つ又は複数の物質の析出を制御できる、さらに少なくとも1つのLIB活物質を含む電気化学析出ナノ構造のその結果の特性を制御できるために、1つ又は複数の表面修正部を含むことができる。ECD基材表面修正は、基材表面の1つ又は複数の物理的又は化学的特性、例えば基材表面の物理的構造又は化学組成を修正することによって達成することができる。基材表面の物理的又は化学的特性は、1つ又は複数の機械的、化学的、電気的、又は温度に基づく表面修正技術、さらに当技術分野で使用可能な追加の表面修正技術によって修正することができる。基材表面の修正は、エッチング(例えば化学的、機械的、レーザ、又はマイクロエッチング)、引っ掻き、研磨、粗化、レーザアブレーション、熱処理、アニーリング、化学的処理(例えば酸処理、気体処理、発泡気体処理、合金、又はドーピング)、(例えば被覆、化学的結合、吸着、バインダー物質の接着、リソグラフィ、スパッタリング、ECD又はCVD、蒸発、又は無電解めっきによる)基材表面上への1つ又は複数の物質の析出、又は当技術分野で使用可能な他の修正技術、さらにそれらの組み合わせによって達成することができる。好ましい実施形態では、基材表面を修正して、基材表面上に離散型空間領域を生成し、これは基材の他の領域と比較して1つ又は複数の識別可能な特性を有する。離散型領域により、基材の他の領域と比較して領域の表面電荷に差が、例えば反対の電荷、電荷の増加、又は電荷の減少が生じる。
[0159] 標準的LIB活物質と大容量物質とSiナノ構造などのナノ構造との間には本来の違いがあるので、従来のLIB物質は、Siなどの従来とは異なった大容量活物質を組み込んだLIBとともに使用するのに理想的ではない。本発明は、バインダー物質、電解質物質、電解質添加物物質、及び1つ又は複数の電池構成要素上に形成された固体電解質界面(SEI)物質などの新規のLIB物質、さらにそれらに関連する構成要素、デバイス、及び製造法を含む。
[0160] 本発明の一態様は、バインダーを含むLIB物質、さらにそれらに関連する構成要素、デバイス、及び製造法に関する。特に、本発明は、Si活物質又はSi及び黒鉛活物質を含むLIBとともに使用するのに適切なLIB電解質及びLIB電解質添加物、さらに関連する構成要素、デバイス、及び方法を含む。好ましい実施形態では、本発明は、カルボキシルメチルセルロース(CMC)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリ(アクリルアミド−コ−ジアリルジメチルアンモニウム)(PAADAA)、及びポリアクリル酸(PAA)、及びスチレンブタジエンゴム(SBR)からなるグループから選択される1つ又は複数のバインダー物質を含むLIBアノードを含む。
[0170] 本発明の一態様は、電解質及び電解質添加物などのLIB物質、さらにそれらに関連する構成要素、デバイス、及び製造法に関する。特に、本発明は、Si活物質又はSi及び黒鉛活物質を含むLIBで使用するのに適切なLIB電解質及びLIB電解質添加物、さらに関連する構成要素、デバイス、及び方法を含む。好ましい実施形態では、電解質は液体ポリマー電解質である。1つの実施形態では、本発明は、炭酸ジエチル(DEC)、炭酸エチレン(EC)、又は炭酸エチルメチル(EMC)からなるグループから選択される少なくとも1つの液体ポリマー溶媒、及びフッ化炭酸エチレン(FEC)、ピロ炭酸ジアリル(DAPC)、ピロ炭酸ジエチル(DEPC)、炭酸ジアリル(DAC)、コハク酸ジアリル(DAS)、トリス(ペンタフルオロフェニル)ボラ(TPFPB)、リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)(TTFP)、N,N’−ジシクロヘキシルカルボジイミド(DCC)、メトキシトリメチルシラン(MOTS)、ジメトキシジメチルシラン(DMOS)、トリメトキシメチルシラン(TMOS)、無水マレイン酸(MA)、スクシンイミド(SI)、n−(ベンジルオキシカルボニルオキシ)スクシンイミド(NBSI)、炭酸ビニレン(VC)、炭酸ビニルエチレン(VEC)、1,3−プロパンスルトン(PS)、ポリジメチルシロキサン(PDMS)、無水マレイン酸(MA)、及び無水コハク酸(SA)からなるグループから選択される少なくとも1つのポリマー添加物を含む1つ又は複数の電解質物質を含むLIBアノードを含む。好ましい実施形態では、LIBアノード活物質はSiナノ構造、又はSiナノ構造と黒鉛(例えば黒鉛箔又は粉末)の組み合わせを含む。
[0176] 上述したように、本発明は、LIBアノード活物質として使用するシリコン系又はスズ系ナノ構造など、LIB構成要素及びデバイスに使用する高品質で大容量の活物質ナノ構造を生産する新規で費用対効果が高い方法を含む。特に、本発明によって、触媒物質、テンプレート物質、又は触媒又はテンプレート物質によって導入される不純物を除去する必要なく、離散型活物質ナノ構造を生産するために低温で触媒がなく、テンプレートがないECDプロセスが可能になる。本発明のECDプロセスは、複数のプロセス連続運転にわたって特定の要件に一貫して適合する活物質ナノ構造の物理的及び化学的特性を制御する方法を提供し、それにより高品質で大容量のLIBアノード活物質を大量生産する効果的なプロセスソリューションを提供する。例えば、本発明のECD方法により、結晶性を達成するためにその後のアニーリングを必要とせずに、所望の基材上に析出させた直後に高度に結晶質の活物質ナノ構造を低温(例えば室温)で形成することができる。好ましい実施形態では、活物質ナノ構造が、少なくとも1つのLIBアノード活物質(例えば黒鉛)及び/又はLIBアノード集電体構造(例えば銅、黒鉛、又はニッケルの電極)を含む1つ又は複数の基材上に直接電気化学析出し、それによりナノ構造と基材の間の接着を改良し、さらにLIBアノードに含めるためにECD成長基材からナノ構造を除去する必要がなくなる。当業者に使用可能な技術を使用して、基材及びその上に形成された活物質ナノ構造をLIBアノードに形成することができ、LIBアノードを充電式又は使い捨てエネルギー源として使用するLIB全電池又は半電池に形成することができる。さらに、本発明のECDプロセスにより生成されたLIB活物質の高い品質は、電池システムの性能に一貫性及び予測性を提供し、それによって複数の充電サイクル及びそれが曝される様々な状態を通してこれらの物質及び関連する電池デバイスに生じる変化を制御することができる。これらの高品質の物質は、LIBの予想外の有害な変化に寄与して、LIBの動作特性に大きいヒステリシスを引き起こす不可逆的な望ましくない副作用を排除する。
Claims (143)
- リチウム−イオン電池(LIB)構成要素を形成する方法であって、
少なくとも1つの基材構造を提供することと、
複数のナノ構造を前記少なくとも1つの基材構造の1つ又は複数の表面に直接電気化学析出させることと、を含み、前記ナノ構造が成長テンプレートなしに電気化学析出により形成される、方法。 - 前記LIB構成要素が、LIBアノード構成要素である、請求項1に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造が、少なくとも1つのLIBアノード活物質を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、シリコン(Si)を含む、請求項3に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、1つ又は複数のSiの金属間化合物及び/又は合金を含む、請求項3に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、シリコン−銅(Si−Cu)及び/又はシリコン−ニッケル(Si−Ni)金属間化合物を含む、請求項5に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、スズ(Sn)を含む、請求項3に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、1つ又は複数のSnの金属間化合物及び/又は合金を含む、請求項3に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、スズ−銅(Sn−Cu)、スズ−ニッケル(Sn−Ni)、及びスズ−マンガン(Sn−Mn)金属間化合物のうち1つ又は複数を含む、請求項8に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、Si及びSnを含む、請求項3に記載の方法。
- 前記基材構造が、少なくとも1つの集電体構造を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、少なくとも1つの銅(Cu)構造及び/又は少なくとも1つの黒鉛構造を含む、請求項7に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、Cu薄膜、Cu箔、Cu網目構造、及びCuスポンジ構造のうち1つ又は複数を含む、請求項8に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、黒鉛薄膜、カーボン紙、黒鉛箔構造、黒鉛粉末、及び炭素粉末のうち1つ又は複数を含む、請求項8に記載の方法。
- 前記基材構造が、少なくとも1つの活物質構造を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの活物質基材構造が、黒鉛を含む、請求項15に記載の方法。
- 前記黒鉛活物質基材構造が、複数の黒鉛薄片又は粒子を含む黒鉛粉末を含む、請求項16に記載の方法。
- 前記方法が、前記黒鉛粒子又は薄片を相互に接着するために、前記黒鉛粉末基材を1つ又は複数のバインダー物質で組み合わせることを含む、請求項17に記載の方法。
- 前記1つ又は複数のバインダー物質が、カルボキシルメチルセルロース(CMC)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、又はポリアクリル酸(PAA)のうち1つ又は複数を含む、請求項18に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、CMCを含む、請求項19に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、PVDFを含む、請求項19に記載の方法。
- 前記組み合わせることを、前記複数のナノ構造を前記黒鉛粉末の1つ又は複数の表面に電気化学析出する前に実行する、請求項18に記載の方法。
- 前記黒鉛粒子又は薄片を相互に接着させるために、前記黒鉛粉末を1つ又は複数のバインダー物質で組み合わせる前に、前記複数のナノ構造を前記黒鉛粉末の1つ又は複数の表面に電気化学析出させる、請求項18に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造を提供することが、黒鉛粉末を黒鉛箔構造又は有孔性Cu構造に被覆することを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記被覆が、黒鉛粉末及び1つ又は複数のバインダー物質を前記黒鉛箔又は有孔性Cu構造に被覆させることを含む、請求項24に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造を提供することが、複数の黒鉛粒子又は黒鉛薄片を含む黒鉛粉末を2つ以上の有孔性Cu構造間に配置することを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記提供することが、前記黒鉛粉末を前記2つ以上の有孔性Cu構造間に配置する前に、前記黒鉛粉末を少なくとも1つのバインダー物質で組み合わせることをさらに含む、請求項26に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造を、前記少なくとも1つの基材構造の前記1つ又は複数の表面に直接電気化学析出させ、前記ナノ構造が前記少なくとも1つの基材構造の前記1つ又は複数の表面と物理的に直接接触する、請求項1に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、少なくとも1つの活物質を含む高度に結晶質のナノ構造として形成される、請求項1に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、形成直後に高度に結晶質のナノ構造として形成され、それにより前記ナノ構造の前記結晶質構造を達成するためにさらなる処理が不要である、請求項29に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、単結晶質Siを含む、請求項29又は30に記載の方法。
- 前記ナノ構造が高度に結晶質のSiを含み、前記ナノ構造に、形成後に非晶質Si又は多結晶質Siが実質的にない、請求項1に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、細長いナノ構造を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記細長いナノ構造が、ナノワイヤ、テーパ状ナノワイヤ、ナノスパイク、ナノスパイクのクラスタ、又はナノワイヤのクラスタを含む、請求項33に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、Siナノワイヤ、Siナノスパイク、Siナノスパイクのクラスタ、又はSiナノワイヤのクラスタを含む、請求項1に記載の方法。
- 少なくとも1つの基材構造が、前記基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の表面フィーチャを含む少なくとも1つの基材構造を含み、前記析出が、前記1つ又は複数のナノ構造を前記1つ又は複数の表面フィーチャ上に直接形成することを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記表面フィーチャが、前記1つ又は複数の基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の突起を含む、請求項36に記載の方法。
- 前記表面フィーチャが、前記1つ又は複数の基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の窪み又は溝を含む、請求項36に記載の方法。
- 前記電気化学析出が、約80℃以下、約70℃以下、約60℃以下、約50℃以下、約室温、又は室温で実行される、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造、及びその上に形成された前記複数のナノ構造を含むLIBアノード構成要素を形成することをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造が黒鉛粉末を含み、前記ナノ構造が前記黒鉛粉末上に電気化学析出したSiナノ構造を含み、前記LIBアノード複合体が、前記黒鉛粉末及びSiナノ構造を含む有孔性活物質複合体を含む、請求項40に記載の方法。
- 前記活物質複合体が、約1〜50%の有孔度を有する、請求項41に記載の方法。
- 前記活物質複合体がバインダー物質を含み、前記活物質複合体が、10%未満のバインダー物質、5%未満のバインダー物質、4%未満のバインダー物質、又は約3〜4%のバインダー物質で構成される、請求項42に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、CMCを含む、請求項43に記載の方法。
- リチウム−イオン電池(LIB)構成要素を形成する方法であって、
少なくとも1つの基材構造を提供することと、
複数のナノ構造を、前記少なくとも1つの基材構造の1つ又は複数の表面上に直接電気化学析出させることと、を含み、前記ナノ構造が少なくとも1つの活物質を含むナノ結晶であり、前記ナノ結晶が、電気化学析出により形成された直後に高度に結晶質のナノ結晶として形成され、したがって前記ナノ結晶の前記結晶質構造を達成するために、電気化学析出後にさらなる処理が不要である方法。 - 前記LIB構成要素が、LIBアノード構成要素である、請求項45に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造が、少なくとも1つのLIBアノード活物質を含む、請求項45に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、シリコン(Si)を含む、請求項47に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、1つ又は複数のSiの金属間化合物及び/又は合金を含む、請求項47に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、シリコン−銅(Si−Cu)及び/又はシリコン−ニッケル(Si−Ni)金属間化合物を含む、請求項49に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、スズ(Sn)を含む、請求項47に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、1つ又は複数のSnの金属間化合物及び/又は合金を含む、請求項51に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、スズ−銅(Sn−Cu)、スズ−ニッケル(Sn−Ni)、及びスズ−マンガン(Sn−Mn)金属間化合物のうち1つ又は複数を含む、請求項52に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、Si及びSnを含む、請求項47に記載の方法。
- 前記基材構造が、少なくとも1つの集電体構造を含む、請求項45に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、少なくとも1つの銅(Cu)構造及び/又は少なくとも1つの黒鉛構造を含む、請求項55に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、Cu薄膜、Cu箔、Cu網目構造、及びCuスポンジ構造のうち1つ又は複数を含む、請求項56に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、黒鉛薄膜、黒鉛箔構造、及び黒鉛粉末のうち1つ又は複数を含む、請求項55に記載の方法。
- 前記基材構造が、少なくとも1つの活物質構造を含む、請求項45に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの活物質基材構造が、黒鉛を含む、請求項45に記載の方法。
- 前記黒鉛活物質基材構造が、複数の黒鉛薄片又は粒子を含む黒鉛粉末を含む、請求項60に記載の方法。
- 前記方法が、前記黒鉛粒子又は薄片を相互に接着するために、前記黒鉛粉末基材を1つ又は複数のバインダー物質で組み合わせることを含む、請求項61に記載の方法。
- 前記1つ又は複数のバインダー物質が、カルボキシルメチルセルロース(CMC)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)、又はポリアクリル酸(PAA)のうち1つ又は複数を含む、請求項62に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、CMCを含む、請求項63に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、PVDFを含む、請求項63に記載の方法。
- 前記組み合わせることが、前記複数のナノ構造を前記黒鉛粉末の1つ又は複数の表面に電気化学析出させる前に実行される、請求項62に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造が、前記黒鉛粒子又は薄片を相互に接着させるために前記黒鉛粉末を1つ又は複数のバインダー物質で組み合わせる前に、前記黒鉛粉末の1つ又は複数の表面に電気化学析出する、請求項62に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造を提供することが、黒鉛粉末を黒鉛箔構造又は有孔性Cu構造に被覆することを含む、請求項45に記載の方法。
- 前記被覆することが、黒鉛粉末及び1つ又は複数のバインダー物質を前記黒鉛箔又は有孔性Cu構造に被覆することを含む、請求項68に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造を提供することが、複数の黒鉛粒子又は黒鉛薄片を含む黒鉛粉末を2つ以上の有孔性Cu構造間に配置することを含む、請求項45に記載の方法。
- 前記提供することが、前記黒鉛粉末を前記2つ以上の有孔性Cu構造間は位置する前に、前記黒鉛粉末を少なくとも1つのバインダー物質と組み合わせることをさらに含む、請求項68に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造の前記電気化学析出が、成長テンプレートなしで実行される、請求項45に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造が、前記少なくとも1つの基材構造の前記1つ又は複数の表面上に直接電気化学析出させ、前記ナノ構造が、前記少なくとも1つの基材構造の前記1つ又は複数の表面に物理的に直接接触する、請求項45に記載の方法。
- 前記ナノ構造が高度に結晶質のSiを含み、前記ナノ構造に形成後に非晶質Si又は多結晶質Siが実質的にない、請求項45に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、細長いナノ構造を含む、請求項45に記載の方法。
- 前記細長いナノ構造が、ナノワイヤ、テーパ状ナノワイヤ、ナノスパイク、ナノスパイクのクラスタ、又はナノワイヤのクラスタを含む、請求項75に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、Siナノワイヤ、Siナノスパイク、Siナノスパイクのクラスタ、又はSiナノワイヤのクラスタを含む、請求項45に記載の方法。
- 少なくとも1つの基材構造が、前記基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の表面フィーチャを含む少なくとも1つの基材構造を含み、前記析出が、前記1つ又は複数の表面フィーチャ上に前記1つ又は複数のナノ構造を直接形成することを含む、請求項45に記載の方法。
- 前記表面フィーチャが、前記1つ又は複数の基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の突起を含む、請求項78に記載の方法。
- 前記表面フィーチャが、前記1つ又は複数の基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の窪み又は溝を含む、請求項78に記載の方法。
- 前記電気化学析出が、約80℃以下、約70℃以下、約60℃以下、約50℃以下、約室温、又は室温で実行される、請求項45に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造及びその上に形成された前記複数のナノ構造を含むLIBアノード構成要素を形成することをさらに含む、請求項45に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造が黒鉛粉末を含み、前記ナノ構造が、前記黒鉛粉末に電気化学析出したSiナノ構造を含み、前記LIBアノード複合体が、黒鉛粉末及びSiナノ構造を含む有孔性活物質複合体を含む、請求項82に記載の方法。
- 前記活物質複合体が、約1〜50%の有孔度を有する、請求項83に記載の方法。
- 前記活物質複合体がバインダー物質を含み、前記活物質複合体が、10%未満の前記バインダー物質、5%未満の前記バインダー物質、4%未満の前記バインダー物質、又は約1〜4%の前記バインダー物質で構成される、請求項83に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、CMCを含む、請求項85に記載の方法。
- リチウム−イオン電池(LIB)構成要素を形成する方法であって、
黒鉛を含む少なくとも1つの基材構造を提供することと、
前記少なくとも1つの黒鉛基材構造の1つ又は複数の表面に複数のナノ構造を直接電気化学析出させることと、を含む方法。 - 前記LIB構成要素が、LIBアノード構成要素である、請求項87に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造が、少なくとも1つのLIBアノード活物質を含む、請求項87に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、シリコン(Si)を含む、請求項89に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、スズ(Sn)を含む、請求項89に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、Si及びSnを含む、請求項89に記載の方法。
- 前記基材構造が、少なくとも1つの集電体構造を含む、請求項87に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、少なくとも1つの銅(Cu)集電体構造及び/又は少なくとも1つの黒鉛集電体構造を含む、請求項93に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの集電体基材構造が、Cu薄膜、Cu箔、Cu網目構造、及びCuスポンジ構造のうち1つ又は複数を含む、請求項94に記載の方法。
- 前記1つの集電体基材構造が、黒鉛薄膜、黒鉛箔構造、及び黒鉛粉末のうち1つ又は複数を含む、請求項94に記載の方法。
- 前記基材構造が、少なくとも1つの活物質構造を含む、請求項87に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの活物質基材構造が、黒鉛粉末又は黒鉛箔を含む、請求項97に記載の方法。
- 前記黒鉛活物質基材構造が、複数の黒鉛薄片又は粒子を含む黒鉛粉末を含む、請求項98に記載の方法。
- 前記方法が、前記黒鉛粒子又は薄片を相互に接着するために前記黒鉛粉末基材を1つ又は複数のバインダー物質と組み合わせることを含む、請求項99に記載の方法。
- 前記1つ又は複数のバインダー物質が、カルボキシルメチルセルロース(CMC)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリアクリル酸(PAA)、ポリアクリロニトリル(PAN)、又はポリイミド(PI)のうち1つ又は複数を含む、請求項100に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、CMCを含む、請求項101に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、PVDFを含む、請求項102に記載の方法。
- 前記組み合わせることが、前記黒鉛粉末の1つ又は複数の表面上に前記複数のナノ構造を電気化学析出させる前に実行される、請求項100に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造が、前記黒鉛粒子又は薄片を相互に接着するために前記黒鉛粉末を1つ又は複数のバインダー物質と組み合わせる前に、前記黒鉛粉末の1つ又は複数の表面に電気化学析出する、請求項100に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造を提供することが、黒鉛粉末を黒鉛箔構造又は有孔性Cu構造に被覆することを含む、請求項87に記載の方法。
- 前記被覆することが、黒鉛粉末及び1つ又は複数のバインダー物質を前記黒鉛箔又は有孔性Cu構造に被覆することを含む、請求項106に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造を提供することが、複数の黒鉛粒子又は黒鉛薄片を含む黒鉛粉末を2つ以上の有孔性Cu構造間に配置することを含む、請求項87に記載の方法。
- 前記提供することが、前記黒鉛粉末を前記2つ以上の有孔性Cu構造間に配置する前に、前記黒鉛粉末を少なくとも1つのバインダー物質と組み合わせることをさらに含む、請求項108に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造の前記電気化学析出が、成長テンプレートなしで実行される、請求項87に記載の方法。
- 前記複数のナノ構造が、前記少なくとも1つの基材構造の前記1つ又は複数の表面上に直接電気化学析出し、前記ナノ構造が、前記少なくとも1つの基材構造の前記1つ又は複数の表面と物理的に直接接触する、請求項87に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、少なくとも1つの活物質を含む高度に結晶質のナノ構造として形成される、請求項87に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、形成直後に高度に結晶質のナノ構造として形成され、それにより前記ナノ構造の前記結晶質構造を達成するためのさらなる処理が不要である、請求項112に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、単結晶質Siを含む、請求項112又は113に記載の方法。
- 前記ナノ構造が高度に結晶質のSiを含み、前記ナノ構造に形成後に非晶質Si又は多結晶質Siが実質的にない、請求項87に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、細長いナノ構造を含む、請求項87に記載の方法。
- 前記細長いナノ構造が、ナノワイヤ、テーパ状ナノワイヤ、ナノスパイク、ナノスパイクのクラスタ、又はナノワイヤのクラスタを含む、請求項116に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、Siナノワイヤ、Siナノスパイク、Siナノスパイクのクラスタ、又はSiナノワイヤのクラスタを含む、請求項87に記載の方法。
- 少なくとも1つの基材構造が、前記基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の表面フィーチャを含む少なくとも1つの基材構造を含み、前記析出が、前記1つ又は複数のナノ構造を前記1つ又は複数の表面フィーチャ上に直接形成することを含む、請求項87に記載の方法。
- 前記表面フィーチャが、前記1つ又は複数の基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の突起を含む、請求項119に記載の方法。
- 前記表面フィーチャが、前記1つ又は複数の基材構造の少なくとも1つの表面上に形成された複数の窪み又は溝を含む、請求項119に記載の方法。
- 前記電気化学析出が、約80℃以下、約70℃以下、約60℃以下、約50℃以下、約室温、又は室温で実行される、請求項87に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造及びその上に形成された前記複数のナノ構造を含むLIBアノード構成要素を形成することをさらに含む、請求項87に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造が黒鉛粉末を含み、前記ナノ構造が、前記黒鉛粉末上に電気析出したSiナノ構造を含み、前記LIBアノード複合体が、前記黒鉛粉末及びSiナノ構造を含む有孔性活物質複合体を含む、請求項123に記載の方法。
- 前記活物質複合体が、約1〜50%の有孔度を有する、請求項124に記載の方法。
- 前記活物質複合体がバインダー物質を含み、前記活物質複合体が、10%未満の前記バインダー物質、5%未満の前記バインダー物質、4%未満の前記バインダー物質、又は約3〜4%の前記バインダー物質で構成される、請求項124に記載の方法。
- 前記バインダー物質が、CMCを含む、請求項126に記載の方法。
- リチウム−イオン電池(LIB)構成要素を形成する方法であって、
作用電極を含む電解セルを提供することを含み、前記作用電極が、1つ又は複数のLIB集電体構造及び/又は1つ又は複数のLIB活物質構造を含む少なくとも1つの基材構造を含み、さらに、
前記少なくとも1つの基材構造の1つ又は複数の表面上に複数のSiナノ構造を直接電気化学析出させることを含む方法。 - 前記少なくとも1つの基材構造が、黒鉛粉末又は黒鉛箔を含む、請求項128に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの基材構造が、Cuを含む集電体基材を含む、請求項128に記載の方法。
- 前記ナノ構造が、細長いSiナノ構造、Siナノワイヤ、テーパ状Siナノワイヤ、Siナノスパイク、Siナノスパイクのクラスタ、又はSiナノワイヤのクラスタを含む、請求項128に記載の方法。
- 電解セルが、少なくとも1つの溶媒に溶解した前駆体を含む溶液を含む、請求項128に記載の方法。
- 前記前駆体が、トリクロロシラン(SiHCl3)又は四塩化シリコン(SiCl4)を含む、請求項132に記載の方法。
- 前記溶媒が、非水性n−メチル−n−ブチルピロリジニウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(P1,4TFSI)を含む、請求項133に記載の方法。
- 前記前駆体がSiHCl3を含み、前記溶媒がP1,4TFSIを含み、前記前駆体の濃度が約0.1M〜約1M又は約0.2M〜約1Mである、請求項132に記載の方法。
- 少なくとも1つの活物質を含むアノードを含み、前記少なくとも1つの活物質がSi及び黒鉛を含み、さらに、
炭酸ジエチル(DEC)、炭酸エチレン(EC)、又は炭酸エチルメチル(EMC)からなるグループから選択される少なくとも1つの液体ポリマー溶媒と、
フッ化炭酸エチレン(FEC)、ピロ炭酸ジアリル(DAPC)、ピロ炭酸ジエチル(DEPC)、炭酸ジアリル(DAC)、コハク酸ジアリル(DAS)、トリス(ペンタフルオロフェニル)ボラ(TPFPB)、リン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)(TTFP)、N,N’−ジシクロヘキシルカルボジイミド(DCC)、メトキシトリメチルシラン(MOTS)、ジメトキシジメチルシラン(DMOS)、トリメトキシメチルシラン(TMOS)、無水マレイン酸(MA)、スクシンイミド(SI)、n−(ベンジルオキシカルボニルオキシ)スクシンイミド(NBSI)、炭酸ビニレン(VC)、炭酸ビニルエチレン(VEC)、1,3−プロパンスルトン(PS)、ポリジメチルシロキサン(PDMS)、無水マレイン酸(MA)、及び無水コハク酸(SA)からなるグループから選択される少なくとも1つのポリマー添加物と
を含む電解質を含む、LIB。 - 前記Si活物質が、複数のSiナノ構造を含む、請求項136に記載のLIB。
- 前記黒鉛活物質が黒鉛箔又は黒鉛粉末を含み、前記Siナノ構造が前記黒鉛箔又は黒鉛粉末上に形成される、請求項137に記載のLIB。
- 前記電解質が約90%の液体ポリマー溶媒を含み、前記溶媒が等しい割合のDEC、EC及びEMCを含む混合物を含む、請求項137に記載のLIB。
- 前記電解質が約10%のポリマー添加物を含み、前記ポリマー添加物が、FEC、SA及びDAPCからなるグループから選択される1つ又は複数の物質を約10%含む、請求項138に記載のLIB。
- 前記電解質が約90%の液体ポリマー溶媒を含み、前記溶媒が等しい割合のDEC、EC及びEMCを含む混合物、及び約10%のポリマー添加物を含み、前記ポリマー添加物が、FECを含む、請求項136に記載のLIB。
- 前記ポリマー添加物が、FECを含む、請求項136に記載のLIB。
- 前記ポリマー添加物が、DAPCを含む、請求項136に記載のLIB。
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