TWI379020B - Methods and apparatuses for manufacturing monocrystalline cast silicon and monocrystaline cast silicon bodies for photovoltaics - Google Patents

Methods and apparatuses for manufacturing monocrystalline cast silicon and monocrystaline cast silicon bodies for photovoltaics Download PDF

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TWI379020B
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Nathan G Stoddard
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Amg Idealcast Solar Corp
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Description

1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 , 九、發明說明： 本發明係在由美國能源部（D Ο E)所給予之能源部合約 第DE-AC36-98GO100336號之國家可更新能源實驗室 (NREL)副合約第ZDO-2-30628號的政府支援下完成者。美 5 國政府對本發明具有某些權利。 相關申請案 本發明主張2006年1月20曰申請之美國暫時申請案第 60/760,453號、2006年5月30日申請之美國暫時申請案第 60/808,954號、2006年8月24日申請之美國暫時申請案第 10 60/839,672號、及2006年8月24日申請之美國暫時申請案第 _ 60/839,670號之優先權，且其全部内容在此加入作為參考。 【發明所屬之技術領域】 技術領域 j 本發明大致係有關於光電領域且有關於用以製備用於 15 光電應用之鑄態矽的方法及裝置。本發明更有關於可用於 製備如光電電池與其他半導體元件等元件之新形態鑄態 矽，且該新矽可具有單晶結構且可利用一鑄造法製備。 【先前技術3 背景資訊 20 光電電池將光轉換成電流，且光電電池之其中一最重 要數值是它將光能轉換成電能之效率。雖然光電電池可以 由各種半導體材料製成，但是通常使用的是矽，這是因為 它很容易以合理之價格取得，且因為它對於用於製備光電 電池具有電、物理與化學性質之適當平衡性。 5 1379020 第096102078號專T替換本日#777^年7月i77 在一用以製備光電電池之習知程序中石夕進料與一用 以誘發正或負導電性型之材料（或摻雜劑）混合、溶化且接著 依據個別矽晶粒之晶粒尺寸，藉由將結晶矽拉出一熔化區 域成為單aa石夕之鑄塊(透過柴式（Cz〇chraiski)(cz)或浮動區 5 (FZ)法）或鑄成多結晶矽或多晶矽之塊或“磚”。在此所使用 之用語“單晶石夕”表示具有-個—致晶體方位之單一結晶石夕 體，此外，習知多晶矽表示具有cm級晶粒尺寸分布且具有 多數位在一矽體内之任意方位晶體的結晶矽。但是，在此 所使用之用語“依幾何形狀規則排列之多晶矽，，（以下稱為 10 “幾何型多晶矽”)表示本發明實施例之結晶矽，該結晶矽具 有依幾何形狀規則排列之cm級晶粒分布，且多數規則排列 晶體位在一矽體内。例如，在幾何型多晶矽中，各晶粒通 吊具有一大約0.25cm2至2,500cm2之平均橫截面積及可以與 6亥矽體—樣大之高度。例如，該高度可以與該矽體垂直於 °玄杈戴面之平面的尺寸一樣大，並且在幾何型多晶石夕體内 之曰B粒方位係依據預定方位加以控制。此外，在此所使用 之用語“多晶矽，，表示具有微米級晶粒尺寸之結晶矽及多數 位在一矽體内之晶粒方位。例如，該等晶粒通常具有大約 -人微米至次毫米之平均值尺寸（如，個別晶粒可能無法用肉 眼看到）’且晶粒方位在其中任意地分布。在前述程序中， °亥等鎢塊或塊利用習知之切割或鑛切方法切成亦稱為晶圓 之薄基材。接著，可將這些晶圓加工成光電電池。此外， 在此所使用之用語“類單晶石夕”表示一結晶石夕體，其在超過 5〇體積％之體中具有一致的晶體方位，例如，該類單晶矽 6 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10曰 可包含一個與多晶區域相鄰之單晶矽體；或它可包含一大
W 且連續一致的矽結晶，其部分地或完全地含有屬其他晶體 方位的較小矽晶，且其中該較小晶體不會佔全部體積之 50%以上。較佳地，該類單晶矽宜包含不會佔全部體積之 5 25%以上之較小晶體。更佳地，該類單晶矽可包含不會佔 全部體積之10%以上之較小晶體。再更佳地，該類單晶矽 可包含不會佔全部體積之5%以上之較小晶體。 用於製備光電電池之單晶矽通常是利用CZ或FZ法製 造，而這兩種方法係會產生一矽晶之圓柱形晶坯之製程。 10 對CZ製程而言，該晶坯被緩緩地拉出一熔融矽池，且對FZ ' 製程而言，固態物質經由一熔化區送入且在該熔化區之另 r 一側再固化。以這些方式製造之單晶矽晶坯含有徑向分布 _ 之雜質與缺陷，例如，氧誘發疊差（OSF)之環及格隙或空位 團之“旋渦”缺陷。即使有這些雜質與缺陷，單晶矽仍是一 15 般用以製造光電電池之較佳矽源，因為它可以用來製造高 效率之太陽能電池。但是，單晶矽之製造成本比使用如前 述之習知方法的習知多晶碎尚。 用以製備光電電池之習知多晶矽通常是利用一鑄造法 製造，且用於製備一習知多晶矽之鑄造製程在光電技術中 20 是習知的。簡言之，在這些製程中，將熔融矽裝在一如石 英坩堝之坩堝中，且在受控制之情形下加以冷卻，使在其 中之矽結晶。所得到之多晶矽塊通常會被切成多數磚，而 該等磚具有與欲用以製備一光電電池之晶圓尺寸相同或接 近之橫截面，且該等磚會被鋸切或以其他方式切割成前述 7 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：101年7月ίο曰 晶圓。依此方式製成之多晶矽是一晶粒之聚結體，其中， 在由其製成之晶圓内，該等晶粒彼此之間的方位有效地任 意分布。 在習知多晶矽或多結晶矽中之晶粒任意分布方位使所 得之晶圓表面難以紋理化，而紋理化可利用減少光反射與 增加通過一電池表面之光能吸收來改善光電電池之效率。 此外，在習知多晶矽晶粒間之邊界中的“扭折”會使結構缺 陷集結成錯位之團或線。這些錯位與它們會吸引之雜質將 會使在由習知多晶矽製成之作用中光電電池中的電荷載子 再結合，且這會使電池之效率降低。即使考慮在由習知方 法製成之單晶矽中存在之徑向缺陷分布，與由單晶矽製成 之等效光電電池相較，由這種多晶矽製成之光電電池仍具 有較低之效率。但是，因為製造習知多晶矽較簡單且成本 較低，並且在電池製程中可有效鈍化缺陷，多晶矽是用於 製備光電電池之較廣泛使用的矽型態。 某些以往的鑄造方法會使用一“冷壁，，坩堝來進行晶體 成長，且用語“冷壁”表示在該坩堝壁上或在該坩堝壁中之 感應線圈業經水冷，且可以開設溝槽，因此通常保持在 1歡以下。__可以緊臨在該等線圈與進料之間且 該时禍壁並未熱絕緣，且因此可㈣與料已冷卻線圈熱 平衡。故輕非由來自該㈣壁之㈣熱加熱，因為在該 堆禍中之#㈣應加録示耗由因絲而在其_流動之 電流直接加熱。依此方式，該獅壁仍處於财之炫化溫 度以下’且被視為是相對於__是“冷的，，。在感應地 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期ΓΤ〇ι^~7~^~ 加熱之熔融石夕固化時，這些坩堝之冷壁作為散熱器且由 於對該等冷壁之輻射，該等鑄塊迅速地冷卻。因此，一初 始固化前面會迅速地彎曲，且晶體成核在該鑄塊側邊發生 且朝該鑄塊中心對角地成長，並且使保持垂直與依幾何形 5狀規則排列之晶種成長過程中斷或無法保持實質平坦固化 前面。 由前所述可知’需要有一種可用以製備光電電池之改 良矽形態，且亦需要一種可以在一比以往用於製造單晶矽 之方法更快且更便宜之方法中製備的矽。本發明提供這種 10 矽與這些方法。 【明内^§1 3 發明概要 所實施與廣義地說明之本發明提供一種用以製備鱗態 石夕之方法，包含：將熔融石夕放置在一容器中以接觸至少一 15矽種晶，而該容器具有一或多個加熱到至少該矽之熔化溫 度之側壁及至少一用以冷卻之壁；及藉由將該熔融矽冷卻 以控制結晶而形成固態之單晶矽體，且該單晶矽體可選擇 性地具有至少兩各至少為大約l〇cm之尺寸，其中該形成步 驟包括至少在開始時平行前述至少一用以冷卻之壁之溶融 20矽邊緣處形成一固液界面，且在冷卻時，該界面受到控制 而朝一可增加該熔融矽與該至少一用以冷卻之壁間之距離 的方向移動。在此應了解的是該坩堝之其中—壁可以是該 坩堝之底部。 ~ 本發明之一實施例亦提供一種用以製備鑄態矽之方 9 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換 法，包含：將多數單晶矽種晶之幾何型結構放置在—坩堝 之至少一表面上，且該坩堝具有一或多個加熱到至少該矽 之熔化溫度的側壁及至少一用以冷卻之壁，其中該幾何型 結構包括緊密堆疊之多邊形；放置熔融矽，使其接觸該單 5晶矽種晶之幾何型結構；及藉由將該熔融矽冷卻以控制結 晶而形成固態之單晶矽體，且該單晶矽體可選擇性地具有 至少兩各至少為大約l〇cm之尺寸，其中該形成步驟包括至 少在開始時平行前述至少一用以冷卻之壁之熔融矽邊緣處 形成一固液界面，且在冷卻時，該界面受到控制而朝—可 10增加該熔融矽與該至少一用以冷卻之壁間之距離的方向移 動。 本發明之另一實施例亦提供一種用以製備鑄態矽之方 法，包含：以一預定圖案將多數單晶矽種晶排列在一坩堝 之至少兩表面上；放置該熔融矽，使其接觸該等單晶矽種 15晶；及藉由自前述該坩堝之至少兩表面將該熔融矽冷卻以 控制結晶而形成固態之單晶矽體，且該單晶矽體可選擇性 地具有至少兩各至少為大約l〇cm之尺寸’其中該形成步驟 包括在冷卻時控制一位於熔融矽邊緣處固液界面，使之朝 一可增加該熔融矽與該坩堝之至少兩表面間之距離的方向 20 移動。 本發明之再一實施例亦提供一種用以製備鑄態矽之方 法，包含：放置矽進料，使其接觸在至少一表面上之至少 一單晶矽種晶；加熱該矽進料與該至少一單晶矽種晶至矽 之熔化溫度；控制該加熱，使前述至少一單晶矽種晶不會 10 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10曰 完全熔化，且該控制包含維持一當在該坩堝中另一處到達 a亥炫化溫度後，在該财瑪外表面上測量時之大約荨於或 小於0.1°C/min ;及一旦前述至少一單晶矽種晶部分地熔 化’藉由冷卻該矽而形成固態之單晶石夕體。 本發明之又一實施例亦提供一種用以製備鑄態矽之方 法’包含：將多數單晶石夕種晶之幾何型結構放置在一掛禍 « 之至少一表面上，其中該幾何型結構包括緊密堆疊之多邊 形；放置該矽進料’使其接觸在該至少一表面上之前述多 數單晶矽種晶；加熱該矽進料與前述多數單晶矽種晶至矽 10之熔化溫度；控制該加熱，使前述多數單晶矽種晶不會完 全熔化，且該控制包含維持一當在該坩堝中另一處到達該 炼化溫度後，在該坩堝外表面上測量時之ΔΤ大約等於或小 於0.1°C/min ;及一旦前述至少一單晶矽種晶部分地熔化， 藉由冷卻該石夕而形成固態之單晶石夕體。 本發明之另一實施例亦提供一種用以製備鑄態矽之方 法’包含：以-預定圖案將多數單晶石夕種晶排列在—_ 之至少兩表面上；放置矽進料，使其接觸在前述至少兩表 面上之多數單晶石夕種晶；加熱該矽進料與前述多數單晶石夕 種晶至矽之熔化溫度；控制該加熱，使前述多數單晶矽種 20晶不會完全溶化’且該控制包含維持一當在該时禍中另— 處到達贿化溫舰，在該㈣外表面上測量時之^大約 等於或小一旦前述至少一單晶石夕種晶部分 地熔化，藉由冷卻該矽而形成固態之單晶矽體。 本發明之再-實施例亦提供—種用以製備鑄態石夕之方 11 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本& : 101年7月1〇i~ 法，包含：放置熔融矽在一容器中，使其接觸至少一石夕種 晶，而該容器具有一或多個加熱到至少該石夕之炫化溫度之 側壁，且該至少一矽種晶配置成可覆蓋該容器表面之整個 或實質上整個面積；及藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而 5形成固態之單晶矽體，且該單晶石夕體可選擇性地具有至少 兩各至少為大約10cm之尺寸。 本發明之又一實施例亦提供一種連續單晶矽體，且該 單晶石夕體沒有或實質上沒有徑向分布之雜質與缺陷，並且 具有至少兩各為至少大約25cm之尺寸及一至少大約2〇cm 10 之第三尺寸。 本發明之另一實施例亦提供一種連續單晶矽體，且該 單晶矽體具有大約2xl016atoms/cm3至5xl〇17atoms/cm3之碳 濃度、不超過5xl017atoms/cm3之氧濃度、至少 lxlOl5atoms/cm3之氮濃度，並且具有至少兩各為至少大約 15 25cm之尺寸及一至少大約20cm之第三尺寸。 本發明之又一實施例亦提供一種連續鑄態單晶石夕體， 且該單晶矽體具有至少兩各為至少大約35〇〇1之尺寸。 本發明之再一實施例亦提供一種太陽能電池’包含： 一晶圓，係由一連續單晶石夕體形成，且該單晶石夕體沒有或 20實質上沒有徑向分布之雜質與缺陷，並且該單晶矽體具有 至少兩各為至少大約25cm之尺寸及一至少大約2〇cm之第 二尺寸，一P_n接面，係在該晶圓中者；一可選擇性設置之 抗反射塗層’係在該晶圓之表面上；至少一層，係選擇性 選自於一背面場（back surface field)與一鈍化層者；及導電 12 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：ιοί年7月1〇日 接頭，係位在該晶圓上者。 • 本發明之另一實施例亦提供一種太陽能電池，包含： —晶圓，係由一連續鑄態單晶矽體形成，且該單晶石夕體具 有至少兩各為至少大約35cm之尺寸；一p_n接面，係在該晶 5圓中者；一可選擇性設置之抗反射塗層，係在該晶圓之表 面上；至少一層，係選擇性選自於一背面場與一鈍化層者； 及導電接頭，係位在該晶圓上者。 本發明之又一實施例亦提供一種太陽能電池，包含： —連續單晶矽晶圓，係由一連續鑄態單晶矽體形成，且該 • 1〇晶圓具有至少一至少大約為5〇mm之尺寸，並且該單晶石夕體 .. 具有至少兩各為至少大約25cm之尺寸及一至少大約20cm 之第二尺寸，一 p-n接面，係在該晶圓中者；一可選擇性設 ' 置之抗反射塗層，係在該晶圓之表面上；至少一層，係選 擇性選自於一背面場與一鈍化層者；及導電接頭，係位在 15 該晶圓上者。 本發明之另一實施例亦提供一種晶圓，包含係由一連 續單晶矽體形成之矽，且該單晶矽體沒有或實質上沒有徑 向分布之雜質與缺陷，並且該單晶矽體具有至少兩各為至 少大約25cm之尺寸及一至少大約2〇cm之第三尺寸。 2〇 本發明之再一實施例亦提供一種晶圓，包含由一連續 單晶石夕體形成之石夕，且該晶圓具有至少—至少大約為5〇隱 之尺寸，並且該單晶石夕體具有至少兩各為至少大約2km之 尺寸及一至少大約20cm之第三尺寸。 本發明之又-實施例亦提供一種用以製備鎮態石夕之方 13 1379020 _____ 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 法，包含：放置熔融矽於一容器中’使其接觸至少一矽種 晶，而該容器具有一或多個加熱到至少該矽之熔化溫度之 側壁及至少一用以冷卻之壁；及藉由將該熔融矽冷卻以控 制結晶而形成固態之類單晶石夕體，且該類單晶石夕體可選擇 5 性地具有至少兩各至少為大約l〇cm之尺寸，其中該形成步 驟包括至少在開始時平行前述至少一用以冷卻之壁之炫融 石夕邊緣處形成一固液界面，且在冷卻時，該界面受到控制 而朝一可增加該炫融石夕與該至少一用以冷卻之壁間之距離 的方向移動。 10 本發明之另一實施例亦提供一種用以製備鎮態石夕之方 法，包含：放置熔融矽於一容器中，使其接觸至少一石夕種 晶’而該容器具有一或多個加熱到至少該石夕之炼化溫度之 側壁，且該至少一矽種晶配置成可覆蓋該容器表面之整個 或實質上整個面積；及藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而 15形成固態之類單晶矽體，且該單晶矽體可選擇性地具有至 少兩各至少為大約10cm之尺寸。 本發明之又一實施例亦提供一種連續類單晶矽體，且 該類單晶矽體沒有或實質上沒有徑向分布之雜質與缺陷， 並且具有至少兩各為至少大約25cm之尺寸及一至少大約 20 20cm之第三尺寸。 本發明之另一實施例亦提供一種連續類單晶矽體，且 該類單晶矽體具有大釣2xl016at〇ms/cm3至5xi〇17atC)ms/cm3 之碳濃度、不超過5xl017atoms/cm3之氧濃度、至少 lxlOl5at〇mS/cm3之氮濃度，並且具有至少兩各為至少大約 14 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 25cm之尺寸及一至少大約20cm之第三尺寸。 本發明之又一實施例亦提供一種連續類單晶矽體，且 ' 該類單晶矽體具有至少兩各為至少大約35cm之尺寸。 本發明之再一實施例亦提供一種太陽能電池，包含： 5 一晶圓，係由一連續類單晶矽體形成，且該類單晶矽體沒 有或實質上沒有徑向分布之雜質與缺陷，並且該單晶矽體 具有至少兩各為至少大約25cm之尺寸及一至少大約20cm 之第三尺寸；一p-n接面，係在該晶圓中者；一可選擇性設 置之抗反射塗層，係在該晶圓之表面上；至少一層，係選 10 擇性選自於一背面場與一鈍化層者；及導電接頭，係位在 §亥晶圓上者。 ： 本發明之又一實施例亦提供一種太陽能電池，包含： 一晶圓，係由一連續鑄態類單晶矽體形成，且該類單晶矽 體具有至少兩各為至少大約35cm之尺寸；一p-n接面，係在 15 該晶圓中者；一可選擇性設置之抗反射塗層，係在該晶圓 之表面上；至少一層，係選擇性選自於一背面場與一鈍化 層者；及導電接頭，係位在該晶圓上者。 本發明之另一實施例亦提供一種晶圓，包含係由一連 續類單晶矽體形成之矽，且該類單晶矽體沒有或實質上沒 20 有徑向分布之雜質與缺陷，並且該類單晶矽體具有至少兩 各為至少大約25cm之尺寸及一至少大約20cm之第三尺寸。 本發明之再一實施例亦提供一種晶圓，包含由一連續 鑄態類單晶矽體形成之矽，且該晶圓具有至少一至少大約 為50mm之尺寸，並且該類單晶矽體具有至少兩各為至少大 15 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 約25cm之尺寸及一至少大約20cm之第三尺寸。 本發明之又一實施例亦提供一種太陽能電池，包含： 一晶圓，係由切割一連續單晶矽體而形成者，且該單晶矽 體沒有或實質上沒有徑向分布之雜質與缺陷’並且該單晶 5 矽體具有至少兩各為至少大約25cm之尺寸及一至少大約 20cm之第三尺寸；一p-n接面，係在該晶圓中者；一可選擇 性設置之抗反射塗層，係在該晶圓之表面上；一可選擇設 置之背面場；一或多個可選擇性設置之鈍化層者；及多數 導電接頭，係位在該晶圓之至少一表面上者。 10 本發明之另一實施例亦提供一種太陽能電池，包含： 一晶圓，係由切割一連續單晶矽體而形成者，且該單晶石夕 體沒有或實質上沒有徑向分布之雜質與缺陷，並且該單晶 矽體具有至少兩各為至少大約35cm之尺寸；一p-n接面，係 在該晶圓中者；一可選擇性設置之抗反射塗層，係在該晶 15圓之表面上，一可選擇设置之背面場，一或多個可選擇性 設置之鈍化層者；及多數導電接頭，係位在該晶圓之至少 一表面上者。 本發明之再一實施例亦提供一種太陽能電池，包含· 一連續單晶矽晶圓，係由切割一連續單晶矽體而形成者， 20且該單晶矽體沒有或實質上沒有徑向分布之雜質與缺陷， 而該晶圓具有至少一至少大約40mm之尺寸，並且該單曰石夕 體具有至少兩各為至少大約25cm之尺寸及—至少大約 20cm之第三尺寸；一p-n接面，係在該晶圓中者；—可選擇 性設置之抗反射塗層，係在該晶圓之表面上；一可選擇設 16 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：ι〇ι年7月1〇曰 置之背面場；一或多個可選擇性設置之鈍化層者；及多數 導電接頭，係位在該晶圓之至少一表面上者。 依據本發明之另一實施例，依據本發明製成之類單晶 石夕可最多包含具有其他晶體方位之5%體積的較小石夕晶 5體。較佳地，依據本發明之再一實施例，依據本發明製成 之類單晶矽可最多包含具有其他晶體方位之1%體積的較 小矽晶體。更佳地’依據本發明之又一實施例，依據本發 明製成之類單晶矽可最多包含具有其他晶體方位之〇1%體 積的較小矽晶體。 10 本發明之其他特徵與優點將以下說明中提出，且可由 該說明了解或藉由實施本發明之實施例而明白。本發明之 特徵與其他優點可藉由在以下說明與申請專利範圍及添附 圖式中特別指出之半導體元件結構與製備方法及裝置實現 與獲得。 15 在此應了解的是前述一般性說明與以下詳細說明係舉 例與說明用者，且欲再說明如申請專利範圍界定之本發明。 圖式簡單說明 加入並構成此說明一部份之添附圖式顯示本發明之實 施例，且與該說明一起解釋本發明之特徵、優點與原理。 20 在圖式中： 第1圖顯示本發明實施例之在一坩堝底面上的一矽晶 種結構例； 第2圖顯示本發明實施例之在一坩堝底面上的另一矽 晶種結構例； 17 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：101年7月10曰 第3A-3C圖顯示本發明實施例之用以在一坩堝中鑄造 依幾何形狀規則排列多晶矽之鋪排（tiling)例； 第4圖顯示本發明實施例之用以在一坩堝中鑄造依幾 何形狀規則排列多晶矽之另一鋪排例； 5 第5圖顯示本發明實施例之緊密堆疊鹵晶種鋪片陣列； 第6圖顯示本發明實施例之具有斜方形或三角形格隙 之多邊形形狀的陣列例； 第7圖顯示本發明實施例之方法例；及 第8 A - 8 G與9圖顯示本發明實施例之單晶矽或依幾何 10 形狀規則排列多晶矽之鑄造製程例。 C實施方式3 實施例之說明 以下將詳細參照本發明之實施例，且其例子係顯示於 添附圖式中。儘可能地，在該等圖式中使用相同或類似符 15 號表示相同或類似零件。 在本發明之實施例中，熔融矽之結晶係利用使用一或 多個種晶之鑄造製程來進行。如在此所揭露者，這些鑄造 製程可控制在結晶矽之鑄態體中之晶粒尺寸、形狀與方 位。在此所使用之用語“鑄造’’表示藉由在一用以固持熔融 20 矽之模具或容器中冷卻該熔融矽來形成矽者。由於如熔融 矽等液體將具有放置它之容器的形狀，所以在此亦可知在 以除了在模具或容器之任一裝置中收納該熔融矽時亦可冷 卻該熔融矽。舉例而言，該矽可以藉由在一坩堝中固化而 形成，此時固化係由該坩堝之至少一壁造成，且不是透過 18 1379020 月10日 加入轉崎巾之冷卻外來 5 圓柱形4益狀之任一適當形狀。如此，本發明溶融石夕結 晶之製程不是由“抽拉，，一晶堪或晶帶來控制。此外，依據 本發明之實施例，該模具、容器或坩堝包括至少一與該熔 5夕接觸之熱側壁”。在此所使用之用語“熱側壁，，表示一 與它接觸之帥料溫或更熱之表面，且難地，-熱側 壁表面在處理該矽時是固定的。 10 15 依據本發明之實施例，該結晶石夕可以是具有受控制晶 位之連續單結晶或連續幾何型多結晶。在此所使用之 ^連續早，’’表示單—結晶妙，其中該㈣是一均質 早阳梦且不疋多數結合在—起形成—較大碎塊之較小石夕 卜在此所使用之用語‘‘連續幾何型多晶矽，，表示幾 U夕Ba#其中該石夕體是—均質幾何型多晶石夕且不是多 數結合在-起形成—較切塊之較小石夕塊。 &依據本發明之實施例，利用將—所需之結晶石夕“晶種” 20 、°定位在如可以固持熔融石夕之石英掛禍等容器底部，可 乂 π成該結Ba。在此所使用之用語“晶種，，表示一塊具有所 需結晶體結構之具幾何形狀的碎，且該其中最好至少一橫 截面具有-以多邊形為佳之幾何形狀並且具有一配合它 所放置之容器表面的側。這晶種可以是-單晶輕或-依 幾何形狀規則排列之多㈣塊，如_利用_或其他方式 而由單BB敎料獲得之板片或水平段。依據本發明， 一晶種可具有-平行於其底面之頂面，但不要如此。 !如曰曰種可以-矽塊，且其尺寸可由大約2mm至大約 19 1379020 ______ 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：1〇1年7月10日 3000mm左右。例如，一晶種可以為大約l〇mm至大約 300mm。該矽塊可具有大約lmm至大約1000mm之厚度，且 以大約5mm至50mm為佳。一適當尺寸與形狀之晶種可以依 方便與鋪排之目的來選擇，以下將詳細說明之鋪排係矽晶 5 種以一預定幾何型方位或圖案配置在’例如，一坩堝之底 部或者一或多個側與底面上。該晶種或該等晶種最好覆蓋 與它們所在處鄰接之整個坩堝表面，因此當移動該具種晶 成長固化前面遠離該等晶種時，該坩堝之全尺寸可以維持 成一致之幾何型晶體。 10 15 20 接著，在晶種存在之情形下使該炫融石夕冷卻與結晶， 且該熔融矽之冷卻方式最好是可使該熔融矽之結晶化在該 固態晶種之初始頂部高度處或以下開始並繼續遠離，且最 好疋向上遠離e亥等晶種。在該熔融石夕邊緣處之固-液界面最 好在開始時與如-進行鑄造之__之表面等容器之冷卻 表面-致’依據本發明之實施例，在__與該結合晶 之間的液·固界面可以在該鑄造製程之部份或全部中實 ^呆持平心在本胸之實施财，在_㈣之各邊彳 液界面在冷卻時受到控制，以朝-可增加在娜 夕與該坩堝之冷卻表面間 ―㈣τ 距離的方向移動，並最好保4 —實質平坦之固-液界面。 吻回化别面可平行於該容器 部表面城。例如，_ — 前面可仍實質伴持 之坩堝，該 廓。該固==且•液界面具有-受控制· 界面可控制成使其曲率半徑在由邊緣移動. 20 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 心時逐漸減少，或者，該固-液界面可以控制成維持該容器 寬度至少一半的平均曲率半徑。此外，該固-液界面可以控 ' 制成維持該容器寬度至少兩倍的平均曲率半徑。該固體可 具有一稍微外凸之界面且具有該容器寬度至少大約四倍的 5 曲率半徑，例如，該固-液界面可在一 0.7m平方坩堝中具有 一大致大於2m之曲率半徑，且大於該坩堝之水平尺寸兩 倍，並且最好大約是該坩堝之水平尺寸大約8倍至大約16 倍。 依據本發明之實施例，可形成最好具有至少兩各至少 10 大約為20cm，例如，在一側至少大約為20cm之尺寸及至少 ' 大約l〇cm之第三尺寸的固態單晶矽體或類單晶矽體，且最 ： 好是鑄態矽體。較佳地，可形成最好具有至少兩各至少大 約為30cm，例如，在一側至少大約為30cm之尺寸及至少大 約10cm之第三尺寸的固態單晶矽體或類單晶矽體，且最好 15 是鑄態矽體。更佳地，可形成最好具有至少兩各至少大約 為35cm，例如，在一側至少大約為35cm之尺寸及至少大約 10cm之第三尺寸的固態單晶矽體或類單晶矽體，且最好是 鑄態矽體。最佳地，可形成最好具有至少兩各至少大約為 40cm，例如，在一側至少大約為40cm之尺寸及至少大約 20 20cm之第三尺寸的固態單晶矽體或類單晶矽體，且最好是 鑄態矽體。又，較佳地，可形成最好具有至少兩各至少大 約為50cm，例如，在一側至少大約為50cm之尺寸及至少大 約20cm之第三尺寸的固態單晶矽體或類單晶矽體，且最好 是鑄態矽體。又，更佳地，可形成最好具有至少兩各至少 21 1379020 _ 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 大約為60cm，例如，在一側至少大約為60cm之尺寸及至少 大約20cm之第三尺寸的固態單晶矽體或類單晶矽體，且最 好是鑄態矽體。又，最佳地，可形成最好具有至少兩各至 少大約為70cm，例如，在一側至少大約為70cm之尺寸及至 5 少大約20cm之第三尺寸的固態單晶矽體或類單晶矽體，且 最好是鑄態矽體。依據本發明之實施例，可形成一沒有或 實質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少 大約為20cm、及至少大約10cm之第三尺寸的固態連續單晶 矽體或類單晶矽體。較佳地，可形成一沒有或實質上沒有 10 徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大約為 30cm、及至少大約10cm之第三尺寸的固態連續單晶石夕體或 類單晶矽體。更佳地，可形成一沒有或實質上沒有徑向分 布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大約為35cm、及至少 大約10cm之第三尺寸的固態連續單晶矽體或類單晶矽體。 15 最佳地，可形成一沒有或實質上沒有徑向分布缺陷及/或雜 質且具有至少兩各至少大約為40cm、及至少大約20cm之第 三尺寸的固態連續單晶矽體或類單晶矽體。又，較佳地， 可形成一沒有或實質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具 有至少兩各至少大約為50cm、及至少大約20cm之第三尺寸 20 的固態連續單晶矽體或類單晶矽體。又，更佳地，可形成 一沒有或實質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少 兩各至少大約為60cm、及至少大約20cm之第三尺寸的固態 連續單晶矽體或類單晶矽體。又，最佳地，可形成一沒有 或實質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至 22 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：1〇丨年7月1〇曰 少大約為70cm、及至少大約2〇cm之第三尺寸的固態連續單 晶矽體或類單晶矽體。 一依據本發明實施例製成之矽鑄塊水平尺寸的上限僅 由鑄造與掛蜗製造技術來決定，而不是由發明之方法本身 5來決定。依據本發明，可製備具有至少lm2且最多4-8m2之 橫截面積的鱗邋。類似地，該鑄塊之高度上限會與較長之 循環時間有關’而非鑄造製程之基本條件。最多大約50cm 至大約80cm之缉塊高度是可能的，如此，依據本發明，一 連續單晶咬體或類單晶矽體可以成功地成長至具有大約 10 66cmx66cm之橫截面，而一塊矩形固態連續單晶矽之體積 至少為33,750cm3。此外，依據本發明，鑄態連續單晶矽或 類單晶石夕之固體可以較佳地形成具有至少兩各與一籍造容 器内部尺寸一樣大之尺寸、及一與該禱塊高度相同之第三 尺寸。例如，如果該單晶鑄態矽體是一立方體形或一矩形 15固體，則前述這些尺寸係指這些矽體之長度、寬度與高度。 類似地，可形成一較佳地具有至少兩各至少大約l〇cm 之尺寸、及至少大約5cm之第三尺寸的鑄態幾何型多晶矽固 體。較佳地，可形成一具有至少兩各至少大約20cm之尺寸、 及至少大約5cm之第三尺寸的鑄態幾何型多晶矽固體。更佳 20 地，可形成一具有至少兩各至少大約30cm之尺寸、及至少 大約5cm之第三尺寸的鑄態幾何型多晶矽固體。又，更佳 地，可形成一具有至少兩各至少大約35cm之尺寸、及至少 大約5cm之第三尺寸的鑄態幾何型多晶矽固體。又，較佳 地，可形成一具有至少兩各至少大約40cm之尺寸、及至少 23 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：{^年7月1〇日~~ 大約5cm之第三尺寸的鑄態幾何型多晶矽固體。更佳地，可 形成一具有至少兩各至少大約50cm之尺寸、及至少大約 5cm之第三尺寸的鑄態幾何型多晶矽固體。又，更佳地，可 形成一具有至少兩各至少大約60cm之尺寸、及至少大約 5 5cm之第三尺寸的鑄態幾何型多晶矽固體。較佳地，可形成 一具有至少兩各至少大約70cm之尺寸、及至少大約5〇111之 第二尺寸的鎮態幾何型多晶碎固體。如此，依據本發明， 一連續早晶石夕體或類早晶石夕體可以成功地成長至具有大約 66cmx66cm之橫截面，而一塊矩形固態連續單晶矽之體積 10至少為33,750cm3。此外，依據本發明，可以較佳地形成具 有至少兩各與一鑄造容器内部尺寸一樣大之尺寸、及一與 s亥錄塊南度相同之第二尺寸的鱗態連續單晶石夕固體。例 如’如果該單晶鑄態砂體是一立方體形或一矩形固體，則 前述這些尺寸係指這些矽體之長度、寬度與高度。 15 藉由依據本發明實施例之方式進行熔融矽之結晶化， 可製成具有特定而非任意之晶界及特定晶粒尺寸之缚熊 矽。此外，藉由以使所有晶種互相定向於相同相對方向之 方式來對齊該等晶種，例如’該（100)極方向垂直於該掛蜗 底部且該（110)極方向平行於一矩形或正方形橫截面掛禍之 20其中一側，則可得到大的鑄態矽體，且該鑄態矽體是或幾 乎是其中該鑄態矽之極方向與該（等）之極方向相同的單晶 矽。類似地’其他極方向可以垂直於該坩堝之底部。此外， 依據本發明之實施例，該（等）晶種可以排列成使有共同極方 向垂直於該坩堝之底部。 24 j〇%i_8號請案說明書替換本日期；i〇7j77T^~ 當單晶矽係利用如CZ或FZ法等習知方法，由一池熔融 矽中拉出一圓柱形晶坯而製成時，所得到之單晶矽含有徑 向分布雜質與缺陷，例如，旋渦缺陷（由如空位與自格隙原 子等内在缺陷形成者)與⑽環缺陷及。這些旋渦缺陷可以 利用X射線圖像測得且在該矽中係以“旋渦，，呈現此外，亦 可在優先酸蝕矽使輪廓出現後，再偵測它們。 依據習知CZ或FZ法，在石夕内之氧原子與在該石夕中由這 些氧原子造叙缺_分布是在徑向上。這表的們會排 歹^成％狀、螺旋狀或以—中心軸為中心對稱之條紋狀。⑽ 衮缺係種特例，其中奈米級氧沈殿在—拉出之石夕單晶 檮塊或晶㈣之圓柱形帶巾集結生成疊差，而在優先酸钮 後於石夕樣品中可以觀察到這些圓柱形帶。 旋属缺卩ta與〇SF%缺陷兩者均會由於拉出製程之旋轉 Μ對稱性、轴向熱梯度及在製程之旋轉本質而發生在利用習 15知CZ或FZ法而由_池溶融石夕拉出圓柱形晶链之單晶石夕晶 堪中。相反地，由本發明實施例之鑄造製程所製成之石夕則 不會有這些旋渴缺陷與〇SF環缺陷。這是因為在沒有圓柱 形對稱性之石夕體中、及在整個固化與冷卻過程中整個鱗塊 内等血線大致平坦之製程中，在鎮造過程中產生之缺陷大 2〇 P伤會在任思地分布在成長界面處而不會被旋轉影響。 有關在由不財法長叙㈣的輕元素雜 質濃度，在 表1中所示之以下級數係-般考慮之特性值。 41
>!.>$. (atoms/cm3) _ 碳 _
25 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月ι〇曰 浮動區 <1χ1016 <1χ1016 <1χ1〇14 Czochralski 2xl0l7-lxl0ls <1χ1016 <5χ1〇14 铸造 2-3χ1017 2χ10,6-5χ1017 「>1χ1〇15 ------ CZ鑄塊之部份可以低至5 X1017atoms/cm3之氧來製造， 但不能再低。碳與氮濃度可以在FZ與CZ碡塊中利用刻意摻 雜來增加，但摻雜不會超過在這些方法中之固體溶解極限 (如同它在鑄造材料中一般），且業經摻雜之鑄塊製成之尺寸 5 直徑不會大於20cm。相反地，鑄塊通常會由於脫離塗層與 爐熱區之設計而以碳與氮過飽和。因此，由於液相成核作 用與成長，沈澱之氮化物與碳化物分布於各處。此外，依 據本發明之實施例，製成之鎮態單晶塊具有前述雜質級數 且具有50x50x20cm3與60x60x5cm3之尺寸。這些尺寸僅是舉 10 例，且不應視為本發明鑄造製程之上限。 例如’在雜質級數方面，在依據本發明鑄造之矽中較 佳的是大約1-5x1017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約 2-3xl〇i7atoms/cm3之溶解氧濃度、及ι_5χ1〇丨5atonis/cm3之溶 解碳濃度。依據本發明之實施例，可形成最好具有至少兩 15 各至少大約為2〇cm，例如，在一侧至少大約為2〇cm之尺寸 及至少大約10cm之第三尺寸，並且具有大約 l-5xl017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2_3xl0>7at〇ms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl〇15at〇ms/cm3之溶解碳濃度的固態 單晶矽體或類單晶矽體，且最好是鑄態矽體。較佳地，可 2〇形成具有至少兩各至少大約為30cm，例如，在一側至少大 約30cm之尺寸及至少大約1〇cm之第三尺寸，並且具有大約 卜5xlOl7atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2_3xl〇i7at〇ms/cm3 26 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：ιοί年7月ι〇曰 之溶解氧濃度、及l-5xlOl5atoms/cm3之溶解碳濃度的固態 早晶碎體或類早晶石夕體，且最好是禱態石夕體。更佳地，可 形成具有至少兩各至少大約為35cm，例如，在一側至少大 約35cm之尺寸及至少大約l〇cm之第三尺寸，並且具有大約 5 1-5x10丨7atoms/cm3之溶解碳濃度 '大約2_3xl〇17atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl〇15atoms/cm3之溶解碳濃度的固態 單晶矽體或類單晶矽體，且最好是鑄態矽體。又，更佳地， 可形成具有至少兩各至少大約為40cm，例如，在一側至少 大約40cm之尺寸及至少大約20cm之第三尺寸，並且具有大 10 約 l-5xl017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3xl017atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl〇15atoms/cm3之溶解碳濃度的固態 單晶梦體或類草晶碎體，且最好是禱態碎體。又，更佳地， 可形成具有至少兩各至少大約為50cm，例如，在一侧至少 大約50cm之尺寸及至少大約20cm之第三尺寸，並且具有大 15 約 l-5xl017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3xl017atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl015atoms/cm3之溶解碳濃度的固態 单晶石夕體或類皁晶石夕體，且最好是禱態石夕體。又，更佳地， 可形成具有至少兩各至少大約為60cm，例如，在一側至少 大約60cm之尺寸及至少大約20cm之第三尺寸，並且具有大 20 約 l-5xl〇i7atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3xlOl7atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl〇15atoms/cm3之溶解碳濃度的固態 單晶矽體或類單晶矽體，且最好是鑄態矽體。又，更佳地， 可形成具有至少兩各至少大約為70cm，例如，在一側至少 大約70cm之尺寸及至少大約20cm之第三尺寸，並且具有大 27 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 約 l-5xl017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3x10丨7atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl015atoms/cm3之溶解碳濃度的固態 單晶矽體或類單晶矽體，且最好是鑄態矽體。 依據本發明之實施例，可形成一沒有或實質上沒有徑 5 向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大約為20cm之 尺寸及至少大約10cm之第三尺寸，並且具有大約 1-5x1017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3xl017atoms/cm3 之溶解氧漢度、及l-5xl015atoms/cm3之溶解碳濃度的連續 單晶矽體或類單晶矽體。較佳地，可形成一沒有或實質上 10 沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大約為 30cm之尺寸及至少大約i〇cm之第三尺寸，並且具有大約 1-5x1017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3x1 〇17atoms/cm3 之溶解氧漢度、及l-5xl015atoms/cm3之溶解碳濃度的連續 單晶矽體或類單晶矽體。更佳地，可形成一沒有或實質上 15 沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大約為 35cm之尺寸及至少大約i〇cm之第三尺寸，並且具有大約 l-5xl017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3xl017atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl015atoms/cm3之溶解碳濃度的連續 單晶矽體或類單晶矽體。又，更佳地，可形成一沒有或實 20質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大 約為40cm之尺寸及至少大約2〇cm之第三尺寸，並且具有大 約 1 -5 X10 丨 7atoms/cm3 之溶解碳濃度、大約 2-3X1017atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl〇l5atoms/cm3之溶解碳濃度的連續 單晶矽體或類單晶矽體。又，更佳地，可形成一沒有或實 28 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10日 質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大 約為50cm之尺寸及至少大約20cm之第三尺寸’並且具有大 約 l-5xl017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3xl〇 atoms/cm 之溶解氧濃度、及l-5xl015atoms/cm3之溶解竣濃度的連續 5 單晶矽體或類單晶矽體《又，更佳地，可形成一沒有或實 質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大 約為60cm之尺寸及至少大約20cm之第三尺寸’並且具有大 約 l-5xl017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約2-3xl〇17atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xl015atoms/cm3之溶解碳濃度的連續 10 單晶矽體或類單晶矽體❶又，更佳地，可形成一沒有或實 質上沒有徑向分布缺陷及/或雜質且具有至少兩各至少大 約為70cm之尺寸及至少大約20cm之第三尺寸，並且具有大 約 1 -5X1017atoms/cm3之溶解碳濃度、大約 2-3X1017atoms/cm3 之溶解氧濃度、及l-5xlOl5atoms/cm3之溶解碳濃度的連續 15單晶石夕體或類單晶硬體。 一依據本發明實施例製成且具有前述雜質濃度之矽碡 塊水平尺寸的上限僅由鑄造與坩堝製造技術來決定，而不 疋由發明之方法本身來決定。如此，一具有前述雜質濃度 之鑄態連續單晶石夕或類單晶石夕之固體可以較佳地形成具有 20至 > 兩各與一鑄造容器内部尺寸一樣大之尺寸、及一與該 禱鬼尚度相同之第二尺寸。例如，如果該單晶鎮態石夕體是 -立方體n㈣固體，則前述這些尺寸係指這些石夕體 之長度、寬度與高度。 依據本發明之貫施例’鑄造過程中所使用之晶種可具 29 1379020 j 096102078號專利申請案說明書替換本日期：1〇1年7月1〇日 有任何所需尺寸與形狀’且係具有適當幾何形狀之單晶矽 塊，或依幾何形狀規則排列之多晶矽，如正方形、矩形、 六邊形、菱形或八邊形之矽塊。它們可成形為便於鋪排， 因此它們可以邊對邊地放置或“鋪排”並以一預定圖案配合 5 一坩堝之底部。此外，依據本發明之實施例，多數晶種可 放置在該掛禍包括所有之一或多側上。藉由將一如單晶石夕 之晶堪等結晶石夕源鑛切成多數具有所需形狀之塊狀，可以 獲付這些晶種。這些晶種亦可以藉由將它們由一利用本發 明實施例方法製成之連續單晶或連續幾何型多晶石夕之樣品 1〇切割出來而形成’使隨後之鑄造製程中所使用之晶種可由 一初始鎢造製程製成1 了進行單轉造，最好使儘可能 少之晶種覆蓋該甜禍底部，以避免出現缺陷。如此，該石夕 或該等石夕可以具有其中放置該石夕或該等石夕以進行本發明之 鑄造方法之掛堝或其他容器之底部等之一或多側的尺寸與 15形狀，或大致之尺寸與形狀。 以下將說明本發明實施狀以製财的方法及裝 置。但疋，在此應了解的是這些不是形成與本發明原理相 符之矽的唯一方式。 明參閱第1圖’晶種1〇〇放置在一如石英坩堝等具有底 部與壁部之掛禍底面處，使它們朝相同方位緊密抵接且形 大而連續定向之板片12〇,或者，它們以—預設錯向緊 密抵接，以在所產生之所得砂中產生具有刻意選擇之晶粒 尺寸的特定晶界。即，為鎮造幾何型多晶石夕，所得之結晶 化幾何型多晶石夕的晶粒尺寸將等於或將大約為該等晶種之 30 1379020 I第096102078號專^申請案說明書替換本日期·】〇1年7月丨0 q 尺寸。較佳地，多數晶種100係鋪排且放置成可實質地覆蓋 坩堝110之整個底部。又，較佳地，該坩堝1〗〇具有一如由 氧化石夕、說化矽或一液體膠囊等製成之脫離塗層，以便將 結晶化之矽由坩堝110取出。此外，該等晶種可包含具有所 5品晶體方位之單晶矽’且厚度為大約3mm至大約100mm的 一板片或多數板片。雖然在第】圖中顯示的是一特定數目與 尺寸之晶種100 ’但是發明所屬技術領域中具有通常知識者 可輕易了解該等晶種之數目與尺寸可以依據應用而增加或 減少。 10 凊參閱第2圖，晶種1〇〇亦可放置在該坩堝11〇之一或多 個側壁13G、14G上。晶種1Q0可以放置在甜禍11G之所有四 個壁上，但為了方便說明，僅在側壁13〇、14〇上顯示晶種 1〇〇。較佳地，放置在該坩堝11〇四壁之任一壁上的晶種1〇〇 呈柱狀，以便進行晶體成長。較佳地，放置在該㈣110四 15壁之任-壁上之各柱狀晶種將具有與放置在它正下方且在 坩禍110底部上之晶種相同的晶粒方位。當幾何型多晶石夕成 長時，依此方式放置該柱狀晶種將有助於該等幾何型石夕晶 粒成長到與該坩堝110之高度一般大。 20 仍請參閱第2圖，這種晶種刚結構之優點是一用以禱 造具有更高結晶性與更高成長速度之更快、更簡單、自進 行的方法。例如，可在-切“杯’，情切，且該石夕“杯” 由許多堆#在-起以在M1_側形成—如底部與四壁 之凹穴的晶種。或者，可將熔融矽倒入一矽“杯，，中，且該 夕杯由許多堆叠在一起以在掛祸11〇内側形成—如底部 31 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本 與四壁之凹穴的晶種。在另一例中 至石夕之炼化溫度，且保持在固體狀態，接著將該炫融石夕= 入且使之達到熱平衡。然後’在前述任一例中，將誃坩堝 110冷卻，藉此，利用例如一使熱輻射至大氣且熱仍可施加 5至坩堝U0開口頂部之固體散熱材料（圖未示），由坩堝11〇 底部與側部散熱。依此方式，所得之矽鑄塊可以是單結曰 或幾何型多晶（依所使用之晶種100與其方位而定），且該辞 晶化進行之速度大於已知多晶鑄造製程。為了重覆這製 程’利用已知方法移除該結晶化矽塊之側邊與底部的一部 10份。較佳地，多數如晶種100之種晶係排列成使在晶種1〇〇 間之共同極方向垂直於坩堝110之底部與一側部的各部，以 在坩堝110之底部與一側部之間不形成晶界。 第3A-3C圖顯示用以在掛禍110中鑄造幾何型多晶石夕之 鋪排例。晶粒工程可以藉由小心之晶種產生、定向、放置 15 與晶體成長來達成。例如，第3A與3B圖顯示其上顯示不同 (110)方向之兩單晶矽板片155、165。兩板片具有一垂直於 其表面之共同（100)方向，接著，切割各單晶矽板片155、 165，以形成許多成為晶種之石夕塊150、160。表面種類可以 由於紋理的緣故而是均一的，或者依需要選擇。晶粒之形 20 狀與尺寸可以依據由單晶矽板片155與165之鋪片的切割來 選擇，如第3B圖所示。在矽塊150、160之相鄰鋪片間的相 對方位角度決定在所得鑄態幾何型多晶矽中之晶界種類 (如，高角度、低角度或兩者）。例如，在第3A圖中顯示（100) 極方向之兩晶粒方位。 32 1379020 ^第096102078號專利申請案說明書替換^日期月1〇日 • 第3C圖所示之晶種包含多數與其相鄰舖片具有特定方 位關係之鋪排單晶矽塊150、160，且該等矽塊15〇、16〇係 鋪排在坩堝110之底部，如第3C圖所示，使兩（11〇)方向交 錯，如在矽塊150、160上畫出之箭號所示。在此應注意石夕 5塊150、160畫成大致正方形塊僅是為了說明及下述之原 因，且可以是其他形狀。 雖然未顯示在第3C圖中，晶種亦可位在坩堝之側邊， 如第2圖所示。接著，可將石夕進料（圖未示）導入掛渦1丨〇而位 在石夕塊150、160上方並且使之熔化。或者，可將熔融石夕倒 10入掛渦U0令。在另一例中，先使坩渦11〇之溫度非常靠近 或上升至碎之溶化溫度，並接著倒入該溶融;5夕。依據本發 明之實施例，該等晶種之薄層可以在固化開始前熔化。 接著’在前述任一例中，將該坩堝110冷卻，藉此，利 用例如一使熱賴射至大氣且熱仍可施加至掛禍1 1 〇開口頂 15部之固體散熱材料，由該坩堝110底部（且如果晶種亦鋪排 在側面則亦由側部）散熱。如此，當該晶種保持一固體狀態 時，加入熔化之矽，且該熔化物之方向性固化使柱狀晶粒 向上成長。依此方式，所得之幾何型多晶矽鑄塊將模擬鋪 排矽晶種150、160之晶粒方位。一旦適當地實施這方法後， 2〇可將所和'之鑄塊切成水平板片，以作為其他鑄造製程用之 晶種層。该板片可以具有一坩禍或其他用於鎮造之容器之 表面’如底面的尺寸與形狀或大致之尺寸與形狀。例如， 只有一這種板片可用於進行鑄造製程。 第4圖顯示第3C圖中所示之鋪排的變化例，其中鑄態幾 33 1379020 _ 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：ιοί年7月1〇日 何型多晶矽之晶粒方也之一例係將晶種塊150、160以一垂 直於坩堝110底部之共同極方向（001)鋪排。在第4圖中，該 (110)方向族之所有變化呈現在矽塊15〇、160之鋪排中，如 方向箭號所示。雖然未在這特定圖中顯示，但是晶種亦可 5 以在坩堝110之一或多側上。 如此，在一用以形成矽之種晶方位可選定為使特定晶 界形成在鑄態幾何型多晶石夕中，且其中前述晶界包圍幾何 形狀。相對於本發明之實施例，習知鑄造方法包括以一不 受控制之方式藉由方向性固化而由一塊完全熔化之矽來鑄 10造該等多晶晶粒。所得之晶粒基本上具有任意之方位與尺 寸分布，且該任意晶粒方位難以有效使該矽表面形成紋 理。此外，在典型成長方法之天然產品、晶界中之扭折會 集結有關錯位之團或線之結構缺陷。這些錯位及它們會吸 引之雜質會造成電載子之迅速重組與作為光電材料之效能 15下降。因此，依據本發明之實施例’可達成小心計晝與種 入一規則晶界網路以鑄造單晶或幾何型多晶矽之目的，使 晶粒之尺寸、形狀與方位清楚地被選擇成可使少數載子喜 命達到最長且消除最多雜質，並且使結構缺陷減至最少者7 晶界可以選定為呈平坦之平面，以減少錯位成核並在 2〇成長時維持其垂直方向者。該晶界種類係選定為可使消除 雜質與消除應力之效果達到最大者，且該等晶粒方位(特^ 是表面方位)係選定成可形成紋路、改善表面鈍化且增加曰 粒強度者。該等晶粒之尺寸係選定為可在有效減少 大吸收面積之間得到最適當平衡者，例如，可實質幾何型 34 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期： . 多晶矽之鑄造，使該幾何型多晶矽具有至少大約〇.5cm至大 約l〇cm之平均最小晶粒橫截面，且共同極方向垂直於該鑄 態幾何型多晶矽之表面，如第3C與4圖所示。該平均晶粒橫 截面可為大約〇.5cm至大約7〇cm ,或7〇cm以上。最後的結 5果是可增加所得之光電材料之整體效率。 依據本發明之實施例，多數單晶矽種晶之幾何型結構 可以放置在一坩堝之至少一表面上，例如一坩堝之底面 上i其中該幾何型結構包括緊密堆積之多邊形。或者’多 ]〇 =Ba卿晶之幾何型結構可放置成使該幾何型結構包括 • g密堆積六邊形，或具有菱形或三角形格隙之多邊形，如 : ^吏與用6圖所示。在另一替代例中，未使用多數單晶種晶， 方次用由在先前單晶矽鑄造中產生之鑄塊以切割或其他 種1 ‘彳于之矽區段或板作為用以鑄造本發明單晶矽之單一 15他容。。k種果—種晶可以具有與坤蜗或躲進行铸造之其 狀。、L面相同的尺寸與形狀’或大致相同之尺寸與形 此，第65圖顯示—緊密堆積六邊形m陣列之例相對於 列的例=員不具有菱形或三角形寺各隙180、190之多邊形陣 構亦可子以下將詳細說明這兩種陣列，且前述任一種結 20之實二用於用以鑄造一固態單晶石夕體或一固態多晶石夕體 丨其中该種晶係放置在一坩堝之底面與側面兩者 製得之Γ本發明之實_，藉由鑄造—幾何型多晶石夕體所 有相同。夕曰A可以—管柱方式&長。此外，這些晶粒可具 或接近於由其形成之晶種的形狀。當製造具有這種 35 年，月 Ή 特定晶界之石夕時，最好該晶界接面僅具有在一角落處會合 之三個晶界。如第5圖所示，種晶之六邊形結構170對於晶 種之鋪排是必要的，其中該晶體方位使在水平面中之原子 具有三重或六重對稱性，例如歡⑽）。如此第5圖顯示 一用於排列在—如第1與2圖所示之適當_底部中之六邊 形組合一部份的平面圖，且其中之箭號顯示在該等晶種中 之石夕晶體（110)方向的位向。 或者，對具有四重對稱性之方位而言，該等晶種之不 同幾何型結構可用以來在多數晶粒之間保持穩定、對稱之 10晶界，且仍符合三晶界角落規則。例如，如果Θ是在（110) 方向與有-（100)極之八邊形主要侧邊間的方位誤差， 且α是-格隙菱形之頂角，如第6圖所示，則當㈣㈣時， 所有晶粒將具有相對於該⑽)方向為對稱之晶界。在這例 子中’所有晶粒具有垂直於第6圖所示之紙面的⑽)極方 b向。如此，第6圖是一用以排列在一如第⑻圖所示之適當 坩堝底4中之八邊形晶種以及菱形晶種丨8〇、1如之組合一 部份的平面圓，且其中箭號顯示在該等晶種中之矽晶體之 (110)方向的方位。 第7圖疋顯示本發明製備矽之例的流程圖，且依據第7 20圖’方法700開始時可先選擇用於單晶石夕或幾何型多晶石夕成 長之單晶矽種晶，並將單晶矽種晶排列在一坩堝中（步驟 705)。或者，一藉由切割或其他方式而由一單晶矽或依幾 何形狀規則排列多晶砂之鑄塊所獲得的單一板片可作為一 單一種晶使用。接著，可將矽進料加入該坩堝中（步驟71〇p 36 1379020 — ________卞，大j tu ㈡ 然後，由頂部加熱該坩堝並由底部冷卻該坩堝之底 地或主動地，見步驟715)。纽化時，監測該⑦之炫化階 段，以追蹤且控制該固-液界面之位置（步驟72〇)。繼續進行 該石夕之炫⑽段，直_單晶㈣晶之—部⑽化為止（步 驟725)。-旦該單晶㈣晶之所需部份溶化後，結束該溶 化階·ί又並開始晶體成長階段(步驟73〇)。在該坩塌内讓晶體 單向與垂直地繼續進行成|，直到石夕結晶化完成為止(步驟 735)。如果排列晶種以進行幾何型多晶矽成長，則該結晶 化步驟735將產生一具有柱狀晶粒之幾何型多晶矽鑄塊（步 1〇驟740)。或者’如果排列晶種以進行單晶石夕成|，則該結 晶化步驟735將產生一單晶矽鑄塊(步驟745)。最好，取出在 步驟740或745任一者中產生之鑄塊，以進行後續處理(步驟 750)。 如第8Α圖所示，矽進料2〇〇可以例如兩種方式中之其中 15 一種加入含有晶種220之掛禍210中。首先，適當地以呈方 便尺寸塊體形態之固體矽進料2〇〇完全裝滿坩堝21〇，再將 該裝滿之坩堝210放在—鑄造站（圖未示）中。 如第8Β圖所示，在坩堝21〇中之溫度分布係設定成使可 加熱在坩堝210中之矽進料頂部而使其熔化，且可主動地或 20被動地冷卻底部以在坩堝210底部保持固態之晶種220， 即，使它們不會在矽進料2〇〇熔化時浮起。一固息散熱材料 230與坩堝210之底部接觸，以散熱至水冷壁。例如，散熱 材料230可以是-塊固體石墨，且可較佳地具有等於或大於 該堆禍底部之尺寸。依據本發明，例如，當使用具有底面 37 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：101年7月i〇曰 為66cmx66cm之禍時，該散熱材料可為 66cmx66cmx20cm。較佳地，掛渦210之側壁無論如何均不 會被冷卻，只要使晶種220僅位在坩堝210底部上即可。如 果晶種220位在坩堝210底部與側壁兩者上，則散熱材料230 5 將會放置在坩堝210底部與側壁兩者上以保持所需之熱分 布0 矽進料200之熔化狀態受到密切地監測，以追蹤在熔化 矽與該等晶種間之界面位置。較佳地，熔化物240(顯示在 第8B圖中）繼續產生直到除了晶種220以外之所有矽進料 10 200完全熔化為止，然後，晶種220將部份地熔化。例如， 藉由維持在該坩堝中另一處到達矽之熔化溫度後，在該坩 堝外表面上測量時之ΔΤ大約等於或小於〇.l°C/min，可以密 切地控制加熱，使該等晶種220不會完全熔化。較佳地，藉 由維持在該坩堝中另一處到達矽之熔化溫度後，在該坩堝 15 外表面上測量時之ΔΤ大約等於或小於〇.〇5°C/min，可以密 切地控制加熱。例如，依據本發明，該ΔΤ可在該坩堝之外 表面上於該坩堝與一大塊石墨之間測得，且一深度標尺可 ***溶化物240中以測量該熔化物之深度，並計算已熔化之 晶種220的部份。 20 如第8C圖所示，部份250顯示晶種220總厚度之熔化部 份。在晶種220之一部份25〇在熔化物240下方熔化後，該熔 化階段將迅速地結束且開始晶體成長階段，其中在坩堝21〇 頂部之加熱減少及/或在散熱材料230底部之冷卻增加。這 過程之一例係顯示於第8D圖之圖表，且其中晶種220之一部 38 1379020 份250的炫化為時間的函數。如第糊所示該等晶種具有 在5與6cm之間之初始厚度的一部份逐漸炫化，直到留下正 好2cm以下之固態晶種為止。例如，藉由維持在該賴中另 一處到達奴社溫度後，在制彬卜表面上測量(例如透 5過-安裝在該冷卻裝置中之熱電偶）時之ΔΤ大約等於或小 於〇.l°C/min ’可以密切地控制加熱，使該等晶種22〇不會完 全溶化。較佳地，藉由維持在騎堝巾另—處職碎之溶 化溫度後，在該坩堝外表面上測量時之ΔΤ大約等於或小於 〇.〇5°C/min，可以密切地控制加熱。此時，該熔化階段將迅 10速地結束且開始晶體成長階段，而這種情形係以在該圖表 之縱座標上測之固態厚度之大幅上升來表示。 接著，如第8E圖所示，在坩堝210内，晶種繼續單向地 且垂直地進行晶體成長，直到矽結晶化完成為止。當在該 掛塥210内之頂至底溫度梯度整平時，該鑄造循環結束。然 15後，整個鑄塊將緩慢地冷卻至室溫。為了鑄造幾何型多 晶矽，如第8E圖所示，這晶種單向成長產生柱狀晶粒27〇， 且該#晶粒270具有與在它形成於其上之各個晶種do形狀 大致相同的水平橫截面。依此方式，可以預先選擇該鑄態 多晶矽之晶界。又，任何前述之晶種圖案/鋪排方式均可應 20 用於這鑄造方法中。 或者’為了鑄造單晶矽，晶種220可排列成完全沒有晶 界，以產生铸態單晶碎。如第8F圖所示，部份250顯示晶種 220在該熔化物240下方之總厚度的熔化部份。在晶種22〇之 部份250於熔化物240下方熔化後，該熔化階段將迅速地結 39 I379〇2〇 [^^102078號專利申請案說明書替換本日期：7月10日 束且開始晶體成長階段，其中在坩堝210頂部之加熱減少及 /或在散熱材料230底部之冷卻增加。接著’如第8G圖所示， 在坩堝210内，晶種繼續單向地且垂直地進行晶體成長，直 到矽結晶化完成為止。一以實質平坦較佳之固-液界面285 5 繼續向上且遠離該坩堝210之底面擴展，且當在該坩竭210 内之頂至底溫度梯度整平時，該鑄造循環結束。然後，整 個鑄塊280將緩慢地冷卻至室溫。為了鑄造幾何型多晶石夕， 如第8G圖所示，這晶種單向成長產生一連續鑄態單晶石夕固 體 290。 10 在另一方法中’如第9圖所示’可以先在一分開室或分 開熔化容器300中熔化矽進料200。晶種220可以在熔融進料 305經由熔化管31〇送入或倒入坩堝210之前，由頂部部分地 或非部份地熔化，然後如參照第88_8〇圖所述般地進行冷卻 與成長。在另一實施例中，矽種晶可以安裝在坩堝21〇之壁 15 (圖未示）上且可如前所述地由坩堝210之側邊與底部進行晶 體成長。或者，矽進料2〇〇可在一與坩堝21〇分開之熔化容 器300中熔化，且此時將坩堝21〇加熱至矽之熔化溫度，並 且控制該加熱，使晶種22〇不會完全熔化。在石夕進料細部 份熔化時’熔融進料3〇5可以由熔化容器3〇〇轉移至坩堝 2〇上中，且可開始冷卻與結晶化。如此，依據本發明之實施例， 該固態結料體之—部份可包括晶種220。或者，該等晶種 可在熔化物加人之前保持完全固態。此時，在炫化容器遍 中之溶融石夕被加熱到超過該炫化溫度，且當加入過熱液體 時，該過熱液體可溶化某些晶種之一部份。 40 p 096102078號專利申說明書替換本日期·· ιοί年7月10日 在一如第9圖所示之兩階段鑄造站中，熔融進料305將 由熔化容器300向下倒入並落在晶種220上，且在固化時呈 現它們的結晶性。或者，炫化可在一中央炼化容器3〇〇中發 生，且該中央熔化容器300對如一或多份坩堝21〇(圖未示） 之一組分散固化坩場結構進行供料。依據本發明之實施 例，該等固化财禍可以在該等掛禍之側邊與底部内襯晶種 220。這方法之某些優點包括：分開熔化與固化系統，使各 鱗造步驟更適當化；半連續地熔化矽，其中熔化新材料可 依需要以一規律之方式發生，以維持坩場供應；當由中間 之熔化物對該等固化站進行供料時，矽會在頂部結渣（且可 進行底。卩之排出）’使初始石夕材料之純度增加；及使炫化容 器300可魏融進_5達成平衡且不再成為明顯之雜質來 源。 如此’在-鑄塊260或280已利用其中—前述方法鑄成 後’所得之鑄塊可以再利用切除該鑄塊之底部或另一部份 再加工，且在一後來之鑄造工作中使用它作為一單一晶 種，以形成本發明之-單晶石夕體、或幾何型多晶石夕，並且 其中這單-晶種的尺寸與形狀與在後來之轉造工作中使用 之㈣底較核雜㈣，而_塊之其餘部份可切成 磚與晶圓以加以光電電池4者，整個鱗塊可以切成水 平板片，叫乡數鑄造財作為種晶㈣，料行多數以 後之缚造工作。 在本發明實施例之方法中使用的矽進料可含有一或多 個如選自於包括：硼、鋁、鋰、鎵 緣喂、銻、砷及鉍之摻 1379020 ________ 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：ιοί年7月10曰 雜劑。這些摻雜劑之總量可以大約是〇,〇 1份每百萬原子°〆0 (ppma)至大約2ppma。較佳地，在該矽中之摻雜劑量係一玎 使由該石夕製成之晶圓具有大約〇· 1至大約5〇〇hm-cm，且以大 約0.5至大約5_0ohm-cm較佳之電阻的量。 5 如此’依據本發明，該矽可以是最好鑄態連續單晶矽 體或鑄態連續幾何型多晶矽體，且大致沒有或沒有如〇SF 及/或旋漓缺陷等徑向分布缺陷。該石夕體之至少兩尺寸宜至 少大約為10cm，且至少大約2〇cm為佳，並且至少30(；111更 佳，而又以至少40cm更佳，並以至少5〇Cm更佳，且以至少 10 60cm尤佳，更以至少大約7〇()111最佳。最佳地，這矽體之第 三尺寸至少大約5cm，且以至少大約i5cm為佳，並且以至 少大約20cm最佳。較佳地，該矽體可具有至少兩各與一鑄 造容器内部尺寸一樣大之尺寸。如在此所說明者，本發明 可用以利用一簡單且低成本之鑄造方法製造大單晶矽體或 15幾何型多晶矽體。 以下是本發明實施例之實驗例，且這些例子只是用以 舉例與說明本發明之實關，並且無論如何均不應被視為 會限制本發明之範_。 例1 2〇 晶種製備：使用一塗覆有帶鋸之鑽石，沿其長向切割 由MEMC公司所取得且具有〇.3ppma之硼的純柴式（CZ) 矽（單晶）晶坧，使它具有每侧14cm測量值之正方形橫截 面。接著，使用相同之鋸通過其橫截面切割所得之單晶矽 塊成夕數具有厚度大約為2cm至大約3cm之板片，且這些板 42 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：1〇1年7月1〇日 片係作為單晶矽種晶或“晶種”。保持該矽晶坯之（1〇〇)結晶 極方位’且將所得之單一晶體矽板片配置在一石英坩堝底 部’使該板片之（100)方向面向上’並且該（11〇)方向保持與 該掛瑪之一側平行。該石英禍具有—側為68cm2正方形 5 橫截面、大約40cm之深度、及大約1.8(^之壁厚度。該等板 片配置在該掛禍底部且它們的長尺寸平行於該坩堝底部， 而它們的侧邊互相接觸以在該坩堝底部上形成一單一且完 整之板片層。 鑄造：接著，於室溫下在該坩堝中裝入總質量為2651^ 10之固體矽進料’再將已裝填之坩堝置入一用以鑄造多晶石夕 之現場熔化/方向固化鑄造站。該熔化製程係利用將電阻加 熱器加熱至大約1550〇C來進行，且該等加熱器係構成為可 由頂部加熱且熱可藉由開啟絕緣體總共6cm而輻射出該底 部"這結構可使熔化在一由頂部向下之方向上朝該坩堝底 部進行，且透過底部之被動冷卻使該等種晶可在熔化溫度 下保持固態，並可藉由一熱電偶加以監測。炼化之程度係 利用一每10分鐘便下降至該熔化物中的石英深度標尺來測 量，且比較該深度標尺南度與一在該站中之空时禍所取得 之測量值’以決定剩餘固體材料之高度。藉由深度標尺測 20量，該進料先熔化，接著熔化狀態持續至僅留下大約 高度之種晶。此時’藉由將絕緣體開啟至12(：111，加熱功率 下降至一 150O°C之溫度設定值，且由底部之輻射增加。在 固化開始之前，深度標尺測量觀察到種晶會再多熔化一或 兩毫米。接著，晶種之單一晶體繼續成長直到固化步驟結 43 1379020 _ 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月1〇日 束為止。該成長階段與剩餘之鑄造循環係以其中頂至底部 溫度梯度整平之一般參數來進行’且接著讓整個鱗塊缓慢 地冷卻至室溫。該鑄態石夕產物是一 66cmx66cmx20cm之鎮 塊’且其具有50cmx50cm之橫截面的中央部份由頂至底部 5是單晶石夕。該單晶矽结構可由目視檢查該鑄塊表面而看 出，此外，以一可描繪出晶界之驗性配方飯刻該石夕可進一 步SH·實在該材料中沒有晶界β該整體換雜平均值是 1.2ohm-cm，且由這矽製成之光電電池具有16 〇%之電效率。 在依據這例子所進行之其他鑄造操作中，可觀察到該 10鑄態矽產物係含有其他晶體位向之較小矽晶體之連續一致 矽晶體，或者是一具有多數相鄰多晶矽區域之單晶矽體。 例2 晶種製備：晶種係如例1中一般地完成，但是該單晶矽 晶種被切割成使一半晶種之（丨丨〇)方向係位在相對該等正方 15形晶種側邊呈45度處，而另一半晶種具有大約20度之角 度。該等正方形塊係以兩不同晶種方位交錯之棋盤方式層 狀地排列在該坩堝底部，即，相對該等坩堝側邊之方位， 該（110)方向具有45度角與20度角，而該等晶種互相相對地 具有25度或155度之錯向。但是，由於該等正方形晶種尺寸 20並不一致，所以在該晶種層中的某些間隙並未受到覆蓋。 該掛禍在各正方形側上之測量值大約為33cm，且高度測量 值大約為22cm。 鑄造：將有該等晶種之坩堝與另一總共含有弘仏進料 矽塊之坩堝放入一普遍存在鑄造法（ucp)兩階段鑄造站 44 1379020
5且熱由該故納坩堝底部抽出，以進行單向固化與種晶成 長。由於該等晶種構成之已固化材料的質量，標準之成長 循環會縮短。依此方式，並非在冷卻製程開始前提供讓所 有66kg(10kg之晶種與561^之進料矽）固化之時間而是僅為 56kg熔融矽提供時間，以避免浪費加熱能量。這方法之產 1〇物是一具有大且大致柱狀晶粒之石夕塊，且具有形狀與尺寸 接近它們形成於其上之初始種晶之頂面尺寸的正方形橫截 面。當成長進行時，橫向晶界位置有時會偏移。 例3 晶種製備：種晶係以用以内襯一坩堝底部之230乘 15方、（1〇〇)之板完成，且該等板提供一63Cmx63cm之覆蓋面 積及一由中心3cm至側邊i.8cm的厚度，且所有的板係配置 成其（110)方向與該掛禍之壁呈45〇。 鑄造：以另—總共242kg之進料矽塊填充含有該等晶種 之坩堝，產生一本質矽、由先前鑄塊回收之矽、及具有一p 20型電阻大於9〇hm-cm之雙鑄態矽的混合物。接著將在該坩 禍中之石夕進料送入—p皆段方向固化爐中，且將該掛禍(該等 石夕於其内）加熱至155G°C，並藉㈣啟絕緣體至12em來冷卻 底部。該固-液界面在炫化時仍保持大致平坦，因此在溶化 結束時’沒有任何部份之晶種會完全溶穿。該石夕之厚度係 45 [j~^96102078號專利申請案說明書替換本日期：101年ίο日 利用一石英深度標尺監測，且當測得一中心厚度為2.5cm 時’該熔化階段停止，且加熱溫度下降至1440°C並且絕緣 體高度增加至15cm。由熔化相改變開始，在該坩堝中另一 處到達矽之熔化溫度後於該坩堝外表面上測得之溫度增加 之速度便保持在或低於〇.iaC/min。接著，繼續進行剩餘之 固化製程，且對加熱器保持大致固定之功率直到觀察到結 晶成長結束為止。在成長結束後’使該結晶矽鑄塊之溫度 梯度達到整平狀態並接著均勻地下降至室溫。在由該坩堝 中取出該鑄塊後，將該鑄塊底部切下一大塊以便在另一後 續鑄造程序中再利用作為一晶種，且該鑄塊之剩餘部份則 切成多數12.5cm乘方之磚以進一步加工。該製程成功地使 單結晶實質在整個矽層橫截面上成長’且一直進行至該鑄 塊頂部。又，藉由檢視該切割矽可看出單結晶性。 在依據這例子進行之其他鑄造工作中，可發現該鑄態 矽產物係含有其他晶體位向之較小矽晶體之連續一致矽晶 體，或者是一具有多數相鄰多晶矽區域之單晶矽體。 由本發明實施例切製成的晶圓具有適當薄度且可使 用在光電電池中’此外，該等晶圓可以是η型或p型者。例 如aa圓可以具有大約10微米之厚度至大約7〇〇微米之厚 度另外’在光電電池中使用之晶圓最好具有大於該晶圓 厚度⑴之擴散長度(Lp)^例如，、對〖之適當比例至少為〇 $。 匕可以至少為大約1 ]或至少為大約2 。該擴散長度 疋二數裁體(如在P型材料中之電子)在與大多數載體(在p型 材料中之電洞)再组合之前可擴散之平均距離且該[ρ與少 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10曰 . 數載體壽命τ有關而其關係為Lp=(Dt)1/2，其中D是擴散常 數。該擴散長度可以利用多種方法測量，例如光子束感應 電流（Photon-Beam-Induced Current)法或表面光電壓 (Surface Photovoltage)法等。例如，如何可測量擴散長度的 5 說明请參見 A. Fahrenbruch與 R· Bube之 Achademic Press, 1983, pp. 90-102, “Fundamentals of Solar Cells” 〇 該等晶圓可具有大約100毫米至大約6〇〇毫米之寬度， 且較佳地，該等晶圓具有至少一至少為大約5〇mm之尺寸。 由本發明之石夕製成之晶圓及因此由本發明製成之光電電池 1〇可具有’例如，大約50至3600平方公分之表面積。該晶圓 之别面最好具有紋路，例如，該晶圓可利用化學關 '電 浆姓』或雷射或機械刻劃形成紋路。如果使用-具有（100) 财位之Ba|® ’可彻在_如氫氧灿之齡水溶液中， 曰;如大約70 C至大約9(3<5(：之高溫下處理該晶圓，以触刻該 成具各向異性紋路之表自。該水溶液可含有如異 丙醇等醇類。 如此 ，太陽能電池可以使用由本發明實施例之鑄態矽 鬼產生之晶圓來製 形成至少包含··切割該鑄態㈣體以 ^ . ，在該aa圓表面上選擇性地進行一清潔程 如姝雜面上選擇性地進行—形成紋理步驟；藉由，例 如，摻雜該表而^ ^ _ 形成一p-n接面；在該表面上選擇性地沈 積一抗反射塗層. , ，螬由，例如，一鋁燒結步驟而選擇性地 ==與一鈍?層之至少一該晶圓上 純化層疋一與一裸晶圓表面具有界面之 47 1379020 ___ 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：ίο!年7月ι〇曰 層，且該界面束縛住表面原子之懸鍵。在石夕上之鈍化層的 例子包括氮化矽、二氧化矽與非晶質矽。該層通常薄於丨微 米，可以是透光的或者作為一反射層。 在一利用如一P型矽晶圓之用以製備一光電電池的典 5型與一般方法中，該晶圓之一側露於一適當η摻雜劑，以在 該晶圓之刖面或光接收側形成一射極層與Ρ·η接面。通常， 藉由利用如化學或物理沈積等一般使用之方法先將η摻雜 劑沈積在5亥ρ型晶圓前面，且在此沈積後，將如碟等摻雜劑 驅入該矽晶圓之前面以使該η摻雜劑再擴散進入該晶圓表 10面，可形成該η型層或射極層。這“驅入”步驟通常是利用使 該晶圓暴露於尚溫下來達成，因此，一ρ_η接面會形成在該 η型層與該ρ型矽晶圓基材間的邊界區域處。在磷或其他摻 雜劑形成該射極層之前，該晶圓表面可形成紋路。為了再 改善光吸收性，可選擇性地在該晶圓前面塗布-如氮化石夕 15等抗反射塗層’有時提供同時形成表面及/或整體純化。 為了使用因使該Ρ-η接面暴露於光能而產生之電位，該 光電電池通常在該晶圓前面設有一導電前電接頭且在該晶 圓月面X有導電後電接頭，但是兩接頭可均位在該晶圓 背面。这些接頭通常是由一或多個高導電性金屬製成，且 20 因此通常是透明的。 如此’依據前述實施例製成之太陽能電池可包含：— 由實質上沒有徑向分布缺陷之連續單晶石夕體形成之晶圓， 且3亥石夕體可為如前所述者並且具有例如至少兩各至少大 約為25咖之尺寸及一至少大約為2〇cm之第三尺寸；—在該 48 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期:101年7月1〇日 曰b圓中之p-n接面；一在該晶圓表面上的選擇性抗反射塗 層，最好具有選自於一背面場與一鈍化層之至少一層；及 在該晶圓上之導電接頭，其中該矽體可以實質上沒有旋渦 缺陷且實質上沒有OSF缺陷。 5 同時’依據前述實施例製成之太陽能電池亦可包含： 一由一連續幾何型多晶矽體形成之晶圓，且該矽體具有一 預定晶粒方位結構，並且一共同極方向垂直於該矽體之表 面，且該矽體最好具有至少兩各至少大約為1〇cm2尺寸； 一在該晶圓中之p-n接面；一在該晶圓表面上的選擇性抗反 1〇射塗層：最好具有選自於一背面場與一鈍化層之至少一 層；及在該晶圓上之導電接頭，其中該幾何型多晶石夕包括 具有大約0.5cm至大約30cm之平均晶粒橫截面之石夕晶粒，且 其中該石夕體可以實質上沒有旋渦缺陷且實質上沒有〇sf缺 陷。 15 20 發明所屬技術領域中具有通常知識者可知在不偏離本 發明範疇與精神之情形下可對所揭露之結構與方法進行各 種修改與變化，例如，有關於形成單_之所揭露製=與 方法亦可應用於形成近似單晶石夕、或其纟人 、、、· S。此外，雖鈇 已在此說明了矽之鑄造，但是在不偏離本發明範*盥 之情形下鑄造其他半導體材料與非金屬結晶材與精神 本發明人已可依據本發明實施例鑄造其他 。例如’ .. 、何料，例如砷化 鎵、鍺化衫、氧化紹、氮化鎵、氧化辞、辟 . 化鲜、辟化敍 銦、銻化銦、鍺、釔鋇氧化物、鑭氧化物、 T 本 其他半導體、氧化物、及具有液相之金屬互卜_ 物及 熔化合物。藉
49 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本日期：101年7月10曰 由考慮在此揭露之本發明說明書與實施，發明所屬技術領 域中具有通常知識者可了解本發明之其他實施例。本說明 書與例子應僅被為舉例，而本發明之真正範疇與精神係由 以下申請專利範圍顯示。 5 【圖式簡單說明】 第1圖顯示本發明實施例之在一坩堝底面上的一矽晶 種結構例； 第2圖顯示本發明實施例之在一坩堝底面上的另一矽 晶種結構例， 10 第3A-3C圖顯示本發明實施例之用以在一坩堝中鑄造 依幾何形狀規則排列多晶矽之鋪排(tiling)例； 第4圖顯示本發明實施例之用以在一坩堝中鑄造依幾 何形狀規則排列多晶矽之另一鋪排例； 第5圖顯示本發明實施例之緊密堆疊鹵晶種鋪片陣列； 15 第6圖顯示本發明實施例之具有斜方形或三角形格隙 之多邊形形狀的陣列例； 第7圖顯示本發明實施例之方法例；及 第8A-8G與9圖顯示本發明實施例之單晶矽或依幾何 形狀規則排列多晶矽之鑄造製程例。 20 【主要元件符號說明】 100.. .晶種 110".坩堝 120…板片 130.140.. .側壁 150,160…矽塊 155,165…單晶矽板片 170.··六邊形 180,190...菱形或三角形格隙
A 50 1379020 第096102078號專利申請案 說明書替換本日期：101年7月10曰 200...矽進料 300...熔化容器 210.··坩堝 305…溶融進料 220...晶種 310...熔化管 230…散熱材料 700. ·.方法 240...熔化物 705,710,715,720,725,730,735,740, 250...晶種之一部份 745,750…步驟 260."鎊塊 (001)、(100)或(110)…表示晶面之 270...晶粒 米勒指數 280…鑄塊 Θ...在(110)方向與一具有(100)極 285...固-液界面 之八邊形主要側邊間的方位誤差 290…連續鑄態單晶矽固體 α...格隙菱形之頂角 51

Claims (1)

1379020 第096102078號專利申請案申請專利範圍替換本曰期：101年7月10曰 十、申請專利範圍： 1. 一種用以製備鑄態矽之方法，包含： 將熔融矽放置在一容器中以接觸至少一矽種晶，而 該容器具有一或多個加熱到至少該矽之熔化溫度之側 5 壁及至少一用以冷卻之壁； 藉由測量該熔融之程度，熔融該至少一矽種晶之 一所欲部份；及 藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而形成一包含單 晶矽之實心體，且該實心體具有至少兩個各至少為大約 10 10cm之尺寸，其中該形成步驟包括形成一固液界面於 一至少在開始時平行前述至少一用以冷卻之壁的熔融 矽邊緣處，且在冷卻時，該界面受到控制而朝一可增加 該熔融矽與該至少一用以冷卻之壁間之距離的方向移 動。 15 2.如申請專利範圍第1項之方法， 其中該放置步驟更包括將該至少一矽種晶放置在 一坩堝之底部，且 其中該冷卻使該固-液界面朝一遠離該坩堝底部之 方向移動，且仍保持該邊緣平行於該至少一用以冷卻之 20 壁。 3. 如申請專利範圍第2項之方法，更包含排列該至少一矽 種晶，以使一特定極方向係垂直於該坩堝底部。 4. 如申請專利範圍第2項之方法，其中前述放置熔融矽更 包括在一與該坩堝分開之熔化容器中熔化矽進料；加熱 52 1379020
日期：101年7月10日 該坩堝與該矽至矽之熔化溫度；控制該加熱，使該在該 坩堝中之至少一種晶不會完全熔化；及將該熔融矽由該 熔化容器轉移至該坩堝中。 5. 如申請專利範圍第3項之方法，更包括形成該實心體之 一部份以包括該至少一晶種。 6. —種用以製備鑄態矽之方法，包含： 將多數個包含單晶矽之矽種晶之幾何型結構放置 在一坩堝之至少一表面上，且該坩堝具有一或多個加熱 到至少a亥石夕之溶化溫度的側壁及至少一用以冷卻之 壁’其令該幾何型結構包括緊密堆疊之多邊形； 放置熔融矽，使其接觸該矽種晶之幾何型結構； 藉由測量該熔融之程度，熔融該至少一矽種晶之一 所欲部份；及 藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而形成—包含單 15 晶矽之實心體，且該實心體具有至少兩個各至少為大約 10cm之尺寸，其中該形成步驟包括形成一固液界面於 至少在開始時平行前述至少一用以冷卻之壁的炫融石夕 邊緣處，且在冷卻時，該界面受到控制而朝一可增加該 熔融矽與該至少一用以冷卻之壁間之距離的方向移動。 2〇 7. —種用以製備鑄態矽之方法，包含· 以一預定圖案將多數個包含單晶矽之矽種晶排列 在一坩堝之至少兩表面上； 放置該溶融矽，使其接觸該等單晶矽種晶；及 藉由自前述該坩堝之至少兩表面將該熔融矽冷卻 53 1379020 第096102078號專利申請案申請專利範圍替換本曰期：101年7月10曰 以控制結晶而形成一包含單晶矽之實心體，且該實心體 具有至少兩個各至少為大約l〇cm之尺寸，其中該形成 步驟包括在冷卻時控制一位於熔融矽邊緣處之固液界 面，使之朝一可增加該熔融矽與該坩堝之至少兩表面間 5 之距離的方向移動。 8. —種用以製備鑄態矽之方法，包含： 放置矽進料，使其接觸在至少一表面上之至少一包 含早晶梦之梦種晶， 加熱該矽進料與該至少一矽種晶至矽之熔化溫度； 10 控制該加熱，使前述至少一矽種晶不會完全熔化， 且該控制包含維持一當在該坩堝中另一處到達該熔化 溫度後，在該坩堝外表面上測量時之ΔΤ大約等於或小 於0.1DC/min ;及 一旦前述至少一矽種晶部分地熔化，藉由冷卻該矽 15 而形成一包含單晶矽之實心體。 9. 如申請專利範圍第7或8項之方法， 其中該放置更包括將該至少一矽種晶放置在一坩 堝底部。 10. 如申請專利範圍第7或8項之方法，更包括形成該矽體之 20 一部份以包括該至少一種晶。 11. 一種用以製備鑄態矽之方法，包含： 將多數個包含單晶矽之矽種晶之幾何型結構放置 在一坩堝之至少一表面上，其中該幾何型結構包括緊密 堆疊之多邊形； 54 1379020 -第。-96 腦78 放置㈣進料，使其接觸在該至少—表面 多數個矽種晶； 則" 加熱邊石夕進料與前述多數個石夕種晶至砂之炫化田 度； /皿 控制該加熱’使前舒數㈣種晶*會完全溶化， 2該控制包含維持—當在該㈣中另—處到達王該嫁化 /皿度後’在該掛禍外表面上測量時之ΔΤ大約等 於〇.l0C/min ;及 5 10 互刖述至少-石夕種晶部分地炼化，藉由冷卻該石夕 而形成一包含單晶矽之實心體。 12. —種用以製備鑄態矽之方法，包含： 以—預定圖案將多數個包含單晶石夕之石夕種晶排列 在一坩堝之至少兩表面上； 15 放置石夕進料，使其接觸在前述至少兩表面上之多數 個矽種晶； 加熱該砂進料與前述多數個石夕種晶至石夕之熔化溫 度； 控制該加熱’使前述多數個㈣晶不會完全溶化， 20 =該控制包含維持一當在該掛财另一處到達該溶化 '皿度後’在該掛禍外表面上測量時之ΔΤ大約等於或小 於〇.l0C/min ;及 —旦前述至少_單晶⑦種晶部分地純，藉由冷卻 該矽而形成—包含單晶矽之實心體。 13. -種用以製備鑄態矽之方法，包含·· 55 1379020 第096102078號專利申請案申請專利範圍替換本
放置炫融石m器中，使其接觸至少—碎種晶， 而該容器具有-或多個加熱到至少切之炫化溫度之 側壁，且該至少-㈣晶係、經配置成可覆蓋該容器表面 之整個或實質上整個面積； 5 藉由測量該熔融之程度，熔融該至少 所欲部份；及 一 *夕種晶之 藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而形成一包含單 晶石夕之實心體，且該實心體具有至少兩個各至少為大約 10cm之尺寸。 10 14_如申請專利範圍第卜2、6、7、8、U、12及13項中你 一項之方法，其中該冷卻包括利用—散熱材料，以將熱 鶴射至水冷壁。 15.如申請專利範圍第1 ' 2、6、7、8、11、12及13項中任 一項之方法，更包含形成該實心體以使其實質上沒有旋 15 渦缺陷且實質上沒有氧誘發疊差缺陷。 16‘如申請專利範圍第1、6、7、8、11、12及13項中任一項 之方法’更包含形成一具有至少一至少為大約50mm尺 寸之晶圓。 17. 如申請專利範圍第16項之方法，更包含形成該晶圓以使 20 其實質上沒有旋渦缺陷且實質上沒有氧誘發疊差缺陷。 18. 如申請專利範圍第6、7、8、11及12項中任一項之方法， 更包括形成該實心體之一部份以包括前述多數個種晶。 19·如申請專利範圍第6、7、11及12項中任一項之方法，其 令前述放置熔融矽更包括在一與該坩堝分開之熔化容 56 1379020 器中炫化料料；加熱該㈣與卿㉔找化溫度； 控制該加熱，使該在紐财之至少_種晶不會完全溶 化；及將贿_由該溶化容器轉移至該㈣中。 20.如申請專利範圍第卜8及13項中任一項之方法立中前 述放編石夕更包括在一與該掛禍分開之炫化容器中 炼切進料；域紐婦騎至歡糾溫度；控制 該加熱，倾在觸财之至少-種晶不會完全炫化； 及將雜_由該炫化容器轉移至該_中。 10 21·如”專利範圍第6及U項中任—項之方法，更包含配 置刖边多數個種晶，使在該等晶種間之共同極方向係垂 直於該坩堝底部。 22.如申請專利範圍第卜2、6'7、8、u、^i3jS# 一項之方法’更包括利用-由先前依據前述方法鑄造之 實心體所切割出之種晶來形成另—妙實心體。 15 23_如申請專利範圍第6及7項中任1之方法，其中前述放 置溶融石夕包括:加熱該㈣與該石夕至石夕之炫化溫度;及 控制該加熱，以_-當錢_中另—處到達該溶化 溫度後，在鮮禍外表面上測量時之Μ大 於 0.1°C/min。 20
24.如申請專利範圍第1及13物-項之方法，其中前述 放置溶卿包括：加熱該叫與卿至奴 及控制該加熱，以維持—當在 7L „ Λ ^ 坩堝中另—處到達該熔 化>皿料，在該„外表面上測量時之^大約等於或 小於0.1°C/min。 57 1379020 第096102078號專利申請案申請專利範圍替換本曰期：101年7月10曰 25.如申請專利範圍第7及8項中任一項之方法，更包含配置 前述多數個種晶，使在該等晶種間之共同極方向係垂直 於該坩堝之至少兩表面的其中一表面，致使該坩堝之至 少兩表面之間沒有形成晶界。 5 26.如申請專利範圍第7及8項中任一項之方法，更包含配置 前述多數個種晶，使得在該預定圖案之任一角上最多有 六個種晶邊緣交會。 27. 如申請專利範圍第7、8及12項中任一項之方法，更包含 沿該坩堝之至少一表面將該預定圖案配置成一六角或 10 八角位向。 28. 如申請專利範圍第7、8及12項中任一項之方法，其中前 述坩堝之至少兩表面是垂直的。 29. 如申請專利範圍第1、6、7、8、11、12及13項中任一項 之方法，更包含利用一深度標尺監測熔化之進度。 15 30.如申請專利範圍第1、6、7、8、11、12及13項中任一項 之方法，其十前述形成包含形成一單晶矽或類單晶矽之 實心體。 31. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該放置包括配置該 至少一矽種晶，以覆蓋該容器之一表面的整個或實質上 20 整個面積。 32. —種用以製備鑄態矽之方法，包含： 放置熔融矽於一容器中，使其接觸至少一矽種晶， 而該容器具有一或多個加熱到至少該矽之熔化溫度之 側壁及至少一用以冷卻之壁； 58 1379020 第096102078號專利申請案申請專利範圍替換本曰期：101年7月10曰 藉由測量該熔融之程度，熔融該至少一矽種晶之一 所欲部份；及 藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而形成一類單晶 矽之實心體，且該實心體具有至少兩個各至少為大約 5 10cm之尺寸，其中該形成步驟包括形成一固液界面於 至少在開始時平行前述至少一用以冷卻之壁的熔融矽 邊緣處，且在冷卻時，該界面受到控制而朝一可增加該 熔融矽與該至少一用以冷卻之壁間之距離的方向移動。 33. —種用以製備鑄態矽之方法，包含： 10 放置熔融矽於一容器中，使其接觸至少一矽種晶， 而該容器具有一或多個加熱到至少該矽之熔化溫度之 側壁，且該至少一矽種晶配置成可覆蓋該容器表面之整 個或實質上整個面積； 藉由測量該熔融之程度，熔融該至少一矽種晶之一 15 所欲部份；及 藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而形成一類單晶 矽之實心體，且該實心體具有至少兩個各至少為大約 10cm之尺寸。 34. —種用以製備鑄態矽之方法，包含： 20 放置熔融矽於一坩堝中，使其接觸至少一矽種晶， 而該掛堝具有一或多個加熱到至少該石夕之炫化溫度之 側壁及至少一用以冷卻之壁；及 藉由將該熔融矽冷卻以控制結晶而形成一包含單晶 矽之實心體，且該實心體具有至少兩個各至少為大約 59 1379020 第096102078號專利申請案申請專利範圍替換本曰期：101年7月10曰 10cm之尺寸，其中該形成步驟包括形成一固液界面於 至少在開始時平行前述至少一用以冷卻之壁的熔融矽 邊緣處，且在冷卻時，該界面受到控制而朝一可增加該 熔融矽與該至少一用以冷卻之壁間之距離的方向移動； 5 其中前述放置熔融矽更包括在一與該坩堝分開之熔 化容器中熔化矽進料、控制該坩堝的加熱以使在該坩堝 r· 中之該至少一種晶不會完全熔化，以及將該熔融矽由該 熔化容器轉移至該坩堝中。 10 60 1379020 第096102078號專利申請案說明書替換本曰期：101年7月10日 七、指定代表圖： (一） 本案指定代表圖為：第（1 )圖。 (二) 本代表圖之元件符號簡單說明： 100...晶種 110…坩堝 120…板片 八、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式：
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