JP2002502927A - 排ガス中のＮＯｘの還元機構 - Google Patents

排ガス中のＮＯｘの還元機構

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Abstract

(57)【要約】 燃焼ガス、特にディーゼルエンジンから排出されるガス、中のＮＯｘ還元機構は、ＮＯの少なくとも一部をＮＯ２に転化する酸化触媒、粒子状物質フィルター、還元剤、例えばＮＨ３、の供給源、およびＳＣＲ触媒を含む。ＮＯｘ転化における著しい改良が観察される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、排ガス流、例えばディーゼルエンジン排気または他の、例えばガソ
リン直噴（ＧＤＩ）からのリーン排ガス、中のＮＯｘの選択的接触還元における
改良に関する。
【０００２】 ＳＣＲ（選択的接触還元）と呼ばれる技術は、工業的設備の燃焼ガスに関して
十分に確立されており、高温の排ガスを、窒素系還元剤、特にアンモニアまたは
尿素、の存在下で触媒上を通過させる方法であるとしてその概要を説明できる。
この方法は、約２５０℃で、または白金触媒を使用してかなり高い温度で、排ガ
スのＮＯｘ含有量を約２０〜２５％低減させるのに有効であるが、白金触媒は高
温操作中にＮＨ３をＮＯｘに酸化する傾向がある。我々は、ＳＣＲ機構は、自動
車エンジン、特に大型またはヘビーデューティーディーゼルエンジン、の排気に
関するＮＯｘ還元用に提案されていると考えるが、この機構ではその様な還元剤
を車両上に貯蔵する必要があり、現時点では商業的に受け入れられるとは考えら
れない。 我々は、ＳＣＲ機構の性能を大幅に改良できれば、その用途が拡大し、自動車
にも応用できるであろうと考える。本発明の目的は、ＳＣＲ機構におけるＮＯｘ
の転化を大幅に改良し、ＳＣＲ機構を使用して他の汚染物質の抑制を改善するこ
とである。
【０００３】 そこで、本発明は、ＮＯをＮＯ２に効果的に転化する酸化触媒、粒子状物質フ
ィルター、還元剤流体の供給源、および該供給源の下流のＳＣＲ触媒、をこの順
序で組み合わせて含んでなる、改良されたＳＣＲ触媒機構を提供する。
【０００４】 本発明はさらに、ＮＯおよび粒子状物質を含むガス流中のＮＯｘを低減させる
ための改良された方法であって、 その様なガス流を、ガス流中のＮＯの少なくとも一部をＮＯ２に転化するのに
有効な条件下で酸化触媒上を通過させること、 該粒子状物質の少なくとも一部を除去すること、 ＮＯ２含有量が高くなったガス流に還元剤流体を添加し、ガス混合物を形成す
ること、そして ガス混合物をＳＣＲ触媒上を通過させること、を含んでなる方法を提供する。
【０００５】 本発明は、少なくともその好ましい実施態様で、ディーゼルおよび類似のエン
ジンからのリーン（高酸素濃度）排ガスから放出されるＮＯｘを大幅に低減する
機会を与えるが、本発明は、他の法規制されている汚染物質、特に炭化水素およ
び粒子状物質、のレベルを非常に効果的に下げることもできる。
【０００６】 本発明は、ヘビーデューティーディーゼルエンジン、特に自動車用エンジン、
例えばトラックまたはバスのエンジン、から排出されるガスに特に応用できると
考えられるが、その用途に限定すべきではない。他の用途には、ＬＤＤ（ライト
デューティーディーゼル）、ＧＤＩ、ＣＮＧ（圧縮天然ガス）エンジン、船また
は固定供給源があろう。しかし、簡潔にするために、本説明の大部分はその様な
自動車用エンジンに関する。
【０００７】 我々は、驚くべきことに、「予備酸化」工程（ディーゼル排気中のＣＯおよび
未燃焼燃料の含有量は低いので、この工程は一般的には必要とは考えられないも
のである）が、ＳＣＲ機構によるＮＯｘからＮ２への転化率を増加するのに特に
有効であることを見出した。我々は、ガス中の炭化水素レベルを最少に抑えるこ
とも、ＮＯからＮＯ２への転化に有用であると考える。これは、触媒により、お
よび／またはエンジン設計により、または管理により達成できる。ＮＯ２／ＮＯ
比は、本発明により特定のＳＣＲ触媒に対して最も有益なその様な比に調節し、
ＣＯおよび炭化水素はＳＣＲ触媒の前に酸化されるのが望ましい。例えば、我々
の予備試験結果から、遷移金属／ゼオライトＳＣＲ触媒ではすべてのＮＯをＮＯ ２ に転化するのが望ましいのに対し、希土類元素系ＳＣＲ触媒では、ある程度の
ＮＯが存在するとして、高比率が望ましく、他の遷移金属系触媒では、実質的に
ＮＯまたはＮＯ２のみであるよりも、ガス混合物が明らかに優れていることが分
かる。さらに驚くべきことに、粒子状物質フィルターを取り入れることにより、
ＮＯｘの転化率がさらに高くなる。
【０００８】 酸化触媒は、好適なすべての触媒でよく、当業者が一般的に入手できる。例え
ば、セラミックまたは金属製の、スルー−フローハニカム担体上に担持されたＰ
ｔ触媒が特に好適である。好適な触媒は、例えば、必要なＮＯ２／ＮＯ比に応じ
て１〜１５０ｇＰｔ／ft３（０．０３５〜５．３ｇＰｔ／リットル）触媒体積を
含むＰｔ／Ａｌ２Ｏ３触媒である。その様な触媒は、有利な効果があるか、また
は少なくとも重大な悪影響が無ければ、他の成分も含むことができる。
【０００９】 還元剤流体の供給源は、ガス流中に流体を注入するための既存の技術を使用す
るのが好都合である。例えば、本発明の試験では、圧縮ＮＨ３の供給を制御する
のに質量制御装置を使用し、排気管中に取り付けた輪状注入装置リングを通して
圧縮ＮＨ３を注入した。注入装置リングは、その周囲に配置された複数の注入口
を有する。本出願者は、ポンプおよび注入装置ノズルを包含する従来のディーゼ
ル燃料注入機構を使用して尿素を注入した。圧縮空気の流れもノズルの周りに注
入し、これによって良好な混合および冷却を行なった。
【００１０】 還元剤流体は、ＮＨ３が好適であるが、尿素、カルバミン酸アンモニア、およ
びディーゼル燃料を包む炭化水素、を包含する他の還元剤流体も考えられる。無
論、ディーゼル燃料はディーゼルエンジン自動車上に積載されているが、ディー
ゼル燃料はＮＨ３程選択的な還元性が無く、現時点では好ましくない。
【００１１】 この分野には、Ｃｕ系およびバナジア系触媒を包含する好適なＳＣＲ触媒があ
る。現在好ましい触媒は、スルー−フローハニカム担体上に担持されたＶ２Ｏ５ ／ＷＯ３／ＴｉＯ２触媒である。その様な触媒は、以下に説明する試験で良好な
性能を示し、市販されているが、長時間の高温運転により、触媒失活を引き起こ
すことがあることが分かった。ほとんどすべてがターボチャージャーを備えてい
るヘビーデューティーディーゼルエンジンは、高負荷および／または高速条件下
で５００℃を超える排ガスを生じることがあり、その様な温度は触媒失活を引き
起こすのに十分である。従って、本発明の一実施態様では、ＳＣＲ触媒の上流に
冷却手段を備える。冷却手段は、高い触媒温度を感知するか、または他の、あま
り直接的ではないが、高い触媒温度につながりそうな条件を確認することにより
、効果的に作動させることができる。好適な冷却手段は、ＳＣＲ触媒の上流にお
ける水噴射、または空気注入を包含し、例えばエンジンターボチャージャーを利
用し、新鮮な取入れ空気の流れをエンジンにバイパスさせる。しかし、我々は、
水噴射を使用すると触媒の活性低下が起こり、ターボチャージャーを改良して空
気注入を行なうと、触媒全体の空間速度が高くなり、ＮＯｘ転化率を下げる傾向
があることを観察している。好ましくは、ＳＣＲ触媒を１６０℃〜４５０℃に維
持する。 我々は、本発明が、その現在好ましい実施態様で、ＮＯからＮＯ２へ
の不完全転化に依存することができると考えている。従って、酸化触媒は、また
は酸化触媒と粒子状物質トラップ（使用する場合）が一緒に、市販のバナジア型
触媒に対して、ＳＣＲ触媒に入るガス流のＮＯとＮＯ２の体積比を約４：１〜約
１：３にする。上記の様に、他のＳＣＲ触媒は異なったＮＯ／ＮＯ２比でより優
れた性能を発揮する。我々は、ＮＯ／ＮＯ２比を調整してＮＯｘ還元を改良する
方法が提案されているとは考えていない。
【００１２】 本発明は、酸化触媒の下流に粒子状物質トラップを取り入れる。我々は、煤煙
型の粒子状物質は、ＮＯ２の存在下で比較的低い温度で「燃焼」させることによ
り、粒子状物質トラップから除去できることを発見した。実際、その様な粒子状
物質トラップを取り入れることにより、粒子状物質の蓄積、その結果生じる閉塞
および背圧の問題を引き起こさずに、排ガスを浄化し、同時にＮＯｘの一部を還
元することができる。好適な粒子状物質トラップは一般的に市販されており、一
般的にセラミックから製造されるウォール−フローフィルターと呼ばれる型のト
ラップが好ましいが、織布また不織布の耐熱性布地を包含する他のデザインの粒
子状物質トラップも使用できる。
【００１３】 ＳＣＲ触媒の下流に浄化触媒を取り入れ、未反応のまま、または副生成物とし
て通過し得るＮＨ３またはその誘導体を除去するのが望ましい。当業者は好適な
浄化触媒を入手することができる。
【００１４】 本発明から生じる特に重要な可能性は、ライトデューティーディーゼルエンジ
ン（乗用車および実用車）への応用であり、排ガス後処理機構の体積および重量
を、好適な管理機構で、大幅に低減することができる。
【００１５】 本発明で幾つかの試験を行なった。これらの試験を、添付の図面にグラフで示
す結果を参照しながら、以下に説明する。
【００１６】 ここに記載するすべての試験は、試験台上の、ターボチャージャーを備えた市
販の１０リットルヘビーデューティーディーゼルエンジンで行なった。
【００１７】試験１−（比較） 市販のＶ２Ｏ５／ＷＯ３／ＴｉＯ２触媒を使用する従来のＳＣＲ機構を採用し
、エンジンの排気機構に取り付けた。ＳＣＲ触媒の上流にＮＨ３を様々な比率で
注入した。ＮＨ３は圧縮ガスのシリンダーから供給し、通常の質量流量制御装置
を使用し、実験注入リングへのＮＨ３ガスの流量を調整した。注入リングは、直
径１０cmの輪状リングであり、排ガス流の方向にガスを注入するための２０個の
小さな注入口が配置されている。ＳＣＲ触媒の前後にＮＯｘ分析系を取り付けて
ＮＯｘ転化率を測定し、排ガス温度との関係を図１に示す。エンジン速度を一定
に維持し、作用させるトルクを変えることにより、温度を変化させた。
【００１８】 １：１ＮＨ３/ＮＯおよび４：３ＮＨ３/ＮＯ２で計算し、理論値の６０％〜１
００％の異なったＮＨ３注入量で、複数の試験を行なった。軽い負荷に対応する
低温では、転化率は約２５％であり、最高転化率は、化学量論的（１００％）な
量のＮＨ３を３２５〜４００℃の触媒温度で加える必要があり、約９０％に達す
るのが容易に分かる。しかし、化学量論的なＮＨ３注入の約７０％を超えると、
ＮＨ３は未反応のままＳＣＲ触媒をすり抜け、汚染物質の問題をさらに引き起こ
すことを確認した。
【００１９】試験２−（比較） ＮＨ３注入の上流で排気管中に市販の直径１０．５インチ、長さ６インチ（直
径２６．６７cm、長さ１５．２４cm）、１０ｇＰｔ／ft３（０．３５g/リットル
）触媒体積を含む白金酸化触媒を挿入することにより試験装置を修正した。同等
の試験を行ない、図２にプロットする結果から、２２５℃でも、ＮＯｘの転化率
は２５％から＞６０％に増加することを観察した。最大転化率は９５％を超えて
いた。この試験でも、下記の試験でも、ＮＨ３のすり抜けは観察されなかった。
【００２０】試験３ ＮＨ３注入の上流に粒子状物質トラップを挿入して試験装置をさらに修正し、
同じ条件下で、１００％ＮＨ３注入およびＳＣＲ触媒上４０，０００〜７０，０
００ｈｒ−１の空間速度で試験を行なった。結果を図３にプロットする。驚くべ
きことに、ＮＯｘ転化率が劇的に改良され、２２５℃で９０％を超え、３５０℃
で１００％に達した。さらに、無論、ディーゼルエンジンから排出される最も良
く目に見える汚染物質である粒子状物質も抑制された。
【００２１】試験４ Ｖ２Ｏ５／ＷＯ３／ＴｉＯ２ＳＣＲ触媒上で、８０％ＮＨ３注入によるＲ４９
試験を行なった。この試験により、６７％粒子状物質、８９％ＨＣおよび８７％
ＮＯｘ転化率が得られ、結果を図４にプロットする。
【００２２】 さらに、試験を異なったディーゼルエンジンで行ない、上記の試験３および４
に示す優れた結果が確認された。
【００２３】 これらの結果は、非バナジウム軽ＳＣＲ触媒でも確認された。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は、ＮＯｘ転化率と排ガス温度との関係を示すものである。
【図２】 図２は、ＮＯｘ転化率と排ガス温度との関係を示すものである。
【図３】 図３は、ＮＯｘ転化率と排ガス温度との関係を示すものである。
【図４】 図４は、転化率と汚染物質との関係を示すものである。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１２年１月１０日（２０００．１．１０）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００２】 ヨーロッパ特許第０７５８７１３号明細書(Toyota)は、触媒を使用して排ガス
中のＮＯをＮＯ２に転化し、その後、粒子状物質をフィルター中に捕獲し、粒子
状物質をＮＯ２との反応により酸化する、ディーゼルエンジンの排ガスを浄化す
る方法を開示している。その後、排ガスはＮＯｘ吸収剤に、または一実施態様で
はＮＯｘ転化触媒に供給される。排ガス中の未燃焼炭化水素およびＣＯは、ゼオ
ライト中に捕獲され、放出されてＮＯｘ転化触媒上でＮＯｘと反応する。 ＳＣＲ（選択的接触還元）と呼ばれる技術は、工業的設備の燃焼ガスに関して
十分に確立されており、高温の排ガスを、窒素系還元剤、特にアンモニアまたは
尿素、の存在下で触媒上を通過させる方法であるとしてその概要を説明できる。
この方法は、約２５０℃で、または白金触媒を使用してかなり高い温度で、排ガ
スのＮＯｘ含有量を約２０〜２５％低減させるのに有効であるが、白金触媒は高
温操作中にＮＨ３をＮＯｘに酸化する傾向がある。我々は、ＳＣＲ機構は、自動
車エンジン、特に大型またはヘビーデューティーディーゼルエンジン、の排気に
関するＮＯｘ還元用に提案されていると考えるが、この機構ではその様な還元剤
を車両上に貯蔵する必要があり、現時点では商業的に受け入れられるとは考えら
れない。 我々は、ＳＣＲ機構の性能を大幅に改良できれば、その用途が拡大し、自動車
にも応用できるであろうと考える。本発明の目的は、ＳＣＲ機構におけるＮＯｘ
の転化を大幅に改良し、ＳＣＲ機構を使用して他の汚染物質の抑制を改善するこ
とである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００３】 そこで、本発明は、ＮＯをＮＯ２に転化し、排ガスのＮＯ２含有量を増加させ
るのに効果的な酸化触媒、粒子状物質フィルター、還元剤流体の供給源、該粒子
状物質トラップの下流に配置された、該還元剤流体の注入手段、およびＳＣＲ触
媒、をこの順序で組み合わせて含んでなる、改良されたＳＣＲ触媒機構を提供す
る。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００４】 本発明はさらに、粒子状物質およびＮＯｘを含むガス流中の汚染物質を低減さ
せるための改良された方法であって、その様なガス流を、ガス流中のＮＯの少な
くとも一部をＮＯ２に転化し、ガス流のＮＯ２含有量を増加させるのに有効な条
件下で酸化触媒上を通過させること、該粒子状物質の少なくとも一部を粒子状物
質トラップ中で除去すること、捕獲された粒子状物質をＮＯ２と反応させること
、ガス流に還元剤流体を添加し、該トラップの下流にガス混合物を形成すること
、およびガス混合物をＳＣＲ触媒上を通過させること、を含んでなる方法を提供
する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ) ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ， ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，Ｄ Ｋ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ， ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，Ｌ Ｖ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ， ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，Ｕ Ｓ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＷ (72)発明者 クラウス、フリードリッヒ、ゲルスマン イギリス国ケンブリッジ、クロムウェル、 ロード、39 (72)発明者 ジェームズ、パトリック、ウォーレン イギリス国ケンブリッジ、バーンサイド、 67 Ｆターム(参考） 3G091 AA02 AA04 AA10 AA12 AA17 AA18 AA19 AB02 AB05 AB13 BA00 BA14 BA15 BA36 CA17 DB10 EA18 FB10 GA06 GB01W GB01X GB06W GB10W GB10X GB17X HA10 HA15 HA16 HB06 4D048 AA06 AA14 AB01 AB02 AB07 AC02 AC03 AC04 BA03X BA07X BA23X BA27X BA30X BA41X BB02 CC51 CC61 CD05 CD08 DA01 DA02 DA06

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ＮＯおよび粒子状物質を含む燃焼排ガスを処理する改良されたＳＣＲ機構であ
    って、 前記ＮＯｘ中のＮＯの少なくとも一部をＮＯ２に効果的に転化する酸化触媒と
    、粒子状物質トラップと、還元剤流体の供給源と、およびＳＣＲ触媒とをこの順
    序で、かつ、組み合わせて含んでなる、ＳＣＲ機構。
  2. 【請求項２】 還元性流体がＮＨ３である、請求項１に記載のＳＣＲ機構。
  3. 【請求項３】 酸化触媒が、スルー−フローハニカム担体上に担持された白金触媒である、請
    求項１または２に記載のＳＣＲ機構。
  4. 【請求項４】 粒子状物質フィルターがウォール−フローフィルターである、請求項１〜３の
    いずれか一項に記載のＳＣＲ機構。
  5. 【請求項５】 ＳＣＲ触媒の上流でガスを冷却する手段も含んでなる、請求項１〜４のいずれ
    か一項に記載のＳＣＲ機構。
  6. 【請求項６】 前記ガス冷却手段が、高いＳＣＲ触媒温度が感知された時、または高い触媒温
    度になりうると予想される条件が確認された時にのみ作動する様な制御手段をも
    含んでなる、請求項５に記載のＳＣＲ機構。
  7. 【請求項７】 請求項１〜５のいずれか一項に記載のＳＣＲ機構を備えたディーゼルエンジン
    。
  8. 【請求項８】 排ガス後処理機構の体積が低減される、請求項６に記載のライトデューティー
    ディーゼルエンジン。
  9. 【請求項９】 ガス流中の、粒子状物質およびＮＯｘを包含する汚染物質を低減させるための
    方法であって、 その様なガス流を、ガス流中のＮＯの少なくとも一部をＮＯ２に転化するのに
    有効な条件下で酸化触媒上に通過させることと、 前記粒子状物質の少なくとも一部を除去すること、 ＮＯ２含有量が高くなったガス流に還元剤流体を添加して、ガス混合物を形成
    すること、そして ガス混合物を、ＮＯｘ還元条件下でＳＣＲ触媒上を通過させることとを含んで
    なる、方法。
  10. 【請求項１０】 前記ガス流が、ディーゼル、ＧＤＩまたはＣＮＧエンジンからの排気である、
    請求項９に記載の方法。
  11. 【請求項１１】 ガスが、必要であればＳＣＲ触媒に到達する前に冷却される、請求項９または
    １０に記載の方法。
  12. 【請求項１２】 ガス中のＮＯとＮＯ２の比が、酸化触媒上でのＮＯの酸化によって、ＳＣＲ触
    媒に最適になる様に予め決定されたレベルに調節される、請求項９〜１１のいず
    れか一項に記載の方法。
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