JP4337991B2

JP4337991B2 - 熱伝導性感圧接着シ―ト類およびこれを用いた電子部品と放熱部材との固定方法

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Publication number: JP4337991B2
Application number: JP35310197A
Authority: JP
Inventors: 和幸北倉; 正裕大浦; 茂樹牟田; 孝雄吉川
Original assignee: Nitto Denko Corp
Current assignee: Nitto Denko Corp
Priority date: 1997-12-22
Filing date: 1997-12-22
Publication date: 2009-09-30
Anticipated expiration: 2017-12-22
Also published as: HK1019117A1; DE69837072T2; EP0924761B1; DE69837072D1; KR19990063288A; EP0924761A1; JPH11181368A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電子部品の固定、とくに電子部品と放熱部材との固定や、その他、建材、車輌、航空機、船舶などの各種分野での部材の固定などの用に供される、シ―ト状やテ―プ状などの熱伝導性感圧接着シ―ト類に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ハイブリツドパツケ―ジ、マルチモジユ―ル、あるいはプラスチツクや金属による密封型集積回路などの電子部品では、ＩＣ回路の高集積化などにともなつて発熱量が増大し、温度上昇のために電子部品が機能障害を生じるおそれがあることなどにより、電子部品にヒ―トシンクなどの放熱部材を付設して、機能障害などを予防する対策が講じられている。
【０００３】
従来、電子部品に放熱部材を付設する方法としては、重合性アクリル酸エステルモノマ―とフリ―ラジカル開始剤を含む組成物にアルミニウム粉などを加えた接着剤を用いて、電子部品と放熱部材を接着する方法が知られている（米国特許第４，７２２，９６０号明細書）。しかしながら、この方法は、上記接着剤を電子部品と放熱部材との一方または両方に塗設したのち、プライマ―を用いるか酸素を遮断して硬化処理する必要があり、その接着処理に多時間、多労力を要し、また硬化するまでの間、被着体を仮固定しておく必要があるなど、電子装置の製造効率に乏しいという問題があつた。
【０００４】
また、接着剤層中にその層厚より大きい粒径の銀粒子を含ませた接着テ―プを用いる方法も提案されている（米国特許第４，６０６，９６２号明細書）。しかし、銀粒子を含ませると、接着剤組成物の調製中に極端に粘度が上昇して流動性に欠け、取り扱い性、とくに塗工作業性が悪くなり、テ―プ化する場合に厚さ精度が出ず、ひどい場合にはテ―プ化できないという問題があつた。
【０００５】
さらに、極性モノマ―を含むアルキルアクリレ―ト系ポリマ―に熱伝導性電気絶縁粒子をランダム分散させた熱伝導性電気絶縁テ―プを用いる方法も提案されている（特開平６−８８０６１号公報：欧州特許ＥＰ−５６６０９３−Ａ１）。しかし、近年の部品実装の高集積化にともない、電子部品用途には電気絶縁性が強く必要とされている。これに対し、上記の熱伝導性電気絶縁テ―プは、支持体を有さないために、シ―ト中のピンホ―ルを管理できず、また電子部品の端子部分が感圧接着剤中に食い込むおそれがあるため、電気絶縁性（体積抵抗値、破壊電圧）を著しく損ねる結果となりやすい。このため、上記の熱伝導性電気絶縁テ―プは、信頼性が強く要求される部位には使用できない。
【０００６】
また、熱源と熱放散器との間に配置する熱伝導性境界面材料として、ナイロン、ポリエステル、ポリアミド、ポリイミドなどのプラスチツクフイルム、またはこれらフイルムの内部に酸化アルミニウムや窒化硼素を含ませたプラスチツクフイルムを支持体とし、この支持体上に熱伝導性充填剤を含ませたアクリル系感圧接着剤の層を設け、これに熱源と熱放散器との間の空気を除去する貫通穴、エンボスまたは溝などを形成した熱伝導性材料が提案されている（特開平５−１９８７０９号公報：米国特許第５，２１３，８６８明細書）。しかしながら、この熱伝導性材料は、支持体と感圧接着剤の層との間の密着性が悪く、高温使用中に両者間で剥がれを生じる、投錨破壊の問題を有していた。
【０００７】
支持体と感圧接着剤の層との密着性を改良するため、両者間に１層または２層以上の下塗り層を設けることは、当業者間でよく行われている。これは、支持体が持つ極性と感圧接着剤の層が持つ極性との中間の極性を有する材料を下塗り材料とし、これを有機溶剤などに溶解させて、支持体上に塗布し乾燥するものである。しかし、この方法を上記熱伝導性材料などに適用すると、製造作業の煩雑、有機溶剤などの使用による環境悪化などの不具合を生じやすい。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、このような従来技術の問題に鑑み、電子部品と放熱部材との固定、その他、建材、車輌、航空機、船舶などの各種分野での部材の固定などの用に供される、接着処理に多時間、多労力を必要とすることなく上記固定目的を達成できる熱伝導性感圧接着シ―ト類であつて、支持体とこの上に設けられた感圧接着剤の層とで構成されて、電気絶縁性および熱伝導性にすぐれ、しかも製造工程の煩雑さ、環境悪化という不具合を生じることなく、支持体と感圧接着剤の層との密着性が良好で、両者間で投錨破壊を起こしにくい、耐熱性にすぐれる熱伝導性感圧接着シ―ト類を提供することを目的としている。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の目的を達成するため、鋭意検討した結果、支持体として熱伝導性粉粒状固体を含むプラスチツクフイルムを用い、この上に特定の添加剤を含む感圧接着剤組成物の層を設けたときに、電気絶縁性と熱伝導性にすぐれ、かつ製造作業の煩雑さ、有機溶剤などの使用による環境悪化などの発生原因となる前記下塗り処理を施すことなく、支持体と感圧接着剤組成物の層との密着性が良好で、両者間で投錨破壊を起こしにくい、耐熱性にすぐれる熱伝導性感圧接着シ―ト類が得られることを知り、本発明を完成するに至つた。
【００１０】
すなわち、本発明は、熱伝導性粉粒状固体を２〜５０容量％含有するポリイミド（アミド）フィルムからなるプラスチックフィルムを支持体とし、この支持体の片面または両面に、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマーからなるベースポリマーと共に、上記支持体に対する密着性を改良するための添加剤として上記のベースポリマー１００重量部あたり０．０１〜２０重量部のシランカップリング剤を含有する感圧接着剤組成物の層を設けたことを特徴とする熱伝導性感圧接着シート類（請求項１〜３）に係るものである。また、本発明は、電子部品と放熱部材とを上記の熱伝導性感圧接着シート類を介して接着固定することを特徴とする電子部品と放熱部材との固定方法（請求項４）に係るものである。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明における支持体としては、ポリイミド（アミド）、ポリエステル、フツ素樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレンなどの厚さが通常１２μｍ〜４mmのプラスチツクフイルムからなり、かつこのフイルム中に熱伝導性粉粒状固体を含有させてなるものが用いられる。上記のプラスチツクフイルムの中でも、熱寸法安定性、長期耐熱信頼性の点より、ポリイミド（アミド）フイルム、フツ素樹脂フイルムが好ましく、とくにポリイミド（アミド）フイルム、つまりポリイミドフイルムまたはポリイミド・アミドフイルムが最も好ましい。
【００１２】
上記の熱伝導性粉粒状固体としては、ＳｉＯ₂、ＴｉＢ₂、ＢＮ、Ｓｉ₃Ｎ₄、ＴｉＯ₂、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣｕＯ、Ａｌ₂Ｏ₃、Ｆｅ₂Ｏ₃などが挙げられるが、これらの中でも、熱伝導性や入手の容易さより、ＢＮ（窒化硼素）またはＡｌ₂Ｏ₃（酸化アルミニウム）が好ましい。これらの熱伝導性粉粒状固体は、通常０．５〜２５０μｍ、好ましくは１〜１００μｍ、より好ましくは２〜１０μｍの粒子径を有しているがよい。また、形状については、球形、針状、フレ―ク状、スタ―状などのいかなる形状を有していてもよい。
【００１３】
このような熱伝導性粉粒状固体の含有量は、フイルム中、２〜５０容量％、好ましくは１０〜３５容量％である。２容量％より少ないと、熱伝導性感圧接着シ―ト類に求められる良好な熱伝導性が得られないばかりか、このフイルム上に設けられる感圧接着剤組成物の層との密着性に好結果を得にくい。また、５０容量％を超えると、フイルム強度などの点で問題を生じやすい。
【００１４】
このように構成される本発明に用いられる支持体は、公知のフイルム作製方法に準じて作製することができるが、市場に販売されている製品を入手して使用してもよい。たとえば、東レ・デユポン社製の「カプトンＭＴ」は、ポリイミドフイルム中にＡｌ₂Ｏ₃を前記割合で含ませてなるものであり、本発明の上記構成の支持体としてそのまま使用することができる。
【００１５】
本発明における感圧接着剤組成物は、ベ―スポリマ―１００重量部あたり、シランカツプリング剤を０．０１〜２０重量部、好ましくは０．０５〜１０重量部、より好ましくは０．１〜１重量部含有させてなるものである。この構成により、前記支持体と感圧接着剤組成物の層との密着性が良くなり、支持体への下塗り処理が不要で、製造作業の煩雑さ、有機溶剤などの使用による環境悪化などの問題を生じることなく、上記両者間で投錨破壊を起こしにくい、耐熱性にすぐれる熱伝導性感圧接着シ―ト類を得ることが可能となる。
【００１６】
シランカツプリング剤が、ベ―スポリマ―１００重量部あたり、０．０１重量部より少ないと、支持体と感圧接着剤組成物の層との密着性が不十分で、上記両者間での投錨破壊にて、電子部品との放熱部材との接着固定力に問題が起こる。また、２０重量部を超えると、感圧接着剤組成物の凝集力が高くなりすぎ、接着力が低下するなど、接着特性への悪影響を免れない。
【００１７】
なお、感圧接着剤組成物中にビニルシラン、エポキシシランなどのシランカツプリング剤を配合することは、特公昭６２−３０２３３号公報に既に開示されている。しかし、この公報に開示の発明は、その実施例の記載からも明らかなように、シランカツプリング剤を被着体であるガラスへの密着性を改良するために配合しており、本発明のように接着シ―ト類の支持体であるプラスチツクフイルムに対する密着性を改良するものではなく、特定支持体との組み合わせに基づく上記本発明の構成とその効果をなんら開示ないし示唆していない。
【００１８】
本発明に使用するシランカツプリング剤とは、分子中に２個以上の異なつた反応基を持つ有機珪素単量体であり、２個の反応基の一つは無機質と化学結合する反応基であり、もう一つは有機材料と化学結合する反応基である。無機質と化学結合する反応基としては、メトキシ基、エトキシ基、シラノ―ル基などがある。また、有機材料と化学結合する反応基としては、ビニル基、エポキシ基、メタクリル基、アミノ基、メルカプト基などが挙げられる。
【００１９】
このようなシランカツプリング剤としては、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フエニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシランなどがある。これらの中から、１種または２種以上を選択使用される。その選択は、感圧接着剤組成物との相溶性、増粘性、ゲル化の有無などを考慮して、決定すればよい。
【００２０】
このようなシランカツプリング剤を含有させる感圧接着剤組成物には、ベ―スポリマ―として、ゴムまたは合成樹脂を用いた公知の各種の感圧接着剤組成物が広く使用可能である。本発明の熱伝導性感圧接着シ―ト類の用途目的から、ベ―スポリマ―として、長期信頼性にすぐれる（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマ―を用いた感圧接着剤組成物がとくに好ましい。
【００２１】
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマ―は、塊状重合法、溶液重合法、乳化重合法、懸濁重合法などにより合成できる。このうち、紫外線や電子線などの放射線の照射により重合する塊状重合法を用いて合成するのが好ましい。この重合法によると、有機溶剤の残存による電子部品の腐食、高温での気化膨張による膨れ、剥がれ、ずれの心配がなく、また乳化剤のブリ―ドによる汚染、接着不良、耐湿性低下などの心配もなく、さらに比較的弱い強度の紫外線などを照射することで重合体の分子量を高くでき、高い架橋度と大きな凝集力を有する耐熱性にとくにすぐれた感圧接着剤組成物の調製が可能となる。
【００２２】
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマ―の合成に際しては、主単量体として、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸イソオクチル、（メタ）アクリル酸イソノニルなどの炭素数２〜１４のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルが使用される。また、接着性の改良、重合体のガラス転移温度をコントロ―ルして凝集力や耐熱性を改良するために、必要により、上記の主単量体と共重合可能な改質用単量体を併用することもできる。
【００２３】
共重合可能な改質用単量体には、アクリル酸、イタコン酸、スルホプロピルアクリレ―ト、ヒドロキシアルキルアクリレ―ト、シアノアルキルアクリレ―ト、アクリルアミド、置換アクリルアミド、Ｎ−ビニルカプロラクタム、アクリロニトリル、２−メトキシエチルアクリレ―ト、アクリル酸グリシジル、カプロラクトン変性アクリレ―ト、カプロラクタン変性ヒドロキシエチルアクリレ―ト、酢酸ビニル、スチレンなどがあり、その１種または２種以上が用いられる。
【００２４】
主単量体である（メタ）アクリル酸アルキルエステルは７０〜１００重量％、好ましくは８０〜９５重量％、共重合可能な改質用単量体は３０〜０重量％、好ましくは２０〜５重量％の割合で用いられる。上記の割合で用いることにより、接着性、凝集力などのバランスをうまくとることができる。なお、接着特性に悪影響を与えない範囲内で、上記単量体のオリゴマ―や、ポリオ―ルやエ―テル系などの市販オリゴマ―や増粘剤などを、併用してもよい。
【００２５】
感圧接着剤組成物には、感圧接着剤の剪断強度を増加させるため、トリレンジイソシアネ―ト、トリメチロ―ルプロパントリレンジイソシアネ―ト、ジフエニルメタントリイソシアネ―トなどの多官能イソシアネ―ト系架橋剤、ポリエチレングリコ―ルジグリシジルエ―テル、ジグリシジルエ―テル、トリメチロ―ルプロパントリグリシジルエ―テルなどのエポキシ系架橋剤、メラミン樹脂系架橋剤、金属塩系架橋剤、金属キレ―ト系架橋剤、アミノ樹脂系架橋剤、過酸化物系架橋剤などの架橋剤を、必要に応じて含ませてもよい。使用量は、ベ―スポリマ―１００重量部あたり、通常０．０１〜１０重量部とするのがよい。
【００２６】
また、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマ―などのベ―スポリマ―の合成時に、交叉結合剤として、トリメチロ―ルプロパントリ（メタ）アクリレ―ト、ペンタエリスリト―ルテトラ（メタ）アクリレ―ト、１，２−エチレングリコ―ルジ（メタ）アクリレ―ト、１，６−ヘキサンジオ―ルジ（メタ）アクリレ―トなどの多官能（メタ）アクリレ―トを加えてもよい。使用量は、ポリマ―合成用の単量体混合物１００重量部に対して、通常０．０２〜５重量部、好ましくは０．１〜３重量部とするのがよい。上記の範囲内において、２官能の場合は多く、３官能やそれ以上の官能基数の場合は少なくすればよい。
【００２７】
さらに、感圧接着剤組成物には、熱伝導性感圧接着シ―ト類の熱伝導性をより高めるため、熱伝導性充填剤を含ませることができる。この熱伝導性充填剤としては、支持体構成用のプラスチツクフイルム中に含ませる熱伝導性粉粒状固体と同じものを使用でき、粒子径や形状も前記同様である。接着剤組成物の調製時の極端な粘度上昇を避けるため、９５重量％以上の純度を有するものが好ましい。使用量は、ベ―スポリマ―１００重量部に対して、通常１０〜３００重量部、好ましくは１０〜１２０重量部とするのがよい。
【００２８】
本発明における感圧接着剤組成物には、ベ―スポリマ―に対し、必要により、上記の架橋剤や交叉結合剤、また上記の熱伝導性充填剤を配合できるほか、感圧接着剤に通常配合される各種の添加剤、たとえば、顔料、充填剤、老化防止剤、粘着付与剤、難粘剤などを適宜配合することができる。
【００２９】
本発明における感圧接着剤組成物の代表例として、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマ―をベ―スポリマ―とした感圧接着剤組成物を、光重合での塊状重合により得る方法について説明する。まず、（メタ）アクリル酸アルキルエステルまたはこれと共重合可能な改質用単量体とに光重合開始剤を加え、このプレミツクスを部分的に重合して５００〜５，０００センチポイズ程度のコ―テイング可能なシロツプ状物とする。このシロツプ状物にシランカツプリング剤を加え、必要により交叉結合剤である多官能（メタ）アクリレ―トや熱伝導性充填剤、さらに追加の光重合開始剤を加えて、光重合用組成物とする。この組成物を剥離ライナ上に塗布したのち、紫外線や放射線を照射して重合させることにより、本発明の感圧接着剤組成物を得ることができる。
【００３０】
本発明の熱伝導性感圧接着シ―ト類は、上記の感圧接着剤組成物を、支持体である前記した熱伝導性粉粒状固体を含有するプラスチツクフイルム上に、転写することにより、作製される。また、前記の光重合用組成物を上記支持体上に直接塗布し、前記同様に重合させて、感圧接着剤組成物を得ると同時に、熱伝導性感圧接着シ―ト類を作製してもよい。これらの場合に、感圧接着剤組成物の層は、支持体の片面または両面に形成することができる。感圧接着剤組成物の層厚は、片面で通常１０〜３００μｍとするのがよい。
【００３１】
このように作製されるシ―ト状やテ―プ状の熱伝導性感圧接着シ―ト類は、電気絶縁性および熱伝導性にすぐれ、また被着体に対する良好な感圧接着性を有しており、しかも製造作業の煩雑さや環境悪化の問題を生じる下塗り処理を施すことなく、支持体と感圧接着剤組成物の層との密着性にすぐれたものとなり、上記両者間で投錨破壊を起こしにくい、すぐれた耐熱性を発揮する。
【００３２】
本発明の熱伝導性感圧接着シ―ト類を用いて、電子部品と放熱部材とを接着固定するには、電子部品と放熱部材との間に上記の感圧接着シ―ト類を介装して、その感圧接着性を利用して圧着処理すればよく、これにより両者を熱伝導性良好にして、かつ高温下でも良好な接着強度で固定できる。
【００３３】
接着固定の対象となる電子部品は、とくに限定されないが、たとえば、ＩＣチツプ、ハイブリツドパツケ―ジ、マルチチツプモジユ―ル、パワ―トランジスタ、プラスチツクや金属による密閉型の集積回路などが挙げられる。本発明では、ＩＣ回路を高度に集積したもののように、発熱量の大きい電子部品の接着固定に有利に適用することができる。また、接着固定の対象となる他方の放熱部材としては、金属の板やシ―ト状物からなるヒ―トシンク、その他の放熱器などが挙げられる。ヒ―トシンクの厚さは、１０μｍ〜１０mm、好ましくは１００μｍ〜３mmが一般的であるが、これに限定されない。また、放熱器は、冷却フアンを有する形態などの適宜な構造であつてもよい。
【００３４】
なお、本発明の熱伝導性感圧接着シ―ト類は、このような電子部品と放熱部材との接着固定に限られず、建材、車両、航空機、船舶などの各種部材の固定目的などの用に供することができ、これらの用途目的に用いたときでも、上記と同様の効果を奏することはいうまでもない。
【００３５】
【実施例】
つぎに、本発明の実施例を記載して、より具体的に説明する。なお、以下において、部とあるのはすべて重量部を意味するものである。
【００３６】
実施例１
アクリル酸イソオクチル７５部、アクリル酸ブチル２０部、アクリル酸５部および２，２−ジメトキシ−２−フエニルアセトン（光重合開始剤）０．１部からなるプレミツクスを、窒素雰囲気中で紫外線に暴露して部分重合させ、粘度が約４０ポイズのコ―テイング処理可能なシロツプとした。このシロツプ１００部に、トリメチロ―ルプロパントリアクリレ―ト（交叉結合剤）０．２部と窒化ホウ素（ＢＮ）４０部を加え、さらにγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．３部を加えて、光重合用組成物とした。
【００３７】
この光重合用組成物を、剥離ライナ上に塗布し、窒素ガス雰囲気下、光強度５ｍＷ／cm²の高圧水銀ランプにより、９００ｍｊ／cm²の紫外線を照射して、光重合処理した。熱風循環乾燥機により、１３０℃で５分間乾燥処理して、厚さが５０μｍの感圧接着剤組成物の層を形成した。Ａｌ₂Ｏ₃を約１７容量％含有する厚さが２５μｍのポリイミドフイルム（支持体）の両面に、上記の感圧接着剤組成物の層を転写し、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００３８】
実施例２
アクリル酸イソノニル７０部、アクリル酸ブチル２０部、アクリロイルモルフオリン１０部および２，２−ジメトキシ−２−フエニルアセトン（光重合開始剤）０．１部からなるプレミツクスを、窒素雰囲気中で紫外線に暴露して部分重合させ、粘度が約４０ポイズの塗工可能なシロツプとした。このシロツプ１００部に、トリメチロ―ルプロパントリアクリレ―ト（交叉結合剤）０．２部とアルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）１００部を加え、さらにＮ−β−（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン０．１部を加えて、光重合用組成物とした。
【００３９】
この光重合用組成物を、剥離ライナ上に塗布し、窒素ガス雰囲気下、光強度５ｍＷ／cm²の高圧水銀ランプにより、９００ｍｊ／cm²の紫外線を照射して、光重合処理した。熱風循環乾燥機により、１３０℃で５分間乾燥処理して、厚さが５０μｍの感圧接着剤組成物の層を形成した。Ａｌ₂Ｏ₃を約１７容量％含有する厚さが２５μｍのポリイミドフイルムの両面に、上記の感圧接着剤組成物の層を転写し、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００４０】
実施例３
アクリル酸２−エチルヘキシル９５部とアクリル酸５部を、酢酸エチル２１０部を用いて、２，２−アゾビスイソブチロニトリル０．４部の共存下、かつ窒素置換下、６０〜８０℃で攪拌しながら溶液重合処理して、粘度約１２０ポイズ、重合率９９．２重量％、固形分３０．０重量％のポリマ―溶液を得た。このポリマ―溶液に、ベ―スポリマ―１００部に対して、多官能イソシアネ―ト系架橋剤３部と窒化ホウ素（ＢＮ）４０部を加え、さらにγ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン０．２部を加えて、感圧接着剤組成物の溶液とした。
【００４１】
この感圧接着剤組成物の溶液を、剥離ライナ上に塗布し、熱風循環乾燥機により、４０℃で５分間乾燥後、さらに１３０℃で５分間乾燥処理して、厚さが５０μｍの感圧接着剤組成物の層を形成した。Ａｌ₂Ｏ₃を約１７容量％含有する厚さが２５μｍのポリイミドフイルムの両面に、上記の感圧接着剤組成物の層を転写し、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００４２】
実施例４
光重合用組成物中に窒化ホウ素（ＢＮ）４０部を加えず、かつ光重合により形成される感圧接着剤組成物の層の厚さを２５μｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、全厚が７５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００４３】
比較例１
支持体として、Ａｌ₂Ｏ₃を約１７容量％含有する厚さが２５μｍのポリイミドフイルムに代えて、Ａｌ₂Ｏ₃などの熱伝導性粉粒状固体を全く含まない厚さが２５μｍのポリイミドフイルムを使用した以外は、実施例１と同様にして、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００４４】
比較例２
光重合用組成物中に窒化ホウ素（ＢＮ）４０部を加えなかつた以外は、比較例１と同様にして、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００４５】
比較例３
光重合用組成物中にγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．３部を加えなかつた以外は、実施例１と同様にして、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００４６】
比較例４
光重合用組成物中に加えるＮ−β−（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシランの量を、０．１部から０．００５部に変更した以外は、実施例２と同様にして、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トを得た。
【００４７】
以上の実施例１〜４および比較例１〜４の各熱伝導性感圧接着シ―トにつき、以下の方法により、耐熱剪断保持力試験および熱抵抗試験を行つた。これらの結果は、後記の表１に示されるとおりであつた。
【００４８】
＜耐熱剪断保持力試験＞
アルミニウム板（１２５mm×２５mm×０．４mm）の長尺方向の一端に、接着面積が２０mm×１０mmとなるように、熱伝導性感圧接着シ―ト（幅１０mm）を貼り合わせ、８０℃で３０分間放置したのち、８０℃で５００ｇの荷重をかけ、１２０分以上落下せずに保持するかどうかを評価した。○は１２０分以上保持したものを、×は１２０分以内で落下したものを、示している。
【００４９】
＜熱抵抗試験＞
ＴＯ−２２０パツケ―ジ中のトランジスタを、熱伝導性感圧接着シ―トを用いて、水に浸し一定温度になつたヒ―トシンクに、圧着圧力２Kg／cm²で接着固定したのち、トランジスタに一定量の出力を供給し、トランジスタの温度（Ｔ２）と熱伝導性感圧接着シ―ト下側の表面温度（Ｔ１）の温度差（Ｔ２−Ｔ１）を測定した。この温度差より、下記の式にしたがつて、熱抵抗を算出した。
熱抵抗（℃・cm²／Ｗ）＝（Ｔ２−Ｔ１）×Ａ／Ｐ
Ａ：トランジスタの面積（cm²）
Ｐ：トランジスタの消費電力（Ｗ）
【００５０】
なお、トランジスタの温度（Ｔ２）は、トランジスタパツケ―ジの金属ベ―ス部分にスポツト溶接された熱電対により測定した。また、熱伝導性感圧接着シ―ト下側の表面温度（Ｔ１）は、ヒ―トシンクに微小の穴をあけ、熱電対を押し込むことにより測定した。その際、熱電対を熱伝導性感圧接着シ―トの接着面積に影響がないように極力近接して保持するようにした。
【００５１】

【００５２】
上記表１の結果から、本発明の実施例１〜４の各熱伝導性感圧接着シ―トは、耐熱剪断保持力試験で１２０分以上も落下せず、熱抵抗試験による熱伝導性も満足するものであることがわかる。これに対し、比較例１〜４の各熱伝導性感圧接着シ―トは、耐熱剪断保持力試験で１２０分以内で落下し、その破壊モ―ドは支持体と感圧接着剤組成物の層との間の投錨破壊であつた。
【００５３】
【発明の効果】
以上のように、本発明は、電気絶縁性、熱伝導性、感圧接着性にすぐれ、かつ支持体と感圧接着剤組成物の層との密着性が良好で、両者間で投錨破壊を起こしにくい、耐熱性にすぐれる熱伝導性感圧接着シ―ト類を提供でき、電子部品の固定、中でも電子部品と放熱部材との固定や、その他、建材、車輌、航空機、船舶などの各種分野での部材の固定などの用途目的に幅広く利用できる。

Claims

熱伝導性粉粒状固体を２〜５０容量％含有するポリイミド（アミド）フィルムからなるプラスチックフィルムを支持体とし、この支持体の片面または両面に、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマーからなるベースポリマーと共に、上記支持体に対する密着性を改良するための添加剤として上記のベースポリマー１００重量部あたり０．０１〜２０重量部のシランカップリング剤を含有する感圧接着剤組成物の層を設けたことを特徴とする熱伝導性感圧接着シート類。
熱伝導性粉粒状固体が酸化アルミニウムまたは窒化硼素である請求項１に記載の熱伝導性感圧接着シート類。
感圧接着剤組成物が熱伝導性充填剤を含有してなる請求項１または２に記載の熱伝導性感圧接着シート類。
電子部品と放熱部材とを、請求項１〜３のいずれかに記載の熱伝導性感圧接着シート類を介して、接着固定することを特徴とする電子部品と放熱部材との固定方法。