KR100541175B1 - 열전도성 감압 접착제 및 이를 함유하는 접착 시트류 - Google Patents
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Abstract
전자 부품(1)과 방열 부재(3) 사이에 접착 시트(2)가 개재되어 있다. 당해 시트(2)는 열전도성 기재(21)을 포함하고, 이의 양면에, 알킬기의 탄소수가 평균 2 내지 14인 알킬 (메트)아크릴레이트를 주성분으로 하는 주단량체 100중량부 및 단독중합체로서 유리전이점이 0℃ 이하인 극성 단량체 1 내지 30중량부를 함유하는 단량체 혼합물의 공중합체(a) 100중량부 및 열전도성 충전제(b) 10 내지 300중량부를 함유하는 열전도성 감압 접착제의 층(22) 및 (23)이 설치되어 있다. 따라서, 전자 부품(1)은 이들 사이의 만족스러운 열전도성을 보유하면서 상기한 층(22) 및 (23)을 갖는 방열 부재(3)에 결합된다.
열전도성 감압 접착제, 접착 시트류, 전기절연성, 열전도성 충전제, 열전도성 기재
Description
본 발명은 열전도성 감압 접착제 및 이를 열전도성 기재 위에 설치한 시트상이나 테이프상 등의 형태의 접착 시트류에 관한 것이다.
종래부터 하이브리드 패키지 및 멀티모듈이나 플라스틱 또는 금속을 사용하는 밀봉형 집적회로 등의 전자 부품에서는 IC 회로의 고집적화 등에 수반하여 발열량이 증가하고 온도가 상승하기 때문에 전자 부품이 기능 장애를 일으킬 염려가 있으므로 전자 부품에 히트 싱크(heat sink) 등의 방열 부재를 부설하여 기능 장애를 예방하는 대책이 강구되고 있다.
전자 부품에 방열 부재를 부설하는 방법으로는 중합성 아크릴산 에스테르 단량체 및 유리 라디칼 개시제를 함유하는 조성물에 알루미늄 분말 등을 첨가하여 제조한 접착제를 사용하는 방법이 공지되어 있다(참조: 미국 특허 제4,722,960호 명세서). 그러나, 상기한 접착제는 이를 전자 부품과 방열 부재의 한쪽 또는 양쪽에 도포한 다음, 프라이머를 사용하거나 산소를 차단하여 경화 처리할 필요가 있고, 접착 처리에 많은 시간과 노력을 요하며, 또한 경화할 때까지 피착체를 임시로 고정할 필요가 있어서 전자 장치의 제조 효율이 낮다는 문제가 있다.
이에 대하여 열전도성과 감압 접착성을 구비한, 이른바 열전도성 감압 접착제를 사용하는 방법도 공지되어 있으며, 이에 따르면 접착 처리에 많은 시간과 노력을 요하지 않으면서 전자 부품에 방열 부재를 간편하게 부설할 수 있다. 그러나, 방열판이나 반도체 패키지의 재료는 표면 상태가 고극성인 금속이나 금속 산화물이므로, 이에 대하여 뛰어난 접착성을 나타내며, 또한 양호한 열전도성을 나타내는 감압 접착제를 사용할 필요가 있지만, 이러한 특성을 만족시키는 열전도성 감압 접착제는 현재 시점에서 거의 볼 수 없다.
예를 들면, 아크릴계 감압 접착제에서는 접착성 중합체의 합성시 아크릴산 등의 고극성 단량체를 다량 사용함으로써 방열판이나 반도체 패키지 등에서 접착성이 향상됨을 기대할 수 있다. 그러나, 고극성 단량체는 단독중합체로서 유리전이점이 상온(20℃) 이상인 것이 대부분이므로, 다량으로 사용하면 중합체의 유리전이점이 높아지고 접착제의 일반적인 사용 온도인 상온 전후에서의 탄성률이 상승하게 된다. 이러한 탄성률의 상승은 방열판이나 반도체 패키지에 대한 접착제의 접촉 면적을 수득하는데 방해가 되어 높은 압력 또는 높은 온도로 압착하지 않으면 안된다. 그러나, 최근의 반도체 패키지는 고집적화되고 정밀하게 되어 있어 높은 압력을 걸어 압착하면 핀이 꺾이거나 패키지 자체가 파괴되어 버린다. 이것을 피하기 위해 낮은 압력으로 압착하면 상기한 접촉 면적이 충분하게 수득되지 않으며 열전도성이나 접착성이 저하되어 기능 장애나 탈락이 일어난다.
이러한 점을 극복하기 위해, 접착성 중합체를 합성할 때에 아크릴산 등의 고극성 단량체의 사용량을 감소시켜 상기한 접촉 면적을 확보하고자 하면 이번에는 방열판이나 반도체 패키지 등에 대한 접착력 자체가 저하되어, 역시 탈락 등의 문제를 발생시킨다. 또한, 이러한 종류의 열전도성 감압 접착제에서는 통상적으로 감압 접착제 속에 열전도성 충전제를 함유시킴으로써 열전도성을 수득하도록 하고 있지만, 열전도성 충전제의 첨가량이 적은 경우, 양호한 열전도성을 수득하기가 어려운 반면, 상기한 첨가량을 증가시켜 열전도성을 향상시키면 방열판 등에서 접착력이 저하되어 탈락 등의 문제를 발생시키게 된다.
이와 같이 열전도성 감압 접착제를 사용하면 접착 처리에 많은 시간과 노력을 요하지 않으면서 전자 부품에 대하여 방열 부재를 간편히 부설할 수 있는 이점은 있지만, 고극성의 방열판이나 반도체 패키지 등에 대하여 양호한 접착력을 나타내면서 열전도성이 뛰어난 감압 접착제는 오늘에 이르기까지 거의 발견되지 않아서, 방열 부재를 부설함으로써 온도 상승으로 인한 전자 부품의 기능 장애의 발생을 효과적으로 방지할 수 있다고 말할 수는 없다.
본 발명은 이러한 사정에 비추어서 접착성 및 열전도성이 뛰어난 열전도성 감압 접착제 및 이의 접착 시트류 중에서, 특히 전자 부품과 방열 부재를 전자 부품을 파괴하지 않는 낮은 압력으로 압착하여도 열전도성이 양호하게 접착 고정되며, 이에 따라 전자 부품에 의한 발생열을 방열 부재에 효율적으로 전달시켜 온도 상승으로 인한 전자 부품의 기능 장애 발생을 확실하게 방지할 수 있는 열전도성 감압 접착제 및 이의 접착 시트류를 제공하는 것을 목적으로 하고 있다.
발명의 개시
본 발명자들은 상기한 목적을 달성하기 위해 예의 검토한 결과, 단독중합체로서 유리전이점이 0℃ 이하인 특정한 극성 단량체를 공중합 성분으로 하는 아크릴계 공중합체를 사용하면 상기한 단량체에 따른 우수한 접착성이 수득됨과 동시에 공중합체의 유리전이점의 상승 및 이에 따른 상온 전후에서의 탄성률의 상승을 거의 볼 수 없게 되며, 이러한 공중합체에 적당량의 열전도성 충전제를 가하여 제조되는 열전도성 감압 접착제는 전자 부품과 방열 부재의 접착 고정시에 충분한 접착 면적을 확보하여 전자 부품을 파괴하지 않는 낮은 압력으로 압착해도 전자 부품과 방열 부재를 열전도성이 양호하게 접착 고정시킬 수 있도록 접착성 및 열전도성이 뛰어나게 된다는 것을 밝혀내고 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명은 알킬기의 탄소수가 평균 2 내지 14인 알킬 (메트)아크릴레이트 88 내지 100중량% 및 이와 공중합 가능한 모노에틸렌성 불포화 단량체 12 내지 0중량%로 이루어진 주단량체와 단독중합체로서 유리전이점이 0℃ 이하이며 또한 분자 내에 극성기로서 카복실기를 갖는 단량체를 주단량체에 대하여 1 내지 30중량%의 비율로 함유하는 단량체 혼합물의 공중합체(a) 및 이러한 공중합체 l00중량부에 대하여 l0 내지 300중량부의 비율의 열전도성 충전제(b)를 함유함을 특징으로 하는 열전도성 감압 접착제(특허청구의 범위의 제1항)에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기한 구성의 열전도성 감압 접착제의 층이 열전도성 기재의 한 면 또는 양면에 설치되는 접착 시트류(특허청구의 범위의 제3항 및 제4항)에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 접착 시트류를 사용하여 전자 부품과 방열 부재를 접착 고정시킨 상태를 도시한 단면도이고, 도 2는 본 발명의 열전도성 감압 접착제를 사용하여 전자 부품과 방열 부재를 접착 고정시킨 상태를 도시한 단면도이다.
발명을 실시하기 위한 최량의 형태
본 발명의 성분(a)인 공중합체에서는 주단량체로서 알킬기의 탄소수가 평균 2 내지 14인 알킬 (메트)아크릴레이트 88 내지 100중량%, 바람직하게는 94 내지 99중량% 및 이와 공중합 가능한 모노에틸렌성 불포화 단량체 12 내지 0중량%, 바람직하게는 6 내지 1중량%를 사용한다. 후자의 모노에틸렌성 불포화 단량체는 공중합체의 접착력이나 응집력 등의 특성을 미량 조정할 목적으로 필요에 따라 사용하지만, 이러한 사용량이 상기 범위를 초과하면 공중합체의 탄성률의 상승 등에 의해 접착 면적이 저하되는 등 부적합하게 된다.
주단량체 중에서 알킬기의 탄소수가 평균 2 내지 14인 알킬 (메트)아크릴레이트로는, 예를 들면 부틸 (메트)아크릴레이트, 이소노닐 (메트)아크릴레이트, 이소옥틸 (메트)아크릴레이트 및 2-에틸 헥실 (메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다. 또한, 공중합 가능한 모노에틸렌성 불포화 단량체로는, 예를 들면 아크릴산, 메트크릴산 및 말레산 등의 카복실기 함유 단량체, 아크릴아미드, N-비닐피롤리돈 및 아크릴로일모르폴린 등의 질소 함유 단량체 등을 들 수 있다.
본 발명에서는 상기한 주단량체와 함께 단독중합체로서 유리전이점(이하, Tg라고 한다)이 0℃ 이하인 극성 단량체를 사용하여 공중합체를 구성하기 위한 단량체 혼합물을 수득한다. 상기한 극성 단량체는 주단량체에 대하여 1 내지 30중량%, 바람직하게는 5 내지 20중량%의 비율로 사용된다. 1중량% 미만일 때에는 접착성의 향상 및 공중합체의 Tg 저하에 기여하지 않으며 전자 부품과 방열 부재의 열전도성이 양호한 접착 고정에 지장을 초래하기 쉽다. 또한, 30중량%를 초과하면 접착력과 응집력의 균형이나 아크릴계 본래의 내열성 등의 특성이 손상되어 결과적으로는 상기와 동일한 문제를 발생시키기 쉽다.
상기한 극성 단량체로는 분자 내에 극성기로서 카복실기를 갖는 단량체가 바람직하며, 예를 들면 카프로락톤 변성의 아크릴레이트[도아고세이가가쿠(주) 제품인「알로닉스 M-5300」,(Tg≤-50℃)], 2-아크릴로일옥시에틸석신산[도아고세이가가쿠(주) 제품인「알로닉스 M-5400」(Tg≤-50℃)] 및 2-아크릴로일옥시에틸프탈산[도아고세이가가쿠(주) 제품인 「알로닉스 M-5500」(Tg=-40℃)] 등을 들 수 있다.
본 발명의 성분(a)인 공중합체는 상기한 단량체 혼합물을 사용하여 통상적인 방법에 따라 용액 중합, 유화 중합, 현탁 중합, 괴상 중합 및 광중합 등의 각종 중합법으로 공중합시킴으로써 합성할 수 있다.
본 발명의 성분(b)인 열전도성 충전제로는 예를 들면, 각종 금속 분말, 산화 알루미늄, 질화알루미늄, 이산화티탄, 붕화티탄, 질화붕소, 질화규소 및 탄화규소 등의 세라믹 분말이 사용된다. 열전도성 충전제의 사용량은 상기 성분(a)의 공중합체 l00중량부에 대해 10 내지 300중량부, 바람직하게는 20 내지 120중량부인 것이 좋다. 이러한 양이 10중량부 미만일 때에는 열전도성이 양호해지기 어려우며, 또한 300중량부를 초과하면 접착성 등이 손상되므로 바람직하지 않다.
본 발명의 열전도성 감압 접착제는 성분(a)인 공중합체와 성분(b)인 열전도성 충전제를 상기 비율로 함유하는 것 이외에, 필요에 따라 일반적인 충전제, 안료, 노화방지제, 점착부여 수지 및 난연제 등의 공지된 각종 첨가제를 함유할 수 있다. 또한, 감압 접착제의 유지 특성을 향상시키기 위해 가교결합제로서 다관능 이소시아네이트계 화합물 및 다관능 에폭시계 화합물 등의 외부 가교제를 가하거나, 성분(a)인 공중합체를 광중합법 등으로 수득할 때에는 내부 가교제로서 다관능 (메트)아크릴레이트를 첨가할 수 있다. 상기한 다관능 (메트)아크릴레이트로는 트리메틸올프로판 트리(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨 테트라(메트)아크릴레이트, 1,2-에틸렌글리콜 디(메트)아크릴레이트 및 1,6-헥산디올 디(메트)아크릴레이트 등이 있다.
이들의 외부 가교제나 내부 가교제는 성분(a)인 공중합체와 성분(b)인 열전도성 충전제의 합계량 100중량부에 대해 0.05 내지 5중량부, 바람직하게는 0.1 내지 3중량부의 비율로 사용하는 것이 좋다. 내부 가교제인 다관능 (메트)아크릴레이트를 사용하는 경우, 상기한 범위 내에서 2관능의 경우에는 많은 양을 사용하고, 3관능 내지 그 이상의 다관능의 경우에는 적은 양을 사용하는 것이 좋다. 외부 가교제나 내부 가교제의 사용량이 적으면, 가교도가 충분치 않으며 감압 접착제의 층을 형성할 때에 형상 유지 특성을 향상시키기가 어렵다. 또한, 이를 과다하게 사용하면, 감압 접착제의 탄성률이 높아지고 접착 면적의 저하로 인해 열전도성이나 접착성의 저하를 일으키기 쉽다.
본 발명의 접착 시트류는 열전도성 기재의 한 면 또는 양면에 열전도성 감압 접착제를 설치한 시트상이나 테이프상의 형태이다. 열전도성 기재로는 알루미늄, 구리, 스텐레스 및 베릴륨 구리 등의 열전도성이 뛰어난 금속(합금을 포함함)의 박상 물질, 열전도성 실리콘 등의 자체 열전도성이 뛰어난 중합체로 이루어진 시트상 물질 및 열전도성 충전제가 함유된 플라스틱 필름을 들 수 있다. 또한, 플라스틱 필름으로서 폴리이미드, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에테르 케톤, 폴리에테르 설폰, 폴리메틸펜텐, 폴리에테르 이미드, 폴리설폰, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리아미드이미드, 폴리에스테르이미드 및 방향족 폴리아미드 등의 내열성 중합체로 이루어진 필름을 사용할 수 있다.
특히 본 발명의 접착 시트류가 전기절연성을 필요로 하는 경우에는, 열전도성 기재로서 예를 들면, 상기와 같은 플라스틱 필름을 사용하는 것이 바람직하다. 상기한 플라스틱 필름 중에서도 내열성의 관점에서 폴리이미드 필름 또는 폴리아미드이미드 필름이 바람직하다. 또한, 이들 필름 중에서 전기절연성의 열전도성 충전제를 함유하는 플라스틱 필름도 열전도성의 면에서 바람직하다. 전기절연성의 열전도성 충전제로는 SiO2, TiB2, BN, Si3N4, Ti02, MgO, NiO, CuO, Al2O3 및 Fe2O3 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 열전도성이나 입수가 용이한 점에서 BN 또는 Al2O3가 특히 바람직하게 사용된다. 이들 전기절연성의 열전도성 충전제는 통상적으로 1 내지 250㎛, 바람직하게는 1 내지 100㎛, 보다 바람직하게는 2 내지 l0㎛의 평균 입자 직경인 것이 좋다. 입자 형상은 구상, 침상, 플레이크(flake)상 및 별 모양 등의 어떠한 형상이라도 좋다. 또한, 사용량은 필름 속에서 2 내지 50용량%, 바람직하게는 10 내지 35용량%가 되도록 사용하는 것이 좋다.
열전도성 기재의 두께는 적절하게 결정될 수 있지만, 열전도성 감압 접착제 층을 설치한 상태에서 내열성 및 열전도성의 측면에서 통상적으로 l0 내지 l 25㎛, 바람직하게는 25 내지 l00㎛로 하는 것이 좋다. 또한 이 위에 설치하는 열전도성 감압 접착제 층의 두께도 적절하게 결정될 수 있지만, 접착 특성이나 열전도성 등의 측면에서 통상적으로 10 내지 200㎛, 바람직하게는 30 내지 130㎛로 하는 것이 좋다. 또한, 60㎛ 이상의 두께인 경우, 접착성이나 열전도성 등의 측면에서 공중합체를 합성할 때에 괴상 중합이나 광중합, 특히 광중합에 의한 중합법을 채용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 접착 시트류의 제조는 박리 라이너 위에 열전도성 감압 접착제를 도포하거나 이러한 도포 후에 광중합 등의 중합 처리를 실시하여 상기한 감압 접착제 층을 형성한 다음, 이러한 층을 열전도성 기재의 한 면 또는 양면에 전사함으로써 수행할 수 있다. 또한, 박리 라이너를 사용하지 않고 열전도성 기재의 한 면 또는 양면에 상기한 열전도성 감압 접착제를 직접 도포하거나 이러한 도포 후에 광중합 등의 중합처리를 실시하여 감압 접착제 층을 형성하는 방법으로 수행할 수 있다. 열전도성 기재의 종류 등에 따라 적절한 방법을 사용할 수 있다.
본 발명에서 상기한 열전도성 감압 접착제 또는 이의 접착 시트류를 사용하여 전자 부품과 방열 부재를 접착 고정하는 데는 양자간에 상기한 접착 재료를 개재 장치하고 이러한 감압 접착성을 이용하여 압착 처리하는 것이 좋다. 이때 열전도성 감압 접착제의 접착력이 크며, 또한 적절한 탄성률에 의해 충분한 접착 면적을 확보할 수 있으므로 전자 부품 등에 손상을 초래하지 않는 낮은 압력으로 압착할 때라도 열전도성을 양호하게 하여 견고한 접착 고정을 할 수 있게 된다.
도 1은 상기 접착 고정의 한 가지 예를 도시한 것으로, 이러한 예로는 전자 부품(1)과 방열 부재(3) 사이에 있는 열전도성 기재(21)의 양면에 열전도성 감압 접착제의 층 (22) 및 (23)을 설치하여 이루어지는 접착 시트류(2)를 개재 장치하고, 상기 표면의 감압 접착제의 층 (22) 및 (23)으로 전자 부품(1)과 방열 부재(3)를 열전도성이 양호하게 접착 고정시킨 것이다. 또한, 도 2는 다른 접착 고정의 예를 도시한 것으로, 전자 부품(1)과 방열 부재(3) 중의 어느 한쪽 또는 양쪽, 바람직하게는 방열 부재(3)쪽에 열전도성 감압 접착제의 층(24)을 도포법이나 전사법 등에 의해 직접 형성하고, 이러한 층(24)에 의해 전자 부품(l)과 방열 부재(3)를 열전도성이 양호하게 접착 고정시킨 것이다.
접착 고정 대상의 전자 부품에는 IC 칩, 하이브리드 패키지, 멀티 모듈, 파워 트랜지스터 및 플라스틱이나 금속을 사용하는 밀봉형의 집적회로 등을 들 수 있다. 본 발명은 IC 회로를 고도로 집적한 것과 같은 발열량이 큰 전자 부품의 접착 고정에 유리하게 적용할 수 있다.
또한, 접착 고정의 대상이 되는 다른 쪽의 방열 부재로는 예를 들면, 열전도성 기재의 형성재로서 예시되는 알루미늄 또는 구리 등의 금속박 모양 물질, 또는 시트상 물질 등으로 이루어지는 히트 싱크나 그 밖의 방열기 등을 들 수 있다. 히트 싱크의 두께는 10㎛ 내지 10mm, 바람직하게는 50㎛ 내지 5mm, 보다 바람직하게는 l00㎛ 내지 3mm가 일반적이지만, 이에 한정되지 않는다. 또한, 방열기는 냉각 핀을 갖는 형태 등의 적절한 구조물일 수 있다.
또한, 본 발명의 열전도성 감압 접착제 또는 이의 접착 시트류는 상기한 전자 부품과 방열 부재의 접착 고정뿐만 아니라 건재, 차량, 항공기 및 선박 등의 각종분야에서 부재의 고정 목적 등의 용도에도 적용할 수 있으며, 이들의 용도 목적에 대하여도 상기와 같은 효과를 나타낼 수 있다.
다음에, 본 발명의 실시예를 기재하여 보다 구체적으로 설명한다. 또한, 하기에서 부는 중량부를 의미한다.
실시예 1
2-에틸헥실 아크릴레이트 85부, 아크릴산 5부 및 카프로락톤 변성의 아크릴레이트[도아고세이가가쿠(주) 제품인 「알로닉스 M-5300」(Tg≤-50℃)] l0부를 에틸 아세테이트 210부 중에서 2,2-아조비스이소부티로니트릴 0.4부의 공존하에, 또한 질소 치환 하에서 60 내지 80℃로 교반하면서 용액 중합처리하여 점도 약 120포이즈, 중합율 99.2중량%, 고형분 30중량%의 공중합체 용액을 수득한다. 이러한 용액에 공중합체 100중량부에 대하여 다관능 이소시아네이트계 가교제 3부와 질화붕소(BN) 40부를 가하여 잘 혼합함으로써 열전도성 감압 접착제를 제조한다.
이어서, 박리제로 표면 처리한 폴리에스테르 필름을 박리 라이너로 사용하여 여기에 상기한 열전도성 감압 접착제를 도포하고 열풍 건조기 속에서 40℃에서 5분 동안 건조시킨 다음, 다시 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 형성한다. 이러한 층을 열전도성 기재로서 두께 30㎛의 알루미늄박의 양면에 전사시켜 전체 두께가 130㎛가 된 접착 시트를 제조한다.
실시예 2
이소노닐 아크릴레이트 66부, 부틸 아크릴레이트 20부, 아크릴산 4부, 카프로락톤 변성의 아크릴레이트(실시예 1과 동일) l0부 및 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논(광중합 개시제) 0.1부로 이루어진 프리믹스(premix)를 질소 대기하에 자외선에 노출시킴으로써 부분 중합시켜 점도가 약 4,000센티포이즈인 도포 가능한 시럽을 수득한다. 이러한 시럽 100부에 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(가교결합제) 0.2부와 질화붕소 40부를 가하고 잘 혼합하여 광중합성 조성물을 제조한다.
이어서, 박리제로 표면 처리한 폴리에스테르 필름을 박리 라이너로 사용하여 여기에 상기한 광중합성 조성물을 도포하고, 질소 기체 대기하에 광강도 5mW/cm2의 고압 수은 램프로 900mj/cm2의 자외선을 조사하여 광중합 처리한 다음, 열풍 건조기 속에서 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 형성한다. 이러한 층을 열전도성 기재로서 두께 30㎛의 알루미늄박의 양면에 전사시켜 전체 두께가 130㎛가 된 접착 시트를 제조한다.
실시예 3
광중합성 조성물에서 질화붕소의 첨가량을 l00부로 변경하는 것 이외에는 실시예 2와 동일한 방법으로 접착 시트를 제조한다.
실시예 4
단량체 혼합물로서 이소노닐 아크릴레이트 64부, 아크릴산 1부 및 카프로락톤 변성의 아크릴레이트(실시예 1과 동일) 15부를 사용하는 것 이외에는 실시예 2와 동일한 방법으로 접착 시트를 제조한다.
실시예 5
이소옥틸 아크릴레이트 66부, 부틸 아크릴레이트 20부, 아크릴로일모르폴린 4부, 2-아크릴로일옥시에틸석신산[도아고세이가가쿠(주) 제품인 「알로닉스 M-5400」(Tg≤-50℃)] l0부 및 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논(광중합 개시제) 0.1부로 이루어진 프리믹스를 질소 대기하에 자외선에 노출시킴으로써 부분 중합시켜 점도가 약 4,000센티포이즈인 도포 가능한 시럽을 수득한다. 이러한 시럽 l00중량부에 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(가교결합제) 0.2부와 질화붕소 40부를 가하고 잘 혼합하여 광중합성 조성물을 제조한다.
이어서, 박리제로 표면 처리한 폴리에스테르 필름을 박리 라이너로 사용하여 여기에 상기한 광중합성 조성물을 도포하고 질소 기체 대기하에 광강도 5mW/cm2의 고압 수은 램프로 900mj/cm2의 자외선을 조사하여 광중합 처리한 다음, 열풍 건조기 속에서 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 형성한다. 이러한 층을 열전도성 기재로서 두께 30㎛의 알루미늄박의 양면에 전사시켜 전체 두께가 130㎛가 된 접착 시트를 제조한다.
실시예 6
2-에틸헥실 아크릴레이트 95부, 아크릴산 5부 및 카프로락톤 변성의 아크릴레이트[도아고세이가가쿠(주) 제품인 「알로닉스 M-5300」(Tg≤-50℃)] 10부를 에틸 아세테이트 210부 중에서 2,2-아조비스이소부티로니트릴 0.4부의 공존하에, 또한 질소 치환하에 60 내지 80℃에서 교반하면서 용액 중합처리하여 점도 약 120포이즈, 중합율 99.2중량%, 고형분 30중량%의 공중합체 용액을 수득한다. 이러한 용액에 공중합체 100중량부에 대하여 다관능 이소시아네트계 가교제 3부와 질화붕소(BN) 40부를 가하여 잘 혼합함으로써 열전도성 감압 접착제를 제조한다.
이어서, 박리제로 표면 처리한 폴리에스테르 필름을 박리 라이너로 사용하여 여기에 상기한 열전도성 감압 접착제를 도포하고 열풍 건조기 속에서 40℃에서 5분 동안 건조시킨 다음, 다시 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 형성한다.
실시예 7
이소옥틸 아크릴레이트 66부, 부틸 아크릴레이트 20부, 아크릴로일모르폴린 4부, 2-아크릴로일옥시에틸석신산[도아고세이가가쿠(주) 제품인 「알로닉스 M-5400」(Tg≤℃)] 10부 및 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논(광중합 개시제) 0.1부로 이루어진 프리믹스를 질소 대기하에 자외선에 노출시킴으로 부분 중합시켜 점도가 약 4,000센티포이즈인 도포 가능한 시럽을 수득한다. 이러한 시럽 100중량부에 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(가교결합제) 0.2부와 알루미나(Al203) l00부를 가하고 잘 혼합하여 광중합성 조성물을 제조한다.
이어서, 상기한 광중합성 조성물을, A1203를 약 17용량% 함유하는 폴리이미드 필름(두께 25㎛)의 한 면에 도포하고 질소 기체 대기하에 광강도 5mW/cm2의 고압 수은 램프로 900mj/cm2의 자외선을 조사하여 광중합 처리한 다음, 열풍 건조기 속에서 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 갖는 접착 시트(전체 두께 75㎛)를 제조한다.
실시예 8
광중합성 조성물을, Al2O3를 약 17용량% 함유하는 폴리이미드 필름(두께 25μ m)의 양면에 도포하는 것 이외에는 실시예 7과 동일한 방법으로 접착 시트(전체 두께 125㎛)를 제조한다.
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비교예 1
이소옥틸 아크릴레이트 67부, 부틸 아크릴레이트 30부, 아크릴산 3부 및 2,2-디메톡시- 2-페닐아세토페논(광중합 개시제) 0.1부로 이루어진 프리믹스를 질소 대기하에 자외선에 노출시킴으로써 부분 중합시켜 점도가 약 4,000센티포이즈인 도포 가능한 시럽을 수득한다. 이러한 시럽 100부에 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(가교결합제) 0.2부와 질화붕소 40부를 가하고 잘 혼합하여 광중합성 조성물을 제조한다.
이어서, 박리제로 표면 처리한 폴리에스테르 필름을 박리 라이너로 사용하여 여기에 상기한 광중합성 조성물을 도포하고 질소 기체 대기하에 광강도 5mW/cm2의 고압 수은 램프로 900mj/cm2로 자외선을 조사하여 광중합 처리한 다음, 열풍 건조기 속에서 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 형성한다. 이러한 층을 열전도성 기재로서 두께 30㎛의 알루미늄박의 양면에 전사시켜 전체 두께가 130㎛가 된 접착 시트를 제조한다.
비교예 2
단량체 혼합물로서 이소옥틸 아크릴레이트 65부, 부틸 아크릴레이트 20부 및 아크릴산 15부를 사용하는 것 이외에는 실시예 2와 동일한 방법으로 접착 시트를 제조한다.
비교예 3
부틸 아크릴레이트 77부, 이소보르닐 아크릴레이트 20부, 아크릴산 3부 및 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논(광중합 개시제) 0.1부로 이루어진 프리믹스를 질소 대기하에 자외선에 노출시킴으로써 부분 중합시켜 점도가 약 4.000센티포이즈인 도포 가능한 시럽을 수득한다. 이러한 시럽 l00부에 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(가교결합제) 0.2부와 질화붕소 40부를 가하여 잘 혼합하여 광중합성 조성물을 제조한다.
이어서, 박리제로 표면 처리한 폴리에스테르 필름을 박리 라이너로 사용하여 여기에 상기한 광중합성 조성물을 도포하고 질소 기체 대기하에 광강도 5mW/cm2의 고압 수은 램프로 900mj/cm2의 자외선을 조사하여 광중합 처리한 다음, 열풍 건조기 속에서 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 형성한다. 이러한 층을 열전도성 기재로서 두께 30㎛의 알루미늄박의 양면에 전사시켜 전체 두께가 130㎛가 된 접착 시트를 제조한다.
비교예 4
부틸 아크릴레이트 95부, 아크릴산 5부 및 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논(광중합 개시제) 0.1부로 이루어진 프리믹스를 질소 대기하에 자외선에 노출시킴으로써 부분 중합시켜 점도가 약 4,000센티포이즈인 도포 가능한 시럽을 수득한다. 이러한 시럽 l00부에 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(가교결합제) 0.2부와 질화붕소 400부를 가하고 잘 혼합하여 광중합성 조성물을 제조한다.
이어서, 박리제로 표면 처리한 폴리에스테르 필름을 박리 라이너로 사용하여 여기에 상기한 광중합성 조성물을 도포하고 질소 기체 대기하에 광강도 5mW/cm2의 고압 수은 램프로 900mj/cm2의 자외선을 조사하여 광중합 처리한 다음, 열풍 건조기 속에서 130℃에서 5분 동안 건조 처리하여 두께 50㎛의 열전도성 감압 접착제의 층을 형성한다. 이러한 층을 열전도성 기재로서 두께 30㎛의 알루미늄박의 양면에 전사시켜 전체 두께가 130㎛가 된 접착 시트를 제조한다.
상기한 실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 4에서 제조한, 각각의 접착 시트에 관해 접착력 시험 및 열저항 시험을 하기의 방법에 따라 실시한다. 이들 결과는 하기의 표 1에 기재된 바와 같다.
〈접착력 시험〉
접착 시트의 한 면에 두께가 25㎛인 폴리에스테르 필름을 부착시켜 폭 20mm, 길이 l00mm의 시험 테이프를 제조한다. 시험 테이프를, 연마된 스텐레스 판에 2Kg 로울러를 1회 왕복시켜 부착시키고, 23℃ 및 상대습도 65%의 조건에서 30분 동안 에이징시킨 다음, 23℃ 및 상대습도 65%의 조건에서 인장 시험기를 사용하여 300mm/분의 인장 속도로 180°로 떼어내고 접착력을 측정한다.
또한, 실시예 7의 접착 시트에 관해서는 폴리에스테르 필름을 부착시키지 않고 측정을 실시한다.
〈열저항 시험〉
TO-220 패키지 내의 트랜지스터를, 접착 시트를 사용하여 물에 침지시키고 일정 온도로 된 히트 싱크에 압착 압력 lkg/cm2로 접착하거나 클립 등으로 고정시킨 다음, 트랜지스터에 일정량의 출력을 공급하고 트랜지스터의 온도(T2)와 접착 시트아래쪽의 표면 온도(T1)의 온도차(T2-T1)를 측정한다. 이러한 온도차로부터 하기에 따라 열저항을 측정한다.
열저항(℃·cm2/W)=(T2-T1) x A/P
A: 트랜지스터의 면적(cm2)
P: 트랜지스터의 소비 전력(W)
또한, 트랜지스터의 온도(T2)는 트랜지스터 패키지의 금속 베이스 부분에서 스팟(spot) 용접되는 열전기쌍으로 측정한다. 또한, 접착 시트 하측의 표면 온도(T1)는 히트 싱크에 미세한 구멍을 뚫어 열전기쌍을 압입시킴으로써 측정한다. 이때에 열전기쌍을 접착 시트의 접착 면적에 영향을 미치지 않도록 최대한 근접시켜 유지하도록 한다. 또한, 상기 방법으로 측정된 열저항은 이의 값이 작을수록 열전도성이 뛰어남을 의미한다.
접착력(gf/20㎜ 폭) | 열저항(℃·㎠/W) | |
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7 실시예 8 | 1,200 1,800 1,300 2,200 1,500 680 1,200 1,500 | 4.5 5.0 1.5 3.3 3.0 2.9 3.5 4.2 |
비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4 | 500 1,500 300 100 | 3.3 9.0 12.0 3.0 |
상기한 표 1의 결과로부터 명백한 바와 같이, 본 발명의 실시예 1 내지 8의 각 접착 시트는 고극성의 스텐레스 판에 대한 접착력이 600gf/20mm 폭 이상으로 크고, 또한 열저항은 5.0℃·cm2/W 이하로서 작으며 접착성 및 열전도성이 대단히 뛰어남을 알 수 있다.
상기와 같이 본 발명은 단독중합체의 유리전이점이 0℃ 이하가 되는 극성 단량체를 공중합 성분으로 하는 아크릴계 공중합체에 열전도성 충전제를 가함으로써 전자 부품을 파괴하지 않는 낮은 압력으로 압착해도 전자 부품과 방열 부재를 열전도성이 양호하게 접착 고정할 수 있는, 접착성 및 열전도성이 뛰어난 열전도성 감압 접착제와 이의 접착 시트류를 제공할 수 있다.
Claims (4)
- 알킬기의 탄소수가 평균 2 내지 14인 알킬 (메트)아크릴레이트 88 내지 l00중량% 및 이와 공중합 가능한 모노에틸렌성 불포화 단량체 12 내지 0중량%로 이루어진 주단량체와 단독중합체로서 유리전이점이 0℃ 이하이며 또한 분자 내에 극성기로서 카복실기를 갖는 단량체를 주단량체에 대하여 1 내지 30중량%의 비율로 함유하는 단량체 혼합물의 공중합체(a) 및 이러한 공중합체 100중량부에 대하여 10 내지 300중량부의 비율의 열전도성 충전제(b)를 함유함을 특징으로 하는 열전도성 감압 접착제.
- 삭제
- 제1항에 따르는 열전도성 감압 접착제의 층이 열전도성 기재의 한 면 또는 양면에 설치되어 이루어짐을 특징으로 하는 접착 시트류.
- 제3항에 있어서, 열전도성 기재가 전기 절연성의 열전도성 충전제를 함유하는 플라스틱 필름으로 이루어짐을 특징으로 하는 접착 시트류.
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