JP2006026588A - 温泉水に溶存する有用・有害金属を回収および除去する方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 温泉水に溶存する有用・有害金属を回収および除去する方法であって、高分子基材と、前記高分子基材にグラフト重合により導入された、主としてビニル基を有するモノマーから構成されるグラフト鎖と、前記グラフト鎖に導入されたキレート形成基とを有する金属吸着材に対して温泉水を通液することを含む方法。キレート形成基は、アミドキシム基、リン酸基、アミン基、イミノジ酢酸基、またはリン酸基にジルコニウムもしくは鉄を担持して得られた官能基であることが好ましい。
【選択図】 なし
Description
(1) 温泉水に溶存する有用・有害金属を回収および除去する方法であって、高分子基材と、前記高分子基材にグラフト重合により導入された、主としてビニル基を有するモノマーから構成されるグラフト鎖と、前記グラフト鎖に導入されたキレート形成基とを有する金属吸着材に対して温泉水を通液することを含む方法。
(3) キレート形成基が、アミドキシム基、リン酸基、アミン基、イミノジ酢酸基、またはリン酸基にジルコニウムもしくは鉄を担持して得られた官能基である、前記(1)または(2)に記載の方法。
(4) ビニル基を有するモノマーが、モノ(2-メタクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:CH2=C(CH3)COO(CH2)2OPO(OH)2、ジ(2-メタクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:[CH2=C(CH3)COO(CH2)2O]2PO(OH)、モノ(2-アクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:CH2=CHCOO(CH2)2OPO(OH)2、ジ(2-アクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:[CH2=CHCOO(CH2)2O]2PO(OH)、又はこれらの混合モノマーである、前記(1)〜(3)のいずれか1つに記載の方法。
(5) ビニル基を有するモノマーが、次式:CH2=C(CH3)COO(CH2)lOCO-R-CO-OPO(OH)R'
(式中、Rは置換基を有してもよい(CH2)m又はC6H4であり、R'は水酸基又はCH2=C(CH3)COO(CH2)nOCO-R-CO-O-基であり、l,m及びnはそれぞれ独立して1〜6の整数である。)を有するモノマーである、前記(1)〜(3)のいずれか1つに記載の方法。
(6) ビニル基を有するモノマーが、アリルアミン、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、N-ビニルアセトアミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、またはこれらの混合物からなる群から選択される、前記(1)〜(3)のいずれか1つに記載の方法。
(7) 高分子基材が、ポリエチレン、ポリプロピレン、セルロース、ポリ乳酸の繊維を材質とする織布、不織布、フィルム、中空糸膜、平膜、または糸の形態である、前記(1)〜(6)のいずれか1つに記載の方法。
(8) 更に、吸着された金属を溶離剤により洗浄することにより金属吸着材を再利用することを含む、前記(1)〜(7)のいずれか1つに記載の方法。
まず、本発明の温泉水に溶存する有用・有害金属を吸着することができる金属吸着材の好適な実施形態は、高分子基材と、前記高分子基材にグラフト重合により導入された、主としてビニル基を有するモノマーから構成されるグラフト鎖と、前記グラフト鎖に導入されたキレート形成基とを有することを特徴とする。
高分子基材は、主として高分子繊維から構成されるものである。高分子繊維は、特に限定はないが、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン、セルロース、ポリ乳酸などの繊維が挙げられる。また、高分子基材は、これらの繊維のうち複数種から構成されたものであってもよく、さらに、例えば放射線処理などにより架橋されていてもよい。また、繊維は芯鞘構造であってもよく、例えば、内円をポリプロピレン、外円をポリエチレンとする芯鞘構造の繊維であってもよい。
高分子基材の形態は、特に限定はないが、織布、不織布、フィルム、中空糸膜、平膜、または糸などの形態が挙げられ、また、これらから製造される任意の形態であってもよい。
ビニル基を有するモノマーは、分子内に一つ以上のビニル基を有し、グラフト重合により高分子基材にグラフト鎖を導入することができるモノマーである。ビニル基を有するモノマーは、特に限定はないが、後述するキレート形成基、または容易にキレート形成基に転化可能な基を分子内に一つ以上有するものであることが好ましい。これにより、前者の場合、高分子基材に反応活性点を生成して、モノマーのグラフト重合を行う二段階の反応により吸着材を製造することができ、後者の場合、反応活性点を生成し、モノマーのグラフト重合を行い、グラフト鎖にキレート形成基を導入する三段階の反応により吸着材を製造することができる。
キレート形成基がリン酸基である場合、ビニル基を有するモノマーは、特に限定はないが、モノ(2-メタクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:CH2=C(CH3)COO(CH2)2OPO(OH)2、ジ(2-メタクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:[CH2=C(CH3)COO(CH2)2O]2PO(OH)、モノ(2-アクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:CH2=CHCOO(CH2)2OPO(OH)2、ジ(2-アクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:[CH2=CHCOO(CH2)2O]2PO(OH)、又はこれらの混合モノマーであることが好ましい。混合モノマーを用いる場合、各々のモノマーの混合比は適宜変更することができる。また、次式:CH2=C(CH3)COO(CH2)lOCO-R-CO-OPO(OH)R'
(式中、Rは置換基を有してもよい(CH2)m又はC6H4であり、R'は水酸基又はCH2=C(CH3)COO(CH2)nOCO-R-CO-O-基であり、l,m及びnはそれぞれ独立して1〜6の整数である。)を有するモノマーを使用してもよい。
ここで、本発明における「キレート形成基」とは、回収目的の金属イオンとキレートを形成することができる官能基をいうものとする。キレート形成基は、特に限定はないが、アミドキシム基、リン酸基、アミン基、イミノジ酢酸基、またはリン酸基にジルコニウムや鉄を担持して得られる官能基が挙げられる。これらのキレート形成基の種類に依存して、プラスイオンまたはマイナスイオンとして温泉中に溶存する金属を選択的に吸着することができる。
[金属吸着材製造方法]
金属吸着材は、(1)高分子基材に反応活性点を生成させる工程;(2)高分子基材にモノマーをグラフト重合する工程;そして、必要により(3)グラフト鎖にキレート形成基を導入する工程により製造することができる。
高分子基材にモノマーをグラフト重合するため、以下の(a)または(b)の方法により高分子基材に反応活性点を生成させる。
予め窒素置換した高分子基材に、窒素雰囲気下、室温またはドライアイスなどによる冷却下で放射線を照射する。用いる放射線は電子線またはγ線で、照射線量は反応活性点を生成させるのに充分な線量であることを条件に適宜決定することができる。照射線量は、特に限定はないが、典型的には5〜200kGyである。
予め窒素置換した高分子基材に、窒素雰囲気下室温でプラズマを照射する。窒素雰囲気下、10MHz以上の高周波を用いて1〜数時間基材を照射する。
反応活性点を生成させた高分子基材にモノマーを接触させてグラフト重合を行い、高分子基材に反応性モノマーのグラフト鎖を導入する。
グラフト重合反応においてキレート形成基を有する反応性モノマーを使用しない場合は、キレート形成基を有する化合物をグラフト鎖と反応させることにより、グラフト鎖にキレート形成基を導入することができる。
例えば、グラフト重合反応において反応性モノマーとしてグリシジルメタクリレートを用いる場合、エチレンジアミン、塩酸グアニジン、アリルアミンなどのアミン基を有する化合物を反応させることにより、グラフト鎖にアミン基を導入するとアミン基を有する吸着材(アミン型)を製造することができる。アミン基を有する化合物は、例えば、アリルアミンを使用することができる。反応時間は、反応により得られるアミン密度に依存して決定することができる。
ここで、本発明における「温泉水」とは、主として温泉法(昭和23・7・10法律125)に規定される「温泉」と、温泉が排出された環境水(例えば、河川水など)とをいうものとする。温泉法に規定される「温泉」とは、「地中からゆう出する温水、鉱水及び水蒸気その他のガス(炭化水素を主成分とする天然ガスを除く。)で、所定の温度又は物質を有するもの」(第2条)である。所定の温度は、摂氏25℃以上(温泉源から採取されるときの温度)であり、所定の物質は、次の表に掲げるもののうち、いずれか一つをいう。
本発明により回収および除去する有用・有害金属は、温泉水に溶存している金属であれば特に限定はないが、例えば、リチウム、ベリリウム、ナトリウム、マグネシウム、カリウム、カルシウム、クロム、銅、亜鉛、ルビジウム、ストロンチウム、インジウム、バリウム、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、ユウロピウム、ガドリニウム、てテルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテニウム、タリウム、ビルマス、トリウム、ヒ素、スカンジウム、ガリウム、セシウム、金、白金、銀、バナジウム、パラジウム、ロジウム、イットリウム、ニッケル、コバルト、アルミニウム、モリブデン、タングステン、ウラン、アンチモン、セレン、水銀、鉛、カドミウム、サマリウム、鉄、マンガンなどが挙げられる。これらの金属のうち、特に有用または有害であることから回収および除去することが望まれる金属としては、例えば、ヒ素、スカンジウム、ガリウム、セシウム、金、白金、銀、バナジウム、パラジウム、ロジウム、イットリウム、ニッケル、コバルト、アルミニウム、モリブデン、タングステン、ウラン、アンチモン、セレン、水銀、鉛、カドミウム、サマリウム、鉄、マンガンなどが挙げられる。
(実施例1)
温泉水を無作為に採取して、温泉水中に溶存する金属元素を分析した。分析結果を表2に示す。
種々の金属を含有する温泉水を用いて、金属の吸着回収実験を行った。
アミドキシム型、イミノジ酢酸型、アリルアミン型、リン酸型、ジルコニウム型の各金属吸着材を使用して、それぞれ、25℃で24時間温泉水に浸漬し撹拌した。次いで、吸着材を酸およびアルカリの溶離剤を用いて処理し、吸着された金属を溶離し回収した。各吸着材により回収された金属とその吸着量を表3に示す。
種々の金属を含有する温泉水を用いて、金属の吸着回収実験を行った。
吸着材として、アミドキシム型、リン酸型、ジルコニウム型の各吸着材を使用し、それぞれ、25℃で24時間浸漬し撹拌した。温泉水は、pHの異なる5種の温泉水を使用した。次いで、吸着材を、酸、アルカリの溶離剤を用いて処理し、吸着された金属を溶離し回収した。アミドキシム型、リン酸型、ジルコニウム型の各吸着材により回収された金属とその吸着量をそれぞれ表4〜表6に示す。表中の温泉水1〜5はそれぞれ、表2における温泉水6、3、2、5、4に対応する。
Claims (8)
- 温泉水に溶存する有用・有害金属を回収および除去する方法であって、高分子基材と、前記高分子基材にグラフト重合により導入された、主としてビニル基を有するモノマーから構成されるグラフト鎖と、前記グラフト鎖に導入されたキレート形成基とを有する金属吸着材に対して温泉水を通液することを含む方法。
- 有用・有害金属が、ヒ素、スカンジウム、ガリウム、セシウム、金、白金、銀、バナジウム、パラジウム、ロジウム、イットリウム、ニッケル、コバルト、アルミニウム、モリブデン、タングステン、ウラン、アンチモン、セレン、水銀、鉛、カドミウム、サマリウム、鉄、マンガン、またはこれらの混合物である、請求項1記載の方法。
- キレート形成基が、アミドキシム基、リン酸基、アミン基、イミノジ酢酸基、またはリン酸基にジルコニウムもしくは鉄を担持して得られた官能基である、請求項1または2に記載の方法。
- ビニル基を有するモノマーが、モノ(2-メタクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:CH2=C(CH3)COO(CH2)2OPO(OH)2、ジ(2-メタクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:[CH2=C(CH3)COO(CH2)2O]2PO(OH)、モノ(2-アクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:CH2=CHCOO(CH2)2OPO(OH)2、ジ(2-アクリロイルオキシエチル)アシッドホスフェート:[CH2=CHCOO(CH2)2O]2PO(OH)、又はこれらの混合モノマーである、請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。
- ビニル基を有するモノマーが、次式:CH2=C(CH3)COO(CH2)lOCO-R-CO-OPO(OH)R'
(式中、Rは置換基を有してもよい(CH2)m又はC6H4であり、R'は水酸基又はCH2=C(CH3)COO(CH2)nOCO-R-CO-O-基であり、l,m及びnはそれぞれ独立して1〜6の整数である。)を有するモノマーである、請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。 - ビニル基を有するモノマーが、アリルアミン、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、N-ビニルアセトアミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、またはこれらの混合物からなる群から選択される、請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。
- 高分子基材が、ポリエチレン、ポリプロピレン、セルロース、ポリ乳酸の繊維を材質とする織布、不織布、フィルム、中空糸膜、平膜、または糸の形態である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の方法。
- 更に、吸着された金属を溶離剤により洗浄することにより金属吸着材を再利用することを含む、請求項1〜7のいずれか1項に記載の方法。
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