DE112011101640T5 - Lötmaterial für das Fügen an der Atmosphäre, gefügter Artikel und Strom-sammelndes Material - Google Patents

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Abstract

Eine Lötlegierung für das Fügen an der Luft, bei der der Schmelzpunkt so reduziert ist, dass das Löten bei niedriger Temperatur ohne die Verwendung eines Flussmittels, sogar an der Luft durchgeführt werden kann, wird bereitgestellt. Außerdem werden ein gefügter Artikel und ein Strom-sammelndes Material, beide gefügt mit der Lötlegierung und mit bevorzugten Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften und überlegener Fügebeständigkeit, bereitgestellt. Die Lötlegierung für Fügen an der Luft enthält Ag und B als essentielle Komponenten. Die Menge an Ag ist nicht weniger als 50 Vol.-% und weniger als 92 Vol.-%, und die Menge an B ist größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-%. Die Mengen an Ag und B sind so eingestellt, dass die Gesamtmenge von Ag und B 100% einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen ist. Die Komponente B ist ein Material mit einem niedrigen Schmelzpunkt, welches bei nicht weniger als ungefähr 300°C oxidiert wird und welches Oxide mit einem relativ niedrigen Schmelzpunkt (ungefähr 577°C) hat. Durch Zugabe von B als essentielle Komponente wird der Schmelzpunkt des Lötmaterials reduziert. Zum Beispiel, wie in gezeigt, enthielt eine gefügte Schicht 13 eines gefügten Musters B-Partikel (Referenzzeichen 14) und geschmolzenes Ag (Referenzzeichen 15), was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Lötlegierung für das Fügen an der Luft, einen gefügten Artikel gefügt mit der Lötlegierung und ein Strom-sammelndes Material. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung eine Verbesserung einer Technik um den Schmelzpunkt einer Lötlegierung zu erniedrigen, um an der Luft zu fügen.
  • Technischer Hintergrund
  • Gefügte Artikel, gebildet aus einem Metallteil und einem Metallteil, gefügte Artikel gebildet aus einem Keramikteil und einem Keramikteil und gefügte Artikel gebildet aus einem Metallteil und einem Keramikteil werden durch Löten erhalten. In letzter Zeit haben die Anforderungen für eine Verbesserung der Genauigkeit, Zuverlässigkeit und Funktion eines Produkts zugenommen und gefügte Artikel aufgebaut aus Keramik und Metall werden verwendet, um die Anforderungen zu erfüllen. Im Hinblick darauf wurden Fügemethoden um gefügte Artikel zu erhalten aktiv erforscht.
  • Als eine Methode für das Fügen eines Keramikteils und eines Metallteils wird generell eine Aktiv-Metall-Lötmethode verwendet. Bei dieser Methode wird ein Element, das aktiv im Bezug auf das Keramikteil ist, so wie Ti, Zr, etc., zu einer Lötlegierung hinzugefügt und die Lötlegierung in einem Vakuum erhitzt, wobei eine reagierte Schicht auf einer Oberfläche des Keramikteils gebildet wird. Dadurch wird die Benetzbarkeit und Haftfähigkeit der Lötlegierung verbessert. Zum Beispiel, wenn Nitrid für das Keramikteil verwendet wird, wird TiN an einer ersten Schicht auf der Seite des Keramikteils der reagierten Schicht generiert. Gleichermaßen, wenn Carbid für das Keramikteil verwendet wird, wird TiC generiert, und wenn Oxid verwendet wird, wird TiO generiert.
  • Da die Aktiv-Metall-Lötmethode durch Erhitzen in Vakuum oder einer Inertgas-Atmosphäre durchgeführt werden muss, sind die Kosten für die Ausrüstung hoch.
  • Zudem ist das Ansaugen und die Abgabe von Luft nötig, wodurch die Produktion nicht kontinuierlich erfolgen kann. Infolgedessen sind die Produktionskosten hoch. Andererseits gibt es im Bereich der Halbleiter und Medizin Fälle, bei denen Teile verwendet werden, die nicht in einem Vakuum oder einer aktiven Atmosphäre verwendet werden können und Teile die nicht bei hohen Temperaturen gehalten werden können. In diesen Fällen hat der Produktionsprozess Grenzen. Aus diesen Gründen ist es nötig, eine Löttechnik an der Luft zu entwickeln, durch die die Produktionskosten verringert werden und durch die ein bevorzugter gefügter Artikel durch Erhitzen bei relativ niedrigen Temperaturen sogar an der Luft erhalten wird.
  • Als Löttechnik an der Luft, wird generell eine Flussmittel-Lötmethode, bei der das Löten an der Luft durchgeführt wird, verwendet. Bei dieser Methode wird das Flussmittel auf die Oberfläche eines Basismaterials aufgetragen und die Oberfläche wird gefügt während das Flussmittel eine reduktive Atmosphäre erzeugt und Sauerstoff von der gefügten Stelle abhält, wodurch ein bevorzugter gefügter Artikel erhalten wird. Zum Beispiel wird, in dem Fall dass „BAg-8” einer Ag-Lötlegierung als Lötlegierung verwendet wird, ein Flussmittel mit einem niedrigeren Schmelzpunkt als 780°C des Schmelzpunktes des „BAg-8” verwendet, damit das Flussmittel vor der Lötlegierung schmilzt. Dadurch wird die Fügeoberfläche aktiviert und die Oxidation der Lötlegierung verhindert, wodurch ein bevorzugter gefügter Artikel erhalten wird.
  • Bei der Flussmittel-Lötmethode wird das Fügen generell durch lokales Erhitzen mit einer Lötlampe durchgeführt. Daher ist diese Methode effizient für das Fügen von Spitzen oder Kanten, aber nicht geeignet für das Fügen von Flächen. Im Fall des Fügens eines Keramikteils und eines Keramikteils und des Fügens eines Keramikteils und eines Metallteils durch diese Methode, wird Hitzebelastung durch das lokale Erhitzen verursacht, welche das Keramikteil beschädigen kann. Infolgedessen ist diese Methode ebenfalls nicht geeignet um einen gefügten Artikel zu bilden, der ein Keramikteil hat. Außerdem neigen die meisten Flussmittel dazu, Metalle selbst oder durch ihre Rückstände zu korrodieren, und in diesem Fall müssen die Rückstände des Flussmittels in einem zusätzlichen Schritt nach dem Fügen entfernt werden.
  • Alternativ, als eine Löttechnik an der Luft, die kein Flussmittel benötigt, kann eine reaktive Luftlötmethode verwendet werden (zum Beispiel, U.S. Patentanmeldung, Veröffentlichungsnummer 2003/0132270 A1). Gemäß der Technik offenbart in der U.S. Patentanmeldung der Veröffentlichungsnummer 2003/0132270 A1, werden ein Keramikteil und ein hitzebeständiges Metallteil, das eine Aluminiumoxidschicht an der Luft bildet, als Basismaterialien verwendet. Die Basismaterialien werden unter Verwendung einer Ag-Cu-Lötlegierung, in der CuO zu Ag hinzugefügt wird, durch die reaktive Luftlötmethode an der Luft gefügt. Bei dieser Technik ist die primäre Komponente der Lötlegierung eine Edelmetall-Komponente so wie Ag, wodurch ein Flussmittel beim Löten nicht notwendig ist und die oben beschriebenen Probleme, verursacht durch das Flussmittel, nicht auftreten.
  • Bei der Technik, die in der U.S. Patentanmeldung der Veröffentlichungsnummer 2003/0132270 A1 offenbart ist, muss die Fügetemperatur höher als der Schmelzpunkt (ungefähr 961°C) von Ag sein. Aus diesem Grund besteht die Möglichkeit, dass das Metallteil des Basismaterials stark oxidiert wird. Zudem wird in dem Fall, dass ein Metallteil und ein Keramikteil gefügt werden, eine größere Hitzebelastung durch den Unterschied zwischen ihren thermalen Expansionskoeffizienten verursacht, was einer Erhöhung der Fügetemperatur entspricht.
  • In Anbetracht dessen wurden verschiedene Legierungen für die Reduzierung des Schmelzpunktes von Ag-Lötlegierungen entwickelt, um die Fügetemperatur bei der reaktiven Luftlötmethode zu reduzieren. Zum Beispiel wird eine Ag-Ge-Si-Lötlegierung in der offengelegten ungeprüften japanischen Patentanmeldung Nr. 2008-202097 offenbart.
  • Allerdings, wenn die Ag-Ge-Si-Lötlegierung, offenbart in der offengelegten ungeprüften japanischen Patentanmeldung Nr. 2008-202097 , auf eine Fügetemperatur erhitzt wird, wird sie stark oxidiert, weswegen es schwierig ist einen bevorzugten gefügten Artikel zu erhalten. Es besteht Bedarf, einen gefügten Artikel bereitzustellen, der bevorzugte Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften und überlegene Fügungsbeständigkeit hat, ohne ein Flussmittel zu verwenden, sogar an der Luft, in dem Bestreben die Produktivität und die Qualität zu verbessern, was auf Grund der oben beschriebenen Probleme bisher jedoch schwierig war.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Demgemäß ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Lötlegierung für das Fügen an der Luft bereitzustellen, bei der der Schmelzpunkt reduziert ist, so dass das Fügen bei niedriger Temperatur, ohne ein Flussmittel zu verwenden, sogar an der Luft durchgeführt werden kann. Darüber hinaus ist eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen gefügten Artikel und ein Strom-sammelndes Material bereitzustellen, die beide mit der Lötlegierung gefügt wurden und bevorzugte Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften und überlegene Fügungsbeständigkeit haben.
  • Die vorliegende Erfindung stellt eine Lötlegierung für das Fügen an der Luft bereit, und die Lötlegierung enthält Ag (Silber) und B (Bor) als essentielle Komponenten. Die Menge an Ag ist nicht weniger als 50 Vol.-% und weniger als 92 Vol.-%, und die Menge an B ist größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-%. Die Mengen von Ag und B werden so eingestellt, dass die Gesamtmenge an Ag und B 100% ist, einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen.
  • Die Lötlegierung für das Fügen an der Luft gemäß der vorliegenden Erfindung enthält Ag und B als essentielle Komponenten. Die Komponente Ag ist die primäre Komponente, die nicht leicht oxidiert wird, sogar wenn sie an der Luft geschmolzen wird. Die Komponente B ist ein Material mit einem niedrigen Schmelzpunkt, welches bei nicht weniger als ungefähr 300°C oxidiert wird und welches Oxide mit relativ niedrigem Schmelzpunkt (ungefähr 577°C) hat. Bei diesen essentiellen Komponenten wird die Menge von Ag als nicht weniger als 50 Vol.-% und weniger als 92 Vol.-% festgesetzt, und die Menge von B als größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% festgesetzt, wobei die Mengen an Ag und B so eingestellt werden, dass ihre Gesamtmenge 100% ist, einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen. Daher wird, in dem Fall, dass diese Lötlegierung für das Fügen eines Metallteils und eines Metallteils, eines Keramikteils und eines Keramikteils, oder eines Metallteils und eines Keramikteils verwendet wird, die Oxidation des Basismaterials verhindert, sogar wenn das Fügen an der Luft durchgeführt wird. Demgemäß ist ein Flussmittel nicht notwendig. Außerdem wird in diesem Fall auch die Oxidation der Lötlegierung verhindert.
  • Da B mit einem niedrigen Schmelzpunkt als essentielle Komponente enthalten ist, ist der Schmelzpunkt der Lötlegierung reduziert. Daher kann die Fügetemperatur auf nicht mehr als den Schmelzpunkt (ungefähr 961°C) von Ag festgesetzt werden. Auf diese Weise wird die Fügetemperatur reduziert und ist niedriger als in dem Fall, in dem eine konventionelle Ag Lötlegierung für das Fügen an der Luft verwendet wird. Daher wird, wenn ein Metallteil als Basismaterial verwendet wird, die Oxidation des Basismaterials und eine Schädigung des Metallteils verhindert. Darüber hinaus wird, wenn ein Metallteil und ein Keramikteil als Basismaterialien verwendet werden, da die Fügetemperatur niedrig ist, die Hitzebelastung durch den Unterschied zwischen ihren thermalen Expansionskoeffizienten vermindert.
  • Demgemäß wird ein gefügter Artikel mit bevorzugten Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften und überlegener Fügungsbeständigkeit durch das Fügen ohne ein Flussmittel zu verwenden, sogar an der Luft, erhalten. Außerdem kann das Löten an der Luft durchgeführt werden, und eine Vakuumbehandlung ist nicht notwendig, wodurch die Produktionskosten verringert werden.
  • Die Lötlegierung für das Fügen an der Luft gemäß der vorliegenden Erfindung kann verschiedene Komponenten einschließen. Zum Beispiel können verschiedene Elemente als Dispergierungsmittel oder aktive Elemente zu den beiden essentiellen Komponenten hinzugefügt werden, so dass ein gefügter Artikel entsprechend der beabsichtigten Verwendungen erhalten wird.
  • Zum Beispiel kann wenigstens ein Mitglied ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Ge (Germanium), Al (Aluminium), Si (Silizium), V (Vanadium), Mo (Molybdän), W (Wolfram), Mn (Mangan), Ti (Titan), Zr (Zirkonium), und Oxide davon, zugefügt werden. In diesem Fall wird die Gesamtmenge von B und der zugefügten Komponente auf größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% festgesetzt, und die Mengen von Ag, B und der zugefügten Komponente werden so eingestellt, das die Gesamtmenge 100% ist, einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen. Wenn ein Oxid zugefügt wird, dann bezieht sich die „zugefügte Komponente” auf alle darin enthaltenen Elemente. Auf diese Weise wird ein gefügter Artikel mit überlegenen Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften erhalten. Wenn Ge in einem gefügten Artikel aus, zum Beispiel, einem Metallteil und einem Keramikteil verwendet wird, werden Ge-Oxide auf dem Keramikteil gefällt. In diesem Fall, da Ge als aktives Metall wirkt, wird die Benetzbarkeit verbessert. Andererseits, zum Beispiel wenn Zr verwendet wird, wird ZrO2 generiert, welches einen niedrigeren Dampfdruck als B2O3 hat, wodurch die Beständigkeit verbessert wird.
  • Alternativ kann wenigstens ein Mitglied ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Si (Silizium), Ca (Kalzium), Ti (Titan), Zr (Zirkonium), Nitride davon, Carbide davon und Hydride davon zugefügt werden. In diesem Fall wird die Gesamtmenge von B und der zugefügten Komponente auf größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% festgesetzt, und die Mengen von Ag, B und der zugefügten Komponente werden so eingestellt, das die Gesamtmenge 100% ist, einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen. Wenn ein Nitrid, ein Carbid oder ein Hydrid zugefügt wird, dann bezieht sich die „zugefügte Komponente” auf alle darin enthaltenen Elemente. Auf diese Weise wird ein gefügter Artikel mit überlegenen Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften erhalten. Zum Beispiel wenn Zr verwendet wird, wird ZrO2 generiert, welches einen niedrigeren Dampfdruck als B2O3 hat, wodurch die Beständigkeit verbessert wird.
  • Die Lötlegierung für das Fügen an der Luft gemäß der vorliegenden Erfindung hat einen Schmelzpunkt, der reduziert ist wie oben beschrieben, und kann einen Schmelzpunkt von, zum Beispiel, nicht weniger als 650°C und nicht mehr als 850°C an der Luft haben.
  • Die vorliegende Erfindung stellt auch einen gefügten Artikel bereit, der durch Fügen mit der Lötlegierung gemäß der vorliegenden Erfindung erhalten wird. Das bedeutet, dass der gefügte Artikel gemäß der vorliegenden Erfindung aus einem Satz eines Metallteils und eines Metallteils, aus einem Satz eines Keramikteils und eines Keramikteils, oder aus einem Satz eines Metallteils und eines Keramikteils gebildet wird, die mit der Lötlegierung gemäß der vorliegenden Erfindung gefügt sind, und wobei der gefügte Artikel Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften hat. Der gefügte Artikel gemäß der vorliegenden Erfindung kann verschiedene Strukturen haben. Zum Beispiel kann der gefügte Artikel für eine Brennstoffzelle oder eine Festoxidbrennstoffzelle verwendet werden.
  • Die vorliegende Erfindung stellt weiterhin ein Strom-sammelndes Material bereit, das aus einem Satz eines Metallteils und eines Metallteils, aus einem Satz eines Keramikteils und eines Keramikteils, oder aus einem Satz eines Metallteils und eines Keramikteils, die mit der Lötlegierung gemäß der vorliegenden Erfindung gefügt sind, gebildet ist. Das Stromsammelnde Material hat elektrische Leitfähigkeit. Das Strom-sammelnde Material gemäß der vorliegenden Erfindung kann verschiedene Strukturen haben. Zum Beispiel kann das Strom-sammelnde Material für eine Brennstoffzelle oder eine Festoxidbrennstoffzelle verwendet werden.
  • Wirkungen der Erfindung
  • Der Lötlegierung der vorliegenden Erfindung zufolge, ist kein Flussmittel für das Fügen, sogar an der Luft, notwendig und die Oxidation der Lötlegierung wird verhindert. Da die Lötlegierung B mit einem niedrigen Schmelzpunkt als essentielle Komponente enthält, ist ihr Schmelzpunkt reduziert. Der gefügte Artikel und das Strom-sammelnde Material der vorliegenden Erfindung werden entsprechend durch Verwendung der Lötlegierung der vorliegenden Erfindung erhalten und haben daher bevorzugte Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften und überlegene Fügungsbeständigkeit.
  • Kurze Beschreibung der Abbildungen
  • ist eine perspektivische Ansicht, die eine angenäherte Struktur eines gefügten Musters, gebildet in den Beispielen der vorliegenden Erfindung, zeigt.
  • zeigt ein gefügtes Muster für die Querschnittsbetrachtung verwendet in den Beispielen der vorliegenden Erfindung und zeigt eine seitliche Querschnittsstruktur entlang einer Richtung, die durch Pfeile A1 in angezeigt wird.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (30-fache Vergrößerung) eines Querschnitts eines gefügten Musters, dass durch Fügen mit einer Lötlegierung gemäß Probe 1 der vorliegenden Erfindung erhalten wurde.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) eines vergrößerten Querschnitts eines essentiellen Teils des gefügten Musters gemäß Probe 1 gezeigt in .
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (30-fache Vergrößerung) eines Querschnitts eines gefügten Musters, dass durch Fügen mit einer Lötlegierung gemäß Probe 2 der vorliegenden Erfindung erhalten wurde.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) eines vergrößerten Querschnitts eines essentiellen Teils des gefügten Musters gemäß Probe 2 gezeigt in .
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme eines Querschnitts eines gefügten Musters, dass durch Fügen mit einer Lötlegierung gemäß Probe 3 der vorliegenden Erfindung erhalten wurde.
  • bis zeigen Ergebnisse der Elementverteilungsanalyse des gefügten Musters gemäß Probe 3 gezeigt in . ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von Ag, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von Ge, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von B, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von Zr, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von O.
  • bis sind elektronenmikroskopische Aufnahmen (500-fache Vergrößerung) von Querschnitten von gefügten Mustern, die durch Fügen mit einer Lötlegierung gemäß Proben 4A bis 4C der vorliegenden Erfindung erhalten wurden. ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme eines Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 4A, die beim Fügen für 1 Stunde bei 650°C erhitzt wurde. ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme eines Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 4B, die beim Fügen für 1 Stunde bei 750°C erhitzt wurde. ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme eines Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 4C, die beim Fügen für 1 Stunde bei 850°C erhitzt wurde.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) eines Querschnitts eines gefügten Musters, dass durch Fügen mit einer Lötlegierung gemäß Probe 6 der vorliegenden Erfindung erhalten wurde.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (300-fache Vergrößerung) eines Querschnitts eines gefügten Musters, dass durch Fügen mit einer Lötlegierung gemäß der Vergleichsprobe 1 der vorliegenden Erfindung erhalten wurde.
  • Erklärung der Referenzzeichen
    • 10 bezeichnet ein gefügtes Muster, 11 bezeichnet ein Metallteil, 12 bezeichnet ein Keramikteil, 13 bezeichnet eine gefügte Schicht, 14 bezeichnet B-Partikel, 15 bezeichnet geschmolzenes Ag, 16 bezeichnet ungeschmolzenes Ag, und 17 bezeichnet einen Hohlraum.
  • Beispiele
  • Die vorliegende Erfindung wird im Folgenden im Bezug auf Beispiele beschrieben. In den Beispielen wurden gefügte Muster als Proben gemäß der vorliegenden Erfindung unter Verwendung einer Lötlegierung für das Fügen an der Luft gebildet, was Elemente in Mengen im Bereich der vorliegenden Erfindung einschließt. Zudem wurden andere gefügte Muster als Vergleichsproben unter Verwendung einer Lötlegierung für das Fügen an der Luft gebildet, was Elemente in Mengen außerhalb des Bereich der vorliegenden Erfindung einschließt. Um die gefügten Muster der Proben gemäß der vorliegenden Erfindung und der Vergleichsproben zu beurteilen, wurde ein Dichtigkeitstest mit jedem Muster durchgeführt und die gefügten Stellen der Muster wurden betrachtet.
  • (1) Herstellung von Proben gemäß der vorliegenden Erfindung und von Vergleichsproben
  • Lötlegierungen für das Fügen an Luft, um die Proben gemäß der vorliegenden Erfindung zu bilden, enthielten Ag und B als essentielle Komponenten. Die Menge an Ag war nicht weniger 50 Vol.-% und weniger als 92 Vol.-%, und die Menge an B war größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-%. Die Mengen von Ag und B wurden so eingestellt, dass ihre Gesamtmenge 100% einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen war.
  • Speziell wurde eine Lötlegierung enthaltend Ag und B als essentielle Komponenten und enthaltend wenigstens ein Mitglied ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Ge, Al, Si, V, Mo, W, Mn, Ti, Zr und deren Oxide verwendet. In diesem Fall wurden die Mengen von B und der zugefügten Komponente so festgesetzt, dass ihre Gesamtmenge größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% war, und die Mengen von Ag, B und der zugefügten Komponente wurden so eingestellt, dass ihre Gesamtmenge 100% einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen war. Alternativ wurde eine Lötlegierung enthaltend Ag und B als essentielle Komponenten und enthaltend wenigstens ein Mitglied ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Si, Ca, Ti, Zr, deren Nitride, deren Carbide und deren Hydride verwendet. In diesem Fall wurden die Mengen von B und der zugefügten Komponente so festgesetzt, dass ihre Gesamtmenge größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% war, und die Mengen von Ag, B und der zugefügten Komponente wurden so eingestellt, ihre Gesamtmenge 100%, einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen war.
  • Die Lötlegierungen für das Fügen an der Luft, um die Proben gemäß der vorliegenden Erfindung zu bilden, können in Form von, zum Beispiel, einer Paste, in der ein Metall-Mischpulver zu einem organischen Lösemittel, einem organischen Bindemittel oder Ähnlichem zugefügt ist, einer Legierungs-Pulverpaste, einer Folie, oder eines Sol-Gels etc. vorliegen. Die Form der Lötlegierung ist nicht besonders eingeschränkt.
  • Als Material des Metallteils, um die Proben gemäß der vorliegenden Erfindung zu bilden, können zum Beispiel Ferrit-Edelstahl, Edelstahl, hitzebeständiger Edelstahl, eine FeCrAl-Legierung, eine FeCrSi-Legierung, eine hitzebeständige Ni-basierte Legierung, etc. verwendet werden. Das Material des Metallteils ist nicht besonders eingeschränkt. Als Material des Keramikteils, um die Proben gemäß der vorliegenden Erfindung zu bilden, können zum Beispiel Oxid-Keramiken wie Yttrium-stabilisiertes Zirkonoxid, Zirkonoxid, Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Speckstein, Mullit, Titanoxid, Siliziumoxid, Sialon, etc. verwendet werden. Das Material des Keramikteils ist nicht besonders eingeschränkt.
  • In den Beispielen wurde eine Lötlegierung für das Fügen an der Luft gemäß jeder Probe der vorliegenden Erfindung in Form einer Paste durch Mischen eines Metall-Mischpulvers mit einem organischen Bindemittel verwendet. Das Metall-Mischpulver hatte eine Zusammensetzung im Bereich der vorliegenden Erfindung, wie in Tabelle 1 gezeigt ist. Als Metallteil gemäß jeder Probe der vorliegenden Erfindung wurde ein zylindrisches Teil aus ZMG232L (hergestellt von Hitachi Metals, Ltd.) einer Ferrit-Legierung mit einem äußeren Durchmesser von 14 mm und einem inneren Durchmesser von 8 mm verwendet.
  • Als Keramikteil gemäß jeder Probe der vorliegenden Erfindung wurde, wie in Tabelle 1 gezeigt, ein stabilisiertes Zirkonoxid-Blech, ein Magnesiumoxid-Blech, ein Aluminiumnitrid-Blech, ein Aluminiumoxid-Blech oder ein Siliziumcarbid-Blech verwendet. Die Größe jedes Bleches was 20 mm × 20 mm.
  • Eine Lötlegierung für das Fügen an der Luft gemäß jeder Vergleichsprobe wurde in Form einer Paste durch Mischen eines Metall-Mischpulvers mit einem organischen Bindemittel verwendet. Das Metall-Mischpulver hatte eine Zusammensetzung außerhalb des Bereichs der vorliegenden Erfindung, wie in Tabelle 1 gezeigt ist. Das selbe zylindrische Teil wie für jede Probe gemäß der vorliegenden Erfindung wurde als Metallteil für jede Vergleichsprobe verwendet. Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde ein stabilisiertes Zirkonoxid-Blech als Keramikteil verwendet. Die Zusammensetzung der Lötlegierung für das Fügen an der Luft wurde so angegeben, dass die Menge (Volumenverhältnis) eines Elements durch einen Anteil vor dem Element in Tabelle 1 angezeigt ist.
  • In den Beispielen wurde die Lötlegierung für das Fügen an der Luft in Pasten-Form auf eine Endoberfläche des Metallteils aufgetragen und das Keramikteil wurde auf die bedeckte Fläche platziert. Dann wurden das Metallteil und das Keramikteil unter den Fügebedingungen (Temperatur und Zeit), wie in Tabelle 1 gezeigt, an der Luft erhitzt. Auf diese Weise wurden Muster gemäß der Proben der vorliegenden Erfindung und gemäß der Vergleichsproben gebildet.
  • ist eine schematische Ansicht, die eine Struktur eines gefügten Musters 10 zeigt. Das Referenzzeichen 11 bezeichnet ein Metallteil geformt als ein zylindrisches Teil, das Referenzzeichen 11A bezeichnet eine Öffnung des Metallteils, das Referenzzeichen 12 bezeichnet ein Keramikteil und das Referenzzeichen 13 bezeichnet eine gefügte Schicht. ist eine schematische Ansicht für die Betrachtung eines Querschnitts einer gefügten Stelle einschließlich der gefügten Schicht 13 (eine perspektivische Ansicht, die eine seitliche Querschnittsstruktur entlang einer Richtung, die durch Pfeile A1 in angezeigt wird, zeigt). Tabelle 1
    Zusammensetzung der Lötlegierung (Volumen-%) Fügebedingungen Temperatur/Zeit Material des Keramikteils Ergebnis des Helium-Dichtigkeitstest
    Probe 1 Ag-18%B 750°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 2 Ag-50%B 750°/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 3 Ag-16%Ge-16%B 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 4A Ag-3%Ge-40%B 650°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 4B Ag-3%Ge-40%B 750°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 4C Ag-3%Ge-40%B 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5A Ag-3%Ge-17%B 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5B Ag-3%Ge-17%B-6%Si 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5C Ag-3%Ge-17%B-6%SiO2 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5D Ag-3%Ge-17%B-3%ZrH2 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5E Ag-3%Ge-17%B-3%V 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5F Ag-3%Ge-17%B-2%Mo 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5G Ag-3%Ge-17%B-1%W 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5H Ag-3%Ge-17%B-3%WO3 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5I Ag-3%Ge-17%B-4%TiH2 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 5J Ag-3%Ge-17%B-5%SiC 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 6 Ag-3%Ge-40%B 850°C/1 Std. Magnesiumoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 7 Ag-3%Ge-40%B 850°C/1 Std. Aluminiumnitrid Keine Undichtigkeit
    Probe 8 Ag-3%Ge-40%B 850°C/1 Std. Aluminiumoxid Keine Undichtigkeit
    Probe 9 Ag-3%Ge-40%B 850°C/1 Std. Siliziumcarbid Keine Undichtigkeit
    Vergleichsrobe 1 Ag-18%Ge 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Undichtigkeit
    Vergleichsprobe 2 Ge-68%B 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Undichtigkeit
    Vergleichsprobe 3 Ag-4%Ge-8%B 850°C/1 Std. Stabilisiertes Zirkonoxid Undichtigkeit
  • (2) Beurteilung der Proben gemäß der vorliegenden Erfindung und der Vergleichsproben
  • Das gefügte Muster 10 wurde einem Helium-Dichtigkeitstest durch Verschließen der Öffnung 11A des Metallteils 11 und Evakuieren der Luft aus dem Inneren des Metallteils 11 unterzogen. Die Ergebnisse des Helium-Dichtigkeitstest sind in Tabelle 1 gezeigt, wobei „keine Undichtigkeit” bedeutet, dass Helium nicht detektiert wurde, und wobei „Undichtigkeit” bedeutet, dass Helium detektiert wurde. In jeder der Proben 1 bis 4 und 6 gemäß der vorliegenden Erfindung und der Vergleichsprobe 1 wurde das gefügte Muster 10 im Mittelteil, wie in gezeigt, zerschnitten und die gefügte Stelle einschließlich der gefügten Schicht 13 betrachtet. Die Ergebnisse der Proben gemäß der vorliegenden Erfindung und der Vergleichsproben werden im Folgenden beschrieben.
  • (A) Probe 1
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Probe 1 der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-18%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 750°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Probe 1, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (30-fache Vergrößerung) des Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 1 und ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) eines vergrößerten Querschnitts eines essentiellen Teils des gefügten Musters gemäß Probe 1, gezeigt in . Wie in gezeigt, enthielt die gefügte Schicht 13 Pulverpartikel von B (im Folgenden als „B-Partikel”, Referenzzeichen 14, bezeichnet) und Ag, das schmolz (im Folgenden als „geschmolzenes Ag”, Referenzzeichen 15, bezeichnet). Die gefügte Schicht 13 enthielt weder Ag, das nicht schmolz (im Folgenden als „ungeschmolzenes Ag” bezeichnet), noch Hohlräume. Demgemäß schmolz die Lötlegierung für das Fügen an der Luft.
  • (B) Probe 2
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Probe 2 der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-50%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 750°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Probe 2, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (30-fache Vergrößerung) des Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 2 und Abbildung 6 ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) eines vergrößerten Querschnitts eines essentiellen Teils des gefügten Musters gemäß Probe 2, gezeigt in . Wie in gezeigt, enthielt die gefügte Schicht 13 B-Partikel (Referenzzeichen 14) und geschmolzenes Ag (Referenzzeichen 15) und enthielt weder ungeschmolzenes Ag noch Hohlräume. Demgemäß schmolz die Lötlegierung für das Fügen an der Luft.
  • (C) Probe 3
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Probe 3 der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-16%Ge-16%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Probe 3, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme des Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 3. bis zeigen Ergebnisse der Elementverteilungsanalyse des gefügten Musters gezeigt in . ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von Ag, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von Ge, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von B, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von Zr, ist das Ergebnis einer Verteilungsanalyse von O. Der Bereich, der in gezeigt ist, entspricht jedem der Bereiche, die in den bis gezeigt sind. Die Menge eines Elements in den bis ist größer, wenn die Farbe rot wird, und kleiner, wenn die Farbe blau wird. Wie in und gezeigt, wurde in dem gefügten Muster gemäß Probe 3 eine große Menge an Oxiden von Ge gefällt. Demgemäß werden, durch Zugabe von Ge zu einer Lötlegierung für das Fügen an der Luft, Oxide von Ge gefällt.
  • (D) Proben 4A bis 4C
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurden die gefügten Muster gemäß der Proben 4A bis 4C der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-40%B in Vol.-% gebildet. Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde die Probe 4A bei einer Heiztemperatur von 650°C für 1 Stunde gelötet, die Probe 4B wurde bei einer Heiztemperatur von 750°C für 1 Stunde gelötet, und die Probe 4C wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde gelötet. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest durchgeführt mit jedem der gefügten Muster gemäß der Proben 4A bis 4C, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) des Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 4A. ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) des Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 4B. ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) des Querschnitts des gefügten Musters gemäß Probe 4C. Wie in den bis gezeigt, enthielt die gefügte Schicht 13 in jedem der gefügten Muster gemäß den Proben 4A bis 4C weder ungeschmolzenes Ag noch Hohlräume, und die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz. Demgemäß wurde bestätigt, dass die Lötlegierung für das Löten an der Luft mit einer Zusammensetzung im Bereich der vorliegenden Erfindung einen Schmelzpunkt von nicht weniger als 650°C und nicht mehr als 850°C hat.
  • (E) Proben 5A bis 5J
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurden die gefügten Muster gemäß der Proben 5A bis 5J der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und durch Löten bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde gebildet.
  • Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-6%Al in Vol.-% wurde für die Probe 5A verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-6%Si in Vol.-% wurde für die Probe 5B verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-6%SiO2 in Vol.-% wurde für die Probe 5C verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-3%ZrH2 in Vol.-% wurde für die Probe 5D verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-3%V in Vol.-% wurde für die Probe 5E verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-2%Mo in Vol.-% wurde für die Probe 5F verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-1%W in Vol.-% wurde für die Probe 5G verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-3%WO3 in Vol.-% wurde für die Probe 5H verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-4%TiH2 in Vol.-% wurde für die Probe 5I verwendet. Eine Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-17%B-5%SiC in Vol.-% wurde für die Probe 5J verwendet.
  • Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit jedem der gefügten Muster gemäß der Proben 5A bis 5J, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt.
  • (F) Probe 6
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Probe 6 der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines Magnesiumoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-40%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Probe 6, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (500-fache Vergrößerung) eines vergrößerten Querschnitts eines essentiellen Teils des gefügten Musters gemäß Probe 6. Wie in gezeigt, enthielt die gefügte Schicht 13 B-Partikel (Referenzzeichen 14) und geschmolzenes Ag (Referenzzeichen 15) und enthielt weder ungeschmolzenes Ag noch Hohlräume. Demgemäß schmolz die Lötlegierung für das Fügen an der Luft.
  • (F) Probe 7
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Probe 7 der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines Aluminiumnitrid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-40%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Probe 7, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.
  • (F) Probe 8
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Probe 8 der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines Aluminiumoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-40%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Probe 8, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.
  • (F) Probe 9
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Probe 9 der vorliegenden Erfindung unter Verwendung eines Siliziumcarbid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-3%Ge-40%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Probe 9, trat das Helium nicht aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft schmolz.
  • (G) Vergleichsprobe 1
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Vergleichsprobe 1 unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-18%Ge in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Vergleichsprobe 1, trat das Helium aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft nicht schmolz.
  • ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme (300-fache Vergrößerung) eines vergrößerten Querschnitts eines essentiellen Teils des gefügten Musters gemäß der Vergleichsprobe 1. Wie in gezeigt, enthielt die gefügte Schicht 13 granuläres ungeschmolzenes Ag (Referenzzeichen 16) und Hohlräume (Referenzzeichen 17) zwischen dem granulären ungeschmolzenen Ag, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft nicht schmolz. Demgemäß wurde bestätigt, dass die Ag-Ge-Lötlegierung einen Schmelzpunkt größer als 850°C und keinen niedrigen Schmelzpunkt hat.
  • (H) Vergleichsprobe 2
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Vergleichsprobe 2 unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ge-68%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Vergleichsprobe 2, trat das Helium aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft nicht schmolz. Demgemäß wurde bestätigt, dass die Ge-B-Lötlegierung einen Schmelzpunkt größer als 850°C und keinen niedrigen Schmelzpunkt hat.
  • (I) Vergleichsprobe 3
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde das gefügte Muster gemäß Vergleichsprobe 3 unter Verwendung eines stabilisierten Zirkonoxid-Blechs als Keramikteil 12 und einer Lötlegierung mit einer Zusammensetzung von Ag-4%Ge-8%B in Vol.-% gebildet und das Löten wurde bei einer Heiztemperatur von 850°C für 1 Stunde durchgeführt. Bei dem Helium-Dichtigkeitstest, durchgeführt mit dem gefügten Muster gemäß der Vergleichsprobe 3, trat das Helium aus, wie in Tabelle 1 gezeigt, was bedeutete, dass die Lötlegierung für das Fügen an der Luft nicht schmolz. Gemäß dem Vergleich der Vergleichsprobe 3 mit den Proben 1 bis 9, ist es bevorzugt, dass die Menge an B größer als 8% ist.
  • Gemäß diesen Ergebnissen, um den Schmelzpunkt der Lötlegierung für das Fügen an der Luft zu reduzieren, muss B zu Ag als primäre Komponente hinzugefügt werden, und die Anteile an B und Ag müssen so festgesetzt werden, dass sie im Bereich der vorliegenden Erfindung liegen. Speziell in den Zusammensetzungen der Lötlegierung für das Fügen an der Luft, muss die Untergrenze der Menge an B größer als 8 Vol.-% wie oben beschrieben sein, und die Obergrenze der Menge an B darf nicht mehr als 50 Vol.-% sein. Wenn die Obergrenze der Menge an B größer als 50 Vol.-% ist, ist B als primäre Komponente enthalten, wobei eine notwendige Fügungsbeständigkeit, Dampfdruck und Schmelzpunkt nicht erhalten werden.
  • Durch Zugabe anderer Elemente zu einer solchen Ag-B-Lötlegierung mit einem niedrigen Schmelzpunkt für das Fügen an der Luft, können Eigenschaften wie die Benetzbarkeit und die Fügungsbeständigkeit verbessert werden. Zum Beispiel zeigen die Ergebnisse der Probe 3, dass Oxide von Ge auf der Keramik gefällt werden, indem Ge zur Lötlegierung in dem gefügten Artikel aus einem Metallteil und einem Keramikteil zugefügt wird. Außerdem, wenn jedes Metall, Oxid, Nitrid, Carbid oder Hydrid ebenfalls zu den beiden essentiellen Komponenten zusätzlich zu Ge zugefügt wurde, hatte jeder der gefügten Artikel, bei dem solche Ag-B-Lötlegierungen mit einem niedrigen Schmelzpunkt für das Fügen an der Luft verwendet wurden, überlegene Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften. So können verschiedene Elemente als Dispergierungsmittel oder aktive Elemente zu den beiden essentiellen Komponenten zugefügt werden, und dadurch gibt es Möglichkeiten, gefügte Artikel für verschiedene beabsichtigte Verwendungen zu bilden.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 2008-202097 [0010, 0011]

Claims (8)

  1. Lötlegierung für das Fügen an der Luft, enthaltend Ag und B als essentielle Komponenten, wobei die Menge an Ag nicht weniger als 50 Vol.-% und weniger als 92 Vol.-% ist, die Menge an B größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% ist, und die Mengen an Ag und B so eingestellt sind, dass die Gesamtmenge von Ag und B 100% einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen ist.
  2. Lötlegierung für das Fügen an der Luft nach Anspruch 1, wobei wenigstens ein Mitglied ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Ge, Al, Si, V, Mo, W, Mn, Ti, Zr, und deren Oxide weiterhin zugefügt wird, die Gesamtmenge von B und der zugefügten Komponente auf größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% festgesetzt ist, und die Mengen von Ag, B und der zugefügten Komponente so eingestellt sind, dass ihre Gesamtmenge 100% einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen ist.
  3. Lötlegierung für das Fügen an der Luft nach Anspruch 1, wobei wenigstens ein Mitglied ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Si, Ca, Ti, Zr, deren Nitride, deren Carbide und deren Hydride weiterhin zugefügt wird, die Gesamtmenge von B und der zugefügten Komponente auf größer als 8 Vol.-% und nicht mehr als 50 Vol.-% festgesetzt ist, und die Mengen von Ag, B und der zugefügten Komponente so eingestellt sind, dass ihre Gesamtmenge 100% einschließlich unvermeidbarer Verunreinigungen ist.
  4. Lötlegierung für das Fügen an der Luft nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Lötlegierung einen Schmelzpunkt von nicht weniger als 650°C und nicht mehr als 850°C an Luft hat.
  5. Gefügter Artikel, gebildet aus einem Satz eines Metallteils und eines Metallteils, aus einem Satz eines Keramikteils und eines Keramikteils, oder aus einem Satz eines Metallteils und eines Keramikteils, die mit der Lötlegierung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4 gefügt wurden, und wobei der gefügte Artikel Gasundurchlässigkeits-Eigenschaften hat.
  6. Gefügter Artikel nach Anspruch 5, wobei der gefügte Artikel für eine Brennstoffzelle oder eine Festoxidbrennstoffzelle verwendet wird.
  7. Strom-sammelndes Material, gebildet aus einem Satz eines Metallteils und eines Metallteils, aus einem Satz eines Keramikteils und eines Keramikteils, oder aus einem Satz eines Metallteils und eines Keramikteils, die mit der Lötlegierung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4 gefügt wurden, und wobei das Strom-sammelnde Material elektrische Leitfähigkeit hat.
  8. Strom-sammelndes Material nach Anspruch 7, wobei das Strom-sammelnde Material für eine Brennstoffzelle oder eine Festoxidbrennstoffzelle verwendet wird.
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