JPH01318715A - ディーゼル排ガスの微粒子除去方法とその装置 - Google Patents
ディーゼル排ガスの微粒子除去方法とその装置Info
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Abstract
め要約のデータは記録されません。
Description
改良に係わる。
スを空気中に放出する前にこれをフィルターに通しガス
中の微粒子(すすその他炭素固形物)を除去するのが普
通行われている。これは−般に、フィルター例えばステ
ンレス鋼のワイヤメツシュを用いその上に溜った粒子物
の燃焼を促進する目的の触媒を設けて達成される。かか
る燃焼は、フィルターFのずすその細微粒子の集積に帰
因するフィルターの日計よりや好ましからざる背圧の増
加の防止のため望ましい。
いる。例えば、現在重版されている装置の場合、普通の
ガス温度300℃又はそれ以下におけるデイ−ピル微粒
子の有効燃焼という問題が伴っている。ディーゼル排ガ
スの温度は500℃など高温であるが、一般にはかなり
低温例えば300℃又はそれ以下であり、上述の如く普
通のフィルター構成はかかる低温ぐ微粒子物を燃焼する
のに特に有効なものではない。排ガス温度を300℃以
上に上げ集積した微粒子の燃焼を促進させる装置が設け
られるが、これは又別の困難を発生させている。更に、
従来の構成の場合かなりの硫酸の生成という問題が伴っ
ており、この@酸は凝縮して好ましからざる硫酸塩微粒
子を形成するものである。
子の効宋的燃焼及び除去を例えば225℃から300℃
など低温下でも行える方法の提供にある。もう1つの目
的は硫酸及びras塩微精微粒子成を最小におさえるこ
とにある。その他の目的は以下の説明で明らかにされる
。
ガスに接触せしめ微粒子物を燃焼させフィルターから除
くことを目的としている。この目的に要するNO2は、
デイ−げル微粒子物の溜っているフィルターの方へNO
2が下手に送られる前に排ガス自身内で接触反応により
生成され、NO2オキシダントが、低温で集積微粒子物
を効果的に燃焼さけ普通フィルター上の微粒子累積によ
る背圧を下げる働きをする。NO2ガスをH20蒸気に
組合わせると特に効果的結果が専られるのでト120蒸
気との組合わL使用が特に有用性を示す。
ントガスはさまざまな方法で接触反応的に生成される。
の、F手に配した触媒コンバータに送ることにより行う
のが好ましい。排ガスには普通かなりの計のN0102
、C01CO2、HO及びS02ならびに未燃焼炭化水
素及び炭素質の微粒子物が含まれる。黙しながら、重要
な成分は、本発明によればフィルター上の微粒子物の燃
焼に要するN02オキシダントに変えられるNOである
。好適には、フィルターに送られるガス中のNO2の晴
は1001)rl■から2000 ppmの範囲にある
も、N02含有檄はこの範囲の内外で広範に変動できる
。肝要な点としては、フィルターに送られるガス中に集
積脚本すすや同様な微粒子物の燃焼に効果的なNO2が
十分にあることである。
)その他プラチナ群金属(PGM)を被覆した低圧力降
下−しノリシック型触tR(例えばセラミック製ハニカ
ム部材)に送られ、それにより排ガス中のNOはWa秦
との反応によりNO2に触媒転換される。このように処
理されたガスが次に下手に送られ触媒を設けたワイヤメ
ツシコ微粒子フィルターに通す、この触媒は単に四通の
アルミナ ウォッシュコート(washcoat )で
構成するもので良い。これとは別にベース金属触媒を用
いても良い。フィルターに高温微粒子t!焼触媒典型的
ご にはランタン、セシウム及びベントシト バナジウム(
La/C8/V2O5)類よりなる触媒が設けられフィ
ルター上に溜った微粒子物を燃焼する場合特に有用な結
果が得られる。触媒作用的に生成されるオキシダントは
必ずしも全部がNO2である必凹はない点即解ずべきで
ある。全部又は一部分がN O、N20又はディーゼ
ル排ガス中のNOから誘導される等価オキシダントで良
い。
は甲にNO2と称する。このガスは次の式によりフィル
ター上のす1微粒子物を燃焼するよう働り1゜ NO+1/2q →NO2 (a)NO+
C→ N O↑ + CO↑ 0\N ↑
十Co i (へ) 反応(2)と(へ)の組合せによりディーゼル排ガスか
らのNOの除去ならびにすす除去に要するNO2が1!
1られる点注記きるべきである。
容積に基ぎ0.5%から10%)の含有の下に行われる
。水分はN02の一部を1−INO3に変えるものと信
ぜられ、この日NO3も又フィルターからの微粒子物の
燃焼や除去を促進するものと思われる。
がディーゼル微粒子フィルターの前にデイ−げル排ガス
中に(qられるものとすれば、NO及び若しくはトlN
O3はフィルター炭素累積物内に吸収され、これらは次
に燃やされ然らざる場合にお【プるよりも一段と効果的
にかつ低温度で無害のN2及びH2Oとして除去される
というL’l!論に基づいている。
いられ木目的のためのNO2A−4−シデントを生成す
る。かかる触媒は自動車排気ガスの触媒による転換に広
く用いられている。これには、例えばPL、l)d、R
u、Rh又はその組合せ、ブラチ犬肝金屈酸化物例えば
RhO3及びその類が含まれる。触媒はセラミック製ハ
ニカム型体などの1■1体支持体上に被iするのが好適
である。然し、触媒は玉状又は微粒子状の形態で用いて
も良い。
類)の1つ又は複数個のワイヤメツシュより構成される
。既述の如く、メツシュ又はその等価物には微粒子物の
捕獲を容易ならしめるアルミナなどの被覆又はバナジウ
ム酸化物若しくは好適にはL a/ Cs / V 2
05などのa′a度燃焼を容易ならしめる被覆が設けら
れている。然しながら、本発明はワイヤ メツシュ フ
ィルターの使用に依存するものではなく、セラミック製
雪流動フィルターやセラミック泡フィルターなどのその
他の市販の代りのフィルターを用いても良い。
中のNO及び02の組合VからNO2を生成するため例
えば最大60.000の空間速成で触媒的に有効なfi
lを含有する低汗力降)のプラチナ被覆モノリス型触[
、(セラミック製ハニカム体)にディーゼル排気が送ら
れる。この処理したガスは次にアルミナ ウォッシュ
コート又はモノリス体の下手に位置する微粒子燃焼触媒
好適にはLa/Cs/V205を含有する普通のワイヤ
メツシュ ディーゼル微粒子フィルターに送られる。フ
ィルターを通過したガスはフィルター上に溜ったすすや
同様な炭素質粒イを効果的に燃焼する釉きを行う。
間速度はその他作動条件例えば触媒の性質などに従って
広範囲に変化できる。然しながら、一般的には、最大毎
時200.000の空間速度がNO2の形成に使用でき
一方最大毎時100゜OOOの空間速度がフィルターを
通じて用いられる。
し若しくはすすがフィルター上の所望の点を超えて溜ま
るにつれただ周期的に機能するように装置が構成される
。若しオキシダン]・生成段階が甲に周期的にだけ遂行
される場合にはNO2生成触媒をバイパスするための適
切な構成が設けられる。これは、望ましき以上に多くの
硫igII塩が形成される場合に好ましい事である。
分によるセラミック製ハニカム型モノリス体で、その室
穴には例えばpt触媒を担持するアルミナ ウォッシュ
コートが塗布される。接続通路2を介してハニカム型ピ
ノリス体1から出るガスを受けるための普通の設計にな
る微粒子フィルター又はトラップ3が接続されている。
な触媒が保持されている。卑金属触媒、特に硫黄又は硫
酸塩吸収タイプの触媒が通常この目的に好適である。
、ハニカム型モノリス体1で処理され内部のNOからN
02を触媒反応により生成し、その結束前られる濃度の
大きいNO2含有のガスがフィルター3に送られ次いで
放出口5で放出される。フィルター3で、すす又は同様
な炭素質微粒子がほぼ250℃から400℃の範囲の温
度若しくは必要な場合それ以上の温度で燃焼し、成木付
着材を揮発性のCO及び若しくはCO2に変える。
は硫酸塩を捕獲する働きを有効に行つ。
蒸気を含有させ所望mのN20を得、フィルターにおけ
る燃焼を改善することができる。
ィルター3に流入する前の地点で添加することもできる
。
れるものではない。
たずすの低i (<400℃)ガス相酸化に及ぼす各種
ガスの効宋を確定するため行われた。
0℃以上の温度では効果的でなかった。
触媒活動テスト)装置を用いて行われた。この装置は純
粋成分圧縮ガスを用い、合成排ガスを間合するのに用い
られ、小型の実験用触媒サンプルに通す前後でガス混合
物を分析できる。
要素部材が備えられた。第1の部材は普通のせラミック
類のモノリス体支持の約80(1111/rt3pt含
有の触媒であった。モノリス体コアは25.4m(1イ
ンチ)の直径、56.642m5+(2,23インチ)
の長さで約42.000/HRの空間速度の20 j!
/sinの流植流を用いた。
におかれ、25.4#I(1イン升)の直径25.4履
く1インチ)の長さのワイヤ メツシュ プラグであっ
た。このように用いたプラグは実物大のブロックに用い
られるのと同じステンレス鋼メツシュから製作され、踏
通のアルミナウォッシュコートで被覆された。これらの
プラグには何等の5金属その他の触媒も適用されなかっ
た。動力計テスト セル内で運転する自動車ディーゼル
エンジンの排気系に取付けた特殊取付具内にプラグを
据付けてすすがその上に溜った。
を含有するS CA T流れ反応器が次に流動窒素流中
で300℃に加熱された。プラグ前後の差圧(水柱イン
チ単位で測られる)がプラグ上のすり装填の大きさとし
て用いられ、この差圧(時間当たりN20のインチ単位
)の減少率が捕獲微粒子の燃焼率のインジケータとして
用いられた。
下減少率が測られた。それぞれのガス(下に示す)の濃
度はこの一連のテスト中一定に保たれた。
酸化炭素 200 EIF1m酸化窒素
400 ppm 亜硫酸ガス 50 Elf)m窒素
残 3通りのテストが行われそれぞれ5CAT実浦番号67
97.6802及び6803と指定された。このテスト
の結果は表1、表2及び表3に示されている。
ター館後の差圧はフィルターを横切る開始時圧力降下を
表わす。表1〜3の[率Jという標題の右側列は指示ガ
スの使用に帰因する圧力降下の減少を示す。この列に示
す減少値が太きければ大きい程、使用ガスの燃焼効果が
大きくなる。
ことができる。
を酸化することができない。
300℃における効果的微粒子Aキシダントであるガス
相オキシダント(恐らくN02)を生成する。
力降下減少率が実質上増加する。
子装填が減少するにつれ減少する。
9だ。
又は 0.3pI)−未満の水分を含有する市販の几縮ガスシ
リンダからのゼログレードの空気3、 ディーゼルすす
の溜った非触媒のプラグのみが用いられた。即ら例1に
用いたプラチナモノリス体の触媒は本例のテストの2つ
(7169と7174と示される)に用いられなかった
。1つの実鱗(7176)が微粒子フィルターのF手に
設けたptモノリス体により行われ、ガス流にNO2で
はなくNOを用いた。
169.7174及び7176と指定されている。この
テストの結采は表4、表5及び表6に与えられている。
2に対する酸素(プランj−空気)の添加により増加さ
れた。
じた事を示す。
成した。第2連のテストで測った毎時ト120 330
、2tm (13インチ)の低率に比較して第1連の
テストにおIプるNO2のみの反応に対し観察される高
率[914m+(36インチ>1−1.、O/時1は第
1連のテスト中の装置内の残留水により引き起こされた
ものと考えられる。Ptモノリス体が用いられNO及び
酸素の反応によりNO2を作った第3連のテストにおい
て水分の効宋が確認され、反応は酸素送り流の水分含イ
1により促進される。
のに必ずしも十分ではない。
起こす。
禁止する。
ィーゼル フィルターのト流側のセラミック製モノリス
体上に支持されたブラブナ触媒が非触媒作用の微粒子フ
ィルターの平衡温度を著しく下げることができる。
テスト方法に関連して圧力差が増加を止める温度とし
て定義される。即ち、微粒子酸化率がフィルター装置上
の微粒子集積に釣合う。平tlli 6A度以下では圧
力降下はフィルターにわたり増加し、平衡潤度以上では
圧力降下は微粒子の燃焼につれ減少する。
成部品1.1同じ型のものであった。ソレソれいかなる
種類の触媒も伴わずアルミナ ウォッシュコートだけを
被覆せる6個の標準ワイヤ メツシュ ブロックより構
成した。第1装aは非触媒作用による1−ラップだけで
あった。第2装置は、それぞれ約2グラムのプラチナを
含有した3個の737.415立方センブ(45立方イ
ンチ)のビラミック製モノリス体ブロックを有する触媒
コンバータを前に設りた同型の非触媒作用によるト・ラ
ップから構成された。
、5リツトルのブジョ(Peugeot )のディーゼ
ル エンジンでテストされた。エンジン速度を一定に保
ちエンジン負荷を増して次第に排ガス−度を上げる(4
℃/分)ことにより標準の平衡テストを実施した。フィ
ルターを横切る差圧はX−Yレコーダを用いてトラップ
入口温度のntt数として記録された。
いる。図示の如り、トラップのみ(第2図>−Cは41
0℃の平衡温度が(;1られ、これに反してプラチナ
モノリス体とトラップの組合せ装置(第3図)の場合2
75℃の平衡温度が19られた。これらのテストにより
、本例に企てるディーゼル微粒子フィルターからの触媒
の分離の可能性が示される。このテストは又、5CAT
結束を立証し、更に本発明がデイ−ピル排気環境中で別
面的である点を示している。この装置は更に、フィルタ
ー媒体の表面上に触媒(掲金属や卑金属その他)を組入
れることにより改良される。
れた。
リス体触媒を使用しなかった。
体触媒が使用された。
にPtモノリス体触媒が使用された。
ターを横切る圧力降下の増減率が各種のフィルター人口
温度で測られ次の結果を得た。
−ト 30 + 10
+8275 +14 +5 +−1
0300−6−7+1 450 −10 +3 −20更に、3つの
装置に対する450℃で測定Uる平衡温度及びH2SO
4放出は次の粘采である。
245℃ 1.30
280℃ 2.8この結果によれ
ば、卑金属触媒作用による微粒子フィルターの上流側に
N02生成のためのpt触媒作用によるモノリス体の紺
合せにより、a)低甲衡温度とb)低温におけるフィル
ター前後の低率の圧力増加及び高温にお番プる高率のバ
カ減少ならびにc) Pむ触媒作用によるフィルターで
得られるレベル以下の硫酸放出の減少の優れた組合効果
が得られる。
たり使用条件下におけるその固有存在により排ガス中に
HNO3が生成されるものと信じられている。活性炭素
の製造において、硝酸が炭素の酸化及び燃焼に一般に用
いられ、触媒作用的に生成したNO2及び水蒸気の間に
おける反応によりフィルターの前の排ガス中に形成され
る1−HNO3が本例の場合同様に働きフィルター上に
集まった炭素寸すや同様な微粒子の燃焼及び除去を促進
する。
NO2の利用を意図するも、更に他の変更例としてフィ
ルター内に対する若しくはフィルターに達する前の排ガ
ス内への硝酸のa節注入によるなど他の方法でフィルタ
ーにHNO3を送ることも可能である。
−ぜルすす除去のためのNOのディーゼル排気をNO2
に触媒作用により変換させる代りとしてディーゼルNO
2を得るため所要のディーゼルすす燃焼温度に近い温度
で分解する金属硝酸塩を使用することも可能である。こ
の目的にあげられる代表的硝wI塩には硝酸カリウム、
硝酸マグネシウム、硝酸ビスマス、硝酸鉛がある。デイ
−ピルすすを効果的に酸化するよう300℃付近の温度
でNO2を供給するため最大的470℃の温度で分解す
る金属硝酸塩の使用が可能であるものと思われる。
ル微粒子が捕獲されているフィルターに向かって下流方
向に運ばれるオキシダントNO2を触媒生成し、そこで
オキシダントが微粒子を攻撃しこれを燃焼しそれにより
フィルター前後における圧力降下を下げる第1シダン1
〜の触媒生成を構成する点評価される。又、フィルター
は硫酸塩放出を低減丈るよう発生ずるすべての硫l!塩
に対するトラップの役?111も果たす。フィルターに
は300℃以上における燃焼を促進するための高温触媒
が含まれる。代りの実施例として、フィルターに、オキ
シダントを微粒子と共に本来の場所に触媒生成せしめる
触媒を設けても良い。然し、N02生成触媒はフィルタ
ーの上流に位装置ぎめしディーゼル微粒子によるNO2
生成触媒のatを最小限におさえるのが望ましい。
ディーゼル排ガス装置系におけるフィルターから低温で
炭素質粒子を効果的に除去させる可能性を有している。
ガスからの有効イrNO除去が可能である点があげられ
る。微粒子付着を増やすことなくディーゼル排ガス中の
NO含有間を効果的に下げるのは従来可能とは考えられ
なかった。本発明はガス中のNO含有間とフィルター上
の炭素付着量の両方を下げるための装置を提供する。
出低減ならびに微粒子及び窒素酸化物NOの両方の除去
が提供される点がグラフ式に示されている。この第4図
に示す結果はカミン(Cusmin)製LIO強カディ
ーゼル エンジンを用いL a / CS / V 2
05ワイヤ メツシュ トラップを従えたpt触媒作用
の金屑モノリス体で得られた。テスト装置の仕様データ
は次の如くであった。
cu、in ) トラップ容積 49個の環状ワイA7 メツシュブロ
ック114.3aw (/l 1/2 ″)の外径、
63.5111 (21/2 ” )の内径、76.2
mg+ (3” )の長さこれらの結果は、Ir11様
な装置なるもpt七ノリス体を省き35%のRh/P
を触媒作用によるトラップを設けた装置で得られたもの
と比較を行った。
低いCO%l−I C及び微粒子の除去が丞された。
のための連邦テスト方法にわたり得られた。
して若干の微粒子除去が発生ずる点認められる。然しな
がら、モノリス体の優に微粒イフィルター又tよトラッ
プを使用することにより滞留時間が増大し従って効率の
向上が得られる。
フ式に示されている。この結果は、排ガスをP t モ
ノリス体及びLa/C5/v205ワイヤ メツシュ上
で連続的に225℃、450℃、300℃更に再び45
0℃で測定して処理して得られた。実験は第3例の如く
排気温度を上記のそれぞれに保持してプジョ エンジン
上で行われた。
堆積しつつあった。この低温度ではエンジンは殆ど硫酸
塩を生成していなかった。モノリス体の後で硫1!!!
塩含有哨は僅かに増加せるもトラップの侵では硫111
1!のレベルはより低くなった。排気温度を450℃に
上げると、エンジン硫酸塩は【!iかに増え、モノリス
体上におけるきわめて烈しい硫wi塩の増加が見られた
が再びトラップ以降のiRiレベルが低減した。この状
態においてトラップは再生成を開始していた。
後、モノリス係接よりも少ないトラップ侵の硫酸塩放出
を伴った同じパターンの結果が見られた。エンジン排気
は次に450℃に増やされトラップが完全に浄化された
。この場合、トラップ以降の放出mは恐らりトラップ硫
A12塩除去能力の飽和のためモノリス体以降における
放出量まり君干高かった。これとは別に、トラップ上の
微粒子とIjM塩の除去又はS02への転換を起こす硫
rasとの間に反応が行われる可11Mがあり、トラッ
プが完全に清浄な状態に達した場合、微粒子は全く硫酸
塩とは接触せずに保たれる。
の範囲は本文背頭の特許請求の範囲に定義されている。
ラップ)よりなる本発明のディーゼル排ガスの微粒子除
去装置を示す一部断面の斜?II!!略図、 第2図はトラップのみによる除去装置の平衡アス]・の
結果を示すグラフ線図、 第3図はプラチナ モノリス体プラス トラップの除去
装置の平衡テスi・の結果を示すグラフ線図、 第4図は放出装置の型式による微粒子及びNOの除去率
及びCOと未燃ガスの放出低減を示す棒グラフ図、 第5図は硫MH5O4tlI出低減におけるトラツブの
効宋を示す棒グラフ図である。 1・・・ハニカム型モノリス体のコンバータ、2・・・
接続通路、3・・・微粒子フィルター又はトラップ、。 4・・・入[1,5・・・放出口。
Claims (10)
- (1)デイーゼル排ガスが叶出前にフイルターに通され
微粒子を除去し、フイルター上に溜つた微粒子が燃焼さ
れる方法にして、二酸化窒素NO_2含有ガスで微粒子
を燃焼する段階を有することを特徴とするデイーゼル排
ガスの微粒子除去方法。 - (2)二酸化窒素NO_2含有ガスが又水蒸気を含む特
許請求の範囲第1項による方法。 - (3)微粒子が400℃以下の温度で燃焼される特許請
求の範囲第2項による方法。 - (4)二酸化窒素NO_2含有ガスが、一酸化窒素NO
含有のデイーゼル排ガスを最初に触媒上に通しNOをN
O_2に転換させることにより得られる特許請求の範囲
第3項による方法。 - (5)触媒がプラチナ群金属よりなる特許請求の範囲第
4項による方法。 - (6)触媒がモノリシツク型ハニカム体上のプラチナ群
金属を有する特許請求の範囲第5項による方法。 - (7)フイルターが微粒子の燃焼を容易ならしめる触媒
を有する特許請求の範囲第6項による方法。 - (8)フイルター触媒が卑金属よりなる特許請求の範囲
第7項による方法。 - (9)フイルター触媒がランタンとセシウム及びバナジ
ウム五酸化物の組合せよりなる特許請求の範囲第7項に
よる方法。 - (10)デイーゼル排ガスの処理のための装置にして、
ガス中の一酸化窒素NOをNO_2に酸化させるための
触媒を有するハニカム型モノリス体と、前記排ガスを前
記領域に通しNOガスをNO_2ガスに転換させるため
の装置と、前記領域からNO_2含有ガスを受けるため
前記領域の下流側に位置ぎめされる微粒子フイルター装
置とを有するデイーゼル排ガスの処理装置。
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