DE3608635A1 - Abgasreaktor und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Abgasreaktor und verfahren zu seiner herstellung

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Description

Die Erfindung betrifft einen Abgasreaktor mit einem feuerfesten Trägermaterial aus offenporigem Keramik­ schaum, der eine katalytisch wirkende Oberflächenschicht aufweist, sowie Verfahren zur Herstellung eines solchen Abgasreaktors.
Poröser Keramikschaum wird dadurch hergestellt, daß ein offenporiger Kunststoffschaum mit einer Schlicker­ masse aus Keramik gefüllt wird und dann bei hoher Tempe­ ratur der Kunststoffschaum vergast wird. Der erhaltene poröse Keramikschaum ist gleichfalls offenporig und wird mit einer katalytischen Schicht versehen die auf den jeweiligen chemischen Prozeß abgestimmt ist. Die derart hergestellten Katalysatoren aus porösem Keramikschaum werden zu monolithischen Blöcken entsprechender Größe weiterverarbeitet und in dieser Form eingesetzt.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Abgasreaktor der eingangs genannten Art so auszubilden, daß dieser kostengünstig herstellbar ist, eine große Variabilität und eine hohe Effizienz auch bei hohen Temperaturen aufweist, einfach und schnell zu warten und sich ändernden Bedingungen anpaßbar ist.
Die Lösung dieser Aufgabe ist im Anspruch 1 angegeben.
Weiterbildungen der Erfindung einschließlich eines Verfahrens zur Herstellung solcher Abgasreaktoren sind Gegenstand der Unteransprüche.
Versuche haben gezeigt daß ein aus mehreren hintereinander liegenden Platten aufgebauter Abgasreak­ tor wesentlich effizienter wirkt als ein Abgasreaktor aus einem monolithischen Block entsprechender Größe. Darüberhinaus ist ein Abgasreaktor aus mehreren Platten wesentlich einfacher herzustellen und auch einfacher mit einer katalytisch wirkenden Oberflächenschicht zu versehen, als ein großer monolithischer Block. Je nach der Zusammensetzung und Temperatur des nachzuverbrennen­ den Abgases kann durch die Zusammenstellung, Ausbildung und Bemessung der Platten eine maßgeschneiderte Lösung gefunden werden. Eine Anpassung an die jeweiligen Be­ dingungen ist auch bei Änderungen schnell durch den Ein­ satz oder Austausch von Platten möglich. Insgesamt kann wegen der großen inneren Oberfläche des Keramikschaums ein Abgasreaktor mit kleinem Volumen bezogen auf den je­ weiligen Gasdurchsatz verwirklicht werden. Ein solcher kom­ pakter Abgasreaktor ist insbesondere auch wichtig, wenn bei der Nachrüstung von Kraftfahrzeugen ein üblicher Schall­ dämpfer durch einen Abgasreaktor ersetzt werden soll, der die vorgegebenen Maße und Einbaubedingungen des jeweiligen Schalldämpfers berücksichtigen muß.
Für den Wirkungsgrad eines Abgasreaktors nach der Erfindung ist neben der sehr großen inneren Oberfläche eines Keramikschaums, bezogen auf das äußere Volumen, auch die hohe Reaktionswahrscheinlichkeit maßgebend, die durch die mikroturbulente Nachströmung der einzelnen Stäbchen oder Fasern des Keramikschaums bewirkt wird.
Die Porosität der Platten liegt in Weiterbildung der Erfindung zwischen 10 und 60 ppi, vorzugsweise zwischen 10 und 30 ppi. Dabei wird unter ppi (pors per inch) die Zahl der Poren auf je 1 Inch (2,54 cm) als Längeneinheit verstanden.
Mit Vorteil können bei einem Abgasreaktor nach der Erfindung unterschiedlich ausgebildete Platten vorge­ sehen sein. Die unterschiedliche Ausbildung kann darin bestehen, daß die Porosität der Platten unterschiedlich ist, beispielsweise auf eine Platte mit groben Poren eine oder weitere Platten mit feineren Poren folgen. Die unter­ schiedliche Ausbildung kann aber auch oder zusätzlich in unterschiedlichen Katalytischen Oberflächenschichten be­ stehen. Darüberhinaus und gegebenenfalls zusätzlich können die Platten unterschiedliche Form und Größe besitzen, um beispielsweise aerodynamisch ein bestimmtes Strömungsver­ halten zu erzielen.
In weiterer Ausbildung der Erfindung ist vor­ gesehen, daß vor und/oder zwischen und/oder hinter katalytisch beschichteten Platten eine oder mehrere unbeschichtete Platten angeordnet sind. Die unbeschich­ teten Platten wirken dabei insbesondere als Filter. Da­ durch können vor dem Eintritt in den Abgasreaktor uner­ wünschte Teilchen aus dem Gasstrom ausgefiltert und durch Anordnung weiterer unbeschichteter Platten innerhalb und hinter dem Reaktor Reaktionsprodukte ausgefiltert werden. Die Porengröße der unbeschichteten Filterplatten wird dabei auf die Größe der auszufilternden Partikel abge­ stimmt. Wenn am Ende des Abgasreaktors eine unbeschichtete Platte mit sehr feinen Poren als Feinstfilterplatte an­ geordnet wird kann sichergestellt werden, daß sich ab­ lösende Partikel des Keramikträgermaterials mit Bestand­ teilen der Washcoat-Grundschicht und des Katalysator­ materials nicht in die Umwelt gelangen.
Die einzelnen Platten des Abgasreaktors können wie ein Sandwich aneinanderliegen. In Weiterbildung der Erfindung ist aber vorgesehen, daß die Platten mit Abstand zueinander angeordnet sind, wobei der Abstand jeweils gleich groß ist oder auch unterschiedliche Werte annehmen kann. Durch Abstände zwischen den Platten wird vermieden, daß sich bevorzugte Durchströmungsstraßen bilden, Teile der Platten also nicht oder weniger durchströmt werden, so daß der Wirkungsgrad - bezogen auf die Flächeneinheit - abnimmt. Bei richtiger Wahl des Abstandes treten Ver­ wirbelungen zwischen den Platten auf, die für einen Aus­ gleich sorgen. Der Abstand ist also unter Berücksichtigung der Durchströmungsgeschwindigkeiten, der Plattenabmessun­ gen und der Eigenschaften der jeweiligen Gase zu wählen. Mit Rücksicht auf eine kompakte Ausbildung des Abgasreak­ tors sollen die Abstände dabei aber möglichst klein bleiben.
Wenn nach einer weiteren Empfehlung der Erfin­ dung die Platten einzeln austauschbar sind, so ist ein solcher Abgasreaktor in wartungstechnischer Hinsicht ein­ facher und kostengünstiger als ein Reaktor mit einem monolithischen Block. Einzelne Platten können dann zur Reparatur oder auch dann gegen andere Platten ausgetauscht werden, wenn sich die Verhältnisse ändern. Die unbeschich­ teten Filterplatten können zur Entfernung des angefalle­ nen Staubes ausgetauscht oder auch nur nach dem Herausneh­ men gereinigt werden.
Eine besonders vorteilhafte Weiterbildung, die auch von unabhängiger Bedeutung ist sieht vor, daß als Katalysatormaterial Nichtedelmetalloxide verwendet werden.
Die Reaktionstemperatur solcher Nichtedelmetall­ oxide liegt höher als die üblicherweise verwendeter Edel­ metalle, beispielsweise Platin, und beträgt zwischen etwa 450 und 750°C. Die Wirkung läßt dadurch auch bei hoher Belastung und hohen Temperaturen kaum nach, so daß sich ein solcher Abgasreaktor nicht nur für Verbrennungsmotoren von Kraftfahrzeugen, sondern auch für stationäre Motoren besonders eignen. Die Nichtedelmetalloxide sind außerdem resistent gegen Bleivergiftungen und gegen andere Schad­ stoffe, z. B. Chlor, Fluor, Schwefel, wie sie in unge­ reinigten Gasen von stationären Motoren vorkommen.
Die katalytisch wirkende Oberflächenschicht aus einem Nichtedelmetalloxid kann zweckmäßig auf einer soge­ nannten Washcoat-Grundschicht aus Aluminimoxid in der γ- Modifikation angeordnet sein. Eine solche Washcoat-Grund­ schicht ist bekannt. Sie sorgt für eine schnellere und bessere Reaktion. Zur Verbesserung der Langzeitstabilität können der Grundschicht Zusätze beigegeben werden, bei­ spielsweise Verbindungen von Elementen aus der Gruppe der seltenen Erden.
Für eine reduzierende Reaktion steht eine Weiter­ bildung der Erfindung insbesondere Oxide der Metalle Eisen, Cobalt, Nickel, Titan, Vanadium, Chrom, Molybdän, Wolfram Mangan vor, wobei auch Mischungen der Oxide Ver­ wendung finden können.
Für eine oxidierende Reaktion werden Oxide ins­ besondere der Metalle Kupfer, Chrom, Molybdän, Wolfram, Mangan, Vanadium, Eisen sowie auch Mischungen der Oxide vorgeschlagen.
In weiterer Ausbildung der Erfindung kann der Abgasreaktor zweistufig ausgebildet sein, wobei in der ersten Stufe eine reduzierende Reaktion und in der zweiten Stufe eine oxidierende Reaktion stattfindet. Beispielsweise wird in der ersten Stufe eines Abgasreaktors für Verbren­ nungsmotoren Stickoxide (NO x ) mittels des im Abgas vor­ handenen Kohlenmonoxids (CO) am Katalysatormaterial zu unschädlichem Stickstoff reduziert. In der zweiten Stufe erfolgt dann eine Oxidation des überschüssigen Kohlen­ monoxids zu Kohlendioxid, wobei gegebenenfalls Sauerstoff in Form von Luft zugegeben ist. In anderen Einsatzbereichen eines solchen Abgasreaktors können auch andere Bestand­ teile oxidiert werden, insbesondere organische Anteile, beispielsweise Kohlenwasserstoffe. Solche Bestandteile fallen unter anderem in Abgasen von Farbspritzkabinen an. Die beiden Stufen weisen je wenigstens eine Platte auf und können in getrennten oder auch in einem gemeinsamen Gehäuse angeordnet sein. Vor der ersten Stufe wird zweck­ mäßig wenigstens eine unbeschichtete Filterplatte angeord­ net. Ein solches Filter kann auch Rußpartikel zurückhal­ ten, die dann nachverbrannt werden können, wenn das Vor­ filter eine Temperatur über 600°C erreicht. Nach der zwei­ ten Stufe kann eine unbeschichtete, feinporige Filterplat­ te als Feinstfilter folgen, das insbesondere auch abge­ löste Teile der Keramikträgermaterials zurückhält.
Ein Verfahren zur Herstellung eines Abgasreaktors sieht vor, daß das Nichtedelmetalloxid dem Schlicker zugesetzt wird, der - wie eingangs erläutert - zur Her­ stellung des Keramikschaums aus offenporigem Kunststoff­ schaum verwendet wird. Nach dem Brennen des mit Keramik­ material beschichteten Schaums ist das Nichtedelmetall­ oxid dann Bestandteil des Keramikmaterials und damit auch an dessen Oberfläche vorhanden. Eine solche Beimischung kommt insbesondere dann in Frage, wenn das Oxid verhält­ nismäßig billig ist.
Eine Alternative Möglichkeit besteht darin, den mit Keramikmasse überzogenen, vorgetrockneten, noch nicht gebrannten Schaum vorzugsweise durch Tauchen mit einer besonderen Aufschlemmung zu überziehen, die das Nicht­ edelmetalloxid und gegebenenfalls weitere Bestandteile enthält, die das Haften des Oxids sowie die katalytische Funktion unterstützen. Neben beispielsweise Titandioxid kann die Aufschlemmung zusätzlich das Material der Grund­ schicht (Aluminiumoxid) enthalten.
Eine weitere Möglichkeit zur Aufbringung des Katalysatormaterials besteht darin, daß der mit Keramik­ masse sowie gegebenenfalls der Grundschicht überzogene, ungebrannte oder gebrannte Schaum mit einer Lösung eines Metallsalzes der Nichtedelmetalle imprägniert wird und dann das Metallsatz durch eine Wärmebehandlung, insbe­ sondere Brennen, in das Metalloxid umgewandelt und auf dem Keramikschaum fixiert wird.
In den Zeichnungen zeigen:
Fig. 1 schematisch den Längsschnitt eines Abgas­ reaktors als Ausführungsbeispiel der Erfindung,
Fig. 2 den Prinziplängsschnitt eines zweistufigen Abgasreaktors als Ausführungsbeispiel der Erfindung.
Wie die schematische Darstellung in Fig. 1 zeigt, sind in einem Abgasreaktor nach der Erfindung drei Platten 1 aus offenporigem Keramikschaum mit einer katalytisch wirkenden Oberflächenschicht in Richtung des durchströmenden Abgases (Pfeile 10, 11) hintereinander an­ geordnet.
Vor der ersten Reaktorplatte 1 ist eine nicht mit Katalysatormaterial beschichtete Platte 2 aus offen­ porigem Keramikschaum angeordnet, die als Filterplatte für im Abgasstrom enthaltene Partikel dient. Des weiteren ist hinter der letzten Reaktorplatte 1 eine Feinstfilter­ platte 3 aus offenporigem Keramikschaum ohne Katalysator­ beschichtung angeordnet, die sehr feine Poren besitzt und abgelöste Partikel des Keramikgrundmaterials aus­ filtert. Die Abstände zwischen den einzelnen Platten 1, 2 und 2 sorgen für eine Verwirbelung. Sie sind ungleich­ mäßig so gewählt, daß die Reaktion möglichst vollständig ist, der Durchströmwiderstand klein bleibt und die Ab­ messungen dabei nicht zu groß werden.
Fig. 2 zeigt schematisch einen zweistufigen Abgasreaktor. Die beiden Stufen sind dabei in getrennten Behältern 4 und 5 angeordnet, die über ein Rohr 6 ver­ bunden sind. Das zu behandelnde Abgas strömt in Richtung des Pfeiles 10 in den Behälter 4 ein. Dort ist zunächst eine unbeschichtete Filterplatte 2 angeordnet, der je­ weils mit Abstand zwei beschichtete Reaktorplatten 1 folgen. In diesen Platten 1 reagieren die Stickoxide (NO x ) des Abgases mit dem ebenfalls vorhandenen Kohlen­ monoxid (CO), wobei die Stickoxide zu ungiftigem Stick­ stoff reduziert werden. Im Rohr 6 wird dem Abgas dann mittels einer Düse 7 Luft über ein Rohr 8 zugeführt, bei­ spielsweise mittels einer Pumpe in Form eines Gebläses. Nimmt man an, daß das entstickte Abgas im Rohr 6 noch einen Anteil von etwa 1% CO hat, so muß zur vollständigen Verbrennung etwa 0,5% O2 aus der Luft zugeführt werden. Bei einem Sauerstoffanteil von etwa 20% bedeutet das einen Zusatz von etwa 2,5% Luft. Da üblicherweise über­ stöchiometrisch gearbeitet wird, setzt man in der Praxis etwa die doppelte Menge zu, d.h. etwa 5% Luft.
Im Gefäß 5 durchströmt das Abgas wiederum zunächst ein Filter 2 und dann zwei Reaktorplatten 1, an deren Oberfläche das Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid ver­ brannt wird. Eine Feinstfilterplatte 2 am Ausgang des Gefäßes 5 beseitigt Reaktionspartikel und feine Stäube.
Bei einem Ausführungsbeispiel wurde als Metall­ oxid Chromtrioxid verwendet. Das Keramikschaum-Träger­ material wurde mit Ammoniumdichromatlösung (zwischen 3 und 25%) getränkt und dann die Substanz auf dem Träger­ material thermisch zu Chromtrioxid (Cr2O3) zersetzt. Das Ammoniumdichromat kann auch mit einem Reduktionsmittel, wie z.B. Ethanol oder Ascorbinsäure zu dreiwertigem Chromtrioxid reduziert werden. Anschließend erfolgt durch Trocknung und Glühen die Fixierung auf dem Trägermaterial. Der thermische Aufwand ist bei einer solchen Umwandlung gering.

Claims (23)

1. Abgasreaktor mit einem feuerfesten Trägermaterial aus offenporigem Keramikschaum, der eine katalytisch wirkende Oberflächenschicht aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägermaterial wenigstens zwei in der Durchströmungs­ richtung hintereinanderliegende Platten (1) aufweist.
2. Abgasreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Porosität der Platten (1) zwischen 10 und 60 ppi, vorzugsweise zwischen 10 und 30 ppi, beträgt.
3. Abgasreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß unterschiedlich ausgebildete Platten vorgesehen sind.
4. Abgasreaktor nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Porosität der Platten unterschiedlich groß ist.
5. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten unter­ schiedliche katalytische Oberflächenschichten aufweisen.
6. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten unter­ schiedliche Form haben.
7. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß vor und/oder zwischen und/ oder hinter katalytisch beschichteten Platten eine oder mehrere unbeschichtete Platten (2, 3) angeordnet sind.
8. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten (1, 2, 3) mit Abstand zueinander angeordnet sind.
9. Abgasreaktor nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand der Platten (1, 2, 3)unterschiedlich groß ist.
10. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten (1, 2, 3) einzeln austauschbar sind.
11. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß als Katalysatormaterial Nichtedelmetalloxide verwendet werden.
12. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die katalytisch wirkende Oberflächenschicht auf einer Grundschicht (Washcoat) aus Aluminiumoxid (Al2O3) in der γ-Modifikation angeordnet ist.
13. Abgasreaktor nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, daß für eine reduzierende Reak­ tion Oxide der Metalle Eisen (Fe2O3 bzw. Fe3O4), Cobalt (CoO bzw. Co2O1 bzw. Co3O4), Nickel (NiO bzw. Ni2O3), Titan (TiO2), Vanadium (V2O5), Chrom (Cr2O3), Molybdän (MoO3), Wolfram (WO3), Mangan (MnO, bzw. Mn2O3 bzw. Mn3O4) oder Mischungen hiervon verwendet werden.
14. Abgasreaktor nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, daß für eine oxidierende Reaktion Oxide der Metalle Kupfer (CuO), Chrom (Cr2O3), Molybdän (MoO3) Wolfram (WO3) Mangan (MnO, bzw. Mn2O3 bzw. Mn3O4), Vanadium (V2O5), Eisen (Fe2O3) oder Mischungen hiervon verwendet werden.
15. Abgasreaktor nach Anspruch 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet daß der Abgasreaktor zweistufig ausgebildet ist und daß in der ersten Stufe (4) eine redu­ zierende Reaktion und in der zweiten Stufe (5) eine oxidie­ rende Reaktion stattfinden.
16. Abgasreaktor nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet daß die beiden Stufen je wenig­ stens eine Platte (1) aufweisen und in einem gemeinsamen Gehäuse angeordnet sind.
17. Abgasreaktor nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, daß vor der ersten Stufe eine unbeschichtete Filterplatte (2) angeordnet ist.
18. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß nach der zweiten Stufe eine unbeschichtete, feinporige Filterplatte (3) angeordnet ist.
19. Abgasreaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 18 dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der ersten und zweiten Stufe Luft in den Gasstrom eingeblasen wird.
20. Verfahren zur Herstellung eines Abgas­ reaktors nach einem der Ansprüche 11 bis 19 dadurch gekennzeichnet daß das Nichtedelmetalloxid dem Schlicker (slurry) zugesetzt wird der zur Herstellung des Keramikschaums aus offenporigem Kunststoffschaum verwendet wird.
21. Verfahren zur Herstellung eines Abgas­ reaktors nach einem der Ansprüche 11 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß das Nichtedelmetalloxid einer Aufschlemmung zugesetzt wird, daß der mit Keramikmasse überzogene, vorgetrocknete, noch nicht gebrannte Schaum vorzugsweise durch Tauchen mit der Aufschlemmung überzogen und dann gebrannt wird.
22. Verfahren zur Herstellung eines Abgas­ reaktors nach einem der Ansprüche 11 bis 19, dadurch gekennzeichnet daß der Aufschlemmung zusätzlich das Material (Al2O3) der Grundschicht beigemischt wird.
23. Verfahren zur Herstellung eines Abgas­ reaktors nach einem der Ansprüche 11 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß der mit Keramikmasse sowie gegebenenfalls der Grundschicht überzogene, ungebrannte oder gebrannte Schaum mit einer Lösung eines Metallsalzes der Nichtedelmetalle imprägniert wird und daß dann das Metallsalz durch eine chemische Reaktion und/ oder Brennen in das Metalloxid umgewandelt und auf dem Keramikschaum fixiert wird.
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