JP2002530819A - 燃料電池用コレクタ板および作製方法 - Google Patents
燃料電池用コレクタ板および作製方法Info
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Abstract
Description
物および方法に関する。より詳細には本発明は、特に燃料電池に対する電流コレ
クタ板をネットシェイプ成形するに適した高導電性グラファイト複合体に関する
。
般的にPEM燃料電池は、導電性グラファイトから成る各電流コレクタ板間に介
設された膜電極アセンブリ(MEA)と拡散用裏打構造とを備えている。作動時
には、複数の個別の電池がひとつの燃料電池積層物を形成すべく配置される。こ
れらの個別電池が燃料電池積層物を形成すべく配置されたとき、各電流コレクタ
板は双極コレクタ板と称される。各コレクタ板は、(1)構造的な支持部を提供
し;(2)各電池間の電気接続を提供し;(3)個々の電池に対し、燃料ならび
に酸化体反応物(oxidant reactant)および/または冷却剤を
導向し;(4)個々の電池内に反応物流および/または冷却剤を分配し;(5)
個々の電池から副生成物を除去し;且つ、(6)電気接続された各電池間で燃料
および酸化体ガス流を分離する;などの複数の機能を行う。導電性であることに
加えてコレクタ板は、良好な機械的強度、高温安定性、化学的攻撃および/また
は加水分解により引き起こされる劣化に対する高耐性、および、水素ガスに対す
る低い透過性を有さねばならない。
例えば、その電池を介して燃料、酸化体および/または副生成物を導向すべく一
体的チャネルが配備され得る。歴史的には、グラファイト複合体素材からのグラ
ファイト構造が所望の形状へと加工されてきた。部分的には費用および加工時間
特性の故に、燃料電池製造分野においては最近、圧縮成形および射出成形の技術
を使用して双極コレクタ板などの様にネットシェイプ成形された燃料電池構造を
製造するための組成物および方法の開発に関心が集まっている。成功した例は限
られているが、上記の試みは主としてフルオロポリマ・バインダ材料を取り入れ
た組成物を型成形することに専念している。例えばフッ化ビニリデンなどの熱可
塑性フルオロポリマから型成形された双極コレクタ板は、米国特許第3,801
,374号、第4,214,969号および第4,988,583号に開示され
ている。
る。重要な点としてフルオロポリマには比較的に大きな粘度が伴うことから、そ
の組成物を型成形かつ被覆する際に、フルオロポリマのバインダ材料としての効
率が制限される。
填剤の投入レベルを最大化することが望ましい。しかし一般的には、所定ポリマ
組成物における充填剤粒子の百分率が大きくなるほど、組成物の粘度は対応して
増大する。故に、選択されるポリマ・バインダ材料の如何に関わらず、処理の間
における所定の最小限の流れ度合いを確かなものとするには導電性充填剤の添加
を制限すべきである。斯かる粘度に関する制限は射出成形用途において特に顕著
となるものであるが、射出成形においてポリマ組成物の粘度は、ポリマ組成物が
チャネルおよびゲートなどの複雑な成形用型形状を通り進行し得るべく十分に低
いレベルに維持されねばならない。フルオロポリマ組成物の場合、フルオロポリ
マ・バインダには大きな初期粘度レベルが伴うことから、処理に先行してバイン
ダに投入され得る充填剤の量は限られる。故に、フルオロポリマ・バインダを使
用して作製される燃料電池用コレクタ板の導電性は対応して制限される。
ス用途に対して高導電性の複合体構造を処理するために改良された組成物および
方法に対する要望が在る。
合体構造および被覆を作製するための組成物であって、結果的な構造もしくは被
覆の導電性は該組成物の大きな充填剤投入容量の結果として改善されるという組
成物を提供するにある。
使用される、導熱性かつ導電性のポリマ複合体構造もしくは被覆を形成するため
の組成物および該組成物を処理する方法を提供するにある。
クタ板を迅速にネットシェイプ成形する非フッ化組成物であって、充填剤投入量
が改善されることにより、フルオロポリマ系組成物から作製された従来の電流コ
レクタ板よりも大きな嵩(かさ)導電性を有する電流コレクタ板に帰着するとい
う非フッ化組成物を提供するに在る。
達成される。新規なポリマ組成物は、耐蝕性の電気的および熱的な導体および接
点;バッテリおよびコンデンサの電極;物質に対して電気化学的な被覆および合
成を行う電極;および、高分子電解質膜(PEM)燃料電池に対する電流コレク
タ板などの電気化学的デバイス構成要素;などの種々の用途に対する高導電性被
覆およびネットシェイプ成形構造を製造すべく提供される。
用途に適した構造もしくは被覆を作製すべく充填剤が大量投入されたポリマ組成
物が提供される。本発明の好適実施例において上記組成物は特に、PEM燃料電
池用の電流コレクタ板を圧縮成形且つ/又は射出成形するに適している。上記組
成物は、化学的不活性で導熱性かつ導電性な充填剤が投入された低粘度のポリマ
から成る。
0ニュートン・秒/平方メートル(N*s/m2 )未満の溶融粘度を有するポリ
マの群から選択される。更に、上記ポリマは(下記の)表2に要約された物質特
性および特性値を有するのが好適である。ポリマの適切な系統としては、硫化ポ
リフェニレン(PPS);変性ポリフェニレンオキシド(PPO);液晶ポリマ
(LCP);ポリアミド;ポリイミド;ポリエステル;フェノール;エポキシ含
有樹脂およびビニル・エステル、が挙げられる。
おいて上記充填剤は、約0.1〜200ミクロンの範囲の平均粒子サイズ、好適
には約23〜26ミクロンの範囲の平均粒子サイズを有する炭素および/または
グラファイト粒子から成る。上記充填剤粒子は、(BET試験規格により測定さ
れた)約1〜100m2 /gの範囲、好適には7〜10m2 /gの範囲の表面積
を有する。上記組成物は、上記の可能的ポリマの群から選択された熱可塑性もし
くは熱硬化性のサイズ剤(sizing)を有する、炭素および/またはグラフ
ァイトのナノ繊維;炭素および/またはグラファイト繊維;ステンレス鋼もしく
はニッケルなどの金属繊維;および、金属被覆された炭素および/またはグラフ
ァイトの繊維凝集物(fiber concentrate)などの付加的成分
を含み得る。
形状へと形成される。代替的に、上記組成物は被覆もしくは塗付操作で使用され
得る。
製造するために供給される。本発明の最善のモードの場合、上記組成物は、ポリ
マ電解質膜(PEM)燃料電池用の単位電流コレクタ・プレートを成形するため
に使用される。しかし、組成物は、別のコレクタ・プレート構造を製造するため
にも使用することができる。例えば、組成物は、多重層コレクタ・プレート構造
を形成するために、適当な基板の表面上にコーティングすることができる。従っ
て、本明細書においては、「構造」という用語は、単位部分またはコーティング
した部分を意味する。好適には、組成物は、導電率が高い炭素または黒鉛フィラ
ー材を含む粘度の低い熱可塑性樹脂を含む。
プレートを製造するために選択される。好適には、組成物は、(下記の)表1の
特定の基準に適合する電流コレクタ・プレートを製造するために使用することが
好ましい。以下に記載する特性および特徴を持つ他に、好適には、コレクタ・プ
レートは、化学的および電気化学劣化および加水分解に耐えることができるバル
ク電気抵抗が500mΩ−cm未満(または20S/cmを超えるバルク導電率
)を持つことが好ましい。
いて、平方メートル当り1,000ニュートン秒(N*s/m2)未満の溶融粘
度を持ち、(下記の)表2に示す追加材料特性および特徴を持つ、弗素化してい
ない熱可塑性または熱硬化性ポリマと定義されている。本明細書においては、「
弗素化していない」という用語は、フルオロポリマ以外のポリマを意味する。従
って、弗素コーティング組成物の公称数量は、弗素化していないポリマとしての
結合材樹脂の名称を変更しないで本組成物に添加することができる。例えば、T
eflon(登録商標)の公称の数量を、最終組成物の離型特徴を改善するため
に結合材樹脂に追加することができる。
(PPS)、低分子量PPS、液晶ポリマ(LCP)、および変性酸化ポリフェ
ニレン等があるがこれらに限定されない。適当な硫化ポリフェニレンは、オクラ
ホマ州バートレスビル所在のフィリップス・ケミカル社が、Ryton(登録商
標)という製品名で市販しているし、ニュージャージー州サミット所在のチコナ
・コーポレーションが、Fortron(登録商標)という製品名で市販してい
る。必要な特性を持つ液晶ポリマは、チコナ社が、ベクトラという製品名で市販
しているし、ジョージア州アルファレッタ所在のアモコ・パーフォーマンス・プ
ロダクツ社が、Xydar(登録商標)という製品名で市販している。必要な特
性を持つ変性酸化ポリフェニレンは、マサチューセッツ州ピットフィールド所在
のゼネラル・エレクトリックが、Noryl(登録商標)という製品名で市販し
ている。上記ポリマ樹脂の組合せは、表2に示す必要な特性を持つ。
好適には、フィラー粒子は、炭素および/またはグラファイトを含み、下記の表
3に示す特性および特徴を持つことが好ましい。
。しかし、好適には、フィラー材は、炭素含有量が98%以上の高純度のグラフ
ァイトの粉末を含むことが好ましい。好適には、グラファイトを使用することが
好ましい。何故なら、グラファイトは、広い範囲の環境で、電気化学的に安定し
ているからである。グラファイトは粉末の形で使用することが好ましい。何故な
ら、粉末は、成形中組成物の流れを阻害する傾向が低いからである。好適には、
グラファイトの粉末は、約23〜26ミクロンの平均粒子サイズと、約7〜10
m2/gのBET測定表面積を持つことが好ましい。本発明の新規な組成物は、
小さくて、表面積が小さい導電率粒子を含んでいるので、エレクトロニクス、熱
電気および電気化学デバイス用の構造を製造するのに使用される従来の導電率組
成物とは有意に異なっている。燃料電池コレクタ・プレートを製造するのに使用
する導電率組成物のような従来の導電率組成物は、通常、小さな粒子サイズと結
合している非常に表面積が導電率粒子を含む。例えば、500m2/gより大き
な表面積を持ち、1ミクロン未満の粒子サイズを持つカーボン・ブラックは、代
表的な例である。通常、従来の導電率組成物も、小さな表面積を持つ大きな繊維
を含む。例えば、250ミクロンを超える長さの繊維と結合している10m2/
g未満の表面積を持つ繊維が代表的な例である。
ィラー粒子の充填を増大しながら、材料の流れを維持する手段が得られる。有意
に、粒子サイズが比較的小さく、表面積が比較的小さいと、電流コレクタ・プレ
ートを成形するための周知の組成物と比較した場合、大幅に改善されたフィラー
粒子充填密度が得られる。固体の充填量がそれに対応して増大すると、導電率が
増大したプレート製品ができ、一方、ガスを透過することができる間隙は最も少
なくなる。上記特性を持つグラファイトの粉末は、テネシー州ローレンスバーグ
所在のUCARカーボン社、およびニュージャージー州アスブリ所在のアスブリ
・カーボンズ社から入手することができる。
成物に炭素ナノファイバを追加することができる。炭素ナノファイバは、通常、
数ナノメートルから数百ナノメートルの範囲内の直径と、50〜1,500の範
囲内のアスペクト比を持つ。他の添加物としては、炭素繊維、ステンレス鋼また
はニッケルのような金属繊維、および/または潜在的ポリマ(すなわち、硫化ポ
リフェニレン、変性酸化ポリフェニレン、液晶ポリマ、ポリアミド、ポリイミド
、ポリエステル、フェノリック、エポキシ含有樹脂、エポキシ・ノボラックおよ
びビニール・エステル)の上記グループから選択したポリマ・サイズを持つ金属
でコーティングした炭素繊維濃縮物等がある。
リマ樹脂、および0〜20重量%の金属繊維、炭素繊維および/または炭素ナノ
ファイバを含む。金属ファイバを添加した場合には、繊維の少なくとも50%は
、数ナノメートルから約50ミクロンの範囲内の直径と、10〜5,000の範
囲内のアスペクト比とを持つことが好ましい。
を持つ合成物に形成される。圧縮成形の場合には、グラファイト粉末およびポリ
マ粉末および/または金属でコーティングされた炭素粒子または繊維は、分布お
よび組成を均一にするために最初一緒に混合される。ポリマ成分の溶融温度以下
の温度、および好適には、室温で、5〜100(10)6N/m2の圧力で圧縮す
ることにより、混合ブレンドの予備的形成品が形成される。予備的形成品は、約
1〜45分の間、ポリマの溶融温度以上の温度に加熱される。その後で、予備的
形成品は、180〜350℃の範囲内の温度に加熱されたモールド・プラテンの
間に置かれる。モールド・プラテンは、約1〜15(10)6N/m2の締付け圧
力により一体となり、モールド内に捕捉されている気体は、真空状態のガス抜き
ステップで除去される。ガス抜きステップは約1分かかる。ガス抜きステップの
後で、モールドを締め付けている圧力は、約5〜75(10)6N/m2に増大さ
れる。その後で、モールドは、約80〜250℃の範囲内の温度に冷却され、そ
の部分がモールドから取り出される。
末およびポリマ粉末および/または金属によりコーティングされた炭素粒子また
は繊維が最初一緒に混合され、ペレットに合成され、その後で、モールド内に注
入される前に可塑化される。射出成形を使用する場合には、より温度の低いモー
ルド内に流入する場合に、樹脂が凍結、または固化するのを防止するために、組
成物を適当な温度(すなわち、ポリマ樹脂の溶融温度よりかなり上の温度)に維
持しなければならない。射出中に、樹脂が凍結するのをさらに防止するために、
好適には、モールド自身を、約80〜350℃の温度に加熱することが好ましい
。組成物の高い熱伝導性による熱損失を最も少なくするために、混合物は、モー
ルド内に急速に注入される。また、急速注入により、より高い剪断力を発生する
ことにより、モールド内へのまたモールドを通る材料の流れが改善される。注入
圧縮が変化すると、注入速度が影響を受ける恐れがある。注入圧縮は、組成物の
粘度、モールドの温度のような多数の要因により変化する場合がある。しかし、
好適には、注入圧力は、過度のモールド・フラッシュを発生しないで、達成する
ことができる最大レベルに設定することが好ましい。モールド材料が、モールド
の凹部から押し出されると、モールド・フラッシュが発生する。注入圧力は、約
13〜500(10)6N/m2の範囲にわたる。注入ステップの所要時間は、約
1〜15秒である。注入の後、取り出すまで、部品をモールド内に保持すること
ができる。
ある。この場合には、射出成形された構造体に対して、成形後に圧縮ステップが
行われる。この最終圧縮ステップは、例えば、導電率フィラー充填密度を増大す
ることにより、成形された構造体の導電率をさらに向上するために使用すること
ができる。
い保護層を形成するために、新規な組成物が溶融され金属面に塗布される。上記
組成物は、電気抵抗の有意な増大を防止しながら、下の金属構造体を腐食から保
護するための手段を供給する。燃料電池に適する(すなわち、表1に示す特定を
持つ)構造体は、多数の異なるコーティング方法で形成することができる。例え
ば、コーティングされた構造体は、薄い、打ち抜いたまたはエッチングした金属
基板を、溶融した形の新規な組成物に溶融メッキ・コーティングすることにより
形成することができる。追加のコーティング方法としては、金属シートをクラッ
ディングし、圧延コーティングし、その後で、必要な表面幾何学的形状を形成す
るためにコーティングした表面を高温スタンピングする方法を含む。
るものではないことは明らかであろう。当業者であれば、特許請求の範囲に記載
する本発明の精神および範囲から逸脱することなしに、多数の修正、変更、変形
、置換えおよび同等物に思いつくことができるだろう。
Claims (26)
- 【請求項1】 1,000〜10,000/秒の剪断速度範囲に亙り1,0
00ニュートン・秒/平方メートル(N*s/m2 )未満の溶融粘度を有する非
フッ化ポリマ・バインダ、および、 当該複合体が少なくとも約10S/cmの嵩導電性を有する如く上記ポリマ・
バインダ内に固定された複数の導電性粒子、 を含む導電性ポリマ複合体を形成するための組成物。 - 【請求項2】 前記非フッ化ポリマ・バインダは、1,000〜10,00
0/秒の剪断速度範囲に亙り200ニュートン・秒/平方メートル(N*s/m 2 )未満の溶融粘度を有する、請求項1記載の組成物。 - 【請求項3】 前記非フッ化ポリマ・バインダは少なくとも45℃の温熱指
標を有する熱可塑性プラスチックから成る、請求項1記載の組成物。 - 【請求項4】 前記非フッ化ポリマ・バインダは少なくとも90℃の溶融温
度を有する熱可塑性プラスチックから成る、請求項1記載の組成物。 - 【請求項5】 前記非フッ化ポリマ・バインダは、硫化ポリフェニレン、変
性ポリフェニレンオキシド、液晶ポリマ、ポリアミド、ポリイミド、ポリエステ
ル、フェノール、エポキシ含有樹脂およびビニル・エステルから成る群から選択
される、請求項1記載の組成物。 - 【請求項6】 前記複数の導電性粒子は炭素粒子から成る、請求項1記載の
組成物。 - 【請求項7】 前記複数の導電性粒子はグラファイト粒子から成る、請求項
1記載の組成物。 - 【請求項8】 前記充填剤は、約0.1〜200ミクロンの範囲の平均粒子
サイズ、好適には約23〜26ミクロンの範囲の平均粒子サイズを有する請求項
1記載の組成物。 - 【請求項9】 前記複数の導電性粒子は、約1〜100m2 /gの範囲、好
適には7〜10m2 /gの範囲のBET測定平均表面積を有する、請求項8記載
の組成物。 - 【請求項10】 前記複数の導電性粒子は当該組成物の少なくとも45wt
.%含まれる、請求項10記載の組成物。 - 【請求項11】 前記ポリマ複合体は高分子電解質膜(PEM)燃料電池用
の電流コレクタ板から成る、請求項1記載の組成物。 - 【請求項12】 一対の電流コレクタ板間に介設されたイオン交換膜と複数
の電極とを有する高分子電解質膜(PEM)燃料電池において、 1,000〜10,000/秒の剪断速度範囲に亙り1,000ニュートン・
秒/平方メートル(N*s/m2 )未満の溶融粘度を有する非フッ化ポリマを備
えた組成物を有する電流コレクタ板を形成する工程を含むことを特徴とする、高
分子電解質膜(PEM)燃料電池。 - 【請求項13】 前記電流コレクタ板は前記組成物から型成形された一体成
形構造を備える、請求項12記載のPEM燃料電池。 - 【請求項14】 前記電流コレクタ板は前記組成物により被覆された金属素
地から成る、請求項12記載のPEM燃料電池。 - 【請求項15】 前記非フッ化ポリマ・バインダは1,000〜10,00
0/秒の剪断速度範囲に亙り200ニュートン・秒/平方メートル(N*s/m 2 )未満の溶融粘度を有する、請求項12記載のPEM燃料電池。 - 【請求項16】 前記非フッ化ポリマは少なくとも45℃の温熱指標を有す
る熱可塑性樹脂から成る、請求項12記載のPEM燃料電池。 - 【請求項17】 前記非フッ化ポリマは、少なくとも90℃、好適には約2
50乃至350℃の範囲の溶融温度を有する熱可塑性樹脂から成る、請求項12
記載のPEM燃料電池。 - 【請求項18】 前記非フッ化ポリマ・バインダは、硫化ポリフェニレン、
変性ポリフェニレンオキシド、液晶ポリマ、ポリアミド、ポリイミド、ポリエス
テル、フェノール、エポキシ含有樹脂およびビニル・エステルから成る群から選
択される、請求項12記載のPEM燃料電池。 - 【請求項19】 前記組成物は更に、約0.1〜200ミクロンの平均粒子
サイズ、好適には約23〜26ミクロンの範囲の平均粒子サイズを有する複数の
導電性充填剤粒子を備える、請求項12記載のPEM燃料電池。 - 【請求項20】 前記複数の導電性充填剤粒子は、約1〜100m2 /gの
範囲、好適には7〜10m2 /gの範囲の平均表面積を有する、請求項19記載
のPEM燃料電池。 - 【請求項21】 前記複数の導電性粒子は前記組成物の少なくとも45wt
.%含まれる、請求項19記載のPEM燃料電池。 - 【請求項22】 前記コレクタ板は圧縮成形されたコレクタ板から成る、請
求項12記載のPEM燃料電池。 - 【請求項23】 前記コレクタ板は射出成形されたコレクタ板から成る、請
求項2記載のPEM燃料電池。 - 【請求項24】 導電性充填剤粉末と非フッ化ポリマ粉末とを組合せて混合
物を形成する工程と、 上記非フッ化ポリマ粉末の溶融温度より高温に加熱された成形用型のキャビテ
ィ内に上記混合物を導入する工程と、 上記混合物を圧縮して電流コレクタ板を形成する工程と、 上記成形用型を上記非フッ化ポリマ粉末の上記溶融温度以下の温度へと冷却す
る工程と、 上記成形用型から上記電流コレクタ板を取出す工程と、 を含む、高分子電解質(PEM)燃料電池用の電流コレクタ板を作製する方法
。 - 【請求項25】 導電性充填剤粉末と非フッ化ポリマ粉末とを組合せて混合
物を形成する工程と、 上記混合物を固体ペレットへと成形する工程と、 上記ペレットを上記非フッ化ポリマ粉末の溶融温度より高温に加熱する工程と
、 上記混合物を成形用型キャビティ内に射出する工程と、 上記混合物が上記非フッ化ポリマ粉末の上記溶融温度以下の温度に冷えて一体
成形コレクタ板を形成するのを許容する工程と、 上記成形用型キャビティから上記一体成形コレクタ板を取出す工程と、 を含む、高分子電解質(PEM)燃料電池用の電流コレクタ板を作製する方法
。 - 【請求項26】 前記一体成形コレクタ板を圧縮する工程を更に含む、請求
項25記載の方法。
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