CN109075412A - 熔融锂氧电化学电池 - Google Patents
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Abstract
提供了可再充电锂空气电池。所述电池含有形成负极室的陶瓷隔膜、包含在负极室中的熔融锂负极、空气正极和无水电解质。所述正极具有包括低温区域和高温区域的温度梯度,以及所述温度梯度为电池产生的反应产物提供了流动***。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求2016年1月22日提交的申请号为62/281,875的美国临时申请的优先权,其内容通过引用并入本文。
发明背景
已有大量文件证明,现代社会需要高性能且可靠的能量储存。由于锂电池的优越的能量密度和高性能,锂电池代表了对这些能量需求的极具吸引力的解决方案。然而,现有的锂离子存储材料限制了传统锂离子电池的比能(specific energy)。虽然锂具有任何负极(anode)之中的最高比容量之一(3861mAh/g),但典型的正极材料(cathode materials),如MnO2、V2O5、LiCoO2和(CF)n具有不到200mAh/g的比容量。
最近,已经提出锂/氧(Li/O2)或锂空气电池作为避免当今锂离子电池(lithiumion cell)的限制的方法。在这些电池中,锂金属负极被用于使负极容量最大化,并且通过不在电池中存储正极(cathode)活性材料来使锂空气电池的正极容量最大化。作为替代,周围的O2在催化空气电极上被还原形成O2 2-,其中它与从负极传导的Li+离子反应。已经发现,含水锂空气电池会遭受水对Li负极的腐蚀,且由于有效运作所需的过量水而低于最佳容量。
亚伯拉罕(Abraham)和江(Jiang)(J.Electrochem.Soc.,1996,143(1),1-5)报道了一种无水Li/O2电池,该电池的开路电压接近3V、2.0到2.8V的操作电压、良好的库仑效率和一些循环荷电率(re-chargeability),但伴随着严重的容量衰减,将使用期限制到仅有几个循环。此外,在非水性电池中,电解质必须润湿锂氧反应产物,以便其在再充电期间被电解。已经发现,反应产物在可利用的有机电解质中的有限的溶解度使得必须使用过量的电解质来充分润湿正极中产生的极高表面积的纳米级放电沉积物。因此,所需的过量电解质显著降低了在锂氧电池中本来可获得的高能量密度。
Li/O2电池的运作依赖于氧扩散到空气正极。氧吸收是电解质的本生系数(Bunsencoefficient)(α)、电解质电导率(σ)和黏度(η)的函数。已知,随着溶剂的黏度上升,锂反应容量和本生系数下降。另外,电解质对总电池容量具有甚至更直接的影响,因为溶解反应产物的能力是至关重要的。在已知电池中,这个问题一直以一种或其他形式存在。
实际上,高比率容量衰减仍然是非含水可再充电锂空气电池的问题,并且已成为其商业化的重大障碍。高衰减主要归因于电解质与在电池再充电期间于负极-电解质界面形成的青苔状的(mossy)的锂粉末和树枝晶之间发生的寄生反应,以及电解质与在再充电期间作为还原Li2O2的中间步骤出现的LiO2自由基之间的钝化反应。
在再充电过程中,锂离子传导穿过电解质隔膜(separator),伴随着锂被电镀于负极。形成与致密的锂金属膜相反的低密度锂枝晶和锂粉而使再充电过程复杂化。除了与电解质的钝化反应之外,在再充电期间形成的青苔状的锂在氧气存在下可被氧化成青苔状的氧化锂。在负极上的氧化锂和/或电解质钝化反应产物厚层可增加电池的阻抗因而降低性能。随着循环形成的青苔状的锂还可导致大量锂在电池内断开从而导致无效。锂枝晶可以穿透隔膜,导致电池内内部短路。反复的循环造成电解质分解,除此之外还减少了在负极表面覆盖的氧钝化材料。这导致在金属负极表面形成由青苔状的锂、锂-氧和锂-电解质反应产物组成的层,其抬高电池阻抗并消耗电解质,致使电池变干。
由于负极和正极的结构中的相似之处,使用活性(非锂金属)负极以消除树枝状锂镀层的尝试没有成功。在这种锂空气“离子”电池中,负极和正极都包含碳或另一种电子导体作为提供电子连续性的介质。正极中的炭黑提供了电子连续性和用于氧化锂形成的反应区域(reaction site)。为了形成活性负极,负极为了嵌入锂包括了石墨碳,并且为了电子连续性包括了炭黑。不幸的是,在负极中使用石墨和炭黑也可以提供氧化锂形成的反应区域。在相对于锂嵌入石墨的低电压约3伏的反应电势下,氧反应在负极和正极中占主导地位。将现有的锂离子电池结构技术应用于锂氧电池将允许氧气扩散到电池结构的所有元件中。由于在负极和正极中都发生锂/氧反应,因此难以在两者之间产生电压电势差。两个电极内将存在相等的氧化反应电势,导致无电压。
作为树枝状锂镀层和不受控制的氧扩散问题的解决方案,已知的含水和无水的锂空气电池已经包括了电解质屏障的隔膜(通常是陶瓷材料)以保护锂负极并提供在充电期间锂可以镀于其上的硬表面。然而,形成可靠的、成本有效的屏障是困难的。在约翰逊(Johnson)的专利号为7,691,536的美国专利中描述了一种锂空气电池,其使用保护性固态锂离子导电屏障作为隔膜以保护锂空气电池中的锂。薄膜屏障在抵抗与在负极上剥离和电镀锂或在循环期间正极的溶胀和收缩相关的机械应力方面具有有限的效力。此外,厚锂离子导电陶瓷板虽然提供优异的保护屏障性能,但极其难以制造,给电池增加了相当大的质量,并且制造起来相当昂贵。
当涉及正极时,随着放电速率的增加,电池容量的急剧下降,这归因于正极中反应产物的积聚。在高放电速率下,在正极表面进入正极的氧气没有机会扩散或以其他方式变迁到正极内更深的反应区域。放电反应在正极表面发生,导致形成密封了正极表面并防止其他氧气进入的反应产物外壳。缺乏氧气,放电过程无法持续。
锂空气电池的另一个重大挑战是正极内的电解质稳定性。锂氧电池中的主要放电产物是Li2O2。在再充电期间,产生的锂氧自由基LiO2(电解Li2O2时出现的中间产物)积极地攻击并分解正极内的电解质,导致正极失去其有效性。
已经提出,高温熔融盐作为无水锂空气电池中有机电解质的替代物。Sammells的专利号为4,803,134的美国专利申请描述了一种高锂-氧蓄电池,其中使用了陶瓷氧离子导体。所述电池包括与锂离子传导熔融盐电解质(LiF-LiCl-Li2O)接触的含锂负电极,通过氧离子传导固体电解质与正电极分离。现有的固体氧化物电解质的离子电导率限制要求这种电池在700℃或更高的温度范围内工作,以便具有合理的充电/放电循环速率。电池的几何形状使得放电反应产物积聚在负极和固体氧化物电解质之间的熔融盐中。所需的空间是电池内额外来源的阻抗。
表1熔融硝酸盐电解质的物理性质
熔融硝酸盐还提供了可行的解决方案以及熔融硝酸盐电解质的物理性质,在表1中做了总结(取自使用的熔融硝酸盐电解质的锂电池(Lithium Batteries Using MoltenNitrate Electrolytes)Melvin H.Miles著:研究部门(代码4T4220D);海军空战中心武器部;中国路加(Luke),CA 93555-61000)。
熔融LiNO3的电化学氧化发生在相对于Ag+/Ag的约1.1V或者相对于Li+/Li的约4.5V。LiNO3的电化学还原发生在相对于Ag+/Ag约-0.9V,因此这两个反应在300℃下为熔融LiNO3限定2.0V电化学稳定性区域,并且定义如下:
LiNO3→Li++NO2+1/2O2+e- (反应式1)
LiNO3+2e-→LiNO2+O-- (反应式2)
使用熔融硝酸盐的这项工艺并未考虑与锂空气电池一起进行;然而,电解质的有效工作电压窗口适合于这种应用。如图1中的反应电势线所示,施加以锂负极为参考的4.5V的再充电电压可导致硝酸锂分解成亚硝酸锂,释放氧气。另一方面,锂可以将LiNO3还原为Li2O和LiNO2。当LiNO3电压跌至低于相对于锂2.5V时,发生该反应。只要在电解质中存在溶解氧,反应动力学将有利于锂氧反应而不是LiNO3还原。在NaNO3和KNO3熔体中,氧化物离子易于转化为过氧化物(O2 2-)和积极的超氧化物(O2 -)离子(M.H.Miles等人,电化学学会志(J.Electrochem.Soc.),127,1761(1980))。
仍然需要能够克服与现有技术相关的问题的锂空气电池。
发明概述
可再充电锂空气电池包括形成负极室的陶瓷隔膜、包含在负极室中的熔融锂负极、空气正极和无水电解质,其中,所述正极具有包括低温区域和高温区域的温度梯度,以及其中,所述温度梯度为电池产生的反应产物提供流动***。
附图的几个视图的简要说明
当结合附图阅读时,将更好地理解前述发明内容以及本发明的以下详细描述。出于说明本发明的目的,在附图中示出了目前优选的实施例。然而,应该理解,本发明不限于所示的精确布置和手段。
在附图中:
图1是描述在300℃下熔融硝酸锂的电化学反应电势的图;
图2是如本发明的一个实施方式所述的电池的示意图;
图3是如本发明的另一个实施方式所述的电池在放电中的示意图;
图4是图3的电池在再充电中的示意图。
图5是如本发明的另一个实施方式所述的高性能电池在放电中的示意图;
图6是图5的高性能电池的再充电的示意图。
图7是如本发明的另一个实施方式所述的电池的示意图;和
图8是显示几种固体陶瓷电解质的锂离子电导率的阿雷尼乌斯图(Arrheniusplot)。
发明详述
本发明大体涉及储能,更具体地,涉及锂空气电化学电池。出于本公开的目的,术语锂空气电池、锂空气电化学发动机和锂氧电池可互换使用。
本发明提供一种可再充电锂空气电池,其具有高的电池充电/放电速率,并具有有限容量衰减、高能量密度、高功率密度,以及依靠来自环境空气的氧气运行的能力。因此,它消除了阻碍锂空气电池商业化的重要的障碍。例如,通过使用作为流动反应物向稳定固态陶瓷电解质的负极侧提供的熔融锂,消除了在电池再充电期间在负极-电解质界面处形成青苔状的锂粉末和锂枝晶。本发明的电池还包括用于从所述正极除去反应产物的流动***。
所述锂与氧气的反应如下:
2Li+O2→Li2O2 Eo=3.10V
4Li+O2→2Li2O Eo=2.91V
为避免与过去的锂空气电池方法相关的问题,本发明的锂空气电池可以在20℃到700℃的宽温度范围内运行,其包括高温(elevated temperatures,),例如,约200℃到450℃的优选温度,更优选约200°到约250℃。可以基于特定电池的优选操作温度来选择电解质中的溶剂。在高温下操作可以实现用于更高的功率密度(power density)的更快的动力学,从而消除了与锂空气技术相关的主要问题。此外,在高温下操作还允许了使用具有高电化学稳定性的高温有机电解质和无机、熔融盐电解质溶液,从而避免困扰锂空气电池的常规方法的另一个主要问题。选择的无机熔融盐具有良好的锂/氧反应产物溶解度,因此能够更好地控制电池动力学。
本发明的可再充电空气电池包括形成负极室的陶瓷隔膜、包含在负极室中的熔融锂负极、空气正极和无水电解质,下面将更详细地描述这些组成中的每一个。
所述电池还包括由正极上的温度梯度提供的流动***。更具体地,所述正极具有两个温度区域:高温区域(优选位于发生反应的负极附近)和位于离负极更远的低温区域。当电解质在放电期间循环通过所述电池时,由电池产生的反应产物从高温区域迁移到低温区域。
所述负极室优选地由密封的陶瓷外壳(enclosure)形成,所述陶瓷外壳是锂离子导电的并用作电池的隔膜。优选地,所述陶瓷材料与锂金属接触稳定并保护负极免受环境氧气和水分的影响。优选的材料包括锂离子导电玻璃,例如锂β氧化铝、磷酸锂玻璃、锂镧锆氧化物(LLZO)、Al2O3:Li7La3Zr2O12、锂铝锗磷酸盐(LAGP)和锂铝钛磷酸盐(LATP)。在优选的实施方式中,所述负极室保持在约20℃到约200℃,更优选地在约175℃到约200℃,最优选地约175℃到约195℃。
所述负极包括熔融态的金属锂;锂的熔点为约180℃。所述熔融锂负极的好处是其限制了电池中不期望的枝晶生长。
为与锂接触的稳定性,选择无水电解质。因此,陶瓷外壳中的破裂不会导致快速反应,具体地,因为控制了进入电池的空气。优选的电解质包括熔融无机盐,例如,碱金属的硝酸盐如锂和钠的硝酸盐,碱金属的氯化物和溴化物如锂、钾和钠的氯化物和溴化物,碱金属的碳酸盐如钠和锂的碳酸盐,以及硝酸钠-硝酸钾(NaNO3-KNO3)的共熔混合物(eutecticmixtures)以及硅烷和硅氧烷基化合物包括,例如,具有或不具有聚环氧乙烷基团的六甲基环三硅氧烷(hexamethylcyclotrisiloxane)、八甲基环四硅氧烷(octamethylcyclotetrasiloxane)、十甲基环五硅氧烷(decamethylcyclopentasiloxane)和十二烷基甲基六四硅氧烷(dodecamethylhexatetrasiloxane)。
所述电解质中的无机盐、硅烷或硅氧烷存在于溶剂中。所述溶剂是非限制性的,并可基于电池的优选操作温度来选择。一种优选的溶剂是共熔的LiCl-KCl,其在350℃至450℃的温度下发挥作用。所述电解质的温度可以用加热器控制并优选地为约200℃至450℃。
所述空气正极(cathode)或正极(positive electrode)是多孔的,使得氧气可以穿透孔隙并形成作为反应产物过氧化锂;电解质也流过多孔正极。所述正极优选由多孔陶瓷材料形成,该多孔陶瓷材料是导电的并用金属硝酸盐如硝酸银或碳材料如碳纤维、炭黑或碳泡沫浸入或浸渍。优选的多孔陶瓷材料包括LLZO、LAGP、LATP和锂氧离子(lithiumoxyanion)如碳酸锂;最优选的是LLZO。在另一个优选的实施方式中,所述正极包含碳材料、耐热聚合物粘合剂如聚酰亚胺和金属氧化物催化剂。这类示例性的正极材料包含约60%重量比的气相生长碳纤维,约30%的聚合物粘合剂和约10%的二氧化锰。所述正极也可以由导电烧结金属氧化物粉末、烧结金属氮化物、碳或烧结碳化硅构成。
作为优选例,通过在1000psi下将10-15克LLZO粉末压成圆盘来制备多孔锂镧锆氧化物(LLZO)陶瓷基材。通过在1000℃的炉中放置1小时来使所述圆盘致密化。之后用金属硝酸盐如硝酸银浸渍所述圆盘以形成正极。
采用热力学过程除去电解质并将电解质提供至正极反应区域。在其基本构造中,在由电解质润湿的正极结构上保持温度梯度。所述电池的活性充电/放电反应区域形成所述梯度的较高的温度区域。作为温度梯度的结果,在放电期间,在较高的温度区域的电解质内积聚的反应产物迁移至较低的温度区域并在其中沉淀/固化。所述电池的构造使得反应产物可在物理上远离电池较高的温度反应区域的较低的温度区域内积聚。在较低的温度区域中反应产物的积聚防止其显著影响在较高温的正极反应区域中发生的充电/放电电池动力学。最终,冷却并沉降的反应产物将重新溶解于电解质中。该流动***是本发明电池的关键特征。
在一个替代实施方式中,所述电池包含使电解质在温度梯度上循环的泵。这种电池包含熔融的或另一种合适的电解质的储存器和用于控制正极和储存器的相对温度的温度控制***。此外,将加热元件用于电解质温度控制。泵***使正极和电解质储存器之间的电解质循环,它们彼此相邻且流体连通。操作是这样的,在放电期间,所述正极保持在升高到高于电解质储存器的温度。正极中在高温下溶解于电解质中的反应产物被带到电解质储存器中,反应产物在那里由于其中的较低温度而沉淀。相反,在充电期间,热量被供应到储存器以维持反应产物进入到电解质中的溶解度。在充电期间,所述电解质将溶解的反应产物从储存器带至正极,并在那被电解。释放氧气并使锂离子通过陶瓷隔膜,使得锂金属电镀于负极。耗尽反应产物的电解质循环回储存器,随着充电过程的继续,在储存器中电解质溶解并带更多的反应产物至正极。所述构造使得反应产物暂时作为固体储存在电解质储存器中而不是正极中。以这种方式运作使正极能够保持在最佳构造,以获得最大的充电和放电性能。
图2是根据本发明的一个实施方式的熔融锂电化学电池的示意图。所述电池呈圆柱形,翅片沿着圆筒纵向延伸,并向外辐射状伸展远离电池芯。基本结构由延伸电池的长度并用作电池隔膜的中空固体电解质圆筒(负极室)2支撑。熔融的锂金属14包含在位于电池顶部的储存器18和环形空腔4内,使得熔融锂自由地从储存器18流入环形空腔4中。预计熔融负极16的顶层不会预期完全填充电池的顶部空间20。电加热器元件6沿电池的长度延伸并定位为将锂保持在熔融状态。加热器6是核心结构的一部分,在加热器和固体电解质2的内壁之间形成环形空腔4,其中包含熔融锂14。锂14用作电池的负极。完好的正极筒8位于电解质筒2的外表面上方。翅片的核心由9表示。正极8是含有液体电解质的多孔结构,由于其翅片结构,其被配置为具有毛细效应(wicking effect)以维持其中电解质的分布。电池中的反应发生在正极接触隔膜的界面处,这是正极的较热(高温)区域。反应产物不会沉淀在正极的这个热部分中,而是在正极的较冷侧(低温区域)。这允许进入正极更深处。电池优选在250℃至700℃下运行,使得共熔盐混合物或其他电解质保持在熔融状态。翅片10延伸到周围空气中以促进向空气的热传递,使得供应至核心的热引起径向向外的温度梯度,该温度梯度保持在翅片10的尖端12和电池核心处的熔融锂之间。
在放电期间产生的溶解的反应产物11优先在翅片的较低温区域中沉淀,而不是在较温暖的核心区域中沉淀。熔融电解质储存器1含有过量的电解质3和当反应产物产生并沉积在翅片10内时,被反应产物置换的电解质。储存器1可以保持低于电池核心的温度,使得反应产物也优先在其中沉淀。所述储存器的温度由加热器元件5控制。在再充电期间,当产物被电解且锂在负极处重新电镀时,反应产物再溶解于熔融盐电解质中以维持浓度平衡。在再充电期间使用加热器5来加热电解质以再溶解反应产物。用于所述电池的核心6的热源未示出,但在充电和放电期间将保持运作温度。
储存器18向环形空腔4供应锂14,使得所述空腔不会因为在放电期间消耗锂而被耗尽。类似地,在再充电期间,当锂被还原进入环形部分,再次供应锂并积聚在储存器中。
图3和4显示了图2中的电池的径向平面横截面26的展开图,并阐述了电池的运作。这些图显示包括加热器元件7的加热器/垫片(spacer)6、翅片正极8、环形锂空腔4、固体电解质圆筒2和熔融锂负极14。参考图3,氧气47从电池环境溶解到熔融盐电解质中。在放电期间,锂44被氧化并传导通过电解质隔膜2至正极8中的熔融盐中,从而产生通过负载40到正极8的电流45。电子43氧化溶解在熔融盐电解质中的分子氧,产生氧离子46以完成反应,所得反应产物是悬浮在熔盐电解质溶液中的过氧化锂(Li2O2作为2Li+和O2 --)和/或氧化锂(Li2O作为2Li+和O--)离子。预计两种锂离子42分别分散在电解质中。该图示不旨在传导彼此结合的双原子对。当熔融盐因反应产物饱和时,过氧化锂48和/或氧化锂开始从溶液中沉淀出来。
位于电池中心区域的加热器元件7使锂负极和包含在正极中的电解质盐保持熔融状态。由于其位置和由于从正极翅片到电池周围的空气的热量损失,在电池的核心6和翅片尖端(fin tip)12之间存在降低的温度。熔融盐中溶解的锂/氧反应产物的摩尔平衡在较低温度翅片尖端12处比在最靠近电池核心的高温正极材料45处低。因此,反应产物48将倾向于在翅片尖端12的区域从溶液中沉淀出来,导致反应产物41在该位置积聚。尽管反应动力学将有利于高温区域,但是在高温区域14中产生反应产物将导致反应产物在较低温度的翅片尖端区域12中过度饱和和沉淀。因为在两个区域之间盐中反应产物的摩尔浓度是连续的,所以将发生向翅片尖端12的迁移。盐水平将自然地均匀分布,仅受熔融盐内溶解产物的浓度梯度的质量传递速率的限制。此外,在较高温区域的溶液中生产反应产物将导致反应产物在较低温区域中沉淀,因为该增加将导致低温区域的过饱和。
使反应产物积聚在电池的翅片尖端区域是重要的,因为该区域中的沉淀仅对电池的运作有非常有限的不利影响。因此,本发明避免了反应产物在电池活性区域中的过度积聚,这可能导致离子电导率的降低并且可能阻止氧气进入和扩散到反应区域。
图4描述了电池放电运作。为了再充电,电源50代替负载连接在电路中。当电子53被电源剥离并耦合至电池的负极侧,溶解的锂/氧反应产物52、54、56被电解。在该过程期间,分子氧57释放到环境中,并且锂离子54通过固态隔膜2传导到电池的负极侧,其中电子53将其还原成锂金属。
当反应产物58从熔融盐电解质溶液中被消耗时,其在电解质共熔中的摩尔浓度水平倾向于更低,从而使得另外的反应产物沉淀(precipitant)41溶解到电解质中。由于再充电过程去除的核心区域中的反应产物而产生的浓度梯度,再溶解的反应产物自然地迁移到电池的核心区域。反应产物41的连续溶解保持在翅片尖端区域12中的电解质中的反应产物摩尔平衡浓度水平,直到所有的放电反应产物41再溶解和电解,由此电池将完全充电。
图5是如本发明另一实施方式的高性能锂氧或锂空气电池的示意图。锂储存器62包含350℃的优选温度的熔融锂。锂储存器62的一部分72延伸到反应室68中,其中隔膜71与室68的内容物相接。储存器62任选地包括缺量加压气体(ullage pressurized gas)66,以确保熔融锂的流动与固态电解质隔膜71接触。当电池放电时,储存器62保持向隔膜71供应锂101。隔膜71是固体锂离子导电材料,可以是锂β氧化铝或锂镧锆氧化物(LLZO)。优选是固体陶瓷和/或玻璃电解质。正极98和嵌入式电流集电器(embedded current collector)74连接到储存器62的外侧的隔膜71的表面。正极98包括用于电池充电和放电的锂/氧反应区域。电流集电器74连接到允许电子81传送的正极端69。电力施加于端82。反应室68包含熔融电解质78。泵75通过供应管76将电解质溶液78供应到喷嘴80。喷嘴80、管85和端口87包括喷射泵由此由泵75供应的流体产生低压区域,所述低压区域将空气84吸入端口87,使得空气流过导管86到达端口87。流体注入过程产生了空气和熔融电解质的湍流混合区域。当产生的喷雾104离开喷射泵并撞击正极98时,它产生清洗效果。该过程在位于电解质71(电极端70)一侧的储存器62内的锂与通过位于另一侧的正极98的洗涤,在电解质/空气混合物中溶解并分散的氧气之间产生电化学电势。
电池运作是这样的,清洗通过正极98的熔融盐电解质102溶解在电池放电时在此产生的锂-空气反应产物。耗尽氧的空气99通过端口100离开反应室。空气84在端口91处进入电池并在进入反应室68之前通过热交换器90,热交换器105和热交换器92。流量可以由阀108控制。所述热交换器将空气84预热到一定水平,使其在接近离开喷嘴80的熔融盐电解质78的温度下进入喷嘴87。进入反应室68的空气在热交换器90和92内被通过导管88离开反应室的耗尽氧的空气99加热。通过反应器68内的热交换器105的空气被熔融电解质盐78加热。从电解质储存器中的电解质78中抽出热量使其温度保持低于清洗通过正极98的电解质102的温度。电加热器96热耦合至隔膜71并根据需要提供能量以保持正极98的温度高于与热交换器105热耦合的储存器电解质78的温度。由此保持的温差的效果是:清洗通过正极98的电解质102正极被升高至比储存器中的电解质78更高的温度。电解质连续流连续溶解并清洗去正极98中产生的反应产物。另一方面,当电解质离开正极98并被储存器中的热交换器105冷却时,电解质溶解反应产物的饱和极限降低,这导致一部分反应产物沉淀,97。电加热器94被用于控制电解质的温度。放电过程继续,当泵75重新供应现在耗尽反应产物的电解质78至喷嘴80时,其中其夹带更多的空气并带至正极98,被再加热,并溶解在其中进行的锂空气反应产生的更多的反应产物。
图6显示了再充电条件下的电池的运作。向加热器94供电以增加反应产物107在电解质78中的溶解度水平。在电解质78中的溶解的反应产物107随温度而增加。泵75将含有溶解的反应产物的电解质78泵送到喷嘴80,由此将其喷射114至正极98上。向端82施加电以电解正极98中的锂/空气反应产物。通过向相对于端70的端69施加正电压抽出电子59,反应产物被电解,氧110经由端口(port)100离开反应室68释放。它在通过热交换器92和90之后预热进入的空气,通过端口78离开电池。在再充电期间,锂离子通过固体电解质隔膜71进入储存器62,在那里锂离子通过端70的电子流被还原为锂。再充电过程,连续电解来自正极98中的熔融盐的溶解的反应产物,随着反应产物耗尽的电解质112返回至储存器78,溶解更多的反应产物107,并被泵送回正极98。如箭头103所示,熔融锂被重新供应至储存器62。在再充电条件下,阀108可以可选地关闭,因为不需要将空气吸入反应室。
图7所示的示例性电池中,具有端122和19的固体电解质圆筒2的内径为2.54cm及长度为50cm。锂的体积可以为0.253L(π(2.54(D)/2)2*50cm(L)=253.35cm3)。锂/氧反应的电化学电势为3.14V。假设负载运行输出电压为2.5V以允许内部阻抗,则可以考虑锂的安培小时容量为3,860Ah/kg(2,084Ah/ltr),从而来确定能量容量。输出电压为2.5V,从所述电池中可获得的能量将是9650Wh/kg(5210Wh/ltr)。考虑到该实施例中0.253L的锂体积,该电池可提供1.3kWh的能量。
在使用NaNO3-KNO3熔融盐共熔电解质在300℃下运行的电池中,所述电解质的电导率为0.66S/cm。类似地,固体电解质容纳圆筒2在300℃下的导电率为0.1S/cm,如图7所示。假设图7中在固体圆筒电解质2的表面上所述多孔正极8的厚度74是0.2cm,且固体电解质的厚度72为0.1mm,固体电解质加液体的面积比电阻(the area specific resistance)可以计算为0.403Ohm-cm2(1/(0.66S/cm)*0.2cm+1/(0.1S/cm)*0.01cm)。考虑到内部IR损失的伏特容差(allowance)为0.7伏,假设其他极化损耗可忽略不计,则负载下的净输出电流为1.73A。在这种情况下,所述电池的面积比功率为4.34瓦。该实施例电池的表面积为399cm2(π*2.54*50),因此其功率输出能力为1.73kW。
图8是阿雷尼乌斯图(Arrhenius plot),显示了几种适合用作电解质圆筒2的固态离子导电材料的导电性。阻抗线83用于锂β氧化铝(数据来自J.L.Briant,电化学学会期刊:电化学科学与技术(J.Electrochem.Soc.:Electrochemical Science And Technology);1834(1981)),以及线84用于锂镧锆氧化物(数据来自B.Wang非晶固体杂志(Journal ofNon-Crystalline Solids),卷183,期3,2;297-306(1995)。氧化铝掺杂的锂镧锆氧化物(Al2O3:Li7La3Zr2O12)的电导率值82来自M Kotobuki等人;电源杂志(Journal of PowerSources)196 7750–7754(2011))。
已证明烧结的LLZO电解质在所有固态电池中对锂稳定。(见T.Yoshida等人;电化学学会志(Journal of The Electrochemical Society),157-10,A1076-A1079(2010))。Li/LLZO/Li电池的循环伏安图显示了锂的溶解和沉积反应可逆地发生,而没有与LLZO的任何反应。这表明与Li金属负极可与LLZO电解质接触使用。
在示例性实施方式中,1kWh电池被设计为以1C的放电速率运行,即电池在1小时内完全放电。锂的比能量(specific energy)为11,580Wh/kg。如果包括氧的质量,则净能量密度为5,200Wh/kg。对于1kWh电池,将需要86g锂。锂的放电电流容量(discharge currentcapacity)为3.86Ah/g。放电速率为1C时,所需的放电电流为332A(86g*3.86Ah/g/1hr)。在该实施例中,隔膜的面积可以定义为100cm2,固体隔膜可以为LLZO或其它合适的替代物。在该实施例中,使用100cm2隔膜产生3.32A/cm2的净电流密度。如图8所示,LLZO的锂离子传导率σ约为0.1S/cm。由这种材料制成并且厚度t为100um的隔膜将具有0.1Ohm-cm2(1/σ*t)的阻抗。相对于电池的开路电压,以1C提供的输出电流将具有0.4V的最大电压下降幅度。电池的主要反应产物是Li2O2。维持1C放电率所需的空气流量可由所需的氧气流量确定。
锂的原子质量是6.9g/摩尔。电池的主要放电反应是2Li+O2>Li2O2,每摩尔锂需要1摩尔氧气。反应中的锂摩尔数为12.46,(86g/6.9g/mole)。因此,需要6.23摩尔或199.4克(6.23摩尔*32克/摩尔)的氧气来平衡反应。空气有23%的重量比的氧气,因此反应所需的空气总量为866g(199.4gO2/(0.23gO2/g空气)。对于1C放电,空气质量流速为866g/小时或0.24g/秒。空气密度为0.00123g/cm3。这使得体积流速为195cm3/秒。
本领域技术人员将会理解,可以对上述实施方式进行改变而不背离其广泛的发明构思。因此,应该理解,本发明不限于所公开的具体的实施方式,而是旨在涵盖由所附权利要求限定的本发明的精神和范围内的修改。
Claims (20)
1.一种可再充电锂空气电池,包括形成负极室的陶瓷隔膜、包含在负极室中的熔融锂负极、空气正极和无水电解质,其中,所述正极具有包括低温区域和高温区域的温度梯度,并且其中所述温度梯度为电池产生的反应产物提供了流动***。
2.如权利要求1所述的电池,还包括位于负极室的加热器。
3.如权利要求1所述的电池,还包括与所述正极相邻的电解质储存器。
4.如权利要求3所述的电池,还包括泵和温度控制***。
5.如权利要求4所述的电池,其特征在于,所述泵控制所述电解质在所述正极和所述电解质储存器之间的移动。
6.如权利要求4所述的电池,其特征在于,所述温度控制***控制所述正极和所述电解质储存器的温度。
7.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述正极包括与陶瓷隔膜相邻的核心和至少一个由所述核心径向向外延伸的翅片,并且,其中,所述核心是正极的高温区域且至少一个翅片是正极的低温区域。
8.如权利要求1所述的电池,其特征在于,放电期间,所述反应产物从正极的所述高温区域移动至所述正极的低温区域。
9.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述电解质包括熔融熔融无机盐。
10.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述电解质包括硅烷或硅氧烷化合物。
11.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述正极包括多孔陶瓷材料。
12.如权利要求11所述的电池,其特征在于,所述正极用金属氮化物或碳材料浸渍。
13.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述正极包括导电烧结的金属氧化物、金属氮化物、碳或碳化硅。
14.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述正极包括碳、聚合物粘合剂和金属氧化物。
15.如权利要求11所述的电池,其特征在于,所述多孔陶瓷材料包括锂镧锆氧化物。
16.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述负极室保持在约20℃至200℃。
17.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述陶瓷隔膜包括锂离子导电玻璃。
18.如权利要求17所述的电池,其特征在于,所述锂离子导电玻璃选自:锂β氧化铝、磷酸锂玻璃、锂镧锆氧化物、Al2O3:Li7La3Zr2O12、锂铝锗磷酸盐和锂铝钛磷酸盐。
19.如权利要求6所述的电池,其特征在于,所述电解质储存器的温度为约200℃至约450℃。
20.如权利要求1所述的电池,其特征在于,所述电池的运行温度为约200℃至约450℃。
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