CN102742352A - 有机电致发光元件及照明装置 - Google Patents

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Abstract

透光性基板（2）上设置有透明电极（4）、有机发光层（5）、对向电极（6）的有机EL元件（1），层压有与透明电极（4）邻接的高折射率层（31）和与透光性基板（2）邻接的低折射率层（32）的光输出层（3），在该高折射率层（31）与低折射率层（32）之间的界面具备由凸部（311）及凹部（312）构成的多个凹凸部单元（31A），从多个凹凸部单元（31A）中的至少一个高折射率层（31）与低折射率层（32）之间的界面至透明电极（4）与高折射率层（31）之间的界面的距离d1在光学可干涉距离以上，且凸部（311）的高度d2、凸部（311）的宽度d3、及凸部（311）和隔着凹部（312）邻接的凸部（311）之间的间隔d4在1μm以上。

Description

有机电致发光元件及照明装置
技术领域
本发明涉及有机电致发光元件及照明装置。
背景技术
已知一种有机电致发光元件，其在阳极和阴极之间具备含有发光层的有机薄膜层，通过从阳极注入到发光层的空穴和从阴极注入到发光层的电子在有机薄膜层再结合，由该再结合而产生激子（exciton）能量，从而得到发光。
有机电致发光元件中，发挥作为自发光型元件的优点、发光效率、图像质量、耗电、以及薄型的设计性优异的发光元件备受期待。
有机电致发光元件的光学设计中，为了提高发光效率，对光学干涉距离进行调整。通过调整空穴输送层等的有机层膜厚，可有效提高发光效率、进行发光光谱的变调，在元件设计中是不可欠缺的方法。
但是，仅靠调整光学干涉距离无法输出封闭在元件内部的光。因此，有提案提出了具备可有效输出封闭在元件内部的光、飞跃性提升发光效率的结构的元件。
向支撑有机薄膜层的透光性支撑基体（透光体）所处方向输出光的元件构成中，光的损失主要分类为以下模式。
（i）由于透光体与空气之间的界面的全反射，封闭于透光体内的光的模式（基板模式）
（ii）由于透明电极与透光体之间的界面的全反射，封闭于透明电极及有机层内的光的模式（薄膜模式）
（iii）被金属电极作为表面等离子吸收的光的模式（表面等离子模式）
这些损失模式，相对于有机发光层中的总发光能量，根据发光分子的存在状态，从数10%至接近100%。因此，如何将这些损失模式输出至外部是开发高效率发光的有机电致发光元件所必需的。
起因自上述基板模式、薄膜模式及表面等离子模式的光的封闭，均是由于发光层中被辐射的光被作为渐逝光封闭在元件内部。
作为输出元件内部中作为渐逝光被封闭的光的具体方法，报告有各种方法。
作为基板模式的光的输出方法，有提案提出，在透光性支撑基体表面设置光散射微粒和微透镜等凹凸结构的方法。例如，专利文献1中，依次配置有电极、电致发光层及透光体，另外，在透光体的光输出面侧还设置有具有光散射功能的层。通过在透光体与空气之间的界面配置光散射微粒，从基板模式输出光。此外，作为实施方式，也有提案提出，在透光体内部具备散射层等结构以改变光的方向、抑制全反射的元件构成。
作为薄膜模式的光的输出方法，有提案提出，在透光性基体与透明电极层之间具备光散射层的元件结构。光散射层使用的是，使粒径从数10nm至数10μm左右的二氧化钛等高折射率微粒分散于粘结剂树脂中的层、多孔性的二氧化硅层、或各种光散射性的新型材料。
例如，专利文献2中，电极、电致发光层、高折射率透明电极层及透光体依次被配置，此外，在高折射率透明电极层及透光体各自的光输出面侧，设置有浸出光扩散层。浸出光扩散层是由低折射材料构成的基质中含有令光散射的粒子的层，具有令渐逝光散射的功能，从而进行薄膜模式的光输出。此处，光散射功能指的是，使发光光线通过Mie散射而多重散射，令在有机薄膜层内部行进的导光向光输出方向散射。此外，专利文献2使用的方法中，特别是由于光输出层与透明电极之间的界面的平坦性差，透明电极成膜时会出现问题，因此需要用于制作可靠性更高、光输出效率高的有机电致发光元件的方法。
此外，专利文献3提出，通过将微透镜等凹凸结构设置于透光性电极及透光性基板之间，抑制光的全反射的方法。
此外，通过具备含有亚微米程度的微细周期结构的衍射光栅和光子结晶来抑制光的分散关系（能量·波数的关系）、提高光输出效率的方法也被广泛研究。例如，专利文献4或专利文献5中提出，在透光性的基板与第1电极之间具备含有亚微米程度的周期性的衍射光栅部的有机电致发光元件。这些有机电致发光元件中，通过具备衍射光栅，可输出成为渐逝光被封闭的光（薄膜模式的光）。
专利文献1：日本专利特开平8-83688号公报
专利文献2：日本专利第4140541号公报
专利文献3：日本专利第4073510号公报
专利文献4：日本专利第4253302号公报
专利文献5：日本专利第4386285号公报
发明内容
但是，即使有专利文献1至专利文献5记载的技术，还是存在无法充分提高光输出效率的问题。
其中，专利文献1记载的方法中，无法有效输出封闭在透明电极和有机层中的薄膜模式和表面等离子模式的光。
此外，专利文献4和专利文献5记载的技术，存在的问题是，由于具有亚微米程度周期性的衍射光栅而令白色光分光，特别不适宜用作照明装置的光源的发光元件。
本发明的目的是提供光输出效率高、适宜用作照明装置光源的有机电致发光元件。特别是提供可调整薄膜模式和表面等离子模式的光学损失、还可将薄膜模式的光有效输出而提高外部量子效率的同时，可得到衍射性小的良好白色发光的有机电致发光元件。
此外，本发明的目的是提供具备该有机电致发光元件的照明装置。
本发明者对于有效输出封闭在有机电致发光元件内的发光层发出的光的方法进行专心研究后发现，通过使规定的凹凸形状介于透明电极与透明基板之间的界面，可以抑制该界面的全反射，将由全反射产生的渐逝光有效输出至元件外部。本发明基于此发现而成。
本发明的有机电致发光元件是具备有透明电极、对向电极、设置于这些透明电极和对向电极之间的有机发光层与透光性基板的有机电致发光元件，其特征在于，上述透明电极中，在与上述有机发光层的相对面的反面邻接设置有光输出层，该光输出层具备有从上述透明电极侧依次层压的高折射率层及低折射率层，上述透光性基板被与上述低折射率层邻接设置，在使上述光输出层朝上的状态下相对于上述对向电极观察上述有机电致发光元件的厚度方向截面时，上述高折射率层，在该高折射率层与上述低折射率层之间的界面具备由凸部及凹部构成的多个凹凸部单元，上述多个凹凸部单元中的至少一个凹凸部单元的上述高折射率层与上述低折射率层之间的界面至上述透明电极与上述高折射率层之间的界面的距离d1在光学可干涉距离以上，且上述凸部的高度d2、上述凸部的宽度d3、及上述凸部与隔着上述凹部邻接的其他凸部之间的间隔d4在1μm以上。
根据本发明，从上述透光性基板侧令光输出的有机电致发光元件中，通过将膜厚在光学可干涉距离以上的高折射率层设置于透明电极及透光性基板之间，可以减少结合于表面等离子模式的比例，提高对薄膜模式的结合效率。已知技术中，由于没有考虑将该高折射率层设置于该位置，因此与表面等离子模式结合的比例大，光输出结构的效果有限。
本发明的构成中，为了从结合效率得到提高的薄膜模式输出光，通过具备由高折射率材料及低折射率材料构成的凹凸结构，可有效改善光输出效率。即，由于从透明电极侧依次层压了高折射率层及低折射率层的光输出层与透明电极邻接设置、上述凹凸部单元位于高折射率层与低折射率层之间的界面，因此，薄膜模式的光中，以临界角以上的角度入射至高折射率层的光在该界面不会全反射，而是透过至低折射率层，最终经过透光性基板，光被输出至外部。
因此可以提高有机发光层产生的辐射光的输出效率。
此外，由于凸部的高度d2、宽度d3、及凸部相互之间的间隔d4充分地大于可见光区域的波长，因此，如具有亚微米程度的周期性及突出高度的衍射光栅般，白色光难以被分光。因此，本发明的有机电致发光元件可以得到衍射性小的良好的白色发光，适用于照明装置的光源。已知技术中，由于采用了亚微米程度的凹凸结构，在光输出的同时被衍射。此外，要利用已知技术输出白色发光，白色光中仅部分波长的光的光输出效率上升，伴随放射角度，光输出效率会变化，因此存在色调随观察发光元件的角度而变化等的问题。如上所述，本发明即使对于白色般包含各种发光波长的辐射光，上述的问题也不显著，可提高光输出效率。
本发明中从基板厚度方向截面观察有机电致发光元件时的截面位置进行说明。本发明中，俯视有机电致发光元件，沿着通过至少2个邻接的凹凸部单元的截面切线，观察沿此切下有机电致发光元件得到的截面。此外，该截面切线的方向及位置条件可进行各种设定，但本发明中，只要以至少一个方向及位置条件切下截面时，只要满足被上述的光学可干涉距离规定的光输出层及凹凸部单元的尺寸即可。
接着，说明光学可干涉距离的调整。调整光学干涉距离是元件设计中的一般采用的方法，从近场光区域的现象和偶极子辐射理论返回元件的发光特性考虑时，多数目前为止提出的光输出结构，都是在元件内的发光机构之外另行具备的。
在元件内部***具有光输出功能的层的话，元件本身具有的光学模式会产生变化，因此不考虑光学模式的变化无法设计出最佳的光学元件。因此，对偶极子辐射如何与薄膜模式和表面等离子模式结合进行解析，本发明中，通过具备有减小对表面等离子模式的结合效率的上述光输出结构，从而可提高外部量子效率。
此外，通过抑制了对表面等离子模式的结合，主要提高了对薄膜模式的结合效率，因此通过具备可提高自薄膜模式的光输出效率的上述光输出结构，可提高外部量子效率。
另外，通过具备由非衍射性的周期结构构筑的上述光输出结构，照明装置中有机发光层产生的辐射光可不被分光而输出至外部。
此外，本发明中，光学可干涉距离被规定为（光学可干涉距离）＝λ2/｛nH（△λ）｝。此处，λ为有机发光层产生的辐射光的发光光谱的峰值波长，△λ为发光光谱的半高全宽。此外，nH为高折射率层的折射率。
此外，具有非衍射性的周期结构的本发明中的凸部高度d2、宽度d3、及凸部相互之间的间隔d4，必须充分地大于可见光区域的波长，因此通常必须在1μm以上。优选5μm以上，更优选20μm以上。此外，基于有效进行自薄膜模式的光输出，凸部的高度d2、宽度d3、及凸部相互之间的间隔d4优选在1mm以下。
＜通过光模密度（Photonic mode density）解析的元件设计＞
此处，对于偶极子辐射如何与薄膜模式或表面等离子模式结合，根据光模密度的解析结果进行说明。偶极子辐射理论的详细内容记载于参考文献（Adv.Chem.Phys.37（1973）pp.1-65）。
（元件构成A1）
图1中，作为元件构成A1，显示的是典型的底部发射型有机电致发光元件100的构成。有机电致发光元件100的元件构成是依次具备有：玻璃构成的透光性基板110、ITO（IndiumTin Oxide）构成的透光性电极120、有机层130、Ag（银）构成的对向电极140。此外，有机层130的构成是，从透光性电极120侧起依次具备空穴注入层、空穴输送层、发光层、及电子输送层（有机层130的层构成未图示）。图1的有机层130中，将空穴及电子再结合的再结合区域S1以虚线表示，将有机层130内的发光层产生的辐射光的再结合区域S1的光路以箭头表示。此外，透光性电极120的厚度Lc1不足光学可干涉距离。
该有机电致发光元件100中，计算将有机层130内的发光分子为电偶极子矩时的偶极子辐射能量的波数展开形式，根据其结果，估计发光分子随机取向时的各模式的结合效率。结合效率如表1所示。
[表1]
Figure BDA00001940584800051
SPPs模式：表面等离子模式
（元件构成A2）
图2中，作为元件构成A2，显示的是具有膜厚大的高折射率层的底部发射型有机电致发光元件200的构成。有机电致发光元件200的构成是，在有机电致发光元件100的透光性基板110与透光性电极120之间，具备膜厚充分地大于光学可干涉距离的高折射率层210，其他与有机电致发光元件100相同。图2的有机层130中，空穴及电子再结合的再结合区域S2以虚线表示，有机层130内的发光层产生的辐射光的再结合区域S2的光路以箭头表示。此外，透光性电极120及高折射率层210的合计厚度Lc2在光学可干涉距离以上。
此处，高折射率层210的折射率，大于透光性基板110的折射率、在有机层130的折射率以下。有机电致发光元件200，由于具备从光学角度来看充分厚、膜厚在可干涉距离以上的高折射率层210，因此，电偶极子矩的振动受到透光性基板110与高折射率层210之间的界面的电场及磁场的反射影响下降。即，具备元件构成A2般的光学配置的有机电致发光元件200中，反射光造成的扰动的影响小。另一方面，元件构成A1的光学配置中，电偶极子矩的振动受到反射光引起的扰动。因此，元件构成A2的光学配置，作为汇集了发光层、透光性电极及高折射率层的半无限区域S3，可与图3近似。图3中，箭头表示再结合区域S2中偶极子辐射的水平方向及垂直方向。
对于图3所示光学配置，与有机电致发光元件100相同，计算将发光层130中的发光分子为电偶极子矩时的偶极子辐射能量的波数展开形式。此外，根据该计算结果，估计发光分子随机取向时的各模式的结合效率。结合效率如表1所示。
如表1所示可知，元件构成A2中，对表面等离子模式（SPPs mode：Surface plasmonPolaritons mode）的结合效率下降，另一方面，对薄膜模式等其他模式进行结合。此外，表面等离子模式指的是发光能量被金属电极侧吸收的现象。因此，表面等离子模式的光输出，较之于其他光学模式的输出是最困难的。
通过此种在透光性基板110与透光性电极120之间设置高折射率层210的元件构成A2，表面等离子模式的结合下降，薄膜模式的结合效率提高。此外，如本发明般，通过在高折射率层与透光性基板之间设置低折射率层、在高折射率层与低折射率层之间的界面设置由凸部及凹部构成的多个凹凸部单元，可有效输出结合效率得以提高的该薄膜模式的光，结果是提高了外部量子效率。
本发明的有机电致发光元件中，上述透明电极的折射率n1、上述低折射率层的折射率nL、上述高折射率层的折射率nH、及上述透光性基板的折射率n2优选满足以下关系式（1）、（2）、（3）。此外，上述折射率n1、nL、nH及n2显示的是波长550nm时的值。
［数1］
｜n1-nH｜＜0.2    （1）
｜n2-nL｜＜0.2        （2）
nH＞nL                （3）
根据本发明，由于具有该关系式（1）～（3）规定的折射率关系，因此薄膜模式的光可被有效导至光输出层的高折射率层与低折射率层之间的界面。此外，高折射率层与低折射率层界面之间的光的全反射被抑制。
上述透明电极及上述高折射率层的折射率优选为相同程度，同样地，上述透光性基板及上述低折射率层的折射率也优选为相同程度。它们的差超过0.2的话，是造成界面的反射率增加、损失模式显著増加的原因。
因此，通过满足上述关系式（1）～（3），可进一步提高有机发光层产生的辐射光的输出效率。
本发明的有机电致发光元件中，优选上述凸部的高度d2、上述凸部的宽度d3满足2.0＞d2/d3＞0.2的关系。
根据本发明，透过至高折射率层与低折射率层之间的界面的凹凸部单元的光可进一步有效透过至低折射率层，因此可进一步提高光输出效率。d2/d3大于2.0、纵横比增大的话，稠密结构时在凸部侧边缘折射的光再次入射至邻接的凸部的比例增高，引起多重反射等，可能招致光输出效率下降。为得到均匀的面发光，理想的是取稠密结构或以此为参照的填充率。
此外，本发明的有机电致发光元件中，上述凸部的沿着高度方向的侧边缘，优选对于发自上述有机发光层的光的输出方向倾斜35度以下。
根据本发明，可有效输出在高折射率层与低折射率层之间的界面全反射的光。
此外，本发明的有机电致发光元件中，上述高折射率层的凸部的侧边缘的优选具有具有沿着上述有机发光层发出的光的输出方向的形状。
另外，本发明的有机电致发光元件中，上述高折射率层的凸部上边缘的优选具有沿着与上述有机发光层发出的光的输出方向垂直交叉的方向。
根据这些发明，透过至在高折射率层与低折射率层之间的界面的凹凸部单元的光可进一步有效地透过至低折射率层，因此可进一步提高光输出效率。此外，高折射率层的凸部侧边缘沿着光的输出方向形成时，上述的倾斜角度为0度。
本发明的有机电致发光元件中，优选上述光学可干涉距离在3μm以上。
根据此发明，对于发光峰值的半高全宽较大的光，也可有效提高薄膜模式的结合效率。
本发明的有机电致发光元件中，
优选上述凸部的高度d2、上述凸部的宽度d3、及上述凸部与隔着上述凹部邻接的其他凸部之间的间隔d4在5μm以上。
d2在光学可干涉距离以下时，d3、及d4在光学可干涉距离以上较为理想。
根据此发明，可以更确切地防止白色光被衍射。
本发明的有机电致发光元件中，优选在上述对向电极与上述有机发光层之间，设置膜厚70nm以上的电子输送区域。
根据此发明，由于电子输送区域的膜厚在70nm以上，因此在有机发光层内的水平方向取向的发光分子的偶极子辐射的表面等离子模式结合效率下降，向基板模式、薄膜模式及发光模式的结合效率进一步提高。此外，由于通过上述光输出层可有效输出薄膜模式的光，因此可以提高有机电致发光元件的外部量子效率。
本发明的照明装置具备本发明涉及的有机电致发光元件。
本发明涉及的有机电致发光元件，具有较高的光输出效率，因此可提供亮度高的照明装置。
附图说明
[图1]显示底部发射型有机电致发光元件的元件构成的元件厚度方向截面图。
[图2]底部发射型有机电致发光元件，显示具备高折射率层时的元件构成的元件厚度方向截面图。
[图3]图2的元件构成中，光学配置近似时的部分截面图。
[图4]本发明的第一实施方式涉及的有机电致发光元件厚度方向的截面图。
[图5A]上述实施方式涉及的从透光性基板侧俯视有机电致发光元件的高折射率层的图，是凸部及凹部的配置模式的例示图。
[图5B]与图5A不同配置模式的例示图。
[图5C]与图5A及图5B不同配置模式的例示图。
[图6]上述实施方式涉及的与图4相同方向从截面观察有机电致发光元件高折射率层与低折射率层之间的界面的部分放大图。
[图7]本发明的第二实施方式涉及的有机电致发光元件厚度方向的截面图。
[图8]水平方向取向的发光分子的偶极子辐射光模密度解析结果的表示图。
[图9]垂直方向取向的发光分子的偶极子辐射光模密度解析结果的表示图。
[图10]本发明的第三实施方式涉及的有机电致发光元件厚度方向的截面图。
[图11A]本发明的变形例涉及的从透光性基板侧俯视有机电致发光元件高折射率层的图，是凸部及凹的部配置模式的例示图。
[图11B]与图11A不同配置模式的例示图。
[图11C]与图11A及图11B不同配置模式的例示图。
[图12]本发明的另一变形例涉及的有机电致发光元件厚度方向的截面图。
[图13]本发明的又一变形例涉及的有机电致发光元件厚度方向的截面图。
[图14A]来自有机电致发光元件的EL发光光谱的测量方法的说明图。
[图14B]显示图14A中的有机电致发光元件结构的概略图。
[图15A]来自光输出层结构的散射衍射光谱的测量方法的说明图。
[图15B]显示图15A中的光输出层结构的概略图。
[图16A]实施例涉及的有机EL元件的辐射形状的显示图。
[图16B]比较例涉及的有机EL元件的辐射形状的显示图。
符号说明
1，20，30，40，50有机电致发光元件（有机EL元件）
2 透光性基板
3 光输出层
31 高折射率层
31A，33A，35A 凹凸部单元
32 低折射率层
311，331，351 凸部
311A 凸部侧边缘
311B 凸部上边缘
312，332，352 凹部
4 透明电极
5 有机发光层
6 对向电极
41 电子输送区域
具体实施方式
＜第一实施方式＞
以下根据附图说明本发明的第一实施方式。
〔有机电致发光元件〕
图4为第一实施方式涉及的有机电致发光元件（以下称为有机EL元件。）厚度方向的截面图，将其截面的一部分放大显示。
有机EL元件1由透光性基板2、光输出层3、透明电极4、有机发光层5和对向电极6依次层压构成。
（透光性基板）
透光性基板2是用于支撑光输出层3、透明电极4、有机发光层5和对向电极6的平滑的板状部件。有机EL元件1是有机发光层5产生的辐射光的光输出方向为透光性基板2侧的、所谓的底部发射型元件。因此，透光性基板2使用的是透光性的材料，优选400nm至700nm的可见区域的光的透过率在50%以上。具体可举出，玻璃板、聚合物板等。作为玻璃板，特别可举出，钠钙玻璃、含钡·锶玻璃、铅玻璃、铝硅酸盐玻璃、硼硅酸玻璃、钡硼硅酸玻璃、石英等。此外，作为聚合物板，可举出以聚碳酸酯系树脂、丙烯酸系树脂、聚对苯二甲酸乙二酯系树脂、聚醚硫化物系树脂、聚砜系树脂等为原料而成的。透光性基板2的折射率n2优选为1.4以上、1.6以下。
（光输出层）
光输出层3，为了有效输出有机发光层5产生的辐射光，被设置于透光性基板2与透明电极4之间。
光输出层3，由高折射率层31及低折射率层32沿透明电极4侧起依次层压构成，低折射率层32与透光性基板2邻接。高折射率层31具有高于低折射率层32的折射率。
此外，如图4所示，高折射率层31，在与低折射率层32之间的界面，具有由凸部311及凹部312构成的多个凹凸部单元31A。凸部311，由透明电极4侧向透光性基板2侧呈近圆柱状突出，如图4所示，具有近矩形的截面形状。
图5A、图5B及图5C（以下有时将这些总称为图5。）是将高折射率层31的一部分由透光性基板2侧俯视的图，对于低折射率层32及透光性基板2，为方便说明而省略。图5例示了高折射率层31的凸部311及凹部312的配置模式。配置模式，只要满足后述的高折射率层31及凹凸部单元31A的尺寸关系，可以是如图5B所示般凸部311被呈格子状配置的模式，或如图5A所示般呈稠密结构配置的模式，也可以如图5C般凸部311相互相接配置的模式，也并不限于此种配置。此外，凸部311与凹部312也可以为互逆关系。即，可以是图5的凸部311的位置可以成为凹部312、在高折射率层31设置孔的状态。
第一实施方式中，以图5B的配置模式设置高折射率层31。此外，图4显示的是沿着图5B中IV-IV线切下截面的情况，沿箭头方向观察到的截面图。
凹部312，伴随配置有许多凸部311而在未配置凸部311的部分形成。此外，如图4及图5所示，截面观察下，凸部311及凹部312交互连续形成，由一个凸部311及一个凹部312构成凹凸部单元31A。低折射率层32由于与高折射率层31层压，因此具有与凹凸部单元31A的凸部311对应的凹部322、及与凹部312对应的凸部321。
图6是对于光输出层3的高折射率层31与低折射率层32之间的界面，在图4相同方向截面观察的部分放大图。
本发明中，凸部311的沿着高度方向的侧边缘（凸部侧边缘）311A，相对于有机EL元件1的光输出方向（从有机发光层5朝向透光性基板2的方向、对于透光性基板2的面的垂直方向）的倾斜角度θ优选在35度以下。通过凸部侧边缘311A的该倾斜角度θ在35度以下，可以令在高折射率层31与低折射率层32之间的界面以临界角θc以上的角度入射的光Rc有效导入至低折射率层32内。
本实施方式中，倾斜角度θ为近0度。因此，凸部311侧边缘成为沿着光输出方向的形状。此外，沿着凸部311宽度方向的上边缘（凸部上边缘）311B成为沿着与光输出方向垂直交叉的方向的形状。此外，凹凸部单元31A的凹部312的下边缘312A（换言之，从低折射率层32侧观察，低折射率层32的凸部的上边缘）也是沿着与光输出方向垂直交叉的方向的形状。
本实施方式中，光输出层3及凹凸部单元31A的尺寸由光学可干涉距离或一定的值规定。首先，从高折射率层31与透明电极4之间的界面至高折射率层31与低折射率层32之间的界面为止的距离d1在光学可干涉距离以上。
此外，凸部311的高度d2、宽度d3、及构成一个凹凸部单元31A的凸部311与构成其他凹凸部单元31A的凸部311之间的间隔d4的尺寸在1μm以上。优选5μm以上，更优选20μm以上。此外，基于有效进行薄膜模式的光输出，优选凸部311的高度d2、及宽度d3、及凸部311相互之间的间隔d4在1mm以下。高度d2显示的是，如图4般截面观察有机EL元件1时，通过凸部311上边缘、沿着透光性基板2的面的方向的直线与通过凹部312下边缘、沿着透光性基板2的面的方向的直线之间的距离。此外，宽度d3显示的是，如图4般截面观察有机EL元件1时，沿着凸部311的左右的凸部侧边缘311A间的透光性基板2的面的方向的距离。此外，间隔d4显示的是，如图4般截面观察有机EL元件1时，凸部311的左或右的凸部侧边缘311A，与隔着凹部312与左或右边的凸部侧边缘311A相对向的其他凸部侧边缘311A之间的沿着透光性基板2的面的方向的距离。
此外，凸部311的高度d2及宽度d3优选满足2.0＞d2/d3＞0.2的关系，本实施方式中满足该关系。更优选的是满足1.0＞d2/d3＞0.5的关系。通过满足此种关系，可以使透过至位于高折射率层31与低折射率层32之间的界面的至凹凸部单元31A的光，进一步有效地透过至低折射率层32，因此可以进一步提高光输出效率。d2/d3大于2.0、纵横比变大的话，凸部侧边缘311A折射的光再次入射至邻接的凸部311的比例增加，会引起多重反射等，恐导致光输出效率下降。
此外，如后所述，有机发光层5有时也由可各自发光的有机发光层层压构成。此时，多个有机发光层产生的辐射光的峰值波长中，以最大的为基准规定光学可干涉距离。例如，令红色、绿色、及蓝色发光的有机发光层5层压，将这些发光色合成、从有机EL元件射出白色光的情况下，由于红色光的峰值波长最大，因此根据红色光的峰值波长规定光学可干涉距离。
为求得本发明的光学可干涉距离而测定半高全宽时，由红色发光分子的发光光谱而定。例如，峰值波长610nm、半高全宽10nm时，光学可干涉距离为约20μm。此外，为了得到演色性良好的照明装置，优选使用发光峰值的半高全宽大的发光分子，例如发光峰值的半高全宽为60nm时，光学可干涉距离为3.5μm左右。因此，作为本发明的高折射率层31的距离d1的优选范围是3μm以上。此外，由于实际使用的照明面板的基板厚度在1mm左右，因此高折射率层的膜厚优选在1mm以下。
为形成高折射率层31，有例如将钛系金属噁烷聚合物（Metalloxane polymer）等无机氧化物通过溶胶凝胶反应成膜的方法。此外，也有将显示高折射率的二氧化钛、氧化锆等无机氧化物等微粒分散于通用树脂中，用旋涂法等涂布法成膜的方法。另外，也可举出环硫化物系树脂材料等。
高折射率层31的折射率nH，优选在1.8以上、2.2以下。此外，构成高折射率层31的凸部311的材料也可以与构成其他部分的材料不同。此时，优选两者的折射率相等、或凸部311由较低的折射率构成。
作为构成低折射率层32的材料，可举出玻璃材料、聚合物材料等。作为玻璃材料，特别可举出有，钠钙玻璃、含钡·锶玻璃、铅玻璃、铝硅酸盐玻璃、硼硅酸玻璃、钡硼硅酸玻璃、石英等。此外，作为聚合物材料，可使用以聚碳酸酯系树脂、丙烯酸系树脂、聚对苯二甲酸乙二酯系树脂、聚醚硫化物系树脂、聚砜系树脂、环烯烃系树脂等为原料而成的材料。低折射率层32的折射率nL，优选1.4以上、1.6以下。此外，构成低折射率层32的凸部321的材料也可与构成其他部分的材料不同。此时，优选两者的折射率相等、或凸部321的折射率高于凸部321以外的部分。
（透明电极）
透明电极4被与光输出层3的高折射率层31邻接设置。本实施方式中，透明电极4为阳极，对向电极6为阴极。此外，也可以透明电极4为阴极，对向电极6为阳极。
透明电极4中，使用已知的电极材料，例如，可使用ITO（铟锡氧化物）、IZO（注册商标）（氧化铟锌）、ZnO（氧化锌）等的透明电极材料。透明电极4的折射率n1优选1.8以上、2.2以下。
（有机发光层）
有机发光层5设置于透明电极4及对向电极6之间。
有机发光层5可由一层构成，也可由多层构成。此外，透明电极4及对向电极6与有机发光层5之间也可有空穴注入层、空穴输送层、电子注入层、电子输送层、电荷屏障层等。
有机发光层5中使用Alq3等已知的发光材料，可使用红色、绿色、蓝色、黄色等显示单色光的构成的材料，或它们的组合的发光色，例如，使用显示白色发光的构成的材料等。此外，形成发光层时，所知的方法有，在基质中掺杂作为掺杂剂的发光材料的掺杂法。用掺杂法形成的发光层中，可由注入基质的电荷有效地生成激子。此外，令生成的激子的激子能量移动至掺杂剂，可从掺杂剂得到高效率的发光。
本发明的有机EL元件的有机发光层5中，除了上述例示的化合物以外，可从传统的有机EL元件中使用的已知物质中选择使用任意的化合物。
（对向电极）
对向电极6被与有机发光层5邻接设置，可使用已知的电极材料。
对向电极6，优选由反射光的材料构成，例如，由Al、Cu、Ag、Au等金属和合金等构成。
对向电极6可由一层构成，也可由多层构成。可以由反射光的材料构成的层与层互相层压，也可以由透明的导电性部材构成的层与与反射光的材料构成的层层压而成。
（折射率的相对关系）
有机EL元件1中，透光性基板2的折射率n2、高折射率层31的折射率nH、低折射率层32的折射率nL及透明电极4的折射率n1优选满足上述数式（1）～（3）的关系。此外，折射率n1、nL、nH、及n2显示的是波长550nm时的值。
（有机EL元件的制造方法）
·低折射率层的制作
在透光性基板2上均匀涂布构成低折射率层32的低折射率材料。此处，作为低折射材料，使用热塑性树脂材料。接着，将具有与配置有多个第一实施方式涉及的凹凸部单元31A的图形相对应的凹凸形状的模具进行加热，将该加热的模具压在低折射材料、令其软化，转印该凹凸形状（热压印）。然后，将模具及低折射材料冷却至室温左右，脱模，低折射率层32形成于透光性基板2上。
·高折射率层的制作
对于透光性基板2上的低折射率层32，均匀涂布构成高折射率层31的高折射材料。此处，将金属氧化物微粒均匀分散于树脂粘结剂中的油墨组合物，通过旋涂法进行涂布。通过调整涂布次数，在低折射率层32的凹凸形状的凹部内填充高折射材料的同时，令高折射率层31的厚度尺寸（相当于上述距离d1）在光学可干涉距离以上。然后，令油墨组合物干燥固化，从而形成高折射率层31。如此形成光输出层3。
低折射率层32上，对于模具形成的凹凸形状，涂布该油墨组合物，形成高折射率层31，因此，该高折射率层31具有了与凹凸部单元31A对应的形状。
·有机发光层的形成
形成光输出层3后，在高折射率层31上，依次层压形成透明电极4、有机发光层5及对向电极6。透明电极4和对向电极6的形成可采用真空蒸镀和溅射等已知的方法。此外，有机发光层5的形成可采用真空蒸镀、溅射、等离子体、离子镀等干式成膜法和旋涂、浸渍、流涂、喷墨等湿式成膜法等已知的方法。
如此，可得到具备含有多个凹凸部单元31A的光输出层3的有机电致发光元件1。
根据以上的第一实施方式，可得到以下的作用效果。
从透明电极4与高折射率层31之间的界面至高折射率层31与低折射率层32之间的界面为止的距离d1在有机发光层5产生的辐射光的光学可干涉距离以上，因此，对向电极6为反射电极时，该辐射光与该反射电极表层的表面等离子模式结合的比例减少，向薄膜模式的结合效率提高。
此外，光输出层3与透明电极4邻接设置，凹凸部单元31A设置于高折射率层31与低折射率层32之间的界面，因此，薄膜模式的光中，以临界角以上的角度入射至高折射率层31的光在该界面不会全反射，而透过至低折射率层32，最终经过透光性基板2，光被输出至有机EL元件1的外部。
因此，可以提高有机发光层5产生的辐射光的输出效率。
此外，高折射率层31的凸部311的高度d2、宽度d3、及凸部相互之间的间隔d4在1μm以上，可充分地大于可见光区域的波长，因此，如具有亚微米程度的周期性及突出高度的衍射光栅般，白色光难以被分光。因此，有机EL元件1可以得到衍射性小的良好的白色发光，适用于照明装置的光源。
此外，透光性基板2、高折射率层31、低折射率层32及透明电极4各自的折射率满足上述数式（1）～（3）的关系，因此透明电极4与高折射率层31之间的界面的薄膜模式的光的全反射被抑制，并被有效地导至高折射率层31与低折射率层32之间的界面。此外，高折射率层31与低折射率层32之间的界面的光的全反射被抑制。因此，可以进一步提高有机发光层5产生的辐射光的输出效率。
此外，凸部311的高度d2、凸部311的宽度d3满足2.0＞d2/d3＞0.2的关系，凸部侧边缘311A具有沿着光的输出方向（倾斜角度θ为近0度）的形状，凸部上边缘311B具有沿着与光的输出方向垂直交叉的方向的形状，因此，可以使透过至位于高折射率层与低折射率层之间的界面的凹凸部单元31A的光进一步有效地透过至低折射率层。即，凸部311呈近矩形状向光输出方向突出的形状，因此，以临界角以上入射至光输出层3的光在凸部侧边缘311A被折射，可有效导至低折射率层32。因此，可以进一步提高光输出效率。
＜第二实施方式＞
接着，根据附图说明本发明的第二实施方式。
〔有机电致发光元件〕
图7是第二实施方式涉及的有机EL元件40的厚度方向的截面图，放大显示了该截面的一部分。
第二实施方式涉及的有机EL元件40，除了在第一实施方式涉及的有机EL元件1中的有机发光层5与对向电极6之间设置有电子输送区域41、有机发光层5与透明电极4之间设置有空穴输送区域42以外，具有与有机EL元件1同样的构成。即，有机EL元件40由透光性基板2、光输出层3、透明电极4、空穴输送区域42、有机发光层5、电子输送区域41对向电极6以此顺序层压构成。有机EL元件40是有机发光层5产生的辐射光的光输出方向成为透光性基板2侧的，所谓的底部发射型元件。
此外，第二实施方式的说明中与第一实施方式相同的构成要素的符号和名称相同，其说明省略或简化。此外，第二实施方式中，可以使用与第一实施方式说明的相同的材料和化合物。
（电子输送区域）
电子输送区域41是帮助电子注入到有机发光层5、将电子输送至发光区域的区域，电子迁移度大。
电子输送区域41由电子注入层及电子输送层中的任意一个构成，可以由任意一个单独构成，也可以由电子注入层及电子输送层的层压结构构成。换言之，电子输送区域指的是阴极与发光层之间存在的有机层体，是具有将电子从阴极输送至发光层的功能的有机层体。
电子输送区域41的膜厚优选在70nm以上。
通过电子输送区域41的膜厚在70nm以上，根据第一实施方式说明的与光输出层3的相乗效果，可进一步提高外部量子效率。
关于外部量子效率提高的理由，使用元件构成A3，考虑如下。
（元件构成A3）
元件构成A3，除了上述元件构成A1中，对向电极为铝（Al）、对向电极与作为电子输送区域的电子输送层之间具备电子注入层以外，与元件构成A1相同，发光层是红色发光的层。
此外，元件构成A3中，将发光层所含的发光分子为电偶极矩时的取向方向，分为垂直方向（Vertical）及水平方向（Parallel）进行考虑。
对于该元件构成A3，改变电子输送层的膜厚，令其与元件构成A1的情况相同，对于水平方向取向的发光分子的偶极子辐射、及垂直方向取向的发光分子的偶极子辐射进行光模密度的解析。
图8显示的是水平方向取向的发光分子的偶极子辐射的光模密度解析结果，具体地，显示的是电子输送区域的膜厚与发光分子的偶极子辐射的结合效率的关系。根据图8可知，随着电子输送层的膜厚的增加，偶极子辐射与表面等离子模式的结合效率（SPPs结合效率）下降。可知，伴随该SPPs结合效率的下降，基板模式、薄膜模式、及发光模式的结合效率上升。
根据该解析结果，电子输送层的膜厚达到70nm的话，SPPs结合效率下降至15%左右，薄膜模式的结合效率提升至15%左右，因此，作为电子输送区域的膜厚，优选70nm以上。
此外，通常的有机EL元件中，作为电子输送区域设置的电子输送层的膜厚在30nm左右，因此SPPs结合效率高至60%左右，向薄膜模式的结合效率低至5%左右。
此外，元件构成A3中，若在透光性基板与透光性电极之间设置第一实施方式说明的光输出层3，则可以将结合效率得以提升的薄膜模式的光有效地输出至元件外部。
这样，元件构成A3中，若令电子输送层的膜厚在70nm以上、设置光输出层3，则水平方向取向的发光分子的偶极子辐射的薄膜模式的结合比例増加，因此，较之于电子输送层的膜厚在30nm左右的有机EL元件上设置有光输出层3的情况，增加其结合比例就随之相应地向元件外部输出的光线也增加。
因此，第二实施方式的有机EL元件40，由于电子输送区域41的膜厚在70nm以上，具备第一实施方式的光输出层3，因此可以进一步提高外部量子效率。
图9显示的是垂直方向取向的发光分子的偶极子辐射的光模密度解析结果，具体地，显示的是电子输送区域的膜厚与发光分子的偶极子辐射的结合效率的关系。根据图9可知，即使电子输送区域的膜厚增加，SPPs结合效率也不会如图8般下降。实际上，电子输送区域的膜厚在250nm以上的话，SPPs结合效率下降。此外，电子输送区域的膜厚超过300nm的话，可能会招致制膜需要时间、驱动电压上升，因此优选300nm以下。
（电子输送区域的材料）
作为电子注入层及电子输送层所使用的材料，可举出例如，日本专利特开2009-199738号公报和特开2008-166629号公报记载的8-羟基喹啉、8-羟基喹啉的衍生物的金属络合物、噁二唑衍生物、含氮杂环衍生物、硅杂环戊二烯衍生物、甲硼烷衍生物、镓络合物。但是，只要在电子注入层及电子输送层中具有作为电子输送区域性质的物质，则没有特别限制，可从传统的光传导材料中惯用做电子的电荷输送材料的物质、和有机EL元件的电子注入层和电子输送层中使用的已知物质中任意选择使用。
此外，电子输送区域41中优选含有还原性掺杂剂。通过含有还原性掺杂剂，即使如有机EL元件40般电子输送区域41的膜厚大，电子输送区域41也可帮助电子注入到有机发光层5，将电子输送至发光区域。此外，在对向电极6与电子输送区域41之间的界面区域也可含有还原性掺杂剂。
还原性掺杂剂被定义为可还原电子输送性化合物的物质。因此，只要是具有一定的还原性的掺杂剂，则可使用各种各样的物质，例如，适宜使用选自由碱金属、碱土类金属、稀土类金属、碱金属的氧化物、碱金属的卤化物、碱土类金属的氧化物、碱土类金属的卤化物、稀土类金属的氧化物或稀土类金属的卤化物、碱金属的有机络合物、碱土类金属的有机络合物、稀土类金属的有机络合物构成的群中的至少一个物质。
此外，更具体地，作为优选的还原性掺杂剂，可举出有，选自由Li（功函数：2.9eV）、Na（功函数：2.36eV）、K（功函数：2.28eV）、Rb（功函数：2.16eV）、及Cs（功函数：1.95eV）构成的群中的至少1个碱金属，和选自由Ca（功函数：2.9eV）、Sr（功函数：2.0～2.5eV）、及Ba（功函数：2.52eV）构成的群中的至少1个碱土类金属，特别优选功函数2.9eV以下的。其中，更优选的还原性掺杂剂是选自由K、Rb及Cs构成的群中的至少1个碱金属，进一步优选Rb或Cs，最优选Cs。这些碱金属的还原能力特别高，向电子注入域比较少量添加即可提升有机EL元件的发光亮度和寿命。此外，作为功函数2.9eV以下的还原性掺杂剂，也优选这些2种以上的碱金属的组合，特别优选含Cs的组合，例如，Cs与Na、Cs与K、Cs与Rb或Cs与Na与K的组合。通过含Cs的组合，可有效发挥还原能力，通过添加至电子注入域，可提高有机EL元件的发光亮度和寿命。
在对向电极6与电子输送区域41之间也可进一步设置由绝缘体或半导体构成的电子注入层。此时，可以有效防止电流泄露，提高电子注入性。作为此种绝缘体，优选使用选自由碱金属硫族化物、碱土类金属硫族化物、碱金属的卤化物及碱土类金属的卤化物构成的群中的至少1个金属化合物。只要该电子注入层由这些碱金属硫族化物等构成，可以进一步提高电子注入性，因此优选。具体地，作为优选的碱金属硫族化物，可举出例如，Li2O、K2O、Na2S、Na2Se及Na2O，作为优选的碱土类金属硫族化物，可举出例如，CaO、BaO、SrO、BeO、BaS、及CaSe。此外，作为优选的碱金属的卤化物，可举出例如，LiF、NaF、KF、LiCl、KCl、及NaCl等。此外，作为优选的碱土类金属的卤化物，可举出例如，CaF2、BaF2、SrF2、MgF2、及BeF2这样的氟化物、氟化物以外的卤化物。
此外，作为构成该电子注入层的半导体，可举出有，含有Ba、Ca、Sr、Yb、Al、Ga、In、Li、Na、Cd、Mg、Si、Ta、Sb、及Zn中至少1个元素的氧化物、氮化物或氧化氮化物等的单独1种、或2种以上的组合。此外，构成电子输送层的无机化合物，优选为微结晶、或非晶质的绝缘性薄膜。只要电子输送层由这些绝缘性薄膜构成，由于可形成更均质的薄膜，因此可以减少黑点等像素缺陷。此外，作为此种无机化合物，可举出有，上述的碱金属硫族化合物、碱土类金属硫族化合物、碱金属的卤化物、及碱土类金属的卤化物等。
（空穴输送区域）
空穴输送区域42是帮助空穴注入到有机发光层5的区域，空穴迁移度大。该空穴输送区域42可以由空穴注入层、及空穴输送层中的任意1层构成，也可以是具有空穴注入性及空穴输送性的单层。此外，空穴输送区域42也可含有与有机发光层5邻接的屏障层。
（空穴输送区域的材料）
构成空穴输送区域42的材料，可使用例如，除了日本专利特开2009-199738号公报记载的空穴注入层、及空穴输送层中使用的材料以外，还可以从传统的光传导材料中惯用做空穴的电荷输送材料的物质、和有机EL元件的空穴注入和空穴输送层中使用的已知的物质中任意选择使用。
＜第三实施方式＞
接着，根据附图说明本发明的第三实施方式。
〔有机EL元件〕
图10是第三实施方式涉及的有机EL元件50的厚度方向的截面图，放大显示了该截面的一部分。
第三实施方式涉及的有机EL元件50，除了在第二实施方式涉及的有机EL元件40中，在电子输送区域41与透明电极4之间有中间单元5A、夹着该中间单元5A具有多个有机发光层51、55、56以外，具有与有机EL元件40同样的构成。即，有机EL元件50由透光性基板2、光输出层3、透明电极4、空穴输送区域42、第一有机发光层51、中间单元5A、第二有机发光层55、第三有机发光层56、电子输送区域41、对向电极6依次层压构成。如该有机EL元件50般的通过中间单元层压多个有机发光层51、55、56、串联连接的元件构成，也被称为串联型。有机EL元件50是有机发光层51、55、56产生的辐射光的光输出方向成为透光性基板2侧的、所谓的底部发射型元件。
此外，第三实施方式的说明中与第一实施方式及第二实施方式相同的构成要素的符号和名称相同，其说明省略或简化。此外，第三实施方式中，可以使用与第一实施方式及第二实施方式说明的相同的材料和化合物。
（有机发光层）
有机发光层51、55、56中，可使用第一实施方式说明的有机发光层的材料。
此处，第一有机发光层51、第二有机发光层55、第三有机发光层56可以由相同材料构成，也可由不同材料构成。此外，第一有机发光层51、第二有机发光层55、第三有机发光层56的发光色也可以互不相同，例如，也可以构成为各自为蓝、绿、红色发光。
（中间单元）
中间单元5A向有机发光层51、55、56注入空穴或电子。
有机EL元件50中的中间单元5A，如图10所示，从第一有机发光层51侧起，依次具备有中间单元内的电子注入层52、中间层53、中间单元内的空穴注入层54。
构成中间单元5A的各层52、53、54的材料，可任意选择使用作为构成串联型有机EL元件的中间单元的材料所使用的已知的材料。可举出例如，日本专利特开平11-329748号公报、特开2006-66380号公报、特开2006-173550号公报、特开2010-92741号公报、特开2004-281371号公报记载的构成及材料。
第三实施方式的有机EL元件50中，电子输送区域41的膜厚也在70nm以上，具备第一实施方式的光输出层3。此外，第三实施方式的有机EL元件50，通过中间单元5A层压有多个有机发光层51、55、56，是串联连接的元件构成。因此，较之于具有单一有机发光层的第一实施方式的有机EL元件1和第2实施方式的有机EL元件40，可提高外部量子效率。
〔实施方式的变形〕
此外，本发明并不限定于上述实施方式，在可达成本发明的目的的范围内，也包括以下所示的变形。
第一实施方式中，凹凸部单元31A的凸部311，自透明电极4侧向透光性基板2侧呈圆柱状突出，可以如图4所示般具有近矩形的截面形状，也可以是其他的形状。
图11A、图11B、及图11C，与图5相同，是从透光性基板2侧俯视高折射率层31的一部分的图。可以是图11A和图11B所示般地突出为俯视呈四角形状的四角柱状的凸部311。此外，也可以如图11A所示般呈格子状配置，也可以如图11B所示般呈稠密结构配置，凸部311呈千鸟格子状配置（未图示）。此外，也可如图11C所示般俯视呈三角形状突出的三角柱状的凸部311。
此外，凸部311相互之间的间隔、宽度、及高度，在全部凹凸部单元31A中可以不相同。另外，凸部311可以不规则配置，也可以随机配置。
另外，规定凹凸部单元31A的上述高度d2、上述宽度d3、及上述间隔d4的尺寸关系，不一定所有的凹凸部单元31A都需要满足，至少一个凹凸部单元31A满足即可。
此外，第一实施方式说明的有机EL元件1中，不是图5B的IV-IV线切下的截面、而是在图5B的V-V线切下的截面，只要满足被上述光学可干涉距离规定的光输出层3及凹凸部单元31A的尺寸关系即可。
此处，作为变形例，显示该凸部的截面形状与上述实施方式不同的情况的一个例子。图12是本发明的变形例涉及的有机EL元件20的基板厚度方向的部分纵截面图。此外，有机EL元件20的说明中与上述实施方式相同的构成要素，赋予了相同的符号，其说明省略或简化。
高折射率层31具有：图12所示般的随着从透明电极4侧向透光性基板2侧宽度变窄的凸部331、和与此相反宽度变大的凹部332所构成的多个凹凸部单元33A。由于低折射率层32与高折射率层31层压，因此具有与凹凸部单元33A的凸部331对应的凹部342、及与凹部332对应的凸部341。
凹凸部单元33A中凸部侧边缘331A的倾斜角度θ，相对于有机EL元件20的光输出方向（从有机发光层5向透光性基板2的方向，相对于透光性基板2的面的铅直方向）垂直交叉的方向呈约30度。此外，本实施方式中，凸部上边缘331B的形状是沿着与光输出方向垂直交叉的方向。
有机EL元件20中，光输出层3及凹凸部单元33A的尺寸也由光学可干涉距离规定。首先，从高折射率层31与透明电极4之间的界面至高折射率层31与低折射率层32之间的界面的距离d1在光学可干涉距离以上。
凸部331的高度d2、宽度d3、及构成一个凹凸部单元33A的凸部331与构成其他凹凸部单元33A的凸部331的间隔d4的尺寸在1μm以上。优选在5μm以上，更优选20μm以上。此外，基于有效进行自薄膜模式的光输出，凸部331的高度d2、及宽度d3、及凸部331相互之间的间隔d4优选在1mm以下。
此处，如图12般凸部侧边缘331A倾斜时，在凸部侧边缘331A的任意位置中，将宽度d3的尺寸及间隔d4的尺寸与第一实施方式同样地规定时，也可以为上述规定的d2～d4的值。
此外，本变形例中，凸部331的高度d2及宽度d3也优选满足2.0＞d2/d3＞0.2的关系，更优选满足1.0＞d2/d3＞0.5的关系。
这样，有机EL元件20中，也可以提高有机发光层产生的辐射光的输出效率。此外，根据凹凸部单元33A的该形状，也可以提高光的输出效率。此外，有机EL元件20也适用于照明装置的光源。
另外，显示高折射率层的凸部的截面形状与上述实施方式不同情况的其他的例子。
图13是本发明的变形例涉及的有机EL元件30的基板厚度方向的部分纵截面图。此外，有机EL元件30的说明中与上述实施方式相同的构成要素的符号相同，其说明省略或简化。
如有机EL元件30般，由凸部351及凹部352构成的凹凸部单元35A中，凸部上边缘351B的两端也可以弯曲。即使是此种形状，只要凹凸部单元35A中的尺寸关系d2～d4在上述实施方式说明的可见光区域的波长程度以上，则可以提高光的输出效率。此外，有机EL元件30也适用于照明装置的光源。
另外，光输出层3的高折射率层31和低折射率层32可以不由一层构成，可以由满足上述数式（1）～（3）的关系的多层层压构成。
此外，上述实施方式中，对有机EL元件作为底部发射型元件进行了说明，但并不限定于此。例如，也可适用于顶部发射型元件的情况。
光输出层3的形成方法不限于上述实施方式说明的。
例如，对于由构成高折射率层31的材料构成、厚度在上述距离d1与上述高度d2的合计尺寸以上的薄膜，转印与多个凹凸部单元31A的形状对应的图形，形成凹凸。然后，对于形成有该凹凸的高折射率层31的面，通过涂布由构成低折射率层32的材料所构成的溶液，形成低折射率层32，从而形成光输出层3。此外，与此相反，也可以是在由构成低折射率层32的材料所构成的薄膜上形成凹凸，涂布由构成高折射率层31的材料所构成的溶液，从而形成高折射率层31的方法。
作为其他的形成方法，例如，在由构成高折射率层31的材料所构成、厚度在上述距离d1尺寸以上的基材薄膜上，涂布分散有二氧化钛或氧化锆微粒的树脂粘结剂，形成与多个凹凸部单元31A的形状对应的凹凸。此外，对于形成有该凹凸的面，通过涂布由构成低折射率层32的材料所构成的溶液，形成低折射率层32，从而可形成光输出层3。此外，此处也可以是与高折射率层31与低折射率层32相反形成的方法。此外，该分散的微粒的折射率np满足nH≦np的关系。
如此形成的光输出层3与透光性基板2，可以通过例如，由构成低折射率层32的材料和折射率大致同等的粘结剂等两者贴合而层压。
此外，本发明的有机EL元件中，在透光性基板的上部方向外侧可以邻接设置第二光输出层。作为第二光输出层的结构，可适当利用微粒的薄片、微透镜、微棱镜、凹凸结构等抑制全反射的结构。由于透光性基板与有机EL元件外部之间的界面存在第二光输出层，因此可防止该界面的全反射，进一步提高光的输出效率。
此外，串联型的有机EL元件中，其构成可以如第三实施方式说明的有机EL元件50般，不具备3个有机发光层，而是例如通过中间单元5A，具备第一有机发光层51、第二有机发光层55的构成。
此外，也可以是具备多个中间单元的元件构成。
此外，各有机发光层的发光色可以是相同的颜色，也可以是不同的颜色。此时，也可以设置红（R）、绿（G）及蓝（B）发光的发光层，各色可以混色作成白色发光元件。
实施例
接着，例举实施例更详细地说明本发明，但本发明不受限于这些实施例的记载内容。
本实施例中，制作有机EL元件，进行驱动试验，测定光输出效率。
＜1＞有机EL元件的制作
〔实施例1〕
（1）低折射率层的形成
将聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA，polymethyl methacrylate：和光纯药制造（平均分子量：10万））溶解于二甲苯至固体成分浓度15质量%，调制低折射率层形成用的涂布液（粘度：30cP）。接着，将该涂布液在25mm×25mm×0.7mm厚（日本板硝子制造、NA35）、折射率：1.50（波长=550nm）的玻璃基板上以旋涂法进行涂布。涂布条件为1500rpm、60秒、保持旋转。
然后，在150℃的热板上保持30分钟，令涂布液干燥，形成PMMA膜。测定PMMA膜的膜厚，为2.2μm。重复多次相同的操作（涂布及干燥），使膜厚为20μm。
折射率的测定使用ジェーエー·ウーラム公司制造的椭偏仪。折射率测定值为1.50（波长=550nm）。以下的折射率的测定也相同地进行。
接着，通过热压印法，将光输出图形转印至上述PMMA膜。使用了具有在20mm×20mm×0.7mm厚的硅基板上通过光刻法形成的光输出图形的金属模具（mold）。
将成膜有上述PMMA膜的玻璃基板与上述金属模具预先重合，置于热压印装置的平台上。对于上述PMMA膜，以2MPa压力按压对置板，设定加热温度，使上述PMMA膜的温度达到140℃。为了软化上述PMMA膜，将该状态保持1分钟，然后，停止平台及对置板的加热，通入冷却水进行冷却。当上述金属模具与上述PMMA膜的温度恢复室温时开放压力，取出上述PMMA成膜基板和上述金属模具。放开两者，得到玻璃基板上转印了光输出图形的低折射率层、即PMMA膜。对于上述PMMA膜，用扫描电子显微镜进行观察，以20μm间隔形成了深20μm、直径20μm的圆柱。
（2）高折射率层的形成
作为高折射率材料，使用氧化钛微粒与树脂的混合材料。作为氧化钛微粒浆料，使用テイカ公司制造的高透明性微粒氧化钛浆料（氧化钛微粒粒径：15～25nm、溶剂：丙二醇单甲醚），此外，作为树脂，使用DIC公司制造的ベッコーライト（M-6401-50）、スーパーベッカミン（J-820-60）。调整高折射率层形成用的油墨，使3者的固体成分质量比为7.00：0.85：0.15、总固体成分浓度达到33质量%。该油墨的粘度为42cP。
为测定高折射材料膜的折射率，在其他的玻璃基板上以旋涂法涂布上述油墨。然后，使上述油墨在100℃下干燥，形成高折射材料膜。测定高折射材料膜的膜厚，为3.3μm。此外，测定高折射材料膜的折射率，为1.83（波长=550nm）。
通过上述热压印制作的具有基板上的光输出图形的PMMA膜（高折射率层）上，用旋涂法涂布上述油墨。涂布条件为1500rpm、60秒，保持旋转。然后，在100℃的热板上保持60分钟，令上述油墨干燥，形成高折射材料膜。重复12次相同的操作（涂布及干燥）。
将玻璃基板沿基板厚度方向切断，用扫描型电子显微镜观察其截面发现，从玻璃基板侧起，上述PMMA膜（低折射率层）与上述高折射率材料膜（高折射率层）层压，形成光输出层及凹凸部单元。此外，在上述第一实施方式说明的光输出层及凹凸部单元的各个尺寸为，距离d1＝20μm、高度d2＝20μm、宽度d3＝20μm、间隔d4＝20μm。
（3）有机EL层的形成
对于玻璃基板上的高折射率层，有机EL层通过真空蒸镀法层压形成。有机EL层的构成如下。第1发光层为红色发光层，第2发光层为蓝色发光层，第3发光层为绿色发光层。
透明电极：ITO（厚度：130nm、
折射率：1.85（波长=550nm））
空穴注入层：化合物HI（厚度：60nm）
空穴输送层：化合物HT（厚度：15nm）
有机发光层（第1发光层）
          ：化合物RH及化合物RD
          （厚度：5nm、RD浓度：0.5质量%）
电荷屏障层：化合物HT及化合物GD
          （厚度：5nm、GD浓度：5质量%）
有机发光层（第2发光层）
          ：化合物BH及化合物BD
          （厚度15nm、BD浓度：7.5质量%）
有机发光层（第3发光层）
          ：化合物BH及化合物GD
          （厚度25nm、GD浓度：10质量%）
电子输送层：三（8-羟基喹啉）铝膜
          （Alq3）（厚度：20nm）
电子注入层：LiF（厚度：1.6nm）
对向电极：Al（厚度：150nm）
上述有机EL元件使用的化合物如下所示。
[化1]
Figure BDA00001940584800251
〔实施例2〕
除了使光输出图形为：将直径50μm、高度50μm的圆柱配置为六方最紧密堆积结构形状（参照图5A）、最邻接的圆柱与圆柱之间的间隔为50μm以外，与实施例1相同地制造有机EL元件。上述第一实施方式中说明的光输出层及凹凸部单元的各尺寸为：距离d1＝20μm、高度d2＝50μm、宽度d3＝50μm、间隔d4＝50μm。
〔比较例1〕
实施例1中，除了没有形成光输出层（低折射率层及高折射率层）以外，与实施例1相同地制造有机EL元件。
〔比较例2〕
除了变更金属模具的光输出图形、将直径20μm、高度20μm的圆柱配置为六方最紧密堆积结构形状、最邻接的圆柱与圆柱之间的间隔为20μm、减少高折射材料膜的形成操作（涂布及干燥）次数、距离d1不足光学可干涉距离（0.5μm）以外，与实施例1相同地制造有机EL元件。光输出层及凹凸部单元的各尺寸为：距离d1＝0.5μm、高度d2＝20μm、宽度d3＝20μm、间隔d4＝20μm。
＜2＞驱动试验
有机EL元件的驱动试验条件是，对有机EL元件施加电压，使电流密度为10mA/cm2，使用分光辐射亮度计（CS-1000：コミカミノルタ公司制造）测量此时的EL发光光谱。
图14A及图14B是说明有机EL元件结构的评价方法的概略图。
为了以总光束测定辐射强度，如图14A所示，在有机EL元件1的透光性基板2（玻璃基板）上安装柱面透镜8，测量发光光谱的角度依赖性。此外，柱面透镜8的折射率设定为与玻璃基板2同等的折射率（1.5）。此外，为了填充柱面透镜8与玻璃基板2之间的空气间隙，用折射率为1.5左右的油填充。使辐射角θ从0度至70度每隔5度进行变化，以分光辐射亮度计9测量EL发光光谱。
作为有机EL元件1，使用了实施例1、2及比较例1、2制作的元件。
从得到的角度依赖性的分光辐射亮度光谱求得总光束的发光能量，计算光输出效率。由比较例1的外部量子效率标准化后如表2所示。此外，图14B中，作为有机EL元件1的结构，显示的是没有设置光输出层的情况（相当于比较例1），但设置光输出层时，设置在透光性基板2与透明电极4之间。
[表2]
Figure BDA00001940584800271
＜3＞光输出层的评价
接着，评价光输出层的结构。
图15A及图15B是说明光输出层结构的评价方法的概略图。在层压有高折射率层31和低折射率层32的光输出层3（参照图15B）的低折射率层32侧，安装柱面透镜9（与上述＜2＞相同的）。然后，向图15A所示的箭头方向射入白色光，用分光辐射亮度计9（CS-1000）测定其散射衍射谱。此外，为填充圆柱透镜8与低折射率层32之间的空气间隙，用折射率为1.5左右的油填充。使辐射角θ从0度至70度每隔5度进行变化，以分光辐射亮度计9测量EL发光光谱。
作为光输出层3，使用了实施例1、实施例2、比较例2制作的光输出层。
根据得到的光辐射亮度光谱的角度依赖性的测定结果，评价光输出层的衍射性。
如表2所示，实施例1、及实施例2的有机EL元件显示出优良的外部量子效率。这是由于实施例1及实施例2的有机EL元件在满足上述式（1）～（3）规定的折射率关系的同时，距离d1在相对于有机发光层发光的峰值波长610nm、半高全宽23nm的光的光学可干涉距离以上，因此提高了发出的光对于薄膜模式的结合效率的同时，防止了光在界面的全反射。此处，光学可干涉距离在高折射率层中为8.8μm。
此外，由于高度d2、宽度d3、间隔d4充分大于有机发光层发光的光的波长，因此发光光谱的角度依赖性小，即衍射性低，白色光不会依赖于辐射角而被显著分光、输出。
另一方面，如表2所示，比较例1中，由于没有光输出层，因此外部量子效率低。此外，比较例2中，由于具有光输出层、高度d2、宽度d3、间隔d4充分大于有机发光层发光的光的波长，因此白色光不会依赖于辐射角而被显著分光、输出，但是，由于距离d1的尺寸相对于有机发光层发光的光不足光学可干涉距离（8.8μm），因此，作为外部量子效率，较之于实施例1及实施例2，结果较差。
＜电子输送层厚膜化对表面等离子的抑制效果＞
制作高折射率玻璃基板上电子输送区域的厚度不同的3种蓝色荧光有机EL元件，验证表面等离子的抑制效果。
该有机EL元件与上述实施例1相同，对于玻璃基板上的高折射率层，有机EL层通过真空蒸镀法层压形成。有机EL层的构成如下。
透明电极：ITO（厚度：130nm）、
空穴注入层：化合物HI-2（厚度：50nm）
空穴输送层：化合物HT-2（厚度：45nm）
有机发光层：化合物BH及化合物BD
          （厚度：20nm、BD浓度：5质量%）
电子输送层1：化合物ET-1（厚度：5nm）
电子输送层2：化合物ET-2及Li
           （厚度：（X-5）nm、Li浓度：5质量%）
电子注入层：LiF（厚度：0.5nm）
对向电极：Al（厚度：100nm）
该有机EL元件使用的化合物如下所示。
[化2]
Figure BDA00001940584800281
阴极与发光层之间的距离X为X＝30nm、X＝160nm及X＝165nm。该距离X相当于电子输送区域的厚度，因此，电子输送层1的厚度5nm与电子输送层2的厚度（X-5）nm的合计为Xnm。
理论计算上，表面等离子模式的抑制效果用X＝70nm左右的膜厚表示，为优化蓝色发光波长的光学干涉距离而定为上述膜厚。此外，X＝30nm、X＝160nm及X＝165nm是与光学干涉中1次模式和2次模式的最大值对应的膜厚。
以与上述驱动试验相同的条件，测量X＝30nm、X＝160nm及X＝165nm的有机EL元件构成的发光光谱的角度依赖性，算出外部量子效率。此外，表3显示的是由X＝30nm时的有机EL元件的外部量子效率标准后的值。
通过增加电子输送区域的厚度，抑制了SPPs模式，结果是提高了外部量子效率。
[表3]
Figure BDA00001940584800291
〔实施例3〕
玻璃基板上，将直径10μm、高度1μm的圆柱配置为六方最紧密堆积结造形状，形成最邻接的圆柱与圆柱之间的间隔为10μm的光输出结构，在该光输出结构上根据以下构成制造具备有第1发光层和第2发光层的有机EL层，制作出实施例3涉及的有机EL元件。此外，第1发光层为蓝色发光层，第2发光层为绿色发光层。化合物使用已述相同的。
为了抑制表面等离子的消光，第二发光层与阴极之间的距离保持为合计90nm。各有机层的膜厚在串联元件设计上考虑载波平衡与光路长的调整而定。
透明电极：IZO（厚度：130nm）
空穴注入层1：化合物HI-2（厚度：70nm）
空穴输送层1：化合物HT-2（厚度：50nm）
有机发光层1（第1发光层）
           ：化合物BH及化合物BD
           （厚度：20nm、BD浓度：5质量%）
电子输送层1：化合物ET-1（厚度：5nm）
电子输送层2：化合物ET-2及Li（厚度：5nm、Li浓度：5质量%）
电荷发生层：化合物HI-3（厚度：5nm）
空穴注入层2：化合物HI-2（厚度：10nm）
空穴输送层2：化合物HT-2（厚度：30nm）
有机发光层2（第2发光层）
           ：化合物BH及化合物GD
           （厚度：20nm、GD浓度：5质量%）
电子输送层3：化合物ET-1（厚度：45nm）
电子输送层4：化合物ET-2及Li（厚度：45nm、Li浓度：5质量%）
电子注入层：LiF（厚度：0.5nm）
阴极：Al（厚度：80nm）
实施例3涉及的有机EL元件的电荷发生层使用的化合物如下所示。
[化3]
Figure BDA00001940584800301
〔比较例3〕
除了不具备光输出结构以外，制造与实施例3中记载的相同的有机EL元件。
＜外部量子效率＞
以与上述驱动试验相同的条件，测量实施例3及比较例3的有机EL元件的发光光谱的角度依赖性，算出外部量子效率。由比较例3的外部量子效率标准化后如表4所示。
[表4]
Figure BDA00001940584800302
＜光分布＞
根据实施例3及比较例3的分光辐射亮度光谱的角度依赖性测定求得配光分布，结果是，具备光输出结构的有机EL元件，其辐射形状较之于朗伯辐射大幅宽广，因此外部量子效率得到大幅提高。
测定实施例3及比较例3的有机EL元件的辐射形状，显示以正面的外部量子效率标准化后的图。图16A是实施例3的有机EL元件的标准化后的辐射形状，图16B是比较例3的有机EL元件的标准化后的辐射形状。
工业利用性
本发明涉及的有机电致发光元件，除了照明装置以外，也可用作显示器等的发光元件。

Claims (10)

1.一种有机电致发光元件，其特征在于，具备有透明电极、对向电极、设置于这些透明电极和对向电极之间的有机发光层、和透光性基板，
上述透明电极上，在与上述有机发光层相对的面的反面邻接设置有光输出层，
该光输出层具备有从上述透明电极侧依次层压的高折射率层及低折射率层，
上述透光性基板与上述低折射率层邻接设置，
在使上述光输出层朝上的状态下相对于上述对向电极观察上述有机电致发光元件的厚度方向截面时，
上述高折射率层在该高折射率层与上述低折射率层之间的界面具备由凸部及凹部构成的多个凹凸部单元，
从上述多个凹凸部单元中的至少一个凹凸部单元的上述高折射率层与上述低折射率层之间的界面至上述透明电极与上述高折射率层之间的界面的距离d1在光学可干涉距离以上，且上述凸部的高度d2、上述凸部的宽度d3、及上述凸部与隔着上述凹部邻接的其他凸部之间的间隔d4在1μm以上。
2.根据权利要求1记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述透明电极的折射率n1、上述低折射率层的折射率nL、上述高折射率层的折射率nH、及上述透光性基板的折射率n2满足如下关系式（1）、（2）、（3），此外，上述折射率n1、nL、nH、及n2表示波长550nm时的值。
［数1］
｜n1-nH｜＜0.2（1）
｜n2-nL｜＜0.2（2）
nH＞nL    （3）
3.根据权利要求1或2记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述凸部的高度d2、上述凸部的宽度d3满足2.0＞d2/d3＞0.2的关系。
4.根据权利要求1~3任意一项记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述凸部的沿着高度方向的侧边缘相对于上述有机发光层发出的光的输出方向倾斜35度以下。
5.根据权利要求4记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述高折射率层的凸部的侧边缘具有沿着上述有机发光层发出的光的输出方向的形状。
6.根据权利要求5记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述高折射率层的凸部上边缘具有沿着与上述有机发光层发出的光的输出方向垂直交叉的方向的形状。
7.根据权利要求1~6的任意一项记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述光学可干涉距离在3μm以上。
8.根据权利要求1~7的任意一项记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述凸部的高度d2、上述凸部的宽度d3、及上述凸部与隔着上述凹部邻接的其他凸部之间的间隔d4在5μm以上。
9.根据权利要求1~8的任意一项记载的有机电致发光元件，其特征在于，上述对向电极与上述有机发光层之间设置有膜厚在70nm以上的电子输送区域。
10.一种照明装置，具备权利要求1~9的任意一项记载的有机电致发光元件。
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