CN101060165A - 在透明基板与电极之间具有细微结构体的有机el元件 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种可以用作照明光源的、具有高发光效率的有机EL元件及其制造方法,将具有细微凹凸和特定折射率的结构体安入该有机EL元件内,从而提高了该有机EL元件内的电极与透明基板的界面处的光的透过率。使用溶胶—凝胶材料和纳米压印方法在玻璃等透明基板上形成细微的凹凸,并在该细微的凹凸上涂布高折射率材料而使表面平坦化,由此制造复合基板;在该复合基板上顺次层积第一电极、含有有机发光材料的有机固体层、以及第二电极;从而制造发光效率高的有机EL元件。
Description
技术领域
本发明涉及发光效率高并且可以用作照明装置的发光源的有机EL发光元件及其制造方法。
背景技术
有机EL元件除了具有自发光功能以外还具有以下潜在的优良性能:消耗功率小,不仅可以用作构成显示装置的像素,还可以用作各种照明设备的发光元件。如果将有机EL用作照明设备的发光元件,由于有机EL元件是固体元件,与目前的白炽灯或荧光灯相比在耐冲击性能方面优良并且容易处理,因此可以实现具有目前的白炽灯或荧光灯所无法实现的特殊形状的照明设备,从而可望具有广泛的用途。
但是,在以往的有机EL元件的结构中,从有机发光层发出的光在通过其周围的透明基板等而射出到外部之前会衰减到所发出的光的20%左右。参照图2来进行说明。图2是示出从有机EL元件的发光层发射的光射出到外部的情况的截面示意图。当从有机EL元件的发光层发射的光210通过透明基板而射出到外部时,会衰减为光211所示那样。公知该衰减的主要原因是有机EL元件内的电极与透明基板的界面或透明基板与空气的界面处的反射。而作为该问题的解决对策,公知的是:在折射率不同的物质的界面处设置可见光波长以下的细微的凹凸结构。
以往,利用蚀刻工序来制造该细微的凹凸结构部分。
非专利文献1:Yong-Jae Lee et al,Appl.Phys.Lett.82(2003)3779
非专利文献2:M.Fujita et al,Electron.Lett.39(2003)1750
发明内容
发明所要解决的问题
但是,如果利用蚀刻工序,会使工序变得复杂,从而导致难以以低成本制造该细微的凹凸结构体。
因此,本发明的目的在于提供一种不仅可以用作显示装置的像素、还可以用作照明设备的发光元件的有机EL元件及其制造方法,该有机EL元件使用不包括蚀刻工序的纳米压印方法来制造细微结构体,从而可以降低制造成本。
解决问题的手段
为了达到上述目的,本发明的第一方案涉及一种有机EL元件,该有机EL元件包括:
透明基板;
由在所述透明基板上形成的溶胶—凝胶材料形成并在表面具有细微的凹凸的层(以下也称为“特定溶胶—凝胶层”);
高折射率材料层(以下也称为“特定高折射率材料层”),通过在所述特定溶胶—凝胶层上以填充所述特定溶胶—凝胶层的凹凸的间隙的方式涂布高折射率材料而形成;
第一电极,在包括所述透明基板、所述特定溶胶—凝胶层、以及所述特定高折射率材料层的多层基板(以下也称为“复合基板”)上形成;
有机固体层(以下也称为“发光层”),含有形成在所述第一电极上的有机发光材料;以及
第二电极,在所述发光层上形成;
所述有机EL元件的特征在于,通过纳米压印方法来形成所述特定溶胶—凝胶层的细微的凹凸。
本发明第二方案涉及第一方案的有机EL元件,其特征在于,所述第一电极为透明电极,由选自ITO、IZO、ZnO中的某一者、或选自Au、Ag、Al中的某一者、或包括选自Au、Ag、Al的组中的至少一种金属的合金形成。
本发明第三方案涉及第一或第二方案所述的有机EL元件,其特征在于,所述透明基板为玻璃基板。
本发明第四方案涉及第一至第三方案所述的有机EL元件,其特征在于,所述溶胶—凝胶材料的折射率为1.30至1.60,用于涂布在所述特定溶胶—凝胶层的凹凸的间隙中以使凹凸平坦化的所述高折射率材料的折射率为1.60至2.20。
本发明第五方案涉及第一至第四方案所述的有机EL元件,其特征在于,在所述透明基板上涂布溶胶—凝胶材料之后,将具有细微凹凸的金属模压接在所述涂布面上并进行加热,然后使所述金属模脱模,由此形成所述特定溶胶—凝胶层的细微的凹凸;通过在所述细微的凹凸中涂布高折射率材料而使该凹凸平坦化。
本发明第六方案涉及第一至第五方案所述的有机EL元件,其特征在于,所述高折射率材料是选自由锆、铝、锗、以及钛构成的组中的至少一种金属的氧化物。
本发明第七方案涉及第一至第六方案所述的有机EL元件,其特征在于,所述特定溶胶—凝胶层所具有的细微的凹凸的高低差H为10nm至10μm,所述凹凸之间的间距W为10nm至10μm。
本发明第八方案涉及第一至第七方案所述的有机EL元件,其特征在于,对于所述特定溶胶—凝胶层,通过将具有细微的凹凸的金属模压接在溶胶—凝胶材料上并进行加热、然后使所述金属模脱模而形成了所述细微的凹凸之后,所述溶胶—凝胶材料固化,由此所述透明基板的折射率与所述特定溶胶—凝胶层的折射率的差异为±0.2以内的范围。
本发明第九方案涉及第一至第八方案所述的有机EL元件,其特征在于,通过涂布所述高折射率材料而被平坦化的表面的高低差为所述特定溶胶—凝胶层的凹凸的高低差H的20%以下。
本发明的第十方案涉及一种制造有机EL元件的方法,所述有机EL元件在透明基板上具有由溶胶—凝胶材料和高折射率材料形成的细微的凹凸结构体,所述制造方法的特征在于,包括:
在所述透明基板上涂布溶胶—凝胶材料的步骤;
将具有细微凹凸的金属模压接在所述涂布的溶胶—凝胶材料上并进行加热,然后使所述金属模脱模,由此形成具有细微的凹凸的特定溶胶—凝胶层的步骤;
通过在所述细微的凹凸中涂布高折射率材料,使凹凸平坦化,由此形成特定高折射率材料层的步骤;以及
在所述被平坦化的面上顺次层积第一电极、含有有机发光材料的有机固体层、以及第二电极的步骤。
本发明第十一方案涉及第十方案所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述第一电极为透明电极,由选自ITO、IZO、ZnO中的某一者、或选自Au、Ag、Al中的某一者、或包括选自Au、Ag、Al中的至少一种金属的合金形成。
本发明第十二方案涉及第十或第十一方案所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述透明基板为玻璃基板。
本发明第十三方案涉及第十至第十二方案所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述溶胶—凝胶材料的折射率为1.30至1.60,所述高折射率材料的折射率为1.60至2.20。
本发明第十四方案涉及第十至第十三方案所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述高折射率材料是选自由锆、铝、锗、以及钛构成的组中的至少一种金属的氧化物。
本发明第十五方案涉及第十至第十四方案所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述特定溶胶—凝胶材料层的细微的凹凸的高低差II为10nm至10μm,所述凹凸之间的间距W为10nm至10μm。
本发明第十六方案涉及第十至第十五方案所述制造有机EL元件的方法,其特征在于,对于所述特定溶胶—凝胶材料层的折射率,通过将具有细微的凹凸的金属模压接在溶胶—凝胶材料上并进行加热、然后使所述金属模脱模而形成了所述细微的凹凸之后,所述溶胶—凝胶材料固化,由此所述透明基板的折射率与所述特定溶胶—凝胶材料层的折射率的差异为±0.2以内的范围。
本发明第十七方案涉及第十至第十六方案所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,通过涂布所述高折射率材料而被平坦化的表面的高低差为所述特定溶胶—凝胶材料层所具有的细微的凹凸的高低差H的20%以下。
发明效果
根据第一方案的发明,可以提高有机EL元件的发光效率。下面参照附图来进行说明。
图2是示出在以往结构的有机EL元件中、从发光层发射的光射出到有机EL元件外部的情况的截面图。在图2中,210是从发光层202发射并入射第一电极203的光。这里,箭头的宽度表示光量。光211表示入射第一电极203的光210中的、通过了作为第一电极203与透明基板206的边界面的第一界面207而进入透明基板206的光。如图2所示,从发光层202发射的光210通过该界面后会大幅衰减。其主要原因在于,由于第一电极203与透明电极206的折射率有差异,在入射第一界面207的光中,有相当量的光会由于反射等而无法通过第一界面207。通过了第一界面207的光211也会由于同样的原因在透明基板206与外部的第二边界面208处衰减。结果,与光211相比,通过了第二界面208的光212的光量就变小了。
与此相对,当为本发明第一方案的有机EL元件时,界面处的光量的衰减就小,从而使最终射出到有机EL元件外部的光量变大,因此可以提高发光效率。
图1是第一方案的有机EL元件100的截面图。当从有机EL元件100的发光层102发射的光110从有机EL发光层102透过第一电极103与特定高折射率材料层104的第一界面107时衰减而变为光111,衰减率比图2的第一界面207处的衰减率低。变低的原因是特定高折射率材料层104具有的折射率的值和该细微的凹凸所具有的形状。
然后,当光111通过特定溶胶—凝胶层105与透明基板106的边界面、即第二界面108时,衰减而变为光112,光量减小,但是衰减率比以往的有机EL元件低。衰减率变低的原因在于:特定溶胶—凝胶层105具有的折射率与透明基板的折射率相近;以及特定溶胶—凝胶层的凹凸形状的效果。通过了第二界面108的光112通过作为透明基板106与外部的边界面的第三界面109后变为光113而射出到外部。
如上所述,根据第一方案所述的发明,通过设置特定溶胶—凝胶层105和特定高折射率层104,能够抑制界面处的光量的衰减,从而可以提高有机EL元件的整体的发光效率。
另外,详细地说,光110是发光层发出的光中通过了作为发光层102与第一电极的边界的界面的光,关于该边界处的衰减,以往的有机EL元件和本发明的有机EL元件均为相同的比例,因此为了便于说明,在本说明书的说明中忽视该衰减来进行说明。
根据第二方案的发明,透明电极由选自ITO、IZO、ZnO中的某一者、或选自Au、Ag、Al中的某一者、或包括选自Au、Ag、Al中的至少一种金属的合金构成,该有机EL元件也可以取得与本发明第一方案相同的效果。
根据第三方案的发明,透明基板由玻璃构成,该有机EL元件也可以取得与本发明第一方案相同的效果。
根据第四方案的发明,使溶胶—凝胶材料的折射率为1.30至1.60,并使用于填充细微的凹凸的所述高折射率材料的折射率为1.60至2.20,由此可以使由溶胶—凝胶材料形成的特定溶胶—凝胶层与透明基板的界面处的折射率的差较小,另外还可以使由高折射率材料形成的特定高折射率材料层与电极之间的界面处的折射率的差较小。结果,可以提高上述界面处的光的透过率。
根据第五方案的发明,通过以下方法(以下也称为“特定纳米压印”方法)制造复合基板的有机EL元件也可以取得与第一方案的发明相同的效果,所述方法是指:在透明基板上涂布溶胶—凝胶材料之后,将具有与细微的凹凸相对应的凸凹部的金属模压接在该涂布面上并进行加热,然后使所述金属模脱模,由此形成所述细微的凹凸;在所述细微的凹凸中涂布、填充高折射率材料而使表面平坦化。可以通过所述特定溶胶—凝胶方法以外的方法、例如利用蚀刻工序来制造具有图1所记载的结构的有机EL元件。但是,为了将有机EL元件用作照明光源,需要发光面积大的有机EL元件,如果利用蚀刻工序来制造发光面积大的有机EL元件,会使制造成本过高。另一方面,如果使用前述的特定溶胶—凝胶方法,则不需要蚀刻工序所需要的制造装置,与蚀刻工序相比还可以简化制造工序,因此可以降低制造成本,并可以进行大量生产。
根据第六方案的发明,也可以取得与第一方案的发明相同的效果。
根据第七方案的发明,也可以取得与第一方案的发明相同的效果。
根据第八方案的发明,也可以取得与第一方案的发明相同的效果。
根据第九方案的发明,也可以取得与第一方案的发明相同的效果。
根据第十方案的发明,也可以取得与第一方案的发明相同的效果。
根据第十一方案的发明,也可以取得与第二方案的发明相同的效果。
根据第十二方案的发明,也可以取得与第三方案的发明相同的效果。
根据第十三方案的发明,也可以取得与第四方案的发明相同的效果。
根据第十四方案的发明,也可以取得与第六方案的发明相同的效果。
根据第十五方案的发明,也可以取得与第七方案的发明相同的效果。
根据第十六方案的发明,也可以取得与第八方案的发明相同的效果。
根据第十七方案的发明,也可以取得与第九方案的发明相同的效果。
附图说明
图1是示出本发明的有机EL元件的结构的截面图;
图2是示出以往的有机EL元件的结构的截面图;
图3是示出本发明的细微的凹凸的制造方法的工序截面图;
图4是示出以往的细微结构体的制造方法的工序截面图;
图5是示出本发明的有机EL元件的制造方法的工序截面图。
具体实施方式
以下,参照附图来说明用于实施本发明的最优方式。
图1是示出本发明的有机EL元件的结构的截面图。复合基板120包括:透明基板106、特定溶胶—凝胶层105、以及特定高折射率材料层104。作为透明基板106的例子,例如有玻璃基板。
使用溶胶—凝胶材料并通过所谓的纳米压印法来制造特定溶胶—凝胶层105,细微凹凸的高低差H细微至例如10nm至10μm。另外,通过将高折射率材料涂布在特定溶胶—凝胶层105上来制造特定高折射率材料层104。第一电极103作为有机EL元件的阳极或阴极而发挥作用。发光层102是有机EL元件的发光层,更加详细地说,其包括:电子传输层、发光层、以及空穴传输层。第二电极101作为有机EL元件的阴极或阳极而发挥作用。位于特定高折射率材料层104以上的部分的结构与公知的有机EL元件的结构相同,并且其制造方法也是公知的制造方法。因此,省略对其结构、制造方法的说明。
接着,对制造特定溶胶—凝胶层105和特定高折射率层104的方法进行说明。
图3是工序截面图,其简要地示出了制造特定溶胶—凝胶层105和特定高折射率材料层104的工序。该制造方法即为所谓的纳米压印法。
首先,通过超声波清洗等方法对透明基板106进行清洗。然后,在透明基板106上涂布溶胶—凝胶材料(图3的(b))。另外,作为透明基板,例如有玻璃基板。但只要是透明基板即可,而不必一定是玻璃基板。作为溶胶—凝胶的材料,可以使用烷氧硅烷。但是,溶胶—凝胶材料不限于烷氧硅烷,也可以使用通过添加金属醇盐或金属氧化物而可以调整折射率的材料。另外,这里所说的金属氧化物是指:钛、锗、铝、锆、锌的氧化物。另外,作为涂布方法,可以使用旋涂(spin coat)、喷涂(spraycoat)、或隙涂(slit coat)中的任一种。另外,涂布的方法不限于上述旋涂等方法。涂布的膜厚例如为100nm至10μm。然后,对涂布了溶胶—凝胶材料的基板整体进行预焙。通过烤盘或远红外线加热器来进行烘焙,使溶胶—凝胶材料半固化。加热温度例如为18℃至150℃,加热时间为5分钟至60分钟。
接着,将具有细微凹凸的金属模303压接在溶胶—凝胶材料105(在具有细微凹凸的特定溶胶—凝胶层中使用105,但由于不具有该凹凸的材料状态下的特定溶胶—凝胶层在物质上也相同,因此同样使用105)上并进行加热(图3的(c))。
金属模303具有细微的凹凸,细微的凹凸例如以10nm至10μm的间距形成。该凹凸的形状可以相同,也可以如图3的(c)所示那样是不规则的凹凸形状,而不是一定的规则的形状。其原因在于:在凹凸的形状不是规则形状的情况下,当入射该细微凹凸的光的波长多种多样时,由于细微凹凸具有各种形状和各种大小,从而能够应对,使得光的透过率得到提高。
另外,将金属模303压接在溶胶—凝胶材料105上并进行加热时的条件例如为:压接压力为10至2000牛顿/平方厘米,压接时间为5至60分钟。另外,关于加热条件,加热温度例如为18至500℃,压接加热时间为5至60分钟。
然后,在溶胶—凝胶材料105固化之后,使金属模303从溶胶—凝胶材料脱模(图3的(d))。通过以上工序,可以在透明基板106上以10nm至10μm的间距形成具有细微凹凸的特定溶胶—凝胶层105,所述细微的凹凸的高低差为10nm至10μm。
然后,在特定溶胶—凝胶层105上涂布高折射率材料104(在特定高折射率层中使用104,但由于成形为特定高折射率材料层之前的材料状态的高折射率层在物质上也相同,因此同样使用104),使表面平坦化(图3的(e))。作为高折射率材料,例如使用铝的氧化物。
另外,该平坦化对于提高本发明的有机EL元件的可靠性来说非常重要。
然后,针对在复合基板120上顺次层积第一电极103、发光层102、第二电极101来制造本发明的有机EL元件的工序进行说明。
图5是工序截面图,其简要地示出了在复合基板120上顺次层积第一电极103、发光层102、第二电极101来制造本发明的有机EL元件的工序。
在通过图3所示的工序制造的复合基板120上顺次层积第一电极、发光层102、第二电极101的方法是制造有机EL元件的公知方法,没有特别具有特点之处。
首先,在复合基板120上例如通过溅射法成膜ITO或IZO来形成第一电极103(图5的(b))。然后,在第一电极上成膜有机EL材料等来形成发光层102(图5的(c))。然后,通过真空蒸镀法或溅射法成膜Al(铝)、Ag(银)、Au(金)、Cu(铜)、Mo(钼)、Cr(铬)、Ni(镍)、Pt(铂)、Ti(钛)、Ta(钽)中的某一种金属来形成第二电极(图5的(d))。
接着,对本实施方式的发明的效果进行说明。
本实施方式的发明的效果除了可以提高图1所示的具有特定溶胶—凝胶层和特定高折射率材料层的有机EL元件的发光效率这一点之外,还包括通过纳米压印法、更详细地说是通过图3所示的工序来制造具有该细微凹凸的有机EL元件这一点。为了明确这点,下面对以往的制造方法进行说明。图4是以往的制造方法的工序截面图。首先,在透明基板401上涂布抗蚀层402(图4的(b))。然后,将具有细微凹凸的金属模403压接在抗蚀层402上,选择性地使抗蚀层402的一定部分的厚度变薄(图4的(c))。然后,使金属模403从抗蚀层402脱模。结果,抗蚀层402会选择性地在一定的范围内剩余厚度变薄的部分(图4的(d))。以下,将剩余部分称为“残渣”。
然后,通过氟酸类化学药品对具有残渣的所述基板进行蚀刻(图5的(e))。结果,抗蚀层402底部的厚度薄的部分之下的透明基板401选择性地溶蚀,从而制造出图4的(g)所示的、在表面具有凹凸的基板401。
与该以往的制造方法相比,图3所示的工序不包括蚀刻工序,从而使得工序简单,因此可以降低制造成本,并可以进行大量生产。
Claims (17)
1.一种有机EL元件,包括:
透明基板;
由在所述透明基板上形成的溶胶-凝胶材料形成并在表面具有细微的凹凸的层(以下也称为“特定溶胶-凝胶层”);
高折射率材料层(以下也称为“特定高折射率材料层”),通过在所述特定溶胶-凝胶层上以填充所述特定溶胶-凝胶层的凹凸的间隙的方式涂布高折射率材料而形成;
第一电极,在包括所述透明基板、所述特定溶胶-凝胶层、以及所述特定高折射率材料层的多层基板(以下也称为“复合基板”)上形成;
有机固体层(以下也称为“发光层”),含有形成在所述第一电极上的有机发光材料;以及
第二电极,在所述发光层上形成;
所述有机EL元件的特征在于,通过纳米压印方法来形成所述特定溶胶-凝胶层的细微的凹凸。
2.如权利要求1所述的有机EL元件,其特征在于,所述第一电极为透明电极,由选自ITO、IZO、ZnO中的某一者、或选自Au、Ag、Al中的某一者、或包括选自Au、Ag、Al的组中的至少一种金属的合金形成。
3.如权利要求1和2所述的有机EL元件,其特征在于,所述透明基板为玻璃基板。
4.如权利要求1至3中任一项所述的有机EL元件,其特征在于,所述溶胶-凝胶材料的折射率为1.30至1.60,用于涂布在所述特定溶胶-凝胶层的凹凸的间隙中以使凹凸平坦化的所述高折射率材料的折射率为1.60至2.20。
5.如权利要求1至4中任一项所述的有机EL元件,其特征在于,在所述透明基板上涂布溶胶-凝胶材料之后,将具有细微凹凸的金属模压接在所述涂布面上并进行加热,然后使所述金属模脱模,由此形成所述特定溶胶-凝胶层的细微的凹凸;通过在所述细微的凹凸中涂布高折射率材料而使该凹凸平坦化。
6.如权利要求1至5中任一项所述的有机EL元件,其特征在于,所述高折射率材料是选自由锆、铝、锗、以及钛构成的组中的至少一种金属的氧化物。
7.如权利要求1至6中任一项所述的有机EL元件,其特征在于,所述特定溶胶-凝胶层所具有的细微的凹凸的高低差H为10nm至10μm,所述凹凸之间的间距W为10nm至10μm。
8.如权利要求1至7中任一项所述的有机EL元件,其特征在于,对于所述特定溶胶-凝胶层,通过将具有细微凹凸的金属模压接在溶胶-凝胶材料上并进行加热、然后使所述金属模脱模而形成了所述细微的凹凸之后,所述溶胶-凝胶材料固化,由此所述透明基板的折射率与所述特定溶胶-凝胶层的折射率的差异为±0.2以内的范围。
9.如权利要求1至8中任一项所述的有机EL元件,其特征在于,通过涂布所述高折射率材料而被平坦化的表面的高低差为所述特定溶胶-凝胶层的凹凸的高低差H的20%以下。
10.一种制造有机EL元件的方法,所述有机EL元件在透明基板上具有由溶胶-凝胶材料和高折射率材料形成的细微的凹凸结构体,所述方法的特征在于,包括:
在所述透明基板上涂布溶胶-凝胶材料的步骤;
将具有细微凹凸的金属模压接在所述涂布的溶胶-凝胶材料上并进行加热,然后使所述金属模脱模,由此形成具有细微凹凸的特定溶胶-凝胶层的步骤;
通过在所述细微的凹凸中涂布高折射率材料,使凹凸平坦化,由此形成特定高折射率材料层的步骤;以及
在所述被平坦化的面上顺次层积第一电极、含有有机发光材料的有机固体层、以及第二电极的步骤。
11.如权利要求10所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述第一电极为透明电极,由选自ITO、IZO、ZnO中的某一者、或选自Au、Ag、Al中的某一者、或包括选自Au、Ag、Al中的至少一种金属的合金形成。
12.如权利要求10或11所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述透明基板为玻璃基板。
13.如权利要求10至12中任一项所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述溶胶-凝胶材料的折射率为1.30至1.60,所述高折射率材料的折射率为1.60至2.20。
14.如权利要求10至13中任一项所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述高折射率材料是选自由锆、铝、锗、以及钛构成的组中的至少一种金属的氧化物。
15.如权利要求10至14中任一项所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,所述特定溶胶-凝胶材料层的细微的凹凸的高低差H为10nm至10μm,所述凹凸之间的间距W为10nm至10μm。
16.如权利要求10至15中任一项所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,对于所述特定溶胶-凝胶材料层的折射率,通过将具有细微的凹凸的金属模压接在溶胶-凝胶材料上并进行加热、然后使所述金属模脱模而形成了所述细微的凹凸之后,所述溶胶-凝胶材料固化,由此所述透明基板的折射率与所述特定溶胶-凝胶材料层的折射率的差异为±0.2以内的范围。
17.如权利要求10至16中任一项所述的制造有机EL元件的方法,其特征在于,通过涂布所述高折射率材料而被平坦化的表面的高低差为所述特定溶胶-凝胶材料层所具有的细微凹凸的高低差H的20%以下。
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