TWI461277B - 印紋用模板及其製造方法 - Google Patents

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Description

印紋用模板及其製造方法
本發明係關於一種印紋用模板及其製造方法。
近來，已有一種可將微細圖案以良好效率形成於基板表面而提高生產量(throughput)之印紋微影技術(imprint lithography)受到矚目。印紋微影技術係在基板表面形成由硬化性樹脂組成物所構成之皮膜，且用模板將此皮膜表面加壓而將模板之微細圖案進行轉印，且使轉印有微細圖案之皮膜硬化，而將微細圖案形成於基板表面之方法。
以印紋微影方式形成之微細圖案，為了與所使用之模板之微細圖案對應，印紋微影之模板之重要性極高。為了防止前述樹脂組成物之附著，模板之微細圖案通常係施有藉由含氟自組化膜(fluorinated self-assembled monolayer)等所作脫模處理。
然而，當重複進行印紋微影時，會有施於微細圖案之脫模處理劣化之問題(參照例如非專利文獻1)。若以脫模處理劣化之模板進行印紋微影，則不僅轉印精確度會降低，模板本身亦會破損。
若對模板之微細圖案施行再脫模處理，則又會損及屬於印紋微影技術特徵之一的高產量化。此外，模板之微細圖案通常係藉由電子束(EB：electron beam)微影來形成。由於EB微影愈是複雜的圖案愈需要時間來形成，因此模板若一旦破損，就無法簡單重現。因此，乃希望開發一種不需施行脫模處理或再脫模處理而可簡單重現之模板。
[非專利文獻1]Y. Tada,H. Yoshida,and A. Miyauchi,J. Photopolym. Sci. Technol.,20,p545,2007
本發明之目的係提供一種具有高度脫模性，而且可簡單重現之印紋用模板及其製造方法。
本發明之印紋用模板係具備：表面層，在表面具有微細圖案；及支撐層，用以支撐該表面層之與前述表面相反之背面；前述表面層係由側鏈結晶性聚合物所構成。
本發明之印紋用模板之製造方法係包括：在支撐層上疊層由側鏈結晶性聚合物所構成之表面層之步驟；將該表面層之表面，以具有微細圖案之主模，在前述側鏈結晶性聚合物之熔點以上之溫度加壓之步驟；及接著將前述表面層之溫度設在未達側鏈結晶性聚合物之熔點之溫度，將主模從前述表面層之表面剝離，而將主模之前述微細圖案轉印至表面層之表面之步驟。
依據本發明之印紋用模板，由於模板之微細圖案係由具有優異脫模性之側鏈結晶性聚合物所構成，因此不需對模板之微細圖案施行脫模處理。因此，亦不需對模板之微細圖案施行習知之再脫模處理，而不會損及印紋微影之高產量化。
依據本發明之印紋用模板之製造方法，係將主模之微細圖案予以熱印紋至側鏈結晶性聚合物而形成模板之微細圖案。由於對於側鏈結晶性聚合物之熱印紋可在相對較低溫下進行，因此可在短時間內以良好效率進行熱印紋而獲得本發明之模板。而且，藉由重複使用主模，即可簡單重現前述模板。
以下參照第1圖詳細說明本發明之印紋用模板之一實施形態。如第1圖所示，本實施形態之印紋用模板10係具備表面層1與支撐層5。
表面層1係由側鏈結晶性聚合物所構成。該側鏈結晶性聚合物係在未達熔點之溫度結晶化，而且是在前述熔點以上溫度顯示流動性之聚合物。亦即，前述側鏈結晶性聚合物係與溫度變化對應而可逆性地產生結晶狀態與流動狀態。
由前述側鏈結晶性聚合物所構成之表面層1係在其表面1a形成有微細圖案2，而該微細圖案2亦為由側鏈結晶性聚合物所構成。前述結晶狀態之側鏈結晶性聚合物係具有高度脫模性。因此，微細圖案2亦具有高度脫模性，因此不需對微細圖案2施行習知之脫模處理。
前述熔點係意指由於某平衡過程，使起初調整為有秩序之排列之聚合物之特定部分成為無秩序狀態之溫度，其為藉由示差掃描熱量計(differential scanning calorimetry)(DSC)以10℃/分鐘之測定條件測量所獲得之值。模板10係在側鏈結晶性聚合物處於結晶狀態下未達熔點之溫度使用。因此，以前述熔點而言，係以30℃以上為較佳，50至60℃為尤佳。
另一方面，若前述熔點太低，模板10之可使用溫度範圍變窄，故不理想。此外，模板10之微細圖案2，如後所述，係以熱印紋方式成形。因此，若前述熔點太高，則難以進行熱印紋，故不理想。要將前述熔點設為預定值，可藉由改變側鏈結晶性聚合物之組成等來任意進行。
以前述側鏈結晶性聚合物之組成而言，可列舉例如使具有碳數16以上之直鏈狀烷基(alkyl)之(甲基)丙烯酸酯((meth) acrylate) 20至100重量份、具有碳數1至6之烷基之(甲基)丙烯酸酯0至70重量份、及極性單體0至10重量份予以聚合所獲得之聚合物等。
以前述具有碳數16以上之直鏈狀烷基之(甲基)丙烯酸酯而言，可列舉例如(甲基)丙烯酸十六烷酯、(甲基)丙烯酸十八烷酯、(甲基)丙烯酸二十烷酯、(甲基)丙烯酸二十二烷酯等具有碳數16至22之線狀烷基之(甲基)丙烯酸酯，以前述具有碳數1至6之烷基之(甲基)丙烯酸酯而言，係可列舉例如(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸已酯等，以前述極性單體而言係可列舉例如丙烯酸、甲基丙烯酸、丁烯酸、衣康酸、馬來酸、富馬酸等含羧基之乙烯不飽和單體、(甲基)丙烯酸2-羥乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥丙酯、(甲基)丙烯酸2-羥己酯等具有羥基之乙烯不飽和單體等，而此等亦可使用1種或混合2種以上來使用。
以聚合方法而言，並未特別限制，可採用例如溶液聚合法、塊狀聚合法、懸浮聚合法、乳化聚合法等。採用例如溶液聚合法時，係將前述所例示之單體混合於溶劑，並在40至90℃左右下攪拌2至10小時左右，藉此即可使前述單體聚合。
前述側鏈結晶性聚合物之重量平均分子量係可為100,000以上，較佳為400,000至800,000。若前述重量平均分子量太小，則微細圖案2之強度會降低而有容易損傷之虞。此外，若前述重量平均分子量太大，則即使將側鏈結晶性聚合物設在熔點以上之溫度亦難以顯示流動性，因此難以進行熱印紋。前述重量平均分子量係以凝膠滲透層析儀(gel permeation chromatography)(GPC)來測量側鏈結晶性聚合物，且將所獲得之測量值換算為聚苯乙烯之值。
以表面層1之厚度而言，係以0.01至1,000μm左右為適當。所謂表面層1之厚度係指表面1a和與該表面1a相反之背面1b之間之距離達到最大之厚度。此外，微細圖案2係以奈米乃至微米級為較佳。微細圖案2之形狀並無特別限定，可採用所希望者。
另一方面，支撐層5係用以支撐表面層1之背面1b者，且為對模板10賦予剛性者。以構成支撐層5之材料而言，可列舉例如矽、矽酮、(SiO2 )玻璃等。以支撐層5之厚度而言，係以10至1,000μm左右為適當。
此外，在支撐表面層1之支撐層5之表面5a係以施行表面處理較佳。藉此，可使表面5a粗面化，而提升支撐層5與表面層1之密著性。以前述表面處理而言，可列舉例如輝光放電處理、電漿處理、噴砂處理、化學蝕刻處理、底塗層(primer)處理等。
在此，由前述側鏈結晶性聚合物所構成之表面層1通常係具有UV穿透性。對UV硬化性樹脂組成物進行印紋微影時，係以藉由具有UV穿透性之材料來構成支撐層5較佳。藉此，模板10整體即具有UV穿透性，因此可隔著該模板10將UV照射於UV硬化性樹脂組成物。
接著參照第2圖詳細說明模板10之製造方法。如第2圖(a)所示，首先，在支撐層5上疊層由側鏈結晶性聚合物所構成之表面層1。疊層有表面層1之支撐層5之表面5a，在提升與表面層1之密著性方面，係以施行表面處理使之粗面化較佳。此外，前述疊層係藉由將塗佈液塗佈於支撐層5上且使之乾燥來進行，該塗佈液係為將前述側鏈結晶性聚合物加入溶劑而成者。
前述塗佈一般係可藉由刮刀塗佈機(knife coater)、滾筒塗佈機(roll coater)、壓輥塗佈機(calendar coater)、缺角輪塗佈機(comma coater)等來進行。此外，依據塗佈厚度及塗佈液之黏度不同，亦可藉由凹版塗佈機(gravure coater)、棒塗佈機(rod coater)、旋塗機(spin coater)等來進行。
另外，除前述塗佈以外，表面層1之疊層尚可藉由例如以擠出成形及壓延加工成形為片體狀或薄膜狀之表面層1疊層於支撐層5上來進行。
在支撐層5上疊層表面層1之後，如第2圖(b)所示，在表面層1上方配置主模20。以構成該主模20之材料而言，係以對側鏈結晶性聚合物親和性較低之材料為較佳，例如矽、矽酮、(SiO2 )玻璃等。
在與表面層1之表面1a相對向之主模20之表面20a形成有微細圖案21。該微細圖案21之相反圖案係成為模板10之微細圖案2。因此，微細圖案21之形狀係採用與所希望之微細圖案2相反之圖案者。微細圖案21係以奈米或微米級較佳，其可藉由EB微影來形成。
將此主模20朝箭頭A方向移動，且如第2圖(c)所示，將表面層1之表面1a以主模20加壓。此加壓係在前述側鏈結晶性聚合物之熔點以上溫度進行。藉此，前述側鏈結晶性聚合物即成為流動狀態，而可進行將主模20之微細圖案21轉印至表面層1之表面1a之熱印紋作業。
以加壓溫度而言，係以前述側鏈結晶性聚合物之熔點+10℃至熔點+30℃之溫度較佳。藉此，前述側鏈結晶性聚合物即成為適度之流動狀態，以提升主模20之轉印精確度，且達成在相對較低溫度之熱印紋作業。相對於此，若前述加壓溫度太低，則側鏈結晶性聚合物之流動狀態變低，而會有主模20之轉印精確度降低之虞。此外，若前述加壓溫度太高，則會將側鏈結晶性聚合物過度加熱，而耗費較多熱能，不具經濟性。
前述加壓溫度之調整，係可藉由例如在與主模20之表面20a相反之背面20b配設加熱器等加熱手段，且以該加熱手段將微細圖案21之表面溫度加熱至預定溫度、或將雰圍溫度調整至前述側鏈結晶性聚合物之熔點以上溫度等來進行。至於其他加壓條件，係以壓力為0.1至100MPa左右、加壓時間為5至300秒左右較佳。
在以主模20將表面層1之表面1a加壓之後，維持此狀態，並且使用風扇等冷卻手段將表面層1之溫度冷卻至未達前述側鏈結晶性聚合物之熔點之溫度。藉此，前述側鏈結晶性聚合物即成為結晶狀態。
再者，如第2圖(d)所示，使主模20朝箭頭B方向移動，從由結晶狀態之側鏈結晶性聚合物所形成之表面層1之表面1a將主模20剝離。此時，結晶狀態之側鏈結晶性聚合物係如前所述具有較高之脫模性。因此，即使不對主模20之微細圖案21施行脫模處理，亦可將主模20從表面層1剝離，而可提高生產力。
若將主模20從表面層1剝離，主模20之微細圖案21就會轉印至表面層1之表面1a，而可獲得具有與微細圖案21相反圖案之微細圖案2之模板10。再者，只要使用主模20重複進行前述之各步驟，即可簡單重現模板10。
接著以使用UV硬化性樹脂組成物在硬化性樹脂組成物之情形為例，參照第3圖詳細說明使用模板10製造微細構造之一實施形態。如第3圖(a)所示，首先，在基板51表面形成皮膜52。
以構成基板51之材料而言，除矽、(SiO2 )玻璃等之外，例如尚有聚乙烯、聚對苯二甲酸乙二酯、聚丙烯、聚酯、聚醯胺、聚醯亞胺、聚碳酸酯、乙烯醋酸乙烯酯共聚物、乙烯丙烯酸乙酯共聚物、乙烯聚丙烯共聚物、聚氯乙烯等合成樹脂。基板51係以具有可撓性為較佳，以其厚度而言，係例如為50至300μm，較佳為100至150μm左右。
皮膜52係由UV硬化性樹脂組成物所構成。該UV硬化性樹脂組成物係藉由照射UV(紫外線)而硬化者，可採用各種公知者。皮膜52之形成係例如將UV硬化性樹脂組成物加在預定的溶劑來獲得塗佈液，且將此塗佈液塗佈於基板51表面使之乾燥即可。前述塗佈係可藉由例如旋塗、細縫塗佈(slit coating)、噴射塗佈、滾筒塗佈等來進行。未硬化之皮膜52之厚度係例如為0.01至1,000μm，較佳為0.01至500μm左右。
在基板51表面形成皮膜52之後，如第3圖(b)所示，在皮膜52上方配置模板10。此配置係以使模板10之微細圖案2與皮膜52相對向之方式進行。接著，將此模板10朝箭頭C方向移動，如第3圖(c)所示，將皮膜52表面以模板10加壓。藉此，模板10之微細圖案2即轉印至皮膜52。
以加壓條件而言，壓力為0.1至100MPa左右，加壓時間為5至300秒左右。經轉印有微細圖案2之皮膜52之硬化，係在以模板10加壓皮膜52表面之狀態下，亦即對第3圖(c)所示之狀態之皮膜52照射UV來進行。
以UV照射方向而言，只要可對皮膜52照射UV，則無特別限定。亦即，基板51具有UV穿透性時，只要從基板51之背面側對皮膜52照射UV即可。此外，以具有UV穿透性之材料構成模板10之支撐層5時，由於模板10整體係如前所述地具有UV穿透性，因此可隔著該模板10對皮膜52照射UV。
接著，如第3圖(d)所示，使模板10朝箭頭D方向移動，將模板10從已硬化之被膜53剝離。此時，雖未對模板10之微細圖案2施行脫模處理，惟由於前述之理由該微細圖案2具有較高脫模性，因此剝離時對硬化被膜53所施加之負載較小。因此，若將模板10從硬化被膜53剝離，則可獲得由優異精確度轉印微細圖案2之硬化被膜53、與基板51所構成之微細構造50。另外，以硬化被膜53之厚度而言，係例如為0.01至1000μm，較佳為0.01至500μm左右。
所獲得之微細構造50係可以例如氧反應離子蝕刻等方式將其殘膜54去除，且於使基板51表面從鄰接之硬化被膜53、53間露出之後，以硬化被膜53為遮罩進行蝕刻處理，或將鋁等進行剝離(lift off)加工而利用於配線等。
另外，在前述實施形態中，雖係以UV硬化性樹脂組成物作為硬化性樹脂組成物為例進行了說明，惟以其他硬化性樹脂組成物而言，亦可使用例如聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)(PMMA)等熱可塑性樹脂組成物。此外，在前述實施形態中，雖係針對在以模板加壓之狀態進行業經轉印微細圖案之皮膜之硬化之情形進行了說明，惟前述皮膜之硬化亦可在將模板剝離之後進行。
以下將以實施例為例進一步詳細說明本發明，惟本發明並不限定於以下之實施例。
[實施例]
以下實施例中所使用之側鏈結晶性聚合物之製造係如下所述。
＜合成例＞
依丙烯酸二十二烷酯(日油公司製) 50份、丙烯酸甲酯(日本觸媒公司製) 45份、丙烯酸5份及perbutyl ND(日油公司製) 0.2份之比例，分別加在醋酸乙酯230份予以混合，在55℃下攪拌4小時，而使此等單體聚合。所獲得之共聚物(側鏈結晶性聚合物)之重量平均分子量係為60萬，熔點為55℃。前述重量平均分子量係為藉由GPC測量共聚物，且將所獲得之測量值換算成聚苯乙烯之值。此外，前述熔點係為使用DSC以10℃/分鐘之測量條件所測量之值。
＜印紋用模板之製作＞
如第2圖所示方式製作本發明之印紋用模板。所使用之各構件如下。
表面層：使用在前述合成例中所獲得之側鏈結晶性聚合物。
支撐層：使用厚度為625μm之矽。對於支撐前述表面層之支撐層之表面施行乾蝕刻處理作為表面處理。前述乾蝕刻處理係以SF6 氣體進行。
主模：使用由矽所構成之模，該模係在表面具有以EB微影方式所形成之奈米級之微細圖案。
主模之前述微細圖案係作成並設有複數條凸條之形狀。前述凸條之寬度為490nm，間距間隔為180nm。另外，前述寬度及間距間隔均係n=10之平均值。對於主模之前述微細圖案未施行脫模處理。
加壓條件如下。
加壓溫度：70℃(側鏈結晶性聚合物之熔點+15℃)
壓力：5MPa
加壓時間：60秒
另外，前述加壓溫度之調整係藉由在主模背面配設加熱器，且以該加熱器加熱使微細圖案之表面溫度成為70℃方式進行。
模板之製作係以下列方式進行。首先，在支撐層上疊層表面層(參照第2圖(a))。此疊層係藉由將塗佈液以旋塗機塗佈於支撐層上，且在100℃之雰圍溫度使之乾燥方式進行，該塗佈液係為將前述側鏈結晶性聚合物加在醋酸乙酯而成者。所疊層之表面層之厚度係為1μm。
接著在表面層上方配置主模(參照第2圖(b))，藉由該主模將表面層之表面以前述加壓條件進行加壓(參照第2圖(c))。保持該主模之加壓狀態，並且使用風扇將表面層之溫度冷卻至未達前述側鏈結晶性聚合物之熔點之溫度之室溫(23℃)。然後，將主模從表面層之表面剝離而獲得模板(參照第2圖(d))。
針對所獲得之模板之微細圖案，藉由掃描型電子顯微鏡進行顯微鏡觀察(倍率：12,000倍)。結果如第4圖所示。由第4圖可得知，在模板之表面層之表面，精確度良好地轉印有主模之微細圖案之相反圖案。具體而言，可得知具有180nm之寬度d1之凸條30，以490nm之間距間隔d2並設有複數個。寬度d1及間距間隔d2均係為n=10之平均值。
此外，以目視觀察剝離後之主模之微細圖案之結果，並未附著有側鏈結晶性聚合物。從此等結果可得知，藉由將主模之微細圖案予以熱(奈米)印紋於側鏈結晶性聚合物，可形成膜板之微細圖案。此外，對於主模之微細圖案不需施行脫模處理，可謂具有優異生產力。只要使用所獲得之模板，不對該模板之微細圖案施行脫模處理亦可進行印紋微影。
1‧‧‧表面層
1a‧‧‧表面
1b‧‧‧背面
2‧‧‧微細圖案
5‧‧‧支撐層
5a‧‧‧表面
10‧‧‧模板
20‧‧‧主模
20a‧‧‧表面
20b‧‧‧背面
21‧‧‧微細圖案
30‧‧‧凸條
50‧‧‧微細構造
51‧‧‧基板
52‧‧‧皮膜
53‧‧‧硬化被膜
54‧‧‧殘膜
A-D‧‧‧箭頭
d1‧‧‧寬度
d2‧‧‧間距間隔
第1圖係為顯示本發明印紋用模板之一實施形態之概略側面圖。
第2圖(a)至(d)係為顯示第1圖所示印紋用模板之製造方法之步驟圖。
第3圖(a)至(d)係為顯示使用第1圖所示印紋用模板而製造微細構造之一實施形態之步驟圖。
第4圖係為以實施例所獲得之印紋用模板之掃描型電子顯微鏡相片。
1．．．表面層
1a．．．表面
1b．．．背面
2．．．微細圖案
5．．．支撐層
5a．．．表面
10．．．模板

Claims (13)

  1. 一種印紋用模板，其特徵為具備：表面層，在表面具有微細圖案；及支撐層，用以支撐與該表面層之前述表面相反之背面，且對該印紋用模板賦予剛性；前述表面層係由側鏈結晶性聚合物所構成。
  2. 如申請專利範圍第1項之印紋用模板，其中，前述側鏈結晶性聚合物係在未達熔點之溫度結晶化，且在前述熔點以上之溫度顯示流動性。
  3. 如申請專利範圍第1項之印紋用模板，其中，前述側鏈結晶性聚合物之熔點係為30℃以上。
  4. 如申請專利範圍第1項之印紋用模板，其中，前述側鏈結晶性聚合物係為將具有碳數16以上之直鏈狀烷基(alkyl)之(甲基)丙烯酸酯((meth)acrylate)20至100重量份、具有碳數1至6之烷基之(甲基)丙烯酸酯0至70重量份、及極性單體0至10重量份予以聚合所獲得之聚合物。
  5. 如申請專利範圍第1項之印紋用模板，其中，前述側鏈結晶性聚合物之重量平均分子量係為100,000以上。
  6. 如申請專利範圍第1項之印紋用模板，其中，對於前述微細圖案係未施行脫模處理。
  7. 如申請專利範圍第1項之印紋用模板，其中，前述微細圖案係為奈米(nano)級或微米(micrometre)級。
  8. 如申請專利範圍第1項之印紋用模板，其中，在支撐前 述表面層之前述支撐層之表面施行有表面處理。
  9. 一種印紋用模板之製造方法，其特徵為包括：在用以對印紋用模板賦予剛性的支撐層上疊層由側鏈結晶性聚合物所構成之表面層之步驟；將該表面層之表面，以具有微細圖案之主模，在前述側鏈結晶性聚合物之熔點以上之溫度加壓之步驟；及接著將前述表面層之溫度設成未達側鏈結晶性聚合物之熔點之溫度，將主模從前述表面層之表面剝離，而將主模之前述微細圖案轉印至表面層之表面之步驟。
  10. 如申請專利範圍第9項之印紋用模板之製造方法，其中，在疊層有前述表面層之前述支撐層之表面施行表面處理。
  11. 如申請專利範圍第9項之印紋用模板之製造方法，其中，對於前述主模之微細圖案係未施行脫模處理。
  12. 如申請專利範圍第9項之印紋用模板之製造方法，其中，構成前述主模之材料係選自矽、矽酮及(SiO2 )玻璃。
  13. 如申請專利範圍第9項之印紋用模板之製造方法，其中，前述加壓係在前述側鏈結晶性聚合物之熔點+10℃至熔點+30℃之溫度進行。
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