CN102458800B - 压印用模具及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种压印用模具，其具备在表面上具有微小图案的表面层和支承该表面层的与所述表面相反的背面的支承层，所述表面层含侧链结晶性聚合物。还提供一种压印用模具的制造方法，其包括在支承层上层叠含侧链结晶性聚合物的表面层的工序；利用具有微小图案的主模，在所述侧链结晶性聚合物的熔点以上的温度下，对该表面层的表面进行加压的工序；随后使所述表面层的温度成为低于侧链结晶性聚合物的熔点的温度，从所述表面层的表面剥离主模，将主模的所述微小图案转印至表面层的表面的工序。

Description

压印用模具及其制造方法
技术领域
本发明涉及压印用的模具及其制造方法。
背景技术
近期，在基板表面高效形成微小图案而提高产量的压印光刻(imprintlithography)受到了人们的注目。压印光刻为如下所述的方法，即，在基板表面形成由硬化性树脂组合物构成的皮膜，利用模具对该皮膜表面进行加压而转印模具的微小图案，使转印有微小图案的皮膜硬化，从而在基板表面形成微小图案。
由于通过压印光刻形成的微小图案与所使用的模具的微小图案相对应，所以压印光刻中的模具的重要性非常高。为了防止所述树脂组合物的附着，模具的微小图案通常被实施有基于含氟自组装膜(fluorinatedself-assembled monolayer)等的脱模处理。
但是，若重复进行压印光刻，则存在微小图案上实施的脱模处理发生劣化的问题(例如，参考非专利文献1)。若利用脱模处理发生劣化后的模具进行压印光刻，则不仅转印精度降低，而且模具自身也会破损。
若在模具的微小图案上再度实施脱模处理，则会损害作为压印光刻的特征之一的高产量化。另外，模具的微小图案通常由电子束(EB：electronbeam)光刻形成。对于EB光刻而言，对于越复杂的图案则越需要时间来形成，当模具破损后，则无法简单地再现。因此，迫切需要开发一种无需实施脱模处理或再脱模处理的、可简单再现的模具。
非专利文献1：Y.Tada，H.Yoshida，and A.Miyauchi，J.Photopolym.Sci.Technol.，20，p545，2007
发明内容
本发明的课题在于提供一种具有高脱模性且能够简单地再现的压印用模具及其制造方法。
解决课题的手段
本发明的压印用模具具备在表面上具有微小图案的表面层和支承该表面层的与所述表面相反的背面的支承层，所述表面层含侧链结晶性聚合物。
本发明的压印用模具的制造方法包括：在支承层上层叠含侧链结晶性聚合物的表面层的工序；利用具有微小图案的主模在所述侧链结晶性聚合物的熔点以上的温度下对该表面层的表面进行加压的工序；随后使所述表面层的温度低于侧链结晶性聚合物的熔点的温度，从所述表面层的表面剥离主模，将主模的所述微小图案转印至表面层的表面的工序。
发明效果
根据本发明的压印用模具，由于模具的微小图案含脱模性优良的侧链结晶性聚合物，所以对模具的微小图案无需实施脱模处理。因此，对模具的微小图案无需实施以往那样的再脱模处理，也不会损害压印光刻的高产量化。
根据本发明的压印用模具的制造方法，通过在侧链结晶性聚合物上热压印主模的微小图案，从而形成模具的微小图案。由于对侧链结晶性聚合物的热压印可在比较低的温度下进行，因此可获得在短时间内高效进行热压印的本发明的模具。而且，通过重复使用主模，可简单地再现所述模具。
附图说明
图1为表示本发明的压印用模具的一个实施形态的示意性侧视图。
图2(a)～(d)为表示图1所示的压印用模具的制造方法的工序图。
图3(a)～(d)为表示使用图1所示的压印用模具制造微小结构的一个实施形态的工序图。
图4为在实施例中得到的压印用模具的扫描型电子显微镜照片。
具体实施方式
以下，参照图1对本发明的压印用模具的一实施形态进行详细地说明。如该图所示，本实施形态的压印用模具10具备表面层1和支承层5。
表面层1含侧链结晶性聚合物。该侧链结晶性聚合物为在低于熔点的温度下结晶化且在所述熔点以上的温度下显示流动性的聚合物。即，所述侧链结晶性聚合物与温度变化对应而可逆地产生结晶状态和流动状态。
含所述侧链结晶性聚合物的表面层1在其表面1a上形成有微小图案2，该微小图案2也含侧链结晶性聚合物。所述结晶状态的侧链结晶性聚合物具有较高的脱模性。因此，微小图案2也具有较高的脱模性，因此，没有必要对微小图案2实施以往那样的脱模处理。
所述熔点是指，通过平衡过程使最初整合为秩序排列的聚合物的特定部分变为无秩序状态的温度，是通过示差热扫描热量计(DSC)以10℃/分的测定条件进行测定而得到的值。模具10在侧链结晶性聚合物为结晶状态的低于熔点的温度下使用。因此，所述熔点优选为30℃以上，更优选为50～60℃。
另一方面，若所述熔点过低，则能够使用模具10的温度范围变窄，因而不优选。另外，模具10的微小图案2如后述那样通过热压印成形。因此，若所述熔点过高，则热压印变得困难，因而不优选。为使所述熔点成规定的值，可通过改变侧链结晶性聚合物的组成等任意地进行。
作为所述侧链结晶性聚合物的组成，例如可举出将具有碳数16以上的直链状烷基的(甲基)丙烯酸酯20～100重量份、具有碳数1～6的烷基的(甲基)丙烯酸酯0～70重量份，和极性单体0～10重量份进行聚合得到的聚合物等。
作为所述具有碳数16以上的直链状烷基的(甲基)丙烯酸酯，例如可举出(甲基)丙烯酸鲸蜡基酯、(甲基)丙烯酸硬脂基酯、(甲基)丙烯酸二十烷基酯、(甲基)丙烯酸山嵛基酯等的具有碳数16～22的线状烷基的(甲基)丙烯酸酯，作为所述具有碳数1～6的烷基的(甲基)丙烯酸酯，例如可举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯等，作为所述极性单体，例如可举出丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸、衣康酸、马来酸、富马酸等的含有羧基的乙烯不饱和单体；(甲基)丙烯酸2-羟基乙基酯，(甲基)丙烯酸2-羟基丙基酯，(甲基)丙烯酸2-羟基己基酯等具有羟基的乙烯不饱和单体等，这些可1种或2种以上混合使用。
作为聚合方法，并无特别限定，例如可采用溶液聚合法、本体聚合法、悬浊聚合法、乳化聚合法等。例如在采用溶液聚合法时，可将前述示例的单体在溶剂中混合，通过在40～90℃左右搅拌2～10小时左右，使所述单体聚合。
所述侧链结晶性聚合物的重均分子量为100,000以上，优选为400,000～800,000。若所述重均分子量过小，则可能降低微小图案2的强度而使之容易损伤。另外，若所述重均分子量过大，则即使侧链结晶性聚合物成为熔点以上的温度也难显示流动性，从而热压印变难。所述重均分子量为以凝胶渗透色谱(GPC)对侧链结晶性聚合物进行测定，并将得到的测定值换算成聚苯乙烯的值。
表面层1的厚度适宜为0.01～1,000μm左右。表面层1的厚度是指，表面1a与该表面1a相反的背面1b之间的距离为最大的厚度。另外，微小图案2优选为纳米或微米级。对于微小图案2的形状并无特别限定，可采用期望的形状。
另一方面，支承层5用于支承表面层1的背面1b，从而赋予模具10刚性。作为构成支承层5的材料，例如可举出硅、硅酮、(SiO2)玻璃等。支承层5的厚度适宜为10～1,000μm左右。
另外，在支承表面层1的支承层5的表面5a上，优选实施表面处理。由此，表面5a被粗面化，从而可提高支承层5与表面层1的密接性。作为所述表面处理，例如可举出电晕放电处理、等离子处理、喷丸(blast)处理、化学蚀刻处理、底涂(primer)处理等。
此处，含所述侧链结晶性聚合物的表面层1通常具有UV透过性。当对UV硬化性树脂组合物进行压印光刻时，优选以具有UV透过性的材料构成支承层5。由此，由于模具10整体具有UV透过性，所以经由该模具10可向UV硬化性树脂组合物照射UV。
然后，参照图2对模具10的制造方法进行详细说明。如图2(a)所示，首先，在支承层5上层叠含侧链结晶性聚合物的表面层1。对于层叠有表面层1的支承层5的表面5a而言，为了提高与表面层1的密接性，优选施加表面处理进行粗面化。另外，所述层叠通过将溶剂中加入了所述侧链结晶性聚合物的涂布液在支承层5上涂布并使其干燥而进行。
所述涂布一般可通过刮刀涂布机、辊涂机、压延涂布机、逗号刮涂涂布机(comma coater)等进行。另外，根据涂布厚度、涂布液的粘度还可进行凹面涂布机、辊涂机、旋涂机等进行。
此外，表面层1的层叠除了所述涂布之外，例如还可将通过挤出成形、压延加工成形为片状或膜状的表面层1在支承层5上层叠而进行。
在支承层5上层叠有表面层1后，如图2(b)所示，在表面层1上方配置主模20。作为构成该主模20的材料，优选对侧链结晶性聚合物具有亲和性低的材料，例如可举出硅、硅酮、(SiO2)玻璃等。
在与表面层1的表面1a相对置的主模20的表面20a上形成有微小图案21。该微小图案21的相反图案为模具10的微小图案2。因此，微小图案21的形状采用与期望的微小图案2相反图案的形状。微小图案21优选为纳米或微米级，可通过EB光刻形成。
将该主模20沿箭头A方向运动，如图2(c)所示，利用主模20对表面层1的表面1a加压。该加压在所述侧链结晶性聚合物的熔点以上的温度下进行。由此，所述侧链结晶性聚合物为流动状态，从而能够进行使主模20的微小图案21转印到表面层1的表面1a上的热压印。
作为加压温度，优选为所述侧链结晶性聚合物的熔点+10℃～熔点+30℃的温度。由此，所述侧链结晶性聚合物为适度的流动状态，可提高主模20的转印精度，并在较低温度下达成热压印。与此相对，若所述加压温度过低，则侧链结晶性聚合物的流动状态变低，可能会造成主模20的转印精度降低。另外，若所述加压温度过高，则侧链结晶性聚合物被加热至必要以上的程度，从而需要更多热能量等而造成经济上的不利。
所述加压温度的调整通过如下方式进行，即，例如可通过在与主模20的表面20a相反的背面20b上配设加热器等加热机构，利用该加热机构将微小图案21的表面温度加热至指定温度，或者可通过将气氛温度调整至所述侧链结晶性聚合物的熔点以上的温度等进行。作为其他的加压条件，优选为压力0.1～100MPa左右，加压时间为5～300秒左右。
表面层1的表面1a用主模20加压后，一边保持此状态，一边利用风扇等冷却机构将表面层1的温度冷却至低于所述侧链结晶性聚合物的熔点的温度。由此，所述侧链结晶性聚合物成为结晶状态。
随后，如图2(d)所示，使主模20在箭头B方向上移动，从由结晶状态的侧链结晶性聚合物形成的表面层1的表面1a剥离主模20。此时，结晶状态的侧链结晶性聚合物如前所述具有很高的脱模性。因此，即使不对主模20的微小图案21施加脱模处理，也可将主模20从表面层1剥离，从而可提高生产性。
当从表面层1剥离主模20时，主模20的微小图案21转印到表面层1的表面1a，得到具有图案与微小图案21相反的微小图案2的模具10。此外，若利用主模20重复进行前述的各工序，就可简单地再现模具10。
然后，对于使用模具10制造微小结构的一个实施形态，可举出作为硬化性树脂组合物而使用UV硬化性树脂组合物的例子，参照图3进行详细说明。如图3(a)所示，首先，在基板51表面上形成皮膜52。
作为构成基板51的材料，例如除硅、(SiO2)玻璃等之外，还可举出聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚丙烯、聚酯、聚酰胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯、乙烯乙酸乙烯酯共聚物、乙烯乙基丙烯酸酯共聚物、乙烯聚丙烯共聚物、聚氯化乙烯等的合成树脂。优选地基板51具有挠性，作为其厚度，例如为50～300μm，优选为100～150μm左右。
皮膜52为含UV硬化性树脂组合物。该UV硬化性树脂组合物为通过照射UV(紫外线)进行硬化的材料，可采用各种公知的材料。皮膜52的形成以如下方式进行即可，即，例如将UV硬化性树脂组合物加入指定的溶剂得到涂布液，将该涂布液涂布至基板51表面且使之干燥。所述涂布可通过例如旋涂、狭缝涂布、喷雾涂布(spray coating)、辊涂等进行。未硬化的皮膜52的厚度为例如0.01～1000μm，优选为0.01～500μm左右。
在基板51表面形成皮膜52后，如图3(b)所示，在皮膜52上方配置模具10。该配置以模具10的微小图案2与被膜52相对置的方式进行。然后，使该模具10在箭头C方向上移动，如图3(c)所示，利用模具10对皮膜52表面进行加压。由此，模具10的微小图案2被转印至被膜52上。
作为加压条件，压力为0.1～100MPa左右，加压时间为5～300秒左右。转印有微小图案2的皮膜52的硬化通过如下方式进行，即，在利用模具10对皮膜52表面加压的状态下即图3(c)所示的状态下对被膜52照射UV而进行。
作为UV照射方向，只要能够对被膜52照射UV，则无特别限定。即，若基板51具有UV透过性，则从基板51的背面侧对被膜52照射UV即可。另外，当模具10的支承层5由具有UV透过性的材料构成时，由于如前述那样因模具10整体具有UV透过性，所以能够经由该模具10对皮膜52照射UV。
然后，如图3(d)所示，使模具10在箭头D方向上移动，从硬化被膜53剥离模具10。此时，虽然未对模具10的微小图案2施加脱模处理，但由于该微小图案2因前述理由而具有很高的脱模性，所以剥离时硬化被膜53所承受的负荷很小。因此，当从硬化被膜53剥离模具10时，可得到由以优良精度转印有微小图案2的硬化被膜53和基板51构成的微小结构50。需要说明的是，作为硬化被膜53的厚度，例如为0.01～1000μm，优选为0.01～500μm左右。
对于所得到的微小结构50，利用例如氧反应离子蚀刻等除去其残膜54，在使基板51表面从邻接的硬化被膜53、53之间露出后，可将硬化被膜53作为掩膜而进行蚀刻处理，或者对铝等进行提离(lift off)加工而用于配线等。
需要说明的是，在所述实施形态中，虽然作为硬化性树脂组合物列举出UV硬化性树脂组合物并进行了说明，但作为其他的硬化性树脂组合物，例如还可使用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等的热塑性树脂组合物。另外，在所述实施形态中，虽然说明了在用模具加压的状态下对转印有微小图案的皮膜进行硬化的情况进行了说明，但是所述皮膜的硬化也可在剥离模具后进行。
以下，列举实施例对本发明进行详细说明，但本发明不局限于以下的实施例。
【实施例】
在以下的实施例中使用的侧链结晶性聚合物的制造过程如下。
<合成例>
以丙烯酸山嵛基酯(日油社制)50份，丙烯酸甲酯(日本触媒社制)45份，丙烯酸5份以及PERBUTYL ND(日油社制)0.2份的比例，分别加至乙酸乙酯230份中进行混合，在55℃下搅拌4小时，将这些单体聚合。得到的共聚物(侧链结晶性聚合物)的重均分子量为60万，熔点为55℃。所述重均分子量为将共聚物用GPC测定，得到的测定值换算为聚苯乙烯的值。另外，所述熔点为利用DSC以10℃/分的测定条件进行测定的值。
<压印用模具的制作>
如图2所示操作，制作了本发明的压印用模具。使用的各构件如下所示。
表面层：使用了在所述合成例中获得的侧链结晶性聚合物。
支承层：使用了厚度为625μm的硅。在支承所述表面层的支承层的表面上实施了作为表面处理的干蚀刻。所述干蚀刻处理利用SF6气体进行。
主模：使用了由在表面具有通过EB光刻形成的纳米级微小图案的硅形成的模具。
主模的所述微小图案为并列设置有多个凸条的形状。所述凸条的宽度为490nm，间距间隔为180nm。需要说明的是，所述宽度及间距间隔均为n＝10的平均值。在主模的所述微小图案上未实施脱模处理。
加压条件如下所示。
加压温度：70℃(侧链结晶性聚合物的熔点+15℃)
压力：5MPa
加压时间：60秒
需要说明的是，所述加压温度的调整通过在主模的背面配设加热器并利用该加热器将微小图案的表面温度加热至70℃而进行。
模具的制作以如下方式进行。首先，在支承层上层叠有表面层(参考图2(a))。此层叠通过如下方式进行，即，利用旋涂机向支承层涂布向醋酸乙酯中加入了所述侧链结晶性聚合物的涂布液，在100℃的气氛温度下使之干燥。层叠后的表面层的厚度为1μm。
然后，在表面层上方配置主模(参考图2(b))，通过该主模以所述加压条件对表面层的表面进行了加压(参考图2(c))。在保持由该主模进行的加压状态的同时，使用风扇将表面层的温度冷却至低于所述侧链结晶性聚合物熔点的温度即室温(23℃)。然后，从表面层的表面剥离主模而获得了模具(参考图2(d))。
对得到的模具的微小图案进行了利用扫描型电子显微镜进行的显微镜观察(倍率：12,000倍)。其结果如图4所示。根据该图可知，在模具的表面层的表面上已高精度地转印有主模的微小图案的相反图案。具体而言，可知具有180nm的宽度d1的凸条30以490nm的间距间隔d2并列设置多个。宽度d1及间距间隔d2均为n＝10的平均值。
另外，作为对剥离后的主模的微小图案进行目视观察后的结果，可知侧链结晶性聚合物并未附着。根据这些结果可知，通过在侧链结晶性聚合物上热(纳米)压印主模的微小图案，可形成模具的微小图案。另外，对主模的微小图案无需实施脱模处理，可以说其在生产效率方面也很优良。若使用如此得到的模具，能够期待即使对该模具的微小图案不实施脱模处理也可进行压印光刻。

Claims (14)

1.一种压印用模具，其具备表面上具有微小图案的表面层和对该表面层的与所述表面相反的背面进行支承的支承层，所述表面层含有侧链结晶性聚合物，并且所述支承层赋予模具刚性。
2.一种压印用模具，其为在压印光刻中使用的模具，在该压印光刻中，将模具压抵在基板表面的皮膜上并进行加压，将模具表面的微小图案转印至基板表面的皮膜上，然后使皮膜硬化，从而在基板表面上形成微小图案，
所述压印用模具具备表面上具有微小图案的表面层和对该表面层的与所述表面相反的背面进行支承的支承层，
所述表面层含有侧链结晶性聚合物，
所述模具压抵在所述基板表面的皮膜上时的所述侧链结晶性聚合物为结晶状态。
3.根据权利要求1或2所述的压印用模具，其中，
所述侧链结晶性聚合物在低于熔点的温度下结晶化并在所述熔点以上的温度下显示流动性。
4.根据权利要求1或2所述的压印用模具，其中，
所述侧链结晶性聚合物的熔点为30℃以上。
5.根据权利要求1或2所述的压印用模具，其中，
所述侧链结晶性聚合物为使具有碳数16以上的直链状烷基的（甲基）丙烯酸酯20～100重量份、具有碳数1～6的烷基的（甲基）丙烯酸酯0～70重量份、极性单体0～10重量份聚合而得到的共聚体。
6.根据权利要求1或2所述的压印用模具，其中，
所述侧链结晶性聚合物的重均分子量为100,000以上。
7.根据权利要求1或2所述的压印用模具，其中，
所述微小图案未被实施脱模处理。
8.根据权利要求1或2所述的压印用模具，其中，
所述微小图案为纳米至微米级。
9.根据权利要求1或2所述的压印用模具，其中，
支承所述表面层的所述支承层的表面被实施过表面处理。
10.一种压印用模具的制造方法，其包括：
在赋予模具刚性的支承层上层叠含侧链结晶性聚合物的表面层的工序；
利用具有微小图案的主模在所述侧链结晶性聚合物的熔点以上的温度下对该表面层的表面进行加压的工序；以及
随后使所述表面层的温度成为低于侧链结晶性聚合物的熔点的温度，从所述表面层的表面剥离主模，将主模的所述微小图案转印至表面层的表面的工序。
11.根据权利要求10所述的压印用模具的制造方法，其中，
层叠有所述表面层的所述支承层的表面被实施表面处理。
12.根据权利要求10或11所述的压印用模具的制造方法，其中，
对所述主模的微小图案未实施脱模处理。
13.根据权利要求10或11所述的压印用模具的制造方法，其中，
构成所述主模的材料为选自硅、硅酮及石英玻璃中的任一种。
14.根据权利要求10或11所述的压印用模具的制造方法，其中，
在所述侧链结晶性聚合物的熔点+10℃～熔点+30℃的温度下进行所述加压。
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