JP2931362B2 - 抵抗調節型ヒーター及び触媒コンバーター - Google Patents

抵抗調節型ヒーター及び触媒コンバーター

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Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、ハニカム構造体からなる抵抗調節機能を有
したヒーターと触媒コンバーターに関する。
これらは温風ヒーターなどの民生用ヒーター、自動車
の排気ガス浄化用のプレヒーター等の工業用ヒーターと
して好適に使用でき、また自動車の排気ガス浄化用など
の触媒コンバーターとしても好ましく適用できる。
［従来の技術及び発明が解決しようとする課題］ 従来より、多孔質セラミックハニカム構造体は、例え
ば自動車等の内燃機関から排出される排気ガス中の窒素
酸化物、一酸化炭素、炭化水素を浄化するための触媒、
触媒担体、あるいは微粒子除去用フィルターとして使用
されている。
このように多孔質セラミックハニカム構造体は上記の
用途に極めて有用な物質として認識され続けているが、
近年になり過酷な条件下で、より大きな機械的強度、耐
熱性を示す物質の開発が望まれるようになってきた。
これとは別に、排ガスの規制強化に伴ない、コールド
スタート時のエミッションを低減するヒーター等の開発
も切望されている。
このようなハニカム構造体として、例えば特開昭63−
310942号公報、特公昭58−23138号公報、及び実開昭63
−67609号公報に記載のものが提案されている。
特開昭63−310942号公報には、重量％でAlが５〜50
％、Feが30〜90％、Snが０〜10％、Cuが０〜10％、Crが
０〜10％、および１％以下のMg及び／又はCaの組成で構
成され、気孔率が約25〜75％で所定のセル密度を有する
ハニカム構造物が示されており、ディーゼル・パティキ
ュレートのフィルターとして使用できることが開示され
ている。
しかしながら、特開昭63−310942号公報には、ヒータ
ーあるいは触媒コンバーター等に関し何らの開示がな
い。
又、特公昭58−23138号公報には、フォイルタイプの
金属ハニカム構造物が示されている。このハニカム構造
物は、平板を機械的に変形して波形としこれを平板とと
もに巻き上げて金属基体としているものである。そし
て、金属基体の表面を酸化処理して酸化アルミニウム被
膜を形成し、この被膜にアルミナ等の高表面積酸化物を
担持し、さらに貴金属等を含浸させて、自動車排ガス浄
化用の触媒としているものである。
さらに実開昭63−67609号公報には、メタル担体にア
ルミナをコートした電気通電可能なメタルモノリス触媒
をプレヒーターとして使用することが開示されている。
しかしながら、特公昭58−23138号公報に記載のフォ
イルタイプの金属ハニカム構造物においては、被膜を形
成した金属基体の多孔性が乏しいため触媒層との密着性
が弱く、かつセラミックたる触媒と金属製基体との熱膨
張差により触媒が剥離し易いという欠点がある。また運
転サイクル中に、メタル−メタル接合部が剥離しガス流
れ方向に凸部に変形するというテレスコープ現象が発生
し易く、運転上重大な支障となる場合があり、さらにフ
ォイルタイプの金属ハニカム製造ではフォイルの圧延歩
留が低く、製造コストが高くなるという問題がある。ま
た実開昭63−67609号公報にプレヒーターも特公昭58−2
3138号公報と同様に、アルミナとメタル担体との熱膨張
差等により触媒が剥離し易いという欠点があると同時
に、運転中に金属基体のメタル−メタル接合部が剥離
し、絶縁部ができて電流ムラが生じ、不均一な発熱を生
ずるという問題がある。
さらに、実開昭63−67609号公報のプレヒーターは、
単にフォイルタイプのメタルハニカム構造体の内周から
外周へ通電し発熱させるものであって、その抵抗が調整
されておらず（即ち、材質、寸法、リブ厚で規定される
のみで、所望の抵抗が調節されていない）、昇温特性が
不十分であるばかりでなく、内周部に電極を設けている
ため、中心部が触媒として作用せず、しかも圧力損失の
原因となるという問題がある。更に、ガス流によって電
極が脱離し易くなるという欠点がある。
［課題を解決するための手段］ 従って、本発明は上記欠点を解消した抵抗調節型ヒー
ター及び触媒コンバーターを提供することを目的とする
ものである。
そしてその目的は、本発明によれば、通電により発熱
する材料からなり、隔壁により仕切られ、軸方向に平行
に延びる多数の貫通孔を有するハニカム構造体に、通電
のための少なくとも２つの電極を設けるとともに、該電
極間に抵抗調節機構としてのスリットを設け、前記ハニ
カム構造体における貫通孔内のガス流体を加熱する抵抗
調節型ヒーターであって、前記スリットはガス流体の流
通のために開口しているとともに、該スリットは前記ハ
ニカム構造体の軸方向に平行に形成されていることを特
徴とする抵抗調節型ヒーター、により達成することがで
きる。
また、本発明では、主モノリス触媒の上流側に近接さ
せて上記のヒーターを配設した触媒コンバーター、およ
び、通電により発熱する材料からなり、隔壁により仕切
られ、軸方向に平行に延びる多数の貫通孔を有するハニ
カム構造体に触媒を担持させるとともに、通電のための
少なくとも２つの電極を設け、かつ該電極間に抵抗調節
機構としてのスリットを設けた触媒コンバーターであっ
て、前記スリットはガス流体の流通のために開口してい
るとともに、該スリットは前記ハニカム構造体の軸方向
に平行に形成されていることを特徴とする触媒コンバー
ターが提供される。
更にまた、本発明では、主モノリス触媒の上流側に近
接させて、通電により発熱する材料からなり、隔壁によ
り仕切られ、軸方向に平行に延びる多数の貫通孔を有す
るハニカム構造体に触媒を担持させるとともに、通電の
ための少なくとも２つの電極を設け、かつ該電極間に抵
抗調節機構としてのスリットを設けてなるヒーターを配
設した触媒コンバーターであって、前記スリットはガス
流体の流通のために開口しているとともに、該スリット
は前記ハニカム構造体の軸方向に平行に形成されている
ことを特徴とする触媒コンバーターが提供される。
なお上記において、ハニカム構造体としては、粉末原
料をハニカム状に押出成形し焼結させたものを用いるこ
とが好ましい。
［作用］ 本発明は、通電により発熱する材料からなり、隔壁に
より仕切られ、軸方向に平行に延びる多数の貫通孔を有
するハニカム構造体に電極を設け、かつ電極間に抵抗調
節機構としてのスリットを設けた抵抗調節型のヒーター
である。即ち、抵抗を調節することにより発熱性を制御
でき、種々の用途に応じた局所的または全体的な昇温を
行うことが可能となる。
また、本発明の触媒コンバーターも上記と同様に、発
熱性を制御でき、種々の用途に応じた局所的または全体
的な昇温を行うことが可能である。
又、上記のハニカム構造体としては、粉末原料をハニ
カム状に押出成形し焼結させて作製することが好まし
い。この場合には、いわゆる粉末冶金および押出し成形
法を用いて作製したもので、行程が簡略で低コスト化が
図れる利点がある。
また、このヒーター及び触媒コンバーターは粉末原料
を用いたハニカム構造体（一体物）とすると、テレスコ
ープ現象が生じず、均一な発熱を達成でき、好ましい。
なお、本発明の抵抗調節型ヒーターは、金属質ハニカ
ム構造体の隔壁及び気孔の表面をAl2O3、Cr2O3等の耐熱
性金属酸化物で被覆することが耐熱性、耐酸化性、耐食
性が向上し好ましい。
本発明の基体であるハニカム構造体の構成材料として
は、通電による発熱する材料からなるものであれば制限
はなく、金属質でもセラミック質でもよいが、金属質が
機械的強度が高いため好ましい。金属質の場合、例えば
ステンレス鋼やFe−Cr−Al、Fe−Cr、Fe−Al、Fe−Ni、
Ｗ−Co、Ni−Cr等の組成を有する材料からなるものが挙
げられる。上記のうち、Fe−Cr−Al、Fe−Cr、Fe−Alが
耐熱性、耐酸化性、耐食性に優れ、かつ安価で好まし
い。さらに金属質の場合、フォイルタイプに形成したも
のでもよい。
本発明のハニカム構造体は、多孔質であっても非多孔
質であってもよいが、触媒を担持する場合には、多孔質
のハニカム構造体が触媒層との密着性が強く熱膨張差に
よる触媒の剥離が生ずることがほとんどないことから好
ましい。また、非多孔質のハニカム構造体であっても、
本発明では、スリット等の抵抗調節機構を備えているた
め、熱応力が緩和され、クラック等が発生しにくい。
次に、本発明のハニカム構造体のうち金属質ハニカム
構造体の製造方法の例を説明する。
まず、所望の組成となるように、例えばFe粉末、Al粉
末、Cr粉末、又はこれらの合金粉末などにより金属粉末
原料を調製する。次いで、このように調製された金属粉
末原料と、メチルセルロース、ポリビニルアルコール等
の有機バインダー、水を混合した後、この混合物を所望
のハニカム形状に押出成形する。
なお、金属粉末原料と有機バインダー、水の混合に際
し、水を添加する前に金属粉末にオレイン酸等の酸化防
止剤を混合するか、あるいは予め酸化されない処理を施
した金属粉末を使用することが好ましい。
次に、押出成形されたハニカム成形体を、非酸化雰囲
気下1000〜1400℃で焼成する。ここで、水素を含む非酸
化雰囲気下において焼成を行なうと、有機バインダーが
Fe等を触媒にして分解除去し、良好な焼結体を得ること
ができ、好ましい。
焼成温度が1000℃未満の場合、成形体が焼結せず、焼
成温度が1400℃を超えると得られる焼結体が変形するた
め、好ましくない。
なお、望ましくは、次いで、得られた焼結体の隔壁及
び気孔の表面を耐熱性金属酸化物で被覆する。この耐熱
性金属酸化物による被覆方法としては、下記の方法が好
ましいものとして挙げられる。
金属ハニカム構造体を酸化雰囲気中700〜1100℃で
熱処理する。
Al等を焼結体の隔壁及び気孔の表面にメッキ（例え
ば気相メッキ）し、酸化雰囲気中700〜1100℃で熱処理
する。
Al等の金属溶湯中に浸漬し、酸化雰囲気中700〜1100
℃で熱処理する。
アルミナゾル等を用い焼結体の隔壁及び気孔の表面に
被覆し、酸化雰囲気中700〜1100℃で熱処理する。
尚、熱処理温度は、耐熱性、耐酸化性の点で900〜110
0℃とすることが好ましい。
次に、得られたハニカム構造体について、後述する電
極間に、各種の態様によりスリット等の抵抗調節機構を
設ける。
ハニカム構造体に設ける抵抗調節機構としては、例え
ばスリットを種々の方向、位置、長さで設けること、
貫通孔軸方向の隔壁の長さを変化させること、ハニ
カム構造体の隔壁の厚さ（壁厚）を変化させるか、また
は貫通孔のセル密度を変化させること、およびハニカ
ム構造体のリブ部にスリットを設けること、等が好まし
いものとして挙げられる。より具体的には、第１図〜第
９図に示すものを挙げることができる。
上記のようにして得られた金属質ハニカム構造体は、
通常その外周部の隔壁または内部に、ろう付け、溶接な
どの手段によって電極を設けることにより、本発明の抵
抗調節型ヒーターが作製される。
この金属質ハニカム構造体はヒーターとして用いる場
合、全体としてその抵抗値が0.001Ω〜0.5Ωの範囲とな
るように形成することが好ましい。
また、上記の金属質ハニカム構造体の表面にさらに触
媒を担持させることにより、排気ガスの浄化反応（酸化
反応熱等）による温度上昇が期待できるため、ヒーター
として、あるいは触媒コンバーターとして好ましい。
金属質ハニカム構造体の表面に担持する触媒は、大き
な表面積を有する担体に触媒活性物質を担持させたもの
である。ここで、大きな表面積を有する担体としては、
例えばγ−Al2O3系、TiO2系、SiO2−Al2O3系などやペロ
ブスカイト系のものが代表的なものとして挙げられる。
触媒活性物質としては、例えばPt、Pd、Rh等の貴金属、
Cu、Ni、Cr、Co等の卑金属などを挙げることができる。
上記のうち、γ−Al2O3系にPt、Pdを10〜100g/ft3担持
したものが好ましい。
発明におけるハニカム構造体のハニカム形状としては
特に限定はされないが、具体的には、例えば６〜1500セ
ル/In2（0.9〜233セル/cm2）の範囲のセル密度を有する
ように形成することが好ましい。又、隔壁の厚さは50〜
2000μｍの範囲が好ましい。
また、上記したようにハニカム構造体は多孔質であっ
ても非多孔質もよくその気孔率は制限されないが、０〜
50％、好ましくは25％未満の範囲とすることが強度特
性、耐酸化性、耐食性の面から望ましい。また、触媒を
担持する場合には、触媒層との密着性の点から５％以上
の気孔率を有することが好ましい。
尚、本発明においてハニカム構造体とは、隔壁により
仕切られた多数の貫通孔を有する一体構造をいい、例え
ば貫通孔の断面形状（セル形状）は円形、多角形、コル
ゲート形等の各種の任意な形状が使用できる。
［実施例］ 以下、本発明を実施例に基づいて更に詳しく説明する
が、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
（実施例１） 平均粒径10、20、22μｍのFe粉、Fe−Al粉（Al 50wt
％）、Fe−Cr粉（Cr 50wt％）の原料を用い、Fe−22Cr
−5Al（重量％）の組成になるよう原料を配合し、これ
に有機バイダー（メチルセルロース）と酸化防止剤（オ
レイン酸）、水を添加して坏土を調製し、リブ厚4mil、
貫通孔数400cpi2の四角セルよりなるハニカムを押出し
成形し、乾燥後H2雰囲気下1300℃で焼成し、その後空気
中、1000℃で熱処理を行った。得られたハニカム構造体
の気孔率は22％であり、平均細孔径は５μｍであった。
上記方法により得られた外径90mmφ、長さ15mmのハニ
カム構造体に対して、第１図に示すように、その外壁10
上に２ヶ所電極11をセットした。又、第１図に示すよう
に、70mmの長さのスリット12を貫通孔の軸方向に６個所
設け（両端のスリット長は50mm）、かつスリット12間の
セル数が７個（約10mm）となるように形成した。さら
に、スリット12の外周部13にはジルコニア系の耐熱性無
機接着剤を充填し、絶縁部とした。
（実施例２） 実施例１で得られたハニカム構造体に、γ−Al2O3を
被覆コートし、次いで貴金属PtとPdを各々20g/ft3担持
し、600℃で焼成することにより、触媒が担持されたハ
ニカム構造体を得、その後電極11を実施例１と同様にセ
ットした。
（実施例３） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、
第２図に示すように中央部に３個所スリット12を設け
た。スリット12間のセル数は３個でその間の距離は約4.
5mmとした。また、電極11を実施例１と同様にセットし
た。
（実施例４） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、
第３図に示すように貫通孔軸方向と直角に（半径方向
に）３個所スリット12を設けた。スリット12間の距離は
5mmで、スリット長さは70mmとした。また、電極11を第
３図のように外壁10の上端部と下端部にセットした。
（実施例５） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、
第４図に示すように貫通孔軸方向に６個所（上側３個
所、下側３個所）スリット12を設けた。スリット12間の
セル数は７個（約10mm）で、スリット長さは軸方向に10
mmとした。また電極11を実施例１と同様にセットした。
（実施例６） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、
第５図の如く貫通孔軸に対して所定角度傾かせて６個所
（上側３個所、下側３個所）スリット12を設けた。スリ
ット12間のセル数は７個（約10mm）で、スリット深さは
12mmとした。
（実施例７） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、
第６図（ａ）（ｂ）に示すように、貫通孔両端側の中央
部50mmφ部分に深さ4mmの凹部14を設け、かつ第６図
（ｃ）に示すようにスリット12を２個所設けた。また、
電極11を実施例１と同様にセットした。
（実施例８） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、
第７図（ａ）（ｂ）に示すように、貫通孔両端側の中央
部50mmφ部分に深さ4mmの凹部14を設けた。また電極11
は凹部14の中心部と外壁10の２個所に設けた。
（実施例９） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に対
して、第８図（ａ）（ｂ）（ｃ）に示すように、外周部
の隔壁の厚さを中央部に比して厚く形成した。〔外周部
の隔壁厚さ（第８図（ｃ）参照）:100μｍ、中央部の隔
壁厚さ（第８図（ｂ）参照:75μｍ〕 このハニカム構造体は押出し成形用ダイにより簡易に
製造することができる。また、電極11は中心軸線上と外
壁10の２個所に設けた。
（実施例10） 実施例９で得られたハニカム構造体の中央の薄壁部リ
ブ部14に、第９図に示すようにスリット15を適宜設け、
発熱性を制御した。このようなタイプのハニカム構造体
も押出し成形用ダイにより簡易に製造することができ
る。
（比較例１） 実施例１で得られた外径90mmφ、長さ15mmのハニカム
構造体にスリットを設けないものに対し、電極を実施例
１と同様にセットした。
［評価］ （自動車排ガス用プレヒーター性能の確認） エンジン始動時の性能を確認するために、市販の三元
触媒を設置した触媒コンバーターに、触媒入口温度が10
0℃から420℃まで２分間（定速昇温）、その後420℃で
１分間キープするようにエンジン排ガスを導入し、各排
ガスの浄化率を測定した。（ヒーター無しのデータ） その後、市販三元触媒の前方にプレヒーターとして、
本実施例のサンプルを設置し、本プレヒーターを通電す
ると同時に前述のエンジン排ガスを導入し、同様に浄化
率を測定した。
尚、プレヒーターは、12Vのバッテリーで１分間通電
した状態とした。０から３分間の各排ガスの平均浄化率
を表１に示す。
［発明の効果］ 以上説明したように、本発明によれば、耐久性に優
れ、かつ優れた昇温特性と均一な発熱特性を有するとと
もに発熱性を制御できる抵抗調節型のヒーターを提供で
き、さらに上記特性を有し、排ガス浄化性能の向上した
触媒コンバーターを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
第１図〜第９図は夫々本発明の実施例を示す説明図であ
る。 10……外壁、11……電極、12……スリット、13……スリ
ットの外周部、14……リブ部、15……リブ部のスリッ
ト。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭60−41788（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−144874（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−84637（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−1075（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−129887（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−9450（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−109704（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−75638（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−258889（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−114619（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−233123（ＪＰ，Ａ) 実開 昭63−67609（ＪＰ，Ｕ) 実開 昭52−33743（ＪＰ，Ｕ) 実開 昭56−44492（ＪＰ，Ｕ) 特表 平３−500911（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H05B 3/12 F01N 3/20 B01J 35/02

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】通電により発熱する材料からなり、隔壁に
    より仕切られ、軸方向に平行に延びる多数の貫通孔を有
    するハニカム構造体に、通電のための少なくとも２つの
    電極を設けるとともに、該電極間に抵抗調節機構として
    のスリットを設け、前記ハニカム構造体における貫通孔
    内のガス流体を加熱する抵抗調節型ヒーターであって、 前記スリットはガス流体の流通のために開口していると
    ともに、該スリットは前記ハニカム構造体の軸方向に平
    行に形成されていることを特徴とする抵抗調節型ヒータ
    ー。
  2. 【請求項２】ハニカム構造体が、粉末原料をハニカム状
    に押出成形し焼結させたものである請求項１記載の抵抗
    調節型ヒーター。
  3. 【請求項３】互いに平行な複数のスリットを設けた請求
    項１記載の抵抗調節型ヒーター。
  4. 【請求項４】主モノリス触媒の上流側に近接させて、請
    求項１〜３のいずれかに記載の抵抗調節型ヒーターを配
    設したことを特徴とする触媒コンバーター。
  5. 【請求項５】通電により発熱する材料からなり、隔壁に
    より仕切られ、軸方向に平行に延びる多数の貫通孔を有
    するハニカム構造体に触媒を担持させるとともに、通電
    のための少なくとも２つの電極を設け、かつ該電極間に
    抵抗調節機構としてのスリットを設けた触媒コンバータ
    ーであって、 前記スリットはガス流体の流通のために開口していると
    ともに、該スリットは前記ハニカム構造体の軸方向に平
    行に形成されていることを特徴とする触媒コンバータ
    ー。
  6. 【請求項６】主モノリス触媒の上流側に近接させて、通
    電により発熱する材料からなり、隔壁により仕切られ、
    軸方向に平行に延びる多数の貫通孔を有するハニカム構
    造体に触媒を担持させるとともに、通電のための少なく
    とも２つの電極を設け、かつ該電極間に抵抗調節機構と
    してのスリットを設けてなるヒーターを配設した触媒コ
    ンバーターであって、 前記スリットはガス流体の流通のために開口していると
    ともに、該スリットは前記ハニカム構造体の軸方向に平
    行に形成されていることを特徴とする触媒コンバータ
    ー。
  7. 【請求項７】ハニカム構造体が、粉末原料をハニカム状
    に押出成形し焼結させたものである請求項５または６記
    載の触媒コンバーター。
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