JP3345222B2 - 通電発熱用ハニカム体およびハニカムユニット - Google Patents
通電発熱用ハニカム体およびハニカムユニットInfo
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】 本発明は通電発熱用のハニ
カム体とハニカムユニットに関し、さらに詳しくは、自
動車のコールドスタート時に排出される排ガスの浄化等
に使用するハニカムヒーターとして好適に適用できるハ
ニカム体およびハニカムユニットに関する。
カム体とハニカムユニットに関し、さらに詳しくは、自
動車のコールドスタート時に排出される排ガスの浄化等
に使用するハニカムヒーターとして好適に適用できるハ
ニカム体およびハニカムユニットに関する。
【０００２】
【従来の技術】 近年になり、自動車等の内燃機関から
排出される排ガス中の窒素酸化物（ＮＯX ）、一酸化炭
素（ＣＯ）、炭化水素（ＨＣ）を浄化するための触媒、
触媒担体等として、金属製のハニカム構造体が注目を集
めるようになってきた。一方、排ガスの規制強化に伴な
い、コールドスタート時のエミッションを低減するヒー
ター等の開発も切望されている。
排出される排ガス中の窒素酸化物（ＮＯX ）、一酸化炭
素（ＣＯ）、炭化水素（ＨＣ）を浄化するための触媒、
触媒担体等として、金属製のハニカム構造体が注目を集
めるようになってきた。一方、排ガスの規制強化に伴な
い、コールドスタート時のエミッションを低減するヒー
ター等の開発も切望されている。
【０００３】 本出願人は、上記した要請に対して、下
記に示すヒーターを提案した。すなわち、特開平４−２
２４２２０号公報には、ハニカム構造体において電極間
にスリット等の抵抗調節機構を設けたヒーターが開示さ
れており、このヒーターではエンジン始動時の低温排気
ガスを迅速に加熱、昇温できる。
記に示すヒーターを提案した。すなわち、特開平４−２
２４２２０号公報には、ハニカム構造体において電極間
にスリット等の抵抗調節機構を設けたヒーターが開示さ
れており、このヒーターではエンジン始動時の低温排気
ガスを迅速に加熱、昇温できる。
【０００４】 また特開平４−２７７４８１号公報に
は、図１０に示すように、ハニカム構造体において、電
流が最も集中する部分であるスリット１００の先端隔壁
ａ及び比較的電流が集中する隔壁ｂ部分を導電性材料に
て厚く形成した例が、さらに図１１に示すように、電流
集中部分の貫通孔ｄ，ｆ，ｈを導電性材料で封止した例
が記載されている。しかし、このようなヒーター構造で
あっても、通電サイクルを頻繁に繰り返す場合には、セ
ル破断が発生するケースがあった。
は、図１０に示すように、ハニカム構造体において、電
流が最も集中する部分であるスリット１００の先端隔壁
ａ及び比較的電流が集中する隔壁ｂ部分を導電性材料に
て厚く形成した例が、さらに図１１に示すように、電流
集中部分の貫通孔ｄ，ｆ，ｈを導電性材料で封止した例
が記載されている。しかし、このようなヒーター構造で
あっても、通電サイクルを頻繁に繰り返す場合には、セ
ル破断が発生するケースがあった。
【０００５】 更に、特開平６−６６１３２号公報に
は、ハニカム構造体において、熱衝撃によって大きな熱
応力が発生する隔壁断面の一辺を１０ｍｍ以下に限定す
ることにより、熱応力を緩和してセルの変形やクラック
等の発生を防止するヒーター構造が記載されている。し
かし、このヒーター構造においても、実際にハニカム構
造体に通電を行った場合には、電流が集中するスリット
端部近傍（スリット端部側面）においてセルが変形し、
そこに高い応力が発生することが判明した。従って、こ
の部分のセルについて廻りのセルに比べ変形を防止する
等の対策をとることにより、熱応力を低下させる必要が
ある。
は、ハニカム構造体において、熱衝撃によって大きな熱
応力が発生する隔壁断面の一辺を１０ｍｍ以下に限定す
ることにより、熱応力を緩和してセルの変形やクラック
等の発生を防止するヒーター構造が記載されている。し
かし、このヒーター構造においても、実際にハニカム構
造体に通電を行った場合には、電流が集中するスリット
端部近傍（スリット端部側面）においてセルが変形し、
そこに高い応力が発生することが判明した。従って、こ
の部分のセルについて廻りのセルに比べ変形を防止する
等の対策をとることにより、熱応力を低下させる必要が
ある。
【０００６】 さらに、特願平５−３１３７５４号とし
て、ハニカム構造体において、局所的に急速加熱させる
ためガス流れ方向の厚さの一部を薄くしたヒーター構造
の一例を提案した。しかし、このヒーター構造において
も、厚みの変化が所定箇所から急激に変化するため、そ
の部分で通電時に電流集中が発生することがあった。
て、ハニカム構造体において、局所的に急速加熱させる
ためガス流れ方向の厚さの一部を薄くしたヒーター構造
の一例を提案した。しかし、このヒーター構造において
も、厚みの変化が所定箇所から急激に変化するため、そ
の部分で通電時に電流集中が発生することがあった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】 上記したように、ハ
ニカム構造体に通電した場合には、電流が集中する部分
が生じる。例えば、スリットを入れた構造の場合はスリ
ット端近傍、渦巻き形状であれば中央部がこれに相当す
る。さらに通電を繰り返した場合、電流が集中する部分
にてセルの破断が発生し、それが進行すると、通電しな
くなるという問題がある。従って、本発明では、ハニカ
ム構造体への通電繰り返しを行った場合に発生するセル
破断に対する更なる改良を提供するものである。
ニカム構造体に通電した場合には、電流が集中する部分
が生じる。例えば、スリットを入れた構造の場合はスリ
ット端近傍、渦巻き形状であれば中央部がこれに相当す
る。さらに通電を繰り返した場合、電流が集中する部分
にてセルの破断が発生し、それが進行すると、通電しな
くなるという問題がある。従って、本発明では、ハニカ
ム構造体への通電繰り返しを行った場合に発生するセル
破断に対する更なる改良を提供するものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】 すなわち、本発明によ
れば、導電性材料からなる隔壁に仕切られたガス流れ方
向に実質的に平行な多数の貫通孔を有し、ガス流入側及
びガス流出側の両端面を有するハニカム体であって、該
ハニカム体に少なくとも一のスリットを形成して該ハニ
カム体に通電する際の電流の流れを制御することによ
り、ハニカム体の発熱を制御してなる通電発熱用ハニカ
ム体において、該ハニカム体における電極に近接した外
周側のスリット端部の温度を、該ハニカム体の中央部の
温度あるいは中央部側のスリット端部の温度より低くな
るように、該ハニカム体にスリットを形成し、かつ、該
ハニカム体における電極に近接した外周側のスリット端
部周辺部の貫通孔を形成する隔壁の交点部の肉厚を大き
くしたことを特徴とする通電発熱用ハニカム体、が提供
される。
れば、導電性材料からなる隔壁に仕切られたガス流れ方
向に実質的に平行な多数の貫通孔を有し、ガス流入側及
びガス流出側の両端面を有するハニカム体であって、該
ハニカム体に少なくとも一のスリットを形成して該ハニ
カム体に通電する際の電流の流れを制御することによ
り、ハニカム体の発熱を制御してなる通電発熱用ハニカ
ム体において、該ハニカム体における電極に近接した外
周側のスリット端部の温度を、該ハニカム体の中央部の
温度あるいは中央部側のスリット端部の温度より低くな
るように、該ハニカム体にスリットを形成し、かつ、該
ハニカム体における電極に近接した外周側のスリット端
部周辺部の貫通孔を形成する隔壁の交点部の肉厚を大き
くしたことを特徴とする通電発熱用ハニカム体、が提供
される。
【０００９】
【００１０】 さらに本発明によれば、導電性材料から
なる隔壁に仕切られたガス流れ方向に実質的に平行な多
数の貫通孔を有し、ガス流入側及びガス流出側の両端面
を有するハニカム体を、該ハニカム体の窪み部に挿入し
たリング状保持部材を介して金属質の缶体に保持して構
成されるハニカムユニットであって、ハニカム体の電極
に近接した外周側部分において、ハニカム体の窪み部と
リング状保持部材とを接合せず、ハニカム体の拘束を緩
和したことを特徴とするハニカムユニット、が提供され
る。
なる隔壁に仕切られたガス流れ方向に実質的に平行な多
数の貫通孔を有し、ガス流入側及びガス流出側の両端面
を有するハニカム体を、該ハニカム体の窪み部に挿入し
たリング状保持部材を介して金属質の缶体に保持して構
成されるハニカムユニットであって、ハニカム体の電極
に近接した外周側部分において、ハニカム体の窪み部と
リング状保持部材とを接合せず、ハニカム体の拘束を緩
和したことを特徴とするハニカムユニット、が提供され
る。
【００１１】 本発明においては、通電時に電流が集中
することにより、熱応力、温度が高くなり、セル破断が
生じる部分について、ハニカム体の中心部より温度を
低下させる、熱応力を低減させる、という観点から改
良を加えたものである。また、ハニカム体の形状とし
て、そのガス流れ方向に直角な断面形状が長円形状（レ
ーストラック形状とも称される。）または楕円形状とす
ると、当該ハニカム体の固有振動数を増加でき、そのた
め実使用時の耐振動性を向上させることができる。さら
に、ハニカム体をリング状保持部材を介して金属質の缶
体に保持するに当たっては、電極に近接した外周側部分
において、ハニカム体とリング状保持部材とを接合せ
ず、ハニカム体の拘束を緩和するようにすると、通電の
繰り返しに際してもセル破断が生じ難く、耐久性が向上
する。
することにより、熱応力、温度が高くなり、セル破断が
生じる部分について、ハニカム体の中心部より温度を
低下させる、熱応力を低減させる、という観点から改
良を加えたものである。また、ハニカム体の形状とし
て、そのガス流れ方向に直角な断面形状が長円形状（レ
ーストラック形状とも称される。）または楕円形状とす
ると、当該ハニカム体の固有振動数を増加でき、そのた
め実使用時の耐振動性を向上させることができる。さら
に、ハニカム体をリング状保持部材を介して金属質の缶
体に保持するに当たっては、電極に近接した外周側部分
において、ハニカム体とリング状保持部材とを接合せ
ず、ハニカム体の拘束を緩和するようにすると、通電の
繰り返しに際してもセル破断が生じ難く、耐久性が向上
する。
【００１２】 本発明において、「ハニカム体における
電極に近接した外周側のスリット端部の温度をハニカム
体中央部の温度あるいは中央部側のスリット端部の温度
より低くする」具体的な構成としては、例えば、 (1) 電極に近接した外周側のスリット端部周辺部の貫通
孔を形成する隔壁の交点部の肉厚を大きくする。 (2) ハニカム体における電極に近接した外周側のスリッ
ト間セル数を、ハニカム体の中央部におけるスリット間
セル数より多く形成する。を挙げることができる。
電極に近接した外周側のスリット端部の温度をハニカム
体中央部の温度あるいは中央部側のスリット端部の温度
より低くする」具体的な構成としては、例えば、 (1) 電極に近接した外周側のスリット端部周辺部の貫通
孔を形成する隔壁の交点部の肉厚を大きくする。 (2) ハニカム体における電極に近接した外周側のスリッ
ト間セル数を、ハニカム体の中央部におけるスリット間
セル数より多く形成する。を挙げることができる。
【００１３】 なお、ハニカム体における電極に近接し
た外周側のスリット端部の温度は、好ましくはハニカム
体中央部の温度あるいは中央部側のスリット端部の温度
より少なくとも５０℃、より好ましくは１００℃低くす
る。ここで、「ハニカム体中央部の温度あるいは中央部
側のスリット端部の温度」とは、電流集中によってハニ
カム体において最高温度になる部分の温度である。通常
は、ハニカム体の中央部側のスリット端部の温度が、ハ
ニカム体における最高温度を示すが、ハニカム体構造及
びスリット構造によっては、ハニカム体の中央部側のス
リット端部ではなく、ハニカム体中央部の温度が高くな
る場合も生じ得ることから、上記のように規定した。
た外周側のスリット端部の温度は、好ましくはハニカム
体中央部の温度あるいは中央部側のスリット端部の温度
より少なくとも５０℃、より好ましくは１００℃低くす
る。ここで、「ハニカム体中央部の温度あるいは中央部
側のスリット端部の温度」とは、電流集中によってハニ
カム体において最高温度になる部分の温度である。通常
は、ハニカム体の中央部側のスリット端部の温度が、ハ
ニカム体における最高温度を示すが、ハニカム体構造及
びスリット構造によっては、ハニカム体の中央部側のス
リット端部ではなく、ハニカム体中央部の温度が高くな
る場合も生じ得ることから、上記のように規定した。
【００１４】
【発明の実施の形態】 本発明のハニカム体は、多数の
貫通孔を有するハニカム構造体において、通電の繰り返
しによりセル破断の発生しやすい部分の温度をハニカム
体中心部の温度より低くすることにより、セル破断を防
止した。
貫通孔を有するハニカム構造体において、通電の繰り返
しによりセル破断の発生しやすい部分の温度をハニカム
体中心部の温度より低くすることにより、セル破断を防
止した。
【００１５】 従来公知の図１０に示す抵抗調節型ヒー
ターでは、電流の集中するａ及びｂ部の隔壁の厚さを増
大させるか、電流集中部分の貫通孔を導電性材料で封止
することで異常発熱を防止しているが、前記したよう
に、より仔細に検討した結果では、通電時温度が高くな
る部分はスリット端部側面のセル部分であるため、異常
発熱の対策としては不十分であり、長期的に見るとクラ
ックの発生等耐久性に問題が生じる可能性があることが
判明した。また図１１のヒーターでは、スリット端から
横方向に隣接したセルについても導電性材料で封止して
いるが、この場合電流はスリット端部では対角線の方向
に流れることが判明した。
ターでは、電流の集中するａ及びｂ部の隔壁の厚さを増
大させるか、電流集中部分の貫通孔を導電性材料で封止
することで異常発熱を防止しているが、前記したよう
に、より仔細に検討した結果では、通電時温度が高くな
る部分はスリット端部側面のセル部分であるため、異常
発熱の対策としては不十分であり、長期的に見るとクラ
ックの発生等耐久性に問題が生じる可能性があることが
判明した。また図１１のヒーターでは、スリット端から
横方向に隣接したセルについても導電性材料で封止して
いるが、この場合電流はスリット端部では対角線の方向
に流れることが判明した。
【００１６】 そこで本発明では、通電の繰り返しによ
りセル破断が発生し易い部分を鋭意検討したところ、ハ
ニカム体に形成したスリットの端部周辺部のすべてでは
なく、スリット端部周辺部のうち、電極に近接した外周
側のスリットの端部周辺部にセル破断が発生することを
突き止めるとともに、その対策として、当該スリット端
部の温度をハニカム体中央部のスリット端部の温度より
低くすることにより、通電繰り返し時のセル破断に対す
る耐久性を向上させたものである。
りセル破断が発生し易い部分を鋭意検討したところ、ハ
ニカム体に形成したスリットの端部周辺部のすべてでは
なく、スリット端部周辺部のうち、電極に近接した外周
側のスリットの端部周辺部にセル破断が発生することを
突き止めるとともに、その対策として、当該スリット端
部の温度をハニカム体中央部のスリット端部の温度より
低くすることにより、通電繰り返し時のセル破断に対す
る耐久性を向上させたものである。
【００１７】 本発明の基体であるハニカム体の構成材
料としては、通電により発熱する材料、即ち導電性の材
料からなるものであれば制限はなく、金属でもセラミッ
クスでもよいが、金属が機械的強度が高いため好まし
い。金属の場合、例えばステンレス鋼やＦｅ−Ｃｒ−Ａ
ｌ、Ｆｅ−Ｃｒ、Ｆｅ−Ａｌ、Ｆｅ−Ｎｉ、Ｗ−Ｃｏ、
Ｎｉ−Ｃｒ等の組成を有する材料からなるものが挙げら
れる。上記のうち、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ、Ｆｅ−Ｃｒ、Ｆ
ｅ−Ａｌが耐熱性、耐酸化性、耐食性に優れ、かつ安価
で好ましい。ハニカム体は、多孔質であっても非多孔質
であってもよいが、触媒を担持する場合には、多孔質の
ハニカム体が触媒層との密着性が強く熱膨張差による触
媒の剥離が生ずることが少ないから好ましい。
料としては、通電により発熱する材料、即ち導電性の材
料からなるものであれば制限はなく、金属でもセラミッ
クスでもよいが、金属が機械的強度が高いため好まし
い。金属の場合、例えばステンレス鋼やＦｅ−Ｃｒ−Ａ
ｌ、Ｆｅ−Ｃｒ、Ｆｅ−Ａｌ、Ｆｅ−Ｎｉ、Ｗ−Ｃｏ、
Ｎｉ−Ｃｒ等の組成を有する材料からなるものが挙げら
れる。上記のうち、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ、Ｆｅ−Ｃｒ、Ｆ
ｅ−Ａｌが耐熱性、耐酸化性、耐食性に優れ、かつ安価
で好ましい。ハニカム体は、多孔質であっても非多孔質
であってもよいが、触媒を担持する場合には、多孔質の
ハニカム体が触媒層との密着性が強く熱膨張差による触
媒の剥離が生ずることが少ないから好ましい。
【００１８】 次に、本発明のハニカム体のうち、金属
製のハニカム構造体の製造方法の例を説明する。まず、
所望の組成となるように、例えばＦｅ粉末、Ａｌ粉末、
Ｃｒ粉末、又はこれらの合金粉末などにより金属粉末材
料を調製する。次いで、このように調製された金属粉末
原料と、メチルセルロース、ポリビニルアルコール等の
有機バインダー、水を混合した後、この混合物を所望の
ハニカム形状に押出成形する。なお、金属粉末原料と有
機バインダー、水の混合の際、水を添加する前に金属粉
末にオレイン酸等の酸化防止材を混合するか、あるいは
予め酸化されない処理を施した金属粉末を使用すること
が好ましい。
製のハニカム構造体の製造方法の例を説明する。まず、
所望の組成となるように、例えばＦｅ粉末、Ａｌ粉末、
Ｃｒ粉末、又はこれらの合金粉末などにより金属粉末材
料を調製する。次いで、このように調製された金属粉末
原料と、メチルセルロース、ポリビニルアルコール等の
有機バインダー、水を混合した後、この混合物を所望の
ハニカム形状に押出成形する。なお、金属粉末原料と有
機バインダー、水の混合の際、水を添加する前に金属粉
末にオレイン酸等の酸化防止材を混合するか、あるいは
予め酸化されない処理を施した金属粉末を使用すること
が好ましい。
【００１９】 次に、押出成形されたハニカム成形体
を、非酸化雰囲気下１０００〜１４００℃で焼成する。
ここで、水素を含む非酸化雰囲気下において焼成を行う
と、有機バインダーがＦｅ等を触媒にして分解除去し、
良好な焼結体（ハニカム構造体）を得ることができ好ま
しい。焼成温度が１０００℃未満の場合、成形体が焼結
せず、焼成温度が１４００℃を超えると、得られる焼結
体が変形するため好ましくない。
を、非酸化雰囲気下１０００〜１４００℃で焼成する。
ここで、水素を含む非酸化雰囲気下において焼成を行う
と、有機バインダーがＦｅ等を触媒にして分解除去し、
良好な焼結体（ハニカム構造体）を得ることができ好ま
しい。焼成温度が１０００℃未満の場合、成形体が焼結
せず、焼成温度が１４００℃を超えると、得られる焼結
体が変形するため好ましくない。
【００２０】 なお、次いで、得られた焼結体の隔壁及
び気孔の表面をＡｌ2 Ｏ3 、Ｃｒ2 Ｏ3 等の耐熱性金属
酸化物で被覆することが好ましく、これにより耐熱性、
耐酸化性、耐食性が向上する。次に、得られたハニカム
構造体に、例えば抵抗調節機構として少なくとも１個の
スリットを設ける。この場合、先行技術にあるように、
スリットは種々の方向、位置、長さで設けることができ
る。
び気孔の表面をＡｌ2 Ｏ3 、Ｃｒ2 Ｏ3 等の耐熱性金属
酸化物で被覆することが好ましく、これにより耐熱性、
耐酸化性、耐食性が向上する。次に、得られたハニカム
構造体に、例えば抵抗調節機構として少なくとも１個の
スリットを設ける。この場合、先行技術にあるように、
スリットは種々の方向、位置、長さで設けることができ
る。
【００２１】 上記のようにして得られた金属製のハニ
カム構造体は、通常その外周部の隔壁又は内部に、ろう
付け、溶接などの手段によって電極等の通電手段を設け
ることにより、ハニカムヒーターを作製することができ
る。通電手段は、電源よりハニカム構造体に電流を導入
するものであれば、特に制限されるものでなく、例え
ば、電極が好適に用いられる。
カム構造体は、通常その外周部の隔壁又は内部に、ろう
付け、溶接などの手段によって電極等の通電手段を設け
ることにより、ハニカムヒーターを作製することができ
る。通電手段は、電源よりハニカム構造体に電流を導入
するものであれば、特に制限されるものでなく、例え
ば、電極が好適に用いられる。
【００２２】 この金属製のハニカム構造体はヒーター
として用いる場合、全体としてその抵抗値が０．００１
Ω〜０．５Ωの範囲となるように抵抗を調節して形成す
ることが好ましい。また、上記の金属製のハニカム構造
体の表面に更に触媒を担持させることは、排気ガスの浄
化反応（酸化反応熱等）による温度上昇が期待できるた
め、ヒーターとして、あるいは触媒コンバーターとして
用いるに当たって好ましい。
として用いる場合、全体としてその抵抗値が０．００１
Ω〜０．５Ωの範囲となるように抵抗を調節して形成す
ることが好ましい。また、上記の金属製のハニカム構造
体の表面に更に触媒を担持させることは、排気ガスの浄
化反応（酸化反応熱等）による温度上昇が期待できるた
め、ヒーターとして、あるいは触媒コンバーターとして
用いるに当たって好ましい。
【００２３】 金属製のハニカム構造体の表面に担持す
る触媒は、大きな表面積を有する耐熱性担体に触媒活性
物質を担持させたものである。ここで、大きな表面積を
有する耐熱性担体としては、無機酸化物が好ましく、例
えばγ−Ａｌ2 Ｏ3 系、ＴｉＯ2 系、ＳｉＯ2 −Ａｌ2
Ｏ3 系などやペロブスカイト構造のランタンコバルトの
ものが代表的なものとして挙げられる。触媒活性物質と
しては、例えばＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ等の貴金属、Ｃ
ｕ、Ｃｒ、Ｃｏ等の卑金属などを挙げることができる。
上記のうち、γ−Ａｌ2 Ｏ3 系にＰｔ、Ｐｄを１０〜１
００g/ft3 担持したものが好ましい。
る触媒は、大きな表面積を有する耐熱性担体に触媒活性
物質を担持させたものである。ここで、大きな表面積を
有する耐熱性担体としては、無機酸化物が好ましく、例
えばγ−Ａｌ2 Ｏ3 系、ＴｉＯ2 系、ＳｉＯ2 −Ａｌ2
Ｏ3 系などやペロブスカイト構造のランタンコバルトの
ものが代表的なものとして挙げられる。触媒活性物質と
しては、例えばＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ等の貴金属、Ｃ
ｕ、Ｃｒ、Ｃｏ等の卑金属などを挙げることができる。
上記のうち、γ−Ａｌ2 Ｏ3 系にＰｔ、Ｐｄを１０〜１
００g/ft3 担持したものが好ましい。
【００２４】 本発明におけるハニカム体のハニカム形
状は特に限定されないが、具体的には、例えば６〜１５
００セル／Ｉｎ2 （０．９〜２３３セル／ｃｍ2）の範
囲のセル密度を有するように形成することが好ましい。
又、隔壁の厚さは５０〜２０００μｍの範囲が好まし
い。
状は特に限定されないが、具体的には、例えば６〜１５
００セル／Ｉｎ2 （０．９〜２３３セル／ｃｍ2）の範
囲のセル密度を有するように形成することが好ましい。
又、隔壁の厚さは５０〜２０００μｍの範囲が好まし
い。
【００２５】 また、上記したようにハニカム体を構成
する隔壁等は多孔質であっても非多孔質でもよくその気
孔率は制限されないが、０〜５０％、好ましくは２５％
未満の範囲とすることが強度特性、耐酸化性、耐食性の
面から望ましい。また、触媒を担持する場合には、触媒
層との密着性の点から５％以上の気孔率を有することが
好ましい。なお、本発明においてハニカム体とは、隔壁
により仕切られた多数の貫通孔を有する一体構造をい
い、その外形は円柱形のほか矩形、楕円形などとするこ
とができる。これらの貫通孔は、互いにほぼ平行になっ
ていることが圧力損失等の観点より好ましく、また、貫
通孔の断面形状（セル形状）は円形、多角形、コルゲー
ト形等の各種の任意の形状とすることができる。
する隔壁等は多孔質であっても非多孔質でもよくその気
孔率は制限されないが、０〜５０％、好ましくは２５％
未満の範囲とすることが強度特性、耐酸化性、耐食性の
面から望ましい。また、触媒を担持する場合には、触媒
層との密着性の点から５％以上の気孔率を有することが
好ましい。なお、本発明においてハニカム体とは、隔壁
により仕切られた多数の貫通孔を有する一体構造をい
い、その外形は円柱形のほか矩形、楕円形などとするこ
とができる。これらの貫通孔は、互いにほぼ平行になっ
ていることが圧力損失等の観点より好ましく、また、貫
通孔の断面形状（セル形状）は円形、多角形、コルゲー
ト形等の各種の任意の形状とすることができる。
【００２６】
【実施例】 以下、本発明の実施例を図面に基づいて説
明するが、本発明はこれらの実施例に限られるものでは
ない。図１はスリット端部周辺部におけるセル隔壁の交
点部の肉厚を大きく形成したハニカム体の一例を示す断
面説明図、図２〜図３はそれぞれ交点部の肉厚を大きく
形成する部分を説明する断面説明図である。１０は、導
電性材料からなる隔壁１１に仕切られたガス流れ方向に
実質的に平行な多数の貫通孔１２を有し、ガス流入側及
びガス流出側の両端面を有するハニカム体であり、貫通
孔１２に平行にスリット１３を設けている。１４はハニ
カム体の外周面に設けた電極で、１８は貫通孔と隔壁か
らなるセルを示す。
明するが、本発明はこれらの実施例に限られるものでは
ない。図１はスリット端部周辺部におけるセル隔壁の交
点部の肉厚を大きく形成したハニカム体の一例を示す断
面説明図、図２〜図３はそれぞれ交点部の肉厚を大きく
形成する部分を説明する断面説明図である。１０は、導
電性材料からなる隔壁１１に仕切られたガス流れ方向に
実質的に平行な多数の貫通孔１２を有し、ガス流入側及
びガス流出側の両端面を有するハニカム体であり、貫通
孔１２に平行にスリット１３を設けている。１４はハニ
カム体の外周面に設けた電極で、１８は貫通孔と隔壁か
らなるセルを示す。
【００２７】 このようなハニカム体１０においては、
通電繰り返し時に電流集中が発生しセルの温度が上昇す
る部分であるスリット端部周辺部１５において、交点部
１６の肉厚を大きく形成することにより、該当部分１５
のセル電流密度を低下させ温度を低下させることができ
る。このように交点部肉厚を大きく形成したことでセル
の変形が少なくなり、応力集中緩和の役割も果たしてい
る。
通電繰り返し時に電流集中が発生しセルの温度が上昇す
る部分であるスリット端部周辺部１５において、交点部
１６の肉厚を大きく形成することにより、該当部分１５
のセル電流密度を低下させ温度を低下させることができ
る。このように交点部肉厚を大きく形成したことでセル
の変形が少なくなり、応力集中緩和の役割も果たしてい
る。
【００２８】 また、ハニカム体における電極１４に近
接した外周側のスリット１９とは、ハニカム体の大き
さ、スリットの数にもよるが、通常、最外周側から３番
目までの各スリットをいう。発明者の知見では、最外周
側から２番目のスリットの端部周辺部のセルに破断が発
生することが多く、図２に示すように、このスリットの
端部側面のセルの中で、先端より２セル目のセル１７の
温度を測定し、ハニカム体中央部の温度あるいはハニカ
ム体の中央部側のスリット端部の温度と比較することが
適切である。
接した外周側のスリット１９とは、ハニカム体の大き
さ、スリットの数にもよるが、通常、最外周側から３番
目までの各スリットをいう。発明者の知見では、最外周
側から２番目のスリットの端部周辺部のセルに破断が発
生することが多く、図２に示すように、このスリットの
端部側面のセルの中で、先端より２セル目のセル１７の
温度を測定し、ハニカム体中央部の温度あるいはハニカ
ム体の中央部側のスリット端部の温度と比較することが
適切である。
【００２９】 さらに図３に示すように、交点部肉厚を
大きく形成する部分であるスリット端部周辺部１５と
は、少なくともスリット端近傍のセル隔壁の交点部に加
え、セル密度（貫通孔の大きさ）にもよるが、スリット
１３の端部側面の少なくとも４セル以上、好ましくは５
セル〜６セルの範囲を指すものである。このように交点
部１６の厚さを大きくすることにより、応力が集中する
部分である交点部について応力を緩和させることがで
き、セル破断を防止することができる。なお、交点部肉
厚の増大割合としては、その他の部分の交点部の厚さに
対し、２０〜５０％増大させたものが好ましい。
大きく形成する部分であるスリット端部周辺部１５と
は、少なくともスリット端近傍のセル隔壁の交点部に加
え、セル密度（貫通孔の大きさ）にもよるが、スリット
１３の端部側面の少なくとも４セル以上、好ましくは５
セル〜６セルの範囲を指すものである。このように交点
部１６の厚さを大きくすることにより、応力が集中する
部分である交点部について応力を緩和させることがで
き、セル破断を防止することができる。なお、交点部肉
厚の増大割合としては、その他の部分の交点部の厚さに
対し、２０〜５０％増大させたものが好ましい。
【００３０】 この実施例においては、セル隔壁１１の
うち交点部１６のみを厚くしているため、電流抵抗値の
低下も少なく、高い抵抗値を必要とする自動車のコール
ドスタート時に使用するハニカムヒーターとして好適に
適用することができる。
うち交点部１６のみを厚くしているため、電流抵抗値の
低下も少なく、高い抵抗値を必要とする自動車のコール
ドスタート時に使用するハニカムヒーターとして好適に
適用することができる。
【００３１】 図４〜図５は、それぞれ電極に近接した
外周側のスリット間セル数を中央部より増加させた例を
示す断面説明図で、図４はガス流れ方向に直角な断面形
状が長円形状のハニカム体、図５はガス流れ方向に直角
な断面形状が円形状のハニカム体を示している。図４〜
図５において、ハニカム体１０の外周面には電極１４を
設け、この電極１４に近接した外周側のスリット１３ａ
について、そのスリット間セル数を４とし、中央部のス
リット１３ｂにおけるスリット間セル数３に比して増加
させている。
外周側のスリット間セル数を中央部より増加させた例を
示す断面説明図で、図４はガス流れ方向に直角な断面形
状が長円形状のハニカム体、図５はガス流れ方向に直角
な断面形状が円形状のハニカム体を示している。図４〜
図５において、ハニカム体１０の外周面には電極１４を
設け、この電極１４に近接した外周側のスリット１３ａ
について、そのスリット間セル数を４とし、中央部のス
リット１３ｂにおけるスリット間セル数３に比して増加
させている。
【００３２】 このようにハニカム体へのスリット形成
を施すと、ハニカム体の中央部を発熱させ、通電サイク
ル繰り返しによりセル破断の発生する電極に近接した外
周側のスリット端部周辺部の温度を低下させることがで
きる。このため、通電サイクル繰り返し時の耐久性を向
上させることができる。
を施すと、ハニカム体の中央部を発熱させ、通電サイク
ル繰り返しによりセル破断の発生する電極に近接した外
周側のスリット端部周辺部の温度を低下させることがで
きる。このため、通電サイクル繰り返し時の耐久性を向
上させることができる。
【００３３】 スリット間セル数を中央部より増加させ
る領域としては、図６のように、スリット間セル数の増
加を、電極１４に近接した外周側から少なくとも３スリ
ット目までの範囲で実施することが好ましい。スリット
間セル数は、通常中央部に対して外周側のスリット間セ
ル数を１〜２セルの範囲で増加させることが好ましい。
また、電極１４に近接した外周側のスリット端部周辺部
と、中央部のスリット端部の温度との関係については、
中央部の温度あるいは中央部側のスリット端部の温度に
比べ、スリット間セル数を増加させた外周側のスリット
端部周辺部の温度を少なくとも５０℃低くすることが好
ましく、１００℃程度低くすることが更に好ましい。
る領域としては、図６のように、スリット間セル数の増
加を、電極１４に近接した外周側から少なくとも３スリ
ット目までの範囲で実施することが好ましい。スリット
間セル数は、通常中央部に対して外周側のスリット間セ
ル数を１〜２セルの範囲で増加させることが好ましい。
また、電極１４に近接した外周側のスリット端部周辺部
と、中央部のスリット端部の温度との関係については、
中央部の温度あるいは中央部側のスリット端部の温度に
比べ、スリット間セル数を増加させた外周側のスリット
端部周辺部の温度を少なくとも５０℃低くすることが好
ましく、１００℃程度低くすることが更に好ましい。
【００３４】 図７は、ガス流れ方向に直角な断面形状
が円形状および長円形状（レーストラック形状）である
ハニカム体の例を示す断面説明図である。断面が円形状
のハニカム体に対して、断面を長円形状（レーストラッ
ク形状）とし、スリット１３を短軸方向に形成すると、
同一断面積の場合、円形状のハニカム体に比して中央部
のスリット１３のスパン（長さ）を短くでき、ハニカム
体の固有振動数を増加でき、その結果、実使用時におけ
る耐振動性を向上させることができる。また、図７に示
すように、ハニカム体の高さが制限された形状の場合、
長円形状（レーストラック形状）にすることで、通電の
際に高抵抗の（発熱が大きい）ハニカム体が可能とな
る。なお、図７は長円形状（レーストラック形状）の例
を示すが、楕円形状であっても長円形状とほぼ同様の効
果を奏するものである。
が円形状および長円形状（レーストラック形状）である
ハニカム体の例を示す断面説明図である。断面が円形状
のハニカム体に対して、断面を長円形状（レーストラッ
ク形状）とし、スリット１３を短軸方向に形成すると、
同一断面積の場合、円形状のハニカム体に比して中央部
のスリット１３のスパン（長さ）を短くでき、ハニカム
体の固有振動数を増加でき、その結果、実使用時におけ
る耐振動性を向上させることができる。また、図７に示
すように、ハニカム体の高さが制限された形状の場合、
長円形状（レーストラック形状）にすることで、通電の
際に高抵抗の（発熱が大きい）ハニカム体が可能とな
る。なお、図７は長円形状（レーストラック形状）の例
を示すが、楕円形状であっても長円形状とほぼ同様の効
果を奏するものである。
【００３５】 また、本発明においては、上記したよう
な対策それぞれを組合せることが好ましい。例えば、断
面形状が長円形状（レーストラック形状）のハニカム体
を用い、電極に近接した外周側のスリット端部周辺部の
貫通孔を形成するセル隔壁の交点部の肉厚を大きく形成
し、及び／あるいは、電極に近接した外周側のスリット
間セル数を中央部より増加させることができる。このよ
うにハニカム体を形成すると、通電サイクル繰り返しに
対する耐久性および耐振動性を更に向上させることがで
きる。
な対策それぞれを組合せることが好ましい。例えば、断
面形状が長円形状（レーストラック形状）のハニカム体
を用い、電極に近接した外周側のスリット端部周辺部の
貫通孔を形成するセル隔壁の交点部の肉厚を大きく形成
し、及び／あるいは、電極に近接した外周側のスリット
間セル数を中央部より増加させることができる。このよ
うにハニカム体を形成すると、通電サイクル繰り返しに
対する耐久性および耐振動性を更に向上させることがで
きる。
【００３６】 次に、図８はハニカム体の外周部の拘束
を緩和したハニカムユニットの例を示す説明図、図９は
ハニカム体をリング状保持部材を介して金属質の缶体に
保持したハニカムユニットの例を示す説明図である。図
９に示すように、ハニカム体１０は通常、リング状保持
部材２０を介して金属質の缶体２１に保持されるが、そ
の際、電極１４に近接した外周側部分（図８における斜
線部２２）において、ハニカム体１０の窪み部２３とリ
ング状保持部材２０とを接着剤等による接合を行なわ
ず、即ち、固定されていない状態として、その部分につ
いてハニカム体１０の拘束を緩和する。このように形成
すると、通電の繰り返しに際してもセル破断が生じ難
く、耐久性が向上する。なお、このハニカムユニットの
場合でも、前記したハニカム体における「電極に近接し
た外周側のスリット端部周辺部の温度を中央部の温度あ
るいは中央部側のスリット端部の温度より低くする」た
めの対策を組合せることができ、その場合、通電サイク
ル繰り返しに対する耐久性を更に向上させることができ
る。
を緩和したハニカムユニットの例を示す説明図、図９は
ハニカム体をリング状保持部材を介して金属質の缶体に
保持したハニカムユニットの例を示す説明図である。図
９に示すように、ハニカム体１０は通常、リング状保持
部材２０を介して金属質の缶体２１に保持されるが、そ
の際、電極１４に近接した外周側部分（図８における斜
線部２２）において、ハニカム体１０の窪み部２３とリ
ング状保持部材２０とを接着剤等による接合を行なわ
ず、即ち、固定されていない状態として、その部分につ
いてハニカム体１０の拘束を緩和する。このように形成
すると、通電の繰り返しに際してもセル破断が生じ難
く、耐久性が向上する。なお、このハニカムユニットの
場合でも、前記したハニカム体における「電極に近接し
た外周側のスリット端部周辺部の温度を中央部の温度あ
るいは中央部側のスリット端部の温度より低くする」た
めの対策を組合せることができ、その場合、通電サイク
ル繰り返しに対する耐久性を更に向上させることができ
る。
【００３７】
【発明の効果】 以上説明したように、本発明に係るハ
ニカム体によれば、通電サイクルの繰り返しに対する耐
久性および耐振動性を更に向上させることができる。ま
た、本発明に係るハニカムユニットによれば、通電の繰
り返しに際してもセル破断が生じ難く、耐久性が向上し
たユニットを提供することができる。
ニカム体によれば、通電サイクルの繰り返しに対する耐
久性および耐振動性を更に向上させることができる。ま
た、本発明に係るハニカムユニットによれば、通電の繰
り返しに際してもセル破断が生じ難く、耐久性が向上し
たユニットを提供することができる。
【図１】 スリット端部周辺部におけるセル隔壁の交点
部の肉厚を大きく形成したハニカム体の一例を示す断面
説明図である。
部の肉厚を大きく形成したハニカム体の一例を示す断面
説明図である。
【図２】 交点部の肉厚を大きく形成する部分を説明す
る断面説明図である。
る断面説明図である。
【図３】 交点部の肉厚を大きく形成する部分を説明す
る断面説明図である。
る断面説明図である。
【図４】 電極に近接した外周側のスリット間セル数を
中央部より増加させた断面が長円形状の例を示す断面説
明図である。
中央部より増加させた断面が長円形状の例を示す断面説
明図である。
【図５】 電極に近接した外周側のスリット間セル数を
中央部より増加させた断面が円形状の例を示す断面説明
図である。
中央部より増加させた断面が円形状の例を示す断面説明
図である。
【図６】 電極に近接した外周側のスリット間セル数を
中央部より増加させた断面が円形状の例を示す断面説明
図である。
中央部より増加させた断面が円形状の例を示す断面説明
図である。
【図７】 ガス流れ方向に直角な断面形状が円形状およ
び長円形状であるハニカム体の例を示す断面説明図であ
る。
び長円形状であるハニカム体の例を示す断面説明図であ
る。
【図８】 ハニカム体の外周部の拘束を緩和したハニカ
ムユニットの例を示す説明図である。
ムユニットの例を示す説明図である。
【図９】 ハニカム体をリング状保持部材を介して金属
質の缶体に保持したハニカムユニットの例を示す説明図
である。
質の缶体に保持したハニカムユニットの例を示す説明図
である。
【図１０】 従来のハニカム体におけるスリット先端部
の例を示す部分説明図である。
の例を示す部分説明図である。
【図１１】 従来のハニカム体におけるスリット先端部
の例を示す部分説明図である。
の例を示す部分説明図である。
１０・・ハニカム体、１１・・隔壁、１２・・貫通孔、
１３・・スリット、１４・・電極、１５・・スリット端
部周辺部、１６・・セル隔壁の交点部、１７・・先端よ
り２セル目のセル、１８・・セル、１９・・外周側のス
リット、２０・・リング状保持部材、２１・・缶体、２
３・・窪み部。
１３・・スリット、１４・・電極、１５・・スリット端
部周辺部、１６・・セル隔壁の交点部、１７・・先端よ
り２セル目のセル、１８・・セル、１９・・外周側のス
リット、２０・・リング状保持部材、２１・・缶体、２
３・・窪み部。
フロントページの続き (72)発明者 出口 勇次 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日本碍子株式会社内 (56)参考文献 特開 平６−33745（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−222921（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−88522（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−144549（ＪＰ，Ａ) 特開 平８−232647（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) F01N 3/20 - 3/28 B01J 35/04 301 H05B 3/10
Claims (5)
- 【請求項１】 導電性材料からなる隔壁に仕切られたガ
ス流れ方向に実質的に平行な多数の貫通孔を有し、ガス
流入側及びガス流出側の両端面を有するハニカム体であ
って、該ハニカム体に少なくとも一のスリットを形成し
て該ハニカム体に通電する際の電流の流れを制御するこ
とにより、ハニカム体の発熱を制御してなる通電発熱用
ハニカム体において、 該ハニカム体における電極に近接した外周側のスリット
端部の温度を、該ハニカム体の中央部の温度あるいは中
央部側のスリット端部の温度より低くなるように、該ハ
ニカム体にスリットを形成し、かつ、該ハニカム体にお
ける電極に近接した外周側のスリット端部周辺部の貫通
孔を形成する隔壁の交点部の肉厚を大きくしたことを特
徴とする通電発熱用ハニカム体。 - 【請求項２】 該スリット端部の温度が、該ハニカム体
の中央部の温度あるいは中央部側のスリット端部の温度
より少なくとも５０℃低い請求項１記載の通電発熱用ハ
ニカム体。 - 【請求項３】 ハニカム体における電極に近接した外周
側のスリット間セル数を、該ハニカム体の中央部におけ
るスリット間セル数より多く形成した請求項１または２
記載の通電発熱用ハニカム体。 - 【請求項４】 ハニカム体は、ガス流れ方向に直角な断
面形状が円形状、長円形状または楕円形状である請求項
１〜３のいずれかに記載の通電発熱用ハニカム体。 - 【請求項５】 導電性材料からなる隔壁に仕切られたガ
ス流れ方向に実質的に平行な多数の貫通孔を有し、ガス
流入側及びガス流出側の両端面を有するハニカム体を、
該ハニカム体の窪み部に挿入したリング状保持部材を介
して金属質の缶体に保持して構成されるハニカムユニッ
トであって、 ハニカム体の電極に近接した外周側部分において、ハニ
カム体の窪み部とリング状保持部材とを接合せず、ハニ
カム体の拘束を緩和したことを特徴とするハニカムユニ
ット。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18530895A JP3345222B2 (ja) | 1995-07-21 | 1995-07-21 | 通電発熱用ハニカム体およびハニカムユニット |
| US08/678,190 US5861611A (en) | 1995-07-21 | 1996-07-11 | Electrically heatable honeycomb body and honeycomb unit comprising said honeycomb body |
| EP96305258A EP0755171B1 (en) | 1995-07-21 | 1996-07-17 | Electrically heatable honeycomb body and honeycomb unit comprising said honeycomb body |
| DE69624048T DE69624048T2 (de) | 1995-07-21 | 1996-07-17 | Elektrisch geheizter Wabenkörper und einen solchen Wabenkörper einschliessende Einheit |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18530895A JP3345222B2 (ja) | 1995-07-21 | 1995-07-21 | 通電発熱用ハニカム体およびハニカムユニット |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0932534A JPH0932534A (ja) | 1997-02-04 |
| JP3345222B2 true JP3345222B2 (ja) | 2002-11-18 |
Family
ID=16168588
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18530895A Expired - Fee Related JP3345222B2 (ja) | 1995-07-21 | 1995-07-21 | 通電発熱用ハニカム体およびハニカムユニット |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5861611A (ja) |
| EP (1) | EP0755171B1 (ja) |
| JP (1) | JP3345222B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP3575687B2 (ja) * | 1999-05-20 | 2004-10-13 | インスティテュート・フォー・アドバンスト・エンジニアリング | 内燃機関の排ガス浄化装置 |
| US6896852B1 (en) * | 2000-03-29 | 2005-05-24 | Delphi Technologies, Inc. | Hydrocarbon bleed emission scrubber with low restriction |
| DE102005001385B3 (de) * | 2004-12-22 | 2006-08-24 | Schütz GmbH & Co. KGaA | Elektrisches Luftheizregister |
| JP5883299B2 (ja) * | 2011-03-24 | 2016-03-09 | 日本碍子株式会社 | 潤滑系流体の加熱用ヒーター |
| JP5902670B2 (ja) * | 2011-03-25 | 2016-04-13 | 日本碍子株式会社 | ハニカム構造体 |
| WO2015053133A1 (ja) * | 2013-10-08 | 2015-04-16 | 日本碍子株式会社 | ハニカム構造体 |
| JP6438939B2 (ja) * | 2014-03-31 | 2018-12-19 | 日本碍子株式会社 | ハニカム構造体 |
| JP6934702B2 (ja) * | 2015-03-27 | 2021-09-15 | 株式会社デンソー | 排ガス浄化フィルタ |
| FR3094040B1 (fr) * | 2019-03-20 | 2021-03-19 | Faurecia Systemes Dechappement | Organe de chauffage pour un dispositif de purification de gaz d’échappement d’un véhicule |
| US11215096B2 (en) * | 2019-08-21 | 2022-01-04 | Corning Incorporated | Systems and methods for uniformly heating a honeycomb body |
| FR3111944B1 (fr) * | 2020-06-30 | 2023-03-24 | Faurecia Systemes Dechappement | Dispositif de chauffage, dispositif de purification, ligne d’échappement, procédé de fabrication du dispositif de chauffage |
| FR3114350A1 (fr) * | 2020-09-23 | 2022-03-25 | Faurecia Systmes D'echappement | Dispositif de chauffage de gaz d’échappement à élément chauffant en mousse métallique |
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|---|---|---|---|---|
| JP2931362B2 (ja) * | 1990-04-12 | 1999-08-09 | 日本碍子株式会社 | 抵抗調節型ヒーター及び触媒コンバーター |
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| JP2848970B2 (ja) * | 1990-12-21 | 1999-01-20 | 日本碍子株式会社 | ハニカムヒーター及び触媒コンバーター |
| JP2915586B2 (ja) * | 1991-01-16 | 1999-07-05 | 日本碍子株式会社 | 抵抗調節型ヒーター |
| JP2919987B2 (ja) * | 1991-03-05 | 1999-07-19 | 日本碍子株式会社 | 抵抗調節型ヒーター |
| US5254840A (en) * | 1991-12-12 | 1993-10-19 | Corning Incorporated | Mounting for metal honeycomb structures |
| DE4213261A1 (de) * | 1992-04-22 | 1993-10-28 | Emitec Emissionstechnologie | Elektrisch leitfähiger Wabenkörper, insbesondere für elektrisch beheizbare katalytische Konverter von Kraftfahrzeugen |
| JP3058995B2 (ja) * | 1992-08-18 | 2000-07-04 | 日本碍子株式会社 | ハニカムヒーター |
| US5526462A (en) * | 1993-03-22 | 1996-06-11 | Ngk Insulators, Ltd. | Honeycomb heater with mounting means preventing axial-displacement and absorbing radial displacement |
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-
1995
- 1995-07-21 JP JP18530895A patent/JP3345222B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1996
- 1996-07-11 US US08/678,190 patent/US5861611A/en not_active Expired - Fee Related
- 1996-07-17 DE DE69624048T patent/DE69624048T2/de not_active Expired - Lifetime
- 1996-07-17 EP EP96305258A patent/EP0755171B1/en not_active Expired - Lifetime
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| EP0755171A3 (en) | 1997-09-03 |
| DE69624048T2 (de) | 2003-04-17 |
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