JP2010135336A - リチウム二次電池用の電極材料、該電極材料を有する電極構造体、及び該電極構造体を有する二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウム二次電池用の電極材料に、シリコンを主成分とする合金の粒子100を用い、合金の組成は合金が融解した液体状態で完全に溶け合う元素種と原子比率であり、固体状態の合金は純金属、固溶体から選択される相から成り、合金粒子100は微結晶シリコンあるいは非晶質化シリコンの中にシリコン以外の元素102.103の微結晶或は非晶質が分散しているミクロ構造を有している。シリコン合金中のシリコンの含有率は50重量%以上95重量%以下で、シリコン合金の形状は微粉末である。さらに、リチウム二次電池用の電極材料に、シリコンにホウ素、アルミニウム、ガリウム、からなる群から選択される一種類以上のドーパントとしての元素が原子比で10−8〜10−1の範囲でドーピングされたシリコンもしくはシリコン合金の粒子を用いる。
【選択図】図1
Description
(i)シリコン原子と置き換わったホウ素原子等のp型ドーパント原子はマイナスにイオン化するので、電子を放出してプラスにイオン化しやすいリチウム原子の挿入を妨げないこと、
(ii)p型ドーパントをシリコンにドーピングすると、シリコンの比抵抗が低下し、電極の抵抗が低下すること、
が挙げられる。
(1)シリコン合金を構成するシリコンとシリコン以外の元素が融解状態で均一な溶液となる、
(2)シリコン合金は、共晶を含む、
(なお、この共晶は、シリコンと後述する第一の元素Aとの共晶、シリコンと後述する第二の元素Eとの共晶、第一の元素Aと第二の元素Eとの共晶、これらの組み合わせを含んでいる)、
(3)シリコン合金を構成するシリコンとシリコン以外の元素の間で形成される金属間化合物の晶出が少ない、
というような元素組成のシリコン合金を作製するのが有効であることも見出した。
Lc:結晶子の大きさ
λ:X線ビームの波長
β:ピークの半価幅(ラジアン)
θ:回折線のブラッグ角
(1)負極501,603と、成形した正極503,606の間に、セパレータとしてのイオン伝導体502,607を挟んで、正極缶505または負極缶608に組み込む。
(2)電解液を注入した後、負極キャップ504または正極キャップ609とガスケット506,610を組み立てる。
(3)上記(2)を、かしめる。
まず、負極材料を調製する実施例について説明する。
粒状シリコン(純度99.6%)、塊状チタンを原子比85:15(重量比76.8:23.2)で混合し、真空下、アーク溶解装置でSi−Ti合金を調製した。次に、先にアーク溶解で得られたSi−Ti合金を単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Ti合金を作製した。次いで、Si−Ti合金を遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕して微粉末の電極材料を得た。
粒状シリコン(純度99.6%)、塊状チタン、塊状ホウ素を原子比85:15:0.85(重量比76.8:23.2:0.3)で混合し、真空下、アーク溶解装置でホウ素ドープSi−Ti合金を調製した。次に、先にアーク溶解で得られたホウ素ドープSi−Ti合金を単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、ホウ素ドープSi−Ti合金を作製した。次いで、ホウ素ドープSi−Ti合金を遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕して微粉末の電極材料を得た。
粒状シリコン(純度99.6%)、塊状チタンを原子比85:15(重量比76.8:23.2)で混合し、真空下、アーク溶解装置でSi−Ti合金を調製した。次に、先にアーク溶解で得られたSi−Ti合金に粒状スズを原子比でSi:Sn:Ti=76.2:10.3:13.5(重量比53.3:30.5:16.05)となるように加えたものを単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Sn−Ti合金を作製した。次いで、Si−Sn−Ti合金を遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕して微粉末の電極材料を得た。
前記実施例3において、アーク溶解で得られたSi−Ti合金に粒状スズを原子比でSi:Sn:Ti=76.4:20.0:3.6(重量比60:35:5)となるように加えたものを単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Sn−Ti合金を作製した。それ以外は実施例3と同様にして、Si−Sn−Ti合金の微粉末の電極材料を得た。
シリコン、スズ、アルミニウムを原子比で74.0:19.4:6.6(重量比で60:35:5)を混合し、単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Sn−Al合金粉末を得た。次いで、得られたSi−Sn−Al合金粉末をさらに遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕して微粉末の電極材料を得た。
シリコン、亜鉛、アルミニウムが原子比で69.0:27.6:0.4(重量比で50.5:47.1:2.4)を混合し、アルゴンガス雰囲気下で溶融し溶湯をアルゴンガスで噴射するガスアトマイゼーション法で、Si−Zn−Al合金粉末を得た。次に、得られたSi−Zn−Al合金粉末を、ジルコニアビーズを用いたメディアミル装置にて、イソプロピルアルコール中で粉砕し、平均粒径0.3μmのSi−Zn−Al合金微粉末の電極材料を得た。さらに、得られたSi−Zn−Al合金微粉末を遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕して微粉末の電極材料を得た。
シリコン、アルミニウム、銅が原子比で73.5:21.9:4.6(重量比で70:20:10)を混合し、単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Al−Cu合金粉末を得た。次いで、得られたSi−Al−Cu合金粉末をさらに遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕してSi−Al−Cu合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例6のガスアトマイゼーション法にて、シリコン、スズ、アルミニウム、チタンが原子比で84.1:11.5:0.4:4.0(重量比で59.8:35.0:0.2:5.0)のSi−Sn−Al−Ti合金粉末を得る以外は、実施例6と同様の操作にて、Si−Sn−Al−Ti合金微粉末の電極材料を得た。
シリコン、スズ、亜鉛を原子比で81.0:16.2:2.8(重量比で51.9:43.9:4.2)を混合し、アルゴンガス雰囲気下で溶融し溶湯を形成した後、溶湯を高圧水で噴射する水アトマイゼーション法で、Si−Sn−Zn合金粉末を得た。次に、ジルコニアボールを用いたメディアミル装置で、得られたSi−Sn−Zn合金粉末をイソプロピルアルコール中で粉砕し、平均粒径0.3μmのSi−Sn−Zn合金微粉末を得た。次いで、得られたSi−Sn−Zn合金微粉末をさらに遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し2時間粉砕して、微粉末の電極材料を得た。
前記実施例5の単ロール法装置にて、シリコン、スズ、銀が原子比で81.8:17.1:1.1(重量比で63:35:2)のSi−Sn−Ag合金粉末を得る以外は、実施例5と同様の操作にて、Si−Sn−Ag合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例9の水アトマイゼーション法にて、シリコン、スズ、亜鉛、チタンが原子比で82.7:11.3:2.0:4.0(重量比で58.0:33.9:3.3:4.8)のSi−Sn−Zn−Ti合金粉末を得る以外は、実施例5と同様の操作にて、Si−Sn−Zn−Ti合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例5と同様にして、シリコン、スズ、ホウ素を重量比で62:36:2に混合し、単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Sn−B合金粉末を得た。次いで、得られたSi−Sn−B合金粉末をさらに遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕して微粉末の電極材料を得た。
前記実施例12と同様にして、シリコン、スズ、アンチモンを重量比で58:34:8に混合し、単ロール法装置でSi−Sn−Sb合金粉末を得る以外は、実施例12と同様の操作で、Si−Sn−Sb合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例12と同様にして、シリコン、スズ、アンチモン、ホウ素を重量比で60:35:4:1に混合し、単ロール法装置でSi−Sn−Sb−B合金粉末を得る以外は、実施例12と同様の操作で、Si−Sn−Sb−B合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例12と同様にして、シリコン、スズ、銅、ホウ素を重量比で59:34:5:2に混合し、単ロール法装置でSi−Sn−Cu−B合金粉末を得る以外は、実施例12と同様の操作で、Si−Sn−Cu−B合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例12と同様にして、シリコン、スズ、アルミニウム、ホウ素を重量比で59:34:5:2に混合し、単ロール法装置でSi−Sn−Al−B合金粉末を得る以外は、実施例12と同様の操作で、Si−Sn−Al−B合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例12と同様にして、シリコン、スズ、アルミニウム、アンチモンを重量比で56:33:4:7に混合し、単ロール法装置でSi−Sn−Al−Sb合金粉末を得る以外は、実施例12と同様の操作で、Si−Sn−Al−Sb合金微粉末の電極材料を得た。
前記実施例12と同様にして、シリコン、スズ、アルミニウム、アンチモン、ホウ素を重量比で58:34:5:2:1に混合し、単ロール法装置でSi−Sn−Al−Sb−B合金粉末を得る以外は、実施例12と同様の操作で、Si−Sn−Al−Sb−B合金微粉末の電極材料を得た。
平均粒径10μの純度99.6重量%のシリコン粉末を、ジルコニアボールを用いたメディアミル装置で、イソプロピルアルコール中で粉砕し、平均粒径0.3μmのシリコン微粉末を得た。次いで、遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中で窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕してシリコン微粉末の電極材料を得た。
粒状シリコン(純度99.6重量%)、塊状チタンを原子比65:35(重量比52:48)で混合し、先ず、真空下、アーク溶解装置でSi−Ti合金を調製した。次に、先にアーク溶解で得られたSi−Ti合金を単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Ti合金を作製した。次いで、得られたSi−Ti合金を遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中窒化シリコン製ボールを使用し、2時間粉砕して微粉末の電極材料を得た。
粒状シリコン(純度99.6重量%)、粒状ニッケルを原子比Si:Ni=65.9:34.1(重量比48:52)で混合し、真空下、アーク溶解装置でSi−Ni合金を調製した。次に、先にアーク溶解で得られたSi−Ni合金を単ロール法装置で溶解し、溶湯をアルゴンガスで、回転する銅製のロールに吹き付けて急冷し、Si−Ni合金を作製した。次いで、得られたSi−Ni合金を遊星ボールミル装置にてアルゴンガス雰囲気中窒化シリコン製ボールを使用し2時間粉砕して、微粉末の電極材料を得た。
次に、厚み100μmのリチウム金属箔を銅箔に圧着することにより、リチウム電極を作製した。次に、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとを3:7の体積比で混合して得た有機溶媒にLiPF6の塩を1M(モル/リットル)溶解させて、電解液を調製した。
本実施例では、本発明の負極材料を用いて集電体の両面に電極層を設けた電極構造体を作製し、作製した電極構造体を負極として使用して、図6に示した断面構造の18650サイズ(直径18mmφ×高さ65mm)のリチウム二次電池を作製した。
実施例1〜18の電極材料としてのシリコン合金微粉末をそれぞれ用いて、シリコン合金の微粉末69重量%と、導電補助材として、扁平な黒鉛粉末(具体的には、直径が約5μmで厚みが約1μmの略円板状の黒鉛粉末)10重量%と、黒鉛粉末(略球形であってその平均粒径は0.5〜1.0μm)6重量%と、アセチレンブラック(略球形であって、その平均粒径は4×10−2μm)4重量%と、結着剤(バインダー)としての固形分14%の濃度のポリアミック酸(ポリイミド前駆体)のN−メチル−2−ピロリドン溶液を固形分換算で11重量%を、混合し、N−メチル−2−ピロリドンを添加して混練し、スラリーを調製した。次に、そのように調製したスラリーを、15μm厚の電界銅箔(電気化学的に製造された銅箔)の両面にコーターで塗布し、乾燥させ、ロールプレスにて厚みを調製し、厚み25μmの活物質層の電極構造体を作製した。先の手順で得られた電極構造体を所定の大きさに切断し、ニッケルリボンのリードをスポット溶接で上記電極に接続し、負極603を得た。
(a) クエン酸リチウムと硝酸コバルトを1:3のモル比で混合し、クエン酸を添加してイオン交換水に溶解した水溶液を、200℃空気気流中に噴霧して、微粉末のリチウム−コバルト酸化物の前駆体を調製した。
(b) 上記(a)で得られたリチウム−コバルト酸化物の前駆体を、更に、酸素気流中で、850℃で熱処理した。
(c) 上記(b)において調製したリチウム−コバルト酸化物92重量%に、黒鉛粉3重量%とポリフッ化ビリニデン粉5重量%を混合した後、N−メチル−2−ピロリドンを添加してスラリーを作製した。
(d) 上記(c)で得られたスラリーを、厚み20ミクロンのアルミニウム箔の集電体604の両面に塗布乾燥した後、ロールプレス機で片側の正極活物質層の厚みを90ミクロンに調整した。さらに、アルミニウムのリードを超音波溶接機で接続し、150℃で減圧乾燥して正極606を作製した。
(a) 十分に水分を除去したエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとを、体積比3:7で混合した溶媒を調製した。
(b) 上記(a)で得られた溶媒に、六フッ化リン酸リチウム塩(LiPF6)を1M(モル/リットル)溶解したものを電解液として用いた。
厚み25ミクロンのポリエチレンの微孔性フィルムをセパレータとして用いた。
組み立ては、露点−50℃以下の水分を管理した乾燥雰囲気下で全て行なった。
(a) 負極603と正極606の間にセパレータ607を挟み、セパレータ/正極/セパレータ/負極/セパレータの構成になるようにうず巻き状に巻いて、ステンレススチール材の負極缶608に挿入した。
(b) 次いで、負極リード612を負極缶608の底部にスポット溶接で接続した。負極缶の上部にネッキング装置でくびれを形成し、ポリプロピレン製のガスケット610付の正極キャップ609に正極リード613をスポット溶接機で溶接した。
(c) 次に、電解液を注入した後、正極キャップをかぶせ、かしめ機で正極キャップと負極缶をかしめて密閉し電池を作製した。
それぞれの電池について、充放電を行ない、放電容量を計測した。
本実施例では、本発明の負極材料を用いて集電体の両面に電極層を設けた電極構造体を作製し、作製した電極構造体を負極として使用して、図6に示した断面構造の18650サイズ(直径18mmφ×高さ65mm)のリチウム二次電池を作製した。
シリコン、スズ、ホウ素を重量比で74.5:25.0:0.5を混合し、アルゴンガス雰囲気下で溶融し溶湯を形成した後、溶湯を高速回転した水流にアルゴンガスで噴霧化した金属を流し込む方法で、Si−Sn−B合金粉末を得た。次に、ジルコニアボールを用いたメディアミル装置で、得られたSi−Sn−B合金粉末をイソプロピルアルコール中で粉砕し、平均粒径0.3μmのSi−Sn−B合金微粉末を得た。次いで、得られたSi−Sn−B合金微粉末をさらにアトライターにてアルゴンガス雰囲気中でステンレス製ボールを使用し2時間粉砕して、さらに、Si−Sn−B合金微粉末重量100部に対して、黒鉛粉末2部、炭素繊維1部、多層カーボンナノチューブ1部を添加し粉砕し、炭素材料を複合化したシリコン合金微粉末の電極材料を得た。
(a) クエン酸リチウムと硝酸コバルトを1:3のモル比で混合し、クエン酸を添加してイオン交換水に溶解した水溶液を、200℃空気気流中に噴霧して、微粉末のリチウム−コバルト酸化物の前駆体を調製した。
(b) 上記(a)で得られたリチウム−コバルト酸化物の前駆体を、更に、酸素気流中で、850℃で熱処理した。
(c) 上記(b)において調製したリチウム−コバルト酸化物93重量%に、黒鉛粉3重量%と、炭素繊維1重量%とを混合し、ポリアミック酸(ポリイミド前駆体)の固体成分3重量%となるようにポリアミック酸のN−メチル−2−ピロリドン溶液を添加して、スラリーを作製した。
(d) 上記(c)で得られたスラリーを、厚み17ミクロンのアルミニウム箔の集電体604の両面に塗布乾燥した後、ロールプレス機で片側の正極活物質層の厚みを90ミクロンに調整した。さらに、アルミニウムのリードを超音波溶接機で接続し、200℃で減圧乾燥して正極606を作製した。
下記(1)負極の作製を除いて、実施例20と同様にして、図6に示した断面構造の18650サイズ(直径18mmφ×高さ65mm)のリチウム二次電池を作製した。
(1)負極603の作製
シリコン、スズ、ホウ素を重量比で74.5:25.0:0.5を混合し、アルゴンガス雰囲気下で溶融し溶湯を形成した後、溶湯を高圧水で噴霧する水アトマイズ法で、Si−Sn−B合金粉末を得た。次に、ジルコニアボールを用いたメディアミル装置で、得られたSi−Sn−B合金粉末をイソプロピルアルコール中で粉砕し、平均粒径0.3μmのSi−Sn−B合金微粉末を得た。
下記(2)の正極の作製と下記(3)の電解液の使用を除いて、実施例20と同様にして、図6に示した断面構造の18650サイズ(直径18mmφ×高さ65mm)のリチウム二次電池を作製した。
(a) クエン酸リチウムと硝酸コバルトを1:3のモル比で混合し、クエン酸リチウムのLi元素に対して、0.1モル比のと硝酸イットリウムY(NO3)3・6H2Oと、Li元素に対して0.4モル比のオキシ酢酸ジルコニウムZrO(CH3COO)2と、クエン酸を添加して、イオン交換水に溶解した水溶液を、200℃空気気流中に噴霧して、微粉末のリチウム−コバルト酸化物の前駆体を調製した。
(b) 上記(a)で得られたイットリウム元素とジルコニウム元素含有のリチウム−コバルト酸化物の前駆体を、更に、酸素気流中で、850℃で熱処理した。
(c) 上記(b)において調製したイットリウム元素とジルコニウム元素含有のリチウム−コバルト酸化物92重量%に、黒鉛粉3重量%とポリフッ化ビリニデン粉5重量%を混合した後、N−メチル−2−ピロリドンを添加してスラリーを作製した。
(d) 上記(c)で得られたスラリーを、厚み20ミクロンのアルミニウム箔の集電体604の両面に塗布乾燥した後、ロールプレス機で片側の正極活物質層の厚みを90ミクロンに調整した。さらに、アルミニウムのリードを超音波溶接機で接続し、150℃で減圧乾燥して正極606を作製した。
(a) 十分に水分を除去したエチレンカーボネートとγ−ブチロラクトンとジエチルカーボネートとを、体積比1.5:1.5:7で混合した溶媒を調製した。
(b) 上記(a)で得られた溶媒に、四フッ化ホウ酸リチウム塩(LiBF4)を1.5M(モル/リットル)溶解したものを電解液として用いた。
101 シリコンの微結晶群
102 第一の元素の微結晶群
103 第二の元素の微結晶群
301 電極材料層
302 電極構造体
303 負極材料微粉末
304 導電補助剤
305 結着剤
401、501、603 負極
403、503、606 正極
402、502、607 イオン伝導体
404 負極端子
405 正極端子
406 電槽(電池ハウジング)
506 負極キャップ
505 正極缶
506、610 ガスケット
601 負極集電体
602 負極活物質層
604 正極集電体
605 正極活物質層
608 負極缶(負極端子)
611 絶縁板
612 負極リード
613 正極リード
614 安全弁
Claims (19)
- シリコンを主成分とする固体状態の合金の粒子からなるリチウム二次電池用の電極材料において、
前記固体状態の合金の粒子は微結晶シリコンあるいは非晶質化シリコンの中に、シリコン以外の元素からなる微結晶あるいは非晶質が分散していることを特徴とするリチウム二次電池用の電極材料。 - 前記固体状態の合金が、純金属もしくは固溶体を含有していることを特徴とする請求項1記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記合金の組成は、該合金が融解した液体状態で完全に溶け合う元素組成であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記合金がシリコンと、シリコンより原子比率の低い少なくとも第一の元素Aから構成され、前記第一の元素Aがスズ、インジウム、ガリウム、銅、アルミニウム、銀、亜鉛、チタンからなる群から選択される一種類以上の元素であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記合金がシリコンと、シリコンより原子比率の低い少なくとも第一の元素Aと第二の元素Eから構成され、前記第一の元素の原子比率は前記第二の元素の原子比率より高く、かつ前記第一の元素Aがスズ、アルミニウム、亜鉛からなる群から選択される一種類以上の元素であり、前記第二の元素Eが銅、銀、亜鉛、チタン、アルミニウム、バナジウム、イットリウム、ジルコニウム、ホウ素からなる群から選択される一種類以上の元素であって、前記第一の元素Aと第二の元素Eとは異なる元素(A≠E)であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記合金中のシリコンの含有率は50重量%以上95重量%以下であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記合金が共晶を含有することを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記共晶が、
(a)シリコンと第一の元素Aとの共晶、
(b)シリコンと第二の元素Eとの共晶、
(c)第一の元素Aと第二の元素Eとの共晶
(d)前記(a)、(b)、(c)の組み合わせの共晶
のいずれかであることを特徴とする請求項7に記載のリチウム二次電池用の電極材料。 - 前記合金のシリコンにホウ素、アルミニウム、ガリウム、アンチモン、リン、からなる群から選択される一種類以上のドーパントとしての元素が原子比で1×10−8〜2×10−1の範囲でドーピングされていることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- シリコンを主成分とするシリコン粒子からなるリチウム二次電池用の電極材料において、
前記シリコンにホウ素、アルミニウム、ガリウム、アンチモン、リン、からなる群から選択される一種類以上のドーパントとしての元素が原子比で1×10−8〜2×10−1の範囲でドーピングされていることを特徴とするリチウム二次電池用の電極材料。 - 前記ドーパントのシリコンに対する比率が原子比で1×10−5〜1×10−1の範囲であることを特徴とする請求項9又は10記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記ドーパントが、ホウ素であることを特徴とする請求項9乃至11のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記シリコンを主成分とする合金粒子もしくはシリコンを主成分とする粒子の平均粒径が0.02μm〜5μmであることを特徴とする請求項1もしくは請求項10のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記シリコンを主成分とする合金粒子もしくはシリコンを主成分とする粒子の形状が微粉末である、ことを特徴とする請求項1もしくは請求項10のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 前記シリコンを主成分とする合金粒子もしくはシリコンを主成分とする粒子に、炭素材料、金属マグネシウム、炭素材料と金属マグネシウムの群から選択される材料を複合化させたことを特徴とする請求項1もしくは請求項10のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用の電極材料。
- 請求項1もしくは請求項10のいずれか1項に記載の電極材料と、導電補助材、結着剤、集電体から構成されていることを特徴とする電極構造体。
- 前記導電補助材が炭素材料である、ことを特徴とする請求項16記載の電極構造体。
- 請求項16に記載の電極構造体を用いた負極、電解質及び正極を具備し、リチウムの酸化反応及びリチウムイオンの還元反応を利用したことを特徴とする二次電池。
- 前記正極を構成する正極材料が、少なくともイットリウム、イットリウムとジルコニウムの群から成る元素を含有するリチウム−遷移金属複合酸化物であることを特徴とする請求項18記載の二次電池。
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