DE1109279B - Verfahren zum Verfestigen von fluessigem Atommuell - Google Patents

Description

DEUTSCHES

PATENTAMT

A 32425 Vmc/21g

ANMELDETAG: 8. JULI 1959

BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
UNDAUSGABEDER
AUSLEGESCHRIFT: 22. JUNI 1961

Die Erfindung bezieht sich auf das Unschädlichmachen radioaktiver Flüssigkeiten, wie sie in Form wäßriger Lösungen oder Suspension in Isotopen erzeugenden oder verwendenden Betrieben anfallen. Es ist bekannt, radioaktive Abfallstoffe in Stahltrommeln oder Betonbehältern ins Meer zu versenken. Hierbei besteht die Gefahr einer Verseuchung des Wassers durch Auslaugen bei Undichtwerden des Behälters. Um dem vorzubeugen, hat man auch schon vorgeschlagen, strahlende Abfallstoffe durch Konzentrieren und anschließendes Brennen in glasige oder keramisch verfestigte Körper umzuwandeln, die dem Auslaugen besser widerstehen. Dies Verfahren ist verhältnismäßig umständlich und teuer, da es erhebliche Sicherungsmaßnahmen erfordert, und zwar einmal beim Konzentrieren der Abfälle, weiter bei ihrem Vermischen mit den für das Zusammenschmelzen oder -sintern erforderlichen Flußmitteln glasiger oder keramischer Art und schließlich auch beim Brennen selbst wegen der dabei auftretenden Gefahr der Aerosolbildung.

Ein anderes bekanntes Verfahren der Beseitigung von flüssigem Atommüll besteht darin, die wäßrigen Abfälle durch Vermischen mit Zement und Abbindenlassen in feste Form zu bringen und die so erzeugten Blöcke, meist innerhalb strahlungsabsorbierender Behälter, zu vergraben oder zu versenken. Auf diese Art der Atommüllbeseitigung bezieht sich die Erfindung. Unter Vermeidung der geschilderten Gefahr des Auslaugens aus undichten Behältern sowie unter Vermeidung der geschilderten Schwierigkeiten beim Überführen des radioaktiven Abfalls in glasige oder keramische Sinterkörper soll dabei die Bildung der genannten Zementblöcke automatisch und ohne Gefährdung des Bedienungspersonals erfolgen.

Um das zur Bildung der Blöcke verwendete hydraulische Bindemittel voll auszunutzen, mußte man es bisher bei dem Vermischen mit dem wäßrigen Atommüll verrühren, wie jeder Zement mit dem zugehörigen Anmachwasser verrührt wird. Diese Notwendigkeit des Umrührens erfordert bei strahlenden Flüssigkeiten umständliche Vorsichtsmaßnahmen. Auch werden die zum Vermischen und Rühren benutzten Geräte verseucht und müssen entsprechend vorsichtig behandelt werden.

Diese Schwierigkeiten beim Verfestigen von wäßrigem Atommüll durch die Notwendigkeit mechanischer Nachhilfe beim Vermischen mit dem hydraulischen Bindemittel ist besonders auch in solchen Fällen lästig, in denen nur ab und zu verhältnismäßig begrenzte Mengen von wäßrigem Atommüll anfallen, die dann aber im Interesse der Sicherheit möglicht Verfahren zum Verfestigen
von flüssigem Atommüll

Anmelder:
Rudolf Alberti,
St. Andreasberg (Harz), Wäschegrund 463

Rudolf Alberti, St. Andreasberg (Harz),
ist als Erfinder genannt worden

gleich verfestigt werden müssen, weil nur in dieser verfestigten Form die Aufbewahrung in den Schutzbehältern das erforderliche Höchstmaß an Sicherheit bietet. Wenn dabei nun jedesmal das einwandfreie Vermischen und Benetzen des Bindemittels durch besondere mechanische Behandlung wie Rühren und dergleichen gesichert werden muß, so werden erfahrungsgemäß bei solchen viele Male wiederholten Mischvorgängen die erforderlichen Vorsichtsmaßnahmen oft nicht eingehalten.

Ziel der Erfindung ist es, das Aufsaugenlassen von wäßrigem Atommüll, z. B. von flüssigem Austauscherschlamm, der einen gefährlichen Gehalt an radioaktiven Isotopen enthält, in dem Aufnahmematerial, welches dann zur Bildung der Blöcke abbinden soll, so zu gestalten, daß keine mechanische Nachhilfe mehr beim Vermischungsvorgang gebraucht wird, andererseits aber sichergestellt ist, daß das gesamte Aufnahmematerial, welches das hydraulische Bindemittel enthält, ohne Bildung nicht benetzter Bezirke schnell und gleichmäßig von der zu beseitigenden radioaktiven Flüssigkeit durchdrungen wird. Dabei soll weiter auch die Möglichkeit gegeben sein, einer größeren Menge Aufnahmematerial portionsweise und mit zeitlichen Zwischenräumen die zu beseitigende wäßrige Flüssigkeit zuzusetzen, ohne daß die Aufnahmefähigkeit bei der Zugabe der späteren Portionen darunter leidet, daß schon vorher Teilmengen der Gesamtaufnahmekapazität zugesetzt worden sind. Diese Bedingungen sind darum nicht leicht zu erfüllen, weil der zum Abbinden dienende feinverteilte Zement infolge seiner durch heterodisperse Kornverteilung gegebenen dichten Lagerung ohne Rühren zur Klum-

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penbildung und zur Bildung undurchlässiger Zonen, Materials verwenden, also z. B. eines Schwermetall-

in denen das erste Abbinden stattgefunden hat, neigt. minerals (etwa Eisenerze) oder eines schweratomigen

Es wurde nun gefunden, daß eine ohne mecha- Minerals, wie z. B. Schwerspat. Da die strahlen-

nische Unterstützung des Aufsaugevorganges schnell absorbierende Wirkung für harte Gammastrahlen bei

und selbsttätig verlaufende völlig gleichmäßige Ver- 5 gleicher Schichtdicke mit dem spezifischen Gewicht

mischung der zu beseitigenden strahlenden Abwasser ansteigt, für weiche Gammastrahlen jedoch mit der

mit dem für das anschließende Verfestigen vor- Ordnungszahl, so kann die Auswahl des körnigen

gesehenen Aufnahmegut vermischt werden kann, Bestandteiles von Fall zu Fall auf die jeweilige Natur

wenn das Aufnahmematerial selbst zum wesentlichen des zu verfestigenden Atommülls, also auf die jeweils

Teil aus einem gekörnten Material isodisperser io vorherrschenden radioaktiven Isotopen abgestimmt

Korngrößenverteilung besteht, welches mit dem fein- werden.

verteilten Zement innig vermischt ist, und wenn der Zum Einführen des wäßrigen Atommülls in das wäßrige Atommüll dem so zusammengesetzten Auf- Aufnahmematerialgemisch hat sich ein Gerät benahmematerial in einem Behälter von unten aus zu- währt, bei dem der das Aufnahmematerial enthalgeleitet wird. Durch die isodisperse Verteilung des 15 tende Behälter, z. B. ein zylindrisches Eisenrohr, in den größten Teil des Aufnahmegemisches bildenden der Mitte eine Einfüllröhre enthält, die fast bis an gekörnten Materials wird erreicht, daß das Aufnahme- den Boden des Behälters reicht. Die durch das Aufgemisch eine hohe Saugfähigkeit hat und diese auch nahmematerial hindurchgeführte Röhre besitzt oben während des ganzen Tränkungs- und Vermischungs- einen Trichter zum Einlaufenlassen der strahlenden Vorganges mit dem zu beseitigenden wäßrigen Atom- 20 Flüssigkeit und ist auf dem größten Teil ihrer Länge müll beibehält. Weiter wird durch das Einführen der gelocht. Durch diese Röhre kann nun die Flüssigkeit zu beseitigenden Flüssigkeit von unten sichergestellt, eingefüllt werden und tritt dabei im wesentlichen von daß auch bei langsamem und gegebenenfalls zeit- unten aus in das Aufnahmematerial des Behälters, weilig unterbrochenem Einführen der Flüssigkeit in Wie die Versuche gezeigt haben, wirken die auf der das Aufnahmegemisch die Füllung des Behälters in 25 Länge der Rohre oberhalb der unteren Mündung genau überwachbarer Weise derart vor sich geht, daß verteilten Löcher dabei im wesentlichen als Entniemals undurchlässige und daher das gleichmäßige lüftungsöffnungen für die beim Einfüllen der Flüssig-Durchtränken des gesamten Aufnahmegemisches ver- keit von unten her allmählich aus dem Aufnahmehindernde Zonen entstehen, wie es besonders bei gemisch verdrängte Luft. Jedenfalls tritt kein Zulangsamem und zuweilen unterbrochenem Einleiten 30 setzen dieser Löcher auf, sondern das Füllen erfolgt der Flüssigkeit durch bloßes Eingießen von oben in völlig einwandfrei von unten nach oben, selbst wenn den mit dem Aufnahmematerial gefüllten Behälter längere Pausen eingelegt werden. Dieses allmähliche leicht vorkommen könnte. gleichmäßige Aufnehmen der Flüssigkeit von dem

Bei einem Verfahren zum Verfestigen von flüssi- saugfähigen Aufnahmematerial erfolgt ohne jede

gem Atommüll durch Vermischen mit Zement und 35 mechanische Nachhilfe, so daß also entsprechend vor-

Abbindenlassen wird gemäß der Erfindung die zu bereitete Behälter mit dem Trichter des Einfüllröhr-

verfestigende Flüssigkeit von unten in ein Aufnahme- chens einfach unter einen Hahn gerückt zu werden

gemisch eingeführt, welches außer dem feinverteilten brauchen, aus dem die strahlende Flüssigkeit austritt.

Zement ein dem schnellen, gleichmäßigen und selbst- Nach Erreichen des vorgesehenen Füllungsgrades, der

tätig erfolgenden Verteilen und Aufsaugen der Flüs- 40 sich durch Feuchtwerden auf der Oberfläche des

sigkeit dienendes gekörntes Material von im wesent- Aufnahmegemisches im Behälter zu erkennen gibt,

liehen isodisperser Korngrößenverteilung enthält. wird der Flüssigkeitshahn geschlossen und der Be-

AIs gekörnter Bestandteil des Aufnahmematerial- halter mit dem nunmehr völlig getränkten Aufnahmegemisches kann ein isodispers verteiltes Material die- gemisch dem Abbinden überlassen,
nen, dessen Natur an sich von untergeordneter Be- 45 Als Behälter können z. B. verzinkte Eisenrohre deutung ist, vorausgesetzt, daß bei Anwendung ge- von 1 mm Wandstärke, 1 m Höhe und 15 cm lichter eigneter Korngröße eine ausreichende Saugfähigkeit Weite dienen, die längs ihrer Mittelachse ein unten vorhanden ist. Verwendet werden können z. B. ge- offenes Einführröhrchen von 1 cm lichter Weite enteignete Siebfraktionen von gekörnten Mineralien, wie halten, welches oben einen Trichter hat und auf dem Quarz, Erzen oder Schwerspat, aber auch gekörnte 50 größten Teil seiner Länge rings mit je vier DurchKunststoffe, wie z. B. ein Polystyrolerzeugnis. Als ge- laßöffnungen von 3 mm, etwa im Abstand von 10 cm eignete Korngrößen haben sich Fraktionen, z. B. in von Ring zu Ring, ausgerüstet sind. Eine solche Aufder Größenordnung von 1 bis 5 mm herausgestellt, nahmetrommel wird mit einem schüttfähigen Aufdie dann zusammen mit feinem Tonerdezement das nahmematerial der obengenannten Art gefüllt. Das Aufnahmegemisch bilden, z. B. in einem Verhältnis 55 Fassungsvermögen für wäßrigen Atommüll, z. B. für von 2 Gewichtsteilen Quarzkorn zu 1 Gewichtsteil flüssigen Austauscherschlamm aus einer Isotopen-Zementmehl. Der Anteil an Zement wird stets so be- Gewinnungsanlage, beträgt etwa 5 1. Nach dem Fülmessen, daß die in ein gegebenes Volumen des Auf- len wird im allgemeinen das Einfüllröhrchen mit nahmematerials eingeführte Flüssigkeitsmenge völlig Trichter im Behälter belassen, da sich die Vorsichtsgebunden wird. Wenn man außer der geschilderten 60 maßregeln nicht lohnen würden, die notwendig wären. Wirkung des körnigen Bestandteiles auf den selbst- wenn man das Einfüllrohr zum Zwecke der Wiedertätig vor sich gehenden Vermischungsvorgang auch verwendung herausziehen und in einen neuen Benoch eine zusätzliche strahlenschützende Wirkung im halter einsetzen wollte.

Innern des Gesamtgemisches bzw. des die strahlende Derartige Geräte haben sich auch bewährt für Flüssigkeit enthaltenden abgebundenen Blockes er- 65 Isotopenlaboratorien, in denen zeitweise kleinere

zielen will, so kann man für den körnigen Bestandteil Portionen von wäßrigem Atommüll anfallen. Diese des Aufnahmematerialgemisches eine im wesentlichen können absatzweise in den bereitstehenden Behälter

isodisperse Körnung eines strahlenabsorbierenden durch das Einfüllrohr eingegossen werden und er-

härten dann im Aufnahmematerial von unten an. Wenn die erste Portion hart geworden ist, so kann nach acht Tagen eine zweite Portion eingegossen werden, ohne daß dadurch die schnelle und glatt verlaufende Aufnahmefähigkeit des saugfähigen Materialgemisches leidet. Auch werden weder die Poren des Materials, noch die Löcher des Einfüllröhrchens verstopft, so daß also nach dem Abbinden der zuerst eingeführten Flüssigkeitsteile auch später noch immer wieder so lange Flüssigkeit nachgefüllt werden kann, bis das Fassungsvermögen des Aufnahmebehälters erreicht ist.

An Stelle des von oben durch einen Trichter zu füllenden fingerdicken Röhrchens mit gelochter Wandung, kann (für nicht absatzweises Einfüllen) das Einführen der zu verfestigenden Flüssigkeit in den mit dem Aufnahmegemisch gefüllten Behälter von unten auch durch ein Bodenventil erfolgen, welches in diesem Behälter angebracht ist und das dann an die Zuführungsleitung der zu beseitigenden strahlenden Flüssigkeit angeschlossen wird. Auch in diesem Fall findet ein gleichmäßiges Aufsteigen der Flüssigkeit innerhalb des saugfähigen Gemisches von unten nach oben ohne jede mechanische Nachhilfe statt.

Ein anderes Aufnahmegemisch einer Gesamtdichte eines Schüttgewichtes von 2,4 kg/1 besteht z. B. aus 32 kg isodispersem Schwerspat einer Korngröße zwischen 2 und 5 mm und 10,5 kg Tonerdezement. Das Durchmesserverhältnis zwischen den größten und den kleinsten Körnern des im wesentlichen isodispersen Körnergutes soll vorzugsweise den Wert 2:1 nicht überschreiten. In dem zu verfestigenden Block wird bereits ein Teil der gefährlichen Strahlung durch das schweratomige Barium der Schwerspatfüllung zurückgehalten. Das Raumgewicht des erhärteten Blocks beträgt über 2,7.

Es können auch größere mit Aufnahmematerial der genannten Art gefüllte Behälter verwendet werden.

in die dann mehrere gelochte und mit Trichtern versehene Einfüllröhrchen eingebettet sind. Die Korngröße des isodispersen Gemischbestandteils des Aufnahmematerials kann in erheblichen Grenzen schwanken. Sie läßt sich durch einfache Vorversuche leicht bestimmen, je nach den Anforderungen, die an die Schnelligkeit des Aufsaugens der Flüssigkeit in dem zu verfestigenden Gemisch gestellt werden, und auch je nach der Natur des zu beseitigenden Atommülls bzw. dessen Viskosität, die bei Schlämmen unter Umständen erheblich größer ist als bei wäßrigen Lösungen.

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE:

1. Verfahren zum Verfestigen von flüssigem Atommüll durch Vermischen mit Zement und Abbindenlassen, dadurch gekennzeichnet, daß die zu verfestigende Flüssigkeit von unten in ein Aufnahmegemisch eingeführt wird, welches außer dem feinverteilten Zement ein dem schnellen, gleichmäßigen und selbsttätig erfolgenden Verteilen und Aufsaugen der Flüssigkeit dienendes gekörntes Material von im wesentlichen isodisperser Korngrößenverteilung enthält.

2. Aufnahmematerial für das Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als gekörnter Bestandteil ein Mineral, wie Quarz oder Schwerspat, dient.

3. Gerät zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, bestehend aus einem Aufnahmematerialgemisch enthaltenden Behälter, in dem eine oder mehrere auf den größten Teil ihrer Länge gelochte unten offene Einfüllröhren angebracht sind, die oben einen Trichter tragen.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Zeitschrift: »Atompraxis«, Bd. 2, S. 272 bis 274; Zeitschrift: »Atomics«, Bd. 8, S. 116 bis 120.

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