CN1650235A - 光致抗蚀剂剥离方法 - Google Patents

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胁屋和正
原口高之
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Abstract

本发明公开了一种光致抗蚀剂剥离方法，所述方法包括以下步骤：(I)在至少具有铜(Cu)配线和低电介质层的基板上设置光致抗蚀剂图案，以该光致抗蚀剂图案为掩模，选择性地蚀刻低电介质层的步骤；(II)使经过上述步骤(I)的基板接触臭氧水及/或过氧化氢水的步骤；以及(III)使经过上述步骤(II)的基板接触至少含有季铵氢氧化物的光致抗蚀剂用剥离液的步骤。根据本发明，能够提供一种光致抗蚀剂剥离方法，在双金属镶嵌法等在至少具有铜(Cu)配线和低电介质层的基板上形成微细图案的过程中，即使在不进行O2等离子去胶处理的处理过程中，也能够有效地剥离蚀刻后的光致抗蚀剂膜、蚀刻残渣，而且对低电介质层的介电常数无不良影响，防腐蚀性也优良。

Description

光致抗蚀剂剥离方法
技术领域
本发明涉及一种剥离设置在基板上的光致抗蚀剂的方法，该基板至少具有铜(Cu)配线和低电介质层。本发明适于在IC或LSI等半导体元件的制造中使用，特别适合用作在不包含目前惯用的O2等离子去胶步骤的处理过程中的光致抗蚀剂剥离方法。
背景技术
IC或LSI等半导体元件是如下制造的：利用CVD蒸镀等方法在硅片等基板上形成导电性金属层、绝缘层或低电介质层，再在其上均匀地涂布光致抗蚀剂，选择性地进行曝光、显影处理，形成光致抗蚀剂图案，以此图案为掩模，选择性地蚀刻上述经CVD蒸镀形成的导电性金属层、绝缘层或低电介质层，形成微细电路后，用剥离液除去不需要的光致抗蚀剂层而制成。
近年来，随着半导体元件高集成化和芯片尺寸的缩小化，在配线电路微细化及多层化的发展过程中，开始重视起因于在半导体元件中使用的金属层电阻(配线电阻)和配线容量的配线延迟等问题。因此，作为配线材料，提出了使用电阻低于目前主要使用的铝(Al)的金属例如铜(Cu)等的方案。最近，逐渐开始采用使用Al配线(Al、Al合金等以Al为主成分的金属配线)和Cu配线(Cu、Cu合金等以Cu为主成分的金属配线)这样2种设计。
对于Cu金属配线的形成而言，因Cu的耐蚀刻性低，而采用如下方法：利用双金属镶嵌法，不对Cu进行蚀刻，形成Cu多层配线。作为双金属镶嵌法提出了各种方案，其中的一例如下所述，即，在基板上多层层合Cu层、低电介质层(SiOC层等)等后，在最上层设置光致抗蚀剂层，然后，将该光致抗蚀剂层选择性地曝光、显影，形成光致抗蚀剂图案(第1光致抗蚀剂图案)。以该第1光致抗蚀剂图案为掩模，蚀刻低电介质层后，利用O2等离子去胶处理等剥离第1光致抗蚀剂图案，形成连通基板上Cu层的通孔(viahole)。然后，在残留的多层叠层的最上层重新形成光致抗蚀剂图案(第2光致抗蚀剂图案)，以其为掩模，部分蚀刻残留的低电介质层，形成与上述通孔连通的配线用沟(沟槽)。接下来，利用O2等离子去胶处理等剥离第2光致抗蚀剂图案后，利用电镀等方法在通孔、沟槽内填充Cu，形成多层Cu配线。
需要说明的是有时也使用在Cu层与低电介质层之间设置了作为蚀刻阻止层的隔离层(SiN层、SiC层等)的基板。此时，在形成(蚀刻)了通孔或沟槽后，在残留露出于基板上的隔离层的状态下直接或在除去了该隔离层后，进行光致抗蚀剂剥离处理，然后，在通孔、沟槽内填充Cu。
在上述双金属镶嵌法中，由于采用形成上述通孔、沟槽的蚀刻处理、等离子去胶处理等，从而容易产生来源于低电介质层的Si类残渣(Si沉积物)，有时在沟槽开口部外周形成Si沉积物类残渣。另外，也容易产生来源于光致抗蚀剂的残渣。因此，如果不能完全除去上述残渣，则会出现半导体制造成品率降低等问题。
因此，目前在形成金属配线图案时，采用O2等离子去胶处理来除去光致抗蚀剂图案或蚀刻后残渣。但是，在图案超微细化的发展过程中，Cu配线基板中使用的低电介质层开始采用介电常数更低的材料，目前正处于开发使用介电常数为3或3以下的低电介质层进行处理的阶段。该低介电常数材料(low-k材料)的耐灰化性差，甚至不具有耐灰化性，在使用low-k材料的情况下，蚀刻后，必须采用不进行O2等离子去胶步骤的处理过程。
因而，对于制造微细化、多层化的半导体元件的光刻法而言，亟待开发出一种光致抗蚀剂剥离方法，所述方法即使在不进行目前惯用的O2等离子去胶处理，也能够具有与采用O2等离子去胶步骤的处理过程相同程度甚至更高的光致抗蚀剂剥离性，对蚀刻后残渣具有优良的剥离性。
另外，在使用Cu配线的双金属镶嵌法中，使用具有隔离层(蚀刻阻止层)的基板，在Cu层上残留隔离层的状态下直接剥离光致抗蚀剂或蚀刻后残渣时，由于可以不使Cu层直接接触光致抗蚀剂用剥离液地进行剥离处理，因此期待能够基于上述情况而更有效地进行上述剥离处理。
需要说明的是在特开平11-74180号公报(专利文献1)中公开了一种技术方案，即，在剥离光致抗蚀剂之前，用含有氧化剂(过氧化氢)的洗涤液洗涤使用Al等金属配线的半导体基板，然后使用剥离液，剥离光致抗蚀剂。作为上述剥离液，在该文献1的0007段落中公开(举例说明)了以链烷醇胺为主剂的剥离液、氟类剥离液，以及特开昭63-147168号公报(专利文献2)中公开的氢氧化四甲基铵(TMAH)类剥离液。但是，在专利文献1中实际进行效果确认的剥离液为单乙醇胺类剥离液，另外专利文献1、2中的任一篇都完全没有提示本发明设计的适用于双金属镶嵌法的光致抗蚀剂剥离方法。
另外，特开平11-233405号公报(专利文献3)中公开了一种半导体元件的制造方法，即，在干式蚀刻使用Al等金属配线的半导体基板后，用由氧化剂及有机酸组成的洗涤液洗涤光致抗蚀剂图案后，用抗蚀剂剥离液进行除去；在该公报中实际进行效果确认的剥离液也是单乙醇胺类剥离液，另外，完全没有提示本发明设计的适用于双金属镶嵌法的光致抗蚀剂剥离方法。
发明内容
本发明是鉴于上述情况而完成的，其目的在于提供一种光致抗蚀剂剥离方法，在至少具有铜(Cu)配线和低电介质层的基板上形成微细图案的过程中，即使在不进行O2等离子去胶处理的处理过程中，也能够有效地剥离蚀刻后的光致抗蚀剂膜、蚀刻残渣，而且对低电介质层的介电常数无不良影响，具有优良的防腐蚀性。
为了解决上述问题，本发明提供一种光致抗蚀剂剥离方法，所述方法包括以下步骤：
(I)以设置在至少具有铜(Cu)配线和低电介质层的基板上的光致抗蚀剂图案为掩模，选择性地蚀刻低电介质层的步骤；
(II)使经过上述步骤(I)的基板接触臭氧水及/或过氧化氢水的步骤；以及
(III)使经过上述步骤(II)的基板接触至少含有季铵氢氧化物的光致抗蚀剂用剥离液的步骤。
具体实施方式
下面，详细说明本发明。
步骤(I)：
可以采用公知的光刻技术。例如，在硅片等基板上形成铜(Cu)配线，在其上形成低电介质层。根据需要，也可以在Cu配线上设置隔离层(蚀刻阻止层)作为中间层，另外，也可以设置绝缘层等，使其多层层合。
在本发明中，铜(Cu)配线包括由纯铜构成的配线、由以铜为主成分的铜合金(例如Al-Si-Cu、Al-Cu等)构成的配线中的任一种。在本发明中，作为金属配线，也可以形成Al类配线等Cu配线以外的金属配线。可以采用CVD蒸镀、电镀法等形成金属层，没有特别限定。
作为隔离层(蚀刻阻止层)，可以举出SiN层、SiC层、Ta层、TaN层等，并不限定于上述示例。
作为低电介质层，本发明中特别优选使用介电常数为3或3以下的材料。需要说明的是介电常数是指设电通量密度为D、电场强度为E时，以D＝εE的关系表示的比例常数(ε)。
作为上述低电介质层，优选材料可以举出“金刚黑(BlackDiamond)”(Applied Materials公司制)、“Coral”(Novelus Systems公司制)、“Aurora”(日本ASM公司制)等掺杂碳的氧化硅(SiOC)类材料；“OCD T-7”、“OCD T-9”、“OCD T-11”、“OCDT-31”、“OCD T-39”(均为东京应化工业公司制)等MSQ(甲基倍半硅氧烷(Methylsilsesquioxane))类材料；“OCD T-12”、“OCD T-32”(均为东京应化工业公司制)等HSQ(羟基倍半硅氧烷(Hydroxysilsesquioxane))类材料等低介电常数材料(low-k材料)，但不限定于上述示例。
低电介质层的形成可以如下进行：涂布上述列举的低介电常数材料(low-k材料)后，通常在350℃或350℃以上的高温下焙烧，使之结晶化而形成。
然后，在低电介质层上涂布、干燥光致抗蚀剂组合物后，通过曝光、显影等，利用公知的光刻技术形成光致抗蚀剂图案。
作为光致抗蚀剂组合物，优选使用KrF、ArF、F2准分子激光、或电子射线用途中惯用的光致抗蚀剂组合物，但是并不特别限定于此。
可以根据对应于使用目的而采用的光致抗蚀剂，适当选择曝光、显影条件。曝光采用发射例如紫外线、远紫外线、准分子激光、X射线、电子射线等活性光线的光源，例如低压水银灯、高压水银灯、超高压水银灯、氙气灯等，经由所希望的掩模图案，将光致抗蚀剂层曝光；或边操作电子射线，边描画光致抗蚀剂层。然后，根据需要，在曝光后进行加热处理(曝光后烘烤)。
显影方法没有特别限定，例如可以采用将涂布了光致抗蚀剂的基板在显影液中浸渍一段时间后进行水洗、干燥的浸渍显影；在涂布了光致抗蚀剂的表面滴加显影液，静置一段时间后进行水洗干燥的桨法显影；在光致抗蚀剂表面喷溅显影液后进行水洗干燥的喷溅显影等方法，可以进行对应于使用目的各种显影。
然后，以形成的光致抗蚀剂图案为掩模，利用干式蚀刻法等选择性地蚀刻上述低电介质层，形成通孔或沟槽(配线用沟)。在本发明中，优选使用双金属镶嵌法等方法。
步骤(II)：
使上述蚀刻步骤后的基板接触臭氧水及/或过氧化氢水。该步骤(II)在随后的步骤(III)之前，目的在于分解光致抗蚀剂图案、蚀刻后残渣等。
臭氧水优选使用由鼓泡等方法使臭氧气体溶解在纯水中得到的水溶液。臭氧浓度优选为1ppm或1ppm以上～饱和浓度。过氧化氢水优选使用浓度为0.1～60质量％左右的水溶液，特别优选使用0.5～35质量％左右的水溶液。
接触方法可以举出上述显影液处理时列举的浸渍法、水坑(puddle)法、喷淋法等。优选使其在臭氧水及/或过氧化氢水中浸渍5～60分钟左右。
步骤(III)：
使经过上述步骤(II)的基板接触至少含有季铵氢氧化物的光致抗蚀剂用剥离液，除去光致抗蚀剂图案、蚀刻后残渣。
作为上述季铵氢氧化物，优选下述通式(I)表示的季铵氢氧化物。
(式中，R1、R2、R3、R4分别独立地表示碳原子数为1～4的烷基或羟烷基)
具体而言，可以举出氢氧化四甲基铵(＝TMAH)，氢氧化四乙基铵，氢氧化四丙基铵，氢氧化四丁基铵，氢氧化甲基三丙基铵，氢氧化甲基三丁基铵，氢氧化三甲基乙基铵，氢氧化(2-羟乙基)三甲基铵(＝胆碱)，氢氧化(2-羟乙基)三乙基铵，氢氧化(2-羟乙基)三丙基铵，氢氧化(1-羟丙基)三甲基铵等。其中，从对Cu、Si类残渣的剥离性、光致抗蚀剂剥离性方面考虑，优选氢氧化四甲基铵、氢氧化四丁基铵、氢氧化四丙基铵、氢氧化甲基三丁基铵、氢氧化甲基三丙基铵、胆碱等。季铵氢氧化物可以使用1种、2种或2种以上。
季铵氢氧化物在光致抗蚀剂用剥离液中的配合量优选为1～20质量％左右，特别优选为2～10质量％左右。
本发明中使用的光致抗蚀剂用剥离液除了季铵氢氧化物外，通常含有水、水溶性有机溶剂。水的配合量优选为5～60质量％左右，特别优选为10～50质量％。剩余部分为水溶性有机溶剂。
作为水溶性有机溶剂，可以举出二甲亚砜等亚砜类；二甲砜、二乙砜、二(2-羟乙基)砜、四亚甲基砜(环丁砜)等砜类；N，N-二甲基甲酰胺、N-甲基甲酰胺、N，N-二甲基乙酰胺、N-甲基乙酰胺、N，N-二乙基乙酰胺等酰胺类；N-甲基-2-吡咯烷酮、N-乙基-2-吡咯烷酮、N-丙基-2-吡咯烷酮、N-羟甲基-2-吡咯烷酮、N-羟乙基-2-吡咯烷酮等内酰胺类；1，3-二甲基-2-咪唑啉酮、1，3-二乙基-2-咪唑啉酮、1，3-二异丙基-2-咪唑啉酮等咪唑啉酮类；乙二醇、乙二醇一甲醚、乙二醇一***、乙二醇一丁醚、乙二醇单甲醚乙酸酯、乙二醇单***乙酸酯、二甘醇、二甘醇一甲醚、二甘醇一***、二甘醇一丁醚、丙二醇一甲醚、丙二醇一***、丙二醇一丙醚、丙二醇一丁醚等多元醇类及其衍生物等。其中，优选使用二甲亚砜、二甲基咪唑啉酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、二甘醇一丁醚、环丁砜、N，N-二甲基乙酰胺、及N，N-二甲基甲酰胺等。水溶性有机溶剂可以使用1种、2种或2种以上。
根据需要，也可以在上述光致抗蚀剂用剥离液中进一步配合水溶性胺。作为水溶性胺，可以举出单乙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺、2-(2-氨基乙氧基)乙醇、N，N-二甲基乙醇胺、N，N-二乙基乙醇胺、N，N-二丁基乙醇胺、N-甲基乙醇胺、N-乙基乙醇胺、N-丁基乙醇胺、N-甲基二乙醇胺、单异丙醇胺、二异丙醇胺、三异丙醇胺等醇胺类；二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、丙二胺、N，N-二乙基乙二胺、1，4-丁二胺、N-乙基-乙二胺、1，2-丙二胺、1，3-丙二胺、1，6-己二胺等聚亚烷基多胺类；2-乙基-己胺、二辛基胺、三丁胺、三丙胺、三烯丙基胺、庚胺、环己胺等脂肪胺；苄胺、二苯胺等芳胺类；哌嗪、N-甲基哌嗪、甲基哌嗪、羟乙基哌嗪等环胺类等。其中，从光致抗蚀剂或蚀刻残渣的除去性、对金属配线的防腐蚀性方面考虑，优选使用单乙醇胺、2-(2-氨基乙氧基)乙醇、N-甲基乙醇胺等。配合水溶性胺的情况下，光致抗蚀剂用剥离液中的配合量优选为10～50质量％左右。
另外，主要从剥离除去性方面考虑，也可以进一步配合含有羧基的酸性化合物、氢氟酸与不含金属离子的碱形成的盐等。
作为含有羧基的酸性化合物，其优选化合物可以举出乙酸、丙酸、乙醇酸等。配合含有羧基的酸性化合物时，在光致抗蚀剂用剥离液中的含量优选为2～20质量％左右。
作为氢氟酸与不含金属离子的碱形成的盐，其优选物质可以举出氟化铵等。配合氢氟酸与不含金属离子的碱形成的盐时，在光致抗蚀剂用剥离液中的含量优选为0.1～10质量％左右。
根据需要，特别是在使用没有设置隔离层(蚀刻阻止层)作为中间层的基板或使用设置了隔离层的基板的情况下，蚀刻除去隔离层后，进行光致抗蚀剂剥离处理时，从Cu配线的防腐蚀性方面考虑，优选在上述光致抗蚀剂用剥离液中进一步配合选自芳香族羟基化合物、苯并***类化合物及含有巯基的化合物中的至少1种物质作为防腐剂。
作为上述芳香族羟基化合物，具体而言，可以举出苯酚、甲酚、二甲苯酚、邻苯二酚(＝1，2-二羟基苯)、叔丁基邻苯二酚、间苯二酚、氢醌、连苯三酚、1，2，4-苯三酚、水杨醇、对羟基苄醇、邻羟基苄醇、对羟基苯乙醇、对氨基苯酚、间氨基苯酚、二氨基苯酚、氨基甲酚、对羟基苯甲酸、邻羟基苯甲酸、2，4-二羟基苯甲酸、2，5-二羟基苯甲酸、3，4-二羟基苯甲酸、3，5-二羟基苯甲酸、没食子酸等。其中，优选使用邻苯二酚、连苯三酚、没食子酸等。芳香族羟基化合物可以使用1种、2种或2种以上。
作为上述苯并***类化合物，可以举出下述通式(II)表示的苯并***类化合物。
Figure A0380929800121
(式中，R5、R6分别独立地表示氢原子、取代或未取代的碳原子数为1～10的烃基、羧基、氨基、羟基、氰基、甲酰基、磺酰烷基、或砜基；Q表示氢原子、羟基、取代或未取代的碳原子数为1～10的烃基(其中，在其结构中也可以含有酰胺键、酯键)、芳基、或下述式(III)表示的基团。
Figure A0380929800122
(式III中，R7表示碳原子数为1～6的烷基；R8、R9分别独立地表示氢原子、羟基或碳原子数为1～6的羟烷基或烷氧基烷基。))
在本发明中，上述Q、R5、R6各自的定义中，作为烃基，也可以为芳香族烃基或脂肪族烃基中的任一种，另外，也可以含有饱和、不饱和键，还可以为直链、支链中的任一种。作为取代烃基，例如可以举出羟烷基、烷氧基烷基等。
另外，在使用形成了纯Cu配线的基板的情况下，上述通式(II)中的Q特别优选为上述式(III)表示的基团。其中，式(III)中的R8、R9分别独立地优选从碳原子数为1～6的羟烷基或烷氧基烷基中选择。
另外，上述通式(II)中的Q优选使用显示水溶性的基团。具体而言，在基板上具有无机材料层(例如多晶硅膜、非晶硅膜等)时，从防腐蚀性方面考虑，优选具有氢原子、碳原子数为1～3的烷基(即，甲基、乙基、丙基、异丙基)、碳原子数为1～3的羟烷基、羟基等。
作为苯并***类化合物，具体而言，例如可以举出苯并***、5，6-二甲基苯并***、1-羟基苯并***、1-甲基苯并***、1-氨基苯并***、1-苯基苯并***、1-羟甲基苯并***、1-苯并***甲酸甲酯、5-苯并***甲酸、1-甲氧基-苯并***、1-(2，2-二羟乙基)-苯并***、1-(2，3-二羟丙基)苯并***，或作为“IRGAMET”系列、由CHIBA Speciality Chemicals销售的2，2’-{[(4-甲基-1H-苯并***-1-基)甲基]亚氨基}二乙醇、2，2’-{[(5-甲基-1H-苯并***-1-基)甲基]亚氨基}二乙醇、2，2’-{[(4-甲基-1H-苯并***-1-基)甲基]亚氨基}二乙烷、或2，2’-{[(4-甲基-1H-苯并***-1-基)甲基]亚氨基}二丙烷等。其中，优选使用1-(2，3-二羟丙基)苯并***、2，2’-{[(4-甲基-1H-苯并***-1-基)甲基]亚氨基}二乙醇、2，2’-{[(5-甲基-1H-苯并***-1-基)甲基]亚氨基}二乙醇等。苯并***类化合物可以使用1种、2种或2种以上。
作为上述含有巯基的化合物，优选结构为在与巯基结合的碳原子的α位、β位中的至少一个上具有羟基及/或羧基的化合物。对于该化合物，具体而言，作为优选的物质，可以举出1-硫代丙三醇、3-(2-氨基苯硫基)-2-羟丙基硫醇、3-(2-羟乙基硫)-2-羟丙基硫醇、2-巯基丙酸、及3-巯基丙酸等。其中，特别优选使用1-硫代丙三醇。含有巯基的化合物可以使用1种、2种或2种以上。
配合芳香族羟基化合物、苯并***类化合物、含有巯基的化合物时，其配合量根据所使用的光致抗蚀剂用剥离液不同而不同，并用上述各种化合物时，各自的配合量分别优选为0.1～10质量％左右，特别优选为0.5～5质量％左右。另外，总配合量的上限优选为15质量％或15质量％以下左右。
从提高渗透性方面考虑，也可以在本发明使用的光致抗蚀剂用剥离液中进一步配合在炔醇中加成烯化氧得到的炔醇·烯化氧加成物。
作为上述炔醇，优选使用下述通式(IV)表示的化合物。
Figure A0380929800131
(其中，R10表示氢原子或下述式(V)表示的基团，
R11、R12、R13、R14分别独立地表示氢原子、碳原子数为1～6的烷基。)
该炔醇例如优选使用市售的“Surfynol”、“Olfine”(以上均为Air Product and Chemicals Inc.制)等系列产品。其中，从其物性方面考虑，最优选使用“Surfynol 104”、“Surfynol 82”或它们的混合物。除此之外，也可以使用“Olfine B”、“Olfine P”、“Olfine Y”等。
作为加成在上述炔醇上的烯化氧，优选使用氧乙烯、氧丙烯或其混合物。
本发明中，作为炔醇·烯化氧加成物，优选使用下述通式(VI)表示的化合物。
(其中，R15表示氢原子或下述式(VII)表示的基团，
R16、R17、R18、R19分别独立地表示氢原子、碳原子数为1～6的烷基。)此处，(n+m)表示1～30的整数，该氧乙烯的加成数不同，其在水中的溶解性、表面张力等特性发生微妙的变化。
炔醇·烯化氧加成物作为表面活性剂，其本身是公知的物质。优选使用市售的“Surfynol”(Air Product and Chemicals Inc.制)系列或“Acetylenol”(川研Fine Chemical(株)制)系列等产品。其中，如果考虑到因氧乙烯的加成数不同而使其在水中的溶解性、表面张力等特性发生变化，则优选使用“Surfynol 440”(n+m＝3.5)、“Surfynol465”(n+m＝10)、“Surfynol 485”(n+m＝30)、“Acetylenol EL”(n+m＝4)、“Acetylenol EH”(n+m＝10)或它们的混合物。特别优选使用“Acetylenol EL”与“Acetylenol EH”的混合物。其中，特别优选使用以2∶8～4∶6(质量比)的比例混合“Acetylenol EL”与“Acetylenol EH”得到的混合物。
通过配合该炔醇·烯化氧，可以提高剥离液本身的渗透性，提高润湿性。
在本发明的剥离液中配合炔醇·烯化氧加成物时，配合量优选为0.05～5质量％左右，特别优选为0.1～2质量％左右。
本发明中使用的光致抗蚀剂用剥离液可以有效地用于包含负型及正型光致抗蚀剂、能够用碱性水溶液显影的光致抗蚀剂。作为该光致抗蚀剂，可以举出(i)含有重氮萘醌化合物和酚醛树脂的正型光致抗蚀剂，(ii)含有经曝光生成酸的化合物、被酸分解后对碱性水溶液的溶解性增大的化合物及碱可溶性树脂的正型光致抗蚀剂，(iii)含有经曝光生成酸的化合物、具有被酸分解后对碱性水溶液的溶解性增大的基团的碱可溶性树脂的正型光致抗蚀剂，以及(iv)含有经曝光生成酸的化合物、交联剂及碱可溶性树脂的负型光致抗蚀剂等，但是并不限定于此。
在上述步骤(III)中，使该光致抗蚀剂用剥离液接触经过步骤(II)处理的基板，剥离除去蚀刻后残渣、光致抗蚀剂图案。接触方法无特别限定，通常采用浸渍法、水坑法、喷溅法进行处理。剥离时间只要是足以进行剥离的时间即可，没有特别限定。本发明中，在用剥离液进行除去步骤之前，使用臭氧水及/或过氧化氢水实施分解处理，然后，用至少含有上述季铵氢氧化物的光致抗蚀剂用剥离液进行剥离处理，随后即使不实施O2等离子去胶处理，也能够以相同、甚至更高的剥离效果除去蚀刻后残渣、光致抗蚀剂图案，并且低电介质层具有优良的防腐蚀性。因此，即使使用形成了所谓几乎没有耐灰化性的低电介质层(low-k层)的基板，也能够得到对该低电介质层的介电常数变化等无不良影响、且无腐蚀、优良的光致抗蚀剂剥离效果。
在上述剥离步骤后，也可以进行通常实施的使用有机溶剂、水等的冲洗处理以及干燥处理。作为有机溶剂，优选低级醇，其中，优选使用异丙醇等。
需要说明的是本发明中优选使用的双金属镶嵌法可以使用公知的方法，可以包括下述任一方法：先形成通孔后再形成沟槽的“通孔优先法(Via first)”法，形成沟槽后再形成通孔的“沟槽优先法(Trenchfirst)”法。
在“通孔优先”法中，以光致抗蚀剂图案(第1光致抗蚀剂图案)为掩模，蚀刻低电介质层，使之与基板上的金属层连通(使用具有隔离层的基板时，经由隔离层与金属层连通)，形成通孔后，使其与本发明中使用的光致抗蚀剂用剥离液接触，剥离上述第1光致抗蚀剂图案。接下来，在残留的低电介质层上形成新的光致抗蚀剂图案(第2光致抗蚀剂图案)，以此为掩模，部分蚀刻低电介质层，形成连通上述通孔的沟槽。然后(在使用具有隔离层的基板时，在蚀刻除去露出于基板上的隔离层之前，或在除去该隔离层之后)，使其与本发明中使用的光致抗蚀剂用剥离液接触，剥离上述第2光致抗蚀剂图案。
另一方面，在“沟槽优先法”中，首先，以所述光致抗蚀剂图案(第1光致抗蚀剂图案)为掩模，蚀刻低电介质层至规定厚度，形成沟槽后，使其与本发明中使用的光致抗蚀剂用剥离液接触，剥离上述第1光致抗蚀剂图案。接下来，在残留的低电介质层上形成新的光致抗蚀剂图案(第2光致抗蚀剂图案)，以此为掩模，使之与沟槽连通，蚀刻低电介质层，形成其下部与基板上的Cu层连通(使用具有隔离层的基板时，经由隔离层与基板上的Cu层连通)的通孔。然后(在使用具有隔离层的基板时，在蚀刻除去露出于基板上的隔离层之前，或在除去该隔离层之后)，使其与本发明中使用的光致抗蚀剂用剥离液接触，剥离上述第2光致抗蚀剂图案。
在上述任一步骤后，采用电解镀覆等方法，在通孔、沟槽内填充Cu，从而形成多层Cu配线。
(实施例)
下面，通过实施例更详细地说明本发明，但是本发明并不限定于下述实施例。需要说明的是配合量如无特别说明，则用质量％表示。
实施例1～6
形成Cu配线，在其上层层合SiOC层(掺杂碳的氧化物层；low-k层)形成基板，在该基板上涂布作为正型光致抗蚀剂的TDUR-P722(东京应化工业(株)制)，在140℃下加热90秒，形成光致抗蚀剂层。使用S-203B(Nikon(株)制)选择性地进行曝光处理，然后，在140℃下进行90秒曝光后烘烤处理，用2.38质量％氢氧化四甲基铵(TMAH)水溶液进行显影处理，形成光致抗蚀剂图案。然后蚀刻SiOC层。
使上述蚀刻处理后的基板接触将臭氧气体鼓入纯水中15分钟得到的臭氧水15分钟，接下来在下表1所示组成的光致抗蚀剂用剥离液(剥离液A～F)中进行浸渍处理(60℃，30分钟)。
用SEM(扫描型电子显微镜)观察此时的基板表面，发现光致抗蚀剂图案、蚀刻残渣被完全除去。另外，低电介质层也未被腐蚀。
实施例7～12
使与上述实施例1～6同样地得到的蚀刻处理后的基板接触加热到60℃的30质量％的过氧化氢水30分钟，接下来，在下表1所示组成的光致抗蚀剂用剥离液(剥离液A～F)中进行浸渍处理(60℃，30分钟)。
用SEM(扫描型电子显微镜)观察此时的基板表面，发现光致抗蚀剂图案、蚀刻残渣被完全除去。另外，低电介质层也未被腐蚀。
比较例1～6
除了不进行接触臭氧水的步骤之外，分别与实施例1～6完全同样地处理与上述实施例1～6同样地得到的蚀刻处理后的基板。
用SEM(扫描型电子显微镜)观察此时的基板表面，发现基板表面的光致抗蚀剂图案、蚀刻残渣没有被完全除去，残留在基板表面。
表1
                              配合成分(质量％)
剥离液A  TPAH(5) NMP(31) 水(40) DGA(20) IR42(2) 1-硫代丙三醇(2)
剥离液B  TBAH(5) NMP(30) 水(30) DGA(32) IR42(1) 1-硫代丙三醇(2)
剥离液C  TPAH(5) NMP(22.5) 水(40) DGA(30) IR42(1) 1-硫代丙三醇(1.5)
剥离液D  TPAH(5) NMP(33) 水(40) MEA(20) IR42(2) -
剥离液E  TPAH(15) NMP(17) 水(35) DGA(30) - 1-硫代丙三醇(3)
剥离液F  TPAH(5) NMP(32.5) 水(20) DGA(40) IR42(1) 1-硫代丙三醇(1.5)
需要说明的是表1中所示各成分如下所述。
TPAH：氢氧化四丙基铵
TBAH：氢氧化四丁基铵
NMP：N-甲基-2-吡咯烷酮
DGA：2-(2-氨基乙氧基)乙醇
MEA：单乙醇胺
IR42：2，2’-{[(4-甲基-1H-苯并***-1-基)甲基]亚氨基}二乙醇。
实施例13～18
形成Cu配线，在其上层依次层合SiN层(隔离层)、SiOC层(掺杂碳的氧化物层；low-k层)形成基板，在该基板上涂布作为正型光致抗蚀剂的TDUR-P722(东京应化工业(株)制)，在140℃下加热90秒，形成光致抗蚀剂层。使用S-203B(Nikon(株)制)选择性地进行曝光处理，然后，在140℃下进行90秒曝光后烘烤处理，用2.38质量％氢氧化四甲基铵(TMAH)水溶液进行显影处理，形成光致抗蚀剂图案。然后蚀刻SiOC层。
使上述蚀刻处理后的基板接触将臭氧气体鼓入纯水中15分钟得到的臭氧水15分钟，接下来在下表2所示组成的光致抗蚀剂用剥离液(剥离液G～L)中进行浸渍处理(60℃，30分钟)。
用SEM(扫描型电子显微镜)观察此时的基板表面，发现光致抗蚀剂图案、蚀刻残渣被完全除去。另外，低电介质层也未被腐蚀。
实施例19～24
使与上述实施例13～18同样地得到的蚀刻处理后的基板接触加热到60℃的30质量％的过氧化氢水30分钟，接下来，在下表2所示组成的光致抗蚀剂用剥离液(剥离液G～L)中进行浸渍处理(60℃，30分钟)，除此之外，与实施例13～18同样地进行处理。
用SEM(扫描型电子显微镜)观察此时的基板表面，发现光致抗蚀剂图案、蚀刻残渣被完全除去。另外，低电介质层也未被腐蚀。
比较例7～12
对于与上述实施例13～18同样地得到的蚀刻处理后的基板不进行接触臭氧水及/或过氧化氢水的步骤，在下表2所示组成的光致抗蚀剂用剥离液(剥离液G～L)中进行浸渍处理(60℃，30分钟)。
用SEM(扫描型电子显微镜)观察此时的基板表面，发现基板表面的光致抗蚀剂图案、蚀刻残渣没有被完全除去，残留在基板表面。
表2
                     配合成分(质量％)
剥离液G  TMAH(10)     DMSO(50) 水(40) -
剥离液H  Choline(10)     DMSO(70) 水(20) -
剥离液I  TPAH(15)     DMSO(40) 水(45) -
剥离液J  TBAH(5)     DMSO(40)+NMP(30) 水(25) -
剥离液K  MTPAH(5)     DMSO(30)+NMP(15) 水(20) DGA(30)
剥离液L  MTBAH(10)     DMSO(10)+SLF(5) 水(40) DGA(35)
需要说明的是表2中所示各组分如下所述。
TMAH：氢氧化四甲基铵
Choline：氢氧化(2-羟乙基)三甲基铵(＝胆碱)
TPAH：氢氧化四丙基铵
TBAH：氢氧化四丁基铵
MTPAH：氢氧化甲基三丙基铵
MTBAH：氢氧化甲基三丁基铵
DMSO：二甲亚砜
NMP：N-甲基-2-吡咯烷酮
SLF：环丁砜
DGA：2-(2-氨基乙氧基)乙醇
如上所述，根据本发明，能够提供一种光致抗蚀剂剥离方法，在至少具有Cu配线和低电介质层的基板上形成微细图案的过程中，即使在不进行O2等离子去胶处理的处理过程中，也能够有效地剥离蚀刻后的光致抗蚀剂膜、蚀刻残渣，而且对低电介质层的介电常数无不良影响，在低电介质层的防腐蚀性方面也很优良。
工业实用性
如上所述，本发明的光致抗蚀剂剥离方法适用于双金属镶嵌法等使用至少具有Cu配线和低电介质层的基板形成微细图案的方法，适于在IC或LSI等半导体元件的制造中使用，特别适合用作在不包含目前惯用的O2等离子去胶步骤的处理过程中的光致抗蚀剂剥离方法。

Claims (8)

1、一种光致抗蚀剂剥离方法，所述方法包括以下步骤：
(I)以设置在至少具有铜(Cu)配线和低电介质层的基板上的光致抗蚀剂图案为掩模，选择性地蚀刻低电介质层的步骤；
(II)使经过所述步骤(I)的基板接触臭氧水及/或过氧化氢水的步骤；以及
(III)使经过所述步骤(II)的基板接触至少含有季铵氢氧化物的光致抗蚀剂用剥离液的步骤。
2、如权利要求1所述的光致抗蚀剂剥离方法，其特征为，所述低电介质层是介电常数为3或3以下的低电介质层。
3、如权利要求1所述的光致抗蚀剂剥离方法，其特征为，所述季铵氢氧化物为(a)下述通式(I)表示的季铵氢氧化物，
Figure A038092980002C1
式中，R1、R2、R3、R4分别独立地表示碳原子数为1～4的烷基或羟烷基。
4、如权利要求1所述的光致抗蚀剂剥离方法，其特征为，所述光致抗蚀剂用剥离液含有1～20质量％的季铵氢氧化物、5～60质量％的水、以及水溶性有机溶剂。
5、如权利要求4所述的光致抗蚀剂剥离方法，其特征为，所述水溶性有机溶剂为选自二甲亚砜、二甲基咪唑啉酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、二甘醇一丁醚、环丁砜、N，N-二甲基乙酰胺、及N，N-二甲基甲酰胺中的至少1种溶剂。
6、如权利要求1所述的光致抗蚀剂剥离方法，其特征为，所述光致抗蚀剂用剥离液还含有水溶性胺。
7、如权利要求1所述的光致抗蚀剂剥离方法，其特征为，所述光致抗蚀剂用剥离液还含有选自芳香族羟基化合物、苯并***类化合物、及含有巯基的化合物中的至少1种化合物。
8、如权利要求1所述的光致抗蚀剂剥离方法，其特征为，所述方法用于双金属镶嵌结构的形成方法。
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