TW201741022A - 用於空氣品質控制的二氧化碳吸附劑 - Google Patents

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齊慕拉麗雪兒
馬克 本駱
約翰 卡夫門
帕卡琳恩 塔恩
賽濱 懸
傑瑞 阿林 雷芬尼
瓦夫橄 盧廷格
大衛 薇博瑞格
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Abstract

某些具體實例中揭示二氧化碳及VOCS吸附劑，其包括浸漬有胺化合物之多孔載體。

Description

用於空氣品質控制的二氧化碳吸附劑 【相關申請案之交叉參考】
本申請案主張2016年2月12日申請之美國臨時專利申請案第62/294,364號及2016年6月24日申請之美國臨時專利申請案第62/354,473號之優先權，該等申請案之揭示內容以其全文引用之方式併入本文中。
【背景】
在商業建築物中，通常藉由用室外空氣替換室內空氣以使二氧化碳(CO2)濃度降低至安全水平來維持空氣質量。然而，該通風在加熱、通風以及空氣調節(HVAC)系統中充當主要能量消耗源(高達50%)。
已研發CO2吸附劑材料以改良HVAC系統之能量效率。特定言之，HVAC系統已使用併入CO2吸附劑以自再循環室內空氣中吸附CO2且隨後藉由淨化過程將CO2釋放至室外空氣之CO2洗氣器。雖然就節能而言該系統已在習知HVAC系統上加以改良，但吸附劑材料無法滿足工作容量及熱老化穩定性之長期目標。
此外，傳統吸附劑材料通常適於一種類型之吸附應用。舉例而言，CO2吸附劑不足以有效移除諸如甲醛之揮發性有機化合物(VOCS)， 且VOCS特異性吸附劑不足以有效移除CO2。
【發明揭示內容摘要】
下文呈現本發明之各種態樣的簡化概述，以便提供對該等態樣之基本理解。此概述並非本發明之廣泛綜述。其既不意欲確定本發明之關鍵或決定性要素，亦不劃定本發明之特定具體實例的任何範疇或申請專利範圍的任何範疇。其唯一目的在於以簡化形式呈現本發明之一些概念以作為隨後呈現之更詳細描述的序言。
在本發明之一個態樣中，一種製備吸附劑之方法包含：製備包含第一胺化合物及反應物之反應溶液，其中反應物包含碳酸酯化合物或酮化合物，且其中第一胺化合物與反應物反應以產生第二胺化合物；及將第二胺化合物浸漬於多孔載體上以產生吸附劑。
在一個具體實例中，反應溶液不含醛(例如，甲醛)，且其中反應產物不含醛(例如，甲醛)。
在一個具體實例中，第一胺化合物包含胺部分之第一數目，且第二胺化合物包含大於胺部分之第一數目之胺部分之第二數目。在一個具體實例中，胺部分之第一數目為一或更大。在一個具體實例中，胺部分之第一數目大於2。在一個具體實例中，胺部分之第一數目大於3。在一個具體實例中，胺部分之第一數目大於4。在一個具體實例中，胺部分之第一數目大於5。
在一個具體實例中，第一胺化合物包含：五伸乙六胺、二乙醇胺、四伸乙五胺、三伸乙四胺、四伸乙四胺、雙(2-羥丙基)胺、N,N'-雙(2-羥乙基)乙二胺、單乙醇胺、二異丙醇胺、烷基胺、甲胺、線性聚乙亞胺、 分枝聚乙亞胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、聚乙烯多胺、二伸乙三胺、N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺或聚乙烯。在一個具體實例中，第一胺化合物包含五伸乙六胺。
在一個具體實例中，碳酸酯化合物具有下式： 其中R1及R2獨立地選自由以下各者組成之群：氫、鹵素、烷醯基、烷基、視情況經取代之烷基、環烷基、視情況經取代之環烷基、烯基、視情況經取代之烯基、環烯基、視情況經取代之環烯基、炔基、視情況經取代之炔基、羥基、芳基、視情況經取代之芳基、芳烷基、(雜環)烷基、(雜芳基)烷基、(胺基)烷基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(甲醯胺基)烷基、(氰基)烷基、烷氧烷基以及羥烷基。在一個具體實例中，碳酸酯化合物具有下式： 其中R1包含C n H2n+1，其中R2包含C m H2m+1，其中n為1至18之整數，且其中m為1至18之整數。
在一個具體實例中，碳酸酯化合物包含碳酸烷酯。如技術方案第11項之方法，其中碳酸烷酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中之一或多者。
在一個具體實例中，酮包含以下各者中之一或多者：丙酮、安息香、茚三酮、二苯基酮、安息香甲醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙 醯乙酸甲酯或乙醯乙酸乙酯。
在一個具體實例中，酮包含丙酮。
在一個具體實例中，第二胺化合物之存在量為吸附劑之總重量的20%至40%。
在一個具體實例中，吸附劑之去活化係數大於85%。在一個具體實例中，吸附劑之去活化係數大於90%。在一個具體實例中，吸附劑之去活化係數大於95%。
在一個具體實例中，吸附劑之CO2吸附容量大於11g/L。在一個具體實例中，按吸附之CO2的重量相對於吸附劑的重量計算，吸附劑之CO2吸附容量大於1.0wt%。在一個具體實例中，按吸附之CO2的重量相對於吸附劑的重量計算，吸附劑之CO2吸附容量大於1.5wt%。在一個具體實例中，按吸附之CO2的重量相對於吸附劑的重量計算，吸附劑之CO2吸附容量大於2.0wt%。在一個具體實例中，按吸附之CO2的重量相對於吸附劑的重量計算，吸附劑之CO2吸附容量大於2.2wt%。
在一個具體實例中，多孔載體包含黏土。在一個具體實例中，多孔載體包含以下各者中之一或多者：膨潤土(bentonite)、鎂質膨土(attapulgite)、高嶺土(kaolinite)、蒙脫石(montmorillonite)、球土、漂白土(fuller's earth)、水輝石(hectorite)、鎂鋁皮石(palygorskite)、皂石(saponite)、海泡石(sepiolite)、多水高嶺土(halloysite)、二氧化矽、硫酸鈣、沸石、合成沸石、氧化鋁、二氧化鈦、煙霧狀二氧化矽、活性碳、活性木炭或金屬有機骨架。在一個具體實例中，多孔載體包含鎂質膨土。
在一個具體實例中，在浸漬第二胺化合物之前，多孔載體之 表面積大於50m2/g。
在一個具體實例中，多孔載體之平均孔隙體積大於0.2cc/g且小於0.8cc/g。
在一個具體實例中，多孔載體之平均孔隙體積大於0.1cc/g且小於3.0cc/g。
在一個具體實例中，多孔載體呈顆粒形式，其直徑在約0.25mm至約5mm範圍內。
在一個具體實例中，載體包含形成於其上之基於矽之塗層。
在一個具體實例中，該方法進一步包含：在浸漬之前，在多孔載體上形成基於矽之塗層。在一個具體實例中，在多孔載體上形成基於矽之塗層包含：用正矽酸四乙酯、膠態二氧化矽或矽酸鈉中之一或多者處理多孔載體。
在一個具體實例中，該方法進一步包含：在浸漬之前煅燒載體。在一個具體實例中，煅燒多孔載體包含：在400℃至600℃溫度下煅燒多孔載體。
在本發明之另一態樣中，吸附劑包含：多孔載體；及塗佈於多孔載體上之氣體-吸附材料，氣體-吸附材料包含一或多種多胺，其中吸附劑不含作為污染物之甲醛。舉例而言，在一些具體實例中，根據不含醛(例如，甲醛)之製程製備作為反應產物之氣體-吸附材料。
在本發明之另一態樣中，CO2及/或VOCS洗氣系統包括前述吸附劑之任何具體實例，該等具體實例經配置以接觸納入CO2及/或VOCS洗氣系統中之空氣。在一個具體實例中，CO2及/或VOCS洗氣系統包括一 或多個過濾筒，吸附劑安置於該等過濾筒中且經配置以接觸納入CO2及/或VOCS洗氣系統中之空氣流。
前述吸附劑之任何具體實例可安置於一或多個過濾筒內。
在本發明之另一態樣中，聚四氟乙烯空氣過濾板包括前述吸附劑之具體實例之任一者。
在本發明之另一態樣中，用於處理空氣之方法包括：使第一體積之空氣流入包括前述吸附劑之任何具體實例的空氣處理室中，第一體積之空氣具有第一CO2濃度；及使吸附劑與第一體積之空氣接觸，其中在接觸後，第一體積之空氣的第二CO2濃度小於或等於第一CO2濃度。在一些具體實例中，第一體積之空氣包含來自建築物室內之再循環空氣。在一些具體實例中，該方法進一步包括：使第二體積之空氣流入空氣處理室中，第二體積之空氣具有第三CO2濃度；及使吸附劑與第二體積之空氣接觸，其中在接觸後，第二體積之空氣的第四CO2濃度大於或等於空氣之第三CO2濃度。在一些具體實例中，第二體積之空氣包含來自建築物室外之空氣。
在本發明之另一態樣中，汽車通風系統包括一種組件(例如，過濾器、過濾器單元、容器、空氣管道等)，該組件包括安置於組件內之前述吸附劑的任何具體實例之任何具體實例。
在本發明之另一態樣中，飛機環境控制系統包括一種過濾器單元，其包括可安置於過濾器單元內之前述吸附劑的任何具體實例。
在本發明之另一態樣中，用於自大氣空氣中移除二氧化碳之空氣控制系統包括過濾器單元，其包括可安置於過濾器單元內之前述吸附劑的任何具體實例。在本發明之另一態樣中，塗料組成物可包含前述吸附 劑之任何具體實例。在本發明之另一態樣中，食物儲存系統可包含前述吸附劑之任何具體實例。
如本文所使用，「去活化係數」用作使用熱解重量分析之吸附劑穩定性相對於熱老化的量度。當評估吸附劑CO2吸附容量時，去活化係數相當於老化吸附劑後(條件：在100℃下於N2中持續6小時，隨後在90℃下於空氣中持續2小時)的CO2吸附容量與初始CO2吸附容量之比率。較高去活化係數指示吸附劑相對於老化具有較高穩定性。CO2吸附/解吸附週期之典型條件如下：吸附30min，1000ppm CO2(空氣平衡：20% O2及N2平衡)，30℃；解吸附30min，400ppm CO2(N2平衡)，50℃。在模擬食物儲存條件之吸附週期中，CO2濃度可為至少20%。
如本文所使用，術語「吸附劑材料」指的是在其結構內可黏附氣體分子、離子或其他物質之材料(例如，自空氣中移除CO2)。特定材料包括(但不限於)：黏土、金屬有機骨架、活性氧化鋁、矽膠、活性碳、分子篩碳、沸石(例如，分子篩沸石)、聚合物、樹脂以及此等組分中之任一者或使氣體吸附材料(例如，本文所描述之吸附劑的各種具體實例)負載於其上之其他材料。特定吸附劑材料可優先或選擇性地黏附特定物質。
如本文所使用，術語「吸附容量」指的是吸附劑材料在特定操作條件下(例如，溫度及壓力)可吸附的一定量之化學物質的工作容量。當以單位g/L給出時，吸附容量單位相當於每公升吸附劑所吸附之氣體的公克數。
此外，如本文所使用，術語「活化」指的是以提高其儲存容量之方式處理吸附材料(例如，CO2吸附劑粒子)。通常，處理使污染物(例 如，水、非水溶劑、硫化合物以及高碳數烴)自吸附部位移除，以出於其預期目的提高材料之容量。
此外，如本文所使用，術語「粒子」在本文中使用時指的是材料之分散部分的集合，其各自具有介於0.1μm至50mm範圍內之最大尺寸。粒子形態可為結晶形、半結晶形或非晶形。除非另行說明，否則本文所揭示之尺寸範圍可為平均(mean/average)或中值尺寸。亦注意到粒子不必為球形，而可呈以下形式：立方體、圓柱體、圓盤或如一般熟習此項技術者將瞭解之任何其他適合形狀。「顆粒」可為一種類型之粒子。
此外，如本文所使用，術語「單塊」當涉及吸收性材料時指的是單塊材料。單塊可呈例如磚、盤或棒之形式，且可含有用於提高氣流/分佈之槽道。在某些具體實例中，可將多個單塊配置在一起以形成所需形狀。
此外，如本文所使用，術語「烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是直鏈或分支鏈脂族烴，該脂族烴含有一至十二個碳原子(亦即，C1-12烷基)或指定數目之碳原子(亦即，諸如甲基之C1烷基，諸如乙基之C2烷基，諸如丙基或異丙基之C3烷基等)。在一個具體實例中，烷基選自直鏈C1-10烷基。在另一具體實例中，烷基選自分支鏈C1-10烷基。在另一具體實例中，烷基選自直鏈C1-6烷基。在另一具體實例中，烷基選自分支鏈C1-6烷基。在另一具體實例中，烷基選自直鏈C1-4烷基。在另一具體實例中，烷基選自分支鏈C1-4烷基。在另一具體實例中，烷基選自直鏈或分支鏈C2-4烷基。非限制性例示性C1-10烷基包括：甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、第二丁基、第三丁基、異丁基、3-戊基、己基、庚基、辛基、壬基、 癸基以及類似基團。非限制性例示性C1-4烷基包括：甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、第二丁基、第三丁基以及異丁基。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之烷基未經取代或經一個、兩個或三個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：硝基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、環烷基以及類似基團。在一個具體實例中，視情況經取代之烷基經兩個取代基取代。在另一具體實例中，視情況經取代之烷基經一個取代基取代。非限制性例示性視情況經取代之烷基包括：-CH2CH2NO2、-CH2CH2CO2H、-CH2CH2SO2CH3、-CH2CH2COPh、-CH2C6H11以及類似基團。
此外，如本文所使用，術語「環烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是飽和及部分不飽和(含有一個或兩個雙鍵)環脂族烴，其含有一至三個具有三至十二個碳原子(亦即，C3-12環烷基)或指定數目之碳的環。在一個具體實例中，環烷基具有兩個環。在一個具體實例中，環烷基具有一個環。在另一具體實例中，環烷基選自C3-8環烷基。在另一具體實例中，環烷基選自C3-6環烷基。非限制性例示性環烷基包括：環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基、環辛基、降艸伯基、十氫萘、金剛烷基、環己烯基以及類似基團。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之環烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之環烷基未經取代或經一個、兩個或三個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：鹵基、硝 基、氰基、羥基、胺基、烷胺基、二烷胺基、鹵烷基、羥烷基、烷氧基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、甲醯胺基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、環烷基、烯基、炔基、芳基、雜芳基、雜環、烷氧烷基、(胺基)烷基、羥烷胺基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(氰基)烷基、(甲醯胺基)烷基、巰烷基、(雜環)烷基以及(雜芳基)烷基。在一個具體實例中，視情況經取代之環烷基經兩個取代基取代。在另一具體實例中，視情況經取代之環烷基經一個取代基取代。非限制性例示性視情況經取代之環烷基包括： 以及
此外，如本文所使用，術語「環烯基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是如上文所定義之部分不飽和環烷基。在一個具體實例中，環烯基具有一個碳-碳雙鍵。在另一具體實例中，環烯基選自C4-8環烯基。例示性環烯基包括：環戊烯基、環己烯基以及類似基團。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之環烯基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之環烯基未經取代或 經一個、兩個或三個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：鹵基、硝基、氰基、羥基、胺基、烷胺基、二烷胺基、鹵烷基、單羥烷基、二羥烷基、烷氧基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、甲醯胺基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、環烷基、烯基、炔基、芳基、雜芳基、雜環、烷氧烷基、(胺基)烷基、羥烷胺基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(氰基)烷基、(甲醯胺基)烷基、巰烷基、(雜環)烷基以及(雜芳基)烷基。在一個具體實例中，視情況經取代之環烯基經兩個取代基取代。在另一具體實例中，視情況經取代之環烯基經一個取代基取代。在另一具體實例中，環烯基未經取代。
此外，如本文所使用，術語「烯基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是如上文所定義之烷基，其含有一個、兩個或三個碳-碳雙鍵。在一個具體實例中，烯基選自C2-6烯基。在另一具體實例中，烯基選自C2-4烯基。非限制性例示性烯基包括：乙烯基、丙烯基、異丙烯基、丁烯基、第二丁烯基、戊烯基以及己烯基。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之烯基」在本文中單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之烯基未經取代或經一個、兩個或三個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：鹵基、硝基、氰基、羥基、胺基、烷胺基、二烷胺基、鹵烷基、羥烷基、烷氧基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、甲醯胺基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、環烷基、烯基、炔基、芳基、雜芳基或雜環。
此外，如本文所使用，術語「炔基」在單獨或作為另一基團 之一部分使用時指的是如上文所定義之烷基，其含有一至三個碳-碳參鍵。在一個具體實例中，炔基具有一個碳-碳參鍵。在一個具體實例中，炔基選自C2-6炔基。在另一具體實例中，炔基選自C2-4炔基。非限制性例示性炔基包括：乙炔基、丙炔基、丁炔基、2-丁炔基、戊炔基以及己炔基。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之炔基」在本文中單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之炔基未經取代或經一個、兩個或三個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：鹵基、硝基、氰基、羥基、胺基、烷胺基、二烷胺基、鹵烷基、羥烷基、烷氧基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、甲醯胺基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、環烷基、烯基、炔基、芳基、雜芳基或雜環。
此外，如本文所使用，術語「鹵烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經一或多個氟、氯、溴及/或碘原子取代之烷基。在一個具體實例中，烷基經一個、兩個或三個氟及/或氯原子取代。在另一具體實例中，鹵烷基選自C1-4鹵烷基。非限制性例示性鹵烷基包括：氟甲基、二氟甲基、三氟甲基、五氟乙基、1,1-二氟乙基、2,2-二氟乙基、2,2,2-三氟乙基、3,3,3-三氟丙基、4,4,4-三氟丁基以及三氯甲基。
此外，如本文所使用，術語「羥烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經一或多個，例如一個、兩個或三個羥基取代之烷基。在一個具體實例中，羥烷基為單羥烷基，亦即經一個羥基取代。在另一具體實例中，羥烷基為二羥烷基，亦即經兩個羥基取代。在另一具體實例中，羥烷基選自C1-4羥烷基。非限制性例示性羥烷基包括：羥甲基、羥 乙基、羥丙基以及羥丁基，諸如1-羥乙基、2-羥乙基、1,2-二羥乙基、2-羥丙基、3-羥丙基、3-羥丁基、4-羥丁基、2-羥基-1-甲基丙基以及1,3-二羥丙-2-基。
此外，如本文所使用，術語「烷氧基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是附接至封端氧原子的視情況經取代之烷基、視情況經取代之環烷基、視情況經取代之烯基、視情況經取代之環烯基、視情況經取代之炔基或視情況經取代之炔基。在一個具體實例中，烷氧基選自C1-4烷氧基。在另一具體實例中，烷氧基選自附接至封端氧原子之C1-4烷基，例如甲氧基、乙氧基以及第三丁氧基。
此外，如本文所使用，術語「烷氧烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經烷氧基取代之烷基。非限制性例示性烷氧烷基包括：甲氧基甲基、甲氧基乙基、甲氧基丙基、甲氧基丁基、乙氧基甲基、乙氧基乙基、乙氧基丙基、乙氧基丁基、丙氧基甲基、異丙氧基甲基、丙氧基乙基、丙氧基丙基、丁氧基甲基、第三丁氧基甲基、異丁氧基甲基、第二丁氧基甲基以及戊氧基甲基。
此外，如本文所使用，術語「鹵烷氧基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是附接至封端氧原子之鹵烷基。非限制性例示性鹵烷氧基包括：氟甲氧基、二氟甲氧基、三氟甲氧基以及2,2,2-三氟乙氧基。
此外，如本文所使用，術語「芳基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是具有六至十四個碳原子(亦即，C6-14芳基)之單環或雙環芳環系統。非限制性例示性芳基包括：苯基(縮寫為「Ph」)、萘基、菲基、蒽基、茚基、薁基、聯苯、伸聯苯基以及茀基。在一個具體實例中， 芳基選自苯基或萘基。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之芳基」在本文中單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之芳基未經取代或經一至五個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：鹵基、硝基、氰基、羥基、胺基、烷胺基、二烷胺基、鹵烷基、羥烷基、烷氧基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、甲醯胺基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、環烷基、烯基、炔基、芳基、雜芳基、雜環、烷氧烷基、(胺基)烷基、羥烷胺基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(氰基)烷基、(甲醯胺基)烷基、巰烷基、(雜環)烷基或(雜芳基)烷基。在一個具體實例中，視情況經取代之芳基為視情況經取代之苯基。在一個具體實例中，視情況經取代之苯基具有四個取代基。在另一具體實例中，視情況經取代之苯基具有三個取代基。在另一具體實例中，視情況經取代之苯基具有兩個取代基。在另一具體實例中，視情況經取代之苯基具有一個取代基。非限制性例示性經取代之芳基包括：2-甲基苯基、2-甲氧基苯基、2-氟苯基、2-氯苯基、2-溴苯基、3-甲基苯基、3-甲氧基苯基、3-氟苯基、3-氯苯基、4-甲基苯基、4-乙基苯基、4-甲氧基苯基、4-氟苯基、4-氯苯基、2,6-二氟苯基、2,6-二氯苯基、2-甲基,3-甲氧基苯基、2-乙基,3-甲氧基苯基、3,4-二甲氧基苯基、3,5-二氟苯基、3,5-二甲基苯基、3,5-二甲氧基,4-甲基苯基、2-氟-3-氯苯基以及3-氯-4-氟苯基。術語視情況經取代之芳基意欲包括具有稠合視情況經取代之環烷基及稠合視情況經取代之雜環環之基團。實例包括：
此外，如本文所使用，術語「芳氧基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是附接至封端氧原子的視情況經取代之芳基。非限制性例示性芳氧基為PhO-。
此外，如本文所使用，術語「芳烷氧基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是附接至封端氧原子之芳烷基。非限制性例示性芳烷氧基為PhCH2O-。
此外，如本文所使用，術語「雜芳基」或「雜芳族」指的是單環及雙環芳環系統，其具有5至14個環原子(亦即C5-14雜芳基)及1、2、3或4個獨立地選自氧、氮以及硫之雜原子。在一個具體實例中，雜芳基具有三個雜原子。在另一具體實例中，雜芳基具有兩個雜原子。在另一具體實例中，雜芳基具有一個雜原子。在一個具體實例中，雜芳基為C5雜芳基。在另一具體實例中，雜芳基為C6雜芳基。非限制性例示性雜芳基包括：噻吩基、苯并[b]噻吩基、萘并[2,3-b]噻吩基、噻嗯基、呋喃基、苯并呋喃基、哌喃基、異苯并呋喃基、苯并酮基、烯基、基、2H-吡咯基、吡咯基、咪唑基、吡唑基、吡啶基、吡基、嘧啶基、嗒基、異吲哚基、3H-吲哚基、吲哚基、吲唑基、嘌呤基、異喹啉基、喹啉基、呔基、啶基、啉基、喹唑啉基、喋啶基、4aH-咔唑基、咔唑基、β-咔啉基、啡啶基、吖啶基、嘧啶基、啡啉基、啡基、噻唑基、異噻唑基、苯并噻唑基、異唑基、呋呫基以及啡基。在一個具體實例中，雜芳基選自：噻吩基(例如，噻吩-2-基及噻吩-3-基)、呋喃基(例如，2-呋喃基及3-呋喃基)、 吡咯基(例如，1H-吡咯-2-基及1H-吡咯-3-基)、咪唑基(例如，2H-咪唑-2-基及2H-咪唑-4-基)、吡唑基(例如，1H-吡唑-3-基、1H-吡唑-4-基以及1H-吡唑-5-基)、吡啶基(例如，吡啶-2-基、吡啶-3-基以及吡啶-4-基)、嘧啶基(例如，嘧啶-2-基、嘧啶-4-基、嘧啶-5-基以及嘧啶-5-基)、噻唑基(例如，噻唑-2-基、噻唑-4-基以及噻唑-5-基)、異噻唑基(例如，異噻唑-3-基、異噻唑-4-基以及異噻唑-5-基)、唑基(例如，唑-2-基、唑-4-基以及唑-5-基)以及異唑基(例如，異唑-3-基、異唑-4-基以及異唑-5-基)。術語「雜芳基」亦意欲包括可能的N-氧化物。例示性N-氧化物包括吡啶基N-氧化物及類似物。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之雜芳基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之雜芳基未經取代或經一至四個取代基，例如一個或兩個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：鹵基、硝基、氰基、羥基、胺基、烷胺基、二烷胺基、鹵烷基、羥烷基、烷氧基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、甲醯胺基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、環烷基、烯基、炔基、芳基、雜芳基、雜環、烷氧烷基、(胺基)烷基、羥烷胺基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(氰基)烷基、(甲醯胺基)烷基、巰烷基、(雜環)烷基以及(雜芳基)烷基。在一個具體實例中，視情況經取代之雜芳基具有一個取代基。在一個具體實例中，視情況經取代為視情況經取代之吡啶基，亦即2-、3-或4-吡啶基。任何可用碳或氮原子可經取代。在另一具體實例中，視情況經取代之雜芳基為視情況經取代之吲哚。
此外，如本文所使用，術語「雜環(heterocycle)」或「雜環 (heterocyclo)」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是飽和及部分不飽和(例如，含有一個或兩個雙鍵)環狀基團，其含有一個、兩個或三個具有三至十四個環成員(亦即，3員至14員雜環)及至少一個雜原子之環。各雜原子獨立地選自由以下各者組成之群：氧、硫(包括亞碸及碸)及/或氮原子(其可四級銨化)。術語「雜環」意欲包括環狀脲基，諸如2-咪唑啶酮；及環醯胺基，諸如β-內醯胺、γ-內醯胺、δ-內醯胺及ε-內醯胺。術語「雜環」亦意欲包括具有稠合視情況經取代之芳基的基團，例如吲哚啉基。在一個具體實例中，雜環基選自含有一個環及一個或兩個氧及/或氮原子之5員或6員環基。雜環可視情況經由碳或氮原子鍵聯至分子之其餘部分。非限制性例示性雜環基包括：2-咪唑啶酮、哌啶基、嗎啉基、哌基、吡咯啶基以及吲哚啉基。
此外，如本文所使用，術語「視情況經取代之雜環」在本文中單獨或作為另一基團之一部分使用時意謂如上文所定義之雜環未經取代或經一至四個取代基取代，該(等)取代基獨立地選自：鹵基、硝基、氰基、羥基、胺基、烷胺基、二烷胺基、鹵烷基、羥烷基、烷氧基、鹵烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、烷硫基、甲醯胺基、磺醯胺基、烷羰基、芳羰基、烷磺醯基、芳磺醯基、脲基、胍基、羧基、羧烷基、烷基、環烷基、烯基、炔基、芳基、雜芳基、雜環、烷氧烷基、(胺基)烷基、羥烷胺基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(氰基)烷基、(甲醯胺基)烷基、巰烷基、(雜環)烷基、(雜芳基)烷基以及類似基團。取代可在任何可用碳或氮原子上進行，且可形成螺環。非限制性例示性視情況經取代之雜環基包括：
此外，如本文所使用，術語「胺基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是-NH2。
此外，如本文所使用，術語「烷胺基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是-NHR15，其中R15為烷基。
此外，如本文所使用，術語「二烷胺基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是-NR16aR16b，其中R16a及R16b各自獨立地為烷基，或R16a與R16b一起形成3員至8員視情況經取代之雜環。
此外，如本文所使用，術語「羥烷胺基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是-NHR17，其中R17為羥烷基。
此外，如本文所使用，術語「(胺基)烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經胺基取代之烷基。非限制性例示性胺烷基包括：-CH2CH2NH2、-CH2CH2CH2NH2、-CH2CH2CH2CH2NH2以及類似基團。
此外，如本文所使用，術語「(烷胺基)烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經烷胺基取代之烷基。非限制性例示性(烷胺基)烷基為-CH2CH2N(H)CH3。
此外，如本文所使用，術語「(二烷胺基)烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經二烷胺基取代之烷基。非限制性例示性(二烷胺基)烷基為-CH2CH2N(CH3)2。
此外，如本文所使用，術語「(氰基)烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經一或多個氰基取代之烷基，例如-CN基。非限制性例示性(氰基)烷基包括：-CH2CH2CN、-CH2CH2CH2CN以及-CH2CH2CH2CH2CN。
此外，如本文所使用，術語「甲醯胺基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是式-C(=O)NR24aR24b之基團，其中R24a及R24b各自獨立地為氫、視情況經取代之烷基、視情況經取代之芳基或視情況經取代之雜芳基，或R24a及R24b與其所附接之氮一起取自3員至8員雜環基。在一個具體實例中，R24a及R24b各自獨立地為氫或視情況經取代之烷基。非限制性例示性甲醯胺基包括：-CONH2、-CON(H)CH3、-CON(CH3)2以及-CON(H)Ph。
此外，如本文所使用，術語「(甲醯胺基)烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是具有甲醯胺基之烷基。非限制性例示性(甲醯胺基)烷基包括：-CH2CONH2、-C(H)CH3-CONH2以及-CH2CON(H)CH3。
此外，如本文所使用，術語「磺醯胺基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是式-SO2NR23aR23b之基團，其中R23a及R23b各自獨立地為氫、視情況經取代之烷基或視情況經取代之芳基，或R23a及R23b與其所附接之氮一起取自3員至8員雜環基。非限制性例示性磺醯胺基包括：-SO2NH2、-SO2N(H)CH3以及-SO2N(H)Ph。
此外，如本文所使用，術語「烷羰基」在單獨或作為另一基 團之一部分使用時指的是經烷基取代之羰基，亦即-C(=O)-。非限制性例示性烷羰基為-COCH3。
此外，如本文所使用，術語「芳羰基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經視情況經取代之芳基取代的羰基，亦即-C(=O)-。非限制性例示性芳羰基為-COPh。
此外，如本文所使用，術語「烷磺醯基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經上述視情況經取代之烷基中的任一者取代之磺醯基，亦即-SO2-。非限制性例示性烷磺醯基為-SO2CH3。
此外，如本文所使用，術語「芳磺醯基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經上述視情況經取代之芳基中的任一者取代之磺醯基，亦即-SO2-。非限制性例示性芳磺醯基為-SO2Ph。
此外，如本文所使用，術語「巰烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經-SH基取代之上述烷基中的任一者。
此外，如本文所使用，術語「接基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是式-COOH之基團。
此外，如本文所使用，術語「羧烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經-COOH取代之上述烷基中的任一者。非限制性例示性羧烷基為-CH2CO2H。
此外，如本文所使用，術語「芳烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經一個、兩個或三個視情況經取代之芳基取代的烷基。在一個具體實例中，芳烷基為經一個視情況經取代之芳基取代的C1-4烷基。非限制性例示性芳烷基包括：苯甲基、苯乙基、-CHPh2以及- CH(4-FPh)2。
此外，如本文所使用，術語「脲基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是式-NR22aC(=O)NR22bR22c之基團，其中R22a為氫、烷基或視情況經取代之芳基，且R22b及R22c各自獨立地為氫、烷基或視情況經取代之芳基，或R22b及R22c與其所附接之氮一起形成4員至8員雜環基。非限制性例示性脲基包括：-NHC(C=O)NH2及-NHC(C=O)NHCH3。
此外，如本文所使用，術語「胍基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是式-NR25aC(=NR26)NR25bR25c之基團，其中R25a、R25b及R25c各自獨立地為氫、烷基或視情況經取代之芳基，且R26為氫、烷基、氰基、烷磺醯基、烷羰基、甲醯胺基或磺醯胺基。非限制性例示性胍基包括：-NHC(C=NH)NH2、-NHC(C=NCN)NH2、-NHC(C=NH)NHCH3以及類似基團。
此外，如本文所使用，術語「(雜環)烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經一個、兩個或三個視情況經取代之雜環基取代的烷基。在一個具體實例中，(雜環)烷基為經一個視情況經取代之雜環基取代的(C1-4)烷基。非限制性例示性(雜環)烷基包括：
此外，如本文所使用，術語「(雜芳基)烷基」在單獨或作為另一基團之一部分使用時指的是經一個、兩個或三個視情況經取代之雜芳基取代的烷基。在一個具體實例中，(雜芳基)烷基為經一個視情況經取代之雜芳基取代的(C1-4)烷基。非限制性例示性(雜芳基)烷基包括：
此外，如本文所使用，術語「約」在結合結合量測量使用時，指的是該量測量的如熟練技術人員所預期使量測及操作與量測之目標及量測設備之精確度在所關心之水準上相匹配的正常變化。
【詳細說明】
本文所描述之具體實例係關於用於吸附二氧化碳及/或諸如甲醛之揮發性有機化合物(VOCS)的吸附劑。可將吸附劑併入加熱、通風以及空氣調節(HVAC)系統中，其充分利用吸附劑之高吸附容量及耐久性以降低商業辦公樓中之能量消耗。在HVAC系統之CO2洗氣器單元中使用固體CO2吸附劑使藉由用室外空氣稀釋來降低室內CO2濃度水平的通風頻率降低，由此降低能量消耗。即使在高濕度條件存在下，吸附劑亦可同時吸附CO2及諸如甲醛之VOCS。
其他使用本文所描述之吸附劑的系統包括：住宅及商業建築物中之空氣純化系統、汽車艙空氣HVAC系統、汽車艙空氣純化器以及用於純化飛機艙空氣之環境控制系統。在某些具體實例中，本文所描述之吸附劑可併入塗料中，且能夠將甲醛吸離已塗覆該塗料之封閉空間。在某些具體實例中，本文所描述之吸附劑可併入諸如包裝或貨物集裝箱之食物儲存系統中。
本發明之某些具體實例係關於具有高CO2吸附容量、相對於重複使用之高穩定性(熱/老化穩定性)以及高耐耗損性之CO2吸附劑。CO2吸附在典型室內空氣條件下進行(例如，在20℃與30℃之間於1000ppm CO2下)，且解吸附在諸如德克薩斯之炎熱氣候地區中的典型室外空氣條件下進行(例如，在40℃與50℃之間於400ppm CO2下)。說明性吸附劑由以下各者構成：一或多種胺化合物，其充當活性氣體吸附組分；及多孔載體，其 充當胺化合物之高表面積載體。在一些具體實例中，吸附劑含有提供高吸附效率之多胺，以及具有用於負載胺之高孔隙體積及表面積的多孔材料。在一些具體實例中，因為當併入空氣過濾系統中時壓降較低且易於操作，所以使用顆粒。多胺使吸附劑在例如高達90℃之較高溫度下得以再生。
雖然在本申請案中經常將吸附劑稱為「CO2吸附劑」，但應理解，除非另外規定，否則該等吸附劑可能夠同樣吸附諸如VOCS之其他化合物。
本發明之某些具體實例係關於一種自諸如五伸乙六胺之胺化合物與碳酸二甲酯的反應來製備多胺之方法。該等具體實例為根據使用甲醛之合成方法的改良。優點包括：自吸附劑中去除甲醛污染物，及較高CO2吸附容量。可將多胺浸漬於諸如二氧化矽粉末之多孔載體上。亦可使用諸如黏土載體之其他多孔載體。
在一些具體實例中，多孔載體可具有形成於其上之基於矽之塗層。如本文所使用，術語「基於矽之塗層」指的是包含矽之塗層，諸如二氧化矽、膠態二氧化矽或矽酸鈉。
圖1至圖2描繪根據本發明之一個具體實例的說明性空氣流動系統100。系統100包括作為建築物102之部分安裝的CO2洗氣器單元104及HVAC系統106。如圖1中所示，CO2洗氣器單元104與HVAC系統106彼此流體地耦接且耦接至建築物102之室內空氣空間，從而形成再循環空氣流路徑108。隨著CO2在建築物102之室內空氣空間中積聚，使室內空氣再循環經過CO2洗氣器單元104，以使用CO2吸附劑吸附過量CO2。隨後使經處理之空氣穿過HVAC系統106，進一步過濾(例如，以移除粉塵及其他 微粒)且可加熱或冷卻該空氣，隨後使其再循環回到建築物102中。
如圖2中所示，CO2洗氣器單元104可使用淨化過程以自CO2吸附劑中淨化所吸附之CO2。在某些具體實例中，形成淨化空氣流路徑110以吸入具有低CO2濃度之外部(室外)空氣。CO2洗氣器可向CO2吸附劑施加熱量(例如，使用加熱元件)以促使所吸附之CO2解吸附進入淨化空氣流路徑110及到達外部環境。在一些具體實例中，CO2洗氣器可單獨或與向CO2吸附劑施加熱量組合來使用熱外部空氣(例如，40℃至50℃空氣)。在一些具體實例中，在任何指定時間，僅形成空氣流路徑108及110中之一者。在一些具體實例中，淨化過程可在再循環空氣仍流動時進行。舉例而言，CO2洗氣器單元104可使接收自建築物102之再循環空氣分流，以使其流入HVAC系統106且不接觸吸附劑，同時淨化空氣流路徑110用於再生吸附劑(例如，CO2解吸附)。在一些具體實例中，CO2洗氣器單元104可包括多種吸附劑，且可界定多個空氣流路徑。舉例而言，CO2洗氣器單元104可藉由第一吸附劑處理再循環空氣之CO2，同時再生與再循環空氣隔離之第二吸附劑。在再生第二吸附劑後，可使其與第一吸附劑一起接觸再循環空氣。隨後可使第一吸附劑與再循環空氣隔離，以藉由淨化過程得到再生。
CO2吸附劑可呈顆粒形式，諸如球形顆粒、立方體顆粒、圓盤、擠壓物、珠粒、粉末或任何其他適合形狀。在一些具體實例中，顆粒之平均尺寸在約0.25mm至約5mm範圍內。在一些具體實例中，平均尺寸在0.25mm至2.4mm範圍內。在一些具體實例中，可使用其他尺寸。在一些具體實例中，可將顆粒載入筒中，該筒隨後可裝載/堆疊於CO2洗氣器單元內。在一些具體實例中，吸附劑可呈多孔陶瓷蜂巢、金屬蜂巢或聚合泡 沫形式，其具有洗塗於其上(例如，浸漬有多胺之粉末的洗塗層，諸如二氧化矽粉末)之吸附劑。
應注意，系統可適於其他空氣純化應用。舉例而言，可將吸附劑併入飛機之環境控制系統或汽車艙中。
圖3為說明用於根據本發明之一個具體實例製備CO2吸附劑之方法300的流程圖；圖3始於步驟302，在該處製備反應溶液。反應溶液包含第一胺化合物及反應物，其反應以形成第二胺化合物(例如，多胺)。在某些具體實例中，反應溶液不含醛(例如，甲醛)以使第二胺化合物在無醛反應中得以合成。
第一胺化合物包括胺部分之第一數目，其可包括一級、二級或三級胺中之一或多者。舉例而言，第一胺化合物可包含以下各者中之一或多者：五伸乙六胺、二乙醇胺、四伸乙五胺、三伸乙四胺、四伸乙五胺、雙(2-羥丙基)胺、N,N'-雙(2-羥乙基)乙二胺、單乙醇胺、二異丙醇胺、烷基胺、甲胺、線性聚乙亞胺、分枝聚乙亞胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺或聚乙烯，涵蓋該等胺之任何組合。如本文所使用，術語「化合物」指的是獨特化學結構之一或多個分子。舉例而言，具有第一胺化合物之溶液可以第一濃度含有第一胺化合物。此外，如本文所使用，術語「多胺」指的是具有多於一個胺部分之化合物。
其他胺化合物包括(但不限於)：三伸乙四胺、四伸乙五胺、雙(2-羥丙基)胺、N,N'-雙(2-羥乙基)乙二胺、單乙醇胺、二異丙醇胺、烷基胺、甲胺、聚乙亞胺(分枝或線性)、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺及聚乙烯。
在某些具體實例中，反應物包含碳酸酯化合物或酮化合物。在一個具體實例中，碳酸酯化合物具有下式： 其中R1及R2獨立地選自：氫、鹵素、烷醯基、烷基、視情況經取代之烷基、環烷基、視情況經取代之環烷基、烯基、視情況經取代之烯基、環烯基、視情況經取代之環烯基、炔基、視情況經取代之炔基、羥基、芳基、視情況經取代之芳基、芳烷基、(雜環)烷基、(雜芳基)烷基、(胺基)烷基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(甲醯胺基)烷基、(氰基)烷基、烷氧烷基以及羥烷基。在某些具體實例中，R1包含C n H2n+1，其中R2包含C m H2m+1，其中n為1至18之整數，且其中m為1至18之整數。在某些具體實例中，反應物為碳酸烷酯，其可包括碳酸二甲酯、碳酸二乙酯或另一碳酸烷酯中之一或多者。
在某些具體實例中，反應物包含酮。酮可包含以下各者中之一或多者：丙酮、安息香、茚三酮、二苯基酮、安息香甲酮、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙醯乙酸甲酯或乙醯乙酸乙酯。在某些具體實例中，反應物包含碳酸酯及酮二者。
在步驟304處，提供多孔載體(例如，複數個多孔粒子)。多孔載體可充當用於使用諸如多胺之氣體吸附材料進行浸漬之高表面積多孔載體。在某些具體實例中，多孔載體包括黏土粒子(例如，膨潤土(bentonite)、鎂質膨土(attapulgite)、高嶺土(kaolinite)、蒙脫石(montmorillonite)、球土、漂白土(fuller's earth)、水輝石(hectorite)、鎂鋁 皮石(palygorskite)、皂石(saponite)、海泡石(sepiolite)、多水高嶺土(halloysite)、其他黏土材料或其組合)。在某些具體實例中，多孔載體包括：二氧化矽、硫酸鈣、沸石、合成沸石、氧化鋁、二氧化鈦、煙霧狀二氧化矽、活性碳、活性木炭、金屬有機骨架、其他類型之多孔材料或其組合。
在某些具體實例中，多孔載體包括複數個多孔粒子，諸如顆粒。在某些具體實例中，粒子/顆粒之平均尺寸在約0.25mm至約5mm範圍內。在某些具體實例中，平均尺寸在約0.25mm至約2.4mm範圍內。
在某些具體實例中，多孔載體包括複數個呈粉末形式之多孔粒子。在某些具體實例中，粒子/粉末之平均尺寸在約1.0μm至約100μm範圍內。在某些具體實例中，平均尺寸在約5.0μm至約50μm範圍內。
在某些具體實例中，在用多胺浸漬之前，多孔載體之表面積(例如，朗謬表面積(Langmuir surface area))大於10m2/g。在某些具體實例中，表面積大於50m2/g。在某些具體實例中，表面積大於100m2/g。在某些具體實例中，表面積大於10m2/g且小於5000m2/g。在某些具體實例中，表面積大於25m2/g且小於1000m2/g。在某些具體實例中，表面積大於50m2/g且小於500m2/g。在某些具體實例中，表面積大於75m2/g且小於300m2/g。在某些具體實例中，表面積大於100m2/g且小於120m2/g。在某些具體實例中，表面積大於200m2/g。在某些具體實例中，表面積大於200m2/g且小於500m2/g。在某些具體實例中，表面積大於200m2/g且小於400m2/g。在某些具體實例中，先前表面積大於200m2/g且小於300m2/g。在某些具體實例中，在將基於矽之塗層塗覆於多孔載體後，載體之表面積增加至少5%、至少10%、至少20%、至少30%、5%至40%、10%至40%或20%至40%。
多孔載體之表面積可根據DIN ISO 9277：2003-05(其為DIN 66131之修訂版)藉由布厄特(Brunauer-Emmett-Teller；BET)法測定。比表面積藉由在介於0.05-0.3 p/p 0範圍內之相對壓力中進行多點BET量測而測定。
在某些具體實例中，多孔載體之平均孔隙體積(例如，巴雷特-喬伊納-哈倫達(Barrett-Joyner-Halenda；BJH)孔隙體積)大於0.1mL/g且小於3.0mL/g。在某些具體實例中，平均孔隙體積大於0.2mL/g且小於2.0mL/g。在某些具體實例中，平均孔隙體積大於0.5mL/g且小於1.5mL/g。在某些具體實例中，平均孔隙體積大於0.8mL/g且小於1.2mL/g。在某些具體實例中，在將基於矽之塗層塗覆於多孔載體後，載體之平均孔隙體積減小至多7%、至多10%、至多15%、至多20%、至多25%、5%至10%、5%至20%或5%至25%。
在某些具體實例中，多孔載體之平均孔隙半徑(例如，BET孔隙半徑)大於10埃且小於300埃。在某些具體實例中，平均孔隙半徑大於15埃且小於250埃。在某些具體實例中，平均孔隙半徑大於20埃且小於200埃。在某些具體實例中，平均孔隙半徑大於50埃且小於200埃。在某些具體實例中，平均孔隙半徑大於100埃且小於200埃。在某些具體實例中，平均孔隙半徑大於120埃且小於200埃。在某些具體實例中，在將基於矽之塗層塗覆於多孔載體後，載體之平均孔隙半徑減小至多10%、至多15%、至多20%、10%至30%、15%至25%、10%至20%或20%至30%。
為了增加本發明之具體實例中所使用之多孔載體的容量，可活化多孔載體。活化可包括使多孔載體(例如，粒子)經歷各種條件持續 足以活化多孔粒子之時間，該等條件包括(但不限於)：環境溫度、真空、惰性氣流或其任何組合。在一些具體實例中，可藉由煅燒活化多孔載體。在某些具體實例中，活化可在用基於矽之塗層塗覆載體之前進行，在用基於矽之塗層塗覆載體之後進行及/或在用胺化合物浸漬之後進行。
在某些具體實例中，活化包括自吸附部位移除水分子。在其他具體實例中，活化包括自製造多孔載體之剩餘吸附部位移除非水溶劑分子。在其他具體實例中，活化包括自吸附部位移除硫化合物或高碳數烴。在於活化過程中使用惰性氣體淨化之具體實例中，亦涵蓋後續溶劑回收步驟。在某些具體實例中，在分子層級上自多孔載體移除污染物(例如，水、非水溶劑、硫化合物或高碳數烴)。
在某些具體實例中，在用氣體吸附材料浸漬之前(例如，在形成基於矽之塗層之前及/或之後)煅燒多孔載體。在某些具體實例中，煅燒可在400℃與600℃之間的溫度下進行，在其他具體實例中，在540℃與580℃之間的溫度下進行，或在其他具體實例中，在100℃與150℃之間的溫度下進行。
在一些具體實例中，在多孔載體上形成基於矽之塗層以形成多孔載體(例如，塗佈有二氧化矽之載體)。在某些具體實例中，用含有正矽酸四乙酯(TEOS)之水溶液處理多孔載體。在某些具體實例中，使多孔載體與TEOS一起保溫於50℃至70℃(例如，60℃)溫度下持續1小時至3小時。在其他具體實例中，可用諸如膠態二氧化矽或矽酸鈉之其他材料處理多孔載體。可在各種條件下形成基於矽之塗層，該等條件包括(但不限於)：環境溫度、真空、惰性氣流或其任何組合。
在步驟306處，例如藉由使含有第二胺化合物之溶液與多孔載體混合來將第二胺化合物浸漬於多孔載體上以形成吸附劑。在一些具體實例中，在形成第二胺化合物後，使反應溶液與多孔載體混合。多孔載體可(例如，經由初期潤濕浸漬)變得浸漬有第二胺化合物。浸漬可在各種條件下進行，該等條件包括(但不限於)：環境溫度、不同大氣條件(例如，在空氣下、在氮氣氛圍下、在真空下或在低壓氮氣氛圍下)、惰性氣流或其任何組合。
在步驟308處，乾燥吸附劑。在步驟310處，吸附劑與一定體積之空氣接觸，且適於自該一定體積之空氣中吸附氣體。在一些具體實例中，該氣體為CO2。在一些具體實例中，除CO2外或代替CO2，可吸附其他氣體(例如，揮發性有機化合物)。
在某些具體實例中，在乾燥後，浸漬於多孔載體上的一或多種胺化合物之重量%在吸附劑總重量的20%與60%、吸附劑總重量的30%至50%、或吸附劑總重量的38%至45%範圍內。在某些具體實例中，有機內含物(包括胺化合物及其他添加劑)之重量%在吸附劑總重量的20%與60%、吸附劑總重量的30%至50%、或吸附劑總重量的38%至45%範圍內，且多孔載體之重量%在吸附劑總重量的40%與80%、吸附劑總重量的50%至70%、或吸附劑總重量的55%至62%範圍內。
在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附劑維持在大於45℃且小於55℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於20g/L。在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附 劑維持在大於45℃且小於55℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於15g/L。在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附劑維持在大於45℃且小於55℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於10g/L。在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附劑維持在大於45℃且小於55℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於5g/L。
在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附劑維持在大於60℃且小於70℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於40g/L。在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附劑維持在大於60℃且小於70℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於30g/L。在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附劑維持在大於60℃且小於70℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於20g/L。在一些具體實例中，當使吸附劑維持在大於20℃且小於40℃之溫度(CO2吸附)，且隨後使吸附劑維持在大於60℃且小於70℃之溫度(CO2解吸附)時，吸附劑之CO2吸附容量大於10g/L。
在一些具體實例中，當按吸附之CO2的重量相對於吸附劑的重量計算時，吸附劑之CO2吸附容量大於0.7wt%、大於0.8wt%、大於0.9wt%、大於1.0wt%、大於1.1wt%、大於1.2wt%、大於1.3wt%、大於1.4wt%、1.5wt%、大於1.6wt%、大於1.7wt%、大於1.8wt%、大於1.9wt%、大於 2.0wt%、大於2.1wt%、大於2.2wt%、大於2.3wt%、大於2.4wt%或大於2.5wt%。
圖4為說明用於根據本發明之一個具體實例製備CO2吸附劑之另一方法400的流程圖。圖4始於步驟402，在該處製備反應溶液。反應溶液可以與根據步驟302所描述之類似方式進行製備。
在步驟404處，提供多孔載體。多孔載體可包含粉末。舉例而言，粉末可為二氧化矽粉末。在某些具體實例中，粉末之平均尺寸在約1.0μm至約100μm、或約5.0μm至約50μm範圍內。
在步驟406處，例如以與根據步驟306所描述之類似方式將第二胺化合物浸漬於粉末上。
在步驟408處，吸附劑藉由自浸漬有第二胺化合物之粉末製備顆粒而形成。在某些具體實例中，吸附劑藉由饋入用於非壓力結塊之粉末設備(包括圓盤造粒機、轉筒、銷釘混合器、槳式混合器等)，或用於壓力結塊之粉末設備(包括壓實機、壓塊機等)而形成。
步驟410及412可分別以與根據步驟308及310所描述之類似方式進行。
圖5為說明用於根據本發明之一個具體實例製備CO2吸附劑之另一方法500的流程圖。圖5始於步驟502，在該處製備包含各種組分之反應溶液，該等組分包括多孔載體(例如，粉末)、第一胺化合物以及反應物，其促使形成第二胺化合物及第二胺化合物浸漬於多孔載體上。反應溶液可以與根據步驟302所描述之類似方式製備，不同之處在於反應可在多孔載體(例如，粉末)之存在下形成。舉例而言，多孔載體可同時與第一 胺化合物及反應物混合，或該等組分中之一或多者可連續或並行地饋入反應體積。在一個具體實例中，可使反應物與第一胺化合物混合，隨後將多孔載體饋入反應溶液中。在另一具體實例中，第一胺化合在另一具體實例中，可使第一胺化合物與多孔載體混合，隨後添加反應物。
在步驟504處，吸附劑藉由例如以與根據步驟408所描述之類似方式自浸漬有第二胺化合物之粉末製備顆粒而形成。在一些具體實例中，步驟504及502可同時進行。
步驟506及508可分別以與根據步驟308及310所描述之類似方式進行。
在某些具體實例中，根據方法300、400或500中之任一者形成之所得吸附劑具有約0.25mm至約5.0mm之平均尺寸；5m2/g至100m2/g之BET平均表面積；0.1cc/g至1.0cc/g之BJH平均孔隙體積；及100埃至300埃之BET平均孔隙半徑。浸漬於多孔載體上之一或多種胺化合物的重量%在吸附劑總重量的20%至60%範圍內。
應注意，方法300、400以及500之步驟不為限制性的，且在一些具體實例中，可進行其各別方法之步驟中的一些或全部。在一些具體實例中，步驟中之一或多者可大體上同時進行。可完全省略或重複一些步驟。
說明性實施例
闡述以下實施例以幫助理解本發明，且其當然不應視為專門限制本文中所描述及主張之具體實例。具體實例之該等變化包括替換目前已知或後續開發之所有等效物，其將介於熟習此項技術者之範圍內，且調 配物之變化或實驗設計之微小變化將視為屬於併入本文中之具體實例的範疇。
實施例1：合成多胺
如下合成多胺批料。藉由將50g(0.22mol)PEHA放入具有75g去離子水之1L容器中來製備五伸乙六胺(PEHA)溶液。隨後藉由以下方式製備反應溶液：用電磁攪拌器攪拌PEHA溶液，同時分別添加9.9g(0.11mol)、19.8g(0.22mol)、39.6g(0.44mol)或59.4g(0.66mol)碳酸二甲酯(DMC)以獲得莫耳比為1：0.5、1：1、1：2或1：3之溶液。在70℃下對各溶液進行混合3小時以促進反應。
亦使用PEHA及碳酸二乙酯(DEC)合成多胺批料。藉由以下方式製備PEHA溶液：將50g(0.22mol)PEHA放入具有75g去離子水之1L容器中，隨後使其分別與不同反應中之26g(0.22mol)、52g(0.44mol)或78g(0.66mol)DEC反應以獲得1：1、1：2或1：3莫耳比之批料。其他反應條件與上文PEHA與DMC反應之彼等條件相同。
亦使用N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺及DMC或DEC合成多胺批料。藉由以下方式製備N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺溶液：將50g(0.29mol)N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺放入具有75g去離子水之1L容器中，隨後使其分別與不同反應中之26g(0.29mol)DMC或64g(0.54mol)DEC反應以獲得1：1或1：2莫耳比之批料。其他反應條件與上文PEHA與DMC或DEC反應之彼等條件相同。
雖然此實施例係關於PEHA及N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺與DMC及DEC之反應，但預期本文所描述之具體實例與藉由其他反應(諸如 胺化合物與其他類型之碳酸酯之間的反應)產生之多胺相容。
實施例2：製備吸附劑(粉末)
二氧化矽粉末在下文實施例中用作多孔載體。二氧化矽粉末之平均尺寸在約1μm至約20μm範圍內。二氧化矽粉末之BET平均表面積在150m2/g至200m2/g範圍內。二氧化矽粉末之BJH平均孔隙體積在0.8cc/g至1.2cc/g範圍內。二氧化矽粉末之BET平均孔隙半徑在120埃至200埃範圍內。
藉由將多胺溶液傾倒於二氧化矽粉末床上來進行胺浸漬及造粒。使所得漿液乾燥，且將乾燥膜餅擠壓至0.5mm至2.4mm之尺寸範圍。在浸漬之前，在60℃下預熱二氧化矽粉末及胺化合物溶液15-30min以提高胺化合物在二氧化矽粉末孔隙結構中之分散度。在浸漬後，在60℃下於N2氛圍下乾燥混合物2-3小時。
實施例3：製備吸附劑(顆粒)
藉由以下進行胺浸漬及造粒：將二氧化矽粉末饋入圓盤粒化機中且注入多胺溶液，同時旋轉圓盤直至形成濕顆粒。在造粒後，在60℃下於N2氛圍下乾燥顆粒2-3小時。
形成所得顆粒，其平均尺寸為約0.5mm至約2.4mm。顆粒之BET平均表面積在10m2/g至20m2/g範圍內。顆粒之BJH平均孔隙體積在0.1cc/g至.2cc/g範圍內。BET平均孔隙半徑在200埃至300埃範圍內。
實施例4：吸附評估
將吸附劑顆粒放入填充床反應器中以量測CO2吸附容量。在25℃下歷時60分鐘量測具有1000ppm CO2濃度及0體積%水(模擬室內空 氣條件)之0.1m/s(米/秒)空氣流的CO2吸附。在50℃下歷時30分鐘量測具有400ppm CO2濃度及1體積%水(模擬室外空氣條件)之0.2m/s空氣流的解吸附。CO2吸附劑之效能藉由CO2捕獲量(g-CO2/L-吸附劑)及胺捕獲效率(每公克浸漬於吸附劑中之胺所吸附之CO2的毫克數)來量測。
測試各種樣品。樣品1含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺(實施例1，PEHA：DMC=1：1)且根據實施例2製備。樣品1展現11.32g/L之CO2吸附容量，且經過30個吸附/解吸附週期，該容量亦為穩定的。
樣品2含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺(實施例1，PEHA：DMC=1：2)且根據實施例2製備。樣品2展現11.32g/L之CO2吸附容量。
樣品3含有67wt%的二氧化矽粉末載體及33wt%的多胺(實施例1，PEHA：DMC=1：1)且根據實施例3製備。樣品3在50℃解吸附之情況下展現12.56g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為22.27g/L。藉由在空氣中於50℃下將吸附劑放入烘箱進行吸附劑老化持續100小時，之後量測CO2吸附容量。在老化後，吸附劑在50℃解吸附之情況下展現13.83g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為24.91g/L。
樣品4含有62wt%的二氧化矽粉末載體及38wt%的多胺(實施例1，PEHA：DMC=1：1)且根據實施例3製備。樣品4在50℃解吸附之情況下展現13.73g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為30.80g/L。藉由在空氣中於50℃下將吸附劑放入烘箱進行吸附劑老化持續100小時，之後量測CO2吸附容量。在老化後，吸附劑在50℃解吸附之情況下展 現13.43g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為27.03g/L。
樣品5含有55wt%的二氧化矽粉末載體及45wt%的多胺(實施例1，PEHA：DMC=1：1)且根據實施例3製備。樣品5在50℃解吸附之情況下展現16.34g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為32.29g/L。
樣品6含有50wt%的二氧化矽粉末載體及50wt%的多胺(實施例1，PEHA：DMC=1：1)且根據實施例3製備。樣品6在50℃解吸附之情況下展現13.43g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為31.09g/L。
樣品7使用與樣品1類似之方法製備，其中吸附劑含有60wt%的二氧化矽粉末及40wt%的多胺，不同之處在於多胺基於PEHA與甲醛之間的反應而製備。樣品7之CO2吸附容量為7.06g/L，其相對小於樣品1之CO2吸附容量。樣品8及9類似於樣品7而製備，且分別獲得7.17g/L及7.63g/L之CO2吸附容量。
藉由將二乙醇胺浸漬於鎂質膨土類顆粒載體上來製備樣品10。樣品10之吸附劑包括72wt%的鎂質膨土類顆粒載體及28wt%的二乙醇胺。在65℃解吸附下，CO2吸附容量為16.43g/L。
藉由將二乙醇胺浸漬於具有形成於其上之基於矽之塗層的鎂質膨土類顆粒載體上來製備樣品11。基於矽之塗層藉由用20wt%的正矽酸四乙酯(TEOS)處理而形成於載體上。樣品11之吸附劑包括72wt%的具有基於矽之塗層之鎂質膨土類顆粒載體及28wt%的二乙醇胺。最初在50℃解吸附下，CO2吸附容量為10.49g/L，且經過28個吸附/解吸附週期，其 穩定在約9.69g/L-9.89g/L。
藉由將二乙醇胺浸漬於具有形成於其上之基於矽之塗層的鎂質膨土類顆粒載體上來製備樣品12。基於矽之塗層藉由用2.6wt%的矽酸鈉溶液(48.9%固體含量，Na2O：SiO2=1.3)處理而形成於載體上。樣品12之吸附劑包括71wt%的具有基於矽之塗層之鎂質膨土類顆粒載體及29wt%的二乙醇胺。在50℃解吸附下，CO2吸附容量為9.13g/L。藉由在空氣中於50℃下將吸附劑放入烘箱進行吸附劑老化持續100小時，之後量測CO2吸附容量。在老化後，吸附劑在50℃解吸附下展現8.10g/L之CO2吸附容量。
樣品13含有55wt%的二氧化矽粉末載體及45wt%的多胺(實施例1，PEHA：DEC=1：1)且根據實施例3製備。樣品13在50℃解吸附之情況下展現13.67g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為40.10g/L。
樣品14含有55wt%的二氧化矽粉末載體及45wt%的多胺(實施例1，PEHA：DEC=1：2)且根據實施例3製備。樣品14在50℃解吸附之情況下展現16.36g/L之CO2吸附容量，且在65℃解吸附之情況下為23.26g/L。
實施例5：老化分析
相對於熱老化之CO2吸附容量及穩定性各自藉由熱解重量分析來進行分析。吸附劑相對於熱老化之穩定性藉由量測各吸附劑之去活化係數來評估。去活化係數為老化吸附劑之吸附容量相對於新鮮吸附劑之吸附容量的比率，其中較高去活化係數表示吸附劑吸附容量之穩定性較高。
使吸附劑經歷加速熱/氧化暴露過程，其中吸附劑在1000 ppm CO2在30℃下於空氣中持續30分鐘與在50℃下於N2中持續30分鐘之間循環5次，隨後經歷老化過程，其中吸附劑在100℃下暴露於N2持續6小時，隨後在90℃下暴露於空氣持續2小時。在老化過程後使吸附劑再循環5次，以比較老化前後之吸附容量。
樣品1展現2.32wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及94%的去活化係數。應注意，此結果獲自含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品，且之後不進行造粒過程。樣品3展現1.68wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及95%的去活化係數。樣品5展現1.60wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及100%的去活化係數。使用顆粒樣品進行樣品3及5之CO2吸附容量測試。
樣品7展現1.99wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及89%的去活化係數。
包括72wt%的具有塗佈於其上之TEOS層的鎂質膨土類載體及28wt%的二乙醇胺之樣品11展現1.08wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及34%的去活化係數。
包括71wt%的具有塗佈於其上之矽酸鈉層的鎂質膨土類載體及29wt%的二乙醇胺之樣品12展現0.89wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及43%的去活化係數。
樣品15為含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品(實施例1，PEHA：DMC=1：0.5)，且之後不進行造粒過程。樣品15展現1.66wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及106%的去活化係數。
樣品16為含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品(實施例1，PEHA：DMC=1：3)，且之後不進行造粒過程。樣品16展現1.69wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及96%的去活化係數。
樣品17為含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品(實施例1，PEHA：DEC=1：1)，且之後不進行造粒過程。樣品17展現2.44wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及96%的去活化係數。
樣品18為含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品(實施例1，PEHA：DEC=1：2)，且之後不進行造粒過程。樣品18展現3.05wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及101%的去活化係數。
樣品19為含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品(實施例1，PEHA：DEC=1：3)，且之後不進行造粒過程。樣品19展現1.62wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及95%的去活化係數。
樣品20為含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品(實施例1，PEHA：DEC=1：1)，且之後不進行造粒過程。樣品20展現3.81wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及92%的去活化係數。
樣品21為含有60wt%的二氧化矽粉末載體及40wt%的多胺之粉末樣品(實施例1，PEHA：DEC=1：2)，且之後不進行造粒過程。樣品21展現3.18wt%的CO2吸附容量(g-CO2/g-吸附劑)及97%的去活化係數。
總之，發現在某些具體實例中，相比於將DEA浸漬於塗佈有基於矽之塗層之鎂質膨土類顆粒載體上及將DEA直接浸漬於不含基於矽之塗層之鎂質膨土類顆粒載體上，包含多胺及二氧化矽粉末之顆粒展現50℃下相對於老化之較高穩定性及多個吸附/解吸附週期。此外，包含藉由使 PEHA與DEC反應而產生之多胺的顆粒及粉末展現高CO2吸附容量及去活化係數，且PEHA與DEC之比率影響所得吸附劑之CO2吸附容量及去活化係數。
實施例6：甲醛吸附研究
在30℃下，將約20mL(11g)稱為樣品22(含有55wt%的二氧化矽粉末載體及45wt%的多胺，該多胺根據實施例1製備，其中PEHA：DMC=1：1)之根據實施例3製備的吸附劑(平均粒徑為1.7mm至2.3mm)載入塞流反應器中，且使含有2ppm甲醛之空氣流以50,000h-1之空間速度穿過樣品。空氣流亦含有~400ppm CO2及1% H2O，其不抑制甲醛之吸收。
圖6為樣品22與比較實施例1(CE1)經約200分鐘時間段之三個吸附週期的甲醛吸附比較圖。峰相當於空氣流不穿過吸附劑之時間間隔，而谷相當於空氣流穿過吸附劑之時間間隔。如所顯示，CE吸收近一半甲醛且在各週期吸附降低，而樣品22展現接100%甲醛吸附且未觀測到吸附降低。
使用熱解重量分析(TGA)量測樣品22及各種其他比較實施例之甲醛吸附容量。在60℃下於真空及氮氣下預處理樣品持續12小時過夜。TGA操作順序如下：在80℃下於氦氣下進行預處理持續2小時，且在100ppm甲醛(50mL/min)下保持室溫3小時(亦使用10小時甲醛暴露進行該流程)。隨後量測後3小時(或10小時)期間之重量增加。結果如下文表1所指示，其中吸附容量單位為wt%(預處理階段2小時後每重量吸附劑所吸附之重量)。
實施例7：乙醛吸附研究
與實施例6類似，在30℃下，將約20mL(11g)樣品22吸附劑載入塞流反應器中，且使含有10ppm乙醛之空氣流以100,000h-1之空間速度穿過樣品。空氣流亦含有~400ppm CO2及1% H2O，其不抑制乙醛之吸收。
圖7為樣品22經約330分鐘時間段之五個吸附週期的乙醛吸附圖。峰相當於空氣流不穿過吸附劑之時間間隔，而谷相當於空氣流穿過吸附劑之時間間隔。如所顯示，樣品22展現除甲醛外的乙醛吸附能力。
在前述描述中，闡述諸如特定材料、尺寸、過程參數等的大量特定細節以提供對本發明之具體實例的透徹理解。在一或多個具體實例中，特定特點、結構、材料或特徵可以任何適合方式組合。詞「實例」或「例示性」在本文用以意謂充當實例、例子或說明。不必將本文中描述為「實例」或「例示性」之任何態樣或設計理解為比其他態樣或設計較佳或有利。實際上，使用詞「實例」或「例示性」意欲以具體方式呈現概念。 如本申請案中所使用，術語「或」欲意謂包括性「或」而非排他性「或」。亦即，除非另外規定，否則或根據上下文顯而易見，「X包括A或B」欲意謂天然包括性置換中之任一者。亦即，若X包括A；X包括B；或X包括A及B二者，則「X包括A或B」在前述情況中之任一者下滿足。此外，除非另外規定，否則或根據上下文顯而易見地針對單數形式，否則如本申請案及所附申請專利範圍中所使用，冠詞「一個(a/an)」通常應解釋為意謂「一或多個」。
本說明書通篇提及「一具體實例」、「某些具體實例」或「一個具體實例」意謂結合具體實例所描述之特定特點、結構或特徵包括於至少一個具體實例中。因此，本說明書通篇的各種位置出現短語「一具體實例」、「某些具體實例」或「一個具體實例」未必全部指的是同一具體實例，且該等提及意謂「至少一個」。
應理解，上文描述意欲為說明性且非限定性的。熟習此項技術者在閱讀及理解上文描述後將明白許多其他具體實例。因此，本發明之範疇應參考所附申請專利範圍以及該申請專利範圍所授權之等效物的完整範疇來確定。
在附圖之諸圖中藉由實例而非作為限制來說明本發明，其中：圖1描繪根據本發明之一個具體實例的說明性空氣流動系統；圖2描繪根據本發明之另一具體實例的說明性空氣流動系統；圖3為說明用於根據本發明之一個具體實例製備CO2吸附劑之方法的流程圖；圖4為說明用於根據本發明之一個具體實例製備CO2吸附劑之另一方法的流程圖；圖5為說明用於根據本發明之一個具體實例製備CO2吸附劑之另一方法的流程圖；圖6為比較實施例與根據本發明之一個具體實例製備之吸附劑的甲醛吸附比較圖；且 圖7為顯示根據本發明之一個具體實例製備之吸附劑的乙醛吸附圖。
100‧‧‧空氣流動系統
102‧‧‧建築物
104‧‧‧CO2洗氣器單元
106‧‧‧HVAC系統
108‧‧‧再循環空氣流路徑

Claims (103)

  1. 一種吸附劑，其包含：多孔載體；及塗佈於該多孔載體上之氣體吸附材料，該氣體吸附材料包含一或多種多胺，其中該一或多種多胺係根據不含作為反應產物及/或反應物之甲醛的製程而製備。
  2. 如申請專利範圍第1項之吸附劑，其中該製程包含胺化合物與反應物之反應。
  3. 如申請專利範圍第2項之吸附劑，其中該胺化合物包含以下各者中之一或多者：五伸乙六胺、二乙醇胺、四伸乙五胺、三伸乙四胺、四伸乙四胺、雙(2-羥丙基)胺、N,N'-雙(2-羥乙基)乙二胺、單乙醇胺、二異丙醇胺、烷基胺、甲胺、線性聚乙亞胺、分枝聚乙亞胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、聚乙烯多胺、二伸乙三胺、N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺或聚乙烯。
  4. 如申請專利範圍第2項之吸附劑，其中該胺化合物包含五伸乙六胺。
  5. 如申請專利範圍第2項之吸附劑，其中該胺化合物包含N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺。
  6. 如申請專利範圍第2項至第5項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含具有下式之碳酸酯化合物： 其中R1及R2獨立地選自由以下各者組成之群：氫、鹵素、烷醯基、烷 基、視情況經取代之烷基、環烷基、視情況經取代之環烷基、烯基、視情況經取代之烯基、環烯基、視情況經取代之環烯基、炔基、視情況經取代之炔基、羥基、芳基、視情況經取代之芳基、芳烷基、(雜環)烷基、(雜芳基)烷基、(胺基)烷基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(甲醯胺基)烷基、(氰基)烷基、烷氧烷基以及羥烷基。
  7. 如申請專利範圍第2項至第5項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含具有下式之碳酸酯化合物： 其中R1包含C n H2n+1，其中R2包含C m H2m+1，其中n為1至18之整數，且其中m為1至18之整數。
  8. 如申請專利範圍第2項至第5項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含碳酸烷酯。
  9. 如申請專利範圍第8項之吸附劑，其中該碳酸烷酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中之一或多者。
  10. 如申請專利範圍第2項至第5項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含含有以下各者中之一或多者的酮：丙酮、安息香、茚三酮、二苯基酮、安息香甲醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙醯乙酸甲酯或乙醯乙酸乙酯。
  11. 如申請專利範圍第2項至第5項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含丙酮。
  12. 如申請專利範圍第1項至第11項中任一項之吸附劑，其中該多胺之存 在量為該吸附劑之總重量的20%至60%。
  13. 如申請專利範圍第1項至第13項中任一項之吸附劑，其中該吸附劑之去活化係數大於85%。
  14. 如申請專利範圍第1項至第13項中任一項之吸附劑，其中該吸附劑之去活化係數大於90%。
  15. 如申請專利範圍第1項至第14項中任一項之吸附劑，其中該吸附劑之CO2吸附容量大於11g/L。
  16. 如申請專利範圍第1項至第14項中任一項之吸附劑，其中按吸附之CO2的重量相對於該吸附劑的重量計算，該吸附劑之CO2吸附容量大於1.0wt%。
  17. 如申請專利範圍第1項至第14項中任一項之吸附劑，其中按吸附之CO2的重量相對於該吸附劑的重量計算，該吸附劑之CO2吸附容量大於1.5wt%。
  18. 如申請專利範圍第1項至第17項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體包含黏土。
  19. 如申請專利範圍第1項至第17項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體包含以下各者中之一或多者：膨潤土(bentonite)、鎂質膨土(attapulgite)、高嶺土(kaolinite)、蒙脫石(montmorillonite)、球土、漂白土(fuller's earth)、水輝石(hectorite)、鎂鋁皮石(palygorskite)、皂石(saponite)、海泡石(sepiolite)、多水高嶺土(halloysite)、二氧化矽、硫酸鈣、沸石、合成沸石、氧化鋁、二氧化鈦、煙霧狀二氧化矽、活性木炭或金屬有機骨架。
  20. 如申請專利範圍第1項至第17項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體包含鎂質膨土。
  21. 如申請專利範圍第1項至第20項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體之表面積大於50m2/g。
  22. 如申請專利範圍第1項至第21項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體之平均孔隙體積大於0.1cc/g且小於3.0cc/g。
  23. 如申請專利範圍第1項至第22項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體呈顆粒形式，該等顆粒之直徑在約0.25mm至約5mm範圍內。
  24. 如申請專利範圍第1項至第23項中任一項之吸附劑，其中該載體包含形成於其上之基於矽之塗層。
  25. 如申請專利範圍第1項至第24項中任一項之吸附劑，其進一步包含：形成於該多孔載體上之基於矽之塗層。
  26. 如申請專利範圍第1項至第25項中任一項之吸附劑，其中按吸附之甲醛重量比總吸附劑重量計算，該吸附劑之甲醛吸附容量大於0.7wt%。
  27. 如申請專利範圍第26項之吸附劑，其中該甲醛吸附容量大於0.8wt%。
  28. 如申請專利範圍第1項至第25項中任一項之吸附劑，其中當該吸附劑包裝於有空氣流自其中流過之塞流反應器中時，該吸附劑吸附大於90%的甲醛，其中該空氣流最初含有2ppm甲醛及400ppm CO2，且其中該空氣流維持在30℃且具有50,000h-1之空間速度。
  29. 如申請專利範圍第28項之吸附劑，其中該吸附劑吸附大於90%的甲醛。
  30. 一種吸附劑，其包含：多孔載體；及 塗佈於該多孔載體上之氣體吸附材料，該氣體吸附材料包含一或多種多胺，其中按吸附之甲醛重量比總吸附劑重量計算，該吸附劑之甲醛吸附容量大於0.7wt%。
  31. 如申請專利範圍第30項之吸附劑，其中該甲醛吸附容量大於0.8wt%。
  32. 一種吸附劑，其包含：多孔載體；及塗佈於該多孔載體上之氣體吸附材料，該氣體吸附材料包含一或多種多胺，其中當該吸附劑包裝於使空氣流自其中流過之塞流反應器中時，該吸附劑吸附大於90%的甲醛，其中該空氣流最初含有2ppm甲醛及400ppm CO2，且其中該空氣流維持在30℃且具有50,000h-1之空間速度。
  33. 如申請專利範圍第32項之吸附劑，其中該吸附劑吸附大於90%的甲醛。
  34. 如申請專利範圍第32項或第33項之吸附劑，其中該一或多種多胺產生自胺化合物與反應物之反應，其中該反應不含作為反應產物之甲醛。
  35. 如申請專利範圍第34項之吸附劑，其中該胺化合物包含以下各者中之一或多者：五伸乙六胺、二乙醇胺、四伸乙五胺、三伸乙四胺、四伸乙四胺、雙(2-羥丙基)胺、N,N'-雙(2-羥乙基)乙二胺、單乙醇胺、二異丙醇胺、烷基胺、甲胺、線性聚乙亞胺、分枝聚乙亞胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、聚乙烯多胺、二伸乙三胺、N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺或聚乙烯。
  36. 如申請專利範圍第34項之吸附劑，其中該胺化合物包含五伸乙六胺。
  37. 如申請專利範圍第34項之吸附劑，其中該胺化合物包含N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺。
  38. 如申請專利範圍第34項至第37項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含具有下式之碳酸酯化合物： 其中R1及R2獨立地選自由以下各者組成之群：氫、鹵素、烷醯基、烷基、視情況經取代之烷基、環烷基、視情況經取代之環烷基、烯基、視情況經取代之烯基、環烯基、視情況經取代之環烯基、炔基、視情況經取代之炔基、羥基、芳基、視情況經取代之芳基、芳烷基、(雜環)烷基、(雜芳基)烷基、(胺基)烷基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(甲醯胺基)烷基、(氰基)烷基、烷氧烷基以及羥烷基。
  39. 如申請專利範圍第34項至第37項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含具有下式之碳酸酯化合物： 其中R1包含C n H2n+1，其中R2包含C m H2m+1，其中n為1至18之整數，且其中m為1至18之整數。
  40. 如申請專利範圍第34項至第37項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含碳酸烷酯。
  41. 如申請專利範圍第40項之吸附劑，其中該碳酸烷酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中之一或多者。
  42. 如申請專利範圍第34項至第37項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含含有以下各者中之一或多者的酮：丙酮、安息香、茚三酮、二苯基 酮、安息香甲醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙醯乙酸甲酯或乙醯乙酸乙酯。
  43. 如申請專利範圍第34項至第37項中任一項之吸附劑，其中該反應物包含丙酮。
  44. 如申請專利範圍第30項至第43項中任一項之吸附劑，其中該一或多種多胺之存在量為該吸附劑之總重量的20%至60%。
  45. 如申請專利範圍第30項至第44項中任一項之吸附劑，其中該吸附劑之去活化係數大於85%。
  46. 如申請專利範圍第30項至第44項中任一項之吸附劑，其中該吸附劑之去活化係數大於90%。
  47. 如申請專利範圍第30項至第46項中任一項之吸附劑，其中該吸附劑之CO2吸附容量大於11g/L。
  48. 如申請專利範圍第30項至第46項中任一項之吸附劑，其中按吸附之CO2的重量相對於該吸附劑的重量計算，該吸附劑之CO2吸附容量大於1.0wt%。
  49. 如申請專利範圍第30項至第46項中任一項之吸附劑，其中按吸附之CO2的重量相對於該吸附劑的重量計算，該吸附劑之CO2吸附容量大於1.5wt%。
  50. 如申請專利範圍第30項至第49項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體包含黏土。
  51. 如申請專利範圍第30項至第49項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體包含以下各者中之一或多者：膨潤土、鎂質膨土、高嶺土、蒙脫石、 球土、漂白土、水輝石、鎂鋁皮石、皂石、海泡石、多水高嶺土、二氧化矽、硫酸鈣、沸石、合成沸石、氧化鋁、二氧化鈦、煙霧狀二氧化矽、活性碳或金屬有機骨架。
  52. 如申請專利範圍第30項至第49項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體包含鎂質膨土。
  53. 如申請專利範圍第30項至第52項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體之表面積大於50m2/g。
  54. 如申請專利範圍第30項至第53項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體之平均孔隙體積大於0.1cc/g且小於3.0cc/g。
  55. 如申請專利範圍第30項至第54項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體呈顆粒形式，該等顆粒之直徑在約0.25mm至約5mm範圍內。
  56. 如申請專利範圍第30項至第55項中任一項之吸附劑，其中該多孔載體包含形成於其上之基於矽之塗層。
  57. 一種製備吸附劑之方法，該方法包含：製備包含第一胺化合物及反應物之反應溶液，其中該反應物包含碳酸酯化合物或酮化合物，且其中該第一胺化合物與該反應物反應以產生第二胺化合物；及將該第二胺化合物浸漬於多孔載體上以產生該吸附劑。
  58. 如申請專利範圍第57項之方法，其中該第一胺化合物與該反應物之反應產物不含甲醛。
  59. 如申請專利範圍第57項或第58項之方法，其中該第一胺化合物包含胺部分之第一數目，且該第二胺化合物包含大於或等於胺部分之該第一 數目的胺部分之第二數目。
  60. 如申請專利範圍第59項之方法，其中胺部分之該第一數目大於1。
  61. 如申請專利範圍第59項之方法，其中胺部分之該第一數目大於2。
  62. 如申請專利範圍第59項之方法，其中胺部分之該第一數目大於3。
  63. 如申請專利範圍第59項之方法，其中胺部分之該第一數目大於4。
  64. 如申請專利範圍第59項之方法，其中胺部分之該第一數目大於5。
  65. 如申請專利範圍第57項或第58項之方法，其中該第一胺化合物包含以下各者中之一或多者：五伸乙六胺、二乙醇胺、四伸乙五胺、三伸乙四胺、四伸乙四胺、雙(2-羥丙基)胺、N,N'-雙(2-羥乙基)乙二胺、單乙醇胺、二異丙醇胺、烷基胺、甲胺、線性聚乙亞胺、分枝聚乙亞胺、二甲胺、二乙胺、甲基二乙醇胺、甲基乙醇胺、聚乙烯多胺、二伸乙三胺、N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺或聚乙烯。
  66. 如申請專利範圍第57項或第58項之方法，其中該第一胺化合物包含五伸乙六胺。
  67. 如申請專利範圍第57項或第58項之吸附劑，其中該第一胺化合物包含N,N'-雙-(3-胺丙基)乙二胺。
  68. 如申請專利範圍第57項至第67項中任一項之方法，其中該碳酸酯化合物具有下式： 其中R1及R2獨立地選自由以下各者組成之群：氫、鹵素、烷醯基、烷基、視情況經取代之烷基、環烷基、視情況經取代之環烷基、烯基、視 情況經取代之烯基、環烯基、視情況經取代之環烯基、炔基、視情況經取代之炔基、羥基、芳基、視情況經取代之芳基、芳烷基、(雜環)烷基、(雜芳基)烷基、(胺基)烷基、(烷胺基)烷基、(二烷胺基)烷基、(甲醯胺基)烷基、(氰基)烷基、烷氧烷基以及羥烷基。
  69. 如申請專利範圍第57項至第67項中任一項之方法，其中該碳酸酯化合物具有下式： 其中R1包含C n H2n+1，其中R2包含C m H2m+1，其中n為1至18之整數，且其中m為1至18之整數。
  70. 如申請專利範圍第57項至第67項中任一項之方法，其中該碳酸酯化合物包含碳酸烷酯。
  71. 如申請專利範圍第57項至第67項中任一項之方法，其中該碳酸烷酯包含碳酸二甲酯或碳酸二乙酯中之一或多者。
  72. 如申請專利範圍第57項至第67項中任一項之方法，其中該酮包含以下各者中之一或多者：丙酮、安息香、茚三酮、二苯基酮、安息香甲醚、丁酮、戊酮、己酮、庚酮、乙醯乙酸甲酯或乙醯乙酸乙酯。
  73. 如申請專利範圍第57項至第67項中任一項之方法，其中該酮包含丙酮。
  74. 如申請專利範圍第57項至第73項中任一項之方法，其中該第二胺化合物之存在量為該吸附劑之總重量的20%至60%。
  75. 如申請專利範圍第57項至第73項中任一項之方法，其中該吸附劑之去活化係數大於85%。
  76. 如申請專利範圍第57項至第73項中任一項之方法，其中該吸附劑之去活化係數大於90%。
  77. 如申請專利範圍第57項至第76項中任一項之方法，其中該吸附劑之CO2吸附容量大於11g/L。
  78. 如申請專利範圍第57項至第76項中任一項之方法，其中按吸附之CO2的重量相對於該吸附劑的重量計算，該吸附劑之CO2吸附容量大於1.0wt%。
  79. 如申請專利範圍第57項至第76項中任一項之方法，其中按吸附之CO2的重量相對於該吸附劑的重量計算，該吸附劑之CO2吸附容量大於1.5wt%。
  80. 如申請專利範圍第57項至第79項中任一項之方法，其中該多孔載體包含黏土。
  81. 如申請專利範圍第57項至第80項中任一項之方法，其中該多孔載體包含以下各者中之一或多者：膨潤土、鎂質膨土、高嶺土、蒙脫石、球土、漂白土、水輝石、鎂鋁皮石、皂石、海泡石、多水高嶺土、二氧化矽、硫酸鈣、沸石、合成沸石、氧化鋁、二氧化鈦、煙霧狀二氧化矽、活性木炭或金屬有機骨架。
  82. 如申請專利範圍第57項至第80項中任一項之方法，其中該多孔載體包含鎂質膨土。
  83. 如申請專利範圍第57項至第82項中任一項之方法，其中在浸漬該第二胺化合物之前，該多孔載體之表面積大於50m2/g。
  84. 如申請專利範圍第57項至第83項中任一項之方法，其中該多孔載體之 平均孔隙體積大於0.1cc/g且小於3.0cc/g。
  85. 如申請專利範圍第57項至第84項中任一項之方法，其中該多孔載體呈顆粒形式，該等顆粒之直徑在約0.25mm至約5mm範圍內。
  86. 如申請專利範圍第57項至第84項中任一項之方法，其中該載體包含形成於其上之基於矽之塗層。
  87. 如申請專利範圍第57項至第86項中任一項之方法，其進一步包含：在該浸漬之前使基於矽之塗層形成於多孔載體上。
  88. 如申請專利範圍第87項之方法，其中在該多孔載體上形成該基於矽之塗層包含：用正矽酸四乙酯、膠態二氧化矽或矽酸鈉中之一或多者處理該多孔載體。
  89. 如申請專利範圍第57項至第88項中任一項之方法，其進一步包含：在該浸漬之前煅燒該載體。
  90. 如申請專利範圍第89項之方法，其中煅燒該多孔載體包含：在400℃至600℃溫度下煅燒該多孔載體。
  91. 一種吸附劑，其根據如申請專利範圍第57項至第90項中任一項之方法製備。
  92. 一種CO2及/或VOCS洗氣系統，其包含：如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑，其經配置以接觸納入該CO2及/或VOCS洗氣系統中之空氣。
  93. 一種汽車通風系統，其包含：過濾器單元；及如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑，其安置 於該過濾器單元內。
  94. 一種飛機環境控制系統，其包含：過濾器單元；及如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑，其安置於該過濾器單元內。
  95. 一種用於自大氣空氣中移除二氧化碳之空氣控制系統，該系統包含：過濾器單元；及如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑，其安置於該過濾器單元內。
  96. 一種食物儲存容器，其包含安置於其中之如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑。
  97. 一種塗料組成物，其包含呈粉末形式之如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑。
  98. 一種聚四氟乙烯空氣過濾板，其包含如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑。
  99. 一種用於處理空氣之方法，該方法包含：使第一體積之空氣流入包含如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑的空氣處理室中，該第一體積之空氣具有第一CO2濃度；及使該吸附劑與該第一體積之空氣接觸，其中在該接觸後，該第一體積之空氣的第二CO2濃度小於該第一CO2濃度。
  100. 如申請專利範圍第99項之方法，其中該第一體積之空氣包含來自建築 物的室內之再循環空氣。
  101. 如申請專利範圍第100項之方法，其進一步包含：使第二體積之空氣流入該空氣處理室中，該第二體積之空氣具有第三CO2濃度；及使該吸附劑與該第二體積之空氣接觸，其中在該接觸後，該第二體積之空氣的第四CO2濃度大於該第三CO2濃度。
  102. 如申請專利範圍第101項之方法，其中該第二體積之空氣包含來自該建築物的室外之空氣。
  103. 一種吸附劑主體，其包含如申請專利範圍第1項至第56項或第91項中任一項之吸附劑，其中該吸附劑主體呈多孔陶瓷蜂巢、金屬蜂巢或聚合泡沫形式，其具有洗塗於其上之該吸附劑。
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