KR100758280B1 - 광학 수지용 첨가제 및 광학 수지 조성물 - Google Patents

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타츠시 히라우치
하야토 이케다
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가부시키가이샤 닛폰 쇼쿠바이
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Abstract

본 발명은, 광학적 용도를 고려하더라도, 바인더 수지층이나 수지 기재 등으로부터 첨가제가 적게 떨어지고, 휘도 불균일이 없는 균일한 광확산성 및 높은 면발광성을 발휘할 수 있는 광학 수지용 첨가재가 개시되어 있다. 또한, 본 발명은 상기 첨가제 및 투명 수지를 포함하고, 휘도 불균일이 없고, 광학적 용도에 사용되는 경우에 면발광성 등의 광학적 특성에 있어서, 매우 우수한 성능을 나타낼 수 있는 광학 수지 조성물이 개시되어 있다. 상기 광학 수지용 첨가제는, 필수 골격으로서 유기 폴리머 골격 및 폴리실록산 골격을 보유하는 구조를 갖는 유기성-무기성 복합체 입자를 포함하는 것을 특징으로 한다. 상기 광학 수지 조성물은 본 발명에 따른 상기 광학 수지용 첨가제 및 투명 수지를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

광학 수지용 첨가제 및 광학 수지 조성물{ADDITIVE FOR OPTICAL RESINS, AND OPTICAL RESIN COMPOSITION}
본 발명은 광학 수지용 첨가제 및 광학 수지 조성물에 관한 것이다. 더욱 구체적으로는, 본 발명은 광확산 시트 및 도광판 등을 위한 광학 수지용 첨가제 및 상기 첨가제를 함유하는 광학 수지 조성물에 관한 것이다.
종래부터, 미립자를 첨가하여 수지 또는 수지 조성물의 특성 또는 유용성(각종 용도로 사용됨) 등을 향상시키기 위한 시도가 이루어지고 있다. 또한, 이것은 LCD, PDP, EL디스플레이 및 터치 패널 등의 광학적 용도용 재료로서 사용되는 광학 수지에 관해서도 동일하다. 예컨대, 광확산 시트 등의 광학 수지 시트로서, 바인더로서의 투명 수지에 무기성 미립자(산화 티탄, 유리 비즈 및 실리카 등으로 이루어짐) 또는 수지 미립자(실리콘 수지, 아크릴 수지 또는 폴리스티렌 등으로 이루어짐)를 혼합시킴으로써 제작된 수지 조성물에 의해 소정의 기재의 표면을 코팅시킴으로써 얻어지는 것이 알려져 있다. 또한, 도광판으로서, 기재로서의 투명 수지(예컨대, 폴리카보네이트)에 수지 입자(아크릴 수지 등으로 이루어짐)를 첨가함으로써 얻어진 수지 조성물이 알려져 있다(이하의 특허 문헌 5 참조).
그러나, 상기 미립자 및 수지(바인더 수지, 수지 기재)간의 친화성에 관해서 광학적 용도가 고려되는 경우, 상기 각종 수지 조성물은 실용성이 결여되거나, 또는 충분하지 않을 수 있다. 구체적으로, 상기 수지 조성물의 표면 또는 표면 근처에 있어서, 상기 미립자가 바인더 수지층 또는 수지 기재 등으로부터 떨어지는 경향이 있다. 이로 인하여, 상기 떨어진 미립자가 상기 바인더 수지층의 표면 또는 수지 기재의 표면을 손상시켜 바람직하지 않다. 그 결과, 예컨대, 광학 시트(예컨대, 광확산 시트 및 도광판) 등의 광학적 용도에 있어서, 그들의 광학적 특성이 크게 열화되거나 또는 충분히 발휘되지 않는 문제가 발생한다.
특히, 상기 무기성 미립자로서, 매체인 수지에 대한 그들의 친화성이 너무 낮아서 상기 미립자를 함유하는 수지 조성물이 제조되는 경우, 또는 상기 수지 조성물이 각종 광학 장치 제품의 제작 공정에 취급되는 경우, 롤에 의한 권취시 또는 구부림시에 발생되는 응력 등으로 인하여, 또는 다른 기재 등과 상기 표면이 접촉시에 충격력 및 마찰력 등으로 인하여 쉽게 그 미립자가 떨어지므로 바람직하지 않다. 그 때문에, 상기 무기성 미립자는 광학적 용도용으로 사용되는 재료로서의 실용성이 결여된다. 한편, 상기 수지 미립자는 상기 무기성 미립자에 비하면 수지에 대한 높은 친화성을 갖는다고 말할 수 있고, 또한, 상기 수지로부터 상기 수지 미립자의 떨어짐이 어느 정도 감소될 수 있다. 그러나, 각종 광학 장치 등의 기술 분야에 있어서, 매우 높은 수준의 광학적 특성이 최근의 큰 기술 진보로 인하여 더욱 더 요구되고 있고, 더욱 높은 품질 및 더욱 높은 성능의 광학 재료가 개발되고, 공급되는 것이 요구되는 것을 고려하면, 상기 수지 미립자라도 수지에 대한 충분한 친화성을 갖는다고 말할 수 없고, 또한, 떨어진 미립자에 의한 손상이 무시할 수 없을 정도로 크다.
상기 첨가제로서의 미립자에 대하여 상술한 바와 같은 이유로, 광학적 특성에 있어서 여전히 광학적 용도용의 상기 수지 조성물은 충분한 성능을 갖는다고 말할 수 없다. 또한, 상기 광학적 용도용 수지 조성물이 더욱 높은 품질 및 더욱 높은 성능의 광학 재료가 되어야 하는 것을 고려하면, 이 점은 더욱 현저하게 된다. 구체적으로, 광확산 시트 및 도광판 등의 각종 광학 재료에 있어서, 휘도의 불균일(국부적인 휘도의 분산) 정도 또는 면발광성(전체로서의 휘도의 크기)으로서 이 점은 더욱 현저하게 된다.
상술한 바와 같이, 무기성 미립자를 함유하는 각종 수지 조성물로서, 많은 미립자가 그것으로부터 떨어지므로, 결과적으로 휘도 불균일의 정도가 커진다. 떨어지지 않은 미립자 및 상기 수지 조성물 내부에 존재하는 미립자에 관해서는, 권취 또는 구부림시 등으로 야기되는 응력으로 인하여, 상기 수지 및 미립자간의 계면(접촉면)이 분리된다(계면 크래킹이라 함). 따라서, 이로 인하여, 휘도 불균일의 정도가 더욱 커지게 된다. 상기 수지에 대한 상기 무기성 미립자의 친화성의 저하는, 상기 수지 중의 미립자 자체의 분산성의 저하에도 영향을 미치므로, 비균일 분산 상태(존재 상태)가 된다. 이것은 휘도 불균일의 정도가 증가하는 요인이다. 일반적으로, 상기 무기성 미립자는 굴절률이 수지와 크게 다르고, 광투과 효율이 낮으므로 면발광성의 점에서 매우 열악하다. 한편, 상기 수지 미립자를 함유하는 각종 수지 조성물에 관해서는, 상기 무기성 미립자를 함유하는 경우 만큼의 떨어짐은 보이지 않는다. 그러나, 상기 수지 조성물이 더욱 높은 품질 및 더욱 높은 성능의 광학 재료가 되어야 하는 것을 고려하면, 휘도 불균일의 정도가 여전히 너무 크다. 떨어짐이 없는 수지 미립자 및 상기 수지 조성물의 내부에 존재하는 수지 미립자에 관해서는, 권취 또는 구부림 등에 의한 응력으로 인하여 상기 미립자 자체의 내부가 파괴된다(내부 구조에 균열이 발생되는 등). 또는, 상기 수지 미립자의 종류에 따라서, 상기 수지 조성물의 제조시에 열이 가해지는 경우, 상기 미립자 자체가 가성적으로 변형된다. 따라서, 이 때문에 휘도 불균일의 정도가 더욱 커지게 된다. 상기 수지 미립자를 함유하는 각종 수지 조성물이 면발광성의 점에서, 그 어느 쪽도 충분하다고 말할 수 없다. 일반적으로, 상기 수지 미립자의 수지 부분(유기성 폴리머 부분)으로부터 유래된 굴절률은 우수한 면발광성을 얻기 위해 적당한 범위를 충족시킨다. 그러나, 상기 수지 미립자 자체의 내부 파괴 및 가성 변형으로 인하여, 원래 지니고 있던 적절한 굴절률을 얻을 수 없어 상기 면발광성이 열악하게 된다. 이 점도 상기 수지 조성물이 더욱 높은 품질 및 더욱 높은 성능의 광학 재료가 되어야 하는 것을 고려하면 더욱 현저하게 된다.
[특허 문헌1]
JP-A-172801/1989(공보)
JP-A-027904/1995(공보)
JP-A-249525/2002(공보)
일본특허 제3306987호
일본특허 제3100853호
따라서, 본 발명의 목적은, 광학적 용도를 고려하는 경우라도, 바인더 수지층 또는 수지 기재 등으로부터 첨가제가 적게 떨어지고, 휘도 불균일이 없는 균일한 광확산성 및 높은 면발광성을 실현시킬 수 있는 광학 수지용 첨가제를 제공하는 것에 있다. 본 발명의 다른 목적은 상기 첨가제 및 투명 수지를 포함하고, 광학적 용도용으로 사용되는 경우에 있어서, 휘도 불균일이 없고, 면발광성 등의 광학 특성에 있어서, 매우 우수한 성능을 나타낼 수 있는 광학 수지 조성물을 제공하는 것에 있다.
본 발명자들은 예의 검토하여 상기 문제를 해결하였다.
그것의 방법에 있어서, 본 발명자들은 무기성 부분 및 유기성 부분 모두를 갖는 미립자에 주목한 후, 이와 같은 미립자, 즉 무기성 부분으로서 폴리실록산 골격 구조 및 유기성 부분으로서 유기성 폴리머 골격 구조를 갖고, 상기 2개의 골격 구조의 복합체로 있는 유기성-무기성 복합체 입자가 광학 수지용 첨가제용으로 사용되면, 상기 문제가 한번에 해결될 수 있는 것을 발견하여 확인함으로써 본 발명을 완성하였다.
즉, 본 발명에 따른 광학 수지용 첨가제는 필수 골격으로서 유기성 폴리머 골격 및 폴리실록산 골격을 보유하는 구조를 갖는 유기성-무기성 복합체 입자를 포함하는 것을 특징으로 한다. 또한, 본 발명에 따른 광학 수지 조성물은 본 발명에 따른 상기 광학 수지용 첨가제 및 투명 수지를 포함하는 것을 특징으로 한다.
최근, 광학적 용도에 특별히 요구되는 고성능 수준의 관점에서라도 상기 유기성-무기성 복합 미립자가 광학 수지용 첨가제로서 사용될 때, 종래 각종 미립자보다 상기 투명 수지(매체로서 사용됨)(예컨대, 바인더 수지, 수지 기재)로부터 적게 떨어지는 점에서 더욱 우수한 이유 중 많은 부분은, 현재에서는 불확실하다. 그러나, 그 이유는 이하와 같다고 추측될 수 있다. 본 발명의 광학 수지용 첨가제로서 사용되는 유기성-무기성 복합체 입자는 상기 유기 폴리머 골격으로부터 유래되는 수지 부분을 갖는다. 따라서, 적어도 종래의 무기성 미립자에 비하면, 상기 수지(매체로서 사용됨)에 대한 친화성에 있어서 상기 유기성-무기성 복합체 입자가 더욱 높으므로 상당히 적게 떨어지게 된다. 또한, 종래의 수지 미립자에 비해서도 수지에 대한 친화성이 더욱 더 우수하다. 그 이유는 이하와 같다고 추측될 수 있다. 상기 유기성-무기성 복합체 입자는 상기 폴리실록산에 기초한 망상 구조 골격을 갖는다. 따라서, 상기 수지(매체로서 사용됨)는 상기 입자의 표면 근방의 망상 구조와 적절하게 엉키게 된다. 결과적으로, 상기 수지에 대한 입자의 접착은 더욱 크게 향상되어 상기 입자가 떨어지는 것을 방지하는데 큰 영향을 발휘한다. 또한, 상기 망상 구조는 상기 입자 자체에 적절한 유연성(softness) 및 탄력성(elasticity)도 제공한다. 따라서, 상기 입자가 마찰력 또는 응력이 가해지는 경우라도, 적절한 버퍼링 기능이 작용하여 떨어지는 것이 방지된다, 상기로부터, 상기 유기성 부분 및 무기성 부분의 조합을 갖는 것은 상기 수지로부터의 떨어짐 방지가 더욱 향상되는 요인이라고 생각될 수 있다.
본 발명에 따른 광학 수지 조성물이 광학 재료로서 사용되는 경우, 휘도 불균일이 없이 균일성이 우수한 제품이 얻어지는 이유로서는, 상기 수지(매체로서 사용됨)로의 유기성-무기성 복합체 입자의 분산성이 우수하고, 또한, 상기한 바와 같이 상기 유기성-무기성 복합체 입자는 매우 적게 떨어지는 것을 열거할 수 있다. 상기 유기성-무기성 복합체 입자가 상기 수지 미립자를 사용한 경우에 비해서도 더욱 우수한 이유에 관해서는, 이하와 같은 것이 더 추측될 수 있다. 지금까지 사용되던 수지 미립자로서는, 적게 떨어지는 경향과 수지 중의 분산성을 얼마간 가질 수 있다. 그러나, 상기 수지 조성물의 제조 공정에서의 구부러짐 등에 의해 응력이 발생되는 경우, 수지 및 입자간의 왜곡비(distortion ratio)의 차이가 상기 수지 조성물에서의 수지 미립자의 내부구조를 부분적으로 파괴할 수도 있다. 이와 같이 광투과 또는 반사율에 대해서 상기 입자의 광학 특성의 분산이 일어난다. 이 때문에 상기 휘도 불균일이 보이게 된다. 또한, 가열이 포함되는 공정이 상기 수지 조성물의 제조 공정에 포함되는 경우, 상기 수지 조성물에 있어서, 부분적으로 열로 인하여 상기 수지 미립자가 가성적으로 변형될 수 있다. 이와 같이, 상기와 유사하게, 상기 입자의 광학 특성의 분산이 야기되어 휘도 불균일이 보이게 된다. 대조에 있어서, 상기한 바와 같이, 본 발명의 광학 수지용 첨가제로서 사용되는 유기성-무기성 복합체 입자는 적당한 상기 폴리실록산 골격으로부터 유래되는 적당한 유연성 및 탄력성을 갖는다. 따라서, 상기 수지 조성물의 제조 공정에 있어서, 상기 응력이 발생되는 경우라도, 상기 함유된 입자는 상기 수지의 왜곡율을 따를 수 있어 상기 내부 파괴 등이 일어나지 않거나, 또는 크게 억제된다. 또한, 상기 폴리실록산 골격은 적당한 유연성 뿐만 아니라 입자 형상의 복원성을 제공한다. 따라서, 상기 가성 변형도 일어나지 않거나, 또는 크게 억제된다.
본 발명에 따른 광학 수지 조성물이 광학 재료로서 사용되는 경우, 상기 면발광성이 우수한 제품이 얻어지는 이유로서, 상기 수지 부분(유기 폴리머 골격 부분)으로부터 유래된 적절한 반사율을 갖고, 또한, 상기한 바와 같은, 첨가되는 입자의 내부 파괴 또는 가성 변형이 일어나지 않거나, 또는 크게 억제된다는 것 등이 열거될 수 있다.
더욱 놀랍게도, 본 발명의 광학 수지용 첨가제로서 사용되는 유기성-무기성 복합체 입자로서, 원하는 입자 직경을 갖는 것이 그들의 입자 직경 분포가 매우 좁은 상태로 얻어질 수 있다. 따라서, 실질적으로 상기 광학 수지 조성물이 얻어진 후에 광학 재료로서 사용되는 경우, 생산성 향상 및 비용 절감이 달성될 수 있을 뿐만 아니라, 상기 수지 조성물의 광학적 및 물리적 특성이 향상될 수 있다. 구체적으로, 상기 무기성-유기성 복합체 입자의 입자 직경은 대부분 상기 유기성 부분으로서의 폴리실록산 골격에 따른다. 상기 골격을 구성하는 폴리실록산 입자로서, 그들의 입자 분포가 그들의 제조 공정으로 인하여 매우 좁게 되는 상태로 소망의 입자 직경을 갖는 것이 얻어질 수 있다. 따라서, 상기 유기성-무기성 복합체 입자에 관해서도 입자 직경 분포가 매우 좁은 상태로 원하는 용도용의 적절한 입자 직경이 얻어질 수 있는 반면에 우수한 광학 특성을 나타낼 수 있도록 고려 사항을 작성할 수 있다. 이렇게 상기 유기성-무기성 복합체 입자가 종래의 비율과 동일하게 상기 수지에 첨가되면, 종래보다 더욱 우수한 광학 성능이 발휘될 수 있다는 것이 분명하다. 또한, 종래와 동일한 수준 또는 종래보다 더욱 우수한 성능이 발휘되는 경우라도, 그 함량은 종래보다 낮게 될 수 있어 생산성 및 경제적 이점이 향상된다. 상기 함량이 낮게 되는 경우, 이하와 같은 효과가 더 발휘될 수 있다. 예컨대, 본 발명에 따른 광학 수지 조성물이 도광판 또는 광확산 시트 등에 사용되는 경우, 광확산성 등의 효과가 충분히 얻어질 수 있고, 또한, 미립자 함량에 따른 광손실이 효과적으로 감소될 수 있다. 이점에 관해서는 특히, LCD등의 기술 분야에 있어서, 상기 도광판만이 상기 광확산 시트를 구비하지 않고 사용되더라도, 상기 도광판에 의해 본래 구비되는 광원으로부터의 광 투과의 기능이 열화로부터 억제되고, 또한, 우수한 면발광성 및 광확산성의 성능이 모두 겸비될 수 있다. 따라서, 상기 함량의 저감은 매우 유효하다고 말할 수 있다. 또한, 상기 미립자 함량을 적게 할 수 있으면, 물리적 강도 및 수지 자체(매체로서 사용됨)의 유연성 등의 물리적 특성이 상기 얻어진 수지 조성물에 필연적으로 반영될 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 광학 수지용 첨가제 및 광학 수지 조성물에 대하여 상세한 설명이 제공된다. 그러나, 본 발명의 범위는 이들에 한정되지 않는다. 또한, 하기 설명 이외에 본 발명의 범주로부터 벗어나지 않는 범위내에서 하기 설명의 적절한 변형이 행해질 수 있다.
[광학 수지용 첨가제]:
본 발명에 따른 광학 수지용 첨가제(이하, 본 발명의 첨가제라 함)는, 필수 골격으로서 유기 폴리머 골격 및 폴리실록산 골격을 보유하는 구조를 갖는 유기성-무기성 복합체 입자(이하, 간단히 복합체 입자라 함)를 포함한다.
이하, 본 발명의 첨가제인 상기 유기성-무기성 복합체 입자의 구조 등에 관해서, 또한 상기 복합체 입자의 제조방법에 관해서 설명한다.
상기 복합체 입자는 무기성 부분으로서 유기 폴리머 골격 및 무기성 부분으로서 폴리실록산 골격을 포함하는 입자이다. 상기 복합체 입자는 a)상기 폴리실록산 골격이 상기 유기 폴리머 골격의 적어도 하나의 탄소 원자에 규소 원자가 직접 화학적으로 결합된 유기 규소 원자를 분자내에 갖는 형태(화학 결합 형태) 또는 b)분자내에 상기와 같은 유기 규소 원자를 갖지 않는 형태(IPN 형태) 중 어느 하나이어도 좋다. 따라서, 특별히 한정되는 것은 아니다. 상세하게는, 상기 형태 a)로서, 상기 폴리실록산 골격의 규소 원자 및 상기 유기 폴리머 골격의 탄소 원자가 함께 결합되어 상기 폴리실록산 골격 및 유기 폴리머 골격이 3차원 망상 구조를 구성하는 형태가 바람직하다. 상기 형태 b)로서, 유기 폴리머가 상기 폴리실록산 골격을 이루는 입자(폴리실록산 입자)의 구조에 함유되는 형태이고, 더욱 구체적으로는 폴리실록산 및 유기 폴리머가 각각 독립적으로 각각의 골격 구조를 형성하면서, 그들이 복합체로 되어 있는, 상기 유기 폴리머가 상기 폴리실록산 입자를 구성하는 망형상 폴리실록산 골격 구조의 골격간(상기 골격간의 공간)에 존재하는 입자 형태가 바람직하다.
상기 유기 폴리머 골격은 상기 유기 폴리머로부터 유래된 주사슬, 곁사슬, 분기사슬 및 가교사슬 중 적어도 하나의 주사슬을 포함하는 골격 구조이다. 상기 골격을 구성하는 유기 폴리머의 분자량, 조성 및 구조 등, 또는 이들 유기 폴리머의 관능기의 유무 등에 관해서는 특별한 제한은 없다. 상기 유기 폴리머는, 예컨대, 비닐 폴리머(예컨대, (메타)아크릴 수지, 폴리스티렌 및 폴리올레핀), 폴리아미드(예컨대, 나일론), 폴리이미드, 폴리에스테르, 폴리에테르, 폴리우레탄, 폴리우레아, 폴리카보네이트, 페놀 수지, 멜라민 수지 및 우레아 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종이 바람직하다.
상기 복합체 입자의 경도를 적절하게 제어할 수 있는 이유로부터, 상기 유기 폴리머 골격의 형태는 하기 식(1)로 나타내어지는 반복 단위의 화학적 결합에 의해 이루어지는 주쇄를 갖는 폴리머(비닐 폴리머라고 함)가 바람직하다.
Figure 112005056775469-pct00001
상기 폴리실록산 골격은, 망구조 네트워크가 하기 식(2)로 나타내어지는 실록산 단위의 연속 화학적 결합으로 이루어지는 화합물로서 정의된다.
Figure 112005056775469-pct00002
상기 폴리실록산 골격을 이루는 SiO2의 양은, 복합체 입자의 중량에 대해 0.1중량% 이상인 것이 바람직하고, 0.5~90중량%의 범위가 더욱 바람직하며 1.0~80중량%가 더욱 더 바람직하다. 상기 폴리실록산 골격에서의 SiO2양이 상기 범위내인 경우, 상기 폴리실록산 골격으로부터 기대될 수 있는 상술의 효과가 충분히 발휘될 수 있다. 또한, 상기 양이 0.1중량% 미만인 경우, 상기 입자의 유연성 및 탄력성이 열화되므로, 상기 수지 조성물에 가해지는 외력에 의해 응력이 야기되면, 상기 입자의 내부가 파괴되는 문제가 발생될 수 있다. 상기 양이 상기 범위보다 많은 경우, 입자와 수지간의 접착이 파괴되어 상기 수지 조성물로부터 입자가 떨어지는 경향이 발생될 수 있다. 또한, 상기 폴리실록산 골격을 구성하는 SiO2의 양은, 공기 등의 산화성 분위기하에 1,000℃이상의 온도로 상기 입자를 소성하기 전과 후의 중량을 측정하여 산출된 백분율이다.
본 발명의 첨가제로서 사용되는 복합체 입자로서, 광전자 분광법으로 산출되는 입자의 표면에서의 탄소 원자의 수와 규소 원자의 수간의 비율(표면 원자 수간의 비율(C/Si))은 매체로서 사용되는 수지에 우수하게 접착되는 관점에서 1.0~1.0×104의 범위인 것이 바람직하다. 상기 표면 원자 수간의 비율(C/Si)이 1.0미만인 경우, 수지에 대한 접착성이 열화될 수 있다. 또한, 상기 비율이 1.0×104초과인 경우, 입자의 유연성 및 탄력성이 열화될 수 있으므로, 상기 수지 조성물에 가해지는 외력에 의해 응력이 야기되면, 입자의 내부가 파괴되는 문제가 발생될 수 있다.
본 발명의 첨가제로서 사용되는 복합체 입자의 평균 입자 직경은 특별히 제한은 없지만, 0.01~200㎛의 범위가 바람직하고, 0.05~100㎛가 더욱 바람직하며, 0.1~80㎛가 더욱 더 바람직하다. 상기 평균 입자 직경이 상기 범위내이면, 광학 수지용 첨가제로서의 상기 복합체 입자가, 얻어진 광학 수지 조성물이 우수한 광확산성 및 면발광성을 나타내게 할 수 있는 유리한 효과를 제공할 수 있다. 상기 평균 입자 직경이 0.01㎛보다 작은 경우, 충분한 광확산 효과가 얻어질 수 없는 경우가 있다. 상기 평균 입자 직경이 200㎛보다 큰 경우, 상기 수지(매체로서 사용됨)로의 분산이 열화될 수 있다.
본 발명의 첨가제로서 사용되는 상기 복합체 입자의 입자 직경 분포의 좁음은, 특별히 제한은 없지만, 입자 직경의 변동 계수(CV값)로 나타내어지는 경우, 50%이하가 바람직하고, 25%이하가 더욱 바람직하며, 10%이하가 더욱 더 바람직하다. 상기 변동 계수(CV값)가 상기 범위내이면, 예컨대, 광학 수지용 첨가제로서의 상기 복합체 입자는 얻어진 광학 수지 조성물이 우수한 광확산성 및 면발광성을 나타나게 할 수 있는 유리한 효과를 제공할 수 있다. 상기 변동 계수(CV값)가 50% 이상인 경우, 광확산성 및 면발광성 등의 광학 특성이 충분하게 나타날 수 없을 경우가 있다.
상기 복합체 입자로서, 경도 및 파괴 강도 등의 각각의 그들의 물리적 특성이 폴리실록산 골격 부분 및 유기 폴리머 골격 부분 비율을 적당히 변화시킴으로써 임의로 조절될 수 있다.
상기 복합체 입자의 형태의 예로는, 특별히 한정되지 않지만, 구형, 침형상, 시트 형상, 플레이크 형상, 스프린터(splinter) 형상, 럭비공 형상, 누에고치 형상 및 별 형상이 포함된다. 특히, 상기 복합체 입자가 광학 수지용 첨가제로서 사용되는 경우(상기 복합체 입자가 상기 광학 수지 조성물용으로 사용되는 경우), 상기 복합체 입자의 형태는, 짧은 입자 직경에 대한 긴 입자 직경의 비율이 1.00~1.20의 범위내이고, 상기 입자 직경의 변동 계수가 50% 이하인 진원(true sphere)의 형태 또는 상기 진원에 가까운 형태가 바람직하다.
본 발명의 첨가제는 광확산 시트 및 도광판(이들 시트 및 판은 LCD등용으로 사용됨) 또는 PDP, EL디스플레이 및 터치 패널 등에 사용되는 광학 수지용 첨가제(예컨대, 광확산제, 블로킹 방지제)로서 사용된다. 그러나, 상기 용도가 이들에 한정되지 않는다. 예컨대, 본 발명의 첨가제는 각종 필름용 블로킹 방지제 등으로서도 유용하다.
상기 광학 수지의 예로는, 본 발명에 따른 광학 수지 조성물의 후술의 예로서 열거되는 각종 수지가 포함된다.
본 발명의 첨가제로서 사용되는 상기 복합체 입자에서의 폴리실록산 구조는 가수분해성기를 갖는 규소 화합물의 가수분해 축합 반응으로 얻어지는 것이 바람직하다.
가수분해성기를 갖는 규소 화합물의 예로는, 특별히 한정되지 않지만, 하기 일반식(3)으로 나타내어지는 실란 화합물 및 그들의 유도체가 포함된다.
R1 mSiX4-m (3)
(여기서, R1은 치환기를 가져도 좋고, 알킬기, 아릴기, 아랄킬기 및 불포화 지방족기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 기를 나타내고; X는 알콕시기 및 아실옥시기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 기를 나타내며; m은 0~3의 정수이다.)
상기 일반식(3)으로 나타내어지는 규소 화합물의 예로는, 특별히 한정되지 않지만, m=0인 것으로서, 테트라메톡시실란, 테트라에톡시실란, 테트라이소프로폭시실란 및 테트라부톡시실란 등의 4관능 실란; m=1인 것으로서, 메틸트리메톡시실란, 메틸트리에톡시실란, 에틸트리메톡시실란, 에틸트리에톡시실란, 헥실트리메톡시실란, 데실트리메톡시실란, 페닐트리메톡시실란, 벤질트리메톡시실란, 나프틸트리메톡시실란, 메틸트리아세톡시실란, β-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필트리메톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 3-(메타)아크릴옥시프로필트리메톡시실란 및 3,3,3-트리플루오로프로필트리메톡시실란 등의 3관능 실란; m=2인 것으로서, 디메틸디메톡시실란, 디메틸디에톡시실란, 디아세톡시다메틸실란 및 디페닐실란디올 등의 2관능 실란; 및 m=3인 것으로서, 트리메틸메톡시실란, 트리메틸에톡시실란 및 트리메틸실란올 등의 단관능 실란이 포함된다.
상기 일반식(3)에 있어서, m=1이고, X는 메톡시기 또는 에톡시기이며, 반사율은 1.30~1.60인 구조를 갖는 실란 화합물이 바람직하다. 이와 같은 실란 화합물은 광학 수지용 첨가제로서 바람직한 굴절률을 갖는 유기성-무기성 복합체 입자를 제공할 수 있으므로 바람직하다. 그것의 구체예로는 메틸트리메톡시실란, 페닐트리메톡시실란, 3-(메타)아크릴옥시프로필트리메톡시실란, β-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란 및 3,3,3-트리플루오로프로필트리메톡시실란이 포함된다.
상기 일반식(3)으로 나타내어지는 규소 화합물로부터의 유도체의 예로는, 특별히 한정되지 않지만, X의 일부분이 킬레이트 화합물을 형성할 수 있는 기(예컨대, 카르복실기, β-디카르보닐기)로 치환된 화합물; 및 상기 실란 화합물을 부분적으로 가수분해하여 얻어지는 올리고축합 생성물이 포함된다.
상기 가수분해성 실란 화합물은 각각 단독으로 사용되거나, 서로 적절한 조합으로 사용되어도 좋다. 상기 일반식(3)에서의 m=3인 실란 화합물과 그들의 유도체만이 원료로서 사용되는 경우, 복합체 입자를 얻는 것은 불가능하다.
본 발명의 첨가제로서 사용되는 복합체 입자가, 폴리실록산 골격이 상기 유기 폴리머 골격의 적어도 하나의 탄소 원자에 규소 원자가 직접 결합되는 유기규소 원자를 분자내에 갖는 형태인 경우, 상기 가수분해성 실란 화합물로서, 유기 폴리머 골격을 형성할 수 있는 중합성 반응기를 함유하는 유기기를 갖는 것을 사용할 필요가 있다. 상기 반응기의 예로는, 라디칼 중합성기, 에폭시기, 히드록실기 및 아미노기가 포함된다.
반응성 중합성기를 함유하는 유기기의 예로는, 하기 일반식(4), (5) 및 (6)으로 나타내어지는 라디칼 중합성기가 포함된다:
CH2=C(-Ra)-COORb- (4)
(여기서: Ra는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고: Rb는 치환기를 가져도 좋은 1~20개의 탄소 원자를 갖는 2가의 유기기를 나타낸다);
CH2=C(-Rc)- (5)
(여기서, Rc는 수소 원자 또는 메틸기를 나타낸다); 및
CH2=C(-Rd)-Re- (6)
(여기서, Rd는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고; Re는 치환기를 가져도 좋은 1~20개의 탄소 원자를 갖는 2가의 유기기를 나타낸다.)
상기 라디칼 중합성기를 함유하는 상기 일반식(4)의 유기기의 예로는, 아크릴옥시기 및 메타크릴옥시기가 포함된다. 상기 유기기를 갖는 상기 일반식(3)의 규소 화합물의 예로는, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란, γ-아실옥시프로필트리메톡시실란, γ-아크릴옥시프로필트리에톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리아세톡시실란, γ-메타크릴옥시에톡시프로필트리메톡시실란(γ-트리메톡시실릴프로필 β-메타크릴옥시에틸에테르라고도 함), γ-메타크릴옥시프로필메틸디메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필메틸디에톡시실란 및 γ-아크릴옥시프로필메틸디메톡시실란이 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용될 수 있다.
상기 라디칼 중합성기를 함유하는 상기 일반식(5)의 유기기의 예로는, 비닐기 및 이소프로페닐기가 포함된다. 이들 유기기를 갖는 상기 일반식(3)의 규소 화합물의 예로는, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리아세톡시실란, 비닐메틸디메톡시실란, 비닐메틸디에톡시실란 및 비닐메틸디아세톡시실란이 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
상기 라디칼 중합성기를 함유하는 상기 일반식(6)의 유기기의 예로는, 1-알케닐기 또는 비닐페닐기, 및 이소알케닐기 또는 이소프로페닐페닐기가 포함된다. 상기 유기기를 갖는 상기 일반식(3)의 규소 화합물의 예로는, 1-헥세닐트리메톡시실란, 1-헥세닐트리에톡시실란, 1-옥테닐트리메톡시실란, 1-데세닐트리메톡시실란, γ-트리메톡시실릴프로필비닐에테르, ω-트리메톡시실릴운데칸산 비닐에스테르, p-트리메톡시실릴스티렌, 1-헥세닐메틸디메톡시실란 및 1-헥세닐메틸디에톡시실란이 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
상기 에폭시기를 함유하는 유기기를 갖는 규소 화합물의 예로는, 3-글리시독시프로필트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, 3-글리시독시프로필트리에톡시실란 및 β-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란이 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
상기 히드록실기를 함유하는 유기기를 갖는 규소 화합물의 예로는, 3-히드록시프로필트리메톡시실란이 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
상기 아미노기를 함유하는 유기기를 갖는 규소 화합물의 예로는, N-β(아미노에틸)γ-아미노프로필메틸디메톡시실란, N-β(아미노에틸)γ-아미노프로필트리메톡시실란, N-β(아미노에틸)γ-아미노프로필트리에톡시실란, γ-아미노프로필트리메톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란 및 N-페닐-γ-아미노프로필트리메톡시실란이 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
또한, 상기 복합체 입자로서, 예컨대, 이하의 것이 바람직하다:
1)상기 규소 화합물이 상기 가수분해성기와 함께 유기 폴리머 골격을 형성할 수 있는 중합성 반응기를 함유하는 유기기(예컨대, 라디칼 중합성기, 에폭시기)를 갖는 경우: 1-1)상기 유기 폴리머 골격은 상기 규소 화합물의 가수분해 축합 반응 후에 중합을 행하는 공정을 포함하는 방법에 의해 얻어지거나; 또는 1-2)상기 유기 폴리머 골격은 상기 규소 화합물의 가수분해 축합 반응에 의해 얻어지는 폴리실록산 골격을 갖는 입자가 라디칼 중합성 모노머, 에폭시기 함유 모노머, 히드록실기 함유 모노머 및 아미노기 함유 모노머 등의 중합성 반응기 함유 중합성 모노머를 흡수한 후에 중합을 행하는 공정을 포함하는 방법에 의해 얻어진다.
2)상기 규소 화합물이 상기 유기 폴리머 골격을 형성할 수 있는 중합성 반응기를 함유하는 유기기(예컨대, 라디칼 중합성기, 에폭시기, 히드록실기, 아미노기)를 갖지 않는 경우, 상기 유기 폴리머 골격은, 상기 규소 화합물의 가수분해 축합 반응으로 얻어지는 폴리실록산 골격을 갖는 입자가 라디칼 중합성 모노머, 에폭시기 함유 모노머, 히드록실기 함유 모노머 및 아미노기 함유 모노머 등의 중합성 반응기 함유 중합성 모노머를 흡수한 후에 중합을 행하는 공정을 포함하는 방법으로 얻어진다.
상술한 바와 같이, 상기 복합체 입자는 a)상기 폴리실록산 골격이 상기 유기 폴리머 골격의 적어도 하나의 탄소 원자에 규소 원자가 직접 화학적으로 결합되는 유기 규소 원자를 분자내에 갖는 형태(화학 결합형) 또는 b)분자 내에 상기와 같은 유기 규소 원자를 갖지 않는 형태(IPN형태) 중 어느 하나이어도 좋다. 따라서, 특별히 한정되는 것은 아니다. 예컨대, 상기 유기 폴리머 골격을 상기 1-1)방법으로 폴리실록산 골격과 함께 얻는 경우, 상기 a)형태를 갖는 복합체 입자를 얻을 수 있고, 상기 2)방법을 행하는 경우, b)형태를 갖는 복합체 입자가 얻어질 수 있다. 또한, 상기 유기 폴리머 골격이 상기 1-2)방법으로 폴리실록산 골격과 함께 얻어지는 경우, 상기 a) 및 b)형태를 결합한 형태를 갖는 복합체 입자를 얻을 수 있다.
상기 1-2) 및 2)방법으로서, 폴리실록산 골격을 갖는 입자로 흡수될 수 있는 라디칼 중합성 모노머는 필수 성분으로서, 라디칼 중합성 비닐 모노머를 포함하는 모노머 성분이 바람직하다.
상기 라디칼 중합 비닐 모노머는, 예컨대, 분자당 적어도 하나의 수로 에틸렌성 불포화기를 함유하는 화합물이면 좋다. 그것의 종류로서는 특별히 한정되지 않는다. 상기 복합체 입자가 원하는 특성을 나타낼 수 있도록 상기 라디칼 중합성 비닐 모노머가 적당히 선택될 수 있다. 상기 라디칼 중합성 비닐 모노머는 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용될 수 있다. 우선, 소수성 라디칼 중합성 비닐 모노머의 사용은 상기 폴리실록산 골격을 갖는 입자로 상기 모노머 성분의 흡수를 위한 제작에 있어서, 상기 모노머 성분이 미리 유화-분산되어 에멀젼을 형성하는 경우, 에멀젼을 안정시키기 위해서 바람직하다. 동일하게, 가교성 모노머를 사용해도 좋고, 이와 같은 모노머의 사용은 얻어진 복합체 입자의 물리적 특성에 관한 효과의 조절을 용이하게 할 수 있으므로 바람직하다. 또한, 가수분해성 실릴기를 갖는 라디칼 중합성 모노머를 사용할 수도 있다. 그것의 구체예로는, 3-(메타)아크릴옥시프로필트리메톡시실란, 3-(메타)아크릴옥시프로필트리에톡시실란, 3-(메타)아크릴옥시프로필메틸디메톡시실란, 3-(메타)아크릴옥시프로필메틸디에톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란 및 p-트리메톡시실릴스티렌이 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
이하, 본 발명의 첨가제로서 사용되는 복합체 입자의 제조방법에 관해서 설명한다. 상기 방법의 바람직한 예로는, 후술의 가수분해 축합 공정 및 중합 공정을 포함하는 제조방법이 포함된다. 필요에 따라서, 상기 중합성 모노머가 가수분해 축합 공정후에 중합 공정 전까지의 기간 동안에 흡수되는 흡수 공정을 더 포함해도 좋다. 상기 가수분해 축합 공정에 사용되는 규소 화합물이 상기 폴리실록산 골격 구조를 구성할 수 있는 성분과 함께 상기 유기 폴리머 골격을 구성하는 성분을 갖는 것이 아닌 경우, 상기 흡수 공정은 반드시 필요하고, 상기 유기 폴리머 골격의 형성은 상기 흡수 공정에서 행해진다.
상기 가수분해 축합 공정은 가수분해의 반응이 행해진 후, 수함유 용제(water-containing solvent)에서 상기 규소 화합물을 축합시키는 공정이다. 상기 공정에 의해, 폴리실록산 골격을 갖는 입자(폴리실록산 입자)를 얻을 수 있다. 상기 가수분해 및 축합을 위해 일괄법, 분할법 및 연속법 등의 임의의 방법을 사용할 수 있다. 상기 가수분해 축합 공정이 행해지는 경우, 촉매로서 암모니아, 우레아, 에탄올아민, 테트라메틸암모늄 히드록시드, 알칼리 금속 히드록시드 및 알칼리 토류 금속 히드록시드 등의 염기성 촉매가 바람직하게 사용된다.
상기 수함유 용제에 있어서, 상기 물 및 촉매 이외의 유기 용제를 함유해도 좋다. 상기 유기 용제의 예로는, 메탄올, 에탄올, 이소프로판올, n-부탄올, 이소부탄올, sec-부탄올, t-부탄올, 펜탄올, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 1,4-부탄디올 등의 알콜; 아세톤 및 메틸에틸케톤 등의 케톤; 에틸아세테이트 등의 에스테르; 이소옥탄 및 시클로헥산 등의 (시클로)파라핀; 및 벤젠 및 톨루엔 등의 방향족 탄화수소가 포함된다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
또한, 상기 가수분해 축합 공정에 있어서, 음이온성, 양이온성 및 비이온성 계면활성제 또는 고분자 분산제(예컨대, 폴리(비닐)알콜, 폴리(비닐피롤리돈))를 더 사용할 수도 있다. 이들은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
상기 가수분해 및 축합은 예컨대, 상기 수함유 용제에 상기 규소 화합물(원료로서 사용됨), 촉매 및 유기 용제를 첨가한 후, 30분~100시간 동안 0~100℃, 바람직하게는 0~70℃의 범위에서 함께 교반하는 공정을 포함하는 방법으로 행할 수 있다. 또한, 상기 방법에 의해 원하는 정도로 반응을 행함으로써 일단 얻어지는 입자는 반응계에 종입자(seed particle)로서 미리 채워진 후, 상기 규소 화합물이 더 첨가되어 상기 종입자가 성장될 수 있다.
상술한 바와 같이, 사용되는 규소 화합물에 따라서, 흡수 공정이 반드시 필요한 공정인 경우와, 상기 흡수 공정이 선택적인 공정이어도 좋은 경우가 있다.
상기 흡수 공정에 있어서, 상기 중합성 모노머는 상기 폴리실록산 입자에 첨가된다. 상기 흡수 공정은, 상기 폴리실록산 입자의 존재에 있어서, 상기 중합성 모노머가 존재하는 상태로 최종적으로 흡수가 행해지면 좋다. 따라서, 특별히 제한되지 않지만, 예컨대, 상기 폴리실록산 입자를 분산시킨 용제에 상기 중합성 모노머를 첨가하거나, 또는 상기 중합성 모노머를 함유하는 용제에 상기 폴리실록산 입자를 첨가하여도 좋다. 그 중에서도, 폴리실록산 입자가 미리 분산되어 있는 용제에 중합성 모노머가 첨가되는 전자의 형태가 바람직하다. 상기 폴리실록산 입자를 합성함으로써 분산액이 얻어지고, 상기 분산액에서 폴리실록산 입자를 꺼내는 일 없이 상기 중합성 모노머를 폴리실록산 입자 분산액에 첨가하는 것이 더욱 바람직한 형태이다. 상기 모드는 복잡한 공정이 필요없으므로, 생산성이 우수하다.
상기 흡수 공정에 있어서, 상기 중합성 모노머는 상기 폴리실록산 입자의 구조로 흡수된다. 상기 중합성 모노머가 상기 폴리실록산 입자에 첨가되는 경우, 상기 흡수를 용이하게 할 수 있도록 각종 조건을 설정하고, 상기 설정 조건하에, 상기 첨가가 행해지는 것이 바람직하다. 이와 같은 조건의 예로는; 폴리실록산 입자 및 중합성 모노머의 각각의 농도; 폴리실록산 입자 및 중합성 모노머간의 혼합비; 혼합의 처리방법 및 수단; 혼합시 온도 및 시간; 및 혼합 후의 처리 방법 및 수단이 포함된다. 이들 조건으로서, 그들의 필요성은 사용되는 중합성 모노머 및 폴리실록산 입자의 종류 등에 대하여 적절하게 고려될 수 있다. 또한, 이들 조건은 각각 단독으로 또는 서로 조합으로 사용되어도 좋다.
상기 중합성 모노머가 상기 흡수 공정에 첨가되는 경우, 상기 폴리실록산 입자에 대해 원료로서 사용되는 규소 화합물의 중량에 대하여 상기 중합성 모노머는 0.01~100배의 중량으로 첨가된다. 상기 첨가량이 0.01배 미만인 경우, 상기 폴리실록산 입자로의 상기 중합성 모노머의 흡수량이 너무 적게 되어 상기 수지로의 얻어진 복합체 입자의 접착성이 낮게 될 수도 있다. 상기 첨가량이 100배 초과하는 경우, 첨가되는 중합성 모노머가 폴리실록산 입자로 전체적으로 흡수되기 곤란하고, 비흡수된 중합성 모노머가 잔존할 경우가 있으므로, 중합 공정이 행해진 후에 입자간의 응집이 일어날 경향이 있다.
상기 중합성 모노머가 상기 흡수 공정에 첨가되는 경우, 상기 중합성 모노머는 한번에 첨가되어도 좋고, 여러번 나누어서 첨가되어도 좋고, 임의의 양으로 공급되어도 좋으므로, 특별한 제한은 없다. 또한, 상기 중합성 모노머가 첨가되는 경우, 상기 중합성 모노머는 단독으로 첨가되어도 좋고, 또는 상기 중합성 모노머의 용액의 형태로 첨가되어도 좋다. 그러나, 상기 중합성 모노머는 그 중합성 모노머가 미리 유화 분산되어 있는 상태로 상기 폴리실록산 입자에 첨가되는 형태가 상기 입자로의 흡수를 더욱 효율적으로 행할 수 있으므로 바람직하다.
상기 유화 분산으로서, 일반적으로 상기 모노머 성분은 유화제와 함께 초음파 호모지나이저 또는 호모믹서 등을 사용하여 물에 분산된 상태인 것이 바람직하다.
상기 흡수 공정에 있어서, 상기 모노머 성분이 상기 폴리실록산 입자에 흡수되었는지의 여부의 판단으로서, 상기 판단은 예컨대, 상기 모노머 성분의 첨가 전과 흡수 공정의 종료 후에 현미경에 의해 입자를 관찰하여 상기 모노머 성분의 흡수에 의해 입자 직경이 증가되었는지의 여부를 확인함으로써 용이하게 행할 수 있다.
상기 중합 공정은 상기 중합성 반응기의 중합 반응을 행하여 상기 유기 폴리머 골격을 갖는 입자를 얻는 공정이다. 구체적으로는, 상기 중합성 반응기 함유 유기기를 갖는 규소 화합물이 상기 규소 화합물로서 사용되는 경우, 상기 중합 공정은 상기 유기기의 중합성 반응기를 중합시켜 상기 유기 폴리머 골격을 형성하는 공정이다. 상기 흡수 공정이 행해지는 경우, 상기 중합 공정은 상기 흡수된 중합성 반응기 함유 중합성 모노머를 중합시켜 상기 유기 폴리머 골격을 형성하는 공정이다. 상기 2개의 공정이 상응하는 경우, 어느 하나의 반응에 의해서, 상기 중합 공정이 유기 폴리머 골격을 형성하는 공정일 수 있다.
상기 중합 반응은 상기 가수분해 축합 공정 또는 흡수 공정 중에 행하여도 좋고, 또는 이들 공정의 어느 하나 또는 양쪽 공정 후에 행하여도 좋으므로 특별히 한정되지 않는다. 그러나, 상기 가수분해 축합 공정 후에(또는 흡수 공정이 행해지는 경우의 흡수 공정 후에) 중합 반응이 개시되는 것이 일반적이다.
상기 중합 공정 후에, 얻어진 입자를 함유하는 제작된 액체가 그대로 사용될 수도 있다. 그러나, 상기 제작된 액체는, 상기 유기 용제가 증류에 의해 분산매(물 및/또는 알콜을 포함)로 치환된 후에 사용되어도 좋다. 또한, 여과, 원심 분리 및 감압 농축 등의 종래의 공지의 방법에 의해 입자를 분리시킬 수도 있다. 또한, 상기 입자는 분급에 의해 원하는 입자 직경 분포를 갖는 입자를 제조할 수 있다. 상기 분리 후에, 필요에 따라서, 건조 및 소성의 목적으로 상기 얻어진 복합체 입자가 가열처리 공정에 의해 처리될 수도 있다.
상기 열처리 공정은 중합 공정에서 형성된 복합체 입자가 500℃이하의 온도, 바람직하게는 50~300℃의 온도에서 건조 및 소성되는 공정이다. 예컨대, 상기 열처리 공정은 10부피% 이하의 산소 농도를 갖는 대기하 또는 감압하에서 행해지는 것이 바람직하다. 상기 열처리 공정을 행함으로써, 상기 중합 공정으로부터 얻어진 복합체 입자의 유연성 및 탄력성이 더욱 향상될 수 있다.
[광학 수지 조성물]:
본 발명의 따른 광학 수지 조성물(이하, 본 발명의 수지 조성물이라고 함)은, 상기 본 발명에 따른 상기 광학 수지용 첨가제 및 광학 수지로서의 투명 수지를 포함한다.
본 발명의 수지 조성물의 형태는 특별히 한정되지 않지만, 예컨대 이하의 것일 수 있다: 1)투명 수지로서 기재 수지에 본 발명의 첨가제를 첨가 및 분산시키는 공정을 포함하는 방법에 의해 얻어진 수지 조성물; 또는 2)소정의 기재의 표면 상에 바인더 수지(투명수지로서) 및 본 발명의 첨가제를 포함한 혼합물이 적층(코팅)되는 공정을 포함하는 방법으로 얻어진 수지 조성물.
상기 1)형태인 경우, 상기 기재 수지의 바람직한 예로는 폴리에스테르 수지(예컨대, 폴리(에틸렌테레프탈레이트), 폴리(에틸렌나프탈레이트)), 아크릴 수지, 폴리스티렌 수지, 폴리카보네이트 수지, 폴리에테르술폰 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리술폰 수지, 폴리에테르 수지, 폴리메틸펜텐 수지, 폴리에테르케톤 수지, (메타)아크릴로니트릴 수지, 폴리올레핀 수지, 노르보르넨 수지, 비결정질 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지 및 트리아세틸셀룰로오스 수지가 포함된다. 그러나, 이들에 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 1)형태의 광학 수지 조성물은, 예컨대, 광확산 판(광확산 시트), 도광판, 각종 디스플레이스용 플라스틱 기판 및 터치 패털용 기판 등의 광학적 용도에 사용된다.
상기 2)형태인 경우, 상기 수지 바인더의 바람직한 예로는, 아크릴 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리(비닐알콜) 수지, 폴리(비닐아세테이트) 수지, 폴리스티렌 수지, 폴리(비닐클로라이드) 수지, 실리콘 수지 및 풀리우레탄 수지가 포함된다. 그러나, 이들에 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 2)형태의 광학 수지 조성물은, 예컨대, 광확산 판(광확산 시트), 도광판, 각종 디스플레이용 플라스틱 기판 및 터치 패널용 기판 등의 광학 용도에 사용된다.
본 발명의 수지 조성물에 있어서, 본 발명의 첨가제의 함량은 얻어지는 광학 특성을 고려하여 적당하게 선택되므로 특별히 한정되지 않는다. 그러나, 상기 함량은 상기 전체 수지 조성물에 대하여 0.001~95중량%, 더욱 바람직하게는 0.01~93중량%, 더욱 더 바람직하게는 0.05~90중량%의 범위가 바람직하다. 본 발명의 첨가제의 함량이 0.001중량% 미만인 경우, 예컨대, 광확산성이 요구되는 용도에 있어서, 상기 광확산 효율이 열화될 수도 있다. 본 발명의 첨가제의 함량이 95중량%를 초과하는 경우, 상기 광학 수지 조성물 자체의 강도가 열화될 수 있다.
본 발명의 수지 조성물을 얻기 위해 상기 투명 수지에 본 발명의 첨가제를 첨가하는 방법은, 본 발명의 첨가제로서 사용되는 복합체 입자가 상기 투명 수지에 균일하게 분산되는 방법이면 특별히 한정되지 않는다. 그러나, 상기 방법은 상기 복합체 입자의 액체 분산체를 상기 투명 수지에 첨가하는 방법이어도, 또는 상기 복합체 입자가 그대로 상기 수지에 첨가되는 방법이어도 좋다.
상기 1)형태의 광학 수지 조성물을 얻기 위한 방법의 예로는, 상기 기재 수지에 본 발명의 첨가제를 혼합하고; 이어서 적당한 압출기로 그것을 용융 혼련하면서 얻어진 혼합물을 압출 성형하여 입자를 형성하는 공정을 포함하는 방법이 포함된다. 또한, 필요에 따라서, 내후성 및 UV내성 등의 특성을 향상시키기 위한 각종 첨가제 및 안정제 및 난연제 등의 기타 첨가제를 첨가하는 공정을 더 포함하는 방법으로 상기 광학 수지 조성물을 형성할 수도 있다.
상기 2)형태의 광학 수지 조성물을 얻기 위해 상기 바인더 수지 및 본 발명의 첨가제를 포함하는 혼합물을 적층하기 위한 방법의 예로는, 리버스롤코트법, 그라비아코트법, 다이코트법, 콤마코트법 및 스프레이코트법 등의 공지의 각종 적층법이 포함된다.
이하, 본 발명을 본 발명에 따르지 않는 비교예와 비교하여 몇몇의 바람직한 실시 형태의 하기 실시예로 더욱 구체적으로 설명한다. 그러나, 본 발명은 이들로 한정되지 않는다. 또한, 편의상, 단위 "중량부"는 간단히 "부"로 나타낼 수 있다.
실시예 및 비교예의 평가 및 측정 방법을 이하에 나타낸다.
[첨가제 입자가 떨어지는 경향]:
상기 광학 수지 조성물로부터 얻어진 첨가제 입자(광학 수지용 첨가제)가 떨어지는 경향은 하기 방법으로 측정 및 평가되었다.
평가되는 첨가제 입자의 10부의 양이 바인더 수지(PET, PEN, PC 또는 PMMA)의 100부에 첨가된 후, 헨첼 믹서로 혼합되고, 이어서 얻어진 혼합물이 65mm 일축 압출기로 용융 혼련되어 입자가 제조되었다. 얻어진 입자는 사출 성형기로 성형되어 떨어지는 경향을 평가하기 위한 실험편이 제작되었다.
상기 제작된 실험편의 표면은 20번 레이온제 천으로 마찰된 후 상기 천의 표면은 현미경으로 관찰되어 하기 기준으로 평가되었다: 상기 첨가제 입자가 다량 보이는 경우는 "X"로 나타내었고; 상기 첨가제 입자가 소량 보이는 경우는 "△"로 나타내었고; 상기 첨가제 입자가 극소량 보이는 경우는 "○"로 나타내었으며; 상기 첨가제 입자가 전혀 보이지 않는 경우는 "◎"로 나타내었다.
[상기 광확산 시트의 휘도 불균일]:
상기 얻어진 광확산 시트(한변 길이: 150mm, 두께 30㎛)는 단측(end side)에 1개의 냉음극관(직경: 3mm, 길이: 170mm)이 설치된 액정 디스플레이트용 백라이트 모듈의 도광판상에 적층되었다. 조도계(CS-100, Minolta Inc.제작)는 상기 광확산 시트의 표면으로부터 30cm의 거리로 설치되어 임의의 10지점의 휘도를 측정하였다. 상기 광확산 시트의 면내 휘도 불균일은 이하의 기준으로 평가되었다.
또한, 측정 및 평가되는 광확산 시트로서 사용되는 샘플은 이하와 같다: (1)상기 광학산 시트의 표면이 레이온제 천으로 20번 마찰되어 얻어진 샘플(마찰 실험후의 샘플); 및 (2)다른 주름으로 상기 광확산 시트를 20번 구부려서 얻어진 샘플(구부림 실험 후의 샘플)
◎ : 휘도 불균일이 없음
○ : 약간 부분적으로 휘도 불균일이 있음
△ : 부분적으로 휘도 불균일이 있음
× : 표면 전체에 휘도 불균일이 있음
[광확산 시트의 면발광성] :
상기 얻어진 광학산 시트(한변 길이: 150mm, 두께: 30㎛)는, 단측에 하나의 냉음극관(직경: 3mm, 길이: 170mm)이 설치된 액정 디스플레이용 백라이드 모듈의 도광판 상에 적층되었다. 조도계(CS-100, Minolta Inc.제작)는 상기 광확산 시트의 표면으로부터 30cm의 거리로 설치되어 상기 광확산 시트의 전체 면의 휘도를 측정하였다. 상기 시트의 면내 면발광성은 이하의 기준으로 평가되었다.
또한, 측정 및 평가되는 광확산 시트로서 사용되는 샘플은 상기 휘도 불균일의 측정 및 평가에 사용된 것과 동일한 샘플(1) 및 (2)이었다.
◎ : 발광면이 매우 밝음
○ : 발광면이 밝음
△ : 발광면이 다소 어두움
× : 발광면이 어두움
[도광판의 휘도 불균일]:
상기 얻어진 도광판(한변 길이: 150mm, 두께: 4mm)은 한변 길이가 150mm이고, 두께가 2mm인 백색 반사판의 상부에 적층된 후, 상기 도광판의 단측에 냉음극관(직경: 3mm, 길이: 170mm)이 설치되었다.
조도계(CS-100, Minolta Inc.제작)는 상기 도광판 표면으로부터 30cm의 거리로 설치되어 임의의 10지점의 휘도를 측정하였다. 상기 도광판의 면내 휘도 불균일은 하기의 기준으로 평가되었다.
또한, 측정 및 평가되는 도광판으로서 사용되는 샘플은 이하와 같다: (1)상기 도광판의 표면이 레이온제 천으로 20번 마찰되어 얻어진 샘플(마찰 실험후의 샘플); 및 (2)다른 주름으로 상기 도광판을 20번 구부려서 얻어진 샘플(구부림 실험 후의 샘플)
◎ : 휘도 불균일이 없음
○ : 약간 부분적으로 휘도 불균일이 있음
△ : 부분적으로 휘도 불균일이 있음
× : 표면 전체에 휘도 불균일이 있음
[도광판의 면발광성]:
상기 얻어진 도광판(한변 길이: 150mm, 두께: 4mm)은 한변 길이가 150mm이고, 두께가 2mm인 백색 반사판의 상부에 적층된 후, 상기 도광판의 단측에 냉음극관(직경: 3mm, 길이: 170mm)이 설치되었다.
조도계(CS-100, Minolta Inc.제작)는 상기 도광판의 표면으로부터 30cm의 거리로 설치되어 상기 도광판의 전체 면의 휘도를 측정하였다. 상기 도광판의 면내 면발광성은 이하의 기준으로 평가되었다.
또한, 측정 및 평가되는 도광판으로서 사용되는 샘플은 상기 휘도 불균일의 측정 및 평가에 사용된 것과 동일한 샘플(1) 및 (2)이었다.
◎ : 발광면이 매우 밝음
○ : 발광면이 밝음
△ : 발광면이 다소 어두움
× : 발광면이 어두움
-실시예 1-
(광학 수지용 첨가제(첨가제 입자)의 제작):
650부의 이온 교환수, 2.6부의 25% 암모니아수 및 322부의 메탄올의 혼합액이 냉각관, 온도계 및 적하구를 구비한 플라스크에 넣어졌다. 상기 혼합액이 교반되면서, 상기 혼합액에 24부의 γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란이 적하구로부터 첨가되어 반응이 개시된 후, 2시간 동안 교반이 계속되었다. 개별적으로 4.8부의 음이온 계면활성제(N-08, Dai-ichi Kogyo Seiyaku Co.,Ltd.제작) 및 240부의 이온 교환수가 480부의 스티렌 및 10.1부의 2,2'-아조비스(2,4-디메틸발레로니트릴 )(V-65, Wako Pure Chemical Industies, Ltd.제작)의 혼합액에 첨가되어 제작된 물질이 15분 동안 호모믹서로 유화 분산되어 에멀젼이 제작되었다. 상기 에멀젼은 상기 반응 개시로부터 2시간 후(2시간 교반 후)에 적하구로부터 첨가되었다. 상기 첨가 후, 1시간 더 교반이 계속되었다. 상기 얻어진 반응액은 질소 분위기하에 65℃에서 가열된 후 2시간 동안 65±2℃에서 유지되어 라디칼 중합 반응이 행해졌다. 상기 중합 반응 후, 얻어진 에멀젼이 자연 침전에 의해 고액 분리되었다. 얻어진 케이크는 이온 교환수 및 메탄올로 세정된 후 5시간 동안 100℃에서 진공 건조되어 입자가 응집된 건조물을 얻었다. 상기 건조물은 래보래토리 제트(laboratory jet)로 분해되어 입자를 얻었다(첨가제 입자(1)).
상기 첨가제 입자(1)의 입자 직경은 Coulter Multisizer(Beckmann Coulter Electronic, Inc. 제작)로 측정되었다. 그 결과, 상기 평균 입자 직경은 10.0㎛이었고, 입자 직경의 변동 계수는 3.2%이었다.
상기 첨가제 입자(1)의 떨어지는 경향은 상기 방법으로 평가되었다. 결과는 표 1에 나타낸다.
(광확산 시트의 제작):
100㎛두께의 폴리에스테르(PET) 필름의 표면 상에 20부의 아크릴 수지, 40부의 첨가제 입자(1) 및 60부의 용제(톨루엔)를 함께 혼합, 분산하여 제작된 바니쉬를 다이코트법에 의해 코팅하여 30㎛두께의 광확산층을 제작하였다. 그런 후, 상기 광확산층은 상기 PET필름으로부터 분리되어 광확산 시트(1)를 얻었다.
상기 얻어진 광확산 시트(1)의 휘도 불균일 및 면발광성을 상기 방법으로 평 가하였다. 그 결과는 표 2 및 3에 나타낸다.
(도광판의 제작):
0.1부의 첨가제 입자(1)를 100부의 방향족 폴리카보네이트 수지에 첨가한 후, 일축 압출기로 용융 혼련하여 입자를 얻었다. 상기 얻어진 입자가 5시간 동안 열풍 순환식 건조기로 120℃에서 건조된 후, 사출 성형기로 150mm의 한변 길이 및 4mm의 두께의 판의 형상으로 성형하여 도광판(1)을 얻었다.
상기 얻어진 도광판(1)의 휘도 불균일 및 면발광성이 상기 방법으로 평가되었다. 그들의 결과는 표 2 및 3에 나타낸다.
-실시예 2-
650부의 이온 교환수, 2.6부의 25% 암모니아수의 혼합액이 냉각관, 온도계 및 적하구를 구비한 플라스크에 넣어졌다. 상기 혼합액이 교반되면서, 상기 혼합액에 50부의 γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란 및 용액(상기 용액은 10.1부의 2,2'-아조비스(2,4-디메틸발레로니트릴)(V-65, Wako Pure Chemical Industries, Ltd.제작)를 322부의 메탄올에 용해하여 제작됨)이 적하구로부터 첨가되어 반응이 개시된 후, 2시간 동안 교반이 계속되었다. 상기 얻어진 반응액은 질소 분위기하에 65℃에서 가열된 후, 2시간 동안 65±2℃에서 유지되어 라디칼 중합 반응이 행해졌다. 상기 중합 반응 후, 얻어진 에멀젼이 자연 침전에 의해 고액 분리되었다. 얻어진 케이크는 이온 교환수 및 메탄올로 세정된 후, 5시간 동안 100℃에서 진공 건조되어 입자가 응집된 건조물을 얻었다. 상기 건조물은 래보래토리 제트로 분해되어 입자를 얻었다(첨가제 입자(2)).
상기 첨가제 입자(2)의 입자 직경은 Coulter Multisizer(Beckmann Coulter Electronic, Inc. 제작)로 측정되었다. 그 결과, 상기 평균 입자 직경은 12.0㎛이었고, 입자 직경의 변동 계수는 2.5%이었다.
상기 첨가제 입자(2)의 떨어지는 경향은 상기 방법으로 평가되었다. 결과는 표 1에 나타낸다.
다음에, 광확산 시트(2) 및 도광판(2)이, 첨가제 입자(1)이 첨가제 입자(2)로 대체되는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제작되었다.
얻어진 광확산 시트(2) 및 얻어진 도광판(2)의 휘도 불균일 및 면발광성이 각각 상기 방법으로 평가되었다. 그 결과는 표 2 및 3으로 나타낸다.
-비교예 1-
디비닐벤젠, 스티렌 및 디펜타에리트리톨 헥사아크릴레이트의 혼합물이 현탁 중합된 후, 얻어진 케이크가 이온 교환수 및 물로 세정된 후에 5시간 동안 100℃에서 진공 건조되어 입자가 응집된 건조물을 얻었다. 상기 건조물은 래보래토리 제트로 분해되어 입자를 얻었다(첨가제 입자(c1)).
상기 첨가제 입자(c1)의 입자 직경은 Coulter Multisizer(Beckmann Coulter Electronic, Inc. 제작)로 측정되었다. 그 결과, 상기 평균 입자 직경은 12.0㎛이었고, 입자 직경의 변동 계수는 45%이었다.
상기 첨가제 입자(c1)의 떨어지는 경향은 상기 방법으로 평가되었다. 결과는 표 1에 나타낸다.
다음에, 광확산 시트(c1) 및 도광판(c1)이, 첨가제 입자(1)이 첨가제 입자 (c1)로 대체되는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제작되었다.
얻어진 광확산 시트(c1) 및 얻어진 도광판(c1)의 휘도 불균일 및 면발광성이 각각 상기 방법으로 평가되었다. 그 결과는 표 2 및 3으로 나타낸다.
-비교예 2-
메틸메타크릴레이트, 에틸글리콜디메타크릴레이트 및 2-메타크릴로일옥시에틸 헥사히드로프탈레이트의 혼합물이 현탁 중합된 후, 얻어진 케이크가 이온 교환수 및 물로 세정된 후에 5시간 동안 100℃에서 진공 건조되어 입자가 응집된 건조물이 얻어졌다. 상기 건조물은 래보래토리 제트로 분해되어 입자를 얻었다(첨가제 입자(c2)).
상기 첨가제 입자(c2)의 입자 직경은 Coulter Multisizer(Beckmann Coulter Electronic, Inc. 제작)로 측정되었다. 그 결과, 상기 평균 입자 직경은 12.0㎛이었고, 입자 직경의 변동 계수는 45%이었다.
상기 첨가제 입자(c2)의 떨어지는 경향은 상기 방법으로 평가되었다. 결과는 표 1에 나타낸다.
다음에, 광확산 시트(c2) 및 도광판(c2)가, 첨가제 입자(1)이 첨가제 입자(c2)로 대체되는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제작되었다.
얻어진 광확산 시트(c2) 및 얻어진 도광판(c2)의 휘도 불균일 및 면발광성이 각각 상기 방법으로 평가되었다. 그 결과는 표 2 및 3으로 나타낸다.
-비교예 3-
650부의 이온 교환수 및 1.0부의 25% 암모니아수의 혼합 용액이 냉각관, 온 도계 및 적하구를 구비한 플라스크에 넣어졌다. 상기 혼합액이 교반되면서, 그 혼합액에 100부의 γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란 및 용액(상기 용액은 10.1부의 2,2'-아조비스(2,4-디메틸발레로니트릴)(V-65, Wako Pure Chemical Industries, Ltd.제작)을 322부의 메탄올에 용해하여 제작됨)이 적하구로부터 첨가되어 반응이 개시된 후, 2시간 동안 교반이 계속되었다. 상기 얻어진 반응액은 질소 분위기하에 65℃에서 가열된 후 2시간 동안 65±2℃에서 유지되어 라디칼 중합 반응이 행해졌다. 상기 중합 반응 후, 얻어진 에멀젼이 자연 침전에 의해 고액 분리되었다. 얻어진 케이크는 이온 교환수 및 메탄올로 세정된 후, 5시간 동안 900℃에서 소성되어 실리가 입자가 얻어졌다(첨가제 입자(c3)).
상기 첨가제 입자(c3)의 입자 직경은 Coulter Multisizer(Beckmann Coulter Electronic, Inc. 제작)로 측정되었다. 그 결과, 상기 평균 입자 직경은 10.5㎛이었고, 입자 직경의 변동 계수는 5.5%이었다.
상기 첨가제 입자(c3)의 떨어지는 경향은 상기 방법으로 평가되었다. 결과는 표 1에 나타낸다.
다음에, 광확산 시트(c3) 및 도광판(c3)이, 첨가제 입자(1)이 첨가제 입자(c3)로 대체되는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제작되었다.
얻어진 광확산 시트(c3) 및 얻어진 도광판(c3)의 휘도 불균일 및 면발광성이 각각 상기 방법으로 평가되었다. 그 결과는 표 2 및 3으로 나타낸다.
-비교예 4-
시판의 구형의 실리콘 미립자(Tospearl 120, Toshiba Silicone Co.,Ltd.제 작)(첨가제 입자(c4))가 제작되었다.
상기 첨가제 입자(c4)의 입자 직경은 Coulter Multisizer(Beckmann Coulter Electronic, Inc. 제작)로 측정되었다. 그 결과, 상기 평균 입자 직경은 2.0㎛이었고, 입자 직경의 변동 계수는 8.2%이었다.
상기 첨가제 입자(c4)의 떨어지는 경향은 상기 방법으로 평가되었다. 결과는 표 1에 나타낸다.
다음에, 광확산 시트(c4) 및 도광판(c4)가, 첨가제 입자(1)이 첨가제 입자(c4)로 대체되는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 제작되었다.
얻어진 광확산 시트(c4) 및 얻어진 도광판(c4)의 휘도 불균일 및 면발광성이 각각 상기 방법으로 평가되었다. 그 결과는 표 2 및 3으로 나타낸다.
(표 1)
(수지 조성물이 떨어지는 경향의 평가 결과)
Figure 112005056775469-pct00003
(주)PET : 폴리(에틸렌테레프탈레이트)
PEN : 폴리(에틸렌나프탈레이트)
PC : 폴리카보네이트
PMMA: 폴리(메틸메타크릴레이트)
(표 2)
(광확산 시트에 관한 휘도 불균일 및 면발광성의 평가 결과)
Figure 112005056775469-pct00004
(주) (1)마찰 실험 후
(2)구부림 실험 후
(표 3)
(도광판에 관한 휘도 불균일 및 면발광성의 평가 결과)
Figure 112005056775469-pct00005
(주) (1)마찰 실험 후
(2)구부림 실험 후
본 발명은, 광학적 용도를 고려하더라도 바인더 수지층 또는 수지 기재 등으로부터 적게 떨어지는 첨가제 및 휘도 불균일이 없는 균일한 광확산성 및 높은 면발광성을 발휘할 수 있는 광학 수지용 첨가제를 제공할 수 있다. 또한, 본 발명은 상기 첨가제 및 투명 수지를 포함하고, 광학적 용도에 사용되는 경우에 휘도 불균일이 없고, 면발광성 등의 광학적 특성에 있어서, 매우 우수한 성능을 나타낼 수 있는 광학 수지 조성물을 제공할 수 있다. 또한, 본 발명의 광학 수지용 첨가제가 사용되면, 생산성 향상 및 비용 등의 관점에서 경제적 잇점의 향상이 달성될 수도 있고, 또한, 광학 재료로서 광손실이 적고, 물리적 강도 및 유연성 등의 물리적 성능도 우수한 광학 수지 조성물을 제공할 수도 있다.

Claims (2)

  1. 필수 골격으로서 유기 폴리머 골격 및 폴리실록산 골격을 보유하는 구조를 갖는 유기성-무기성 복합체 입자를 포함하며, 상기 유기성-무기성 복합체 입자는 입자 직경의 변동계수가 10%이하이며, 상기 폴리실록산 골격은 하기 식(Ⅰ)으로 나타내어지는 규소 화합물을 필수로 하는 가수분해성 규소화합물의 가수분해 축합물로 이루어진 것을 특징으로 하는 광학 수지용 첨가제.
    R1 mSiX4-m (Ⅰ)
    (상기 식(Ⅰ)에서, R1은 치환기를 가져도 좋고, 알킬기, 아릴기, 아랄킬기 및 불포화 지방족기로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종의 기를 나타내고, x는 알콕시기 및 아실옥시기로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종의 기를 나타내고, m은 0 또는 1이다)
  2. 제 1항에 기재된 광학 수지용 첨가제 및 투명 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 광학 수지 조성물.
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