CN100457828C - 光学树脂用添加剂以及光学树脂组合物 - Google Patents

光学树脂用添加剂以及光学树脂组合物 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种光学树脂用添加剂，其中，即使考虑光学用途，该添加剂几乎不从例如粘结剂树脂层或树脂基础材料脱落，并且能够实现均匀的光扩散性而没有亮度不均匀性，和高的面发光。本发明还公开了一种光学树脂组合物，其包含上述添加剂和透明树脂，并且在光学性质如在用于光学用途的情况下无亮度不均匀性和面发光方面可以显示出非常优异的性能。所述光学树脂用添加剂的特征在于包含有机无机复合颗粒，该有机无机复合颗粒具有包括有机聚合物骨架和聚硅氧烷骨架作为基本骨架的结构。所述光学树脂组合物的特征在于包含上述的本发明的光学树脂用添加剂和透明树脂。

Description

光学树脂用添加剂以及光学树脂组合物
技术领域
本发明涉及光学树脂用添加剂和光学树脂组合物。更具体地说，本发明涉及用于例如光漫射片和导光板的光学树脂用添加剂；和包含该添加剂的光学树脂组合物。
背景技术
人们迄今已经做了很多尝试，通过向其中加入细颗粒来提高例如树脂或树脂组合物(其用于各种用途)的性能或实用性。这对于用作用于光学应用例如LCD、PDP、EL显示器和触摸屏的材料的光学树脂也是相同的。例如，关于光学树脂片例如光漫射片，已知通过用树脂组合物涂布预定基础材料的表面获得的那些，所述树脂组合物通过将细无机颗粒(例如二氧化钛、玻璃珠和二氧化硅)或细树脂颗粒(由例如硅氧烷树脂、丙烯酸树脂或聚苯乙烯制成)混入作为粘结剂的透明树脂制备(例如参见以下专利文献1至4)。此外，关于导光板，已知通过将树脂颗粒(由例如丙烯酸树脂制成)加入作为基础材料的透明树脂(例如聚碳酸酯)获得的树脂组合物(例如参见以下专利文献5)。
然而，在考虑到细颗粒和树脂(粘结剂树脂，树脂基础材料)之间亲合性的光学用途的情况下，上述的各种树脂组合物缺乏实用性或其实用性不足。具体地，在树脂组合物的表面上或表面附近，细颗粒倾向于从例如粘结剂树脂层或树脂基础材料脱落。因此，脱落的细颗粒不利地损害粘结剂树脂层的表面或树脂基础材料的表面。结果，例如在光学应用例如光学片(例如光漫射片和导光板)中，存在它们的光学性质极大地恶化或不能充分发挥的问题。
特别地，关于细无机颗粒，其与树脂介质的亲合性如此低，以致当生产包含该细颗粒的树脂组合物时，或当生产各种光学设备产品过程中处理该树脂组合物时，由于例如用辊缠绕或弯曲期间产生的应力，或由于例如与例如其它基础材料表面接触期间的冲击力和摩擦力，细颗粒不利地容易脱落。因此所述细无机颗粒缺乏作为光学应用中使用的材料的实用性。另一方面，可以说与上述细无机颗粒相比，细树脂颗粒具有更高的与树脂亲合性，并且细树脂颗粒从树脂的脱落也可以在某种程度上减少。然而，如果考虑到随着近年来在例如各种光学设备技术领域的很大的技术进步，越来越要求很高水平的光学性质，和需要开发和提供更高品质和更高性能的光学材料，那么即使上述细树脂颗粒仍不能说具有足够的与树脂亲合性，并且脱落的细颗粒产生的损害如此之大以至于不能被忽略。
由于关于细颗粒作为添加剂的上述原因，仍然不能说用于光学用途的树脂组合物在光学性质方面具有足够的性能。此外，如果考虑到用于光学用途的树脂组合物应该是更高品质和更高性能的光学材料，这方面变得更加明显。具体地，对于在各种光学材料例如光漫射片和导光板中的亮度不均匀性(局部发光度的分散)的程度或面发光(作为整体发光的大小)，上述方面变得更加明显。
如上所述，对于包含细无机颗粒的各种树脂组合物，许多细颗粒从其中脱落，因此导致较大的亮度不均匀性程度。对于未脱落的细颗粒和存在于树脂组合物内部的细颗粒，由于例如缠绕或弯曲期间产生的应力，树脂和细颗粒之间的界面(接触面)离解(其被称为界面开裂)。因此，亮度不均匀性的程度变得更大。细无机颗粒与树脂的低亲合性还对细颗粒本身在树脂中的低分散性产生影响，因而导致不均匀的分散状态(存在状态)。这是增加亮度不均匀性程度的一个因素。通常，细无机颗粒在折射率方面大大地不同于树脂，并且透光率低，因此在面发光方面非常差。另一方面，对于各种包含细树脂颗粒的树脂组合物，看不到象在包含细无机颗粒的情况下的那么多的脱落。然而，如果考虑到树脂组合物应该是品质更高并且性能更高的光学材料，亮度不均匀性的程度仍然太大。对于未脱落的细树脂颗粒和存在于树脂组合物内部的细树脂颗粒，由于例如缠绕或弯曲期间产生的应力，细颗粒本身的内部被破坏(例如其内部结构发生碎裂)。或者，取决于细树脂颗粒的类型，在生产树脂组合物期间施加热量的情况下，细颗粒本身塑性变形。因此，亮度不均匀性的程度变得更大。包含细树脂颗粒的各种树脂组合物在面发光方面也不能说是足够的。衍生自树脂部分(有机聚合物部分)的细树脂颗粒的折射率通常满足适于获得优异面发光的范围。然而，因为上述细树脂颗粒本身的内部破坏和塑性变形，不可能获得最初拥有的适当折射率，使得面发光较差。此外，如果考虑到树脂组合物应该是更高品质和更高性能的光学材料，这方面变得更加明显。
[专利文献1]JP-A-172801/1989(Kokai)
[专利文献2]JP-A-027904/1995(Kokai)
[专利文献3]JP-A-249525/2002(Kokai)
[专利文献4]日本专利No.3306987
[专利文献5]日本专利No.3100853
发明内容
发明目的
因此，本发明的一个目的是提供光学树脂用添加剂，其中，即使考虑光学用途，所述添加剂几乎不从例如粘结剂树脂层或树脂基础材料脱落，使得能够实现均匀的光扩散性而没有亮度不均匀性，和高的面发光。本发明的另一个目的是提供一种光学树脂组合物，其包含上述添加剂和透明树脂，并且在光学性质如在用于光学用途的情况下无亮度不均匀性和面发光方面可以显示出非常优异的性能且。
发明概述
本发明人努力研究以解决上述问题。
在研究过程中，本发明人决定将注意力放在其中具有无机部分和有机部分的细颗粒上，然后通过发现并证实，如果在这样的细颗粒中，具有聚硅氧烷骨架结构作为无机部分和有机聚合物骨架结构作为有机部分并且呈这两种骨架结构的复合体的有机无机复合颗粒被用作光学树脂用添加剂，则可以同时解决上述问题，从而完成了本发明。
就是说，本发明的光学树脂用添加剂的特征在于包含有机无机复合颗粒，该有机无机复合颗粒具有包括有机聚合物骨架和聚硅氧烷骨架作为基本骨架的结构。此外，本发明的光学树脂组合物的特征在于包含上述的本发明的光学树脂用添加剂和透明树脂。
上述有机无机复合颗粒在当用作光学树脂用添加剂时几乎不从透明树脂(其用作介质)(例如粘结剂树脂、树脂基础材料)脱落的方面比常规的各种细颗粒更加优异(甚至从特别是近年来光学用途所要求的高性能水平的观点来看)的原因许多现在都不清楚。然而，上述原因可以推断如下。用作本发明的光学树脂用添加剂的有机无机复合颗粒具有衍生自有机聚合物骨架的树脂部分。因此，当至少与常规的细无机颗粒比较时，所述有机无机复合颗粒与树脂(其用作介质)的亲合性更高(更好)，并因此明显更少地从树脂中脱落。此外，当与常规的细树脂颗粒相比时，与树脂的亲合性仍是更加优异的。其原因可以被认为如下。所述有机无机复合颗粒具有基于聚硅氧烷的网络结构骨架。因此，树脂(其用作介质)与在所述颗粒表面附近的网络结构适当缠结。结果，所述颗粒与树脂的粘合性被大大提高，从而对防止脱落发挥更大的影响。此外，上述网状结构还给所述颗粒本身提供了适当的柔软度和弹性。因此，即使所述颗粒受到摩擦力或应力，适当的缓冲功能发挥作用，因而防止脱落。根据上述，上述的组合具有有机部分和无机部分可以被认为是大大地提高防止从树脂脱落的效果的一个因素。
关于在本发明的光学树脂组合物用作光学材料的情况下获得均匀性优异而没有亮度不均匀性的产品的原因，可以提到的是有机无机复合颗粒在树脂(其用作介质)中的分散性良好，和如上所述的有机无机复合颗粒极少脱落。关于所述有机无机复合颗粒与使用细树脂颗粒的情况相比也极为优异的原因，可以进一步推测如下。关于迄今已经使用的细树脂颗粒，它们可能在某种程度上具有几乎不脱落的倾向和在树脂中的分散性。然而，在由于例如在生产树脂组合物过程中的弯曲导致应力的情况下，存在树脂和颗粒之间变形比方面的差异可能破坏部分在树脂组合物中的细树脂颗粒的内部结构的可能性。因此产生在透充性或折射率方面颗粒光学特性的离散。因此，可以看出亮度不均匀性。此外，在生产树脂组合物的过程中包括涉及加热的步骤的情况下，存在树脂组合物中细树脂颗粒由于加热可能部分塑性变形的可能性。因此，类似于上述，导致所述颗粒的光学性能的离散，使得可以看到亮度不均匀性。比较起来，如上所述，用作本发明的光学树脂用添加剂的有机无机复合颗粒具有得自聚硅氧烷骨架的适当的柔软度和弹性。因此，即使在生产树脂组合物的过程中产生上述应力的情况下，被包含的颗粒可以随树脂的变形比改变，使得不产生或极大地防止例如上述的内部破坏。此外，聚硅氧烷骨架不仅提供适当的柔软度而且提供颗粒形状的可恢复性。因此，不会导致或极大地防止了上述的塑性变形。
关于在本发明的光学树脂组合物用作光学材料的情况下获得面发光优异的产品的原因，可以提到的是，具有得自树脂部分(有机聚合物骨架部分)的适当折射率，和如上所述的，不导致或极大地防止了加入的颗粒的内部破坏或塑性变形。
此外，令人惊讶地，关于用作本发明的光学树脂用添加剂的有机无机复合颗粒，可以在粒径分布极其窄的状态下获得具有所需粒径的那些颗粒。因此，在实际上获得光学树脂组合物然后用作光学材料的情况下，不仅可以实现生产率的改进和成本的降低，而且可以提高树脂组合物的光学和物理性能。具体地，上述有机无机复合颗粒的粒径几乎取决于作为无机部分的聚硅氧烷骨架。关于由该骨架组成的聚硅氧烷颗粒，由于其生产方法，可以在粒径分布极其窄的状态获得具有所需粒径的那些颗粒。因此，关于所述有机无机复合颗粒，可以在粒径分布极其窄的状态下，并同时考虑可以获得优异的光学性能的情况下，获得具有适合所需用途的粒径的那些颗粒。因此，如果以与常规相同的比例将所述有机无机复合颗粒加入到树脂中，显然可以实现比常规更加优异的光学性能。此外，即使在应实现与常规相同水平或比常规更加优异的性能的情况下，可以使所述含量比常规含量更低，因此生产率和经济上的优点是出色的。在其中含量降低的情况下，还可以预期下列的其它效果。例如，在本发明的光学树脂组合物用于例如导光板或光漫射片的情况下，可以获得足够的效果例如光扩散性，并且还可以有效地降低取决于细颗粒含量的光损失。在这方面，特别是在例如LCD的技术领域中，即使仅使用导光板而没有装配光漫射片，也可以防止最初由导光板拥有的透射来自光源的光线的功能的恶化，并且还可以结合优异的面发光性能和光扩散性。因此，可以说上述含量降低是极其有效的。此外，如果可以降低细颗粒含量，树脂本身(其用作介质)的物理性能例如物理强度和柔软度必然可以反映在得到的树脂组合物中。
发明详述
在下文中，给出关于本发明的光学树脂用添加剂和光学树脂组合物的详细说明。然而，本发明的范围不限于这些说明。在不脱离本发明精神的范围内，还可以以下列例证性实施方案的适当变化的形式进行不同于下列例证性实施方案的实施方案。
[光学树脂用添加剂]：
本发明的光学树脂用添加剂(其在下文中可以称为本发明添加剂)包含有机无机复合颗粒(其在下文中可以简称为复合颗粒)，所述有机无机复合颗粒具有包括有机聚合物骨架和聚硅氧烷骨架作为基本骨架的结构。
在下文中，给出关于例如上述作为本发明添加剂的有机无机复合颗粒的结构和关于生产所述复合颗粒的方法的说明。
所述复合颗粒是包括有机聚合物骨架作为有机部分和聚硅氧烷骨架作为无机部分的颗粒。所述复合颗粒可以是a)聚硅氧烷骨架在其分子中具有有机硅原子，使得硅原子直接化学键连至有机聚合物骨架的至少一个碳原子上的形式(化学键型)，或b)在其分子中不具有这种有机硅原子的形式(IPN型)。因此，没有特别的限定。详细地，作为上述的a)形式，优选聚硅氧烷骨架的硅原子和有机聚合物骨架的碳原子键合在一起，由此聚硅氧烷骨架和有机聚合物骨架构成三维网络结构的类型。作为上述的b)形式，优选有机聚合物被包含在由聚硅氧烷骨架组成的颗粒(聚硅氧烷颗粒)的结构中的形式，更详细地，优选有机聚合物存在于构成聚硅氧烷颗粒的网络形聚硅氧烷骨架结构的骨架之间(上述骨架之间的空隙中)的颗粒形式，其中聚硅氧烷和有机聚合物呈复合体的形式，二者同时形成相互独立的各自的骨架结构。
有机聚合物骨架是至少包括衍生自有机聚合物的主链、侧链、支链和交联链的主链的骨架结构。对构成所述骨架的有机聚合物的例如分子量、组成和结构或对例如是否该有机聚合物具有官能团没有特别的限制。优选有机聚合物是例如选自乙烯基聚合物(例如(甲基)丙烯酸树脂、聚苯乙烯和聚烯烃)、聚酰胺(例如尼龙)、聚酰亚胺、聚酯、聚醚、聚氨酯、聚脲、聚碳酸酯、酚树脂、三聚氰胺树脂和尿素树脂中的至少一种。
因为可以适当地控制复合颗粒的硬度，有机聚合物骨架的形式优选是具有通过化学键接由下式(1)代表的重复单元构成的主链的聚合物(所谓的乙烯基聚合物)：
Figure C20048000870000081
所述聚硅氧烷骨架定义为这样一种化合物，其网状结构的网络通过连续化学键接由下式(2)代表的硅氧烷单元构成：
Figure C20048000870000082
构成聚硅氧烷骨架的SiO2的量优选不小于0.1wt％，更优选在0.5至90wt％的范围内，更加优选在1.0至80wt％的范围内，相对于复合颗粒的重量。如果在聚硅氧烷骨架中的SiO2的量在上述范围内，可以充分实现上述可预期从聚硅氧烷骨架得到的效果。此外，在上述量小于0.1wt％的情况下，存在颗粒的柔软度和弹性恶化的可能性，因此导致出现问题，例如当由于施加外力至树脂组合物而产生应力时，颗粒的内部被破坏。在上述量大于上述范围的情况下，存在颗粒和树脂之间的粘合性恶化的可能性，因此导致颗粒容易从树脂组合物中脱落。顺便说明，构成聚硅氧烷骨架的SiO2的量是通过测量在不低于1,000℃的温度下、在可氧化气氛例如空气下煅烧颗粒前后的重量确定的重量百分数。
关于用作本发明添加剂的复合颗粒，就与用作介质的树脂的粘合性优异方面而言，用光电子能谱法测定的在颗粒表面碳原子数和硅原子数之间的比例(表面原子数之间的比例(C/Si))优选在1.0至1.0×104的范围内。在上述表面原子数之间的比例(C/Si)小于1.0的情况下，存在与树脂间的粘合性恶化的可能性。此外，在上述比例大于1.0×104的情况下，存在颗粒的柔软度和弹性恶化的可能性，因此导致出现问题，例如当由于施加外力至树脂组合物而产生应力时，颗粒的内部被破坏。
尽管没有特别限定，用作本发明添加剂的复合颗粒的平均粒径优选在0.01至200μm的范围内，更优选在0.05至100μm的范围内，更加优选在0.1至80μm的范围内。如果平均粒径在上述范围内，则作为光学树脂用添加剂的复合颗粒可以提供有利的效果，使得得到的光学树脂组合物可以显示出优异的光扩散性和面发光。在上述平均粒径小于0.01μm的情况下，存在不能获得足够的光漫射效应的可能性。在上述平均粒径大于200μm的情况下，存在在树脂(其用作介质)中的分散性恶化的可能性。
尽管没有特别限定，当用粒径变异系数(CV值)表示时，用作本发明添加剂的复合颗粒的粒径分布的窄度优选不大于50％，更优选不大于25％，更加优选不大于10％。如果上述变异系数(CV值)在上述范围内，则例如，作为光学树脂用添加剂的复合颗粒可以提供有利的效果，使得得到的光学树脂组合物可以显示出优异的光扩散性和面发光。在上述变异系数(CV值)大于50％的情况下，存在不能充分显示光学性质例如光扩散性和面发光的可能性。
关于复合颗粒，可以通过适当地改变聚硅氧烷骨架部分和有机聚合物骨架部分的比例，任意地调整其各种物理性能例如硬度和断裂强度。
尽管没有特别限定，复合颗粒的形状的实例包括球形、针形、片形、薄片形、碎片形、橄榄球形、茧状和星形。特别地，在复合颗粒用作光学树脂用添加剂的情况下(在复合颗粒用于光学树脂组合物的情况下)，优选复合颗粒的形状为真球形或近似真球形，其长粒径与短粒径的比例为1.00至1.20，而且粒径变异系数不大于50％。
本发明添加剂用作光学树脂用添加剂(例如光漫射剂、防粘剂)，该光学树脂用于例如光漫射片和导光板(这些片和板用于例如LCD或PDP、EL显示器和触摸屏)。然而，其用途不特别限于这些。例如，除此之外，本发明添加剂还可用作例如用于各种薄膜的防粘剂。
上述光学树脂的实例包括以下说明本发明的光学树脂组合物中作为实例提及的各种树脂。
在用作本发明添加剂的复合颗粒中的聚硅氧烷骨架优选通过具有可水解基团的硅化合物的水解缩合反应获得。
尽管没有特别限定，具有可水解基团的硅化合物的实例包括硅烷化合物和其衍生物，其中硅烷化合物用如下通式(3)表示：
R1 mSiX4-m        (3)
(其中：R1可以具有取代基，并代表选自烷基、芳基、芳烷基和不饱和脂族基团的至少一种基团；X代表选自烷氧基和酰氧基的至少一种基团；m为0至3的整数)。
尽管没有特别限定，上述通式(3)代表的硅化合物的实例包括：作为m＝0的硅化合物的四官能硅烷，例如四甲氧基硅烷，四乙氧基硅烷，四异丙氧基硅烷和四丁氧基硅烷；作为m＝1的硅化合物的三官能硅烷，例如甲基三甲氧基硅烷，甲基三乙氧基硅烷，乙基三甲氧基硅烷，乙基三乙氧基硅烷，己基三甲氧基硅烷，癸基三甲氧基硅烷，苯基三甲氧基硅烷，苯甲基三甲氧基硅烷，萘基三甲氧基硅烷，甲基三乙酰氧基硅烷，β-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷，3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷，乙烯基三甲氧基硅烷，3-(甲基)丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷和3，3，3-三氟丙基三甲氧基硅烷；作为m＝2的硅化合物的二官能硅烷，例如二甲基二甲氧基硅烷，二甲基二乙氧基硅烷，二乙酰氧基二甲基硅烷和二苯基硅烷二醇；以及作为m＝3的硅化合物的单官能硅烷，例如三甲基甲氧基硅烷，三甲基乙氧基硅烷和三甲基甲硅烷醇。
这些硅烷化合物中优选的是这样的硅烷化合物，其具有上述通式(3)中m＝1的结构，并且该通式中X为甲氧基或乙氧基，并具有1.30至1.60的折射率。因为这样的硅烷化合物可以提供具有作为光学树脂用添加剂有利的折射率的有机无机复合颗粒。其具体实例包括甲基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、β-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷和3，3，3-三氟丙基三甲氧基硅烷。
尽管没有特别限定，衍生自上述通式(3)代表的硅化合物的衍生物的实例包括：其一部分X被可以形成螯合物的基团(例如羧基、β-二羰基)替代的化合物；和通过部分水解上述硅烷化合物得到的低聚缩合产物。
可水解的硅烷化合物可以分别单独例用或互相适当组合使用。在仅使用上述通式(3)中m＝3的硅烷化合物和其衍生物作为起始原料的情况下，不可能得到所述复合颗粒。
在用作本发明添加剂的复合颗粒呈这样的形式，使得聚硅氧烷骨架在其分子中具有有机硅原子，使得硅原子直接键合到有机聚合物骨架的至少一个碳原子上的情况下，那么作为上述的可水解的硅烷化合物，必须使用具有包含可聚合活性基团的有机基团的那些，所述可聚合活性基团可以形成有机聚合物骨架。活性基团的实例包括可自由基聚合的基团、环氧基、羟基和氨基。
包含可自由基聚合的基团的有机基团的实例包括下列通式(4)、(5)和(6)代表的可自由基聚合的基团：
CH2＝C(-Ra)-COORb-         (4)
(其中：Ra代表氢原子或甲基；和Rb代表具有1至20个碳原子的二价有机基团，其可以具有取代基)；
CH2＝C(-Rc)-               (5)
(其中：Rc代表氢原子或甲基)；和
CH2＝C(-Rd)-Re-            (6)
(其中：Rd代表氢原子或甲基；和Re代表具有1至20个碳原子的二价有机基团，其可以具有取代基)。
上述通式(4)的包含可自由基聚合基团的有机基团的实例包括丙烯酰氧基和甲基丙烯酰氧基。具有这种有机基团的上述通式(3)的硅化合物的实例包括γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷，γ-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷，γ-丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷，γ-甲基丙烯酰氧基丙基三乙酰氧基硅烷，γ-甲基丙烯酰氧基乙氧基丙基三甲氧基硅烷(其也称为γ-三甲氧基甲硅烷基丙基β-甲基丙烯酰氧基乙基醚)，γ-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷，γ-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷和γ-丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷。这些硅化合物可以分别单独使用或相互组合使用。
上述通式(5)的含可自由基聚合基团的有机基团的实例包括乙烯基和异丙烯基。具有这种有机基团的上述通式(3)的硅化合物的实例包括乙烯基三甲氧基硅烷，乙烯基三乙氧基硅烷，乙烯基三乙酰氧基硅烷，乙烯基甲基二甲氧基硅烷，乙烯基甲基二乙氧基硅烷，和乙烯基甲基二乙酰氧基硅烷。这些化合物可以分别单独使用或相互结合使用。
含可自由基聚合基团的上述通式(6)的有机基团的实例包括1-链烯基或乙烯基苯基，和异烯基或异丙烯基苯基。具有这种有机基团的上述通式(3)的硅化合物的实例包括1-己烯基三甲氧基硅烷，1-己烯基三乙氧基硅烷，1-辛烯基三甲氧基硅烷，1-癸烯基三甲氧基硅烷，γ-三甲氧基甲硅烷基丙基乙烯基醚，ω-三甲氧基甲硅烷基十一烷酸乙烯基酯、对-三甲氧基甲硅烷基苯乙烯、1-己烯基甲基二甲氧基硅烷、和1-己烯基甲基二乙氧基硅烷。这些化合物可以分别单独使用或相互结合使用。
具有含环氧基的有机基团的硅化合物的实例包括3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷和β-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷。这些化合物可以分别单独使用或相互结合使用。
具有含羟基的有机基团的硅化合物的实例包括3-羟基丙基三甲氧基硅烷。这些化合物可以分别单独使用或相互结合使用。
具有含氨基的有机基团的硅化合物的实例包括N-β(氨基乙基)γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷，N-β(氨基乙基)γ-氨基丙基三甲氧基硅烷，N-β(氨基乙基)γ-氨基丙基三乙氧基硅烷，γ-氨基丙基三甲氧基硅烷，γ-氨基丙基三乙氧基硅烷，和N-苯基-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷。这些化合物可以分别单独使用或相互结合使用。
此外，关于复合颗粒，例如优选：
1)在上述硅化合物具有可水解的基团和含可以形成有机聚合物骨架的可聚合活性基团(例如可自由基聚合的基团，环氧基)的有机基团的情况下，则：1-1)通过包括在硅化合物水解缩合反应后进行聚合的步骤的方法得到有机聚合物骨架；或1-2)通过包括在使具有通过硅化合物水解缩合反应得到的聚硅氧烷骨架的颗粒吸收含可聚合活性基团的可聚合单体，例如可自由基聚合的单体、含环氧基团的单体、含羟基基团的单体和含氨基基团的单体后进行聚合的步骤的方法得到有机聚合物骨架；和
2)在上述硅化合物没有含可以形成有机聚合物骨架的可聚合活性基团(例如可自由基聚合的基团、环氧基、羟基、氨基)的有机基团的情况下，则通过包括在使具有通过硅化合物水解缩合反应得到的聚硅氧烷骨架的颗粒吸收含可聚合活性基团的可聚合单体，例如可自由基聚合的单体、含环氧基团的单体、含羟基基团的单体和含氨基基团的单体后进行聚合的步骤的方法得到有机聚合物骨架。
如上所述，所述复合颗粒可以是a)聚硅氧烷骨架在其分子中具有有机硅原子，使得硅原子直接化学键连至有机聚合物骨架的至少一个碳原子上的形式(化学键型)，或b)在其分子中不具有这种有机硅原子的形式(IPN型)。因此，没有特别的限定。例如，在以上述1-1)方式得到有机聚合物骨架和聚硅氧烷骨架的情况下，可以得到a)形式的复合颗粒，在进行上述2)方式的情况下，可以得到b)形式的复合颗粒。此外，在用上述1-2)方式获得有机聚合物骨架和聚硅氧烷骨架的情况下，可以得到组合了上述a)形式和b)形式的复合颗粒。
关于上述1-2)和2)方式，可以被吸收到具有聚硅氧烷骨架的颗粒中的可自由基聚合的单体优选是包括可自由基聚合的乙烯基单体作为主要组分的单体组分。
上述可自由基聚合的乙烯基单体可以是例如每分子中包含至少一个烯属不饱和基团的化合物。对其种类没有特别限制。可以适当地选择可自由基聚合的乙烯基单体，使得复合颗粒可以显示所需的性能。可自由基聚合的乙烯基单体可以分别单独使用或相互结合使用。尤其是，优选使用疏水性的可自由基聚合的乙烯基单体，以便在通过乳化分散上述单体组分来预先形成乳液，以准备使上述单体组分被吸收进入具有聚硅氧烷骨架的颗粒时使乳液稳定。类似地，可以使用可交联单体，并且该单体的使用使得能够容易地调节与得到的复合颗粒的物理性能有关的效果，因此是优选的。此外，还可以使用具有可水解的甲硅烷基的可自由基聚合的单体。其具体实例包括3-(甲基)丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷，3-(甲基)丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷，3-(甲基)丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷，3-(甲基)丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷，乙烯基三甲氧基硅烷，乙烯基三乙氧基硅烷，和对-三甲氧基甲硅烷基苯乙烯。这些化合物可以分别单独使用或相互结合使用。
在下文中，说明用于生产用作本发明添加剂的复合颗粒的方法。该方法的优选实例包括以下所述的包括水解缩合步骤和聚合步骤的生产方法。如有必要，可以在水解缩合步骤之后直到聚合步骤之前的一段时间内，进一步包括使可聚合单体被吸收的吸收步骤。在用于水解缩合步骤的硅化合物不是具有构成有机聚合物骨架的成分以及能够构成聚硅氧烷骨架结构的成分的硅化合物的情况下，则上述吸收步骤是不可缺少的，并且在该吸收步骤中形成有机聚合物骨架。
水解缩合步骤是在含水溶剂中进行水解反应并然后缩合上述硅化合物的步骤。通过该步骤，可以获得具有聚硅氧烷骨架的颗粒(聚硅氧烷颗粒)。可以采用例如一步法、分步法和连续法中的任何方法进行水解和缩合。当进行水解缩合步骤时，优选使用碱性催化剂例如氨、脲、乙醇胺、氢氧化四甲铵、碱金属氢氧化物和碱土金属氢氧化物作为催化剂。
在含水溶剂中，除水和催化剂之外，可以含有有机溶剂。有机溶剂的实例包括：醇例如甲醇、乙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、仲丁醇、叔丁醇、戊醇、乙二醇、丙二醇和1，4-丁二醇；酮例如丙酮和甲基乙基酮；酯例如乙酸乙酯；(环)烷烃例如异辛烷和环己烷；和芳香族烃例如苯和甲苯。这些可以分别单独使用或相互结合使用。
此外，在水解缩合步骤中，还可以进一步使用阴离子、阳离子和非离子型表面活性剂或高分子分散剂(例如聚(乙烯醇)、聚(乙烯基吡硌烷酮))。这些可以分别单独使用或相互结合使用。
例如，可以通过包括如下步骤的方法进行水解和缩合：将上述硅化合物(用作原料)、催化剂和有机溶剂加入至含水溶剂中，并然后在0至100℃、优选0至70℃搅拌它们30分钟至100小时。此外，还可以将通过上述方法将反应进行至所需程度而得到的颗粒作为种子颗粒预先加入到反应体系中，然后进一步加入硅化合物以使种子颗粒生长。
如上所述，根据所使用的硅化合物，存在吸收步骤是不可缺少的步骤的情况，并存在吸收步骤可以是可选步骤的其它情况。
在吸收步骤中，可聚合单体被加入至聚硅氧烷颗粒中。只要吸收在在聚硅氧烷颗粒的存在下存在上述可聚合单体的状态下最后进行，吸收步骤就可以完成。因此，虽然没有特别限制，例如，可以将可聚合单体加入到其中已经分散有聚硅氧烷颗粒的溶剂中，或者可以将聚硅氧烷颗粒加入到含可聚合单体的溶剂中。尤其是，优选前者模式，其中将可聚合单体加入到其中预先分散有聚硅氧烷颗粒的溶剂中。更优选的模式为将可聚合单体加入到聚硅氧烷颗粒分散体中而不从该分散体取出聚硅氧烷颗粒，其中通过合成聚硅氧烷颗粒得到该分散体。因为该模式不需要复杂的步骤，并具有优异的生产率。
在吸收步骤中，使上述可聚合单体被吸收到聚硅氧烷颗粒结构中。当将上述可聚合单体加入到聚硅氧烷颗粒中时，优选设定各种条件以使得可以促进上述吸收，而且在这些设定的条件下进行上述加入。这样的条件的实例包括：聚硅氧烷颗粒和可聚合单体的各自的浓度；聚硅氧烷颗粒和可聚合单体之间的混合比例；混合的处理方法和方式；混合期间的温度和时间；混合后的处理方法和方式。关于这些条件，对于例如所使用的聚硅氧烷颗粒和可聚合单体的种类，其必要性可以适当地考虑。此外，这些条件可以分别单独应用或相互结合应用。
当在吸收步骤中加入上述可聚合单体时，优选上述可聚合单体的加入量为相对于用作聚硅氧烷颗粒原料的硅化合物重量的0.01至100倍。在上述加入量小于0.01倍的情况下，存在以下可能性，即上述可聚合单体吸收进入聚硅氧烷颗粒的量可能如此少，以至于导致得到的复合颗粒在树脂中的粘合性低。在上述加入量大于100倍的情况下，存在以下可能性，即可能难于使加入的可聚合单体完全被吸收到聚硅氧烷颗粒中，以至于有未被吸收的可聚合单体残留，因此存在在后面进行的聚合步骤中颗粒之间发生粘结的趋势。
当在吸收步骤中加入可聚合单体时，可聚合单体可以一次全部加入，或可以分几次加入，或可以以任何速度进料，因此没有特别的限制。此外，当加入可聚合单体时，可以单独加入可聚合单体，或可以以可聚合单体溶液的形式加入。然而，优选可聚合单体被以其中可聚合单体已被预先乳化分散的状态加入至聚硅氧烷颗粒中的模式，因为这种模式使得可以更有效地实现吸收进入上述颗粒。
关于上述的乳化分散，通常，优选通过使用例如均匀混合器或超声波均化器以及乳化剂，使上述单体组分变成在水中乳化的状态。
关于判断在吸收步骤中单体组分是否已经被吸收到聚硅氧烷颗粒中，可以通过例如在加入单体组分之前和吸收步骤结束后用显微镜观察所述颗粒，从而证实所述粒径是否已经通过单体组分的吸收而增加，来容易地作出判断。
聚合步骤是进行可聚合活性基团的聚合反应，从而得到具有有机聚合物骨架的颗粒的步骤。具体地，在具有含可聚合活性基团的有机基团的硅化合物用作硅化合物情况下，聚合步骤是聚合有机基团的可聚合活性基团，从而形成有机聚合物骨架的步骤。在已经进行吸收步骤的情况下，聚合步骤是聚合被吸收的含可聚合活性基团的可聚合单体，从而形成有机聚合物骨架的步骤。在相当于两者的情况下，聚合步骤可以是通过二个反应之一形成有机聚合物骨架的步骤。
所述聚合反应可以在水解缩合步骤或吸收步骤过程中进行，或者可以在两个步骤之一后或这两个步骤后进行，因此没有特别的限制。然而，通常在水解缩合步骤后(或在已经进行吸收步骤的情况下在吸收步骤后)开始聚合反应。
在所述聚合步骤后，可以原样使用所制备的包含所得到的颗粒的液体。然而，所制备的液体可以在通过蒸馏用分散介质(包括水和/或醇)代替有机溶剂后使用。此外，还可以通过迄今公知的方法例如过滤、离心分离和真空浓缩分离所述颗粒。此外，可以通过分级将所述颗粒制成具有所需粒径分布的颗粒。分离后，如有必要，可以用热处理步骤处理得到的复合颗粒以进行干燥和煅烧。
所述热处理步骤是在不高于500℃、优选50至300℃的温度下干燥并煅烧聚合步骤中形成的复合颗粒的步骤。例如，所述热处理步骤优选在氧浓度不超过10体积％的气氛下或在减压下进行。通过进行所述热处理步骤，可以进一步提高由聚合步骤得到的复合颗粒的柔软度和弹性。
[光学树脂组合物]：
本发明的光学树脂组合物(其在下文中可以被称为本发明树脂组合物)包含上述的本发明的光学树脂用添加剂和作为光学树脂的透明树脂。
虽然没有特别限制，本发明树脂组合物的形式可以是例如如下形式：1)一种树脂组合物，通过包括将本发明添加剂加入并分散到作为透明树脂的基础树脂中的步骤的方法得到；或2)一种树脂组合物，通过包括如下步骤的方法得到：将包括粘结剂树脂(作为透明树脂)和本发明添加剂的混合物层合(涂布)到预定基础材料的表面。
在上述形式1)的情况下，基础树脂的优选实例包括聚酯树脂(例如聚(对苯二甲酸乙二酯)、聚(萘二甲酸乙二酯))、丙烯酸类树脂、聚苯乙烯树脂、聚碳酸酯树脂、聚醚砜树脂、聚氨酯树脂、聚砜树脂、聚醚树脂、聚甲基戊烯树脂、聚醚酮树脂、(甲基)丙烯腈树脂、聚烯烃树脂、降冰片烯(norbornenic)树脂、无定形聚烯烃树脂、聚酰胺树脂、聚酰亚胺树脂和三乙酰纤维素树脂。然而，不限于这些。
上述形式1)的光学树脂组合物例如被用于光学用途，例如光漫射板(光漫射片)、导光板、各种显示器用塑料基材和触摸屏用基材。
在上述形式2)的情况下，粘结剂树脂的优选实例包括丙烯酸类树脂、聚丙烯树脂、聚(乙烯醇)树脂、聚(醋酸乙烯酯)树脂、聚苯乙烯树脂、聚(氯乙烯)树脂、硅氧烷树脂和聚氨酯树脂。然而，不限于这些。
上述形式2)的光学树脂组合物例如被用于光学用途，例如光漫射板(光漫射片)、导光板、各种显示器用塑料基材和触摸屏用基材。
在本发明的树脂组合物中，本发明添加剂的含量应该考虑要得到的光学性质适当地选择，因此没有特别的限制。然而，该含量优选在0.001至95wt％的范围内，更优选在0.01至93wt％的范围内，更加优选在0.05至90wt％的范围内，相对于整个树脂组合物。在本发明添加剂的含量低于0.001wt％的情况下，例如，在需要光扩散性的应用中光漫射效率可能恶化。在本发明添加剂的含量高于95wt％的情况下，光学树脂组合物本身的强度可能恶化。
对将本发明添加剂加入透明树脂以得到本发明树脂组合物的方法没有特别的限制，只要它是其中用作本发明添加剂的复合颗粒被均匀分散到透明树脂中的方法即可。然而，该方法可以是将复合颗粒的液体分散体加入到透明树脂中的方法，或者可以是将复合颗粒本身加入到树脂中的方法。
用于得到上述形式1)的光学树脂组合物的方法的实例包括这样一种方法，该方法包括如下步骤：将本发明添加剂混合到基础树脂中；和然后用合适的挤出机在熔融捏和得到的混合物的同时挤出该混合物，从而形成颗粒。此外，如有必要，还可以通过进一步包括加入用于提高性能如耐候性和耐紫外线性的各种添加剂和其它添加剂如稳定剂和阻燃剂的步骤的方法形成上述光学树脂组合物。
用于层合包括粘结剂树脂和本发明添加剂的混合物以得到上述形式2)的光学树脂组合物的方法的实例包括公知的各种层合方法，例如反转辊涂布方法、凹版印刷涂布方法、模涂(die coat)方法、comma涂布方法和喷雾涂布方法。
优选实施方案的详细说明
在下文中，通过下列某些优选实施方案的实施例及作为对比的没有根据本发明的对比实施例更具体地阐述本发明。然而，本发明不局限于这些。顺带说明，在下文中，为了方便起见，单位“重量份(一份或多份)”可以简称为“份(一份或多份)”。
在实施例和对比实施例中的评价和测量方法如下所述。
[添加剂颗粒脱落趋势]：
用如下方法测量和评价得到的添加剂颗粒(光学树脂用添加剂)从光学树脂组合物脱落的趋势。
将10份要评阶的添加剂颗粒加入至100份粘结剂树脂(PET、PEN、PC或PMMA)中，然后将它们用亨舍尔混合机混合，并然后用65mm单螺杆挤出机熔融捏和得到的混合物，从而生产颗粒。用注模机模制得到的颗粒，从而制备用于评价脱落趋势的试样。
用人造丝制的布摩擦生产的试样的表面20次，然后用显微镜观察布的表面，以按照下列标准评价它：将看到大量添加剂颗粒的情况标记为“×”；将看到少量添加剂颗粒的情况标记为“△”；将看到微量添加剂颗粒的情况标记为“○”；和将完全没有看到添加剂颗粒的情况标记为“◎”。
[光漫射片的亮度不均匀性]：
将得到的光漫射片(单边长度：150mm，厚度：30μm)层叠在用于液晶显示器的背光组件的导光板上，其中导光板的一端侧面装有一个冷阴极管(直径：3mm，长度：170mm)。将一个发光计(CS-100，由Minolta Inc。生产)设置在距离光漫射片表面30cm处，以测量任何十点的亮度。根据以下所述标准评价光漫射片的平面内亮度不均匀性。
顺带说明，用作被测量和评价的光漫射片的样品如下：(1)通过用人造丝制成的布摩擦光漫射片的表面20次得到的样品(摩擦试验后的样品)；和(2)通过在不同的折痕处弯曲光漫射片20次得到的样品(弯曲试验后的样品)。
◎：没有亮度不均匀性。
○：部分存在稍微的亮度不均匀性。
△：部分存在亮度不均匀性。
×：全部表面上存在亮度不均匀性。
[光漫射片的面发光]：
将得到的光漫射片(单边长度：150mm，厚度：30μm)层叠在用于液晶显示器的背光组件的导光板上，其中导光板的一端侧面装有一个冷阴极管(直径：3mm，长度：170mm)。将一个发光计(CS-100，由Minolta Inc.生产)设置在距离光漫射片表面30cm处，以测量整个光漫射片表面的亮度。根据以下所述标准评价所述片的平面内面发光。
顺带说明，用作被测量和评价的光漫射片的样品是上述被测量和评价亮度不均匀性的相同样品(1)和(2)。
◎：发光面非常明亮。
○：发光面明亮。
△：发光面稍暗。
×：发光面暗。
[导光板的亮度不均匀性]：
将得到的导光板(单边长度：150mm，厚度：4mm)层叠在单边长度150mm和厚度2mm的白反射板的上部，然后在导光板的一端侧面装配一个冷阴极管(直径：3mm，长度：170mm)。
将发光计(CS-100，由Minolta Inc.生产)设置在距离导光板表面30cm处，以测量任何十点的亮度。根据以下所述标准评价导光板的平面内亮度不均匀性。
顺带说明，用作被测量和评价的导光板的样品如下：(1)通过用人造丝制成的布摩擦导光板的表面20次得到的样品（摩擦试验后的样品)；和(2)通过在不同的折痕处弯曲导光板20次得到的样品(弯曲试验后的样品)。
◎：没有亮度不均匀性。
○：部分存在稍微的亮度不均匀性。
△：部分存在亮度不均匀性。
×：全部表面上存在亮度不均匀性。
[导光板的面发光]：
将得到的导光板(单边长度：150mm，厚度：4mm)层叠在单边长度150mm和厚度2mm的白反射板的上部，然后在导光板的一端侧面装配一个冷阴极管(直径：3mm，长度：170mm)。
将发光计(CS-100，由Minolta Inc.生产)设置在距离导光板表面30cm处，以测量整个导光板表面的亮度。根据以下所述标准评价导光板的平面内面发光。
顺带说明，用作被测量和评价的导光板的样品是上述被测量和评价亮度不均匀性的相同样品(1)和(2)。
◎：发光面非常明亮。
○：发光面明亮。
△：发光面稍暗。
×：发光面暗。
-实施例1-
(光学树脂用添加剂(添加剂颗粒)的制备)：
将650份离子交换水、2.6份25％氨水和322份甲醇的混合溶液放入装有冷凝器、温度计和滴液入口的烧瓶。搅拌该混合溶液的同时，从滴液入口向所述混合溶液中加入24份γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷以引发反应，然后继续搅拌2小时。独立地，用均匀混合器乳化分散一种材料15分钟以制备乳液，该材料是通过将4.8份阴离子表面活性剂(N-08，由Dai-ichi Kogyo SeiyakuCo.，Ltd.生产)和240份离子交换水加入到480份苯乙烯和10.1份2，2′-偶氮双(2，4-二甲基戊腈)(V-65，由Wako Pure Chemical Industries，Ltd.生产)混合溶液中制备的。在上述反应开始2小时后(2小时搅拌后)从滴液入口加入该乳液。加入后，再继续搅拌1小时。在氮气氛下将得到的反应液体加热至65℃，然后保持在65±2℃2小时，以进行自由基聚合反应。该聚合反应后，通过自发的沉降固液分离得到的乳液。得到的滤饼用离子交换水和甲醇洗涤，然后在100℃真空干燥5小时，从而得到由颗粒粘结得到的干燥材料。用实验室喷射器碎裂该干燥的材料，从而得到颗粒(添加剂颗粒(1))。
用Coulter Multisizer(由Beckmann Coulter Electronic，Inc.生产)测量添加剂颗粒(1)的粒径。结果，平均粒径是10.0μm，粒径的变异系数是3.2％。
用上述方法评价添加剂颗粒(1)的脱落趋势。结果示于表1。
(光漫射片的生产)：
用模涂方法将清漆涂布到厚度100μm的聚酯(PET)薄膜的表面上，从而生产厚度30μm的光漫射层，所述清漆是通过将20份丙烯酸树脂、40份添加剂颗粒(1)和60份溶剂(甲基)混合在一起以形成分散体而制备的。其后，从PET薄膜上分离该光漫射层，从而得到光漫射片(1)。
用上述方法评价得到的光漫射片(1)的亮度不均匀性和面发光。其结果列于表2和3。
(导光板的生产)：
将0.1份添加剂颗粒(1)加入至100份芳族聚碳酸酯树脂，然后用单螺杆挤出机熔融捏和它们，从而得到颗粒。将得到的颗粒用热空气循环型干燥器在120℃干燥5小时，并然后用注模机模制成单边长度150mm和厚度4mm的板形状，从而得到导光板(1)。
用上述方法评价得到的导光板(1)的亮度不均匀性和面发光。其结果列于表2和3。
-实施例2-
将650份离子交换水和2.6份25％氨水的混合溶液放入装有冷凝器、温度计和滴液入口的烧瓶。在搅拌该混合溶液的同时，从滴液入口向所述混合溶液中加入50份γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷和一种溶液(该溶液通过在322份甲醇中溶解10.1份2，2′-偶氮双(2，4-二甲基戊腈)(V-65，由Wako PureChemical Industries，Ltd.生产)制备)以引发反应，然后继续搅拌2小时。在氮气氛下将得到的反应液体加热至65℃，然后保持在65±2℃2小时，以进行自由基聚合反应。该聚合反应后，通过自发的沉降固液分离得到的乳液。得到的滤饼用离子交换水和甲醇洗涤，然后在100℃真空干燥5小时，从而得到由颗粒粘结得到的干燥材料。用实验室喷射器碎裂该干燥材料，从而得到颗粒(添加剂颗粒(2))。
用Coulter Multisizer(由Beckmann Coulter Electronic，Inc.生产)测量添加剂颗粒(2)的粒径。结果，平均粒径是12.0μm，粒径的变异系数是2.5％。
用上述方法评价添加剂颗粒(2)的脱落趋势。结果列于表1。
然后，以和实施例1相同的方法生产光漫射片(2)和导光板(2)，除了用添加剂颗粒(2)代替添加剂颗粒(1)。
用上述方法评价得到的光漫射片(2)和得到的导光板(2)的亮度不均匀性和面发光。其结果列于表2和3。
-对比实施例1-
悬浮聚合二乙烯基苯、苯乙烯和六丙烯酸二季戊四醇酯的混合物，然后将得到的滤饼用离子交换水和甲醇洗涤并然后在100℃真空干燥5小时，从而得到由颗粒粘结形成的干燥材料。用实验室喷射器碎裂该干燥材料，从而得到颗粒(添加剂颗粒(c1))。
用Coulter Multisizer(由Beckmann Coulter Electronic，Inc.生产)测量添加剂颗粒(c1)的粒径。结果，平均粒径是12.0μm，粒径的变异系数是45％。
用上述方法评价添加剂颗粒(c1)的脱落趋势。结果列于表1。
然后，以和实施例1相同的方法生产光漫射片(c1)和导光板(c1)，除了用添加剂颗粒(c1)代替添加剂颗粒(1)。
用上述方法评价得到的光漫射片(c1)和得到的导光板(c1)的亮度不均匀性和面发光。其结果列于表2和3。
-对比实施例2-
悬浮聚合甲基丙烯酸甲酯、二甲基丙烯酸乙二醇酯和六氢邻苯二甲酸2-甲基丙烯酰氧基乙基酯的混合物，然后将得到的滤饼用离子交换水和甲醇洗涤并然后在100℃真空干燥5小时，从而得到颗粒粘结形成的干燥材料。用实验室喷射器碎裂该干燥材料，从而得到颗粒(添加剂颗粒(c2))。
用Coulter Multisizer(由Beckmann Coulter Electronic，Inc.生产)测量添加剂颗粒(c2)的粒径。结果，平均粒径是12.0μm，粒径的变异系数是45％。
用上述方法评价添加剂颗粒(c2)的脱落趋势。结果列于表1。
然后，以和实施例1相同的方法生产光漫射片(c2)和导光板(c2)，除了用添加剂颗粒(c2)代替添加剂颗粒(1)。
用上述方法评价得到的光漫射片(c2)和得到的导光板(c2)的亮度不均匀性和面发光。其结果列于表2和3。
-对比实施例3-
将650份离子交换水和1.0份25％氨水的混合溶液放入装有冷凝器、温度计和滴液入口的烧瓶。在搅拌该混合溶液的同时，从滴液入口向该混合溶液中加入100份γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷和一种溶液(该溶液通过在322份甲醇中溶解10.1份2，2′-偶氮双(2，4-二甲基戊腈)(V-65，由Wako PureChemical Industries，Ltd.生产)制备)以引发反应，然后继续搅拌2小时。在氮气氛下将得到的反应液体加热至65℃，然后保持在65±2℃2小时，以进行自由基聚合反应。该聚合反应后，通过自发的沉降固液分离得到的乳液。将得到的滤饼用离子交换水和甲醇洗涤，然后在900℃煅烧5小时，从而得到二氧化硅颗粒(添加剂颗粒(c3))。
用Coulter Multisizer(由Beckmann Coulter Electronic，Inc.生产)测量添加剂颗粒(c3)的粒径。结果，平均粒径是10.5μm，粒径的变异系数是5.5％。
用上述方法评价添加剂颗粒(c3)的脱落趋势。结果列于表1。
然后，以和实施例1相同的方法生产光漫射片(c3)和导光板(c3)，除了用添加剂颗粒(c3)代替添加剂颗粒(1)。
用上述方法评价得到的光漫射片(c3)和得到的导光板(c3)的亮度不均匀性和面发光。其结果列于表2和3。
-对比实施例4-
准备可商购的球形细硅氧烷颗粒(Tospearl 120，由Toshiba Silicone Co.，Ltd.生产)(添加剂颗粒(c4))。
用Coulter Multisizer(由Beckmann Coulter Electronic，Inc.生产)测量添加剂颗粒(c4)的粒径。结果，平均粒径是2.0μm，粒径的变异系数是8.2％。
用上述方法评价添加剂颗粒(c4)的脱落趋势。结果列于表1。
然后，以和实施例1相同的方法生产光漫射片(c4)和导光板(c4)，除了用添加剂颗粒(c4)代替添加剂颗粒(1)。
用上述方法评价得到的光漫射片(c4)和得到的导光板(c4)的亮度不均匀性和面发光。其结果列于表2和3。
表1<从树脂组合物脱落倾向的评价结果>
Figure C20048000870000231
(注释)PET：聚(对苯二甲酸乙二酯)
PEN：聚(萘二甲酸乙二酯)
PC：聚碳酸酯
PMMA：聚(甲基丙烯酸甲酯)
表2<光漫射片的亮度不均匀性和面发光的评价结果>
(注释)(1)：摩擦试验后
(2)：弯曲试验后
表3<导光板的亮度不均匀性和面发光的评价结果>
Figure C20048000870000242
(注释)(1)：摩擦试验后
(2)：弯曲试验后
工业实用性
本发明可以提供一种光学树脂用添加剂，其中，即使考虑光学应用，该添加剂几乎不从例如粘结剂树脂层或树脂基础材料脱落，并且能够实现均匀的光扩散性而没有亮度不均匀性，和高的面发光。本发明还可以提供一种光学树脂组合物，其包含上述添加剂和透明树脂，并且在光学性质如在用于光学用途的情况下无亮度不均匀性和面发光方面可以显示出非常优异的性能。此外，如果使用本发明的光学树脂用添加剂，那么还可以实现生产率的提高和例如就成本而言的经济优点的改善，并且还可以提供一种光学树脂组合物，其作为光学材料几乎不涉及光损失，并且在物理性能例如物理强度和柔软度方面也很优异。

Claims (4)

1.一种光学树脂用添加剂，包含有机无机复合颗粒，该有机无机复合颗粒具有包括有机聚合物骨架和包含网状结构的聚硅氧烷骨架作为基本骨架的结构，所述的网状结构的网络通过连续化学键接由下式(2)代表的硅氧烷单元构成，
Figure C2004800087000002C1
所述的有机无机复合颗粒中的聚硅氧烷骨架的含量，相对于有机无机复合颗粒的重量，以SiO2换算为0.1～90wt％，构成聚硅氧烷骨架的SiO2的量是通过测量在不低于1,000℃的温度下、在可氧化气氛下锻烧有机无机复合颗粒前后的重量确定的重量百分数，
所述的有机无机复合颗粒中的平均粒径为0.01～200μm。
2.权利要求1所述的光学树脂用添加剂，其中，该有机无机复合颗粒的粒径变异系数为10％以下。
3.权利要求1所述的光学树脂用添加剂，其中，该聚硅氧烷骨架是通过以下式(3)所表示的具有水解性的硅化合物的水解缩合反应获得的，
R1 mSiX4-m  式(3)
式中R1具有或不具有取代基，并代表选自烷基、芳基、芳烷基和不饱和脂族基团的至少一种基团；X代表选自羟基、烷氧基及酰氧基的至少一种基团；m为0或者1。
4.一种光学树脂组合物，包含权利要求1-3的任一项所述的光学树脂用添加剂和透明树脂。
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