JPS62119248A - 接着性ポリエチレン組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、変性ポリエチレン組成物に関する。

従来の技術 従来、金属の耐食性、外観、食品衛生上の改善等のため
に金属管の内外面、金属板、電線ケーブル、鋼線等にポ
リエチレンを被覆したり、あるいは各種合成樹脂のもつ
欠点を改善するためにポリエチレンとの貼り合せによる
複合物が知られている。この場合のポリエチレンとして
は、金属及び各種合成樹脂との接着性を改良するために
、ポリエチレンに不飽和カルボン酸もしくはその誘導体
で変性して接着性を付与した変性ポリエチレンと合成ゴ
ムとの組成物が知られている。

例えば、不飽和カルボン酸もしくはその誘導体をグラフ
トした特定のメルトインデックス比の実質的に中低圧法
エチレン重合体の変性エチレン重合体と炭化水素系合成
ゴムとからなる組成物（特開昭５６−１２０７５０号公
報）、エポキシ樹脂系接着剤を塗布して加熱処理した金
属体に、特定のエチレン−α−オレフインランダム共重
合体を添加した不飽和カルボン酸またはその無水物で変
性したポリエチレンを加熱接着する方法（特開昭５８−
１６８６２８号公報）、変性ポリエチレン及びポリイソ
ブチレンとからなるシートを介して金属箔と貼合せた積
層板（特開昭５６−９３５４１号公報）、変性高密度ポ
リエチレン、エチレンとα−オレフィンとの共重合体及
び必要に応じてゴム状重合体を配合したポリエチレン組
成物とポリアミドとの多層積層構造物（特開昭５５−１
２１０５８号公報）等が提案されている。一方、金属及
び熱可塑性樹脂とポリエチレンとの接着性およびその耐
久性を改良するものとして、特定の線状低密度ポリエチ
レンを不飽和カルボン酸もしくはその誘導体で変性した
ポリエチレンと合成ゴムとの組成物（特開昭５７−１６
５４１５号公報）及び特定の線状低密度ポリエチレンと
合成ゴノ、との混合物に不飽和カルボン酸もしくはその
誘導体を反応させて変性した組成物（特開昭５７−１６
５４６９号公報）も提案されている。

発明が解決しようとする問題点 上記の提案の組成物および方法における金属及び熱可塑
性樹脂等の被着体とポリエチレンとの接着強度は改良さ
れてはいるものの、被着体の低い予熱温度における接着
性については十分ではなかった。すなわち、変性ポリエ
チレンまたはその組成物は、その樹脂の融点以上で被着
体にねれないと十分な接着性が発現しない。そのため、
通常は被着体を樹脂の溶融温度近くに予熱しておき、そ
の表面に溶融樹脂を被覆する。

しかしながら、金属体を複数回にわたって被覆する場合
、例えば鋼管の内面及び外面を被覆する場合は、先に内
面を被覆した鋼管を樹脂の融点近くに予熱すると、既に
被覆した面が軟化して傷付や剥離したりするために、鋼
管の予熱温度をより低下させても接着が可能な樹脂が必
要であった。また、被着体の予熱温度を低くできない場
合には、被覆後の冷却速度を遅くすることにより被覆す
るため、ライン速度（生産速度）が低下するという問題
があった。

この被着体の予熱温度を従来よシ低下させた場合におい
ても十分な接着性を有するものとして、本発明者らは先
に１特定のメルトインデックスを有する線状低密度ポリ
エチレンの変性物とポリイソブチレンからなる変性ポリ
エチレン組成物（特願昭６０−９９６２１号）を提案し
た。

しかしながら、この組成物は、その予熱温度を低下させ
た場合においても十分に接着性を有するものの、接着さ
せた冷却後の機械的強度、例えば鋼管被覆に用いた場合
に、管端のネジ切りあるいは配管時のパイプレンチ締め
により受けるトルクに対する実用上の強度に改良の余地
が残されていた。

本発明は、上記のような問題点を解消し、従来のものに
比べて被着体の予熱温度をより低下させた場合において
も優れた接着性を有し、かつ実用上の機械的強度を有す
る接着性ポリエチレン組成物を提供することを目的とす
る。

本発明者らは、上記の問題点を解消するために鋭意検討
を行った結果、特定範囲のメルトインデックス（以下Ｍ
工　　という）の線状低密度ポリエチレン変性物、ポリ
イソブチレン及び／又はその変性物、及び高密度ポリエ
チレンとからなる組成物が本発明の目的を達成すること
を見出し本発明を完成した。

すなわち、本発明は（Ａ）ＭＩ７〜５０　ｆ７１０分の
線状低密度ポリエチレンに、不飽和カルボン酸もしくは
その誘導体を反応させてなる変性ポリエチレン１０〜９
０重量％、（Ｂ）未変性ポリエチレン（但し、高密度ポ
リエチレンを除く）０〜８５重敬％、（Ｃ）高密度ポリ
エチレン及び／又は該高密度ポリエチレンに不飽和カル
ボン酸も１−＜はその誘導体を反応させてなる変性高密
度ポリエチレン５〜５０重量％及び（Ｄ）ポリイソブチ
レン及び／又は該ポリイソブチレンに不飽和カルボン酸
もしくはその誘導体を反応させてなる変性ポリイソブチ
ン１５〜５０重量％とからなる接着性ポリエチレン組成
物を要旨とする。

本発明において用いるＭＩ　　７〜５０５Ｆ７１０分の
線状低密度ポリエチレン（以下ＬＬＤＰＩＵという）は
、クロム系またはチーグラー系の触媒の存在下に、低圧
の気相法、溶液法まだは液相法でエチレンとα−オレフ
ィン、例えばブテン−１、ペンテ／−１、ヘキセ／−１
，４−メチルペンテン−１、ヘプテン−１、オクテン−
１等から選択されるものと共重合させて製造したもので
、ＭＩ　　が７〜５０１／１０分、望ましくは８〜２０
１７１０分のものである。ここでα−オレフィンは一般
には５〜２０重Ｉ％の割合で含まれる。これらＩ、ＬＤ
ＰＥのうちでは、低圧気相法で重合した密度がα９０５
〜０．９５０　ｆ　／ｃｔｔ”。

重量平均分子１１Ｗ／数平均分子黴ｎ　が３〜１２のも
のが望ましい。上記ＬＬＤＰＩＩＣのＭｌ　　が７？／
１０分未満では被着体の低い予熱温度における接着性が
不十分であシ、一方５０　ｆ／１０分を越える場合は樹
脂の強度が不十分となる。

また、ＭＩ　　７〜５０Ｆ、／１０分のＬＬ、ＤＰＥ以
外のポリエチレンでは、被着体との接着性及びその耐久
性が十分でない。

本発明で用いる未変性ポリエチレン（但し、高密度ポリ
エチレンを除く）は、エチレンの単独重合体又は共重合
体で、望ましくは密度１９１０〜［１Ｌ９４０ｆ１５１
３及びＭＩｏ、１〜５０ｊ’／１０分のものがあげられ
る。例えば、線状低密度ポリエチレン（以下ＬＬＩ）Ｐ
ｇという）、低密度ポリエチレン（以下ＬＤＰＥ　　と
いう）、中密度ポリエチレン（以下ＭＤＰＥ　　という
）、またはエチレン含量が５０重量％以上であるエチレ
ンとα−オレフィンもしくはビニル単量体との共重合体
などがあげられる。

本発明で用いる高密度ポリエチレン（以下ＨＤＰＥ　　
という）は、周知のごとく中低圧法で重合して得られる
密度α９４１〜（Ｌ　９７０　ｆ　／　ａｌのＨＤＰＥ
　の特定量を配合することにより接着性を低下させるこ
となく機械的強度を向上することができる。

本発明で用いるポリイソブチレンは、市販のものが使用
できるが、ムーニー粘度（ＭＬ、＋４．１００℃、ＪＩ
Ｓ　Ｋ−６３００以下同じ）が１０〜１５０で、結晶化
度（Ｘ線回折法）が３０％以下のものが好ましい。また
、ポリイソブチレン以外の合成ゴムでは被着体との接着
性が十分でない。

本発明に用いられる不飽和カルボン酸としては、例えば
アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イ
タコン酸、シトラコン酸、工／ドービーシク口［：　２
，２．１　］　−１，４，５，６，７，７−ヘキサクロ
ロ−５−へブテン−２，！ｌ　−ジカルボン酸、エンド
−ピーシクロー［：２，２．１］−５−へブテン−２，
Ｓ−ジカルボン酸、シス−４−シクロヘキセン−１，２
−ジカルボン酸等があげられる。又、不飽和カルボン酸
の誘導体としては、酸無水物、エステルがあげられ、例
えば無水マレイン酸、無水シトラコン酸、エンド−ピー
シクローＣ２ｖ　　２ｙ　　’］−’＊　　’ｔ５６７
７−へキサクロロ−５−ヘプテン−２，３無水ジカルボ
ン酸、工／ドービーシクロー［：２ｔ２ｔｔ］−ｓ−ヘ
プテン−２，３−無水ジカルボン酸、シス−４−シクロ
ヘキセン−１，２−無水ジカルボン酸、アクリル酸メチ
ル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリ
ル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、
マレイン酸エステル（モノエステル、ジエステル）等が
あげられる。

ＬＬＤＰＥ、　）（ＤＰＥ　　又はポリイソブチレンに
不飽和カルボン酸又はその誘導体を反応させる方法は公
知の各種の方法を採用できる。例えば、ＬＬＩ）ＰＥ、
　ＨＤＰＥ、又はポリイソブチレンと不飽和カルボン酸
又はその誘導体を溶媒の存在下または不存在下で有機過
酸化物の反応開始剤、例えば、ジターシャリ−ブチルパ
ーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ベンゾイルパ
ーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジー（ター
シャリ−ブチルペルオキシ）−ヘキシン−５，２，５−
ジメチル−２，５−ジー（ターシャリ−ブチルペルオキ
シ）−ヘキサ／等を添加し、へ／シェルミキサー、リボ
ンブレンダー等の混合機で予め混合し、この混合物をバ
ンバリーミキサ−１単軸又は多軸の押出機でポリエチレ
ン又はポリイソブチレンの融点以上２８０℃以下の温度
で溶融混練する。又は、ＬＬＤＰＥ、　ＨＤＰＥ又はポ
リイソブチレンを溶剤中に溶解し、その溶液中に不飽カ
ルボン酸又はその誘導体と反応開始剤を添加して反応さ
せてもよい。

ここでＬＬＤＰＥ、　ＨＤＰＥ　　又はポリイソブチレ
ンに付加する不飽和カルボン酸又はその誘導体の量は０
．０１〜５重量％が好ましい。従って、不飽和カルボン
酸又はその誘導体及び有機過酸化物の反応開始剤の添加
量は、未変性ＬＬＤＰＥ、ＨＤＰＥ　　又はポリイソブ
チレンの１００重量部に対して不飽和カルボン酸又はそ
の誘導体［１０５〜５重量部、反応開始剤ａ００１〜（
１５重量部が好ましい。なお、得られる変性ポリエチレ
ン又は変性ポリイソブチレン中の不飽和カルボン酸又は
その誘導体の含有量がＬＬ０１重量％未満では本発明効
果の強靭な接着力が得られず、一方３重量％を越える場
合は接着力の増大はみられず、ゲル状物の発生や着色等
が増大し経済的にも不利である。

次に、本発明の接着性ポリエチレン組成物は、変性ポリ
エチレン１０〜９０重量％、望ましくは２０〜５０重量
％、未変性ポリエチレン（但し、Ｉ（ＤＰＥ　　を除く
）０〜８５重量％、望ましくは０〜７０重ｔ％、ＨＤＰ
Ｅ　及び／又は変性ＨＤＰＥ５〜５０重量％、望ましく
は５〜４０重ｔ９Ｉ；、及びポリイソブチレン及び／又
は変性ポリイソブチレン５〜５０重量％、望ましくは５
〜４０重量％とからなる。変性ポリエチレン、未変性ポ
リエチレン及びポリイソブチレン及び／又は変性ポリイ
ソブチレンの含有量が上記の範囲を外れる場合は、予熱
温度の低い被着材に対する接着性が不十分である。又Ｈ
ＤＰＥ　の含有量が５重量Ｘ未満では機械的強度が不十
分であり、一方５０重量％を越えると予熱温度の低い被
着材に対する接着性が不十分となり共に本発明の目的を
達し得ない。

本発明の組成物は製造は、変性ＬＬＤＰＥとポリイソブ
チレン及び／又は変性ポリイソブチレン、さらにはこれ
らと未変性ポリエチレンとを前記の配合割合で混合する
ことによって得られる。

上記の各成分を均等に分散させて好物性をもった組成物
にするには、例えば予めヘンシェルミキサー、リボンプ
レンダー、等で予備混合し、この混合物をバンバリーミ
キサ−、ロール、押出機等で組成物の融点以上から２８
０℃以下の温度で溶融混練する方法が望ましい。なお、
ポリイソブチレンがベール状の場合は、バンバリーミキ
サ−、ロール等で加熱溶融混練する方法が望ましい。

また、本発明の組成物は、ＬＬＤＰＥ、　ＨＤＰＲ及び
ポリイソブチレンとの前記配合割合の混合物に、不飽和
カルボン酸もしくはその誘導体を反応させたものであっ
てもよい。さらには、この変性混合物に、未変性ポリエ
チレン、　ＨＤＰＫ　及び／又は未変性ポリイソブチレ
ンを前記の配合割合となるように混・合してもよい。

本発明の組成物は、種々の添加剤、例えば、熱安定剤、
紫外線吸収剤、核剤、帯電防止剤、着色剤等や種々の充
填剤、例えば無機充填剤、可塑剤等を配合することがで
きる。これら添加剤等は、組成物の調製時に、又は調製
後に混合してもよい。

次に、本発明の変性ポリエチレン組成物は、金属または
熱可塑性樹脂と好適な積層物を形成することができる。

本発明の変性ポリエチレン組成物を用いた積層物におけ
る金属としては、鉄、アルミニウム、銅、亜鉛、ニッケ
ル、錫、ステンレス、真ちゅう、ブリキ、トタン等で板
状、箔、筒状、管状、線あるいはその他の形状をしたも
のがあげられる。又、熱可塑性樹脂としては、ナイロン
６、ナイロン６６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイ
ロン６−１０等のポリアミド、ポリエチレン、ポリプロ
ピレン、ポリブテン等のオレフィンの単独重合体又はこ
れらの共重合体等のポリオレフイ／、ポリビニルアルコ
ールを部分的ニア−ｔｌ’−ル化シた４１（脂（ビニロ
ン）、エチレン−酢酸ビニル共重合体を部分的に加水分
解した樹脂（エバール）、ポリエチレンテレフタレート
やポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリ
塩化ビニル等があげられるが、特にナイロン、ビニロン
が好ましい。

本発明の変性ポリエチレン組成物を用いる積層物は、本
発明の変性ポリエチレン組成物と前記の金属又は熱可塑
性樹脂から選択されるものとを積層することによって得
られる。

積層物を得る方法は特に限定されるものではなく、例え
ばそれぞれをフィルム、シート状としておき熱圧着する
方法、グイ外部でラミネートする方法、ダイ内部でラミ
ネート（共押出）する方法、チューブ状またはシート状
に押出コーティングする方法あるいは粉体塗装する方法
等公知の方法を利用することができる。なお、金属との
積層においては、通常溶剤脱脂、酸洗、ショツトブラス
ト、リン酸亜鉛処理、リン酸カルシウム等の前処理が行
われ、さらにプライマー処理としてエポキシ系樹脂のプ
ライマーを介することにより、より強靭な接着力を有す
る積層物を得ることができる。エポキシ系樹脂のプライ
マーとしては、−液性又は二液性の変性エポキシ系樹脂
プライマーが耐熱性あるいは安定性の点から好ましい。

本発明の変性ポリエチレン組成物を用いる積層物の構造
は、本発明の変性ポリエチレン組成物と前記の金属又は
熱可塑性樹脂から選択されるものと積層する２層構造を
基本とするが、必要に応じて種々の組合せを行うことが
できる。

例えば、変性ポリエチレン組成物（以下該組成物という
）／金属、該組成物／熱可塑性樹脂、該組成物／金属／
該組成物、金属／線繊酸物／金属、金属／線繊酸物／熱
可塑性樹脂、熱可塑性樹脂／線繊酸物／熱可塑性樹脂等
の組合せで、さらに、これらを組合せることや他の物質
、例えば繊維、紙、木板等と組合せることもできる。

本発明の該組成物は、上記のように金属又は熱可塑性樹
脂と好適な複合物（被覆、積層等）を形成するが、特に
金属管の被覆に有用であるので、以下に樹脂被覆金属管
の製造例について説明する。

苓材の金属管は、ショツトブラスト、グリッドプラスト
又は酸洗い等の表面処理を行い清浄にする。さらにこの
上にプライマー処理としてエポキシ系接着剤等を塗布す
ることがより強靭な接着力を有する樹脂層を得るために
望ましい。

前処理を施した金属管は、高周波誘導加熱等により所望
の温度、例えば１００℃以上、好ましくは１１０〜１５
（ＩＣに加熱し、この金属管外面に該組成物を融点以上
、好ましくは２００〜２５０℃の温度でチューブ状に押
出し又はシート状に巻き付けて被覆する。被覆の厚さは
目的により異なるが通常はα５調程度である。さらに、
その上に外装材、例えばポリオレフィン、好ま；〜くけ
高密度ポリエチレンを融点以上、好ましくは２００〜２
３０℃の温度でチューブ状に押出し又はシート状に巻き
付は被覆後、直ちに水冷する。外装材の厚さは通常２咽
程度である。なお、外装材の被覆は用途に応じて適宜省
略してもよい。

また、上記の金属管被覆を金属管の内外両面について行
う場合は、前処理を施した金属管を１００〜１５０℃に
加熱し、その内面に該組成物及びポリオレフィン、好ま
しくはポリエチレンの順に粉体塗装を施して樹脂層を形
成させる。

次いで、この内面被覆金属管を、１００℃〜内面被覆樹
脂の融点未満の温度に加熱し、この金属管外面に上記と
同様に該組成物及びポリオレフィンを被覆する。

発明の効果 本発明の該組成物は、既に提案されている変性ポリエチ
レン組成物に比べ、金属及び熱可塑性樹脂等の被着体の
予熱温度をより低下させた場合から高い温度に到るまで
優れた接着力を示す。このため樹脂の多層被覆において
、既被覆層の軟化や溶融による不都合がなく、また被覆
後の冷却速度を遅くする必要がないために生産速度を低
下させることがない。

又、本発明の組成物は、従来のものに比べて接着後の機
械的強度が向上するため、例えば被覆鋼管において耐ネ
ジ切υ性、耐パイプレンチトルク性等の実用上に十分な
強度を有する。

本発明の該組成物は、上記のような優れた特性により、
金属や熱可塑性樹脂との複合化、特に多層の複合化に好
適である。複合化の例としては、鋼管や鋳鉄管の内外面
１．鋼板、金属箔、電線ケーブル、鋼線等の被覆あるい
はタンクのライニング、又は各種熱可塑性樹脂との多層
のフィルム、シート、ボトル、容器等の積層物があげら
れる。

実施例 次に、実施例をあげて本発明の詳細な説明する。なお、
実施例における部および％はすべて重数基準で、試験方
法は次の通りである。

（１）ＭＩ ＡＳＴＭ　Ｄ−１２３８Ｅ　（１９０℃、２１６０１）
１２）剥離強度 酸洗処理鋼板（３８−４１）１００Ｘ １００Ｘ［Ｌ３■を電解脱脂した後、加熱板上で所定温
度に予熱し、この上に本発明の該組成物のシート（厚１
１）／高密度ポリエチレン（厚さ３ｍ）のシートを２２
０℃に加熱し溶融して融着し、１０秒間放置後に流水中
に浸漬して冷却して試験片を作成した。試験片の樹脂層
を巾１０ｍに切断して一部剥離してつかみ代とし、イン
ストロン引張試験機を用い剥離速度５０聾／分で９０°
剥離強度を２３℃及び５０℃で測定した。

（３）引張弾性率 ＪＩＥ３　Ｋ　７１１３　　（クロスヘッド速度Ｉ′１
５α／分）（４）セン断接着強度 ＪＩＳ　Ｋ　６８５０ （５）ネジ切り試験 日本水道協会規格ＪＷＷ　ＡＫ　１３２−１９８２　　
（水道用ポリエチレン粉体ライニング鋼管）に記載の５
ＧＰ−ＰＣのパイプマシンを使用してのネジ切υ方法で
、雰囲気篇度を変えて測定し、ネジ切り可能な最高温度
を測定した。

（６）パイプレンチ締め付はトルク試験日本水道鋼管協
会規格ｗｓ−ａ５３−ａ４（水道用ポリエチレン粉体ラ
イニング鋼管中外面一層ポリエチレン被覆）に記載の万
力、パイプレンチを使用し、万力で固定した被覆鋼管を
パイプレンチで締め、トルクをかけ、樹脂層が変形する
時のトルクを測定した。雰囲気温度は５０℃とした。

実施例１〜９、比較例１〜４゜ ＭＩの異なる各ＬＬＤＰＥ（コモノマーニブテン−１）
１ｏｏ部に無水マレイ／酸０．６部及びλ５−ジメチル
ー２．５−ジー（ターシャリ−ブチルペルオキシ）−ヘ
キシン−５０，０２５部を配合し、ヘンシェルミキサー
で混合し、この混合物を６５瓢φ−軸押出機に供給し設
定温度２３０℃スクリュー回転数６　Ｏｒｐｍで溶融混
練して無水マレイン酸変性１．ＬＤＰＥを得た。この変
性ＬＬＤＰＥとポリイソブチレン〔エッソ化学社製、ビ
スタネツクスＭＭＬ−８０（商品名）〕未変性ＬＬＤＰ
Ｅ及びＨＤＰＥ　　とを表−１に示す割合で配合し２３
０℃に加熱溶融混練して組成物を得た。

得られた各組成物の物性及び各組成物を用いて各予熱温
度の鋼板との積層物を作成して剥離強度及びセン断接着
強度を測定し、その結果を表−１に示した。

比較のために、ＭＩ５ｒ／ｊＯ分のＬＬＤＰＥを用いた
場合及びポリイソブチレンに代りエチレンブテンゴム〔
三片石油化学社製、Ａ−４０８５（商品名）、以下ＥＢ
Ｒという〕を用いた場合及びＨＤＰＥ　　を配合しない
場合についても実施例１と同様にして組成物の調製及び
積層物を作成して物性及び剥離強度を測定し、その結果
を表−１に併記した。

実施例１０、比較例５ 供試金属管として５０鴫φＳＧＰ黒管を酸洗処理により
脱スケールした後、高周波誘導加熱により表−２に示す
各温度に加熱し、この鋼管に実施例５で用いた変性ポリ
エチレン組成物を６５醪φの押出機にて樹脂凋度２２０
℃で、厚さ１鴫、ライン速度１ｍ／分でチューブ状に押
出被覆し、ダイスとの距離５ｃｍの水槽で冷却して樹脂
被覆鋼管を得た。得られた被覆鋼管の剥離強度及び物性
を表−２に示した。

比較のだめに、比較例４の組成物を用いた以外は実施例
１０と同様にして樹脂被覆鋼管を得た。得られた被覆鋼
管の剥離強度及び物性を表−２に併記した。

表−２ 実施例１１．１２ 実施例１と４で用いた未変性ＬＬＤＰＥ１ＨＤＰＫ及び
ポリイソブチレンを表−３に示す割合で混合した後、こ
の混合物に無水マレイン酸を実施例１と同様の方法で反
応させて変性ポリエチレン組成物を得た。得られた該組
成物を用いて鋼板との積層物を作成し、物性及び剥離強
度を測定してその結果を表−５に示した。

表−３

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）（Ａ）メルトインデックス７〜５０ｇ／１０分の
   線状低密度ポリエチレンに、不飽和カルボン酸もしくは
   その誘導体を反応させてなる変性ポリエチレン１０〜９
   ０重量％、（Ｂ）未変性ポリエチレン（但し、高密度ポ
   リエチレンを除く）０〜８５重量％、（Ｃ）高密度ポリ
   エチレン及び／又は該高密度ポリエチレンに不飽和カル
   ボン酸もしくはその誘導体を反応させてなる変性高密度
   ポリエチレン５〜５０重量％及び（Ｄ）ポリイソブチレ
   ン及び／又は該ポリイソブチレンに不飽和カルボン酸も
   しくはその誘導体を反応させてなる変性ポリイソブチレ
   ン５〜５０重量％とからなる接着性ポリエチレン組成物
   。