JP4930410B2

JP4930410B2 - 積層型圧電素子

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Publication number: JP4930410B2
Application number: JP2008042112A
Authority: JP
Inventors: 敦司村井; 聡司鈴木; 年厚長屋
Original assignee: Denso Corp
Current assignee: Denso Corp
Priority date: 2007-02-26
Filing date: 2008-02-22
Publication date: 2012-05-16
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Also published as: DE112008000509T5; US20100139621A1; WO2008105381A1; JP2008244458A

Description

本発明は、複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の側面に形成された一対の側面電極とを有し、上記セラミック積層体の側面から内方に凹んだスリット状の領域に応力緩和部が形成された積層型圧電素子に関する。

従来より、燃料噴射弁の駆動源等には、積層型圧電素子が用いられている。積層型圧電素子は、例えば内部電極と圧電セラミックとが交互に多数枚積層されたセラミック積層体に、上記内部電極と交互に電気的に接続される一対の外部電極を接合してなる。
上記積層型圧電素子は、特に燃料噴射弁等の用途においては、過酷な条件の下で長期間に渡って使用される。そのため、例えば、側面の電気的な絶縁性を向上させるため、内部電極層の端部の一部を内方に控えた電極控え部を有するセラミック積層体が広く採用されている。
ところが、絶縁性を向上させるために上記のごとく電極控え部を形成すると、上記セラミック積層体において、電圧を印加したときに、変形する部分と変形し難い部分とが生じ、その境界部分に応力集中が起こって素子にクラックが発生するおそれがあった。

応力集中によるクラックの発生を回避するために、セラミック積層体の側面に、積層方向に対して所定の間隔で形成された溝部（応力緩和部）を有する積層型圧電素子が開発されている（特許文献１参照）。
しかし、応力緩和部を形成した場合においても、該応力緩和部に電圧が印加されたときに、応力緩和部の先端からクラックが発生するおそれがあった。これを回避するためには、応力緩和部（溝部）における積層方向に対して垂直な方向の深さを内部電極の電極控え部の距離よりも大きくする必要があった。ところが、このような構成にすると、応力緩和部（溝部）に大きな電圧が印加されたときに、溝部に放電が起こり、ショートしてしまうおそれがあった。即ち、絶縁性を十分に確保できず、積層型圧電素子としての寿命が短くなるという問題があった。

また、応力緩和部を挟む内部電極を同一極とした積層型圧電素子が開発されている（特許文献２参照）。かかる従来の積層型圧電素子においては、応力緩和部を挟む内部電極を同一極とすることにより、これらに挟まれる圧電セラミック層を圧電不活性層とし、積層型圧電素子が伸縮したときに上記圧電不活性層に応力を集中させることができる。その結果、万一クラックが生じることがあっても、応力緩和部に選択的(優先的に)クラックが入り、積層体の圧電活性層にクラックが生じることを防止し、耐久性を向上できると考えられていた。

上記のように応力緩和部を挟む２つの内部電極を同一極にすると、応力緩和部に選択的（優先的に）クラックが入るようになる。よって積層型圧電素子の圧電活性層にクラックが生じることを確実に防止でき、耐久性を向上できる。
しかしながら、実際には、応力緩和部にクラックが生じていない状態であっても、十分な絶縁性を得ることはできず、依然として絶縁抵抗が低下してショートが発生してしまうという問題があった。

特開昭６２−２７１４７８号公報特開２００６−２１６８５０号公報

本発明はかかる従来の問題点に鑑みてなされたものであって、より確実に絶縁抵抗の低下を防止し、耐久性に優れた積層型圧電素子を提供しようとするものである。

本発明は、複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の側面に形成された一対の側面電極とを有する積層型圧電素子において、
上記内部電極層は、いずれか一方の上記側面電極に電気的に接続しており、
上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に凹むスリット状の領域に、上記圧電セラミック層よりも形状を容易に変化し得る応力緩和部を有し、
該応力緩和部を挟んで隣り合う２つの上記内部電極層は、いずれも正極側の上記側面電極に電気的に接続されていることを特徴とする積層型圧電素子にある（請求項１）。

本発明において最も注目すべき点は、上記応力緩和部を挟んで隣り合う２つの内部電極層がいずれも正極側の上記側面電極に電気的に接続されていることにある。
即ち、本願発明者らは、積層型圧電素子に溝部等の応力緩和部を形成する際の不具合に関して鋭意研究した結果、上記応力緩和部に隣接する負極層と該負極層に隣接する正極層に挟まれる圧電セラミック層が最も早く絶縁抵抗が低下することを発見するに至った。
この詳細に関して説明するために、まず、一般的な積層型圧電素子の絶縁抵抗低下について説明する。
一般に、積層型圧電素子に高温で高電界を印加し続けると、負極側から低抵抗領域が広がっていく現象が現れる。この原因は、例えば積層型圧電素子を一体焼成により作製した場合において、この一体焼成時に圧電セラミック層へ拡散したイオン状態で存在する導電性金属イオンが、マイナス電極から放出される電子により金属化されることによるものである。上記現象により、正極層と負極層との間の積層方向の電界強度分布が均一ではなくなってしまう。つまり、低抵抗領域の電界強度が低下し、相対的に低抵抗領域以外の電界強度が上昇する。したがって、この電界強度の上昇が絶縁抵抗の劣化を加速させてしまうことになる。また、上記低抵抗領域の広がりは、水分の存在により加速される。
具体的には、例えば、一体焼成時に、ＡｇＰｄ電極等からなる内部電極層からＰＺＴ等からなる圧電セラミック層へ拡散したＡｇ⁺イオンが駆動時に負極層から放出される電子により金属化されることにより低抵抗領域を形成し、さらにこの低抵抗領域が正極層側へ向かって成長するという現象が起こる（Ａｇ⁺＋ｅ^-→Ａｇ金属）。
特に、応力緩和部を有する積層型圧電素子の場合、応力緩和部は水分が存在する外部に通ずる通路となりうるため、応力緩和部に最も隣接する負極層は特に低抵抗領域の広がり現象が顕著となる。
従って、応力緩和部に隣接する負極層と該負極層に隣接する正極層に挟まれる圧電セラミック層が最も早く絶縁抵抗が低下する。即ち、絶縁抵抗の低下は、上記応力緩和部を挟んで隣り合う２つの内部電極層のうち少なくとも一方が負極である場合に起こり易い。そして、該負極側の上記内部電極層と、これに近隣する正極側の上記内部電極層との間で絶縁抵抗の低下が起こり、ショート等の不具合が発生し易くなると考えられる。
即ち、絶縁抵抗の低下は、上記応力緩和部を挟んで隣り合う２つの内部電極層のうち少なくとも一方が負極である場合に起こり易い。そして、該負極側の上記内部電極層と、これに近隣の正極側の上記内部電極層との間で絶縁抵抗の低下が起こり、ショート等の不具合が発生し易くなると考えられる。

本発明のように、上記応力緩和部を挟んで隣り合う２つの内部電極層をいずれも正極とすると、絶縁抵抗の低下の原因となる上記応力緩和部を挟む負極側の内部電極層が存在しなくなる。そのため、絶縁抵抗の低下をより確実に防止し、上記積層型圧電素子の耐久性を向上させることができる。
なお、上述の正極層及び負極層とは、それぞれ正極側及び負極側の上記側面電極に電気的に接続する上記内部電極層のことである。

次に、本発明の好ましい実施の形態について説明する。
本発明の積層型圧電素子は、上記セラミック積層体と、該セラミック積層体の側面に形成された一対の側面電極とを有する。
上記セラミック積層体は、上記圧電セラミック層と内部電極層とを交互に複数積層してなる。また、上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に凹むスリット状の領域に応力緩和部を有する。

上記応力緩和部は、上記セラミック積層体において、上記圧電セラミックスを構成する結晶粒子が積層方向に分離され、上記圧電セラミック層よりも形状を容易に変化し得る部分である。
上記応力緩和部は、上記セラミック積層体の積層方向に累積する応力を緩和することができる。積層数が少ないと上記応力緩和部による応力緩和効果が小さくなってしまう。そのため、上記セラミック積層体は、２０層以上の内部電極層を有することが好ましい。また、同様の理由から、上記応力緩和部を形成する積層方向の間隔は、内部電極層１０層以上５０層以下であることが好ましい。上記応力緩和部が内部電極層１０層未満の間隔で形成されている場合、又は内部電極層５０層を超える間隔で形成されている場合には、上記応力緩和部による応力緩和効果が十分に得られなくなるおそれがある。

上記応力緩和部は、具体的には、例えばスリット状の空間（溝部）、スリット状の空間に上記圧電セラミック層よりもヤング率の低い樹脂等の材料で充填した構造、上記圧電セラミック層と同一材料をポーラス状に形成したスリット状の脆弱層、上記圧電セラミック層とは異なるチタン酸鉛等の材料で形成したスリット状の脆弱層、又は分極や作動により意図的に発生させたクラック状のスリット等で形成することができる。

好ましくは、上記応力緩和部は、上記セラミック積層体の側面から内方に凹んだスリット状の溝部であることがよい（請求項２）。
この場合には、比較的簡単に上記応力緩和部を形成することができる。

上記応力緩和部は、上記セラミック積層体の側面に形成される。上記応力緩和部は、例えば上記側面電極が形成される側の側面に部分的に形成することもできる。この場合には、上記セラミック積層体の側面を挟む一対の応力緩和部を形成することが好ましい。また、上記応力緩和部は、上記セラミック積層体の外周面全周に渡って周方向に設けることもできる。

上記積層型圧電素子は、複数の上記圧電セラミック層と複数の上記内部電極層とを一体的に焼成してなることが好ましい（請求項３）。
この場合には、例えば後述の積層体を接着剤によって接合して作製した積層型圧電素子に比べて、変位量を向上させることができる。また、より簡単に積層型圧電素子を作製することができる。

また、上記積層型圧電素子は、接着剤により複数の上記セラミック積層体を積層方向に接合してなることが好ましい（請求項４）。
この場合には、例えば図２０及び図２１に示すごとく、比較的積層数の多い積層型圧電素子１を、積層数の少ないセラミック積層体１５を複数接合することにより作製することができる。そのため、作製時に脱脂や焼成を簡単に行うことができ、変位等の特性にばらつきが少ない積層型圧電素子を簡単に作製することができる。

上記応力緩和部は、上記セラミック積層体同士を接着剤を介して接合する際に、上記セラミック積層体の外周部付近に接着剤を塗布しない非接着部を配設することにより形成してあることが好ましい（請求項５）。
この場合には、簡単に応力緩和部を形成することができる。
即ち、図２０及び図２１に示すごとく、接着剤１５５によって２つ以上のセラミック積層体１５を接合面１５１で接合して積層型圧電素子１を作製する場合に、積層体１５における接合面１５１の中央部分に接着剤１５５を塗布し、積層体１５における接合面１５１の外周部付近には接着剤を塗布しない非接着部１５７を配設する。このようにして、セラミック積層体１５を接合すると接着材層１５５の周囲に、非接着部によりスリット状の溝部（応力緩和部）１２を簡単に形成することができる。そして、この場合においても、上記非接着部からなる上記応力緩和部を挟んで隣り合う２つの上記内部電極層を、いずれも正極側の上記側面電極に電気的に接続することにより、絶縁抵抗の低下を防止し、耐久性に優れるという本発明の作用効果を十分に発揮することができる。

また、上記応力緩和部は、焼成時に消失する消失材料を用いて形成してあることが好ましい（請求項６）。
この場合には、焼成時に上記消失材料を消失させて上記応力緩和部を容易に形成することができる。

上記消失材料としては、例えばパウダー状のカーボン粒子、樹脂粒子、又は、パウダー状の有機物粒子等を炭化させてなる炭化有機物粒子を用いることができる。
特に、上記消失材料として上記カーボン粒子を用いた場合には、熱による形状変化が少ないという上記カーボン粒子の特性を生かして、形状精度良く上記応力緩和部を形成することができる。

一方、上記消失材料として上記炭化有機物粒子を用いた場合には、上記応力緩和部を形成するためのコストを抑制することができる。
なお、上記有機物粒子としては、例えば、大豆や、トウモロコシを粉砕してなる粒子や、樹脂材料を粉砕してなる粒子等がある。
なお、炭化有機物粒子とは、上記有機物粒子が含有する水分の一部を除去することにより、ある程度炭化させて、流動性及び分散性が良好な微粒子の状態となった粒子をいう。

また、上記応力緩和部は、スリット状の上記領域を上記積層型圧電素子の分極又は駆動時に亀裂が生じる材料によって形成し、上記積層型圧電素子の分極又は駆動時に亀裂を生じさせて形成してあることが好ましい（請求項７）。
この場合にも、比較的簡単に上記応力緩和部を形成することができる。

上記積層型圧電素子の積層方向の最も外側に位置する２つの内部電極層は、いずれも正極側の上記側面電極に電気的に接続されていることが好ましい（請求項８）。
この場合には、上記積層型圧電素子の耐久性をさらに向上させることができる。
上記積層型圧電素子が、一体焼成型の１つのセラミック積層体を有する場合には、該セラミック積層体の最も外側に位置する２つの内部電極層が正極側の側面電極に接続されていることが好ましい。また、上記積層型圧電素子は、複数のセラミック積層体を接着剤にて接合してなる場合には、接合後のセラミック積層体において、最も外側に位置する２つの内部電極層が正極側の側面電極に接続されていることが好ましい。

また、上記積層型圧電素子は、燃料噴射弁に用いられることが好ましい（請求項９）。
この場合には、過酷な条件下においても、長期間に渡って絶縁抵抗が低下することなく、安定して作動することができるという本発明の積層型圧電素子の作用効果をより顕著に発揮することができる。

（実施例１）
次に、本発明の実施例にかかる積層型圧電素子について、図１〜図２０を用いて説明する。
図１及び図２に示すごとく、本例の積層型圧電素子１は、複数の圧電セラミック層１１と複数の内部電極層１３、１４とを交互に積層してなるセラミック積層体１５と、その側面に形成された一対の側面電極１７、１８とを有する。内部電極層１３、１４は、いずれか一方の側面電極１７、１８に電気的に接続している。

セラミック積層体１５は、その側面から内方に凹むスリット状の領域に、圧電セラミック層１１よりも形状を容易に変化し得る応力緩和部１２を有する。そして、応力緩和部１２を挟んで隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２は、いずれも正極側の側面電極１７に電気的に接続されている。その他の内部電極層１３、１４は、交互に異なる側面電極１７、１８に電気的に接続されている。
本例において、応力緩和部１２は、セラミック積層体１５の側面から内方に凹んだスリット状の溝部（空間）であり、セラミック積層体１５の外周面全周に渡って周方向に形成されている。

次に、本例の積層型圧電素子の製造方法につき、図１〜図９を用いて説明する。
本例においては、グリーンシート作製工程、電極印刷工程、消失スリット印刷工程、圧着工程、積層体切断工程、及び焼成工程を行うことにより、積層型圧電素子を作製する。
以下、製造方法を各工程ごとに説明する。

＜グリーンシート作製工程＞
まず、圧電材料となるジルコン酸チタン酸鉛（ＰＺＴ）等のセラミック原料粉末を準備した。具体的には、出発原料としてＰｂ₃Ｏ₄、ＳｒＣＯ₃、ＺｒＯ₂、ＴｉＯ₂、Ｙ₂Ｏ₃、及びＮｂ₂Ｏ₅を準備し、これらの出発原料を目的組成ＰｂＺｒＯ₃−ＰｂＴｉＯ₃−Ｐｂ(Ｙ_1/2Ｎｂ_1/2)Ｏ₃となるような化学量論比で秤量し、湿式混合し、温度８５０℃で５時間仮焼した。次に、仮焼粉をパールミルにより湿式粉砕した。この仮焼粉粉砕物（粒径（Ｄ50値）：０．７±０．０５μｍ）を乾燥した後、溶剤、バインダ、可塑剤、分散剤等を加えてボールミルにより混合し、得られたスラリーを真空装置内で撹拌機により撹拌しながら真空脱泡、粘度調整をした。

そして、ドクターブレード法により、上記スラリーをキャリアフィルム上に塗布し、厚さ８０μｍの長尺のグリーンシートを成形した。このグリーンシートを所定の大きさに切断して、幅広のグリーンシート１１０（図３〜図５）を作製した。
なお、グリーンシートの成形方法としては、本例で用いたドクターブレード法のほか、押出成形法やその他種々の方法を採用することができる。

＜電極印刷工程＞
次に、図３及び図４に示すごとく、グリーンシート１１０上に内部電極層となる電極材料１３０、１４０を印刷し、第１電極印刷シート３１及び第２電極印刷シート３２の２種類のシートを形成した。
以下に、電極印刷シート３１、３２の形成についてさらに説明する。

第１電極印刷シート３１の形成に当たっては、図３に示すごとく、グリーンシート１１０上の印刷領域４１において、最終的に内部電極層１３となる部分に電極材料１３０を印刷した。これにより、第１電極印刷シート３１を形成した。

また、第２電極印刷シート３２の形成に当たっては、第１電極印刷シートと同様に、図４に示すごとく、グリーンシート１１０上の印刷領域４１において、内部電極層１４となる部分に電極材料１４０を印刷した。これにより、第２電極印刷シート３２を形成した。
第１電極印刷シート３１及び第２電極印刷シート３２においては、グリーンシート１１０上に形成された電極材料１３０、１４０がそれぞれ異なる側面に露出している。
なお、本例では、電極材料１３０、１４０として、ペースト状のＡｇ／Ｐｄ合金を用いた。また、上記以外にも、Ａｇ、Ｐｄ、Ｃｕ、Ｎｉ等の単体、Ｃｕ／Ｎｉ等の合金を用いることができる。

＜消失スリット印刷工程＞
また、本例では、製造しようとする積層型圧電素子１のセラミック積層体１５の側面にスリット部１２（図１及び図２参照）を設けるため、図５に示すごとく、消失スリット印刷シート３３を形成する消失スリット印刷工程を行った。
同図に示すごとく、上記のグリーンシート１１０上の印刷領域４１において、最終的にスリット部１２となる部分に焼成によって消失する消失材料よりなる消失スリット層１２０を印刷した。これにより、消失スリット印刷シート３３を形成した。

なお、本例では、消失スリット層１２０を構成する消失材料として、熱変形が小さく、焼成工程によって形成される溝の形状精度を高く維持し得るカーボン粒子よりなる材料を用いた。また、カーボン粒子以外にも、炭化させたパウダー状の炭化有機物粒子を用いることもできる。この炭化有機物粒子は、パウダー状の有機物粒子を炭化して得ることができるほか、炭化させた有機物を粉砕して得ることもできる。さらに、上記有機物としては、樹脂等の高分子材料や、コーン、大豆、小麦粉等の穀物を用いることができる。この場合には、製造コストを抑制することができる。

また、電極印刷工程及び消失スリット印刷工程では、図３〜図５に示すごとく、後工程のユニット切断工程において切断される部分を避けるように間隙４２を空けて、電極材料１３０、１４０、及び消失スリット層１２０の印刷を行う。つまり、グリーンシート１１０上の隣接する印刷領域４１の間に間隙４２を設けて印刷を行う。

＜圧着工程＞
次に、図６に示すごとく、形成した第１電極印刷シート３１、第２電極印刷シート３２、及び消失スリット印刷シート３３を所定の順序で各印刷領域４１を積層方向に揃えて積層した。このとき、第１電極印刷シート３１及び第２電極印刷シート３２を交互に積層し、上記スリット部を形成したい位置に消失スリット印刷シート３３を挿入して積層した。具体的には、本例においては、第１電極印刷シート３１と第２電極印刷シート３２との積層構造１１層毎に消失スリット印刷シート３３を積層し、第１電極印刷シート３１及び第２電極印刷シート３２とが合計で５９枚となるように積層した。
このとき、第１電極印刷シート３１と第２電極印刷シート３２とは電極材料１３０と電極材料１４０とが交互に印刷領域の対向する端面に露出するように積層した。ただし、消失スリット印刷シート３３を挟む２つの電極印刷シートとしては、電極材料の形成パターンが同じ印刷シート（第１電極印刷シート３１）を用いた。すなわち、図６に示すごとく、消失スリット印刷シート３３の上下には、後述の切断工程後に印刷形成された電極材料１３０が同じ側面に露出するような向きで第１電極印刷シート３１を配置した。
また、積層するシートの上端には、印刷を施していないグリーンシート１１０を積層した。
そして、このようにして積層したシートを１００℃で加熱すると共に積層方向に５０ＭＰａで加圧し、予備積層体１００を形成した。なお、図６においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で予備積層体１００を示してある。

＜積層体切断工程＞
次に、図７〜図９に示すごとく、形成した予備積層体１００を切断位置４３に沿って積層方向に切断し、中間積層体１０を形成した。
なお、予備積層体１００の切断は、各中間積層体１０ごとに切断してもよいし、複数の中間積層体１０を含んで切断してもよい。本例においては、各中間積層体１０ごとに切断し、各電極材料１３０、１４０及び消失スリット層１２０が中間積層体１０の側面に露出するように切断を行った。
なお、図８及び図９においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で予備積層体１００及び中間積層体１０を示してある。

＜焼成工程＞
次に、中間積層体１０のグリーンシート１１０に含有されているバインダ樹脂を９０％以上加熱除去した（脱脂）。加熱は、８０時間かけて徐々に５００℃まで昇温し、５時間保持することにより行った。
次に、脱脂した中間積層体１０を焼成した。焼成は、温度１０５０℃まで１２時間かけて徐々に昇温させ、２時間保持後、徐々に冷却することにより行った。
このようにして、図１及び図２に示すごとく、消失スリット層１２０が消失して形成されたスリット状の応力緩和部１２を有するセラミック積層体１５が作製される。応力緩和部１２は、セラミック積層体１５の側面全周に渡ってスリット状の空間を設けてなる。また、同図に示すごとく、作製されたセラミック積層体１０は、グリーンシート１１０が焼結してなる圧電セラミック層１１と電極材料１３０、１４０により形成された内部電極層１３、１４とを交互に積層してなる。

そして、焼成後、全面研磨を行って縦６ｍｍ×横６ｍｍ×高さ４．４ｍｍのセラミック積層体１５を作製し、さらに、セラミック積層体１５の両側面を挟むように、側面電極１７、１８を焼き付けた。このとき、各内部電極層１３、１４は、それぞれ交互に異なる側面の側面電極１７、１８に電気的に接続され、応力緩和部１２を挟む２つの内部電極層１２１、１２２は、同じ側の側面電極１７に電気的に接続される。そして、本例においては、応力緩和部１２を挟む２つの内部電極層１２１、１２３が接続されている側の側面電極１７を正極とした。

以上のようにして、図１及び図２に示すごとく、複数の圧電セラミック層１１と複数の内部電極層１３、１４とを交互に積層してなるセラミック積層体１５と、その側面に形成されたスリット状の応力緩和部１２と、セラミック積層体１５の側面に形成された一対の側面電極１７、１８とを有する積層型圧電素子１を作製した。
なお、図１及び図２においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式でセラミク積層体１５を示してある。さらに図２においては、側面電極を省略して積層型圧電素子１を示してある。

本例においては、上記の製造方法により、スリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも正極側の側面電極に電気的に接続され、かつ、積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１３がいずれも正極側の側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子１を作製した（図１０参照）。これを試料Ｅ１とする。
また、試料Ｅ１の比較用として、スリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも負極側の側面電極に電気的に接続され、かつ、試料Ｅ１と同様に、積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１３がいずれも正極側の側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子１を作製した（図１１参照）。これを試料Ｃａ１とする。
また、試料Ｅ１の比較用としてスリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層がそれぞれ異なる側面電極に電気的に接続され、かつ、試料Ｅ１と同様に積層方向の最も外側にある２つの内部電極層がいずれも正極側の側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子を作製した（図１２参照）。これを試料Ｃｂ１とする。

また、本例においは、上記と同様の製造方法により、スリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも正極側の側面電極に電気的に接続され、かつ、積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１４がいずれも負極側の側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子１を作製した（図１３参照）。これを試料Ｅ２とする。
また、試料Ｅ２の比較用として、スリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも負極側の側面電極に電気的に接続され、かつ、試料Ｅ２と同様に、積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１４がいずれも負極側の側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子１を作製した（図１４参照）。これを試料Ｃａ２とする。
また、試料Ｅ２の比較用としてスリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がそれぞれ異なる側面電極に電気的に接続され、かつ、試料Ｅ２と同様に積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１４がいずれも負極側の側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子を作製した（図１５参照）。これを試料Ｃｂ２とする。

さらに、本例においは、上記の製造方法により、スリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも正極側の側面電極に電気的に接続され、かつ、積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１３、１４がそれぞれ異なる側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子１を作製した（図１６参照）。これを試料Ｅ３とする。
また、試料Ｅ３の比較用として、スリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも負極側の側面電極に電気的に接続され、かつ、試料Ｅ３と同様に、積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１３、１４がそれぞれ異なる側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子１を作製した（図１７参照）。これを試料Ｃａ３とする。
また、試料Ｅ３の比較用としてスリット状の溝部（応力緩和部）１２を挟む隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がそれぞれ異なる側面電極に電気的に接続され、かつ、試料Ｅ３と同様に積層方向の最も外側にある２つの内部電極層１３、１４がそれぞれ異なる側面電極に電気的に接続された積層型圧電素子１を作製した（図１８参照）。これを試料Ｃｂ３とする。
なお、図１０〜図１８においては、図面作成の便宜のため、外部電極及び実際の積層数を省略した形式で積層型圧電素子１を示してある。

次に、上記のようにして作製した積層型圧電素子（試料Ｅ１〜試料Ｅ３、試料Ｃａ１〜試料Ｃａ３、及び試料Ｃｂ１〜試料Ｃｂ３）について下記の耐久性試験を行った。
「耐久性試験」
温度２００℃の条件下で、各試料の積層型圧電素子に３．１ｋＶ／ｍｍの電界を印加してこれを駆動させた。次いで、各試料を、既知の抵抗値をとる抵抗Ｒに直列につないで回路を構築した。そして、各試料に電界を印加しながら、抵抗Ｒにかかる電圧（漏れ電流値）をデジタルメータで読み取った。算出される素子（試料）の絶縁抵抗が１０ＭΩを下回った場合を素子の寿命とし、そのときの時間を計測した。耐久性試験は、各試料をそれぞれ５サンプルずつ用いてを行った。
その結果を図１９に示す。なお、図１９においては、横軸に電界を印加してからの経過時間をとり、絶縁抵抗が１０ＭΩを下回ったときの時間を×印で示してある。

図１９より知られるごとく、応力緩和部１２を挟んで隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも正極側の側面電極に接続された試料Ｅ１〜試料Ｅ３の積層型圧電素子１（図１０、図１３、図１６参照）は、少なくとも６００時間を超える優れた耐久性を示した。
これらの中でも特に、試料Ｅ１のようにセラミック積層体の積層方向における最も外側に位置する２つの内部電極層１３がいずれも正極側の側面電極に接続されている場合（図１０参照）には、２０００ｈという非常に長い時間作動させても絶縁抵抗が１０ＭΩを下回るサンプルは５サンプル中１つもなかった。
また、試料Ｅ２のようにセラミック積層体の積層方向における最も外側に位置する２つの内部電極層１４がいずれも負極側の側面電極に接続されている場合（図１３参照）には、少なくとも６００ｈを超える十分に優れた耐久性を示し、１１００ｈを超える高い耐久性を占めすものもあった。
また、試料Ｅ３のようにセラミック積層体の積層方向における最も外側に位置する２つの内部電極層１３、１４がそれぞれ異なる側面電極に電気的に接続されている場合（図１６参照）にも、少なくとも７００ｈを超える十分に優れた耐久性を示し、約１１００ｈに達する耐久性に非常に優れたものもあった。

これに対し、図１１、図１４、及び図１７に示すごとく、応力緩和部１２を挟んで隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がいずれも負極側の側面電極に接続された積層型圧電素子１（試料Ｃａ１〜試料Ｃａ３）、及び図１２、図１５、及び図１８に示すごとく、応力緩和部１２を挟んで隣り合う２つの内部電極層１２１、１２２がそれぞれ異なる側面電極に接続された積層型圧電素子１（試料Ｃｂ１〜試料Ｃｂ３）においては、最大でも４５０ｈ程度の駆動で絶縁抵抗が１０ＭΩを下回っており、耐久性が不十分であることがわかる。

以上のように、本例によれば、より確実に絶縁抵抗の低下を防止し、耐久性に優れた積層型圧電素子（試料Ｅ１〜試料Ｅ３）を作製することができる。
なお、本例においては、焼成時に消失する消失材料を用いて上記応力緩和部を形成したが、消失材料の代わりに、分極又は駆動時に亀裂が生じる材料（亀裂材料）等を用いて応力緩和部を形成することもできる。

また、本発明においては、内部電極部１３１、１４１及び控え部１３５、１４５と、スリット層１２とを図２２に示す組み合わせのパターンで形成した。本発明はこのパターンに限定されるものではない。セラミック積層体は、該セラミック積層体を積層方向に透視した場合に、すべての内部電極部が重合する領域である重合部と、少なくとも一部の内部電極部しか重合しない、あるいは全く重合しない領域である非重合部とを有するが、応力緩和部は、上記非重合部１９に形成することができる。
内部電極部１３１、１４１とスリット層１２との組み合わせパターンを図２３（ａ）〜（ｃ）に示す。いずれのパターンで形成しても、本発明の効果は十分に発揮される。

実施例１にかかる、積層型圧電素子の構造を示す説明図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（セラミック積層体）の断面図。実施例１にかかる、第１電極印刷シートを形成する工程を示す説明図。実施例１にかかる、第２電極印刷シートを形成する工程を示す説明図。実施例１にかかる、消失スリット印刷シートを形成する工程を示す説明図。実施例１にかかる、電極印刷シート及び消失スリット印刷シートを積層する工程を示す説明図。実施例１にかかる、予備積層体の上面図。図５のＡ−Ａ断面を示す断面図。実施例１にかかる、中間積層体の断面構造を示す説明図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｅ１）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｃａ１）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｃｂ１）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｅ２）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｃａ２）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｃｂ２）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｅ３）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｃａ３）の断面構造の概略図。実施例１にかかる、積層型圧電素子（試料Ｃｂ３）の断面構造の概略図。実施例１において作製した９種類の積層型圧電素子の耐久性を示す説明図。セラミック積層体を接合して積層型圧電素子を作製する様子を示す説明図。セラミック積層体を接合してなる積層型圧電素子の断面構造を示す説明図。実施例１にかかる、内部電極部とスリット層との形成パターンを示すセラミック積層体の展開説明図。実施例１にかかる、内部電極部とスリット層との形成パターンのバリエーション（ａ）〜（ｃ）を示す説明図。

符号の説明

１積層型圧電素子
１１圧電セラミック層
１２応力緩和部
１３内部電極層
１４内部電極層
１５セラミック積層体
１７側面電極
１８側面電極

Claims

複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の側面に形成された一対の側面電極とを有する積層型圧電素子において、
上記内部電極層は、いずれか一方の上記側面電極に電気的に接続しており、
上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に凹むスリット状の領域に、上記圧電セラミック層よりも形状を容易に変化し得る応力緩和部を有し、
該応力緩和部を挟んで隣り合う２つの上記内部電極層は、いずれも正極側の上記側面電極に電気的に接続されていることを特徴とする積層型圧電素子。
請求項１において、上記応力緩和部は、上記セラミック積層体の側面から内方に凹んだスリット状の溝部であることを特徴とする積層型圧電素子。
請求項１又は２において、上記積層型圧電素子は、複数の上記圧電セラミック層と複数の上記内部電極層とを一体的に焼成してなること特徴とする積層型圧電素子。
請求項１又は２において、上記積層型圧電素子は、接着剤により複数の上記セラミック積層体を積層方向に接合してなることを特徴とする積層型圧電素子。
請求項４において、上記応力緩和部は、上記セラミック積層体同士を接着剤を介して接合する際に、上記セラミック積層体の外周部付近に接着剤を塗布しない非接着部を配設することにより形成してあることを特徴とする積層型圧電素子。
請求項１〜４のいずれか一項において、上記応力緩和部は、焼成時に消失する消失材料を用いて形成してあることを特徴とする積層型圧電素子。
請求項１〜４のいずれか一項において、上記応力緩和部は、スリット状の上記領域を上記積層型圧電素子の分極又は駆動時に亀裂が生じる材料によって形成し、上記積層型圧電素子の分極又は駆動時に亀裂を生じさせて形成してあることを特徴とする積層型圧電素子。
請求項１〜７のいずれか一項において、上記積層型圧電素子の積層方向の最も外側に位置する２つの上記内部電極層は、いずれも正極側の上記側面電極に電気的に接続されていることを特徴とする積層型圧電素子。
請求項１〜８のいずれか一項において、上記積層型圧電素子は、燃料噴射弁に用いられることを特徴とする積層型圧電素子。