JP2924574B2 - 配向性強誘電体薄膜素子 - Google Patents
配向性強誘電体薄膜素子Info
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Description
特定の結晶配向を持つバッファ層を形成した強誘電体薄
膜素子に関し、半導体基板上に不揮発性メモリーやキャ
パシター、または光変調素子等の作製が可能な配向性強
誘電体薄膜素子に関する。
のもつ強誘電性、圧電性、焦電性、電気光学効果等の多
くの性質により不揮発性メモリーを始めとして、表面弾
性波素子、赤外線焦電素子、音響光学素子、電気光学素
子等多くの応用が期待されている。これらの応用のう
ち、薄膜光導波路構造での低光損失化と単結晶並みの分
極特性や電気光学効果を得るために単結晶薄膜の作製が
不可欠である。そのため、酸化物単結晶基板に、BaT
iO3 、PbTiO3 、Pb1-x Lax (Zr1-yTi
y )1-x/4 O3 (PLZT)、LiNbO3 、KNbO
3 、Bi4 Ti3 O12等のエピタキシャル強誘電体薄膜
を、Rf−マグネトロン・スパッタリング、イオン・ビ
ーム・スパッタリング、レーザー・アブレーション、有
機金属化学蒸着(MOCVD)等の方法によって形成す
ることが数多く試みられている。
めには、半導体基板上に強誘電体薄膜を作製することが
必要である。半導体基板上に強誘電体薄膜を作製する場
合、半導体基板上に低温でエピタキシャル成長するバッ
ファ層を設けることが提案されており、例えば、Si
(100)単結晶上に、MgAl2 O4 (100)また
はMgO(100)をバッファ層としてエピタキシャル
成長した基板上に強誘電体化合物をエピタキシャル成長
することが特開昭61−185808号公報に示されて
いる。ところがこの特許公報では、Si(100)とM
gO(100)との結晶学的関係は明らかにはされてい
ない。その後の研究において、(100)配向性のMg
OがSi(100)単結晶上に作製された際には、Mg
Oは(100)面がSi(100)面に平行であるだけ
で、面内方位はランダムな配向性多結晶MgOであるこ
とが明らかにされている(P.Tiwari et a
l.;J.Appl.Phys.69,8358(19
91))。
00)基板上に、MgO(100)バッファ層をエピタ
キシャル成長させ、その上にエピタキシャルまたは配向
性の強誘電体薄膜を作製することをすでに提案した(特
願平4−319229号)。この際の結晶学的関係は、
例えばGaAs上のBaTiO3 については、BaTi
O3 (001)//MgO(100)//GaAs(10
0)、面内方位BaTiO3 [010]//MgO[00
1]//GaAs[001]である。
場合、格子定数および結晶格子の対称性が、MgOバッ
ファ層の(100)面に近く、分極軸を[001]方向
に持つ正方晶系強誘電体以外の強誘電体に付いては、半
導体(100)基板上で、その分極軸を一方向に揃える
ことはできなかった。例えば、分極軸を[111]方向
に持つ斜方晶系強誘電体や、分極軸を[0001]方向
に持つ六方晶系強誘電体は、格子定数および結晶格子の
対称性がMgO(100)面と異なるために、半導体
(100)基板上に(111)の結晶配向を持つ斜方晶
系強誘電体薄膜や(0001)配向の六方晶系強誘電体
薄膜を作製することはできなかった。本発明は、従来提
案されている上記のような問題点に鑑みてなされたもの
であって、その目的は、半導体単結晶(100)基板上
に、分極軸が一方向に揃った(111)または(000
1)の結晶配向を持つ配向性強誘電体薄膜を有する配向
性強誘電体薄膜素子を提供することにある。本発明の他
の目的は、高機能の不揮発性メモリーやキャパシター、
または光変調素子等の素子を半導体基板上に作製するこ
とができる配向性強誘電体薄膜素子を提供することにあ
る。
た結果、半導体単結晶(100)基板上に(100)エ
ピタキシャルまたは配向性のMgOバッファ層と、半導
体単結晶(100)基板に対して面内方位がランダムで
あるが(111)の結晶配向を持つMgOバッファ層と
を作り分ける方法を見出した。そして、さらに研究を重
ね多結果、面内方位がランダムであるが(111)の結
晶配向を持つMgOバッファ層を形成した場合、その上
に、分極軸を[111]方向に持つ斜方晶系強誘電体薄
膜を(111)配向性成長させること、および分極軸を
[0001]方向に持つ六方晶系強誘電体薄膜を(00
01)配向成長させることができることを見出し、本発
明を完成した。本発明の配向性強誘電体薄膜素子は、半
導体単結晶(100)基板上に、面内方位がランダムで
あるが(111)の結晶配向を持つ金属酸化物からなる
バッファ層が形成され、さらにその上に(111)また
は(0001)の結晶配向を持つ強誘電体薄膜が形成さ
れていることを特徴とする。
基板としては、単体半導体であるSi、Ge、ダイアモ
ンド、III −V系元素の化合物半導体であるAlAs、
AlSb、AlP、GaAs、GaSb、InP、In
As、InSb、AlGaP、AlInP、AlGaA
s、AlInAs、AlAsSb、GaInAs、Ga
InSb、GaAsSb、InAsSb、II−VI系元素
の化合物半導体であるZnS、ZnSe、ZnTe、C
dSe、CdTe、HgSe、HgTe、CdSより選
ばれるものが使用される。これらの半導体単結晶(10
0)基板上に、面内方位がランダムであるが(111)
の結晶配向を持つバッファ層が形成される。上記のバッ
ファ層形成材料としては、MgO、MgAl2 O4 、Y
安定化ZrO2 等の金属酸化物を用いる。これらの中で
も、MgOバッファ層が好ましい。一般に、強誘電体の
屈折率は半導体よりも小さいが、MgOバッファ層は強
誘電体よりも小さい屈折率を持つので、MgOバッファ
層を設けることによって半導体レーザー光を強誘電体薄
膜光導波路中に閉じ込めることが可能になり、光変調素
子のGaAs系半導体レーザー上への作製や光集積回路
をSi半導体集積回路上に作製することが可能になる。
本発明において、バッファ層の膜厚は、10〜105 オ
ングストロームの範囲が適当である。
11)の結晶配向を持つ上記した金属酸化物からなるバ
ッファ層上には、(111)または(0001)の結晶
配向を持つ強誘電体薄膜が形成される。強誘電体として
は、ABO3 型酸化物強誘電体が好ましく使用され、例
えばBaTiO3 、PbTiO3 、Pb1-x Lax (Z
r1-y Tiy )1-x/4 O3 (PZT、PLT、PLZ
T)、Pb(Mg1/3 Nb2/3 )O3 、KNbO3 、L
iNbO3 、LiTaO3 等に代表される強誘電体およ
びこれらの置換誘導体より選ばれるものをあげることが
できる。本発明において、(111)または(000
1)の結晶配向を持つ強誘電体薄膜の膜厚は、102 〜
105 オングストロームの範囲が適当である。本発明に
より、面内方位がランダムであるが、(111)の結晶
配向を持つ金属酸化物からなるバッファ層上には、分極
軸を[111]方向に持つ斜方晶系ABO3 型酸化物強
誘電体薄膜等を(111)配向性成長させること、また
は分極軸を[0001]方向に持つ六方晶系ABO3 型
酸化物強誘電体薄膜等を(0001)配向成長させるこ
とにより、これら強誘電体の分極軸を一方向に揃えるこ
とができる。
1)の結晶配向を持つ金属酸化物からなるバッファ層
は、電子ビーム蒸着、フラッシュ蒸着、イオン・プレー
ティング、Rf−マグネトロン・スパッタリング、イオ
ン・ビーム・スパッタリング、レーザー・アブレーショ
ン、モレキュラー・ビーム・エピタキシー(MBE)、
化学蒸着(CVD)、プラズマCVD、有機金属化学蒸
着(MOCVD)などより選ばれる気相成長法により作
製される。
結晶配向を持つMgOバッファ層の場合は、室温〜80
0℃の成膜温度、かつ0.1〜100オングストローム
/secの成膜速度の条件によって作成することが必要
である。MgO層を形成する場合、半導体(100)単
結晶基板上のMgOの配向性が成膜速度の増加および成
膜温度の低下によって変化する。すなわち、半導体(1
00)単結晶基板上のMgOの配向性が、成膜速度の増
加および成膜温度の低下によって(100)面単一配向
のエピタキシャル膜から面内方位はランダムであるが
(111)面単一配向の膜へと変化する。その理由は明
らかではないが、次のように推定される。上記の範囲よ
りも低成膜速度または高成膜温度においては、基板表面
に到達したMgO分子のマイグレーションが活発なため
に、MgO−GaAs界面では安定なMgO:GaAs
=4:3の格子整合による二次元超格子を形成し、さら
に低エネルギー面である(100)面を形成しやすい。
一方、蒸気の範囲内の高成膜速度または低成膜温度にお
いては、基板表面に到達したMgO分子のマイグレーシ
ョンが抑制されるために、MgO分子はエネルギー的に
安定な状態を取り難くなり、そしてGaAs(100)
表面ではMgO:GaAs=4:3の格子整合を形成で
きず、(100)面よりも原子密度が低く、エネルギー
が高い(111)面を形成すると考えられる。
薄膜は、電子ビーム蒸着、フラッシュ蒸着、イオン・プ
レーティング、Rf−マグネトロン・スパッタリング、
イオン・ビーム・スパッタリング、レーザー・アブレー
ション、モレキュラー・ビーム・エピタキシー(MB
E)、化学蒸着(CVD)、プラズマCVD、有機金属
化学蒸着(MOCVD)などより選ばれる気相成長法お
よびゾルゲル法などのウエット・プロセスにより作製す
ることができる。
を、電子ビーム蒸着法によって行った。ターゲットとし
てMgOを用い、ターゲットと基板の距離は50〜20
0mm、電子ビーム電流は5〜20mAとした。Si単
結晶基板はハロゲン・ランプによって加熱し、基板温度
は300℃〜700℃とした。Si単結晶基板として、
n型またはp型で(100)面を持つ6×6mmのウエ
ハーを用いた。これらのSi単結晶基板を溶剤で洗浄し
た後、HF系溶液にてエッチングを行った。さらに、最
後に窒素流下でエタノールによるスピン乾燥を行った。
スピン乾燥後、Si単結晶基板を直ちにデポジション・
チャンバーに導入し、バックグラウンド圧力に達した
後、Si単結晶基板を加熱し、一定の基板温度に達した
時点でMgOの成膜を行った。成膜速度が10.0オン
グストローム/secで、成膜温度が370℃、440
℃または500℃の条件、および成膜速度が3.0オン
グストローム/secで、成膜温度が440℃の条件で
成膜されたMgOは、X線回折によって解析すると、い
ずれも(111)面単一配向の膜である事が確認され
た。
作製した後、直ちにPZTをMgO上にゾル・ゲル法に
て作製した。PZTの作製は、まず、Ti(O−i−C
3 H7 )4 とZr(O−i−C3 H7 )4 を所定のモル
比にて2−メトキシエタノール:CH3 OCH2 CH2
OH(ROHと略記する。)に溶解し、続いてPb(C
H3 COO)2 をPb:(Zr+Ti)=1.0:1.
0のモル組成比になるように配合して溶解した。その後
125℃にて一定時間蒸留することにより、金属錯体P
b(Zr,Ti)O2 (OR)2 を形成するとともに副
生成物CH3 COOCH2 CH2 OCH3 の除去を行っ
た。次に、この溶液に、Pb:H2 O:NH4 OH=
1:1:0.1となるようにH2 O:NH4 OHのRO
H溶液を加え、数時間還流することにより金属アルコキ
シドを部分的に加水分解した。この後、溶液を減圧濃縮
して最終的にPb濃度で0.6Mの安定な前駆体溶液を
得た。以上の操作はすべてN2 雰囲気中にて行った。こ
の前駆体溶液をMgOバッファー層が形成されたSi
(100)基板に室温N2 雰囲気中にて2000rpm
でスピンコーティングを行った。スピンコーティングさ
れた基板は、O2 雰囲気中で300℃にて加熱の後、6
50℃に加熱し、結晶化させた。これにより、膜厚10
00オングストロームの薄膜が得られた。(111)面
単一配向MgO上に成膜した斜方晶組成のPZT(Z
r:Ti=50:50)は(111)配向性を示し、分
極軸[111]が基板面に垂直に配向した斜方晶PZT
であった。
と同様に電子ビーム蒸着法によって行った。ターゲット
としてMgOを用い、ターゲットとGaAs基板の距離
は50〜200mm、電子ビーム電流は5〜20mAと
した。GaAs基板はハロゲン・ランプによって加熱
し、基板温度は200℃〜600℃とした。上記GaA
s基板として、n型、(100)±0.2°、6×6
mmのウエハーを用いた。これらのGaAs基板は、溶
剤洗浄の後、H2 SO4 系の溶液にてエッチングを行っ
た。さらにこのGaAs基板を脱イオン水とエタノール
でリンスし、最後に窒素流下でエタノールによるスピン
乾燥を行った。スピン乾燥後に基板を直ちにデポジショ
ン・チャンバーに導入し、バックグラウンド圧力に達し
た後、基板を加熱し、一定の基板温度に達した時点でM
gOの成膜を行った。成膜速度が10.0オングストロ
ーム/secで、成膜温度が室温または200℃の条件
で成膜されたMgOは、X線回折によって解析すると、
いずれも(111)面単一配向の膜であることが確認さ
れた。次に、(111)面単一配向面MgO上に、Li
NbO3 をその場成長させた。500〜800℃の条件
にて成膜したLiNbO3 は、六方晶(0001)単一
配向性を示し、分極軸[0001]が表板面に垂直に配
向した薄膜が得られた。
に電子ビーム蒸着法を用いたが、成膜プロセスはこれに
限定されるものではなく、Rf−マグネトロン・スパッ
タリング、イオン・ビーム・スパッタリング、レーザー
・デポジション、フラッシュ蒸着、イオン・プレーティ
ング、モレキュラー・ビーム・エピタキシ(MBE)、
イオン化クラスター・ビーム・エピタキシ、化学気相成
長法(CVD)、有機金属化学気相成長法(MOCV
D)、プラズマCVDなどの気相成長法が、同様に有効
である。
結晶(100)単結晶基板上に(111)配向性の金属
酸化物からなるバッファ層が形成されているから、その
上に形成される(111)または(0001)の結晶配
向を持つ強誘電体薄膜は、その分極軸が一方向に揃った
ものとなる。さらに、強誘電薄膜の配向が制御できるた
めに、大きな残留分極値や大きな電気光学定数等を得る
ことができ、強誘電体と半導体との間に絶縁体を形成し
たFET素子においては強誘電体の分極時の半導体から
の電荷注入を防ぐことができ、強誘電体の分極状態を維
持することが容易となる。
Claims (5)
- 【請求項1】 半導体単結晶(100)基板上に、面内
方位がランダムであるが(111)の結晶配向を持つ金
属酸化物からなるバッファ層が形成され、さらにその上
に(111)または(0001)の結晶配向を持つ強誘
電体薄膜が形成されていることを特徴とする配向性強誘
電体薄膜素子。 - 【請求項2】 前記半導体単結晶基板が単体半導体また
は化合物半導体である請求項1記載の配向性強誘電体薄
膜素子。 - 【請求項3】 前記バッファ層がMgOである請求項1
記載の配向性強誘電体薄膜素子。 - 【請求項4】 前記強誘電体薄膜がABO3 型酸化物で
ある請求項1記載の配向性強誘電体薄膜素子。 - 【請求項5】 バッファ層が、室温〜800℃の成膜温
度および0.1〜100オングストローム/secの成
膜速度において形成されたものである請求項1記載の配
向性強誘電体薄膜素子。
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