JP2002088250A - 熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体 - Google Patents
熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体Info
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Abstract
熱を効果的に放散できる高い熱伝導性を有する熱伝導性
高分子組成物及び熱伝導性成形体を提供する。 【解決手段】 熱伝導性高分子組成物は、熱可塑性樹
脂、熱可塑性エラストマーなどの高分子材料と、熱伝導
性充填剤として黒鉛化炭素繊維とを含有するものであ
る。黒鉛化炭素繊維は、メソフェーズピッチを原料と
し、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕され、その後黒鉛化
されて得られる粉末状のものである。また、黒鉛化炭素
繊維は、その繊維直径が5〜20μm、平均粒径が10
〜500μm及び密度が2.20〜2.26g/cm3
であることが好ましい。この熱伝導性高分子組成物を成
形加工することにより、熱伝導性シートなどの熱伝導性
成形体が得られる。
Description
揮できる熱伝導性高分子組成物及びその組成物を成形加
工して得られる熱伝導性成形体に関するものである。さ
らに詳しくは、電気製品に使用される各種半導体素子や
電源、光源、部品などから発生する熱を効果的に放散さ
せる特定の黒鉛化炭素繊維を含有する熱伝導性高分子組
成物及び熱伝導性成形体に関するものである。
軽量化に伴う半導体パッケージの高密度実装化やLSI
の高集積化、高速化などによって、電子機器から発生す
る熱対策が非常に重要な課題になっている。通常、発熱
する素子の熱を拡散させるには、熱伝導性の良い金属や
セラミックス製のプリント配線基板を使用する方法、基
板内に熱を放散させるサーマルビアホールを形成する方
法、半導体パッケージ材料として熱伝導性の良い金属や
セラミックス或いは樹脂を使用する方法がある。さら
に、発熱源と放熱器の間や熱源と金属製伝熱板の間の接
触熱抵抗を下げる目的で、熱伝導率の大きな高分子グリ
スや柔軟性のある熱伝導性高分子組成物からなるシート
材料を介在させたり、熱拡散板や筐体などに熱伝導性高
分子組成物からなる成形加工品が用いられている。
物には、従来、樹脂やゴムなどの高分子材料中に熱伝導
率の大きい酸化アルミニウムや窒化ホウ素、窒化アルミ
ニウム、窒化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、炭
化ケイ素、石英、水酸化アルミニウムなどの金属酸化
物、金属窒化物、金属炭化物、金属水酸化物などの充填
剤を充填したものが用いられている。しかし、これらの
組成物は必ずしも充分に大きな熱伝導性は得られていな
かった。
で、熱伝導率の大きい炭素繊維や黒鉛粉末を高分子材料
に充填させた様々な熱伝導性高分子材料が提案されてい
る。例えば、特開昭62−131033号公報には黒鉛
粉末を熱可塑性樹脂に充填した熱伝導性樹脂成形品及び
特開平4−246456号公報にはカーボンブラックや
黒鉛などを含有するポリエステル樹脂組成物が開示され
ている。また、特開平5−17593号公報には一方向
に引揃えた炭素繊維に黒鉛粉末と熱硬化性樹脂を含浸し
た機械的強度の高い熱伝導性成形品、及び特開平5−2
22620号公報には断面構造を特定したピッチ系炭素
繊維を利用した熱伝導性材料が記載されている。
は粒径1〜20μmの人造黒鉛を配合したゴム組成物、
及び特開平9−283955号公報には特定のアスペク
ト比の黒鉛化炭素繊維をシリコーンゴムなどの高分子に
分散した熱伝導性シートが開示されている。また、特開
平10−298433号公報には結晶面間隔が0.33
0〜0.340nmの球状黒鉛粉末をシリコーンゴムに
配合した組成物と放熱シートが開示されている。
では特定の加熱処理を施した黒鉛微粒子をシリコーンゴ
ムに配合した導電性と熱伝導性を有するシリコーンゴム
組成物及び特開平11−279406号公報では特定長
さの炭素繊維をシリコーンゴムに配合した導電性と熱伝
導性に優れる組成物が提唱されている。
段と増大し続ける最近の高性能な電子部品においては、
より一層大きな熱伝導性のニーズは高まり続けている。
従って、上述のような従来の様々な炭素繊維や黒鉛粉末
を充填させた熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性シート
であっても、熱伝導性が未だ不充分であり、早急な改善
が切望されていた。
記載の技術では、熱伝導性充填剤として黒鉛質炭素繊維
を使用しているものの、炭素繊維の原料を炭化した後黒
鉛化し、粉砕したものを使用しているものと考えられ
る。このため、粉砕後の繊維に縦割れが発生し、黒鉛化
処理時に縮重合反応や環化反応が進みにくく、また粉砕
された炭素繊維の全表面積中に占める破断面表面積の割
合が大きくなる。従って、得られる高分子組成物及び熱
伝導性シートの熱伝導性を充分に向上させることができ
ないという問題があった。
る問題点に着目してなされたものである。その目的とす
るところは、電気部品や電子部品などから発生する多量
の熱を効果的に放散できる高い熱伝導性を有する熱伝導
性高分子組成物及び熱伝導性成形体を提供するものであ
る。
料に含有させる黒鉛化炭素繊維の性質を様々な観点から
鋭意研究した結果、特定の製法、形状、密度の黒鉛化炭
素繊維を配合させて、より一層高い熱伝導性を有する熱
伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体を見出し、本発
明を完成した。
の発明の熱伝導性高分子組成物は、高分子材料と、熱伝
導性充填剤として黒鉛化炭素繊維とを含有する熱伝導性
高分子組成物であって、黒鉛化炭素繊維が、メソフェー
ズピッチを原料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕さ
れ、その後黒鉛化されて得られる粉末状のものであるこ
とを特徴とするものである。
成物は、請求項1に記載の発明において、前記黒鉛化炭
素繊維は、その繊維直径が5〜20μm、平均粒径が1
0〜500μm及び密度が2.20〜2.26g/cm
3であることを特徴とするものである。
は、請求項1又は請求項2に記載の熱伝導性高分子組成
物を所定形状に成形加工してなるものである。
て詳細に説明する。熱伝導性高分子組成物は、後述する
高分子材料と、熱伝導性充填剤として黒鉛化炭素繊維と
を含有している。黒鉛化炭素繊維は、メソフェーズピッ
チを原料とし、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕され、そ
の後黒鉛化されて得られる粉末状のものである。
維直径が5〜20μm、平均粒径が10〜500μm及
び密度が2.20〜2.26g/cm3であることが好
ましい。黒鉛化炭素繊維がこれらの条件を満足すること
により、熱伝導性高分子組成物さらには熱伝導性成形体
の製造が容易になるとともに、熱伝導性が向上する。
径に粉砕した後に黒鉛化された特定の炭素繊維の粉砕品
を用いる。この黒鉛化炭素繊維は、厳密には繊維状のほ
か、鱗片状、ウィスカー状、マイクロコイル状、ナノチ
ューブ状などの形状であってもよい。そのような黒鉛化
炭素繊維について具体的に説明する。
(ポリアクリロニトリル)、石油系ピッチ、石炭系ピッ
チなどが用いられるが、光学的異方性ピッチ、すなわち
メソフェーズピッチを用いることによって、高い熱伝導
性の高分子組成物及び熱伝導性成形体が得られる。この
メソフェーズピッチとしては、紡糸可能ならば特に限定
されるものではないが、特にメソフェーズピッチの含有
量100%のものが高熱伝導化、紡糸性及び品質の安定
性の面からも好ましい。
不融化し、さらに炭化処理した後に粉砕する。原料ピッ
チを溶融紡糸する方法としては、特に限定されるもので
はなく、メルトスピニング法、メルトブロー法、遠心紡
糸法、渦流紡糸法などの種々の方法を採用することがで
きる。これらの方法のうち、紡糸時の生産性や得られる
黒鉛化炭素繊維の品質の観点からは、メルトブロー法が
好ましい。
好ましくは0.1〜0.5mm、さらに好ましくは0.
15〜0.3mmである。紡糸孔の直径が0.5mmを
越えると、繊維直径が25μm以上と大きくなりやす
く、かつ繊維直径がばらつき易くなり品質管理上も好ま
しくない。一方、紡糸孔の直径が0.1mmに満たない
と、紡糸時に目詰まりが生じやすく、また紡糸ノズルの
製作が困難になるので好ましくない。
毎分500m以上、さらに好ましくは毎分1500m以
上、特に好ましくは毎分2000m以上である。紡糸温
度は、原料ピッチにより多少変化するが、原料ピッチの
軟化点以上でピッチが変質しない温度以下であれば良
く、通常は300〜400℃、好ましくは300〜38
0℃である。また、メルトブロー法は、数十ポイズ以下
の低粘度で紡糸し、かつ高速冷却することによって、黒
鉛層面が繊維軸に平行に配列しやすくなる利点もある。
ではないが、前記紡糸温度との関係から、軟化点が低く
また不融化反応速度の速いものの方が、製造コスト及び
安定性の面で有利である。よって、原料ピッチの軟化点
は、好ましくは230〜350℃、さらに好ましくは2
50〜310℃である。
不融化処理される。不融化処理方法としては、例えば、
二酸化窒素や酸素などの酸化性ガス雰囲気中で加熱処理
する方法、硝酸やクロム酸などの酸化性水溶液中で処理
する方法、さらには、光やγ線などにより重合処理する
方法などを採用することができる。より簡便な不融化処
理方法は空気中で加熱処理する方法であり、原料により
若干異なるが、平均昇温速度は好ましくは3℃/分以
上、さらに好ましくは5℃/分以上で、350℃程度ま
で昇温させながら加熱処理すると良い。
た繊維の段階で実施しても良いが、不融化処理した繊維
を、好ましくは250〜1500℃、さらに好ましくは
500〜900℃の温度で不活性ガス中にて軽度に炭化
した後、粉砕することが好ましい。軽度に炭化とは、炭
素繊維が実質上処理温度に達した状態であることを意味
し、具体的には処理雰囲気温度で10分以上処理するこ
とを意味する。不融化した繊維を250〜1500℃の
温度で軽度に炭化し粉砕することによって、粉砕後の繊
維の縦割れを防ぐことができ、粉砕時に新たに表面に露
出した黒鉛層面がより高温での黒鉛化処理時に縮重合反
応、環化反応が進みやすくなり、熱伝導性の高い高分子
組成物及び熱伝導性成形体を得ることができる。この処
理温度が250℃未満では炭化の程度が不充分になりや
すく、1500℃を越えると炭素繊維の強度が大きくな
って粉砕が困難となる。
黒鉛化してから粉砕してしまうと、繊維軸方向に発達し
た黒鉛層面に沿って開裂が発生し易くなり、粉砕された
炭素繊維の全表面積中に占める破断面表面積の割合が大
きくなって、熱伝達しにくくなるので好ましくない。
クトリーミル、ジェットミル、高速回転ミルなどの粉砕
機或いはチョップド繊維で用いられる切断機を利用する
ことが有効である。粉砕を効率良く実施するためには、
上記各種方法に共通して、例えばプレートを取り付けた
ローターを高速で回転することにより、繊維軸に対し直
角方向に繊維を寸断する方法が適切である。粉砕された
繊維の繊維長は、ローターの回転数、プレートの角度な
どを調整することにより制御される。粉砕方法として
は、ボールミルなどの磨砕機による方法もあるが、これ
らの方法によると繊維の直角方向への加圧力が働き、繊
維軸方向への縦割れの発生が多くなるので望ましくな
い。
することによって黒鉛構造を発達させる。その処理温度
としては、好ましくは2500℃以上、さらに好ましく
は2800℃以上、特に好ましくは3000℃以上であ
る。その結果、得られる黒鉛化炭素繊維の繊維長さ方向
の熱伝導率は高まり、好ましくは400W/m・K以
上、さらに好ましくは800W/m・K以上、特に好ま
しくは1000W/m・K以上である。
保持された粉末状の黒鉛化炭素繊維が得られる。この黒
鉛化炭素繊維の繊維直径は5〜20μm、平均粒径が1
0〜500μm、密度が2.20〜2.26g/cm3
であることが好ましい。繊維直径は5〜20μmの範囲
が工業的に生産しやすく、得られる熱伝導性高分子組成
物及び熱伝導性成形体の熱伝導性が大きくなる。また、
平均粒径は10μmより小さいと組成物中或いは成形体
中の黒鉛化炭素繊維同士の接触が少なくなり、熱の伝達
経路が不充分になって熱伝導性高分子組成物及び熱伝導
性成形体の熱伝導性が低下する。一方、平均粒径が50
0μmよりも大きいと、黒鉛化炭素繊維が嵩高くなって
高分子材料中に高濃度で充填することが困難になるので
好ましくない。
均粒径は15〜200μm、さらに好ましい繊維直径は
8〜12μm、平均粒径は15〜100μmである。な
お、上記の平均粒径は、レーザー回折方式による粒度分
布から算出することができる。
が2.20g/cm3未満であると黒鉛化が不充分とな
り、得られる熱伝導性高分子組成物及び熱伝導性成形体
の熱伝導性が低下してしまう。一方、理想的な黒鉛の密
度は2.26g/cm3であり、それ以上密度を上げる
ことは困難である。
目的として、黒鉛化炭素繊維の表面を予め電解酸化など
による酸化処理を施したり、カップリング剤やサイジン
グ剤で処理することによってマトリックスの高分子材料
との濡れ性や充填性を向上させたり、高分子材料と粉末
界面の剥離強度を改良することが可能である。また、黒
鉛化炭素繊維の表面に金属やセラミックスなどを無電解
メッキ法、電解メッキ法、真空蒸着法、スパッタリング
法、イオンプレーティング法などによる物理的蒸着法、
化学的蒸着法、塗装法、浸漬法、微細粒子を機械的に固
着させるメカノケミカル法などの方法によって被覆させ
ることもできる。
の黒鉛化炭素繊維のほかに、他の粉末形状や繊維形状の
金属やセラミックス、具体的には、銀、銅、金、酸化ア
ルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アル
ミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、水酸化アルミニウ
ムなどや金属被覆樹脂などの従来の熱伝導性高分子組成
物及び熱伝導性成形体に使用されている熱伝導率が大き
な充填剤や、従来の黒鉛化炭素繊維、或いは黒鉛化され
ていない炭素繊維、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボン
マイクロビーズ、ウィスカー状、マイクロコイル状又は
ナノチューブ状のカーボンを併用することも可能であ
る。なお、最終製品として特に電気絶縁性が要求される
用途においては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウ
ム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化
ケイ素及び水酸化アルミニウムからなる電気絶縁性の熱
伝導性充填剤の少なくとも一種を併用することが好まし
い。
させるためには、揮発しやすい有機溶剤や反応性可塑剤
を添加すると効果的である。次に、前述の高分子材料
は、特に限定されるものではなく、通常の熱可塑性樹
脂、熱可塑性エラストマー、熱硬化性樹脂、架橋ゴムな
どを用途と要求性能に応じて選択すれば良い。例えば、
熱伝導性接着剤用としては、エポキシ樹脂やポリイミド
樹脂、アクリル樹脂などの接着性高分子材料が好まし
く、成形材料用としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹
脂、架橋ゴムなどを選択する。これらのうち、熱可塑性
樹脂及び熱可塑性エラストマーは、リサイクルが可能で
ある点から好ましい。
レン、ポリプロピレン、エチレンプロピレン共重合体な
どのエチレンαオレフィン共重合体、ポリメチルペンテ
ン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビ
ニル、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコ
ール、ポリアセタール、ポリフッ化ビニリデンやポリテ
トラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂、ポリエチレン
テレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエ
チレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニト
リル、スチレンアクリロニトリル共重合体、ABS樹
脂、ポリフェニレンエーテル及び変性PPE樹脂、脂肪
族及び芳香族ポリアミド類、ポリイミド、ポリアミドイ
ミド、ポリメタクリル酸及びそのメチルエステルなどの
ポリメタクリル酸エステル類、ポリアクリル酸類、ポリ
カーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホ
ン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポ
リエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコ
ーン樹脂、アイオノマーなどの一般的な熱可塑性樹脂の
ほか、スチレンブタジエン又はスチレンイソプレンブロ
ック共重合体とその水添ポリマー及びスチレン系熱可塑
性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、
塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱
可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラスト
マー、ポリアミド系熱可塑性エラストマーなどの繰返し
成形加工できてリサイクルが可能な熱可塑性エラストマ
ーなどが挙げられる。
リイミド、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテン、
フェノール樹脂、不飽和ポリエステル、ジアリルフタレ
ート、シリコーン樹脂、ポリウレタン、ポリイミドシリ
コーン、熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂及び変性
PPE樹脂などが挙げられる。また、架橋ゴム又はその
類似物としては、天然ゴム、ブタジエンゴム、イソプレ
ンゴム、スチレンブタジエン共重合ゴム、ニトリルゴ
ム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプ
ロピレンゴム、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化
ポリエチレン、ブチルゴム及びハロゲン化ブチルゴム、
フッ素ゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴムなどが挙げ
られる。
ム、エポキシ樹脂、ポリウレタン、不飽和ポリエステ
ル、ポリイミド、ビスマレイミド、ベンゾシクロブテ
ン、フッ素樹脂、熱可塑性樹脂及び熱可塑性エラストマ
ーより選ばれる少なくとも1種、さらに好ましくは、シ
リコーンゴム、エポキシ樹脂、ポリイミド、ポリウレタ
ン及び熱可塑性エラストマーより選ばれる少なくとも1
種の材料を用いることが、耐熱性などの温度特性や電気
的信頼性の観点から好ましい。
領域での特性を要求される配線基板用途などには、フッ
素樹脂、熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂、変性P
PE樹脂、ポリオレフィン系樹脂などが好ましい。さら
に、これらの高分子材料から選択される複数の高分子材
料からなるポリマーアロイを使用しても差し支えない。
また、硬化性樹脂又は架橋ゴムの架橋方法については、
熱硬化に限定されず、光硬化法、湿気硬化法などの公知
の架橋方法が採用される。
炭素繊維の量は、高分子材料100重量部当り、20〜
500重量部が好ましく、40〜300重量部がさらに
好ましい。20重量部よりも少ないと、得られる熱伝導
性高分子組成物及び熱伝導性成形体の熱伝導率が小さく
て放熱特性が劣る。一方、500重量部を越えると、組
成物の粘度が増大して黒鉛化炭素繊維を高分子材料中に
均一に分散させることが困難になり、かつ気泡の混入が
避けられず好ましくない。
合し、必要に応じて脱泡操作などを加えて目的とする熱
伝導性高分子組成物を製造する際には、通常のブレンダ
ー、ミキサー、ロール、押出機などの混合、混練装置を
使用することができる。得られた熱伝導性高分子組成物
は、圧縮成形法、押出成形法、射出成形法、注型成形
法、ブロー成形法、カレンダー成形法などのほか、液状
組成物の場合には、塗装法、印刷法、ディスペンサー
法、ポッティング法などの方法で加工することができ
る。
レード成形法、カレンダー成形法などによって、シート
状などの所定形状に成形加工することによって、放熱特
性に優れた熱伝導性成形体を製造することができる。高
分子材料に低硬度の架橋ゴムや熱可塑性エラストマーを
使用すれば、熱伝導性に優れた柔軟な熱伝導性成形体を
得ることができる。
じて決定すれば良いが、使用時の応力緩和性と追随性に
関しては柔軟なほど、すなわち低硬度ほど有利である。
具体的な硬度としては、ショアーA硬度で好ましくは7
0以下、さらに好ましくは40以下、特に好ましくは、
アスカーC硬度が30以下のゲル状のシリコーンゴムや
熱可塑性エラストマーを高分子材料として使用した低硬
度の熱伝導性シートが好適である。なお、熱伝導性シー
トの厚みについては限定されないが、50μm〜10m
mが好ましく、200μm〜5mmが特に好ましい。5
0μmよりも薄いと製造し難くなるとともに取り扱い難
くなり、10mmよりも厚くなると熱抵抗が大きくなる
ので好ましくない。
として高い熱伝導性が要求される放熱板、熱伝導性シー
ト、配線基板、半導体パッケージ用部材、ヒートシン
ク、ヒートスプレッダー、筐体などに応用することがで
きる。
伝導性シートの適用例を図1〜図3を用いて説明する。
図1(a)に示すように、プリント配線基板11上には
半導体素子12が配設されるとともに、その半導体素子
12を覆うように放熱器14が支持部材14aを介して
支持されている。半導体素子12と放熱器14との間に
は前述した熱伝導性シート13が介装されている。そし
て、その熱伝導性シート13により、半導体素子12か
らの熱を放熱器14へ伝導し、放熱効果を向上させてい
る。
板11上には半導体素子12が配設されるとともに、プ
リント配線基板11と半導体素子12との間には熱伝導
性シート13が介装されている。
板11上には半導体素子12が配設され、その上には熱
伝導性シート13を介して前記熱伝導性高分子組成物の
射出成形により成形され上面が凹凸状をなすヒートシン
ク15が載置されている。
板11上には複数の実装部品16が配設され、その上に
は熱伝導性シート13を介して熱伝導性高分子組成物の
射出成形により製造された筐体17が載置されている。
上には半導体素子12が配設されるとともに、その上に
は前記熱伝導性高分子組成物により形成された熱伝導性
グリス18を介してヒートスプレッダー19が載置され
ている。
熱伝導性高分子組成物により形成された熱伝導性接着剤
21により半導体チップ22が接着されている。その半
導体チップ22はボンディングワイヤー23を介してリ
ードフレーム24に接続されている。これらの部品は封
止剤25によって封止されている。
伝熱部材間に、熱伝導性高分子組成物からなる熱伝導性
シート13やペースト状の熱伝導性グリス18や熱伝導
性接着剤21を、発熱する半導体素子12、電源或いは
光源などと伝熱部材である放熱器14、冷却器、ヒート
シンク15、ヒートスプレッダー19、ダイパッド2
0、プリント配線基板11、冷却ファン、ヒートパイプ
或いは筐体17などの間に介在させることによって電子
部品を製造することができる。そして、課題である発熱
対策を施すことが可能になる。
以下にまとめて記載する。 ・ 実施形態で説明した熱伝導性高分子組成物は、黒鉛
化処理の前に炭化し粉砕する処理を行うことから、粉砕
後の繊維の縦割れを防ぐことができ、粉砕時に新たに表
面に露出した黒鉛層面がより高温での黒鉛化処理時に縮
重合反応、環化反応が進みやすくなる。このため、熱伝
導性の高い高分子組成物及び熱伝導性成形体を得ること
ができる。従って、電気部品や電子部品などから発生す
る多量の熱を効果的に放散することができる。
μm、平均粒径が10〜500μm及び密度が2.20
〜2.26g/cm3であることにより、熱伝導性高分
子組成物の製造が容易になるとともに、熱伝導性を向上
させることができる。
形法や押出成形法によって、シート状などの所定形状に
成形加工し、熱伝導性成形体を容易に得ることができ
る。
具体的に説明するが、これらは本発明の範囲を制限する
ものではない。 (黒鉛化炭素繊維の試作例1)光学異方性で比重1.2
5の石油系メソフェーズピッチを原料として、幅3mm
のスリットの中に直径0.2mmφの紡糸孔を有するダ
イスを使用し、スリットから加熱空気を噴出させて、紡
糸温度360℃で溶融ピッチを牽引して平均直径13μ
mのピッチ系繊維を製造した。紡出された繊維をベルト
上に捕集したマットを、空気中で室温から300℃まで
平均昇温速度6℃/分で昇温して不融化処理した。引続
き、この不融化処理繊維を700℃で軽度に炭化処理し
た後、高速回転ミルで粉砕して炭素繊維粉砕品を得た。
で、2300℃まで昇温後、2300℃で40分間保持
し、次いで3℃/分の速度で3100℃まで昇温し、さ
らに3100℃で1時間保持してから降温し、黒鉛化さ
れた炭素繊維粉砕品を製造した。この黒鉛化炭素繊維粉
砕品(試作例1)の密度、繊維直径、平均粒径の測定結
果を表1に示す。繊維長さ方向の熱伝導率は、粉砕前の
マット形状のものを黒鉛化して測定したところ、110
0W/m・Kであった。 (黒鉛化炭素繊維の試作例2)光学異方性で比重1.2
5の石油系メソフェーズピッチを原料として、幅3mm
のスリットの中に直径0.2mmφの紡糸孔を有するダ
イスを使用し、スリットから加熱空気を噴出させて、紡
糸温度360℃で溶融ピッチを牽引して平均直径13μ
mのピッチ系繊維を製造した。紡出された繊維をベルト
上に捕集したマットを、空気中で室温から300℃まで
平均昇温速度6℃/分で昇温して不融化処理した。引続
き、この不融化処理繊維を700℃で軽度に炭化処理し
た後、アルゴン雰囲気下で、2300℃まで昇温後、2
300℃で40分間保持した。次いで、3℃/分の速度
で3100℃まで昇温し、さらに3100℃で1時間保
持してから降温し、黒鉛化された炭素繊維を製造した。
定したところ、1100W/m・Kであった。この黒鉛
化炭素繊維を、高速回転ミルで粉砕して黒鉛化炭素繊維
の粉砕品を得た。粉砕品を電子顕微鏡で観察すると、繊
維が縦方向に割れていた。この黒鉛化炭素繊維粉砕品
(試作例2)の密度、繊維直径及び平均粒径の測定結果
を表1に示す。
炭素長繊維を使用して試作例1、2と同様に高速回転ミ
ルで粉砕した。試作例3は、三菱化学株式会社製の黒鉛
化炭素繊維(繊維の長さ方向の熱伝導率が1000W/
m・K)の粉砕品、試作例4は、日本グラファイトファ
イバー株式会社製の黒鉛化炭素繊維(繊維長さ方向の熱
伝導率が800W/m・K)の粉砕品である。これらの
試作例3、4の黒鉛化炭素繊維の粉砕品を電子顕微鏡で
観察すると、いずれも繊維が縦方向に割れていた。試作
例3、4の密度、繊維直径及び平均粒径の測定結果を表
1に示す。
ニングシリコーン株式会社製)100重量部、シランカ
ップリング剤で表面処理を施した試作例1の黒鉛化炭素
繊維200重量部、酸化アルミニウム粉末(昭和電工株
式会社製)40重量部、水酸化アルミニウム粉末(昭和
電工株式会社製)20重量部からなる組成物を混合分散
して熱伝導性高分子組成物を調製した。この熱伝導性高
分子組成物を加熱プレス成形して厚み2mmの熱伝導性
シートを作製した。得られた熱伝導性シートのアスカー
C硬度は17、厚み方向の熱伝導率は3.5W/m・K
であった。
2を使用した以外は実施例1と同様に熱伝導性高分子組
成物を調製し、加熱プレス成形して厚み2mmの熱伝導
性シートを作製した。得られた熱伝導性シートのアスカ
ーC硬度は15、厚み方向の熱伝導率は3.1W/m・
Kであった。
3を使用した以外は比較例1と同様に熱伝導性高分子組
成物を調製し、加熱プレス成形して厚み2mmの熱伝導
性シートを作製した。得られた熱伝導性シートのアスカ
ーC硬度は17、厚み方向の熱伝導率は2.9W/m・
Kであった。
4を使用した以外は比較例1と同様に熱伝導性高分子組
成物を調製し、加熱プレス成形して厚み2mmの熱伝導
性シートを作製した。得られた熱伝導性シートのアスカ
ーC硬度は16、厚み方向の熱伝導率は2.9W/m・
Kであった。
ラストマー(理研ビニル工業株式会社製)100重量
部、試作例1の黒鉛化炭素繊維120重量部、窒化ホウ
素粉末(電気化学工業株式会社製)20重量部、水酸化
アルミニウム粉末(昭和電工株式会社製)20重量部か
らなる組成物を2軸押出機で混練してペレット状の熱伝
導性高分子組成物を調製した。この熱伝導性高分子組成
物を押出成形して厚み3mmの熱伝導性シートを作製し
た。得られた熱伝導性シートのショアA硬度は68、熱
伝導率は2.5W/m・Kであった。
マー(理研ビニル工業株式会社製)100重量部、試作
例2の黒鉛化炭素繊維120重量部、窒化ホウ素粉末
(電気化学工業株式会社製)20重量部、水酸化アルミ
ニウム粉末(昭和電工株式会社製)20重量部からなる
組成物を2軸押出機で混練してペレット状の熱伝導性高
分子組成物を調製した。この熱伝導性高分子組成物を押
出成形して厚み3mmの熱伝導性シートを作製した。得
られた熱伝導性シートのショアA硬度は68、熱伝導率
は1.8W/m・Kであった。
樹脂(旭化成工業株式会社製)100重量部、シランカ
ップリング剤で表面処理を施した試作例1の黒鉛化炭素
繊維80重量部、酸化アルミニウム粉末(昭和電工株式
会社製)20重量部からなる組成物を2軸押出機で混練
してペレット状の熱伝導性高分子組成物を調製した。こ
の熱伝導性高分子組成物を射出成形して厚み3mmの熱
伝導性成形体を作製した。得られた熱伝導性成形体の熱
伝導率は1.7W/m・Kであった。
樹脂(旭化成工業株式会社製)100重量部、シランカ
ップリング剤で表面処理を施した試作例3の黒鉛化炭素
繊維80重量部、酸化アルミニウム粉末(昭和電工株式
会社製)20重量部からなる組成物を2軸押出機で混練
してペレット状の熱伝導性高分子組成物を調製した。こ
の熱伝導性高分子組成物を射出成形して厚み3mmの熱
伝導性成形体を作製した。得られた熱伝導性成形体の熱
伝導率は1.4W/m・Kであった。
硬化剤を含むビスフェノールF型エポキシ樹脂(油化シ
ェルエポキシ株式会社製)100重量部、シランカップ
リング剤で表面処理を施した試作例1の黒鉛化炭素繊維
160重量部、酸化アルミニウム粉末(昭和電工株式会
社製)20重量部からなる組成物を混合し、接着剤であ
る熱伝導性高分子組成物を調製した。この熱伝導性高分
子組成物を熱硬化させた厚み1mmの板状試験片を作製
した。得られた板状試験片の熱伝導率は2.8W/m・
Kであった。
硬化剤を含むビスフェノールF型エポキシ樹脂(油化シ
ェルエポキシ株式会社製)100重量部、シランカップ
リング剤で表面処理を施した試作例4の黒鉛化炭素繊維
160重量部、酸化アルミニウム粉末(昭和電工株式会
社製)20重量部からなる組成物を混合し、接着剤であ
る熱伝導性高分子組成物を調製した。この熱伝導性高分
子組成物を熱硬化させた厚み1mmの板状試験片を作製
した。得られた板状試験片の熱伝導率は2.2W/m・
Kであった。
線基板11に実装した半導体素子12と伝熱部材となる
ヒートシンク15の間に、実施例1の熱伝導性シート1
3を配置して半導体装置を組み立てた。そして、半導体
装置に通電して10分後の熱抵抗を測定したところ、
0.15℃/Wであった。
線基板11に実装した半導体素子12と伝熱部材となる
ヒートシンク15の間に、比較例1の熱伝導性シートを
配置して半導体装置を組み立てた。この半導体装置に通
電して10分後の熱抵抗を測定したところ、0.22℃
/Wであった。
分子組成物は、いずれも熱伝導性に優れている。また、
実施例5のように、高度な熱伝導性が要求され発熱量の
多い半導体素子とヒートシンクとの間隙に熱伝導性シー
トを介在させると、熱抵抗値が小さく、発熱量が大きく
ても電気的な障害を発生させることなく正常に作動する
電子部品を提供することができる。
繊維が縦方向に割れ、得られる熱伝導性高分子組成物の
熱伝導率が劣っている。また、比較例2、3、5は、市
販の高熱伝導率の黒鉛化炭素長繊維を粉砕した例であ
り、繊維が縦方向に割れていて、得られる熱伝導性高分
子組成物の熱伝導率が小さい。
実施することもできる。 ・ 前記図1(b)及び図1(c)に示す熱伝導性シー
ト13を熱伝導性接着剤21又は熱伝導性グリス18に
置き換えてもよい。
伝導性成形体で構成したり、図3に示す封止剤25を熱
伝導性高分子組成物から形成したりしてもよい。これら
の構成により、熱の放散効果を高めることができる。
的思想について記載する。 ・ 黒鉛化炭素繊維は、不融化処理した後に不活性ガス
中にて炭素繊維が実質上500〜900℃の処理温度に
達した状態に到って炭化した後、粉砕する請求項1又は
請求項2に記載の熱伝導性高分子組成物。このように構
成した場合、粉砕後の繊維の縦割れを防ぐことができ、
熱伝導性の高い高分子組成物及び熱伝導性成形体を得る
ことができる。
充填剤を含有する請求項1又は請求項2に記載の熱伝導
性高分子組成物。このように構成した場合、熱伝導性に
加えて電気絶縁性をも発揮することができる。
次のような効果を奏する。請求項1に記載の発明の熱伝
導性高分子組成物によれば、電気部品や電子部品などか
ら発生する多量の熱を効果的に放散できる高い熱伝導性
を発揮することができる。
成物によれば、請求項1に係る発明の効果に加え、熱伝
導性高分子組成物の製造が容易になるとともに、熱伝導
性を向上させることができる。
よれば、シート状などの所定の形態で、電気製品に使用
される半導体素子や電源、光源などの部品から発生する
多大な熱を効果的に放散できる非常に高い熱伝導性を発
揮することができる。
導性高分子組成物の適用例を示す側面図。
スの適用例を示す側面図。
剤の適用例を示す断面図。
熱伝導性成形体としての筐体、18…熱伝導性高分子組
成物からなる熱伝導性グリス、21…熱伝導性高分子組
成物からなる熱伝導性接着剤。
Claims (3)
- 【請求項1】 高分子材料と、熱伝導性充填剤として黒
鉛化炭素繊維とを含有する熱伝導性高分子組成物であっ
て、黒鉛化炭素繊維が、メソフェーズピッチを原料と
し、紡糸、不融化及び炭化後に粉砕され、その後黒鉛化
されて得られる粉末状のものであることを特徴とする熱
伝導性高分子組成物。 - 【請求項2】 前記黒鉛化炭素繊維は、その繊維直径が
5〜20μm、平均粒径が10〜500μm及び密度が
2.20〜2.26g/cm3であることを特徴とする
請求項1に記載の熱伝導性高分子組成物。 - 【請求項3】 請求項1又は請求項2に記載の熱伝導性
高分子組成物を所定形状に成形加工してなる熱伝導性成
形体。
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