JP2001089237A - 圧電磁器組成物 - Google Patents
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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Abstract
(57)【要約】
【課題】比誘電率、電気機械結合係数が大きく、圧電特
性の温度変化、機械的品質係数Ｑｍが小さく、かつ、強
度が大きい圧電磁器組成物を提供すること。 【解決手段】ｘ（Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−ｘ）
［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８≦ａ
≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０５、０．５０≦
ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝１）
を主成分とし、この主成分１モルの重量に対し、副成分
としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種をＷ
Ｏ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して
０．１〜１．０重量％添加含有し、さらに副成分として
ＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜０．１重量％添加
含有している圧電磁器組成物とする。
性の温度変化、機械的品質係数Ｑｍが小さく、かつ、強
度が大きい圧電磁器組成物を提供すること。 【解決手段】ｘ（Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−ｘ）
［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８≦ａ
≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０５、０．５０≦
ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝１）
を主成分とし、この主成分１モルの重量に対し、副成分
としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種をＷ
Ｏ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して
０．１〜１．０重量％添加含有し、さらに副成分として
ＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜０．１重量％添加
含有している圧電磁器組成物とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、振動検知に用いる
セラミック圧電センサ用の圧電磁器組成物に関し、特に
自動車エンジンの振動検知用に好適な圧電磁器組成物に
関するものである。
セラミック圧電センサ用の圧電磁器組成物に関し、特に
自動車エンジンの振動検知用に好適な圧電磁器組成物に
関するものである。
【０００２】振動検知に用いる圧電セラミックセンサに
圧電磁器組成物を用いる場合、特性として、厚み縦振動
の電気機械結合係数ｋｔが高く（例えば、５０％以
上）、比誘電率εが大きいこと（例えば、１０００以
上）が要求される。
圧電磁器組成物を用いる場合、特性として、厚み縦振動
の電気機械結合係数ｋｔが高く（例えば、５０％以
上）、比誘電率εが大きいこと（例えば、１０００以
上）が要求される。
【０００３】また、環境温度の変化に対してセンサの感
度を安定させるために、電気機械結合係数、静電容量な
どの圧電特性の温度変化が小さいことが望ましい（例え
ば、電気機械結合係数の場合はその温度変化が−４０℃
〜８５℃で−１００ｐｐｍ／℃〜１００ｐｐｍ／℃）。
度を安定させるために、電気機械結合係数、静電容量な
どの圧電特性の温度変化が小さいことが望ましい（例え
ば、電気機械結合係数の場合はその温度変化が−４０℃
〜８５℃で−１００ｐｐｍ／℃〜１００ｐｐｍ／℃）。
【０００４】さらに、用途によってはセンサ自身に圧力
がかかる場合があり、また自動車のエンジン周りでは大
振動下で動作させる必要があるためできるだけ強度が高
いことも要求されている。
がかかる場合があり、また自動車のエンジン周りでは大
振動下で動作させる必要があるためできるだけ強度が高
いことも要求されている。
【０００５】
【従来の技術】従来よりセラミック発振子、セラミック
フィルタに用いられる圧電磁器組成物としては、チタン
酸ジルコン酸鉛系の組成物が好適であることが知られて
おり、その用途に応じて種々の改良が行われている。
フィルタに用いられる圧電磁器組成物としては、チタン
酸ジルコン酸鉛系の組成物が好適であることが知られて
おり、その用途に応じて種々の改良が行われている。
【０００６】例えば、チタン酸ジルコン酸鉛系の組成物
にＮｂ、Ｓｂ、Ｗ、Ｍｎなどの酸化物を添加し磁器特性
を改善したもの、チタン酸ジルコン酸鉛系の組成物に第
三成分としてＰｂ（Ｎｂ1/2 Ｓｂ1/2 ）Ｏ3 、Ｐｂ（Ｍ
ｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 などの複合ペロブスカイト化合物
を固容させ磁器特性を改善し、さらにＮｂ、Ｓｂ、Ｗ、
Ｍｎなどの酸化物を添加させたものや、共振周波数ｆｒ
の温度特性を改善するために、これら組成物のＰｂの一
部をＢａ、Ｓｒ、Ｃａで置換したものが知られていた。
にＮｂ、Ｓｂ、Ｗ、Ｍｎなどの酸化物を添加し磁器特性
を改善したもの、チタン酸ジルコン酸鉛系の組成物に第
三成分としてＰｂ（Ｎｂ1/2 Ｓｂ1/2 ）Ｏ3 、Ｐｂ（Ｍ
ｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 などの複合ペロブスカイト化合物
を固容させ磁器特性を改善し、さらにＮｂ、Ｓｂ、Ｗ、
Ｍｎなどの酸化物を添加させたものや、共振周波数ｆｒ
の温度特性を改善するために、これら組成物のＰｂの一
部をＢａ、Ｓｒ、Ｃａで置換したものが知られていた。
【０００７】また、本出願人は、先にチタン酸ジルコン
酸鉛のベース磁器組成に第三成分として、パイロクロア
型複合酸化物Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 、Ｂａ2 Ｓｂ2 Ｏ7 等を
固容させることにより、電気機械結合係数ｋｐ、比誘電
率εが大きく、静電容量の温度変化が小さなものが得ら
れることを提案している（特公昭５４−２６７１６号公
報、特公昭５４−２６７１７号公報参照）。
酸鉛のベース磁器組成に第三成分として、パイロクロア
型複合酸化物Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 、Ｂａ2 Ｓｂ2 Ｏ7 等を
固容させることにより、電気機械結合係数ｋｐ、比誘電
率εが大きく、静電容量の温度変化が小さなものが得ら
れることを提案している（特公昭５４−２６７１６号公
報、特公昭５４−２６７１７号公報参照）。
【０００８】さらに、本出願人は、先にチタン酸ジルコ
ン酸鉛のベース磁器組成に第三成分として、パイロクロ
ア型複合酸化物Ｂａ2 Ｓｂ2 Ｏ7 を固容させたものに副
成分としてＮｂ2 Ｏ5 を添加することにより、電気機械
結合係数ｋｔ、比誘電率εが大きく、電気機械結合係数
ｋｔの温度特性が小さいものが得られることを提案して
いる（特開昭５０−１５６７００号公報参照）。
ン酸鉛のベース磁器組成に第三成分として、パイロクロ
ア型複合酸化物Ｂａ2 Ｓｂ2 Ｏ7 を固容させたものに副
成分としてＮｂ2 Ｏ5 を添加することにより、電気機械
結合係数ｋｔ、比誘電率εが大きく、電気機械結合係数
ｋｔの温度特性が小さいものが得られることを提案して
いる（特開昭５０−１５６７００号公報参照）。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】従来より知られていた
圧電磁器組成物は、アクチュエータに用いられる圧電セ
ラミックのように、単に比誘電率、電気機械結合係数を
大きくするのが目的のため、たとえ厚み縦の電気機械結
合係数ｋｔ、比誘電率εが大きくても圧電特性の温度変
化が大きいという問題があった。
圧電磁器組成物は、アクチュエータに用いられる圧電セ
ラミックのように、単に比誘電率、電気機械結合係数を
大きくするのが目的のため、たとえ厚み縦の電気機械結
合係数ｋｔ、比誘電率εが大きくても圧電特性の温度変
化が大きいという問題があった。
【００１０】また、特公昭５４−２６７１６号公報、特
公昭５４−２６７１７号公報は、機械的強度を大きくす
る手法としてさらにＭｎＯ2 を添加することを提案して
いるが、この手法では機械的品質係数Ｑｍが大きくな
り、この種のセンサには応用できないという問題があっ
た。
公昭５４−２６７１７号公報は、機械的強度を大きくす
る手法としてさらにＭｎＯ2 を添加することを提案して
いるが、この手法では機械的品質係数Ｑｍが大きくな
り、この種のセンサには応用できないという問題があっ
た。
【００１１】さらに、特開昭５０−１５６７００号公報
は、圧電センサとしては良好な圧電特性、温度特性を有
しているが、機械的強度に問題があり大振動下で使用す
る圧電センサには適用できないという問題があった。
は、圧電センサとしては良好な圧電特性、温度特性を有
しているが、機械的強度に問題があり大振動下で使用す
る圧電センサには適用できないという問題があった。
【００１２】そこで本発明は、これらの問題を解決すべ
く、比誘電率、電気機械結合係数が大きく、圧電特性の
温度変化、機械的品質係数Ｑｍが小さく、かつ、強度が
大きい圧電磁器組成物を提供することを目的とするもの
である。
く、比誘電率、電気機械結合係数が大きく、圧電特性の
温度変化、機械的品質係数Ｑｍが小さく、かつ、強度が
大きい圧電磁器組成物を提供することを目的とするもの
である。
【００１３】
【課題を解決するための手段】これらの課題を解決する
ための手段として、本発明は、次のように構成した。
ための手段として、本発明は、次のように構成した。
【００１４】（１）：ｘ（Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・
（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、
０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０
５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５
０、ｙ＋ｚ＝１）を主成分とし、この主成分１モルの重
量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少
なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ
2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添加含有し、さ
らに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜
０．１重量％添加含有している圧電磁器組成物とする。
（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、
０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０
５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５
０、ｙ＋ｚ＝１）を主成分とし、この主成分１モルの重
量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少
なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ
2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添加含有し、さ
らに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜
０．１重量％添加含有している圧電磁器組成物とする。
【００１５】（２）：ｘ（Ｍｅ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・
（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、
０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０
５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５
０、ｙ＋ｚ＝１、ＭｅはＢａ、Ｓｒの中から選ばれた少
なくとも一種）を主成分とし、この主成分１モルの重量
に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少な
くとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ 3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2
Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添加含有し、さら
に副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜
０．１重量％添加含有している圧電磁器組成物とする。
（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、
０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０
５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５
０、ｙ＋ｚ＝１、ＭｅはＢａ、Ｓｒの中から選ばれた少
なくとも一種）を主成分とし、この主成分１モルの重量
に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少な
くとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ 3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2
Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添加含有し、さら
に副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜
０．１重量％添加含有している圧電磁器組成物とする。
【００１６】この構成により、センサの感度、温度特性
が良好で、圧電磁器の強度的信頼性が高い圧電センサ用
の圧電磁器組成物が得られる。
が良好で、圧電磁器の強度的信頼性が高い圧電センサ用
の圧電磁器組成物が得られる。
【００１７】チタン酸ジルコン酸鉛のベース磁器組成に
第三成分として、パイロクロア型複合酸化物Ｐｂ2 Ｓｂ
2 Ｏ7 またはＭｅ2 Ｓｂ2 Ｏ7 （ＭｅはＢａ、Ｓｒの中
から選ばれた少なくとも一種）を固容させるのは圧電磁
器特性を改善するためである。このことにより、比較的
広い範囲のＴｉ／Ｚｒ比において振動検知用圧電センサ
に好適な圧電磁器組成物が得られる。
第三成分として、パイロクロア型複合酸化物Ｐｂ2 Ｓｂ
2 Ｏ7 またはＭｅ2 Ｓｂ2 Ｏ7 （ＭｅはＢａ、Ｓｒの中
から選ばれた少なくとも一種）を固容させるのは圧電磁
器特性を改善するためである。このことにより、比較的
広い範囲のＴｉ／Ｚｒ比において振動検知用圧電センサ
に好適な圧電磁器組成物が得られる。
【００１８】また、主成分１モルの重量に対し、副成分
としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種をＷ
Ｏ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して
０．１〜１．０重量％添加させるのは、磁器の結晶粒径
を微細化させ圧電磁器の安定性を改善し、圧電特性の温
度変化を小さくするためである。これにより、温度によ
る特性の変化が小さい圧電センサ用の圧電磁器が得られ
る。
としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種をＷ
Ｏ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して
０．１〜１．０重量％添加させるのは、磁器の結晶粒径
を微細化させ圧電磁器の安定性を改善し、圧電特性の温
度変化を小さくするためである。これにより、温度によ
る特性の変化が小さい圧電センサ用の圧電磁器が得られ
る。
【００１９】さらに、副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換
算して主成分１モルの重量に対し０．０１〜０．１重量
％添加することにより、圧電磁器内の粒子間の結合力を
大きくすることができ、圧電磁器の特性を劣化させるこ
となく圧電磁器の強度を増加させることができる。
算して主成分１モルの重量に対し０．０１〜０．１重量
％添加することにより、圧電磁器内の粒子間の結合力を
大きくすることができ、圧電磁器の特性を劣化させるこ
となく圧電磁器の強度を増加させることができる。
【００２０】そして、Ｐｂの組成比を０．９８〜０．９
９９にすることにより素子の強度をさらに高めることが
できる。
９９にすることにより素子の強度をさらに高めることが
できる。
【００２１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施例について説
明する。
明する。
【００２２】出発原料として化学的に純粋なＰｂＯ、Ｔ
ｉＯ2 、ＺｒＯ2 、Ｓｂ2 Ｏ5 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ
5 、ＷＯ3 、ＢａＣＯ3 、ＳｒＣＯ3 を用い、表１及び
表２に示した組成になるように秤量し、ボールミルにて
湿式混合を行った。次に、混合粉を空気中にて８５０℃
〜９５０℃で仮焼成した後、ボールミルにより湿式粉砕
した。
ｉＯ2 、ＺｒＯ2 、Ｓｂ2 Ｏ5 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ
5 、ＷＯ3 、ＢａＣＯ3 、ＳｒＣＯ3 を用い、表１及び
表２に示した組成になるように秤量し、ボールミルにて
湿式混合を行った。次に、混合粉を空気中にて８５０℃
〜９５０℃で仮焼成した後、ボールミルにより湿式粉砕
した。
【００２３】次に、このようにして得られた粉体に有機
バインダーを加え、造粒を行い、２０００ｋｇ／ｃｍ2
の圧力にて、直径１５ｍｍ、厚さが１．５ｍｍの円板状
に成形した。そしてこの成形体を空気雰囲気中で１１０
０℃〜１２４０℃の温度で焼成した。
バインダーを加え、造粒を行い、２０００ｋｇ／ｃｍ2
の圧力にて、直径１５ｍｍ、厚さが１．５ｍｍの円板状
に成形した。そしてこの成形体を空気雰囲気中で１１０
０℃〜１２４０℃の温度で焼成した。
【００２４】このようにして得られた焼結体を厚さ１．
０ｍｍまで表面研磨及び直径１０ｍｍに加工し、銀焼付
電極を形成した後、厚み方向に、８０℃〜１２０℃の絶
縁油中で、電圧２ｋＶ／ｍｍ〜３ｋＶ／ｍｍの電圧を３
０分印加した条件で分極処理を行い評価用素子を得た。
０ｍｍまで表面研磨及び直径１０ｍｍに加工し、銀焼付
電極を形成した後、厚み方向に、８０℃〜１２０℃の絶
縁油中で、電圧２ｋＶ／ｍｍ〜３ｋＶ／ｍｍの電圧を３
０分印加した条件で分極処理を行い評価用素子を得た。
【００２５】この得られた評価用素子をインピーダンス
アナライザーにより素子静電容量（Ｃ）、共振周波数
（ｆｒ）、***振周波数（ｆａ）を測定した。測定結果
をもとに比誘電率（ε）、厚み縦振動の電気機械結合係
数（ｋｔ）、機械的品質係数（Ｑｍ）を計算により求め
た。
アナライザーにより素子静電容量（Ｃ）、共振周波数
（ｆｒ）、***振周波数（ｆａ）を測定した。測定結果
をもとに比誘電率（ε）、厚み縦振動の電気機械結合係
数（ｋｔ）、機械的品質係数（Ｑｍ）を計算により求め
た。
【００２６】また、圧電特性の温度変化は、恒温試験槽
中に素子を置き−４０℃〜８５℃の電気機械結合係数ｋ
ｔの温度変化を測定し、２０℃を基準に−４０℃〜８５
℃の電気機械結合係数ｋｔの温度係数を算出した。
中に素子を置き−４０℃〜８５℃の電気機械結合係数ｋ
ｔの温度変化を測定し、２０℃を基準に−４０℃〜８５
℃の電気機械結合係数ｋｔの温度係数を算出した。
【００２７】圧電磁器の強度は、精密荷重測定装置を用
い３点曲げ法により測定し算出した。
い３点曲げ法により測定し算出した。
【００２８】以上の方法により得られた結果を表１、表
２に示す。なお、表１、表２において＊印の付加された
ものは比較例であり、本発明の範囲外のものである。
２に示す。なお、表１、表２において＊印の付加された
ものは比較例であり、本発明の範囲外のものである。
【００２９】
【表１】
【００３０】
【表２】
【００３１】本発明の組成であるｘ（Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ
7 ）1/2 ・（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］
（但し、０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦
０．０５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦
０．５０、ｙ＋ｚ＝１）を主成分とし、この主成分１モ
ルの重量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａの
うち少なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ
2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添
加含有し、さらに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算し
て０．０１〜０．１重量％添加含有している圧電磁器組
成物、及び、ｘ（Ｍｅ 2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−
ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８
≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０５、０．５
０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝
１、ＭｅはＢａ、Ｓｒの中から選ばれた少なくとも一
種）を主成分とし、この主成分１モルの重量に対し、副
成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種
をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算
して０．１〜１．０重量％添加含有し、さらに副成分と
してＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜０．１重量％
添加含有している圧電磁器組成物に限定したのは以下の
理由による。
7 ）1/2 ・（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］
（但し、０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦
０．０５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦
０．５０、ｙ＋ｚ＝１）を主成分とし、この主成分１モ
ルの重量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａの
うち少なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ
2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添
加含有し、さらに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算し
て０．０１〜０．１重量％添加含有している圧電磁器組
成物、及び、ｘ（Ｍｅ 2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−
ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８
≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０５、０．５
０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝
１、ＭｅはＢａ、Ｓｒの中から選ばれた少なくとも一
種）を主成分とし、この主成分１モルの重量に対し、副
成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種
をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算
して０．１〜１．０重量％添加含有し、さらに副成分と
してＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜０．１重量％
添加含有している圧電磁器組成物に限定したのは以下の
理由による。
【００３２】（１）：ｘが０．００５より小さい場合、
電気機械結合係数（ｋｔ）、比誘電率（ε）が小さくな
り、しかも機械的品質係数（Ｑｍ）も大きくなるため本
発明の用途には適さない（試料Ｎｏ．５、３１参照）。
逆に、ｘが０．０５を越えると電気機械結合係数（ｋ
ｔ）の温度係数が大きくなる（試料Ｎｏ．８、３４参
照）。
電気機械結合係数（ｋｔ）、比誘電率（ε）が小さくな
り、しかも機械的品質係数（Ｑｍ）も大きくなるため本
発明の用途には適さない（試料Ｎｏ．５、３１参照）。
逆に、ｘが０．０５を越えると電気機械結合係数（ｋ
ｔ）の温度係数が大きくなる（試料Ｎｏ．８、３４参
照）。
【００３３】（２）：ｚが０．４６未満もしくはｙが
０．５４を越えると電気機械結合係数（ｋｔ）の温度係
数が大きくなり本発明の目的に適さなくなる（試料Ｎ
ｏ．２３、５８参照）。また、ｚが０．５０を越えるも
しくはｙが０．５０未満になると所望の電気機械結合係
数（ｋｔ）、比誘電率（ε）が得られなくなる（試料Ｎ
ｏ．２６、６１参照）。
０．５４を越えると電気機械結合係数（ｋｔ）の温度係
数が大きくなり本発明の目的に適さなくなる（試料Ｎ
ｏ．２３、５８参照）。また、ｚが０．５０を越えるも
しくはｙが０．５０未満になると所望の電気機械結合係
数（ｋｔ）、比誘電率（ε）が得られなくなる（試料Ｎ
ｏ．２６、６１参照）。
【００３４】（３）：図２は本発明の実施例である試料
Ｎｏ．１５の研磨面をエッチング処理した電子顕微鏡写
真、図４は実施例の試料Ｎｏ．１５より副成分Ｓｂ2 Ｏ
3 の添加量をゼロとして比較用に作製した試料を同様に
観測した電子顕微鏡写真である。
Ｎｏ．１５の研磨面をエッチング処理した電子顕微鏡写
真、図４は実施例の試料Ｎｏ．１５より副成分Ｓｂ2 Ｏ
3 の添加量をゼロとして比較用に作製した試料を同様に
観測した電子顕微鏡写真である。
【００３５】図２の実施例では、粒径が図４の比較例に
比べて小さく、また粒子の大きさも図４の比較例に比べ
均一になっていることがわかる。この比較から副成分Ｓ
ｂ2Ｏ3 を添加することによる粒子径の微細化・均一化
の効果は明らかである。
比べて小さく、また粒子の大きさも図４の比較例に比べ
均一になっていることがわかる。この比較から副成分Ｓ
ｂ2Ｏ3 を添加することによる粒子径の微細化・均一化
の効果は明らかである。
【００３６】但し、副成分の含有量が主成分１モルに対
してＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種がＷＯ
3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して
０．１重量％未満の場合はこの効果は得られず、電気機
械結合係数（ｋｔ）の温度係数も大きくなる（試料Ｎ
ｏ．９、３５参照）。逆に、１．０重量％を越える場合
も電気機械結合係数（ｋｔ）の温度係数が大きくなり、
また電気機械結合係数（ｋｔ）が小さくなるため本発明
の用途に適さなくなる（試料Ｎｏ．１２、３８参照）。
してＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種がＷＯ
3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して
０．１重量％未満の場合はこの効果は得られず、電気機
械結合係数（ｋｔ）の温度係数も大きくなる（試料Ｎ
ｏ．９、３５参照）。逆に、１．０重量％を越える場合
も電気機械結合係数（ｋｔ）の温度係数が大きくなり、
また電気機械結合係数（ｋｔ）が小さくなるため本発明
の用途に適さなくなる（試料Ｎｏ．１２、３８参照）。
【００３７】（４）：図３は本発明の実施例である試料
Ｎｏ．１５の素子破断面の電子顕微鏡写真、図５は比較
例として実施例の試料Ｎｏ．１５のＳｉＯ2 添加量をゼ
ロとし、本実施例と同様の手法で作製した素子の破断面
の電子顕微鏡写真である。
Ｎｏ．１５の素子破断面の電子顕微鏡写真、図５は比較
例として実施例の試料Ｎｏ．１５のＳｉＯ2 添加量をゼ
ロとし、本実施例と同様の手法で作製した素子の破断面
の電子顕微鏡写真である。
【００３８】図３の実施例の副成分であるＳｉＯ2 が存
在する場合では、破断面に粒子の形がほとんど見られず
粒子内で破断していることがわかる。これは粒子どうし
の結合力が強いことを意味している。一方、図５の比較
例の副成分であるＳｉＯ2 を添加していない場合では、
粒子の形がはっきりしており破断が粒界で起こっている
ことがわかる。これは粒子間の結合力が弱いことを意味
している。この比較により副成分ＳｉＯ2 の添加効果は
明らかである。
在する場合では、破断面に粒子の形がほとんど見られず
粒子内で破断していることがわかる。これは粒子どうし
の結合力が強いことを意味している。一方、図５の比較
例の副成分であるＳｉＯ2 を添加していない場合では、
粒子の形がはっきりしており破断が粒界で起こっている
ことがわかる。これは粒子間の結合力が弱いことを意味
している。この比較により副成分ＳｉＯ2 の添加効果は
明らかである。
【００３９】副成分ＳｉＯ2 の添加量が０．１重量％を
越える場合は、電気機械結合係数（ｋｔ）が小さくな
り、電気機械結合係数（ｋｔ）の温度係数は大きくなる
ので本発明の用途に適さなくなる（試料Ｎｏ．１４、４
０参照）。
越える場合は、電気機械結合係数（ｋｔ）が小さくな
り、電気機械結合係数（ｋｔ）の温度係数は大きくなる
ので本発明の用途に適さなくなる（試料Ｎｏ．１４、４
０参照）。
【００４０】（５）：ａが０．９８未満になると所望の
電気機械結合係数（ｋｔ）、比誘電率（ε）が得られな
くなる（試料Ｎｏ．１、２７参照）。
電気機械結合係数（ｋｔ）、比誘電率（ε）が得られな
くなる（試料Ｎｏ．１、２７参照）。
【００４１】図１はａの値を変化させた場合の３点曲げ
強度試験の結果を示している。図１において、Ｎｏ．
、Ｎｏ． Ｎｏ．：０．０２５（Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・０．
９７５［Ｐｂａ（Ｚｒ o.52Ｔｉ0.48）Ｏ3 ］＋Ｎｂ2 Ｏ
5 ０．５重量％＋ＳｉＯ2 ０．０５重量％ Ｎｏ．：０．０２５（Ｓｒ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・０．
９７５［Ｐｂａ（Ｚｒ o.52Ｔｉ0.48）Ｏ3 ］＋Ｎｂ2 Ｏ
5 ０．５重量％＋ＳｉＯ2 ０．０５重量％ の組成の圧電磁器組成物におけるａの値を変化させた場
合の３点曲げ強度試験の結果である。
強度試験の結果を示している。図１において、Ｎｏ．
、Ｎｏ． Ｎｏ．：０．０２５（Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・０．
９７５［Ｐｂａ（Ｚｒ o.52Ｔｉ0.48）Ｏ3 ］＋Ｎｂ2 Ｏ
5 ０．５重量％＋ＳｉＯ2 ０．０５重量％ Ｎｏ．：０．０２５（Ｓｒ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・０．
９７５［Ｐｂａ（Ｚｒ o.52Ｔｉ0.48）Ｏ3 ］＋Ｎｂ2 Ｏ
5 ０．５重量％＋ＳｉＯ2 ０．０５重量％ の組成の圧電磁器組成物におけるａの値を変化させた場
合の３点曲げ強度試験の結果である。
【００４２】図１から明らかなように、ａの値が０．９
８〜０．９９９の範囲以外では３点曲げ強度が大きく低
下していることがわかる（試料Ｎｏ．４、３０参照）。
８〜０．９９９の範囲以外では３点曲げ強度が大きく低
下していることがわかる（試料Ｎｏ．４、３０参照）。
【００４３】
【発明の効果】以上のように、本発明では、ｘ（Ｐｂ2
Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉ
ｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８≦ａ≦０．９９９、０．０
０５≦ｘ≦０．０５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４
６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝１）を主成分とし、この主
成分１モルの重量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎ
ｂ、Ｔａのうち少なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、
Ｎｂ2 Ｏ5、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量
％添加含有し、さらに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換
算して０．０１〜０．１重量％添加含有している圧電磁
器組成物、及び、ｘ（Ｍｅ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−
ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８
≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０５、０．５
０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝
１、ＭｅはＢａ、Ｓｒの中から選ばれた少なくとも一
種）を主成分とし、この主成分１モルの重量に対し、副
成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種
をＷＯ3 、Ｓｂ2Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算
して０．１〜１．０重量％添加含有し、さらに副成分と
してＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜０．１重量％
添加含有している圧電磁器組成物にすることにより、比
誘電率、電気機械結合係数が大きく、機械的品質係数が
小さく、圧電特性の温度変化が小さく、かつ、強度が大
きい圧電磁器組成物が得られる。
Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉ
ｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８≦ａ≦０．９９９、０．０
０５≦ｘ≦０．０５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４
６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝１）を主成分とし、この主
成分１モルの重量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎ
ｂ、Ｔａのうち少なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、
Ｎｂ2 Ｏ5、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量
％添加含有し、さらに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換
算して０．０１〜０．１重量％添加含有している圧電磁
器組成物、及び、ｘ（Ｍｅ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−
ｘ）［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］（但し、０．９８
≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦０．０５、０．５
０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦０．５０、ｙ＋ｚ＝
１、ＭｅはＢａ、Ｓｒの中から選ばれた少なくとも一
種）を主成分とし、この主成分１モルの重量に対し、副
成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのうち少なくとも一種
をＷＯ3 、Ｓｂ2Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算
して０．１〜１．０重量％添加含有し、さらに副成分と
してＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．０１〜０．１重量％
添加含有している圧電磁器組成物にすることにより、比
誘電率、電気機械結合係数が大きく、機械的品質係数が
小さく、圧電特性の温度変化が小さく、かつ、強度が大
きい圧電磁器組成物が得られる。
【００４４】これらのことにより、センサの感度、温度
特性が良好で、圧電磁器の強度的信頼性が高い圧電セン
サ用の圧電磁器組成物を構成することが可能となる。
特性が良好で、圧電磁器の強度的信頼性が高い圧電セン
サ用の圧電磁器組成物を構成することが可能となる。
【図１】ａの値を変化させた場合の３点曲げ強度試験の
結果を示すものである。
結果を示すものである。
【図２】実施例である試料Ｎｏ．１５の素子粒子径を観
測した電子顕微鏡写真である。
測した電子顕微鏡写真である。
【図３】実施例である試料Ｎｏ．１５の素子破断面を観
測した電子顕微鏡写真である。
測した電子顕微鏡写真である。
【図４】比較例として実施例である試料Ｎｏ．１５の副
成分Ｓｂ2 Ｏ3 の添加量をゼロとして作製した素子粒子
径を観測した電子顕微鏡写真である。
成分Ｓｂ2 Ｏ3 の添加量をゼロとして作製した素子粒子
径を観測した電子顕微鏡写真である。
【図５】比較例として実施例である試料Ｎｏ．１５のＳ
ｉＯ2 の添加量をゼロとして作製した素子破断面を観測
した電子顕微鏡写真である。
ｉＯ2 の添加量をゼロとして作製した素子破断面を観測
した電子顕微鏡写真である。
Claims (2)
- 【請求項１】ｘ（Ｐｂ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−ｘ）
［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］ （但し、０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦
０．０５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦
０．５０、ｙ＋ｚ＝１）を主成分とし、この主成分１モ
ルの重量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａの
うち少なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ
2 Ｏ5 、Ｔａ2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添
加含有し、さらに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算し
て０．０１〜０．１重量％添加含有していることを特徴
とする圧電磁器組成物。 - 【請求項２】ｘ（Ｍｅ2 Ｓｂ2 Ｏ7 ）1/2 ・（１−ｘ）
［Ｐｂａ（Ｚｒy Ｔｉｚ）Ｏ3 ］ （但し、０．９８≦ａ≦０．９９９、０．００５≦ｘ≦
０．０５、０．５０≦ｙ≦０．５４、０．４６≦ｚ≦
０．５０、ｙ＋ｚ＝１、ＭｅはＢａ、Ｓｒの中から選ば
れた少なくとも一種）を主成分とし、この主成分１モル
の重量に対し、副成分としてＷ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａのう
ち少なくとも一種をＷＯ3 、Ｓｂ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 、
Ｔａ2 Ｏ5 に換算して０．１〜１．０重量％添加含有
し、さらに副成分としてＳｉをＳｉＯ2 に換算して０．
０１〜０．１重量％添加含有していることを特徴とする
圧電磁器組成物。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26474199A JP2001089237A (ja) | 1999-09-20 | 1999-09-20 | 圧電磁器組成物 |
| US09/665,589 US6402981B1 (en) | 1999-09-20 | 2000-09-19 | Composition of piezoelectric porcelain |
| EP00120478A EP1085585A3 (en) | 1999-09-20 | 2000-09-19 | Composition of piezoelectric porcelain |
| CN00131699.0A CN1183550C (zh) | 1999-09-20 | 2000-09-20 | 压电陶瓷组合物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26474199A JP2001089237A (ja) | 1999-09-20 | 1999-09-20 | 圧電磁器組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001089237A true JP2001089237A (ja) | 2001-04-03 |
Family
ID=17407541
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP26474199A Pending JP2001089237A (ja) | 1999-09-20 | 1999-09-20 | 圧電磁器組成物 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6402981B1 (ja) |
| EP (1) | EP1085585A3 (ja) |
| JP (1) | JP2001089237A (ja) |
| CN (1) | CN1183550C (ja) |
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1999
- 1999-09-20 JP JP26474199A patent/JP2001089237A/ja active Pending
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2000
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