JPH1017364A - 圧電磁器組成物 - Google Patents

圧電磁器組成物

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JPH1017364A
JPH1017364A JP8169528A JP16952896A JPH1017364A JP H1017364 A JPH1017364 A JP H1017364A JP 8169528 A JP8169528 A JP 8169528A JP 16952896 A JP16952896 A JP 16952896A JP H1017364 A JPH1017364 A JP H1017364A
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JP
Japan
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piezoelectric ceramic
piezoelectric
present
electromechanical coupling
coupling coefficient
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JP8169528A
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Takeshi Setoguchi
剛 瀬戸口
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Kyocera Corp
Original Assignee
Kyocera Corp
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  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Piezo-Electric Or Mechanical Vibrators, Or Delay Or Filter Circuits (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】耐熱性が低く、機械的品質係数Ｑｍが高く、ま
た、１３００℃以上の焼成において鉛の蒸発が増加し、
電気機械結合係数のバラツキが大きくなる問題があっ
た。 【解決手段】金属元素のモル比による組成式を（Ｐｂ
1-x-y Ａx Ｂy ）a ［｛(Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）b （Ｎｂ
1/2 Ｃｒ1/2 ）c （Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）1-b-c ｝1- d Ｎ
ｂd ］e （Ｔｉf Ｚｒ1-f ）1-e Ｏ3 と表わした時、
ｘ，ｙ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆの値が、０＜ｘ、０＜
ｙ、０＜ｘ＋ｙ≦０．１２、０．９７≦ａ≦１．０３、
０．１≦ｂ≦０．７、０．１≦ｃ≦０．７、０≦ｄ≦
０．１７、０．０３≦ｅ≦０．２、０．４８≦ｆ≦０．
６を満足する主成分１００重量部に対して、ＡｌをＡｌ
2 Ｏ3 換算で０．０１〜０．１重量部含有するものであ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、圧電磁器組成物に
係わり、例えばセラミックフィルタ，セラミックレゾネ
ータ，超音波応用振動子，圧電ブザー，圧電点火ユニッ
ト，超音波モータ，圧電ファン，圧電アクチュエータお
よび加速度センサ，ノッキングセンサ，ＡＥセンサ等の
圧電センサ等に適する圧電磁器組成物に関するもので、
特にセルラー用のセラミックフィルタとして最適な圧電
磁器組成物に関するものである。
【０００２】
【従来技術】従来から、圧電磁器組成物を利用した製品
としては、例えばセラミックフィルタ，セラミックレゾ
ネータ，超音波応用振動子，圧電ブザー，圧電点火ユニ
ット，超音波モータ，圧電ファン，圧電センサ，圧電ア
クチュエータ等がある。
【０００３】ここで、セラミックフィルタ，セラミック
レゾネータ等の素子としては、ＰｂＺｒＯ3 −ＰｂＴｉ
Ｏ3 を主成分とした磁器組成物が利用されており、これ
にＮｂ2 Ｏ5 やＭｎＯ2 等の金属酸化物、Ｐｂ( Ｎｂ
2/3 Ｍｇ1/3 ）Ｏ3 やＰｂ( Ｎｂ2/3 Ｍｎ1/3 ）Ｏ3 等
の複合ペロブスカイト酸化物を添加したり置換すること
により圧電特性の向上が図られている。
【０００４】このような圧電磁器組成物としては、電気
機械結合係数が大きく圧電性に優れた材料として、例え
ば、Ｐｂ( Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）Ｏ3 −ＰｂＺｒＯ3 −Ｐ
ｂＴｉＯ3 系の磁器組成物が開示されている。
【０００５】一方、近年では、セラミックフィルタ，セ
ラミックレゾネータのような圧電部品においても基板等
の表面に実装可能なように種々の条件に対応できること
が要求されており、このような圧電部品においては、部
品を基板にリフロー半田付けする際、基板に実装された
部品が３００℃程度の高温に曝されるために部品として
組み込まれる圧電素子にも耐熱性が要求されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
上記したＰｂ( Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）Ｏ3 −ＰｂＺｒＯ3
−ＰｂＴｉＯ3 系の磁器組成物は、耐熱性が低くリフロ
ー半田付け前後の圧電特性や共振周波数の変化が大き
く、実用上の問題となっていた。
【０００７】また、共振周波数の温度係数（Ｔ．Ｃ．ｆ
ｒ）も５０ｐｐｍ／℃以上と大きいため、環境変化の激
しい車両搭載用通信装置などのフィルター等に用いた場
合、素子の特性変化によって安定した送受信ができなく
なるという問題があった。
【０００８】さらに、上記した組成物では機械的品質係
数Ｑｍが３００以上と高く、フラットな群遅延特性が要
求される例えばセルラー用フィルタの材料には適さない
という問題があった。
【０００９】さらにまた、上記した組成物では１３００
℃以上で焼成する必要があるため、組成物中の鉛の蒸発
が増加し、かつ、焼成位置による鉛蒸発量の不均質が生
じることにより、電気機械結合係数Ｋｐのバラツキが大
きくなり、均質な特性を有する圧電磁器が得られにく
く、フィルターに組み込んだ場合には再調製等が必要と
なるという問題があった。
【００１０】本発明の圧電磁器組成物は、耐熱性，共振
周波数の温度特性に優れ、かつ高い電気機械結合係数と
低い機械的品質係数を有する圧電磁器組成物を提供する
とともに、焼結後の圧電磁器組成物の電気機械結合係数
Ｋｐのバラツキを小さくすることを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明者は、Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａのうちの少なくとも一種、Ｎｄ，Ｇｄ，Ｌａ，
Ｐｒ，Ｓｍのうちの少なくとも一種、Ｐｂ、Ｚｒ、Ｔ
ｉ、Ｎｂ、Ｙｂ、ＣｒおよびＣｏを含む複合ペロブスカ
イト型化合物であって、一定の組成を有するものは、耐
熱性，共振周波数の温度特性に優れ、かつ高い電気機械
結合係数Ｋｐを有するとともに、フラットな群遅延特性
が要求される、例えばセルラー用のセラミックフィルタ
として最適となる機械的品質係数Ｑｍの低い圧電磁器組
成物が得られ、Ａｌ2 Ｏ3 を添加することにより、圧電
磁器組成物の電気機械結合係数Ｋｐのバラツキを小さく
できることを知見し、本発明に至った。
【００１２】即ち、本発明の圧電磁器組成物は、金属元
素としてＰｂ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｙｂ、ＣｒおよびＣ
ｏを含む複合ペロブスカイト型化合物であって、これら
の金属元素のモル比による組成式を （Ｐｂ1-x-y Ａx Ｂy ）a ［｛( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）b
（Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ）c（Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）1-b-c ｝
1-d Ｎｂd ］e （Ｔｉf Ｚｒ1-f ）1-e Ｏ3 と表わした時、前記ｘ，ｙ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆの
値が、０＜ｘ、０＜ｙ、０＜ｘ＋ｙ≦０．１２、０．９
７≦ａ≦１．０３、０．１０≦ｂ≦０．７０、０．１０
≦ｃ≦０．７０、０≦ｄ≦０．１７、０．０３≦ｅ≦
０．２０、０．４８≦ｆ≦０．６０（Ａ：Ｃａ，Ｓｒお
よびＢａのうちの少なくとも一種、Ｂ：Ｎｄ，Ｇｄ，Ｌ
ａ，ＰｒおよびＳｍのうちの少なくとも一種）を満足す
る主成分１００重量部に対して、ＡｌをＡｌ2 ０3 換算
で０．０１〜０．１０重量部添加含有するものである。
【００１３】
【作用】本発明の圧電磁器組成物では、Ｐｂ−Ｚｒ−Ｔ
ｉ（ＰＺＴ）系のＺｒおよびＴｉの一部を、（Ｎｂ1/2
Ｙｂ1/2 ）、（Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ）、（Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/
3 ）、Ｎｂで置換することにより、耐熱性に優れ、高い
電気機械結合係数Ｋｐを有し、かつ低い機械的品質係数
Ｑｍを示す材料を得ることが可能となる。本発明では、
特にＮｂ1/2 Ｃｒ1/2 、Ｎｂで置換することにより、機
械的品質係数Ｑｍを低くでき、フラットな群遅延特性を
達成でき、セルラー用のセラミックフィルターとして最
適とすることができる。
【００１４】また、Ｐｂの一部をＣａ, ＳｒおよびＢａ
のうちの少なくとも一種と、Ｎｄ,Ｇｄ, Ｌａ, Ｐｒお
よびＳｍのうちの少なくとも一種とで置換することによ
り、共振周波数の温度係数を小さくすることができると
ともに、機械的品質係数Ｑｍを低減することが可能とな
る。
【００１５】さらに、Ａｌを含有することにより、焼成
時にＡｌ2 Ｏ3 とＰｂＯの化合物の液相が形成され、こ
の液相による焼結で焼成温度が下がり、これにより、鉛
の蒸発量を低減するとともに均質とし、電気機械結合係
数のバラツキを小さくできる。よって、均質な特性を有
する素子を供給することができる。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明の圧電磁器組成物の主成分
は、モル比による組成式を（Ｐｂ1-x-y ＡxＢy ）a
［｛( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）b （Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ）
c （Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/ 3 ）1-b-c ｝1-d Ｎｂd ］e （Ｔｉ
f Ｚｒ1-f ）1-e Ｏ3 と表わした時、前記ｘ，ｙ，ａ，
ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆの値が、０＜ｘ、０＜ｙ、０＜ｘ＋
ｙ≦０．１２、０．９７≦ａ≦１．０３、０．１０≦ｂ
≦０．７０、０．１０≦ｃ≦０．７０、０≦ｄ≦０．１
７、０．０３≦ｅ≦０．２０、０．４８≦ｆ≦０．６０
を満足するものである。
【００１７】ここで、ｘ，ｙ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆ
の値を上記の範囲に設定した理由について説明する。Ｐ
ｂの一部をＣａ，ＳｒおよびＢａのうちの少なくとも一
種で置換したのは、共振周波数の温度係数を制御できる
からであり、これらのうちでもＳｒが最適である。また
Ｐｂの一部をＮｄ，Ｇｄ，Ｌａ，ＰｒおよびＳｍのうち
の少なくとも一種で置換したのは、共振周波数の温度特
性の制御と機械的品質係数Ｑｍの低減を同時に行うこと
ができるからであり、これらのうちでもＬａが最適であ
る。
【００１８】そして、Ｐｂの他元素による置換量の合計
をｘ＋ｙ≦０．１２としたのは、ｘ＋ｙが０．１２より
も大きい場合には耐熱性が低下し易いからである。本発
明においては、耐熱性という点からｘは０．０２５〜
０．０６、ｙは０．００５〜０．０２、ｘ＋ｙは０．０
３〜０．０８が望ましい。
【００１９】（Ｐｂ1-x-y Ａx Ｂy ）量のａを０．９７
≦ａ≦１．０３としたのは、ａが０．９７未満の場合や
１．０３よりも大きい場合には電気機械結合係数Ｋｐが
低下するからである。（Ｐｂ1-x-y Ａx Ｂy ）量は０．
９８≦ａ≦１．０１であることが特に望ましい。
【００２０】また、( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ) 量のｂを０．
１０≦ｂ≦０．７０としたのは、ｂが０．１０未満の場
合や、ｂが０．７０よりも大きい場合には耐熱性が低下
するからである。( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ) 量は０．１５≦
ｂ≦０．３０であることが特に望ましい。
【００２１】また( Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ) 量のｃを０．１
０≦ｃ≦０．７０としたのはｃが０．１０未満の場合は
耐熱性が低下し、０．７０より大きい場合には機械的品
質係数Ｑｍが大きくなるからである。( Ｎｂ1/2 Ｃｒ
1/2 ) 量は、機械的品質係数Ｑｍの低減という点から
０．１５≦ｃ≦０．５５であることが特に望ましい。
【００２２】本願発明者等は、金属成分として少なくと
もＰｂ，Ｚｒ ,Ｔｉ，Ｎｂ，Ｙｂ，Ｃｏを含む複合ペロ
ブスカイト型化合物で、これにＣｒ2 Ｏ3 粉末を添加し
た系について先に出願している（特願平５−３２９２５
２号）が、この系ではＣｒ2Ｏ3 粉末を添加することに
より、電気機械結合係数Ｋｐを高めているのである。
【００２３】一方、本願では、( Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ) と
いう形で置換されるように秤量しているため、先の出願
よりもさらに電気機械結合係数Ｋｐが高くなり、高い選
択性が要求されるＡＭラジオ等のフィルターに最適なの
である。
【００２４】さらに、Ｎｂ量のｄを０≦ｄ≦０．１７と
したのは、Ｎｂ含有量を増加することにより機械的品質
係数Ｑｍが小さくなるが、ｄが０．１７より大きい場合
には、電気機械結合係数Ｋｐが急激に低下するからであ
る。Ｎｂ量は０．０５≦ｄ≦０．１５であることが特に
望ましい。
【００２５】［｛( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）b （Ｎｂ1/2 Ｃ
ｒ1/2 ）c （Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）1- b-c ｝1-d Ｎｂd ］
の（Ｔｉf Ｚｒ1-f ) への置換量ｅを０．０３≦ｅ≦
０．２としたのは、ｅが０．０３未満では耐熱性の向上
が見られず、０．２よりも大きいと電気機械結合係数Ｋ
ｐが急激に低下するからである。［｛( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/
2 ）b （Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ）c （Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）
1-b-c ｝1-d Ｎｂd ］量は０．０５≦ｅ≦０．１である
ことが特に望ましい。
【００２６】ＴｉのＺｒへの置換量ｆを０．４８≦ｆ≦
０．６としたのは、ｆが０．４８未満の場合には耐熱性
の向上が見られず、ｆが０．６よりも大きい場合には電
気機械結合係数Ｋｐが低下するからである。ＴｉのＺｒ
への置換量は０．４９≦ｆ≦０．５３であることが特に
望ましい。
【００２７】本発明の圧電磁器組成物は、上記主成分１
００重量部に対して、ＡｌをＡｌ2Ｏ3 換算で０．０１
〜０．１重量部添加含有するもので、このように、Ａｌ
をＡｌ2 Ｏ3 換算で０．０１〜０．１重量部添加含有し
たのは、含有量が０．０１重量部よりも少ない場合には
低温焼成化が困難であり、電気機械結合係数Ｋｐのバラ
ツキの低減効果が見られず、０．１重量部よりも多い場
合には、共振周波数の温度係数が大きくなるためであ
る。Ａｌは、低温焼成化および電気機械結合係数Ｋｐの
バラツキの低減および高い電気機械結合係数Ｋｐを得る
ためという観点から、Ａｌ2 Ｏ3 換算で０．０２〜０．
０６重量部含有することが望ましい。
【００２８】本発明の圧電磁器組成物は、金属元素のモ
ル比による組成式を（Ｐｂ1-x-y Ａx Ｂy ）a ［｛( Ｎ
ｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）b （Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ）c （Ｎｂ2/3
Ｃｏ1/3 ）1-b-c ｝1-d Ｎｂd ］e （Ｔｉf Ｚｒ1-f ）
1-e Ｏ3 と表わした時、前記ｘ，ｙ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，
ｅ，ｆの値が、０．０２５≦ｘ≦０．０６、０．００５
≦ｙ≦０．０２、０．０３≦ｘ＋ｙ≦０．０８、０．９
８≦ａ≦１．０１、０．１５≦ｂ≦０．３０、０．１５
≦ｃ≦０．５５、０．０５≦ｄ≦０．１５、０．０５≦
ｅ≦０．１、０．４９≦ｆ≦０．５３を満足する主成分
１００重量部に対して、ＡｌをＡｌ2 Ｏ3 換算で０．０
２〜０．０６重量部含有することが望ましい。
【００２９】そして、本発明の圧電磁器は、例えば、原
料としてＰｂＯ、ＺｒＯ2 ，ＴｉＯ2 ，Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｙ
ｂ2 Ｏ3 、Ｃｒ2 Ｏ3 、ＣｏＯ、ＳｒＣＯ3 、Ｌａ2 Ｏ
3 の各原料粉末を、Ｐｂ−Ｚｒ−Ｔｉ（ＰＺＴ）系のＺ
ｒおよびＴｉの一部を、Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 、Ｎｂ1/2 Ｃ
ｒ1/2 、Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 、Ｎｂで置換するように、ま
た、Ｐｂの一部をＳｒとＬａで置換するように、所定量
秤量し、ボールミル等で１０〜２４時間湿式混合し、次
いで、この混合物を脱水、乾燥した後、大気中５００〜
１１００℃で１〜３時間仮焼し、当該仮焼物にＡｌ2 Ｏ
3 を添加したものを再びボールミル等で粉砕し、この粉
砕物に有機バインダーを混合し、造粒後、所定圧力で成
形して成形体を作製し、これらを大気中において１２０
０〜１２８０℃で０．５〜４．０時間焼成することによ
り得られる。
【００３０】本発明においては、Ｐｂ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｎ
ｂ，Ｃｒ，Ｙｂ，Ｃｏを含む各原料粉末、およびＣａ，
ＳｒおよびＢａのうちの少なくとも一種を含む各原料粉
末、並びにＮｄ，Ｇｄ，Ｌａ，ＰｒおよびＳｍのうちの
少なくとも一種を含む各原料粉末は、それぞれの金属元
素を含有する酸化物，炭酸塩，酢酸塩等の無機化合物、
もしくは有機金属等の有機化合物のいずれであっても、
焼成により酸化物となるものであれば良い。
【００３１】また、本発明の圧電磁器では、（Ｐｂ
1-x-y Ａx Ｂy ）a ［｛( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）b （Ｎｂ
1/2 Ｃｒ1/2 ）c （Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）1-b-c ｝1-d Ｎ
ｂd ］e（Ｔｉf Ｚｒ1-f ）1-e Ｏ3 からなる正方晶の
ペロブスカイト型結晶相が析出しており、その他に菱面
体晶のペロブスカイト型結晶相が析出しても良い。
【００３２】さらにまた、本発明の圧電磁器組成物で
は、平均結晶粒径が２〜５μｍのペロブスカイト型結晶
粒子が存在する。さらに本発明の圧電磁器組成物では、
ＳｉＯ2 が不可避不純物として０．２重量％以下存在す
ることもある。さらに、本発明の圧電磁器組成物では、
不可避不純物として、粉砕ボールからのＺｒや、その他
希土類元素酸化物原料中に存在するＹ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅ
ｒ，Ｔｍ，Ｌｕや、その他の元素中に存在するＦｅ，Ｎ
ａ，Ｋ，Ｃａ，Ｂａがそれぞれ０．０５重量％以下であ
れば存在しても良い。
【００３３】そして、本発明の圧電磁器組成物は、例え
ば、図１に示すようなラダー型フィルターの圧電磁器と
して用いられる。図１において、符号１は入力、符号２
は出力、符号３，４は圧電磁器である。本発明の圧電磁
器組成物は、特に、符号３で示される第２共振子の圧電
磁器として用いることが最適である。
【００３４】
【実施例】
実施例１ 原料粉末としてＰｂＯ，ＺｒＯ2 ，ＴｉＯ2 ，Ｎｂ2 Ｏ
5 ，Ｙｂ2 Ｏ3 ，Ｃｒ2 Ｏ3 ，ＣｏＯ，ＣａＣＯ3 ，Ｓ
ｒＣＯ3 ，ＢａＣＯ3 ，Ｎｄ2 Ｏ3 ，Ｇｄ2 Ｏ3 ，Ｌａ
2 Ｏ3 ，Ｐｒ2 Ｏ3 ，Ｓｍ2 Ｏ3 の各原料粉末を、表
１，２に示すようにＰＺＴ系のＺｒとＴｉの一部をＮｂ
1/2 Ｙｂ1/2 、Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 、Ｎｂ2/ 3 Ｃｏ1/3 、
Ｎｂで置換するように、またＰｂの一部をＣａ，Ｓｒお
よびＢａのうちの少なくとも一種と、Ｎｄ，Ｇｄ，Ｌ
ａ，ＰｒおよびＳｍのうちの少なくとも一種で置換する
ように所定量秤量し、ＺｒＯ2 ボールを用いたボールミ
ルで１２時間湿式混合し、次いで、この混合物を脱水、
乾燥した後、大気中において１０００℃で３時間仮焼し
この後、当該仮焼物にＡｌ2 Ｏ3 を添加したものを再び
ボールミルで粉砕した。
【００３５】その後、この粉砕物に有機バインダー（Ｐ
ＶＡ）を混合し、造粒した。得られた粉末を１．５ｔ／
ｃｍ2 の圧力で直径２３ｍｍ、厚さ２ｍｍの寸法からな
る円板にプレス成形した。更に、これらの成形体をＭｇ
Ｏ等からなる容器内に密閉し、大気中で１２６０℃で２
時間の条件で焼成した。
【００３６】
【表１】
【００３７】
【表２】
【００３８】得られた焼結体を研磨して、直径２０ｍｍ
厚み０．５ｍｍの円板を形成した。
【００３９】この円板の両主面にＡｇペーストを焼付け
ることにより電極を形成し、８０℃のシリコンオイル中
で３ｋＶ／ｍｍの直流電圧を３０分間印加して分極処理
した後、電気機械結合係数Ｋｐ，耐熱性，および温度特
性を評価した。
【００４０】電気機械結合係数Ｋｐは、インピーダンス
メータ（測定周波数１ｋＨｚ、信号電圧１Ｖｒｍｓ）で
測定した共振周波数と***振周波数の値から計算により
求めた。耐熱性は、２５０℃をピークとするリフロー炉
に３回連続して通過させる試験を行った際の、試験前の
共振周波数Ｆｒ0 と試験２４Ｈｒ後の共振周波数Ｆｒ24
の値から、ΔＦｒ＝（Ｆｒ24−Ｆｒ0 ）／Ｆｒ0 ×１０
０の式を用いて算出した変化率ΔＦｒで評価した。ま
た、共振周波数の温度係数Ｔ．Ｃ．ｆｒ（ｐｐｍ／℃）
は、−２０℃から＋８０℃の範囲で測定した共振周波数
の値からＴ．Ｃ．ｆｒ＝（Ｆｒ80−Ｆｒ-20 ）／１００
×１０6 ／Ｆｒ20（ここで、Ｆｒ80，Ｆｒ-20 ，Ｆｒ20
それぞれ＋８０℃、−２０℃、＋２０℃での共振周波数
を示す）の式を用いて算出した結果を表３，４に示す。
【００４１】
【表３】
【００４２】
【表４】
【００４３】表３，４から、本発明の磁器組成物は電気
機械結合係数Ｋｐが５０％以上と大きく、機械的品質係
数Ｑｍが１５０以下であり、また、耐熱試験による共振
周波数の変化が±０．１０％以下と小さい。また、共振
周波数の温度係数（Ｔ．Ｃ．ｆｒ）もＰｂの一部をＣ
ａ, ＳｒおよびＢａのうちの少なくとも一種で置換する
ことにより、共振周波数の温度特性を５０ｐｐｍ／℃以
下に制御することができ、Ｐｂの一部をＮｄ, Ｇｄ, Ｌ
ａ, ＰｒおよびＳｍのうちの少なくとも一種で置換する
ことにより、共振周波数の温度特性と機械的品質係数Ｑ
ｍの低減を同時に制御できることが判る。
【００４４】実施例２ 上記実施例１における試料Ｎo.３，Ｎo.１１，Ｎo.３
２，Ｎo.３４の組成の成形体を、実施例１と同様にして
ＭｇＯ等からなる容器内に密閉し、大気中で１２６０
℃，１２８０℃，１３００℃で２時間焼成し、５０個の
試料を作製した。これらを、実施例１と同様にして電気
機械結合係数Ｋｐを測定し、この電気機械結合係数Ｋｐ
の平均値を求めるとともに、バラツキを求めた。電気機
械結合係数Ｋｐのバラツキは、式〔（Σｘ2 −（Σｘ）
2 ／ｎ）／（ｎ−１）〕1/2 により求めた。この結果を
表５に示す。
【００４５】
【表５】
【００４６】この結果より、Ａｌ2 Ｏ3 を添加すること
により焼成温度を下げることができるとともに電気機械
結合係数Ｋｐのバラツキが小さくなっていることが判
る。
【００４７】尚、実施例１の試料Ｎo.１１の組成でＡｌ
2 Ｏ3 添加量が０の場合において、焼成温度を上記のよ
うに変化させた場合の電気機械結合係数Ｋｐの平均値お
よびバラツキを求め、その結果を比較例として記載し
た。この比較例ではＡｌ2 Ｏ3０．０３重量部添加品と
比較して電気機械結合係数Ｋｐのバラツキが大きいこと
が判る。
【００４８】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明によれば、Ｐ
ｂ−Ｚｒ−Ｔｉ（ＰＺＴ）系のＺｒおよびＴｉの一部
を、（Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）、（Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ）、
（Ｎｂ2/3Ｃｏ1/3 ）、Ｎｂで置換し、また、Ｐｂの一
部をＣａ, ＳｒおよびＢａのうちの少なくとも一種と、
Ｎｄ, Ｇｄ, Ｌａ, ＰｒおよびＳｍのうちの少なくとも
一種とで置換するとともに、ＡｌをＡｌ2 Ｏ3 換算で所
定量添加含有することにより、耐熱性、共振周波数の温
度特性に優れ、且つ高い電気機械結合係数を有し、かつ
低い機械的品質係数Ｑｍを示す材料を得ることができ、
さらに磁器間における電気機械結合係数のバラツキを小
さくすることができ、温度変化に対し安定な特性を示す
表面実装用圧電部品などの素子、例えば、フィルター，
レゾネータ等の素子として、特にはセルラー用のセラミ
ックフィルタとして最適な圧電磁器組成物を得ることが
できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の圧電磁器組成物を用いたラダー型フィ
ルターを示す説明図である。
【符号の説明】
１・・・入力 ２・・・出力 ３，４・・・圧電磁器

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】金属元素としてＰｂ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、
    Ｙｂ、ＣｒおよびＣｏを含む複合ペロブスカイト型化合
    物であって、これらの金属元素のモル比による組成式を （Ｐｂ1-x-y Ａx Ｂy ）a ［｛( Ｎｂ1/2 Ｙｂ1/2 ）b
    （Ｎｂ1/2 Ｃｒ1/2 ）c（Ｎｂ2/3 Ｃｏ1/3 ）1-b-c ｝
    1-d Ｎｂd ］e （Ｔｉf Ｚｒ1-f ）1-e Ｏ3 と表わした時、前記ｘ，ｙ，ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆの
    値が ０＜ｘ ０＜ｙ ０＜ｘ＋ｙ≦０．１２ ０．９７≦ａ≦１．０３ ０．１０≦ｂ≦０．７０ ０．１０≦ｃ≦０．７０ ０ ≦ｄ≦０．１７ ０．０３≦ｅ≦０．２０ ０．４８≦ｆ≦０．６０ Ａ：Ｃａ，ＳｒおよびＢａのうちの少なくとも一種 Ｂ：Ｎｄ，Ｇｄ，Ｌａ，ＰｒおよびＳｍのうちの少なく
    とも一種 を満足する主成分１００重量部に対して、ＡｌをＡｌ2
    ０3 換算で０．０１〜０．１０重量部添加含有すること
    を特徴とする圧電磁器組成物。
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