DE1011536B - Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementen fuer Kernreaktoren - Google Patents

Description

DEUTSCHES

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementen für Kernreaktoren, bei denen die Elemente üblicherweise aus einem Formkörper des spaltbaren Materials, z. B. aus einem Stab oder Rohr von Uran, bestehen, der mit einem anderen Metall ummantelt ist.

In energieliefernden Reaktoren, in denen das spaltbare Material die Wärme an einen meist flüssigen Wärmeüberträger abgibt, der Wasser, Deuteriumoxyd, ein geschmolzenes Metall oder eine geschmolzene Metallegierung sein kann, kommt es darauf an, den Brennstoff selber gegen die unmittelbare chemische Einwirkung des Wärmeüberträgers zu schützen, um unerwünschte Reaktionen zu vermeiden. Dazu wird der eigentliche Kernbrennstoff mit einer meist metallischen Ummantelung, dem sogenannten can, versehen. Es ist unbedingt notwendig, zwischen dem spaltbaren Material und der Ummantelung einen optimalen Wärmekontakt herzustellen, um die entwickelte Wärme sofort an den Wärmeüberträger abzuführen und eine Überhitzung und damit Veränderung des Uranstabes oder -rohres mit Sicherheit auszuschalten. Versuche, auf solche Stäbe oder Rohre aus Uran Schutzrohre aus anderen Metallen aufzuschrumpfen oder aufzuziehen und die Rohre dann beiderseitig zu verschließen, haben gezeigt, daß der dadurch erzielbare thermische Kontakt unzureichend bleibt. Man hat versucht, diese Schwierigkeiten dadurch zu beheben, daß man das Uran in dem Mantelrohr mit Hilfe gängiger Lötverfahren befestigt, ohne aber hier in allen Fällen und vor allem bei Mantelrohren aus Stahl zu einem befriedigenden Erfolg gelangt zu sein, da die üblichen Lote nicht alle für den vorliegenden Zweck notwendigen Eigenschaften in sich vereinigen. Für die Verbindung zwischen Brennmaterial und Ummantelung sind Werkstoffe erforderlich, die einen der erwünschten hohen Arbeitstemperatur des Reaktors angepaßten Schmelzpunkt aufweisen und sich bei guter Benetzung weder mit dem spaltbaren Material noch mit dem Mantelmetall legieren. Außerdem sollen diese Werkstoffe einen möglichst geringen Einfangquerschnitt für langsame Neutronen haben. In diesen Punkten hat auch die bekannte Verwendung von Natrium oder einer Natrium-Kalium-Legierung nicht befriedigt.

Das Verfahren der Erfindung stellt grundsätzlich einen Lötprozeß dar, gewährleistet aber durch die Benutzung von geschmolzenem Magnesium als Verbindungsmittel und durch die Art der Einbringung des Magnesiums in den Zwischenraum zwischen dem Brennstoffkörper und der Innenwand des Mantelrohrs einen vollständig einwandfreien Stoffschluß, der die Voraussetzung für einen optimalen Wärmeübergang bildet. Gemäß dem Verfahren der Erfindung wird der Verfahren zur Herstellung

von Brennstoffelementen

für Kernreaktoren

Anmelder:

Deutsche Gold- und Silber-Scheideanstalt vormals Roessler, Frankfurt/M.,

Weißfrauenstr, 9

Günter Wirths, Hanau/M.-Hohe Tanne,
ist als Erfinder genannt worden

Formkörper aus spaltbarem Material, insbesondere aus Uran, in ein einseitig geschlossenes oder einseitig verschließbares Rohr, das als Mantelrohr für das fertige Brennstoffelement dient, eingeführt, und zwar derart, daß das Außenrohr infolge seiner größeren Länge den Urankörper am offenen Ende überragt. Dieses Rohrende wird sodann bis auf einen verhältnismäßig engen Kanal von etwa 0,5 mm ebenfalls verschlossen, worauf durch diesen Kanal reines geschmolzenes Magnesium in den Zwischenraum zwischen dem Urankörper und der Rohrinnenwand eingebracht wird. Die Einführung des geschmolzenen Magnesiums erfolgt derart, daß das Rohr mit dem darin befindlichen Urankörper zunächst evakuiert wird, worauf der Druck möglichst plötzlich, gegebenenfalls bis zu Atmosphärendruck, gesteigert wird, so daß das geschmolzene Magnesium in das Rohr eintritt und den verbleibenden Zwischenraum vollständig und zusammenhängend ausfüllt. Nach dem Erstarren des Magnesiums wird sodann der Träger für den Einlaufkanal entfernt und das Rohr auch an dieser Seite durch Verschweißen oder durch Einsetzen eines entsprechenden Stopfens vollständig geschlossen.

Erfindungsgemäß ist es wichtig, daß das Magnesium durch eine möglichst enge Bohrung in das Rohr eintritt, da auf diese Weise allenfalls gebildete Oxyde oder Nitride zurückgehalten werden können. Selbstverständlich ist es auch notwendig, das Magnesium unter Ausschluß einer schädlichen Atmosphäre zu schmelzen. Vorteilhaft arbeitet man unter Argon, wobei man von vornherein zweckmäßig bereits von destilliertem Magnesium ausgeht.

Das Verfahren der Erfindung bewährt sich besonders für Brennstoffelemente aus angereichertem

709 586/336

1 Oil

metallischem Uran, die in bekannter Weise mit Mantelrohren aus Stahl, insbesondere aus korrosionsbeständigem Stahl, versehen sind. Hier ist mit den üblichen Mitteln eine einwandfreie Haftung zwischen dem Uran und dem Eisenrohr nicht zu erreichen; sie gelingt aber beim Arbeiten nach dem Verfahren der Erfindung. Dabei wird selbstverständlich das Stahlrohr innen mechanisch oder durch elektrolytische Entfettung oder beides zunächst gereinigt und dann vor Durchführung des Verfahrens noch einer Ätzung mit Salpetersäure in der Kälte unterworfen. Nach dem Spülen und Trocknen erreicht man dann auf der Innenwand eine gleichmäßige. Verteilung und Haftung des Magnesiums. Auch der Uranstab wird zweckmäßig in bekannter Weise durch anodisches Polieren, etwa in einem alkoholischen, glycerinhaltigen Phosphorsäurebad, vorbereitet und nach dem Trocknen in ähnlicher Weise wie das Mantelrohr in kalter konzentrierter Salpetersäure geätzt. So behandelte Uranstäbe werden von geschmolzenem Magnesium ausgezeichnet benetzt.

Die Anwendung des Verfahrens der Erfindung ist jedoch nicht auf Brennstoffelemente beschränkt, die mit einer Ummantelung von Stahlrohren versehen sind, vielmehr können auch solche vorteilhaft hergestellt werden, bei denen ein nicht oder nur wenig angereichertes Uran als Brennstoff dient und die in bekannter Weise mit Mantelrohren aus Zirkon, Beryllium, berylliumreichen Legierungen oder auch aus Aluminiumlegierungen versehen sind, deren Schmelzpunkt wesentlich höher liegt als der des Magnesiums. Das Verfahren wird in einer besonders vorteilhaften Ausführungsform an Hand der Zeichnung weiterhin erläutert. In der Zeichnung stellt 11 einen Formkörper aus Uran dar, der in ein Rohr 12 aus nichtrostendem Stahl eingeführt ist. Das Rohr ist auf der Unterseite mit einem Stopfen 13, ebenfalls aus Stahl, durch Schweißen verschlossen. Das überstehende offene Rohrende 14 trägt einen etwa mit Hilfe eines Konus gasdicht eingesetzten Stahltrichter 15, an dessen unterem Ende sich ein enger Durchgangskanal 16 befindet. In den Trichter 15 werden einige Stücke 17 von sublimiertem Magnesium eingefüllt und das Ganze sodann in einem (nicht gezeichneten) gasdichten und heizbaren Rezipienten unter Argon auf eine Temperatur über dem Schmelzpunkt des Magnesiums, etwa auf 750°, erhitzt. Nach dem Erreichen dieser Temperatur wird auf etwa 1 mm Quecksilbersäule evakuiert und sofort anschließend reines Argon bis etwa Atmosphärendruck aufgegeben. Durch diesen Druckstoß tritt das geschmolzene Magnesium durch die etwa 0,5 mm starke Bohrung 16 dem Stahlrohr und dem Uranstab oder Uranrohr ger- „ drückt, der gegebenenfalls nach mehrmaliger Wiederholung des Vorganges mit dem Magnesium nach dem Erstarren blasenfrei und festhaftend ausgefüllt ist. Wie schon erwähnt, werden auf dem geschmolzenen Magnesium sich bildende Oxyd- oder Nitridhäutchen beim Passieren des engen Kanals 16 vollständig zurückgehalten. Nach der Abkühlung wird der verlorene Kopf des Magnesiums oberhalb des Uranstabes entfernt und das Stahlrohr direkt oder unter Zuhilfenahme eines Stahlstopfens durch Verschweißen verschlossen.

Claims (4)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffelementes für Kernreaktoren, das aus einem Formkörper des spaltbaren Materials, insbesondere Uran, und einem dieses umgebenden Mantelrohr aus metallischem Werkstoff besteht, das mit dem spaltbaren Material durch eine Schicht von LÖtmetall verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, daß das spaltbare Material in Form eines Rohres oder ^j Stabes in ein längeres einseitig verschließbares Mantelrohr eingeführt und dieses am überstehenden Ende bis auf einen engen Kanal geschlossen wird, worauf durch den Kanal nach Evakuieren"! des Mantelrohres mit Hilfe eines Druckstoßes 1 eines inerten Gases unter Schutzgas geschmolzenes Magnesium oder eine magnesiumreiche Legierung in den Zwischenraum zwischen dem Urankörper und der Innenwandung des Mantelrohres eingepreßt und das Füllende des Mantelrohres anschließend vollständig verschlossen wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der vorübergehende Verschluß des. Mantelrohres durch einen mit einem engen Kanal versehenen Metalltrichter erfqlgt, der das Magnesium aufnimmt und zusammen mit dem Mantelrohr unter einem Inertgas, vorzugsweise Argon, auf Temperaturen oberhalb 660° erhitzt wird.

3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Mantelrohre aus vorzugsweise korrosionsbeständigem Stahl mit geätzter Innenfläche verwendet werden.

4. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Brennstoffkörper anodisch polierte und anschließend mit Salpetersäure geätzte Uranstäbe oder -rohre Verwendung finden.

hindurch und wird in den Zwischenraum zwischen neering, 1955, S. 766.

In Betracht gezogene Druckschriften: Glasstone, Principles of Nuclear Reactor Engi-

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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