DE1015952B

DE1015952B - Verfahren zum Umkleiden von Brennelementen fuer Reaktoren mit einer Umhuellung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen

Info

Publication number: DE1015952B
Application number: DED23089A
Authority: DE
Inventors: Dr Hermann Ehringer
Original assignee: Degussa GmbH
Current assignee: Evonik Operations GmbH
Priority date: 1956-06-06
Filing date: 1956-06-06
Publication date: 1957-09-19

Description

Verfahren zum Umkleiden von Brennelementen für Reaktoren mit einer Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen Die Erfindung betrifft die Herstellung bzw. den Aufbau eines ummantelten Brennelementes für Reaktoren, das im wesentlichen aus einem Kern aus spaltbaren Elementen und einer dicht schließenden Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen besteht und zwischen der Umhüllung und dein Kern eine wärmeschlüssige Verbindung auf-Weist.
Es ist bekanntlich erforderlich, die die Brenner von Reaktoren bildenden Formkörper aus spaltbaren Elementen, wie Uran, Plutonium oder Thorium, vor der unmittelbaren Berührung mit dem Wärmeaustauschmittel, das flüssig oder gasförmig sein kann, zu schützen, um unerwünschte Reaktionen und Veränderungen des spaltbaren Elementes, insbesondere bei erhöhten Reaktortemperaturen, zu vermeiden. Man versieht daher die Brennelemente mit einer Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen, z. B. solchen mit Magnesium, oder aus anderen Metallen, die bei ausreichender Korrosionsbeständigkeit einen geringen Absorptionsquerschnitt für Neutronen besitzen. Es hat sich jedoch gezeigt, daß der Wärmeübergang von dem spaltbaren Element besonders dann, wenn größere Leistungen abgegeben werden müssen, unzureichend ist, so daß Schäden an der Umhüllung und damit verbundene Betriebsstörungen nicht ausbleiben. Überdies erfolgt bei Temperaturen oberhalb 225° eine Reaktion zwischen Uran und Aluminium unter Bildung der Verbindung UAI., die eine erhebliche Volumenzunahme bewirkt und die weitere Diffusion des Urans zum Aluminium befördert. Die dadurch bewirkte Veränderung der Aluminiumumhüllung verschlechtert den Wärmeübergang weiterhin und führt zu lokalen überhitzungserscheinungen.
Aus diesen Gründen ist man dazu übergegangen, eine wärmeschlüssige Verbindung zwischen dem eigentlichen Kern des Brennstoffelementes und der Umhüllung anzuordnen, etwa in Form einer Lotschicht, die geeignet ist, die Diffusion zwischen Uran und Aluminium zu hemmen, und außerdem auf Grund ihrer mechanischen Eigenschaften die beim Betrieb bei höheren Temperaturen sich ergebenden thermischen Spannungen auffängt. Für diesen Zweck wurde bisher Silumin benutzt, mit dem die Verbindung zwischen dem Brennelementkern und der Umhüllung bei Temperaturen von 600° oder darüber hergestellt wird. Bei dieser Temperatur setzt jedoch im Uran ein erhebliches Kornwachstum ein, das die unerwünschten Formänderungen des Brennstoffes während des Betriebes im Reaktor fördert. Außerdem ist in vielen Fällen für die Aufarbeitung der Brennelemente ein zu hoher Siliciumgehalt unerwünscht, der sich jedoch deswegen nicht vermeiden läßt, weil es nicht gelingt, die Siluminschichten in geringer Stärke aufzubringen.
Es wurde gefunden, daß diese Nachteile der Verwendung von Silumin als Zwischenschicht zwischen Kern und Umhüllung in einfacher Weise und wirksam dadurch vermieden werden können, daß erfindungsgemäß der den Kern des Brennstoffelementes bildende Formkörper, z. B. ein Stab aus Uran, Plutonium oder Thorium, mit einer dünnen Schicht aus metallischem Silicium überzogen und erst auf diese die Aluminiumumhüllung aufgebracht wird. Dies erfolgt in an sich bekannter Weise unter Anwendung von erhöhtem Druck bei Temperaturen zwischen 150 und 550°, z. B. durch Ziehpressen, Aufschrumpfen oder Warmaufziehen, zweckmäßig im Vakuum oder Schutzgas. Dabei entsteht eine feste metallische Bindung zwischen dem Silicium und der Aluminiumumhüllung bei Temperaturen, die unter 600° liegen und für unerwünschte Veränderungen des Urans nicht mehr kritisch sind. Es bildet sich, wie gefunden wurde, bei einer solchen Wärmebehandlung zwischen den drei beteiligten Komponenten an der Siliciumschicht die Verbindung U(A1Si)3, die diffusionshemmend wirkt und das Uran gegen das Aluminium sperrt. Da außerdem Silicium in Verbindung mit Aluminium oder Uran elektrochemisch ziemlich inaktiv ist, ist das gemäß der Erfindung hergestellte Brennelement weitgehend unempfindlich gegen Wasser und Wasserdampf. Da Silicium sowohl in Uran als auch in Aluminium merklich löslich ist, ergibt sich eine hervorragende Verankerung der Zwischenschicht, die auch eine gute Abführung der Spaltwärme aus dem Brennelement gewährleistet. Bei der Bildung der Silicide von Uran und Aluminium tritt eine verhältnismäßig hohe Wärmetönung auf, die die Entstehung der Sperrschicht fördert.
Die erfindungsgemäß aufzubringende Siliciumschicht kann überraschenderweise außerordentlich dünn gehalten werden; ihre Stärke beträgt nach einer vorteilhaften Ausführungsform nicht mehr als 100 Dadurch bleibt die Siliciummenge in dem Brennelement so gering, daß sie bei der späteren Aufarbeitung nicht nennenswert stört. Für die Aufbringung dieser Schicht hat sich vor allein die sogenannte Vakuumbedampfung bewährt, bei der metallisches Silicium aus einem Dampfraum im Vakuum auf den Kern des Brennelementes niedergeschlagen wird. Dabei wird das Uran selbst praktisch keiner Erwärmung ausgesetzt, so daß unerwünschte Veränderungen der Struktur im Gegensatz zum Löten mit Silumin nicht erfolgen.
Nach einer anderen Ausführungsform ist es auch möglich, die Siliciumschicht durch Zersetzung von ,flüchtigen Siliciumverbindungen, und zwar vor allem Silicium-Wasserstoff-Verbindungen, derart abzuscheiden, daß der Urankörper auf noch verträgliche Temperaturen bis zu 400° in einer Atmosphäre von Silicium-Wasserstoff-Verbindungen erhitzt wird, wobei sich das Silicium als dünner zusammenhängender Spiegel auf dem Formkörper niederschlägt. Um eine schädliche Wasserstoffaufnahme durch das Uran zu vermeiden, wird der Wasserstoffpartialdruck zweckmäßig niedriger gehalten als der Zersetzungsdruck des Uranhydrids bei der jeweiligen Arbeitstemperatur. So wird man z. B. bei 350° Drücke unterhalb von 103 mm Hg anwenden.
Schließlich lassen sich die erfindungsgemäß zu verwendenden dünnen Siliciumschichten auch durch Zersetzung von Siliciumverbindungen mit Hilfe von Glimmentladungen niederschlagen.
Statt der Herstellung einer unmittelbaren Verbindung zwischen der Siliciumschicht und der Aluminiumumhüllung kann man nach einer anderen Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung auch so vorgehen, daß auf die Siliciumschicht zunächst eine weitere dünne Schicht aus Aluminium aufgedampft und erst diese mit der Aluminiumumhüllung vereinigt wird. Dabei ist es auch möglich; die aufgebrachten Schichten vorher einer Wärmebehandlung zu unterziehen, so daß bereits hierbei eine Diffusion zwischen Silicium und Aluminium eintritt und sich eine überzugsschicht aus einer Aluminium-Silicium-Legierung bildet, die das spätere Aufbringen der Aluminiumumhüllung erleichtert.

Claims

PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zum Umkleiden von Brennelementen für Reaktoren mit einer Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen unter Herstellung einer temperaturbeständigen wärmeschlüssigen Verbindung mit Hilfe einer U(AlSi)3-Schicht, dadurch gekennzeichnet, daß auf den Formkörper aus einem spaltbaren Element, insbesondere Uran, eine dünne, vorzugsweise weniger als 0,1 mm starke Siliciumschicht aufgebracht und durch eine anschließende Wärmebehandlung bei 150 bis 550°, vorteilhaft bei 250 bis 450°, unter Druck mit der Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen verbunden wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung der Siliciumschicht aus der Dampfphase erfolgt, insbesondere durch Vakuumbedampfung des Uranformkörpers mit metallischem Silicium.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Abscheidung der Siliciumschicht durch Zersetzung von Silicium-Wasserstoff-Verbindungen an den auf Temperaturen bis zu 400° erhitzten Formkörpern erfolgt. "4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3; dadurch gekennzeichnet, daß auf die Siliciumschicht des Uranformkörpers noch eine weitere dünne Schicht aus Aluminium aufgedampft und die Aluminiumumhüllung unter Anwendung von Druck und Hitze auf diese Schicht aufgezogen wird. In Betracht gezogene Druckschriften: Selected Reference Material an Atomic Energy, Reactor Handbook, Engineering, 1955, S. 452.