CN103626163A - 石墨烯的制备方法 - Google Patents

Abstract

一种石墨烯的制备方法，包括如下五个步骤：步骤一：将石墨与氯化物插层剂混合得到反应物，将所述反应物于温度460℃~550℃下反应得到中间产物；步骤二：将所述中间产物清洗、干燥后得到纯净的插层石墨；步骤三：将插层石墨、离子液体混合后形成插层石墨和离子液体的混合物，超声处理所述混合物；步骤四：将经过超声处理的混合物过滤、清洗，得到石墨烯；步骤五：真空干燥。上述石墨烯的制备方法操作简单，生产效率较高，易于实现工业化。

Description

石墨烯的制备方法

技术领域

本发明涉及材料的合成领域，特别涉及一种石墨烯的制备方法。

背景技术

石墨烯是2004年英国曼彻斯特大学的安德烈·K·海姆(Andre K.Geim)等发现的一种二维碳原子晶体，并获得2010年物理诺贝尔奖，再次引发碳材料研究热潮。由于其独特的结构和光电性质使其成为碳材料、纳米技术、凝聚态物理和功能材料等领域的研究热点，吸引了诸多科技工作者。石墨烯拥有优良的导电、导热性能和低的热膨胀系数，可用于电极材料、复合材料等。目前的制备方法中有氧化石墨还原法，但是这种方法会造成石墨烯结构的破坏；也有使用高温分解碳源来制备石墨烯，但是这种方法生产效率较低。

发明内容

鉴于此，有必要提供一种操作简单且生产效率较高的石墨烯的方法。

一种石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

步骤一：将石墨与氯化物插层剂混合得到反应物，将所述反应物于温度460℃~550℃下反应得到中间产物；

步骤二：将所述中间产物清洗、干燥后得到纯净的插层石墨；

步骤三：将插层石墨、离子液体混合后形成插层石墨和离子液体的混合物，超声处理所述混合物；

步骤四：将经过超声处理的混合物过滤、清洗，得到石墨烯；

步骤五：真空干燥。

在其中一个实施例中，所述氯化物插层剂选自氯化铁、氯化镍、氯化铜、氯化钴、氯化钾、氯化镁、氯化铅、氯化锌、氯化钙及氯化钡中的至少一种。

在其中一个实施例中，所述石墨与所述氯化物插层剂的质量比为1:0.8~1:1.2，所述反应时间为2小时~6小时。

在其中一个实施例中，所述超声处理条件为：功率400瓦~800瓦，处理时间为0.5小时~24小时。

在其中一个实施例中，所述离子液体选自1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟乙酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰碳、1-乙基-3-甲基咪唑五氟乙酰亚胺、1-乙基-3-甲基咪唑二氰化氮、1-乙基-3,5-二甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺、1,3-二乙基-4-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺和1,3-二乙基-5-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺中的至少一种。

在其中一个实施例中，所述插层石墨与离子液体的质量体积比为1g:10mL~100mL。

在其中一个实施例中，所述步骤三中，超声处理所述插层石墨和离子液体的混合物之前，还加入水，所述水与离子液体的体积比为10~90:90~10。

在其中一个实施例中，所述插层石墨与离子液体和水的混合物的质量体积比为1g:10mL~100mL。

在其中一个实施例中，所述清洗包含有机溶剂清洗，所述有机溶剂为N-甲基吡咯烷酮或二甲基甲酰胺。

上述石墨烯的制备方法，采用插层剂与石墨在高温下反应制备插层石墨，并将插层石墨分散于离子液体水中，在超声处理作用下快速剥离制备石墨烯，操作简单、生产效率较高，易于实现工业化。

附图说明

图1为一实施方式的石墨烯的制备方法流程图；

图2为实施例1制备的石墨烯的扫描电镜图（SEM）。

具体实施方式

下面主要结合附图及具体实施例对石墨烯的制备方法作进一步详细的说明。

如图1所示，一实施方式的石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

步骤S110：将石墨与氯化物插层剂混合得到反应物，将反应物于温度460℃~550℃下反应得到中间产物。

其中，氯化物插层剂选自氯化铁、氯化镍、氯化铜、氯化钴、氯化钾、氯化镁、氯化铅、氯化锌、氯化钙及氯化钡中的至少一种。

在460℃~550℃的高温下，这几种氯化物插层剂容易形成熔盐而快速发生插层反应，提高制备效率。

其中，石墨为本领域常用的石墨，优选为天然鳞片石墨或人造石墨。

石墨和氯化物插层剂的质量比优选为1:0.8~1:1.2。石墨与氯化物插层剂混合得到的反应物在460℃~550℃下保温反应的时间为2小时~6小时。

步骤S120：将中间产物清洗、干燥后得到纯净的插层石墨。

步骤S110得到的中间产物含有插层石墨。为了得到纯净的插层石墨，将中间产物过滤后，用去离子水清洗滤渣，并干燥，得到干燥的、纯净的插层石墨。

干燥的条件为，在真空条件下，于80℃~100℃下干燥4小时~6小时。

步骤S130：将插层石墨、离子液体混合后形成插层石墨和离子液体的混合物，超声处理混合物。

超声波的功率优选为400瓦~800瓦，在该功率的超声波下进行剥离，以避免对石墨的结构产生破坏作用，使制备得到的石墨烯的导电性较高。

超声处理的时间优选为0.5小时~24小时。

其中，离子液体选自1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸（EtMeImBF₄）、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺（EtMeImN(CF₃SO₂)₂）、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸（EtMeImCF₃SO₃）、1-乙基-3-甲基咪唑三氟乙酸（EtMeImCF₃CO₃）、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰碳（EtMeImC(CF₃SO₂)₃）、1-乙基-3-甲基咪唑五氟乙酰亚胺（EtMeImN(C₂F₅SO₂)₂）、1-乙基-3-甲基咪唑二氰化氮（EtMeImN(CN)₂）、1-乙基-3,5-二甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺（1-Et-3,5-Me₂ImN(CF₃SO₂)₂）、1,3-二乙基-4-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺（1,3-Et₂-4-MeImN(CF₃SO₂)₂）和1,3-二乙基-5-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺（1,3-Et₂-5-MeImN(CF₃SO₂)₂）中的至少一种。

插层石墨分散于离子液体中便于剥离，剥离后得到的石墨烯也分散于离子液体中。用离子液体作为分散液能够防止石墨烯团聚，从而提高石墨烯的产率。

插层石墨与离子液体的固液比为1g:10mL~100mL，以使插层石墨及剥离得到的石墨烯充分分散于离子液体中，提高剥离的效率和石墨烯的产率。

优选的，在进行超声处理插层石墨和离子液体形成的混合物之情，向插层石墨和离子液体的混合物中加入水。水与离子液体的体积比为10~90:90~10，插层石墨的质量与离子液体和水的混合液的体积的比值为1g:10mL~100mL。

插层石墨和插层石墨剥离后得到的石墨烯在水和离子液体的混合液也具有较好的分散性，能够提高剥离效率和剥离后得到的石墨烯的产率。而水的加入，能够减少离子液体的用量，从而降低制备成本。

在超声剥离过程中不会引人杂质，过滤得到滤液，即离子液体可以回收而再次利用，有利于降低制备成本。

步骤S140：将经过超声处理的混合物过滤、清洗，得到石墨烯。

经过超声处理的插层石墨与离子液体的混合物进行过滤后得到的滤渣即为石墨烯。

在另外的实施方式中，经过超声处理的插层石墨与离子液体及水的混合物进行过滤后得到的滤渣即为石墨烯。

将该滤渣进行清洗，以得到纯净的石墨烯。清洗的方法为将滤渣用有机溶剂萃取过滤3次~5次，再用去离子水过滤，直至滤液用硝酸银检测无氯离子。采用有机溶剂去除滤渣中的离子液体。

有机溶剂优选为N-甲基吡咯烷酮（NMP）或二甲基甲酰胺(DMF)。

步骤S150：真空干燥。

在真空条件下，将清洗后的滤渣在60℃~100℃下干燥10小时~20小时，得到干燥的石墨烯。

上述石墨烯的制备方法，采用氯化物插层剂与石墨在高温下反应制备插层石墨，并将插层石墨分散于离子液体中，在超声处理作用下快速剥离制备石墨烯，操作简单、生产效率较高，易于实现工业化。

另外，上述石墨烯的制备方法，利用离子液体或离子液体与水的混合液作分散液，并在超声处理下制备石墨烯，得到的石墨烯具有很好的分散性，单层率可达60%以上。上述石墨烯的制备方法原料来源广，溶剂可重复利用，成本低。

以下为具体实施例部分：

实施例1

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将天然鳞片石墨与氯化铁按质量比为1:0.8，将天然鳞片石墨与氯化铁置于密封石英管中，升温至460℃，保温反应2小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再真空干燥箱中于80℃干燥6小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:10ml加入到装有10mlEtMeImBF₄离子液体的容器中得到混合物。将容器放置在功率为400w的超声仪器里超声剥离0.5h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用N-甲基吡咯烷酮（NMP）过滤5次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里60℃下干燥20小时，得到本实施例的石墨烯。

图2表示的是本实施例制备的石墨烯的扫描电镜图（SEM）。从图2中可以得知，本实施例制备的石墨烯的片层的厚度约为0.5纳米~3纳米，且石墨烯片层较集中，剥离效果良好。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例2

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将人造石墨与氯化铜按质量比为1:0.9，将人造石墨与氯化铜置于密封石英管中，升温至500℃，保温反应3小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再真空干燥箱中于90℃干燥5小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:100ml加入到装有100mlEtMeImBF₄、EtMeImN(CF₃SO₂)₂与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与EtMeImBF₄、EtMeImN(CF₃SO₂)₂的体积比为10:80:10，水、EtMeImBF₄和EtMeImN(CF₃SO₂)₂的体积之和为100ml。将容器放置在功率为500w的超声仪器里超声剥离24h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用二甲基甲酰胺（DMF）过滤3次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里80℃下干燥10小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例3

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将天然鳞片石墨与氯化镍按质量比为1:1.2，将天然鳞片石墨与氯化镍置于密封石英管中，升温至480℃，保温反应6小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再真空干燥箱中于100℃干燥4小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:50ml加入到装有50mlEtMeImCF₃SO₃与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与EtMeImCF₃SO₃的体积比为80:20，水与EtMeImCF₃SO₃的体积之和为50ml。将容器放置在功率为600w的超声仪器里超声剥离18h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用N-甲基吡咯烷酮（NMP）过滤3次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里100℃下干燥15小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例4

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将人造石墨与氯化钴按质量比为1:1.0，将人造石墨与氯化钴置于密封石英管中，升温至550℃，保温反应4小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再真空干燥箱中于90℃干燥4.5小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:20ml加入到装有20mlEtMeImCF₃CO₃、EtMeImBF₄、EtMeImCF₃SO₃与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与EtMeImCF₃CO₃、EtMeImBF₄、EtMeImCF₃SO₃的体积比为20:50:20:10，水与EtMeImCF₃CO₃、EtMeImBF₄、EtMeImCF₃SO₃的体积之和为20ml。将容器放置在功率为700w的超声仪器里超声剥离15h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用二甲基甲酰胺（DMF）过滤3次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里90℃下干燥12小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例5

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将天然鳞片石墨与氯化钾按质量比为1:1.1，将天然鳞片石墨与氯化钾置于密封石英管中，升温至520℃，保温反应5小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再在真空干燥箱中于85℃干燥5.5小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:80ml加入到装有80mlEtMeImC(CF₃SO₂)₃与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与EtMeImC(CF₃SO₂)₃的体积比为60:40，水与EtMeImC(CF₃SO₂)₃的体积之和为80ml。将容器放置在功率为800w的超声仪器里超声剥离12h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用N-甲基吡咯烷酮（NMP）过滤4次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里70℃下干燥18小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例6

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将人造石墨与氯化钠按质量比为1:0.8，将人造石墨与氯化钠置于密封石英管中，升温至530℃，保温反应2小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再在真空干燥箱中于95℃干燥6小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:60ml加入到装有60mlEtMeImN(C₂F₅SO₂)2与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与EtMeImN(C₂F₅SO₂)2的体积比为50:50，水与EtMeImN(C₂F₅SO₂)₂的体积之和为60ml。将容器放置在功率为600w的超声仪器里超声剥离16h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用二甲基甲酰胺（DMF）过滤4次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里60℃下干燥20小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例7

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将天然鳞片石墨与氯化镁按质量比为1:1.1，将天然鳞片石墨与氯化镁置于密封石英管中，升温至490℃，保温反应3小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再在真空干燥箱中于90℃干燥4小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:40ml加入到装有40mlEtMeImN(CN)₂与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与EtMeImN(CN)₂的体积比为40:60，水与EtMeImN(CN)₂的体积之和为40ml。将容器放置在功率为400w的超声仪器里超声剥离8h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用N-甲基吡咯烷酮（NMP）过滤3次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里100℃下干燥10小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例8

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将人造石墨与氯化铅按质量比为1:1.0，将人造石墨与氯化铅置于密封石英管中，升温至540℃，保温反应6小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再在真空干燥箱中于100℃干燥5小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:30ml加入到装有30ml1-Et-3,5-Me₂ImN(CF₃SO₂)₂与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与1-Et-3,5-Me₂ImN(CF₃SO₂)₂的体积比为30:70，水与1-Et-3,5-Me₂ImN(CF₃SO₂)₂的体积之和为30ml。将容器放置在功率为500w的超声仪器里超声剥离5h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用二甲基甲酰胺（DMF）过滤5次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里80℃下干燥16小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例9

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将天然鳞片石墨与氯化锌按质量比为1:0.9，将天然鳞片石墨与氯化锌置于密封石英管中，升温至520℃，保温反应5小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再在真空干燥箱中于80℃干燥6小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:100ml加入到装有100ml1,3-Et₂-4-MeImN(CF₃SO₂)₂与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与1,3-Et₂-4-MeImN(CF₃SO₂)₂的体积比为20:80，水与1,3-Et₂-4-MeImN(CF₃SO₂)₂的体积之和为100ml。将容器放置在功率为700w的超声仪器里超声剥离2h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用N-甲基吡咯烷酮（NMP）过滤5次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里90℃下干燥12小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例10

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将人造石墨与氯化钡按质量比为1:1.1，将人造石墨与氯化钡置于密封石英管中，升温至550℃，保温反应4小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再在真空干燥箱中于90℃干燥4小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:10ml加入到装有10ml1,3-Et₂-5-MeImN(CF₃SO₂)₂与水的混合液的容器中得到混合物，其中，水与1,3-Et₂-5-MeImN(CF₃SO₂)₂的体积比为10:90，水与1,3-Et₂-5-MeImN(CF₃SO₂)₂的体积之和为10ml。将容器放置在功率为800w的超声仪器里超声剥离10h，将经过超声处理的混合物过滤反应液得到滤渣，将滤渣用二甲基甲酰胺（DMF）过滤4次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里70℃下干燥15小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

实施例11

本实施例的石墨烯的制备如下：

（1）插层石墨的制备：将人造石墨与质量比为50%氯化铁：50%氯化铜的混合物按质量比为1:1.2，将人造石墨与氯化铁和氯化铜置于密封石英管中，升温至460℃，保温反应2小时，反应结束后冷却至室温，得到插层石墨。将插层石墨用去离子水清洗后，再在真空干燥箱中于100℃干燥6小时，得到纯净的插层石墨。

（2）取1g干燥好的插层石墨，按质量体积比为1g:50ml加入到装有50mlEtMeImCF₃CO₃离子液体的容器中得到混合物。将容器放置在功率为550w的超声仪器里超声剥离0.5h，将经过超声处理的混合物过滤得到滤渣，将滤渣用N-甲基吡咯烷酮（NMP）过滤5次，再用去离子水过滤直至滤液用AgNO₃检测无氯离子；将清洗后的滤渣放到真空干燥箱里100℃下干燥12小时，得到本实施例的石墨烯。

经测试，得到本实施例石墨烯的单层率，见表1。

表1表示的是实施例1~实施例11制备的石墨烯的单层率及石墨烯的产率。

表1

从表1中可以得知，实施例1~实施例11制备的石墨烯的单层率为均在60%以上，质量较高。

以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种石墨烯的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤一：将石墨与氯化物插层剂混合得到反应物，将所述反应物于温度460℃~550℃下反应得到中间产物；

步骤二：将所述中间产物清洗、干燥后得到纯净的插层石墨；

步骤三：将插层石墨、离子液体混合后形成插层石墨和离子液体的混合物，超声处理所述混合物；

步骤四：将经过超声处理的混合物过滤、清洗，得到石墨烯；

步骤五：真空干燥。

2.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述石墨为天然鳞片石墨或人造石墨。

3.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述氯化物插层剂选自氯化铁、氯化镍、氯化铜、氯化钴、氯化钾、氯化镁、氯化铅、氯化锌、氯化钙及氯化钡中的至少一种。

4.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述石墨与所述氯化物插层剂的质量比为1:0.8~1:1.2，所述反应时间为2小时~6小时。

5.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述超声处理条件为：功率400瓦~800瓦，处理时间为0.5小时~24小时。

6.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述离子液体选自1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟乙酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰碳、1-乙基-3-甲基咪唑五氟乙酰亚胺、1-乙基-3-甲基咪唑二氰化氮、1-乙基-3,5-二甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺、1,3-二乙基-4-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺和1,3-二乙基-5-甲基咪唑三氟甲磺酰亚胺中的至少一种。

7.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述插层石墨与离子液体的质量体积比为1g:10mL~100mL。

8.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述步骤三中，超声处理所述插层石墨和离子液体的混合物之前，还加入水，所述水与离子液体的体积比为10~90:90~10。

9.根据权利要求8所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述插层石墨与离子液体和水的混合液的质量体积比为1g:10mL~100mL。

10.根据权利要求1所述的石墨烯的制备方法，其特征在于，所述清洗包含有机溶剂清洗，所述有机溶剂为N-甲基吡咯烷酮或二甲基甲酰胺。

Images