WO2016052478A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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祐輔 太田
康之 伊豆
中島　大輔
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention uses an interlayer film for laminated glass that is capable of displaying a high-contrast image with a certain range of brightness and that is not double-displayed in a specific region of the laminated glass, and the interlayer film for laminated glass. It relates to laminated glass.
  • an instrument display such as speed information as automobile driving data is displayed as a head-up display (HUD) in the same field of view as the windshield.
  • HUD head-up display
  • the HUD display part is not on the windshield surface, and the speed information transmitted from the control unit is reflected from the instrument panel display unit to the windshield, so that the driver can be in the same position as the windshield (i.e. There is a form of visual recognition within the same visual field.
  • Such a reflection type HUD is safe because the displayed information is visually recognized as being present in the distance by appropriately adjusting the focal length, and it is not necessary to change the focus of the driver's eyes.
  • Patent Document 1 discloses a laminated glass in which an intermediate layer containing hydroxyterephthalate as a light emitting material is laminated between two transparent plates.
  • the laminated glass described in Patent Document 1 can display an image with high contrast when irradiated with light.
  • the laminated glass described in Patent Document 1 because the laminated glass constituting the windshield is composed of two parallel glasses, the instrument display reflected in the driver's field of view may appear double. There was a problem.
  • the present inventors studied to blend a light emitting material into a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a predetermined wedge angle.
  • Laminated glass using an interlayer film for laminated glass having a wedge-shaped cross section allows the driver to display the instrument display reflected by one glass and the instrument display reflected by the other glass by adjusting the wedge angle. It is known that it can be connected to one point in the field of view, and the problem that the instrument display appears double can be solved.
  • an interlayer film for laminated glass having a wedge-shaped cross section in which a light emitting material is actually blended is used, there arises a new problem that the brightness of an image displayed by the light emitting material varies depending on the portion of the laminated glass.
  • the present invention provides an interlayer film for laminated glass that can display a high-contrast image with a certain range of brightness and is not double-displayed in a specific region of the laminated glass, and the laminated glass.
  • An object of the present invention is to provide a laminated glass using an interlayer film for use.
  • the present invention relates to a multilayer including a light emitting layer containing a thermoplastic resin, a plasticizer and a light emitting material, and a resin layer containing a thermoplastic resin and a plasticizer laminated on at least one surface of the light emitting layer.
  • An interlayer film for laminated glass having a structure, in which the sectional shape of the interlayer film for laminated glass is wedge-shaped, and the difference between the maximum thickness and the minimum thickness of the light emitting layer is 100 ⁇ m or less. The present invention is described in detail below.
  • the present inventors have examined the reason why the brightness of the displayed image is different in the laminated glass using the interlayer film for laminated glass having a wedge-shaped cross section in which the light emitting material is blended. As a result, it has been found that the cross-sectional shape in the thickness direction of the interlayer film for laminated glass is wedge-shaped, thereby causing the surface density of the fluorescent material to be higher in the thicker portion than in the thinner portion.
  • the present inventors have made the difference between the maximum thickness and the minimum thickness of the light emitting layer containing the light emitting material to be 100 ⁇ m or less to keep the variation in the surface density of the fluorescent material below a certain level, and
  • a laminated multilayer structure a laminated glass capable of displaying an image with a certain range of luminance while preventing the generation of a double image is obtained by making the cross-sectional shape of the entire interlayer film for laminated glass a wedge shape. The present invention has been completed.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a wedge shape in cross section.
  • the wedge angle ⁇ of the wedge shape is 0.1 mrad
  • the more preferable lower limit is 0.2 mrad
  • the still more preferable lower limit is 0.3 mrad
  • the preferable upper limit is 1 mrad
  • the more preferable upper limit is 0.9 mrad.
  • an interlayer film for laminated glass having a wedge-shaped cross section is manufactured by a method of extruding a resin composition using an extruder, a slightly inner region (specifically, from one end on the thin side) , Where X is the distance between one end and the other end, and has a minimum thickness in the range from 0X to 0.2X inward from one end on the thin side, and one end on the thick side
  • the maximum thickness in the region slightly inside specifically, when the distance between one end and the other end is X, the region from 0X to 0.2X inward from one end on the thick side
  • It may become the shape which has. In the present specification, such a shape is also included in the wedge shape.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a multilayer structure including a light emitting layer containing a light emitting material and a resin layer (hereinafter also referred to as “shape auxiliary layer”). While the thickness of the light emitting layer is set within a certain range, the shape auxiliary layer is laminated so that the cross-sectional shape of the entire interlayer film for laminated glass is adjusted to a wedge shape.
  • the shape auxiliary layer may be laminated only on one surface of the light emitting layer, or may be laminated on both surfaces. Further, a plurality of shape auxiliary layers may be laminated.
  • the light emitting layer may have a wedge-shaped cross section or a rectangular shape.
  • the light emitting layer preferably has a wedge shape in cross section.
  • the maximum thickness of the light emitting layer is set above the HUD so that the minimum thickness of the light emitting layer is located below the HUD.
  • the reflective HUD light source is disposed in the vicinity of the lower portion of the HUD, and the light emitting HUD excitation light source is disposed in the vicinity of the upper portion of the HUD.
  • the self-luminous layer is wedge-shaped so that the self-luminous layer near the reflective HUD light source is thinned so that the excitation light of the luminescent material is included in the reflective HUD light source. Unexpected emission of the luminescent material can be suppressed, and a reflection type HUD image can be clearly displayed. Furthermore, since the self-luminous layer is wedge-shaped, a sufficient amount of light-emitting material can be present in the upper part of the HUD near the excitation light source of the light-emitting HUD, to display a clear image, A light-emitting HUD image can be clearly displayed. The difference between the maximum thickness and the minimum thickness of the light emitting layer is 100 ⁇ m or less.
  • the difference between the maximum thickness and the minimum thickness of the light emitting layer is preferably 95 ⁇ m or less, more preferably 90 ⁇ m or less, still more preferably 60 ⁇ m or less, and particularly preferably 50 ⁇ m or less.
  • the lower limit of the difference between the maximum thickness and the minimum thickness of the light emitting layer is not particularly limited, but is preferably 0.
  • the thickness of the said light emitting layer is not specifically limited, A preferable minimum is 50 micrometers and a preferable upper limit is 700 micrometers. When the thickness of the light emitting layer is within this range, a sufficiently high contrast image can be displayed.
  • the more preferable lower limit of the thickness of the light emitting layer is 70 ⁇ m
  • the more preferable upper limit is 400 ⁇ m
  • the still more preferable lower limit is 80 ⁇ m
  • the still more preferable upper limit is 150 ⁇ m.
  • the lower limit of the thickness of the light emitting layer means the thickness of the minimum thickness portion of the light emitting layer
  • the upper limit of the thickness of the light emitting layer means the thickness of the maximum thickness portion of the light emitting layer.
  • the shape auxiliary layer has a role of being laminated on the light emitting layer and adjusting the cross-sectional shape of the entire interlayer film for laminated glass to be a wedge shape.
  • the cross-sectional shape of the interlayer film for laminated glass as a whole is preferably a wedge shape having a constant wedge angle. If the cross-sectional shape of the interlayer film for laminated glass as a whole is a wedge shape, it may not have a certain wedge angle.
  • the shape auxiliary layer preferably has a wedge shape, a triangle shape, or a trapezoidal shape in cross section. By laminating a wedge-shaped, triangular, or trapezoidal shape auxiliary layer, the sectional shape of the interlayer film for laminated glass as a whole can be adjusted to be wedge-shaped.
  • the said shape auxiliary layer may have shapes, such as a pentagon, a hexagon, and an ellipse, for example.
  • the thickness of the shape auxiliary layer is not particularly limited, but from the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the adhesive strength and penetration resistance, the preferred lower limit is 10 ⁇ m, the preferred upper limit is 1000 ⁇ m, and the more preferred lower limit is 200 ⁇ m, A more preferable upper limit is 800 ⁇ m, and a further preferable lower limit is 300 ⁇ m.
  • the lower limit of the thickness of the shape auxiliary layer means the thickness of the minimum thickness portion of the shape auxiliary layer, and the upper limit of the thickness of the shape auxiliary layer means the thickness of the maximum thickness portion of the shape auxiliary layer. To do. Further, when a plurality of shape auxiliary layers are used in combination, the total thickness is meant.
  • the total thickness of the interlayer film for laminated glass of the present invention is not particularly limited, but a preferable lower limit is 100 ⁇ m, a preferable upper limit is 3000 ⁇ m, a more preferable lower limit is 250 ⁇ m, a more preferable upper limit is 2000 ⁇ m, and a further preferable lower limit is 500 ⁇ m.
  • a preferable upper limit is 1500 ⁇ m, and a particularly preferable lower limit is 800 ⁇ m.
  • the lower limit of the thickness of the entire interlayer film for laminated glass means the thickness of the minimum thickness portion of the entire interlayer film for laminated glass
  • the upper limit of the thickness of the entire interlayer film for laminated glass is the middle for laminated glass It means the thickness of the maximum thickness portion of the entire film.
  • FIGS. 1 to 3 are schematic views for explaining an example of the embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIGS. 1 to 3 for convenience of illustration, the thickness and wedge angle ⁇ of the interlayer film for laminated glass and each layer constituting the interlayer film for laminated glass are shown to be different from the actual thickness and wedge angle. Yes.
  • FIG. 1 shows a cross section in the thickness direction of the interlayer film 1 for laminated glass.
  • the interlayer film 1 for laminated glass has a two-layer structure in which a shape auxiliary layer 12 is laminated on one surface of a light emitting layer 11 containing a light emitting material.
  • the shape auxiliary layer 12 is formed in a wedge shape, a triangle shape, or a trapezoidal shape, so that the wedge film angle ⁇ of the laminated glass interlayer 1 as a whole is 0.1 to 1 mrad. It has a wedge shape.
  • FIG. 2 shows a cross section in the thickness direction of the interlayer film 2 for laminated glass.
  • the interlayer film 2 for laminated glass has a three-layer structure in which a shape auxiliary layer 22 and a shape auxiliary layer 23 are laminated on both surfaces of a light emitting layer 21 containing a light emitting material.
  • the shape of the shape auxiliary layer 22 is a wedge shape, a triangle shape, or a trapezoidal shape so that the entire interlayer film 2 for laminated glass is formed.
  • a wedge shape with a wedge angle ⁇ of 0.1 to 1 mrad As a wedge shape with a wedge angle ⁇ of 0.1 to 1 mrad.
  • FIG. 3 shows a cross section in the thickness direction of the interlayer film 3 for laminated glass.
  • the interlayer film 3 for laminated glass has a three-layer structure in which a shape auxiliary layer 32 and a shape auxiliary layer 33 are laminated on both surfaces of a light emitting layer 31 containing a light emitting material.
  • the light emitting layer 31 has a gentle wedge shape with a difference between the maximum thickness and the minimum thickness of 100 ⁇ m or less.
  • the wedge angle ⁇ of the laminated glass intermediate film 3 as a whole is increased. It has a wedge shape of 0.1 to 1 mrad.
  • the light emitting layer contains a thermoplastic resin, a plasticizer, and a light emitting material.
  • thermoplastic resin is not particularly limited.
  • polyvinyl acetal resin ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic copolymer resin, polyurethane resin, polyurethane resin containing sulfur element, polyvinyl alcohol resin, vinyl chloride.
  • thermoplastic resins such as resin and polyethylene terephthalate resin.
  • the polyvinyl acetal resin is not particularly limited as long as it is a polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde, but a polyvinyl butyral resin is preferable. Moreover, you may use together 2 or more types of polyvinyl acetal resin as needed.
  • the preferable lower limit of the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is 40 mol%, the preferable upper limit is 85 mol%, the more preferable lower limit is 60 mol%, and the more preferable upper limit is 75 mol%.
  • the said polyvinyl acetal resin has a preferable minimum of the amount of hydroxyl groups of 10 mol%, and a preferable upper limit of 32 mol%. When the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin contained in the light emitting layer is within this range, the light emitting layer can be easily molded, and the obtained interlayer film for laminated glass has high penetration resistance.
  • the more preferable lower limit of the hydroxyl group amount of the polyvinyl acetal resin is 15 mol%, the more preferable upper limit is 30 mol%, the still more preferable lower limit is 18 mol%, the still more preferable upper limit is 28 mol%, and the particularly preferable lower limit is 20 mol%, particularly preferable.
  • the upper limit is 25 mol%.
  • the degree of acetalization and the amount of hydroxyl groups can be measured in accordance with, for example, JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the polyvinyl acetal resin can be prepared by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl alcohol is usually obtained by saponifying polyvinyl acetate, and polyvinyl alcohol having a saponification degree of 70 to 99.8 mol% is generally used.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is preferably 80 to 99.8 mol%.
  • the preferable lower limit of the polymerization degree of the polyvinyl alcohol is 500, and the preferable upper limit is 4000. When the polymerization degree of the polyvinyl alcohol is 500 or more, the penetration resistance of the obtained laminated glass is increased.
  • the interlayer film for laminated glass can be easily molded.
  • the minimum with a more preferable polymerization degree of the said polyvinyl alcohol is 1000, and a more preferable upper limit is 3600.
  • the aldehyde is not particularly limited, but generally an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is not particularly limited.
  • n-butyraldehyde, n-hexylaldehyde, and n-valeraldehyde are preferable, and n-butyraldehyde is more preferable.
  • These aldehydes may be used alone or in combination of two or more.
  • the plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, phosphoric acid plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers, and the like. Is mentioned.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • the monobasic organic acid ester is not particularly limited.
  • glycol such as triethylene glycol, tetraethylene glycol, tripropylene glycol, butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octyl
  • glycol esters obtained by reaction with monobasic organic acids such as acid, 2-ethylhexyl acid, pelargonic acid (n-nonyl acid), and decyl acid.
  • triethylene glycol dicaproate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-n-octylate, triethylene glycol di-2-ethylhexylate and the like are preferable.
  • the polybasic organic acid ester is not particularly limited.
  • an ester compound of a polybasic organic acid such as adipic acid, sebacic acid or azelaic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • dibutyl sebacic acid ester, dioctyl azelaic acid ester, dibutyl carbitol adipic acid ester and the like are preferable.
  • the organic ester plasticizer is not particularly limited, and triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, triethylene glycol di-n-octanoate, Triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethyl Butyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di- -Ethylhexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate,
  • the organophosphate plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the content of the plasticizer in the light emitting layer is not particularly limited, a preferable lower limit with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin is 30 parts by weight, and a preferable upper limit is 100 parts by weight.
  • a preferable lower limit with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin is 30 parts by weight
  • a preferable upper limit is 100 parts by weight.
  • the content of the plasticizer is 30 parts by weight or more, the melt viscosity of the laminated glass interlayer film is lowered, and the degassing property when the laminated glass is produced using this laminated glass interlayer film is increased.
  • the content of the plasticizer is 100 parts by weight or less, the transparency of the interlayer film for laminated glass increases.
  • a more preferred lower limit of the plasticizer content is 35 parts by weight, a more preferred upper limit is 80 parts by weight, a still more preferred lower limit is 45 parts by weight, a still more preferred upper limit is 70 parts by weight, a particularly preferred lower limit is 50 parts by weight, and a particularly preferred upper limit. Is 63 parts by weight.
  • the luminescent material is at least one selected from the group consisting of luminescent particles, luminescent pigments and luminescent dyes.
  • the luminescent particles and the luminescent pigment are, for example, Y 2 O 2 S: Eu, BaMg 2 Al 16 O 27 : Eu, Mn, (SrCaBaMg) 5 (PO 4 ) 3 Cl: Eu, BaMg 2 Al 16 O 27 : Eu, BaMg 2 Al 16 O 27 : Eu, Mn, Sr 5 (PO 4) 3 Cl: Eu, LaPO 4: Ce, Tb, MgAl 11 O 19: Ce, Tb, Y 2 O 3: Eu, Y (PV ) O 4 : Eu, 3.5MgO ⁇ 0.5MgF 2 ⁇ GeO 2 : Mn, Ca 10 (PO 4 ) 6 FCl: Sb, Mn, Sr 10 (PO 4 ) 6 FCl: Sb, Mn, (SrMg) 2 P 2 O 7 : Eu, Sr 2
  • luminescent dye examples include (carbazole-naphthalimide) dye, (acetonitrile-triphenyleneamine) dye, aryl sulfonate cyanine dye, perylene dye, coumarin dye, tris (4,4,4-trifluoro-1- (2- Thienyl) -1,3-butanedionate-O, O ′) bis (triphenylphosphine oxide-O—) europium and the like.
  • a compound having a naphthalimide skeleton or a compound having a coumarin skeleton is preferable.
  • a compound having a naphthalimide skeleton and a compound having a coumarin skeleton have a high affinity for a thermoplastic resin used as a binder resin, so that it can be uniformly dispersed in the binder resin, and has high transparency and low haze.
  • An interlayer film for glass can be obtained.
  • a compound having a naphthalimide skeleton and a compound having a coumarin skeleton are extremely excellent in durability against ultraviolet rays, an interlayer film for laminated glass using the same can exhibit excellent light resistance.
  • the compound having a naphthalimide skeleton include 4-bromo-1,8-naphthalimide, 4-amino-1,8-naphthalimide, 4-methoxy-N-methylnaphthalimide, naphthalimide, 4-aminonaphthalimide, N-methyl-4-aminonaphthalimide, N-ethyl-4-aminonaphthalimide, N-propyl-4-aminonaphthalimide, Nn-butyl-4-aminonaphthalimide, 4- Acetylaminonaphthalimide, N-methyl-4-acetylaminonaphthalimide, N-ethyl-4-acetylaminonaphthalimide, N-propyl-4-acetylaminonaphthalimide, Nn-butyl-4-acetylaminonaphthalimide N-methyl-4-methoxynaphthalimide, N-ethyl-4-methoxynaphtha Imido, N
  • the compound having a coumarin skeleton include derivatives having an electron-donating substituent at the 7-position of the coumarin ring. More specifically, 3- (2′-benzothiazolyl) -7-diethylaminocoumarin (coumarin 6), 3- (2′-benzoimidazolyl)-, which is a derivative characterized by having an amino group at the 7-position of the coumarin ring.
  • a light emitting material having a terephthalic acid ester structure is preferably used as the light emitting material.
  • the light emitting material having the terephthalic acid ester structure include a compound having a structure represented by the following general formula (1) and a compound having a structure represented by the following general formula (2). These may be used alone or in combination of two or more.
  • R 1 represents an organic group, and x is 1, 2, 3 or 4. Since the transparency of the interlayer film for laminated glass is further increased, x is preferably 1 or 2, more preferably a hydroxyl group at the 2-position or 5-position of the benzene ring, More preferably, it has a hydroxyl group at the 5-position.
  • the organic group for R 1 is preferably a hydrocarbon group, more preferably a hydrocarbon group having 1 to 10 carbon atoms, still more preferably a hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms, Particularly preferred is a hydrocarbon group having 1 to 3 carbon atoms. When the hydrocarbon group has 10 or less carbon atoms, the light-emitting material having the terephthalate structure can be easily dispersed in the interlayer film for laminated glass.
  • the hydrocarbon group is preferably an alkyl group.
  • Examples of the compound having the structure represented by the general formula (1) include diethyl-2,5-dihydroxyterephthalate, dimethyl-2,5-dihydroxyterephthalate and the like. Among them, since a higher-contrast image can be displayed, the compound having the structure represented by the general formula (1) is diethyl-2,5-dihydroxyterephthalate (manufactured by Aldrich, “2,5-dihydroxyterephthalic acid”). Diethyl ”) is preferred. For example, the compound having the structure represented by the general formula (1) can be easily excited by light having a wavelength of 405 nm.
  • R 2 represents an organic group
  • R 3 and R 4 represent a hydrogen atom or an organic group
  • y is 1, 2, 3, or 4.
  • the organic group for R 2 is preferably a hydrocarbon group, more preferably a hydrocarbon group having 1 to 10 carbon atoms, still more preferably a hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms, Particularly preferred is a hydrocarbon group having 1 to 3 carbon atoms.
  • the hydrocarbon group is preferably an alkyl group.
  • NR 3 R 4 is an amino group.
  • R 3 and R 4 are preferably hydrogen atoms.
  • one hydrogen atom may be the amino group, and two hydrogen atoms may be the amino, Three hydrogen atoms may be the amino group, and four hydrogen atoms may be the amino group.
  • diethyl-2,5-diaminoterephthalate (manufactured by Aldrich) is preferable because an image with higher contrast can be displayed.
  • the content of the light emitting material in the light emitting layer is preferably 0.005 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin, and 5 parts by weight with respect to the preferred upper limit.
  • the light emitting property may be lowered. This is thought to be due to the concentration quenching phenomenon in which the energy absorbed is shifted to a non-radiation process in which light is not emitted due to the interaction of the excited light emitting material, and the light emission intensity is reduced.
  • the content of the light emitting material is within this range, light emission with sufficiently high contrast can be obtained when light having a specific wavelength is irradiated.
  • the more preferable lower limit of the content of the light emitting material is 0.01 parts by weight, the more preferable upper limit is 3 parts by weight, the still more preferable lower limit is 0.05 parts by weight, and the still more preferable upper limit is 1 part by weight.
  • a preferable lower limit is 0.005% by weight and a preferable upper limit is 5% by weight in 100% by weight of the light emitting layer.
  • the content of the light emitting material is 0.005% by weight or more, an interlayer film for laminated glass capable of displaying an image with higher contrast can be obtained.
  • the content of the light emitting material is 5% by weight or less, an interlayer film for laminated glass having much higher transparency can be obtained.
  • the more preferable lower limit of the content of the light emitting material is 0.01% by weight, the more preferable upper limit is 3% by weight, the still more preferable lower limit is 0.02% by weight, and the still more preferable upper limit is 1% by weight.
  • the light emitting layer preferably further contains a dispersant.
  • a dispersant is, for example, a compound having a sulfonic acid structure such as a linear alkylbenzene sulfonate, or an ester structure such as a diester compound, a ricinoleic acid alkyl ester, a phthalic acid ester, an adipic acid ester, a sebacic acid ester, or a phosphoric acid ester.
  • compound may be a conventionally known dispersing agent such as a compound having an isocyanurate group such as isocyanurate.
  • compound having an isocyanurate group such as isocyanurate.
  • high molecular weight dispersing agents such as polyoxyethylene alkyl ether phosphoric acid (salt), high molecular polycarboxylic acid, and condensed ricinoleic acid ester.
  • the high molecular weight dispersant is defined as a dispersant having a molecular weight of 10,000 or more.
  • the preferable lower limit of the content of the dispersant with respect to 100 parts by weight of the light emitting material in the light emitting layer is 1 part by weight, and the preferable upper limit is 50 parts by weight.
  • the content of the dispersant is within this range, the light emitting material can be uniformly dispersed in the light emitting layer.
  • the more preferable lower limit of the content of the dispersant is 3 parts by weight, the more preferable upper limit is 30 parts by weight, the still more preferable lower limit is 5 parts by weight, and the still more preferable upper limit is 25 parts by weight.
  • the light emitting layer may further contain an ultraviolet absorber.
  • an ultraviolet absorber When the light emitting layer contains an ultraviolet absorber, the light resistance of the light emitting layer is increased.
  • the ultraviolet absorber include a compound having a malonic ester structure, a compound having an oxalic acid anilide structure, a compound having a benzotriazole structure, a compound having a benzophenone structure, a compound having a triazine structure, a compound having a benzoate structure, and a hindered amine
  • ultraviolet absorbers such as compounds having a structure.
  • the preferable upper limit of the content of the ultraviolet absorber with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the light emitting layer is 1 part by weight, and the more preferable upper limit is 0.5 part by weight.
  • the upper limit is 0.2 parts by weight, and a particularly preferred upper limit is 0.1 parts by weight.
  • the antioxidant is not particularly limited, and examples thereof include an antioxidant having a phenol structure, an antioxidant containing sulfur, and an antioxidant containing phosphorus.
  • the antioxidant having the phenol structure is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • antioxidant having a phenol structure examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylated hydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4- Ethylphenol, stearyl- ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2′-methylenebis- ( 4-ethyl-6-t-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-t -Butylphenyl) butane, tetrakis [methylene-3- (3 ', 5'-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl) 4-hydroxy-5-tert-butylphenol) butane, 1,3,5-trimethyl-2
  • the said light emitting layer may contain a heat ray absorber, when the heat shielding property is requested
  • the heat ray absorber is not particularly limited as long as it has the ability to shield infrared rays, but is tin-doped indium oxide (ITO) particles, antimony-doped tin oxide (ATO) particles, aluminum-doped zinc oxide (AZO) particles, indium-doped oxide. At least one selected from the group consisting of zinc (IZO) particles, tin-doped zinc oxide particles, silicon-doped zinc oxide particles, lanthanum hexaboride particles and cerium hexaboride particles is preferred.
  • the light emitting layer may further contain additives such as a light stabilizer and an antistatic agent as necessary. Further, when providing a colored band in a partial region of the interlayer film for laminated glass of the present invention, a colorant such as a blue pigment, a blue dye, a green pigment, or a green dye is blended in a part of the light emitting layer. Also good.
  • the magnesium element concentration in the light emitting layer is preferably 80 ppm or less.
  • the light emitting material is a light emitting material having a terephthalic acid ester structure
  • discoloration of the interlayer film for laminated glass is likely to occur particularly when the light emitting material having the terephthalic acid ester structure and a magnesium element form a complex.
  • the magnesium element concentration of the light emitting layer is 80 ppm or less, discoloration of the interlayer film for laminated glass can be suppressed.
  • the magnesium element concentration in the light emitting layer is preferably 75 ppm or less, more preferably 60 ppm or less, still more preferably 50 ppm or less, and 40 ppm. It is particularly preferred that it is below, most preferably 30 ppm or less, and most preferably 25 ppm or less.
  • the magnesium element concentration in the light emitting layer may be 0 ppm.
  • the magnesium element may be contained in the light emitting layer as, for example, metallic magnesium or a magnesium salt.
  • discoloration means that the YI value of the laminated glass in which the interlayer film for laminated glass is laminated between two clear glasses (thickness 2.5 mm) exceeds 20.
  • the YI value can be measured according to JIS Z 8722 using a spectrophotometer (manufactured by Hitachi High-Technologies Corporation, “U-4100”).
  • the YI value is preferably 20 or less, more preferably 15 or less, and still more preferably 10 or less.
  • the YI value is preferably 0 or more.
  • the concentration of lithium element in the light emitting layer is preferably 25 ppm or less.
  • the reason why the interlayer film for laminated glass is discolored is considered to be that the light emitting material having the terephthalic acid ester structure and the lithium element form a complex.
  • concentration of the lithium element in the light emitting layer is 25 ppm or less, discoloration of the interlayer film for laminated glass can be further suppressed.
  • a more preferable upper limit of the concentration of lithium element in the light emitting layer is 20 ppm, a further preferable upper limit is 10 ppm or less, a preferable lower limit is 0 ppm, and a more preferable lower limit is 1 ppm.
  • the shape auxiliary layer contains a thermoplastic resin and a plasticizer.
  • the thermoplastic resin and plasticizer contained in the shape auxiliary layer the same thermoplastic resin and plasticizer contained in the light emitting layer can be used. Since a higher contrast image can be displayed with a certain range of brightness, the shape auxiliary layer does not contain a light emitting material, or the concentration (wt%) of the light emitting material in the shape auxiliary layer is The concentration is preferably lower than the concentration (% by weight) of the light emitting material in the light emitting layer.
  • the thermoplastic resin of the shape auxiliary layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the shape auxiliary layer further contains an adhesive strength adjusting agent.
  • the adhesive strength modifier is not particularly limited, and is preferably a metal salt, and is preferably at least one metal salt selected from the group consisting of alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and magnesium salts.
  • the metal salt preferably contains at least one metal selected from potassium and magnesium.
  • the metal salt is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 1 to 16 carbon atoms, an alkaline earth metal salt of an organic acid having 1 to 16 carbon atoms, or a magnesium salt of an organic acid having 1 to 16 carbon atoms.
  • an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms More preferably, an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, or a magnesium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • a magnesium salt of carboxylic acid or a potassium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms is particularly preferable.
  • the magnesium salt of the carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of the carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms are not particularly limited, and examples thereof include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, 2- Examples thereof include magnesium ethyl butanoate, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate, potassium 2-ethylhexanoate and the like.
  • the preferable lower limit of the carbon number of the organic acid is 1, the preferable upper limit is 10, the more preferable lower limit is 2, and the more preferable upper limit is 8.
  • the content of the adhesive strength adjusting agent in the shape auxiliary layer is not particularly limited, but a preferable lower limit with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin is 0.0005 parts by weight, and a preferable upper limit is 0.05 parts by weight.
  • the penetration resistance of laminated glass becomes high as content of the said adhesive force regulator is 0.0005 weight part or more.
  • the content of the adhesion adjusting agent is 0.05 parts by weight or less, the transparency of the interlayer film for laminated glass is increased.
  • the minimum with more preferable content of the said adhesive force regulator is 0.002 weight part, and a more preferable upper limit is 0.02 weight part.
  • the total content of alkali metal, alkaline earth metal and magnesium in the shape auxiliary layer is preferably 300 ppm or less.
  • the alkali metal, alkaline earth metal, and magnesium may be included as a metal derived from the adhesive strength adjusting agent, or may be included as a metal derived from a neutralizing agent used when a polyvinyl acetal resin is synthesized.
  • the total content of alkali metal, alkaline earth metal and magnesium in the shape auxiliary layer is more preferably 200 ppm or less, further preferably 150 ppm or less, and particularly preferably 100 ppm or less.
  • the concentration of magnesium element contained in the shape auxiliary layer is preferably 150 ppm or less, more preferably 100 ppm or less, and further preferably 50 ppm or less. It is preferably 30 ppm or less.
  • the magnesium concentration contained in the shape auxiliary layer may be 0 ppm or may exceed 0 ppm.
  • the shape auxiliary layer may further contain additives such as an ultraviolet absorber, an antioxidant, a heat ray absorber, a light stabilizer, and an antistatic agent as necessary. Further, when a colored band is provided in a partial region of the interlayer film for laminated glass of the present invention, a colorant such as a blue pigment, a blue dye, a green pigment, or a green dye is blended in a part of the shape auxiliary layer. May be.
  • the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin contained in the light emitting layer is as described above. It is preferable to select a combination of polyvinyl acetal resins in each layer so that the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin contained in the shape auxiliary layer is lower. Thereby, it can prevent that a luminescent material transfers to a shape auxiliary layer from a light emitting layer.
  • the difference between the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin contained in the light emitting layer and the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin contained in the shape auxiliary layer. Is preferably less than 6.5 mol%.
  • the difference in the amount of hydroxyl groups is more preferably 6.4 mol% or less, still more preferably 6.2 mol% or less, particularly preferably 6.0 mol% or less, and 5.8 mol%. % Is most preferred.
  • the difference in the amount of hydroxyl groups is preferably 1 mol% or more, more preferably 2 mol% or more, and further preferably 3 mol% or more.
  • thermoplastic resin and a plasticizer contained in the light emitting layer and the shape auxiliary layer various performances can be imparted to the resulting interlayer film for laminated glass.
  • the content of the plasticizer contained in the light emitting layer larger than the content of the plasticizer contained in the shape auxiliary layer, it is possible to impart sound insulation performance to the interlayer film for laminated glass of the present invention. it can.
  • high sound insulation can be imparted by setting the difference in the plasticizer content to preferably 5 parts by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more, and even more preferably 15 parts by weight or more. it can.
  • the difference in content of the plasticizer is preferably 50 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, and still more preferably 35 parts by weight or less.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the light emitting layer is higher than the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the shape auxiliary layer.
  • the difference in the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin is preferably 0.1 mol% or less, more preferably 1 mol% or more, and even more preferably 5 mol% or more. It is particularly preferable that the amount be 10 mol% or more.
  • the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin contained in the light emitting layer is lower than the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin contained in the shape auxiliary layer.
  • the difference in the amount of hydroxyl groups is preferably 1 mol% or more, more preferably 3 mol% or more, and even more preferably 5 mol% or more.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin contained in the light emitting layer is preferably higher than the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin contained in the shape auxiliary layer.
  • the method for producing the interlayer film for laminated glass of the present invention is not particularly limited.
  • a plasticizer solution containing a plasticizer and a light emitting material and a polyvinyl acetal resin are sufficiently mixed to produce a resin composition for forming the light emitting layer.
  • a plasticizer solution containing an adhesive force adjusting agent and a plasticizer and a polyvinyl acetal resin are sufficiently mixed to prepare a resin composition for forming the shape auxiliary layer.
  • the resin composition for forming the said light emitting layer and the resin composition for forming the said shape auxiliary layer are coextruded using a co-extruder, and the laminated glass by which the light emitting layer and the shape auxiliary layer were laminated
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has the light emitting layer, it emits light when irradiated with light having a specific wavelength. By utilizing this property, information can be displayed with high contrast.
  • a spot light source manufactured by Hamamatsu Photonics, “LC-8”
  • a xenon flash lamp manufactured by Heraeus, “CW lamp”
  • a black light Inai) Seieido Co., Ltd., “Carry Hand”.
  • the laminated glass in which the interlayer film for laminated glass of the present invention is laminated between a pair of glass plates is also one aspect of the present invention.
  • the said glass plate can use the transparent plate glass generally used. Examples thereof include inorganic glass such as float plate glass, polished plate glass, template plate glass, lined plate glass, colored plate glass, heat ray absorbing glass, heat ray reflective glass, and green glass.
  • the ultraviolet shielding glass in which the ultraviolet shielding coating layer was formed in the glass surface can be used, it is preferable to use as a glass plate opposite to the side irradiated with the light ray of a specific wavelength.
  • organic plastics plates such as polyethylene terephthalate, polycarbonate, and polyacrylate can be used as the glass plate.
  • glass plate Two or more types of glass plates may be used as the glass plate.
  • stacked the intermediate film for laminated glasses of this invention between transparent float plate glass and colored glass plates like green glass is mentioned.
  • the intermediate film for laminated glasses which can display an image with a high contrast with the brightness
  • Example 1 Preparation of resin composition for light emitting layer Diethyl which is a compound having a structure represented by the above general formula (1) as a light emitting material in 60 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 1.5 parts by weight of -2,5-dihydroxyterephthalate (manufactured by Aldrich, “diethyl 2,5-dihydroxyterephthalate”) was added to prepare a luminescent plasticizer solution.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • -2,5-dihydroxyterephthalate manufactured by Aldrich, “diethyl 2,5-dihydroxyterephthalate”
  • the total amount of the obtained plasticizer solution and polyvinyl butyral obtained by acetalizing polyvinyl alcohol having a polymerization degree of 2300 with n-butyraldehyde (acetyl group amount 12.5 mol%, hydroxyl group amount 23.6 mol) %, Butyralization degree 63.9 mol%) was sufficiently kneaded with a mixing roll to prepare a light emitting layer resin composition.
  • the light emitting layer in the obtained interlayer film for laminated glass has a wedge-shaped cross-sectional shape with a minimum thickness of 90 ⁇ m and a maximum thickness of 140 ⁇ m
  • the entire interlayer film for laminated glass has a wedge-shaped cross-sectional shape with a minimum thickness of 800 ⁇ m and a maximum thickness of 1200 ⁇ m.
  • One end of the interlayer film for laminated glass has a minimum thickness and the other end has a maximum thickness, and the minimum thickness and the maximum thickness were measured by observation with an optical microscope.
  • the obtained interlayer film was sandwiched between two transparent float glasses (length 1000 mm x width 300 mm x thickness 2.5 mm) to obtain a laminate.
  • the obtained laminated body was temporarily press-bonded using a 230 ° C. heating roll. Then, the laminated body temporarily pressure-bonded by the heating roll method using an autoclave for 20 minutes under the conditions of 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to produce a laminated glass (length 1000 mm ⁇ width 300 mm).
  • the laminated body temporarily bonded was pressure-bonded for 20 minutes under the conditions of 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa using an autoclave by a heating roll method to produce a laminated glass for luminance measurement (length 100 mm ⁇ width 100 mm). .
  • Example 2 An interlayer film for laminated glass and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 1 except that the type of the luminescent material and the maximum thickness and the minimum thickness in the thickness direction of the luminescent layer were as shown in Table 1.
  • Examples 4 to 8, Comparative Examples 3 and 4 In the same manner as in Example 1, except that the maximum thickness and the minimum thickness in the thickness direction of the light emitting layer and the minimum thickness, the maximum thickness and the wedge angle of the intermediate film were changed as shown in Table 2, an intermediate for laminated glass A film and laminated glass were obtained.
  • Example 9 to 12 Comparative Examples 5 and 6 Except for changing the composition of polyvinyl butyral to be used, the plasticizer content, the maximum thickness and the minimum thickness in the thickness direction of the light emitting layer, and the minimum thickness, the maximum thickness and the wedge angle of the intermediate film as shown in Table 3, In the same manner as in Example 1, an interlayer film for laminated glass and a laminated glass were obtained.
  • Polyvinyl butyral obtained by acetalizing polyvinyl alcohol having a polymerization degree of 1700 with n-butyraldehyde (acetyl group content 0.9 mol%, hydroxyl group content 30.0 mol) %, Butyralization degree 69.1 mol%) was sufficiently kneaded with a mixing roll to prepare a light emitting layer resin composition.
  • the first resin layer and the second resin layer resin composition and the sound insulation layer resin composition are co-extruded using a co-extruder to produce the first resin.
  • a laminate having a three-layer structure in which a layer, a sound insulating layer and a second resin layer were laminated in this order was obtained as a shape auxiliary layer.
  • the light emitting layer was obtained by extruding the obtained resin composition for light emitting layers as a single layer.
  • the shape auxiliary layer and the light emitting layer were laminated in the order of the first resin layer, the sound insulating layer, the second resin layer, and the light emitting layer to obtain an interlayer film for laminated glass having a four-layer structure.
  • the shortest distance between one end and the other end in the direction perpendicular to the extrusion direction of the obtained intermediate film was 1 m.
  • the light emitting layer in the obtained interlayer film for laminated glass has a wedge-shaped cross-sectional shape with a minimum thickness of 90 ⁇ m and a maximum thickness of 140 ⁇ m
  • the entire interlayer film for laminated glass has a wedge-shaped cross-sectional shape with a minimum thickness of 800 ⁇ m and a maximum thickness of 1200 ⁇ m. Had.
  • the first resin layer has a wedge-shaped cross-sectional shape with a minimum thickness of 305 ⁇ m and a maximum thickness of 480 ⁇ m
  • the sound insulating layer has a rectangular cross-sectional shape with an average thickness of 100 ⁇ m
  • the resin layer had a wedge-shaped cross-sectional shape with a minimum thickness of 305 ⁇ m and a maximum thickness of 480 ⁇ m.
  • One end of the interlayer film for laminated glass has a minimum thickness and the other end has a maximum thickness, and the minimum thickness and the maximum thickness were measured by observation with an optical microscope.
  • the laminated body temporarily bonded was pressure-bonded for 20 minutes under the conditions of 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa using an autoclave by a heating roll method to produce a laminated glass for luminance measurement (length 100 mm ⁇ width 100 mm). .
  • Example 14 Comparative Examples 7 and 8
  • Example 13 except that the minimum thickness and maximum thickness of the light emitting layer, the minimum thickness and maximum thickness of the first resin layer, and the minimum thickness and maximum thickness of the second resin layer were changed as shown in Table 4.
  • an interlayer film for laminated glass and a laminated glass were obtained.
  • the intermediate film for laminated glasses which can display an image with a high contrast with the brightness

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Abstract

本発明は、合わせガラスの特定領域において二重に表示されず、かつ、一定範囲の輝度でコントラストの高い画像を表示することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することを目的とする。 本発明は、熱可塑性樹脂と可塑剤と発光材料とを含有する発光層と、前記発光層の少なくとも一方の面に積層された、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含有する樹脂層とを含む多層構造の合わせガラス用中間膜であって、合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形であり、前記発光層の最大厚さと最小厚さの差が１００μｍ以下である合わせガラス用中間膜である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
本発明は、合わせガラスの特定領域において二重に表示されず、かつ、一定範囲の輝度でコントラストの高い画像を表示することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
近年、安全性向上の見地から、例えば、自動車用のフロントガラスについて、このフロントガラスと同じ視野内に、自動車走行データである速度情報等の計器表示をヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）として表示させようとする要望が高まっている。
ＨＵＤの機構としては、これまで種々の形態のものが開発されている。例えば、ＨＵＤ表示部がフロントガラス表面にはなく、コントロールユニットから送信される速度情報等をインストゥルメンタル・パネルの表示ユニットからフロントガラスに反射させることにより運転者にフロントガラスと同じ位置（すなわち、同一視野内）で視認させる形態のものがある。このような反射型のＨＵＤには、焦点距離を適切に調節することで、表示される情報が遠方に存在するように視認され、運転者の眼の焦点を変更する必要が無く安全であるという利点がある。
特許文献１には、２枚の透明板の間に、発光材料としてヒドロキシテレフタレートを含む中間層が積層された合わせガラスが開示されている。特許文献１に記載された合わせガラスは、光線が照射されることにより、コントラストが高い画像を表示することができる。それぞれのＨＵＤの利点を鑑み、このような発光材料を用いた合わせガラスを利用したＨＵＤと、反射型のＨＵＤとを組み合わせる要望がある。しかしながら、特許文献１に記載された合わせガラスでは、フロントガラスを構成する合わせガラスが２枚の平行なガラスから構成されているため、運転者の視野に映る計器表示が二重に見えることがあるという問題があった。
国際公開第２０１０／１３９８８９号
本発明者らは、特許文献１に記載された発明をもとに、所定の楔角を有する楔形の合わせガラス用中間膜中に発光材料を配合することを検討した。断面形状が楔形の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、該楔角を調整することにより、一方のガラスで反射される計器表示と、他方のガラスで反射される計器表示とを運転者の視野で１点に結ぶことが可能となり、計器表示が二重に見える問題を解決できることが知られている。
しかしながら、実際に発光材料を配合した断面形状が楔形の合わせガラス用中間膜を用いると、発光材料により表示される画像の輝度が合わせガラスの部位によって異なってしまうという新たな問題が生じた。
本発明は、上記現状に鑑み、合わせガラスの特定領域において二重に表示されず、かつ、一定範囲の輝度でコントラストの高い画像を表示することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することを目的とする。
本発明は、熱可塑性樹脂と可塑剤と発光材料とを含有する発光層と、前記発光層の少なくとも一方の面に積層された、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含有する樹脂層とを含む多層構造の合わせガラス用中間膜であって、合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形であり、前記発光層の最大厚さと最小厚さの差が１００μｍ以下である合わせガラス用中間膜である。
以下に本発明を詳述する。
本発明者らは、発光材料を配合した断面形状が楔形の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおいて、表示される画像の輝度が異なる理由について検討した。その結果、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状が楔状となることにより、厚みが薄い部分より厚みが厚い部分における蛍光材料の面密度が高くなることが原因であることを見出した。
本発明者らは、更に鋭意検討の結果、発光材料を含む発光層の厚みを最大厚さと最小厚さの差を１００μｍ以下として蛍光材料の面密度の変動を一定以下にするとともに、樹脂層を積層した多層構造として、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状を楔形とすることにより、二重像の発生を防止しながら、一定範囲の輝度で画像を表示することができる合わせガラスを得ることができることを見出し、本発明を完成した。
まず、本発明の合わせガラス用中間膜の形状について詳しく説明する。
本発明の合わせガラス用中間膜は、断面形状が楔形である。合わせガラスの取り付け角度に応じて、楔形の楔角θを調整することにより、二重像の発生を防止した画像表示が可能となる。二重像をより一層抑制する観点から、上記楔角θの好ましい下限は０．１ｍｒａｄ、より好ましい下限は０．２ｍｒａｄ、更に好ましい下限は０．３ｍｒａｄであり、好ましい上限は１ｍｒａｄ、より好ましい上限は０．９ｍｒａｄである。
なお、例えば押出機を用いて樹脂組成物を押出し成形する方法により断面形状が楔形の合わせガラス用中間膜を製造した場合、薄い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、薄い側の一端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域）に最小厚みを有し、厚い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、厚い側の一端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域）に最大厚みを有する形状となることがある。本明細書においては、このような形状も楔形に含まれる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、発光材料を含有する発光層と、樹脂層（以下、「形状補助層」ともいう。）とを含む多層構造を有する。上記発光層の厚みを一定範囲とする一方、上記形状補助層を積層することにより、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状が楔形となるように調整する。
上記形状補助層は、上記発光層の一方の面にのみ積層されていてもよく、両方の面に積層されていてもよい。更に、複数の形状補助層を積層してもよい。
上記発光層は、断面形状が楔形であってもよく、矩形であってもよい。上記発光層は、断面形状が楔形であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜によって得られた合わせガラスをＨＵＤとして用いる場合、上記発光層の最小厚さをＨＵＤの下部に位置するように、上記発光層の最大厚さをＨＵＤの上部に位置するように配置し、更に、反射型のＨＵＤの光源をＨＵＤの下部付近に、発光型のＨＵＤの励起光光源をＨＵＤの上部付近に配置させた状態で用いることが好ましい。このような場合に、自発光層が楔形であることで、反射型のＨＵＤの光源に近い自発光層を薄くすることで反射型のＨＵＤの光源に発光材料の励起光が含まれていても発光材料の予期しない発光を抑えることができ、反射型のＨＵＤの画像を鮮明に表示することができる。更には、自発光層が楔形であることで、発光型のＨＵＤの励起光光源に近いＨＵＤの上部においては、鮮明な画像を表示させるために充分な量の発光材料を存在させることができ、発光型のＨＵＤの画像を鮮明に表示することができる。
上記発光層の最大厚さと最小厚さの差は１００μｍ以下である。これにより、一定範囲の輝度で画像を表示することができる。上記発光層の最大厚さと最小厚さの差は９５μｍ以下であることが好ましく、９０μｍ以下であることがより好ましく、６０μｍ以下であることが更に好ましく、５０μｍ以下であることが特に好ましい。上記発光層の最大厚さと最小厚さの差の下限は特に限定されないが、０であることが好ましい。
上記発光層の厚みは特に限定されないが、好ましい下限は５０μｍ、好ましい上限は７００μｍである。上記発光層の厚みがこの範囲内であると、充分に高いコントラストの画像を表示できる。上記発光層の厚みのより好ましい下限は７０μｍ、より好ましい上限は４００μｍであり、更に好ましい下限は８０μｍ、更に好ましい上限は１５０μｍである。なお、上記発光層の厚みの下限は、発光層の最小厚さの部分の厚みを意味し、上記発光層の厚みの上限は、発光層の最大厚さの部分の厚みを意味する。
上記形状補助層は、上記発光層に積層して、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状が楔形となるように調整する役割を有する。上記合わせガラス用中間膜全体としての断面形状は、一定の楔角である楔形であることが好ましい。上記合わせガラス用中間膜全体としての断面形状は、楔形であれば、一定の楔角を有していなくてもよい。
上記形状補助層は、断面形状が楔形、三角形、又は、台形であることが好ましい。断面形状が楔形、三角形、又は、台形の形状補助層を積層することにより、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状を楔形となるように調整することができる。なお、上記形状補助層としての役割を果たせるのであれば、上記形状補助層は、例えば、五角形、六角形、楕円形等の形状をしていてもよい。また、複数の形状補助層を組み合わせて、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状を整えてもよい。この場合、全ての形状補助層の断面形状が同一である必要はなく、異なっていてもよい。
上記形状補助層の厚みは特に限定されないが、実用面の観点、並びに、接着力及び耐貫通性を充分に高める観点から、好ましい下限は１０μｍ、好ましい上限は１０００μｍであり、より好ましい下限は２００μｍ、より好ましい上限は８００μｍであり、更に好ましい下限は３００μｍである。
なお、上記形状補助層の厚みの下限は、形状補助層の最小厚さの部分の厚みを意味し、上記形状補助層の厚みの上限は、形状補助層の最大厚さの部分の厚みを意味する。また、複数の形状補助層を組み合わせて用いる場合は、その合計の厚みを意味する。
本発明の合わせガラス用中間膜全体の厚みは特に限定されないが、好ましい下限は１００μｍ、好ましい上限は３０００μｍであり、より好ましい下限は２５０μｍ、より好ましい上限は２０００μｍであり、更に好ましい下限は５００μｍ、更に好ましい上限は１５００μｍ、特に好ましい下限は８００μｍである。
なお、上記合わせガラス用中間膜全体の厚みの下限は、合わせガラス用中間膜全体の最小厚さの部分の厚みを意味し、上記合わせガラス用中間膜全体の厚みの上限は、合わせガラス用中間膜全体の最大厚さの部分の厚みを意味する。
本発明の合わせガラス用中間膜の態様の一例を説明する模式図を、図１～３に示した。なお、図１～３では、図示の便宜上、合わせガラス用中間膜及び該合わせガラス用中間膜を構成する各層の厚みや楔角θは、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。
図１には、合わせガラス用中間膜１の厚み方向の断面が示されている。
合わせガラス用中間膜１は、発光材料を含有する発光層１１の一方の面に形状補助層１２が積層された２層構造を有する。
ここで発光層１１は矩形であるのに対して、形状補助層１２の形状を楔形、三角形、又は、台形とすることにより、合わせガラス用中間膜１全体として楔角θが０．１～１ｍｒａｄである楔形となっている。
図２には、合わせガラス用中間膜２の厚み方向の断面が示されている。
合わせガラス用中間膜２は、発光材料を含有する発光層２１の両面に形状補助層２２と形状補助層２３とが積層された３層構造を有する。
ここで発光層２１と形状補助層２３とが厚みが一定の矩形であるのに対して、形状補助層２２の形状を楔形、三角形、又は、台形とすることにより、合わせガラス用中間膜２全体として楔角θが０．１～１ｍｒａｄである楔形となっている。
図３には、合わせガラス用中間膜３の厚み方向の断面が示されている。
合わせガラス用中間膜３は、発光材料を含有する発光層３１の両面に形状補助層３２と形状補助層３３とが積層された３層構造を有する。
ここで発光層３１は最大厚さと最小厚さの差が１００μｍ以下の緩やかな楔形であり、楔形の形状補助層３２、３３を積層することにより、合わせガラス用中間膜３全体として楔角θが０．１～１ｍｒａｄである楔形となっている。
次に、本発明の合わせガラス用中間膜の発光層及び形状補助層を構成する成分について詳しく説明する。
上記発光層は、熱可塑性樹脂と可塑剤と発光材料とを含有する。発光材料を含有する発光層を有することにより、本発明の合わせガラス用中間膜は、光線を照射することにより、コントラストが高い画像を表示することができる。
上記熱可塑性樹脂は特に限定されず、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、硫黄元素を含有するポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂等の熱可塑性樹脂が挙げられる。なかでも、可塑剤と併用した場合に、ガラスに対して優れた接着性を発揮する合わせガラス用中間膜が得られることから、ポリビニルアセタール樹脂が好適である。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタール樹脂であれば特に限定されないが、ポリビニルブチラール樹脂が好適である。また、必要に応じて２種以上のポリビニルアセタール樹脂を併用してもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４０モル％、好ましい上限は８５モル％であり、より好ましい下限は６０モル％、より好ましい上限は７５モル％である。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、水酸基量の好ましい下限が１０モル％、好ましい上限が３２モル％である。上記発光層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量がこの範囲内であると、発光層の成形が容易であり、かつ、得られる合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量のより好ましい下限は１５モル％、より好ましい上限は３０モル％、更に好ましい下限は１８モル％、更に好ましい上限は２８モル％、特に好ましい下限は２０モル％、特に好ましい上限は２５モル％である。
なお、上記アセタール化度及び水酸基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することにより調製することができる。
上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られ、鹸化度７０～９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。上記ポリビニルアルコールの鹸化度は、８０～９９．８モル％であることが好ましい。
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は５００、好ましい上限は４０００である。上記ポリビニルアルコールの重合度が５００以上であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が高くなる。上記ポリビニルアルコールの重合度が４０００以下であると、合わせガラス用中間膜の成形が容易になる。上記ポリビニルアルコールの重合度のより好ましい下限は１０００、より好ましい上限は３６００である。
上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒドが好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドがより好ましい。これらのアルデヒドは単独で用いられてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ－ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチレングリコールジ－２－エチル酪酸エステル、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクチル酸エステル、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキシル酸エステル等が好適である。
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適である。
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、アジピン酸エステル、炭素数４～９のアルキルアルコール及び炭素数４～９の環状アルコールから作製された混合型アジピン酸エステル、アジピン酸ヘキシル等の炭素数６～８のアジピン酸エステル等が挙げられる。
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
更に、上記可塑剤として、加水分解を起こしにくいため、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）を含有することが好ましく、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を含有することがより好ましく、特にトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含有することがより好ましい。
上記発光層における上記可塑剤の含有量は特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する好ましい下限が３０重量部、好ましい上限が１００重量部である。上記可塑剤の含有量が３０重量部以上であると、合わせガラス用中間膜の溶融粘度が低くなり、これを合わせガラス用中間膜として合わせガラスを製造する際の脱気性が高くなる。上記可塑剤の含有量が１００重量部以下であると、合わせガラス用中間膜の透明性が高くなる。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３５重量部、より好ましい上限は８０重量部、更に好ましい下限は４５重量部、更に好ましい上限は７０重量部、特に好ましい下限は５０重量部、特に好ましい上限は６３重量部である。
上記発光材料は、発光粒子、発光顔料及び発光染料からなる群より選択される少なくとも一種である。
上記発光粒子及び上記発光顔料は、例えば、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、ＢａＭｇ２Ａｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ，Ｍｎ、（ＳｒＣａＢａＭｇ）５（ＰＯ４）３Ｃｌ：Ｅｕ、ＢａＭｇ２Ａｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ、ＢａＭｇ２Ａｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ，Ｍｎ、Ｓｒ５（ＰＯ４）３Ｃｌ：Ｅｕ、ＬａＰＯ４：Ｃｅ，Ｔｂ、ＭｇＡｌ１１Ｏ１９：Ｃｅ，Ｔｂ、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ、Ｙ（ＰＶ）Ｏ４：Ｅｕ、３．５ＭｇＯ・０．５ＭｇＦ２・ＧｅＯ２：Ｍｎ、Ｃａ１０（ＰＯ４）６ＦＣｌ：Ｓｂ，Ｍｎ、Ｓｒ１０（ＰＯ４）６ＦＣｌ：Ｓｂ，Ｍｎ、（ＳｒＭｇ）２Ｐ２Ｏ７：Ｅｕ、Ｓｒ２Ｐ２Ｏ７：Ｅｕ、ＣａＷＯ４、ＣａＷＯ４：Ｐｂ、ＭｇＷＯ４、（ＢａＣａ）５（ＰＯ４）３Ｃｌ：Ｅｕ、Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５：Ｅｕ、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ等で示される蛍光体やそれらからなる複合体や、ＺｎＳ粒子、ＧａＳｅ粒子、ＳｉＣ粒子、ＣｄＴｅ粒子等の粒子型等が挙げられる。
上記発光染料は、例えば、（カルバゾール－ナフタルイミド）染料、（アセトニトリル－トリフェニレンアミン）染料、アリールスルホネートシアニン染料、ペリレン染料、クマリン染料、トリス（４，４，４－トリフルオロ－１－（２－チエニル）－１，３－ブタンジオネート－Ｏ，Ｏ’）ビス（トリフェニルフォスフィンオキシド－Ｏ－）ユーロピウム等が挙げられる。
上記発光染料としては、なかでも、ナフタルイミド骨格を有する化合物、又は、クマリン骨格を有する化合物が好適である。ナフタルイミド骨格を有する化合物、クマリン骨格を有する化合物はバインダー樹脂として用いる熱可塑性樹脂に対する親和性が高いことから、バインダー樹脂中に均一に分散させることが可能となり、透明性が高く、ヘイズが低い合わせガラス用中間膜を得ることができる。また、ナフタルイミド骨格を有する化合物、クマリン骨格を有する化合物は、紫外線に対する耐久性にも極めて優れることから、これを用いた合わせガラス用中間膜は、優れた耐光性を発揮することができる。
上記ナフタルイミド骨格を有する化合物は、具体的には例えば、４－ブロモ－１，８－ナフタルイミド、４－アミノ－１，８－ナフタルイミド、４－メトキシ－Ｎ－メチルナフタル酸イミド、ナフタルイミド、４－アミノナフタルイミド、Ｎ－メチル－４－アミノナフタルイミド、Ｎ－エチル－４－アミノナフタルイミド、Ｎ－プロピル－４－アミノナフタルイミド、Ｎ－ｎ－ブチル－４－アミノナフタルイミド、４－アセチルアミノナフタルイミド、Ｎ－メチル－４－アセチルアミノナフタルイミド、Ｎ－エチル－４－アセチルアミノナフタルイミド、Ｎ－プロピル－４－アセチルアミノナフタルイミド、Ｎ－ｎ－ブチル－４－アセチルアミノナフタルイミド、Ｎ－メチル－４－メトキシナフタルイミド、Ｎ－エチル－４－メトキシナフタルイミド、Ｎ－プロピル－４－メトキシナフタルイミド、Ｎ－ｎ－ブチル－４－メトキシナフタルイミド、Ｎ－メチル－４－エトキシナフタルイミド、Ｎ－エチル－４－エトキシナフタルイミド、Ｎ－プロピル－４－エトキシナフタルイミド、Ｎ－ｎ－ブチル－４－エトキシナフタルイミド、Ｌｕｍｏｇｅｎ　Ｆ　Ｖｉｏｌｅｔ　５７０（ＢＡＳＦ　ジャパン社製）、Ｌｕｍｏｇｅｎ　Ｆ　Ｂｌｕｅ　６５０（ＢＡＳＦ　ジャパン社製）等が挙げられる。
上記クマリン骨格を有する化合物は、具体的には例えば、クマリン環７位に電子供与性置換基を有する誘導体が挙げられる。より具体的には、クマリン環７位にアミノ基を持つことを特徴とする誘導体である３－（２’－ベンゾチアゾリル）－７－ジエチルアミノクマリン（クマリン６）、３－（２’－ベンゾイミダゾリル）－７－Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノクマリン（クマリン７）、３－（２’－Ｎ－メチルベンゾイミダゾリル）－７－Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノクマリン（クマリン３０）や、２，３，５，６－１Ｈ，４Ｈ－テトラヒドロ－８－トリフルオロメチルキノリジン（９，９ａ，１－ｇｈ）クマリン（クマリン１５３）等のクマリン色素、ベーシックイエロー５１等のクマリン色素染料、また、クマリン環７位にヒドロキシ基を持つことを特徴とする７－ヒドロキシクマリン、３－シアノ－７－ヒドロキシクマリン、７－ヒドロキシ－４－メチルクマリン、７－ジエチルアミノ－４－メチルクマリン、７－ジメチルアミノシクロペンタ［ｃ］－クマリン、１，２，４，５，３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ－テトラヒドロ－８－メチル［１］ベンゾピラノ［９，９ａ，１－ｇＨ］キノリジン－１０－オン、７－アミノ－４－トリフルオロメチルクマリン、１，２，４，５，３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ－テトラヒドロ－９－シアノ［１］ベンゾピラノ［９，９ａ，１－ｇＨ］キノリジン－１０－オン、１，２，４，５，３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ－テトラヒドロ－９－カルボ－ｔ－ブトキシ［１］ベンゾピラノ［９，９ａ，１－ｇＨ］キノリジン－１０－オン、７－エチルアミノ－６－メチル－４－トリフルオロメチルクマリン、１，２，４，５，３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ－テトラヒドロ－９－カルボエトキシ［１］ベンゾピラノ［９，９ａ，１－ｇＨ］キノリジン－１０－オン、７－ジエチルアミノ－３－（１－メチルベンズイミダゾリル）クマリン、７－ジメチルアミノ－４－トリフルオロメチルクマリン、１，２，４，５，３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ－テトラヒドロ－９－カルボキシ［１］ベンゾピラノ［９，９ａ，１－ｇＨ］キノリジン－１０－オン、１，２，４，５，３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ－テトラヒドロ－９－アセチル［１］ベンゾピラノ［９，９ａ，１－ｇＨ］キノリジン－１０－オン、３－（２－ベンズイミダゾリル）－７－Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノクマリン、１，２，４，５，３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ－テトラヒドロ－８－トリフルオロメチル［１］ベンゾピラノ［９，９ａ，１－ｇＨ］キノリジン－１０－オン、３－（２－ベンゾチアゾリル）－７－ジエチルアミノクマリン、７－ジエチルアミノクマリン、７－ジエチルアミノ－４－トリフルオロメチルクマリン、２，３，６，７－テトラヒドロ－９－（トリフルオロメチル）－１Ｈ，５Ｈ，１１Ｈ－［１］ベンゾピラノ［６，７，８－ｉｊ］キノリジン－１１－オン、７－アミノ－４－メチルクマリン、４，６－ジメチル－７－エチルアミノクマリン等が挙げられる。
上記発光材料として、テレフタル酸エステル構造を有する発光材料を用いることが好ましい。上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料は、例えば、下記一般式（１）で表される構造を有する化合物や下記一般式（２）で表される構造を有する化合物が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
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上記一般式（１）中、Ｒ１は有機基を表し、ｘは１、２、３又は４である。合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなることから、ｘは１又は２であることが好ましく、ベンゼン環の２位又は５位に水酸基を有することがより好ましく、ベンゼン環の２位及び５位に水酸基を有することが更に好ましい。
上記Ｒ１の有機基は炭化水素基であることが好ましく、炭素数が１～１０の炭化水素基であることがより好ましく、炭素数が１～５の炭化水素基であることが更に好ましく、炭素数が１～３の炭化水素基であることが特に好ましい。上記炭化水素基の炭素数が１０以下であると、上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料を合わせガラス用中間膜に容易に分散させることができる。上記炭化水素基はアルキル基であることが好ましい。
上記一般式（１）で表される構造を有する化合物として、例えば、ジエチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート、ジメチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート等が挙げられる。なかでも、コントラストがより一層高い画像を表示できることから、上記一般式（１）で表される構造を有する化合物はジエチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、「２，５－ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）であることが好ましい。例えば、上記一般式（１）で表される構造を有する化合物は、４０５ｎｍの波長を有する光線により容易に励起することができる。
上記一般式（２）中、Ｒ２は有機基を表し、Ｒ３及びＲ４は水素原子又は有機基を表し、ｙは１、２、３又は４である。
上記Ｒ２の有機基は炭化水素基であることが好ましく、炭素数が１～１０の炭化水素基であることがより好ましく、炭素数が１～５の炭化水素基であることが更に好ましく、炭素数が１～３の炭化水素基であることが特に好ましい。上記炭化水素基の炭素数が上記上限以下であると、上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料を合わせガラス用中間膜に容易に分散させることができる。上記炭化水素基はアルキル基であることが好ましい。上記一般式（２）中、ＮＲ３Ｒ４はアミノ基である。Ｒ３及びＲ４は、水素原子であることが好ましい。上記一般式（２）で表される構造を有する化合物のベンゼン環の水素原子のうち、一つの水素原子が上記アミノ基であってもよく、二つの水素原子が上記アミノであってもよく、三つの水素原子が上記アミノ基であってもよく、四つの水素原子が上記アミノ基であってもよい。
上記一般式（２）で表される構造を有する化合物として、コントラストがより一層高い画像を表示できることから、ジエチル－２，５－ジアミノテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）が好ましい。
上記発光層中における上記発光材料の含有量は、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が０．００５重量部、好ましい上限が５重量部である。充分な発光を得るためには、一定以上の発光材料を配合する必要があるが、一方で大量の発光材料は配合すると、かえって発光性が低下することがある。これは、励起された発光材料の相互作用により、吸収されたエネルギーが光を放射しない非輻射過程へ遷移して、発光強度がかえって減少してしまうという、濃度消光現象が起こるためと考えられる。上記発光材料の含有量がこの範囲内であると、特定の波長の光を照射したときに充分にコントラストの高い発光が得られる。上記発光材料の含有量のより好ましい下限は０．０１重量部、より好ましい上限は３重量部であり、更に好ましい下限は０．０５重量部、更に好ましい上限は１重量部である。
上記発光層中における上記発光材料の含有量は、上記発光層１００重量％中、好ましい下限が０．００５重量％、好ましい上限が５重量％である。上記発光材料の含有量が０．００５重量％以上であると、より一層高いコントラストで画像を表示できる合わせガラス用中間膜を得ることができる。上記発光材料の含有量が５重量％以下であると、より一層高い透明性を有する合わせガラス用中間膜を得ることができる。上記発光材料の含有量のより好ましい下限は０．０１重量％、より好ましい上限は３重量％、更に好ましい下限は０．０２重量％、更に好ましい上限は１重量％である。
上記発光層は、更に分散剤を含有することが好ましい。分散剤を含有することにより、上記発光材料を層中に微分散させることができ、より均一な発光が可能になる。
上記分散剤は、例えば、直鎖アルキルベンゼンスルホン酸塩等のスルホン酸構造を有する化合物や、ジエステル化合物、リシノール酸アルキルエステル、フタル酸エステル、アジピン酸エステル、セバシン酸エステル、リン酸エステル等のエステル構造を有する化合物や、ポリオキシエチレングリコール、ポリオキシプロピレングリコールやアルキルフェニル－ポリオキシエチレン－エーテル等のエーテル構造を有する化合物や、ポリカルボン酸等のカルボン酸構造を有する化合物や、ラウリルアミン、ジメチルラウリルアミン、オレイルプロピレンジアミン、ポリオキシエチレンの２級アミン、ポリオキシエチレンの３級アミン、ポリオキシエチレンのジアミン等のアミン構造を有する化合物や、ポリアルキレンポリアミンアルキレンオキシド等のポリアミン構造を有する化合物や、オレイン酸ジエタノールアミド、アルカノール脂肪酸アミド等のアミド構造を有する化合物や、ポリビニルピロリドン、ポリエステル酸アマイドアミン塩等の高分子量型アミド構造を有する化合物等や、トリエトキシプロピルイソシアネートシラン、トリエトキシブチルシラン等のアルキル基を有するシラン構造を有する化合物や、トリエトキシプロピルアクリロキシシラン等のアクリロキシ基を有するシラン構造を有する化合物や、トリエトキシプロピルビニルシラン等のビニル基を有するシラン構造を有する化合物や、エポキシ基やリン酸基、カルボキシル基、メルカプト基等の側鎖を有する高分子量体であるポリシロキサン構造を有する化合物や、イソシアネート等のイソシアネート基を有する化合物や、イソシアヌレート等のイソシアヌレート基を有する化合物等の従来公知の分散剤を用いることができる。また、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸（塩）や高分子ポリカルボン酸、縮合リシノール酸エステル等の高分子量分散剤を用いてもよい。なお、高分子量分散剤とは、その分子量が１万以上である分散剤と定義される。
上記分散剤を配合する場合に、上記発光層中における発光材料１００重量部に対する上記分散剤の含有量の好ましい下限は１重量部、好ましい上限は５０重量部である。上記分散剤の含有量がこの範囲内であると、上記発光材料を発光層中に均一に分散させることができる。上記分散剤の含有量のより好ましい下限は３重量部、より好ましい上限は３０重量部であり、更に好ましい下限は５重量部、更に好ましい上限は２５重量部である。
上記発光層は、更に、紫外線吸収剤を含有してもよい。上記発光層が紫外線吸収剤を含有することにより、上記発光層の耐光性が高くなる。
上記紫外線吸収剤は、例えば、マロン酸エステル構造を有する化合物、シュウ酸アニリド構造を有する化合物、ベンゾトリアゾール構造を有する化合物、ベンゾフェノン構造を有する化合物、トリアジン構造を有する化合物、ベンゾエート構造を有する化合物、ヒンダードアミン構造を有する化合物等の紫外線吸収剤が挙げられる。
上記紫外線吸収剤を含有する場合に、上記発光層中における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記紫外線吸収剤の含有量の好ましい上限は１重量部、より好ましい上限は０．５重量部、更に好ましい上限は０．２重量部、特に好ましい上限は０．１重量部である。
上記発光層は、優れた耐光性を得ることができることから、酸化防止剤を含有することが好ましい。
上記酸化防止剤は特に限定されず、フェノール構造を有する酸化防止剤、硫黄を含む酸化防止剤、リンを含む酸化防止剤等が挙げられる。
上記フェノール構造を有する酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記フェノール構造を有する酸化防止剤としては、例えば、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］等が挙げられる。上記酸化防止剤は、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
上記発光層は、本発明の合わせガラス用中間膜に遮熱性が要求される場合には、熱線吸収剤を含有してもよい。
上記熱線吸収剤は、赤外線を遮蔽する性能を有すれば特に限定されないが、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）粒子、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）粒子、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）粒子、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）粒子、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子、６ホウ化ランタン粒子及び６ホウ化セリウム粒子からなる群より選択される少なくとも１種が好適である。
上記発光層は、必要に応じて、更に光安定剤、帯電防止剤等の添加剤を含有してもよい。また、本発明の合わせガラス用中間膜の一部の領域に着色帯を設ける場合には、上記発光層の一部に青色顔料、青色染料、緑色顔料、緑色染料等の着色剤を配合してもよい。
上記発光層のマグネシウム元素の濃度は８０ｐｐｍ以下であることが好ましい。上記発光材料がテレフタル酸エステル構造を有する発光材料である場合には、該テレフタル酸エステル構造を有する発光材料とマグネシウム元素とが錯体を形成することにより、特に合わせガラス用中間膜の変色が生じやすい。上記発光層のマグネシウム元素の濃度を８０ｐｐｍ以下とすることにより、合わせガラス用中間膜の変色を抑制できる。合わせガラス用中間膜の変色をより一層抑制できることから、上記発光層のマグネシウム元素の濃度は７５ｐｐｍ以下であることが好ましく、６０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、５０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、４０ｐｐｍ以下であることが特に好ましく、３０ｐｐｍ以下であることが最も好ましく、２５ｐｐｍ以下であることが更に最も好ましい。上記発光層のマグネシウム元素の濃度は０ｐｐｍであってもよい。
上記マグネシウム元素は、例えば、金属マグネシウムやマグネシウム塩として、上記発光層に含まれていてもよい。
なお、変色とは、合わせガラス用中間膜が２枚のクリアガラス（厚み２．５ｍｍ）の間に積層された合わせガラスのＹＩ値が２０を超えることを意味する。ＹＩ値は、分光光度計（日立ハイテクノロジーズ社製、「Ｕ－４１００」）を使用して、ＪＩＳ　Ｚ　８７２２に準拠して、測定することができる。上記ＹＩ値は、２０以下であることが好ましく、１５以下であることがより好ましく、１０以下であることが更に好ましい。また、上記ＹＩ値は、０以上であることが好ましい。
上記発光層のリチウム元素の濃度は２５ｐｐｍ以下であることが好ましい。上記発光層がリチウム元素を多量に含む場合、合わせガラス用中間膜が変色する原因は、上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料とリチウム元素とが錯体を形成するためであると考えられる。上記発光層のリチウム元素の濃度を２５ｐｐｍ以下とすることにより、合わせガラス用中間膜の変色をより一層抑制できる。上記発光層のリチウム元素の濃度のより好ましい上限は２０ｐｐｍ、更に好ましい上限は１０ｐｐｍ以下であり、好ましい下限は０ｐｐｍ、より好ましい下限は１ｐｐｍである。
上記形状補助層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含有する。上記形状補助層に含まれる熱可塑性樹脂や可塑剤は、上記発光層に含まれる熱可塑性樹脂や可塑剤と同様のものを用いることができる。一定範囲の輝度で、より一層コントラストの高い画像を表示することができることから、上記形状補助層は発光材料を含有しないか、又は、上記形状補助層中の上記発光材料の濃度（重量％）が上記発光層中の上記発光材料の濃度（重量％）よりも低いことが好ましい。上記形状補助層の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
上記形状補助層は、更に接着力調整剤を含むことが好ましい。
上記接着力調整剤は特に限定されず、金属塩であることが好ましく、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択された少なくとも１種の金属塩であることが好ましい。上記金属塩は、カリウム及びマグネシウムの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。上記金属塩は、炭素数１～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数１～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数１～１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２～１６のマグネシウム塩であることが更に好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸のマグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸のカリウム塩であることが特に好ましい。上記炭素数２～１６のカルボン酸のマグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸のカリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチルブタン酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム、２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。上記有機酸の炭素数の好ましい下限は１、好ましい上限は１０、より好ましい下限は２、より好ましい上限は８である。
上記形状補助層における上記接着力調整剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が０．０００５重量部、好ましい上限が０．０５重量部である。上記接着力調整剤の含有量が０．０００５重量部以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。上記接着力調整剤の含有量が０．０５重量部以下であると、合わせガラス用中間膜の透明性が高くなる。上記接着力調整剤の含有量のより好ましい下限は０．００２重量部、より好ましい上限は０．０２重量部である。
上記形状補助層の耐湿性が高くなることから、上記形状補助層中のアルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムの含有量の合計は３００ｐｐｍ以下であることが好ましい。例えば、上記アルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムは、上記接着力調整剤に由来する金属として含んでもよく、ポリビニルアセタール樹脂を合成する際に用いる中和剤に由来する金属として含んでもよい。上記形状補助層中のアルカリ金属、アルカリ土類金属及びマグネシウムの含有量の合計は２００ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１５０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、１００ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。
合わせガラス用中間膜の変色をより一層防止できることから、上記形状補助層に含まれるマグネシウム元素の濃度は１５０ｐｐｍ以下であることが好ましく、１００ｐｐｍ以下であることがより好ましく、５０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、３０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。上記形状補助層に含まれるマグネシウム濃度は０ｐｐｍであってもよく、０ｐｐｍを超えてもよい。
上記形状補助層は、必要に応じて、更に紫外線吸収剤、酸化防止剤、熱線吸収剤、光安定剤、帯電防止剤等の添加物を含有してもよい。
また、本発明の合わせガラス用中間膜の一部の領域に着色帯を設ける場合には、上記形状補助層の一部に青色顔料、青色染料、緑色顔料、緑色染料等の着色剤を配合してもよい。
本発明の合わせガラス用中間膜において、上記発光層及び形状補助層に含まれる熱可塑性樹脂が、ともにポリビニルアセタール樹脂である場合には、上記発光層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が、上記形状補助層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも低くなるように各層のポリビニルアセタール樹脂の組合せを選択することが好ましい。これにより、発光材料が発光層から形状補助層へ移行するのを防止することができる。
発光材料が発光層から形状補助層へ移行することをより一層防止できることから、上記発光層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量と、上記形状補助層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量との差は、６．５モル％未満であることが好ましい。上記水酸基量の差は、６．４モル％以下であることがより好ましく、６．２モル％以下であることが更に好ましく、６．０モル％以下であることが特に好ましく、５．８モル％以下であることが最も好ましい。
また、上記水酸基量の差は、１モル％以上であることが好ましく、２モル％以上であることがより好ましく、３モル％以上であることが更に好ましい。
上記発光層及び形状補助層に含まれる熱可塑性樹脂や可塑剤の組合せを選択することにより、得られる合わせガラス用中間膜に種々の性能を付与することも可能である。
例えば、上記発光層に含まれる可塑剤の含有量を、上記形状補助層に含まれる可塑剤の含有量よりも多くすることにより、本発明の合わせガラス用中間膜に遮音性能を付与することができる。具体的には、上記可塑剤の含有量の差を、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１５重量部以上とすることにより、高い遮音性を付与することができる。上記可塑剤の含有量の差は、５０重量部以下であることが好ましく、４０重量部以下であることがより好ましく、３５重量部以下であることが更に好ましい。
遮音性をより一層高める観点から、上記発光層に含まれるポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記形状補助層に含まれるポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも高いことが好ましい。具体的には、上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の差を、０．１モル％以とすることが好ましく、１モル％以上とすることがより好ましく、５モル％以上とすることが更に好ましく、１０モル％以上とすることが特に好ましい。
遮音性をより一層高める観点から、上記発光層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、上記形状補助層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも低いことが好ましい。具体的には、上記水酸基量の差を、１モル％以上とすることが好ましく、３モル％以上とすることがより好ましく、５モル％以上とすることが更に好ましい。
遮音性をより一層高める観点から、上記発光層に含まれるポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、上記形状補助層に含まれるポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度よりも高いことが好ましい。
本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。例えば、可塑剤と発光材料とを含む可塑剤溶液と、ポリビニルアセタール樹脂とを充分に混合し、上記発光層を形成するための樹脂組成物を作製する。次に、接着力調整剤と可塑剤とを含む可塑剤溶液と、ポリビニルアセタール樹脂とを充分に混合し、上記形状補助層を形成するための樹脂組成物を作製する。そして、上記発光層を形成するための樹脂組成物と上記形状補助層を形成するための樹脂組成物とを共押出機を用いて共押出し、発光層と形状補助層とが積層された合わせガラス用中間膜を製造することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記発光層を有することから、特定の波長の光線を照射することにより発光する。この性質を利用することにより、高いコントラストで情報を表示することができる。
上記特定の波長の光線を照射するための装置として、例えば、スポット光源（浜松ホトニクス社製、「ＬＣ－８」）、キセノン・フラッシュランプ（ヘレウス社製、「ＣＷランプ」）、ブラックライト（井内盛栄堂社製、「キャリーハンド」）等が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されている合わせガラスもまた、本発明の１つである。
上記ガラス板は、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができる。例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ガラスの表面に紫外線遮蔽コート層が形成された紫外線遮蔽ガラスも用いることができるが、特定の波長の光線を照射する側とは反対のガラス板として用いることが好ましい。更に、上記ガラス板としてポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
上記ガラス板として、２種類以上のガラス板を用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色されたガラス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜を積層した合わせガラスが挙げられる。また、上記ガラス板として、２種以上の厚さの異なるガラス板を用いてもよい。
本発明によれば、合わせガラスの特定領域において二重に表示されず、かつ、一定範囲の輝度でコントラストの高い画像を表示することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜の態様の一例を説明する模式図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の態様の一例を説明する模式図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の態様の一例を説明する模式図である。
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されるものではない。
（実施例１）
（１）発光層用樹脂組成物の調製
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部に、発光材料として上記一般式（１）で表される構造を有する化合物であるジエチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、「２，５－ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）１．５重量部を加え、発光性の可塑剤溶液を調製した。得られた可塑剤溶液の全量と、重合度が２３００であるポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１２．５モル％、水酸基量２３．６モル％、ブチラール化度６３．９モル％）１００重量部とをミキシングロールで充分に混練することにより、発光層用樹脂組成物を調製した。
（２）形状補助層用樹脂組成物の調製
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、接着力調整剤として酢酸マグネシウムを加え、可塑剤溶液を調製した。得られた可塑剤溶液の全量と、重合度が１７００であるポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量０．９モル％、水酸基量３０．０モル％、ブチラール化度６９．１モル％）１００重量部とをミキシングロールで充分に混練することにより、形状補助層用樹脂組成物を調製した。
なお、形状補助層中のマグネシウム元素の濃度が７０ｐｐｍとなるように、酢酸マグネシウムをトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）に添加した。
（３）合わせガラス用中間膜の製造
得られた発光層用樹脂組成物及び形状補助層用樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、形状補助層、発光層及び形状補助層がこの順に積層した、図３に記載された３層構造の合わせガラス用中間膜を得た。
なお、得られた中間膜の押出方向に対する垂直方向における一端と他端の最短距離を測定すると１ｍであった。
また、得られた合わせガラス用中間膜における発光層は最小厚み９０μｍ、最大厚み１４０μｍの楔形の断面形状を有し、合わせガラス用中間膜全体では最小厚み８００μｍ、最大厚み１２００μｍの楔形の断面形状を有していた。なお、合わせガラス用中間膜の一端が最小厚みを有し、他端が最大厚みを有しており、光学顕微鏡で観察し、最小厚み及び最大厚みを測定した。
（４）合わせガラスの製造
得られた中間膜を、２枚の透明なフロートガラス（縦１０００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ）で挟み込んで、積層体を得た。２３０℃の加熱ロールを用いて、得られた積層体を仮圧着した。その後、仮圧着された積層体を、加熱ロール法により、オートクレーブを用いて、１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラス（縦１０００ｍｍ×横３００ｍｍ）を作製した。
（５）輝度測定用合わせガラスの製造
一端と他端の最短距離上における、一端から１０ｃｍの点を中心となるように、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍの中間膜（薄い部分）を切り抜いた。同様に、一端と他端の最短距離上における、他端から１０ｃｍの点を中心となるように、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍの中間膜（厚い部分）を切り抜いた。
得られた中間膜（薄い部分）及び中間膜（厚い部分）それぞれを、２枚の透明なフロートガラス（縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ）で挟み込んで、積層体を得た。２３０℃の加熱ロールを用いて、得られた積層体を仮圧着した。その後、仮圧着された積層体を、加熱ロール法により、オートクレーブを用いて、１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、輝度測定用合わせガラス（縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ）を作製した。
（実施例２、３）
発光材料の種類、発光層の厚み方向の最大厚み及び最小厚みを表１に示すようにしたこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
（比較例１、２）
発光材料の種類、発光層の厚み方向の最大厚み及び最小厚みを表１に示すようにし、形状補助層を積層しなかったこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
（実施例４～８、比較例３、４）
発光層の厚み方向の最大厚み及び最小厚み、並びに、中間膜の最小厚み、最大厚み及び楔角を表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
（実施例９～１２、比較例５、６）
用いるポリビニルブチラールの組成、可塑剤の含有量、発光層の厚み方向の最大厚み及び最小厚み、並びに、中間膜の最小厚み、最大厚み及び楔角を表３に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
（実施例１３）
（１）発光層用樹脂組成物の調製
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、発光材料として上記一般式（１）で表される構造を有する化合物であるジエチル－２，５－ジヒドロキシテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、「２，５－ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）１．５重量部を加え、発光性の可塑剤溶液を調製した。得られた可塑剤溶液の全量と、重合度が１７００であるポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量０．９モル％、水酸基量３０．０モル％、ブチラール化度６９．１モル％）１００重量部とをミキシングロールで充分に混練することにより、発光層用樹脂組成物を調製した。
（２）第１の樹脂層及び第２の樹脂層用樹脂組成物の調製
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、接着力調整剤として酢酸マグネシウムを加え、可塑剤溶液を調製した。得られた可塑剤溶液の全量と、重合度が１７００であるポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量０．９モル％、水酸基量３０．０モル％、ブチラール化度６９．１モル％）１００重量部とをミキシングロールで充分に混練することにより、第１の樹脂層及び第２の樹脂層用樹脂組成物を調製した。
なお、第１の樹脂層及び第２の樹脂層中のマグネシウム元素の濃度が７０ｐｐｍとなるように、酢酸マグネシウムをトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）に添加した。
（３）遮音層用樹脂組成物の調製
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部と、重合度が２３００であるポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１２．５モル％、水酸基量２３．６モル％、ブチラール化度６３．９モル％）１００重量部とをミキシングロールで充分に混練することにより、遮音層用樹脂組成物を調製した。
（４）形状補助層の作製
第１の樹脂層及び第２の樹脂層用樹脂組成物と、遮音層用樹脂組成物とを、共押出機を用いて共押出することにより、第１の樹脂層、遮音層及び第２の樹脂層がこの順に積層した、３層構造の積層体を形状補助層として得た。
（５）合わせガラス用中間膜の製造
得られた発光層用樹脂組成物を、単層で押し出すことにより発光層を得た。形状補助層及び発光層を、第１の樹脂層、遮音層、第２の樹脂層、発光層の順に積層することで４層構造の合わせガラス用中間膜を得た。
なお、得られた中間膜の押出方向に対する垂直方向における一端と他端の最短距離を測定すると１ｍであった。
また、得られた合わせガラス用中間膜における発光層は最小厚み９０μｍ、最大厚み１４０μｍの楔形の断面形状を有し、合わせガラス用中間膜全体では最小厚み８００μｍ、最大厚み１２００μｍの楔形の断面形状を有していた。更に、得られた合わせガラス用中間膜における第１の樹脂層は最小厚み３０５μｍ、最大厚み４８０μｍの楔形の断面形状を有し、遮音層は平均厚み１００μｍの矩形の断面形状を有し、第２の樹脂層は最小厚み３０５μｍ、最大厚み４８０μｍの楔形の断面形状を有していた。なお、合わせガラス用中間膜の一端が最小厚みを有し、他端が最大厚みを有しており、光学顕微鏡で観察し、最小厚み及び最大厚みを測定した。
（６）合わせガラスの製造
得られた中間膜を、２枚の透明なフロートガラス（縦１０００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ）で挟み込んで、積層体を得た。２３０℃の加熱ロールを用いて、得られた積層体を仮圧着した。その後、仮圧着された積層体を、加熱ロール法により、オートクレーブを用いて、１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラス（縦１０００ｍｍ×横３００ｍｍ）を作製した。
（７）輝度測定用合わせガラスの製造
一端と他端の最短距離上における、一端から１０ｃｍの点を中心となるように、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍの中間膜（薄い部分）を切り抜いた。同様に、一端と他端の最短距離上における、他端から１０ｃｍの点を中心となるように、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍの中間膜（厚い部分）を切り抜いた。
得られた中間膜（薄い部分）及び中間膜（厚い部分）それぞれを、２枚の透明なフロートガラス（縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ）で挟み込んで、積層体を得た。２３０℃の加熱ロールを用いて、得られた積層体を仮圧着した。その後、仮圧着された積層体を、加熱ロール法により、オートクレーブを用いて、１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、輝度測定用合わせガラス（縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ）を作製した。
（実施例１４、比較例７、８）
発光層の最小厚み及び最大厚み、第１の樹脂層の最小厚み及び最大厚み、並びに、第２の樹脂層の最小厚み及び最大厚みを表４に示すように変更したこと以外は、実施例１３と同様にして、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
（評価）
実施例及び比較例で得られた合わせガラスについて、以下の方法で評価を行った。
結果を表１～４に示した。
（１）二重像の発生の評価
得られた合わせガラス（縦１０００ｍｍ×横３００ｍｍ）をフロントガラスの位置に設置した。合わせガラスの下方に設置した表示ユニットから表示情報を合わせガラスに反射させ、所定の位置で二重像の有無を目視で確認した。二重像が確認されない場合を「○」、二重像が確認される場合を「×」として評価した。
（２）輝度のバラツキの評価
得られた輝度測定用合わせガラスを、暗室下にて、合わせガラスの面に対して垂直方向に１０ｃｍ離れた位置に配置したＨｉｇｈ　Ｐｏｗｅｒキセノン光源（朝日分光社製、「ＲＥＸ－２５０」、照射波長４０５ｎｍ）から合わせガラスの全面へ光を照射し、光を照射した合わせガラスの面から４５度の角度で、合わせガラス面からの最短距離として、３５ｃｍ離れた位置に配置した輝度計（トプコンテクノハウス社製、「ＳＲ－３ＡＲ」）によって輝度を測定した。
中間膜（薄い部分）及び中間膜（厚い部分）における輝度の差の絶対値が２００以下である場合を「○」、２００を超える場合を「×」と評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
本発明によれば、合わせガラスの特定領域において二重に表示されず、かつ、一定範囲の輝度でコントラストの高い画像を表示することができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することができる。
１　合わせガラス用中間膜
１１　発光層
１２　形状補助層
２　合わせガラス用中間膜
２１　発光層
２２　形状補助層
２３　形状補助層
３　合わせガラス用中間膜
３１　発光層
３２　形状補助層
３３　形状補助層

Claims (5)

  1. 熱可塑性樹脂と可塑剤と発光材料とを含有する発光層と、前記発光層の少なくとも一方の面に積層された、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含有する樹脂層とを含む多層構造の合わせガラス用中間膜であって、
    合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形であり、前記発光層の最大厚さと最小厚さの差が１００μｍ以下である
    ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
  2. 合わせガラス用中間膜の断面形状が、楔角θが０．１～１ｍｒａｄである楔形であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 発光層及び樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 発光層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が、樹脂層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも低いことを特徴とする請求項３記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 請求項１、２、３又は４記載の合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されていることを特徴とする合わせガラス。
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