JP2013001613A - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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達矢 岩本
Kohei Kaji
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Abstract

【課題】発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜を提供する。
【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜1は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1,第2の層2,3を備える。第1の層2中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、第2の層3中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。第1の層2中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2の層3中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、9.2モル%以下である。上記含有率の差が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜1の一端1aの厚みは、一端1aとは反対側の他端1bの厚みよりも薄い。
【選択図】図1

Description

本発明は、例えば、ヘッドアップディスプレイに好適に用いられ、少なくとも2層の多層構造を有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、各層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献1には、アセタール化度が60〜85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001〜1.0重量部と、30重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
さらに、下記の特許文献1には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が60〜85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001〜1.0重量部と、30重量部以下の可塑剤とを含む。
また、自動車に用いられる上記合わせガラスとして、ヘッドアップディスプレイ(HUD)が知られている。HUDでは、自動車のフロントガラスに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させることができる。
上記HUDでは、フロントガラスに表示される計測情報が、二重に見えるという問題がある。
二重像を抑制するために、下記の特許文献2には、一対のガラス板の間に、所定の楔角を有する楔状の中間膜が挟み込まれた合わせガラスが開示されている。このような合わせガラスでは、中間膜の楔角の調整により、1つのガラス板で反射される計測情報の表示と、別のガラス板で反射される計測情報の表示とを、運転者の視野で1点に結ぶことができる。このため、計測情報の表示が二重に見え難く、運転者の視界を妨げない。
特開2007−070200号公報 特表平4−502525号公報
上記特許文献1,2に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの2000Hz付近の周波数領域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの20℃付近での遮音性が充分ではないことがある。
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
また、上記特許文献1に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの20℃付近での遮音性をある程度高めることができる。しかし、多層中間膜が上記遮音層を有するため、該多層中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じることがある。
さらに、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスに発泡が生じることがある。
本発明の目的は、発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
本発明の限定的な目的は、遮音性にも優れた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1の層と、上記第1の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第2の層とを備え、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が50重量部以上であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄い、合わせガラス用中間膜が提供される。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、該合わせガラス用中間膜は、一端から他端に向かって、厚みが次第に厚くなる形状を有する。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、厚み方向の断面形状が楔状である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超える。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が31.5モル%未満である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、アセタール化度が68モル%以上である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が31.5モル%未満、アセタール化度が68モル%以上である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超え、20モル%未満である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超え、アセタール化度が52.5モル%以上である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超え、水酸基の含有率が28モル%以下である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が1700を超え、3000以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が33モル%以下である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量より多い。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも20重量部以上多い。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第1の層の他方の面に
積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第3の層がさらに備えられており、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、9.2モル%以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超える。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第3の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が33モル%以下である。
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも多い。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第1〜第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第1〜第3の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエートを含むことが好ましい。
本発明に係る合わせガラスは、第1,第2の合わせガラス構成部材と、該第1,第2の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
本発明によれば、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が50重量部以上であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、更に上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であるので、一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄いにもかかわらず、中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、一端の厚みが他端の厚みよりも薄いので、例えば中間膜を用いてヘッドアップディスプレイ(HUD)を作製した場合には、二重像を抑制することもできる。
図1(a)及び(b)は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図及び平面図である。 図2は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第1の変形例を示す断面図である。 図3は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第2の変形例を示す断面図である。 図4は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第3の変形例を示す断面図である。 図5は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態及び実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。
図1(a)及び(b)に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図及び平面図で示す。図1(a)は、図1(b)中のI−I線に沿う正面断面図である。
図1(a)では、中間膜1の厚み方向の断面が示されている。なお、図1(a)及び後述の図では、図示の便宜上、中間膜及び中間膜を構成する各層の厚み、並びに楔角θは、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。
図1に示す中間膜1は、第1の層2と、第1の層2の一方の面2a(第1の面)に積層された第2の層3と、第1の層2の他方の面2b(第2の面)に積層された第3の層4とを備える。中間膜1は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜1は、合わせガラス用中間膜である。中間膜1は、多層中間膜である。
第1の層2は、第2の層3と第3の層4との間に配置されており、第2の層3と第3の層4との間に挟み込まれている。本実施形態では、第1の層2は中間層であり、かつ第2,第3の層3,4は表面層である。ただし、第2,第3の層3,4が中間層であって、第2,第3の層3,4の外側の表面3a,4aに、他の合わせガラス用中間膜がさらに積層されていてもよい。
中間膜1は、一端1aと、一端1aとは反対側の他端1bとを有する。一端1aと他端1bとは対向し合う両側の端部である。第2,第3の層3,4の厚み方向の断面形状は楔状である。第1の層2の厚み方向の断面形状は楔状である。第2,第3の層3,4の厚みは、一端1a側のほうが他端1b側よりも薄い。第1の層2の厚みは、一端1a側のほうが他端1b側よりも薄い。従って、中間膜1の一端1aの厚みは他端1bの厚みよりも薄い。従って、中間膜1は、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。厚みの薄い領域の厚みは、厚みの厚い領域の厚みよりも薄い。
本実施形態の主な特徴の1つは、中間膜1の一端1aの厚みが他端1bの厚みよりも薄いことである。中間膜1の一端1aの厚みが他端1bの厚みよりも薄いので、例えば中間膜1を用いた合わせガラスがヘッドアップディスプレイ(HUD)に用いられたときに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させても、該計測情報が二重に見えるのを抑制できる。
また、第1〜第3の層2〜4はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有
する。
本実施形態のもう1つの主な特徴は、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第2の層3中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2の層3中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差(以下、含有率差(1−2)と記載することがある)が、9.2モル%以下であり、更に第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2の層3中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差(含有率差(1−2))が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であることである。また、本実施形態は、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量が50重量部以上である。上記含有率差(1−2)は、8.5モル%を超えかつ9.2モル%以下であってもよく、更に8.5モル%以下であってもよい。
また、本実施形態では、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第3の層4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第3の層4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差(以下、含有率差(1−3)と記載することがある)が、9.2モル%以下であり、更に第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第3の層4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差(含有率差(1−3))が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であることが好ましい。但し、含有率差(1−3)が、8.5モル%以下であっても、含有率差(1−2)が8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は8モル%以下である。上記含有率差(1−3)は、8.5モル%を超え、9.2モル%以下であってもよく、更に8.5モル%以下であってもよい。
なお、含有率差(1−2)及び含有率差(1−3)がそれぞれ8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合に、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下に限定されるのは、含有率差(1−2)及び含有率差(1−3)とともに、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度も大きくなると、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長の抑制効果が小さくなる傾向があるためである。一方で、含有率差(1−2)及び含有率差(1−3)が8.5モル%以下であれば、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超えていても、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第2,第3の層から第1の層に可塑剤が移行し、この結果、第1の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、可塑剤の含有量が多い層が形成されると、すなわち第1の層の可塑剤の含有量が多くなると、合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じやすくなり、更に発泡が一旦生じると、生じた発泡が核となって発泡が成長することも見出した。
本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、第1〜第3の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることも見出した。可塑剤の移行を抑制でき、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、各層の可塑剤の含有量、特に第1の層2の可塑剤の含有量を
多くすることができる。このため、合わせガラスの遮音性を高めることができる。
また、一端の厚みが他端の厚みよりも薄い中間膜を用いた合わせガラスでは、厚みの薄い領域において、発泡が生じやすい傾向がある。これに対して、中間膜の一端の厚みが他端の厚みよりも薄くても、上記含有率差(1−2)及び上記含有率差(1−3)を上述した好適な範囲に制御することによって、可塑剤の含有量が比較的多くても、厚みの薄い領域を含む全体の領域で、合わせガラスの発泡の発生及び発泡の成長を効果的に抑制できる。
合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2,第3の層3,4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差(含有率差(1−2)及び含有率差(1−3))の好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は1モル%、更に好ましい下限は2モル%、好ましい上限は8.5モル%、より好ましい上限は7.8モル%、更に好ましい上限は7モル%、特に好ましい上限は5.6モル%である。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制することができることから、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2,第3の層3,4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差(含有率差(1−2)及び含有率差(1−3))は好ましくは5モル%以下、より好ましくは4.5モル%以下、より一層好ましくは4モル%以下、更に好ましくは3.5モル%以下である。
また、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が55重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が60重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
図1に示す中間膜1は、楔状の第2,第3の層3,4の間に、楔状の第1の層2が挟み込まれた構造を有する。図2〜4に、中間膜の各層の形状をかえた第1〜第3の変形例を示す。
図2に示す第1の変形例に係る中間膜51は、厚み方向の断面形状が楔状である第2,第3の層53,54と、第2,第3の層53,54の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が矩形である第1の層52とを備える。中間膜51の一端51aの厚みは、一端51aとは反対側の他端51bの厚みよりも薄い。第2,第3の層53,54の厚みは、一端51a側の方が他端51b側よりも薄い。
図3に示す第2の変形例に係る中間膜61は、厚み方向の断面形状が楔状である第2の層63と、厚み方向の断面形状が矩形である第3の層64と、第2,第3の層63,64の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が矩形である第1の層62とを備える。中間膜61の一端61aの厚みは、一端61aとは反対側の他端61bの厚みよりも薄い。第2の層63の厚みは、一端61a側の方が他端61b側よりも薄い。
図4に示す第3の変形例に係る中間膜71は、厚み方向の断面形状が矩形である第2,第3の層73,74と、第2,第3の層73,74の間に挟み込まれており、かつ厚み方向の断面形状が楔状である第1の層72とを備える。中間膜71の一端71aの厚みは、一端71aとは反対側の他端71bの厚みよりも薄い。第1の層72の厚みは、一端71a側のほうが他端71b側よりも薄い。
なお、中間膜1,51,61,71は、一端1a,51a,61a,71aが最小厚み
を有し、他端1b,51b,61b,71bが最大厚みを有する。
厚みが異なる一端と他端とを結ぶ方向において、中間膜の厚み方向の断面形状は、楔状であることが好ましい。中間膜は、一端から他端に向かって厚みが次第に厚くなる形状を有することが好ましく、一端から他端に向かって厚みが連続的に厚くなる形状を有することが好ましい。「厚みが次第に厚くなる」とは、厚みが連続的に厚くなる場合だけでなく、厚みが段階的に厚くなる場合も含む。中間膜の厚み方向の断面形状としては、台形又は三角形が挙げられる。
二重像を抑制するために、合わせガラスの取付角度に応じて、中間膜の楔角θを適宜設定することができる。二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜の楔角θは好ましくは0.01mrad(0.0006度)以上、より好ましくは0.2mrad(0.0115度)以上、好ましくは2mrad(0.1146度)以下、より好ましくは0.7mrad(0.0401度)以下である。
以下、中間膜の上記第1〜第3の層に含まれている各成分の詳細を説明する。
(ポリビニルアセタール樹脂)
上記第1〜第3の層がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することにより、上記第1〜第3の層の接着力を高くすることができる。このため、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、70〜99.9モル%の範囲内であり、80〜99.8モル%の範囲内であることが好ましい。
上記ポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より好ましくは3000以下、更に好ましくは2800以下である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が1700を超え、3000以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記重合度は、平均重合度を示す。
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が1〜10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1〜10のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、n−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n−バレルアルデヒド、2−エチルブチルアルデヒド、n−ヘキシルアルデヒド、n−オクチルアルデヒド、n−ノニルアルデヒド、n−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、n−ブチルアルデヒド、n−ヘキシルアルデヒド又はn−バレルアルデヒドが好ましく、n−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第1〜第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。
中間層である上記第1の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率(水酸基量)の好ましい下限は20モル%、より好ましい下限は22モル%、更に好ましい下限は23モル%、特に好ましい下限は25モル%、好ましい上限は30モル%、より好ましい上限は28モル%、更に好ましい上限は27モル%、特に好ましい上限は26モル%である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、上記第1の層の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
なお、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタール樹脂の親水性が低くなる。このため、可塑剤の含有量を多くすることができ、この結果、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低いので、上記第1の層の可塑剤の含有量を多くすることができる。
表面層である上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい下限は26モル%、より好ましい下限は27モル%、更に好ましい下限は28モル%、特に好ましい下限は29モル%、好ましい上限は35モル%、より好ましい上限は33モル%、更に好ましい上限は32モル%、特に好ましい上限は31.5モル%である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率(モル%)で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度(アセチル基量)は、30モル%以下であることが好ましい。アセチル化度が30モル%を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。
上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は0.5モル%、更に好ましい下限は1モル%、特に好ましい下限は1.2モル%、好ましい上限は24モル%、より好ましい上限は20モル%、更に好ましい上限は16モル%、特に好ましい上限は15モル%である。上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は0.5モル%、更に好ましい下限は0.8モル%、好ましい上限は10モル%、より好ましい上限は5モル%、更に好ましい上限は2モル%、特に好ましい上限は1.5モル%である。上記アセチル化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセチル化度が上記好まし
い上限を満たすと、中間膜の耐湿性をより一層高めることができる。
合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも多いことが好ましい。
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率(モル%)で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
上記第1の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は45モル%、より好ましい下限は52.5モル%、更に好ましい下限は58モル%、特に好ましい下限は60モル%、好ましい上限は85モル%、より好ましい上限は80モル%、更に好ましい上限は77モル%、特に好ましい上限は75モル%である。上記第2,第3の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は61モル%、より好ましい下限は65モル%、更に好ましい下限は67モル%、好ましい上限は72モル%、より好ましい上限は71モル%、更に好ましい上限は70モル%である。上記アセタール化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセタール化度が上記好ましい上限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率(モル%)で表した値である。
上記アセタール化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル基量とビニルアルコール量(水酸基の含有率)とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、100モル%からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。
上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために、上記第1〜第3の層の水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できる。可塑剤の移行を抑制できるため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制でき、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる。
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差(1−2)が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超えることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差(1−3)が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超えることが好ましい。
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差(1−2)が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合又は上記含有率差(1−2)が、9.2モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が68モル%以上であるか、又は水酸基の含有率が31.5モル%未満であることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差(1−3)
が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合又は上記含有率差(1−3)が、9.2モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が68モル%以上であるか、又は水酸基の含有率が31.5モル%未満であることが好ましい。
更に、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第1の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下である場合(以下、「ポリビニルアセタール樹脂A」ともいう)には、含有率差(1−2)及び含有率差(1−3)は9.2モル%以下であることが好ましい。また、上記第1の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超える場合(以下、「ポリビニルアセタール樹脂B」ともいう)には、含有率差(1−2)及び含有率差(1−3)は、9.2モル%以下であり、8.5モル%以下であることが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂Aのアセチル化度aの上限は8モル%、好ましい上限は7モル%、より好ましい上限は6モル%、更に好ましい上限は5モル%、好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は0.5モル%、更に好ましい下限は0.8モル%、特に好ましい下限は1モル%である。上記アセチル化度aが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
上記ポリビニルアセタール樹脂Aのアセタール化度aの好ましい下限は68モル%、より好ましい下限は70モル%、更に好ましい下限は71モル%、特に好ましい下限は72モル%、好ましい上限は85モル%、より好ましい上限は83モル%、更に好ましい上限は81モル%、特に好ましい上限は79モル%である。上記アセタール化度aが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度aが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Aを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
上記ポリビニルアセタール樹脂Aの水酸基の含有率aは好ましくは31.5モル%未満、より好ましくは31モル%以下、より一層好ましくは29モル%以下、更に好ましくは28モル%以下、好ましくは20モル%以上、より好ましくは21モル%以上、更に好ましくは22モル%以上、特に好ましくは24モル%以上である。上記水酸基の含有率aが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率aが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
上記ポリビニルアセタール樹脂Aはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂Bのアセチル化度bは、8モル%を超え、好ましい下限は10モル%、より好ましい下限は11モル%、更に好ましい下限は12モル%、特に好ましい下限は15モル%、好ましい上限は30モル%、より好ましい上限は28モル%、更に好ましい上限は26モル%、特に好ましい上限は19.5モル%である。上記アセチル化度bが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度bが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Bを製造するために必要な反応時間を短縮できる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂Bを製造するために必要な反応時間をより一層短縮できることから、上記ポリビニルアセタール樹脂Bのアセチル化度bは20モル%未満であることが好ましい。また、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制ことができることから、ポリビニルアセタール樹脂Bのアセチル化度bは25モル%以下であることが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂Bのアセタール化度bの好ましい下限は45モル%、より好ましい下限は52.5モル%、更に好ましい下限は55モル%、特に好ましい下限は60モル%、好ましい上限は80モル%、より好ましい上限は77モル%、更に好ましい上限は74モル%、特に好ましい上限は71モル%である。上記アセタール化度bが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度bが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Bを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
上記ポリビニルアセタール樹脂Bの水酸基の含有率bの好ましい上限は31.5モル%、より好ましい上限は30モル%、更に好ましい上限は29モル%、特に好ましい上限は27.5モル%、好ましい下限は22モル%、より好ましい下限は23モル%、更に好ましい下限は24モル%、特に好ましい下限は25モル%である。上記水酸基の含有率bが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率bが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
上述のように、上記含有率差(1−2)又は上記含有率差(1−3)が8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下である。
上記含有率差(1−2)又は上記含有率差(1−3)が、8.5モル%以下である場合には、第1に、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超えることが好ましい。また、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第1に、アセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が31.5モル%未満であることが好ましく、第2に、アセチル化度が8モル%以下、アセタール化度が68モル%以上であることが好ましく、第3に、水酸基の含有率は31.5モル%未満、アセタール化度が68モル%以上であることが好ましい。
上記含有率差(1−2)又は上記含有率差(1−3)が、8.5モル%以下である場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第1に、アセチル化度が8モル%を超え、20モル%未満であることが好ましく、第2に、アセチル化度が8モル%を超え、アセタール化度が52.5モル%以上であることが好ましく、第3に、アセチル化度が8モル%を超え、水酸基の含有率が28モル%以下であることが好ましい。
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第1,第2,第3の層を備える場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は31.5モル%未満、アセタール化度が68モル%以上であることが好ましい。上記第2の層及び上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が33モル%以下であることが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂Bはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂A及び上記ポリビニルアセタール樹脂Bは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られる。上記アルデヒドは炭素数1〜10のアルデヒドであることが好ましく、炭素数4又は5のアルデヒドであることがより好ましい。なかでも、上記ポリビニルアセタール樹脂A及び上記ポリビニルアセタール樹脂Bは、重合度が1700を超え、かつ、3000以下であるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は1800、よ
り好ましい下限は2000、更に好ましい下限は2400、特に好ましい下限は2500、好ましい上限は3000、より好ましい上限は2900、更に好ましい上限は2800、特に好ましい上限は2700である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制できる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。
(可塑剤)
上記第1〜第3の層にそれぞれ含まれている上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2−エチル酪酸、ヘプチル酸、n−オクチル酸、2−エチルヘキシル酸、n−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数4〜8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−2−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−n−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−n−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−n−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−2−エチルブチレート、1,3−プロピレングリコールジ−2−エチルブチレート、1,4−ブチレングリコールジ−2−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−2−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−2−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−2−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−2−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
Figure 2013001613
上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数5〜10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn−プロピレン基を表し、pは3〜10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数6〜10の有機基であることが好ましい。
上記可塑剤は、ジエステル化合物を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−2−エチルブチレート(3GH)、トリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエート(3GO)及びトリエチレングリコールジ−n−ヘプタノエート(3G7)からなる群から選択された少なくとも1種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第1〜第3の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。
上記中間膜の各層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、上記第1の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量は50重量部以上である。上記第1の層の可塑剤の含有量が多くても、上記第1〜第3の層の水酸基の含有率が上記のように制御されているため、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
上記第1の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量の下限は50重量部、好ましい下限は55重量部、より好ましい下限は60重量部、好ましい上限は80重量部、より好ましい上限は75重量部、更に好ましい上限は70重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記第1の層の可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。合わせガラスの遮音性を十分に高めるために、上記第1の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量は50重量部以上である。なお、上記第1の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量は、可塑剤の移行前(初期)に50重量部以上であることが好ましく、移行後に50重量部以上であってもよい。なお、上記第1の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂100重量部に対して可塑剤を50重量部配合した場合には、一般的に上記第1の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。特に、上記第1の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、上記第1の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂100重量部に対して可塑剤を50重量部配合した場合には、一般的に上記第1の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。
上記第2,第3の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の各含有量の好ましい下限は25重量部、より好ましい下限は30重量部、更に好ましい下限は
35重量部、好ましい上限は50重量部、より好ましい上限は45重量部、更に好ましい上限は40重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第1の層のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第2,第3の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第1の層のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第2,第3の層のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の含有量よりも5重量部以上多いことが好ましく、10重量部以上多いことがより好ましく、15重量部以上多いことが更に好ましく、20重量部以上多いことが特に好ましく、25重量部以上多いことが特に好ましく、30重量部以上多いことが最も好ましい。
(他の成分)
上記第1〜第3の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。
(合わせガラス用中間膜の製造方法、及び合わせガラス)
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを含む樹脂組成物を用いて、上記第1〜第3の層をそれぞれ形成した後に、例えば、上記第2の層と上記第1の層と上記第3の層とをこの順に積層する方法、並びに該樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、上記第2の層と上記第1の層と上記第3の層とをこの順に積層する方法等が挙げられる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2,第3の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第2,第3の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第2,第3の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
本発明に係る合わせガラス用中間膜はそれぞれ、合わせガラスを得るために用いられる。
図5に、図1に示す中間膜1を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
図5に示す合わせガラス11は、第1の合わせガラス構成部材12と、第2の合わせガラス構成部材13と、中間膜1とを備える。中間膜1は、第1,第2の合わせガラス構成部材12,13の間に挟み込まれている。
第1の合わせガラス構成部材12は、第2の層3の外側の表面3aに積層されている。第2の合わせガラス構成部材13は、第3の層4の外側の表面4aに積層されている。従って、合わせガラス11は、第1の合わせガラス構成部材12と、第2の層3と、第1の層2と、第3の層4と、第2の合わせガラス構成部材13とがこの順で積層されて構成されている。
上記第1,第2の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に
中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
上記中間膜の平均厚みは特に限定されない。上記中間膜の平均厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、第1,第2,第3の層を備える多層の中間膜の場合には、中間膜の平均厚みは、第1,第2,第3の層の合計の厚みを示す。上記合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の平均厚みの好ましい下限は0.05mm、より好ましい下限は0.25mm、好ましい上限は3mm、より好ましい上限は1.5mmである。中間膜の平均厚みが上記好ましい下限及び上記好ましい上限をそれぞれ満たすと、合わせガラスの耐貫通性及び透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、中間膜の最大厚みは好ましくは3mm以下、より好ましくは2mm以下、更に好ましくは1.5mm以下である。中間膜の最小厚みは好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、更に好ましくは0.5mm以上、特に好ましくは0.8mm以上である。中間膜の一端が最大厚みを有し、中間膜の他端が最少厚みを有することが好ましい。
上記第1の層の厚みの好ましい下限は0.01mm、より好ましい下限は0.04mm、更に好ましい下限は0.07mm、好ましい上限は0.3mm、より好ましい上限は0.2mm、更に好ましい上限は0.18mm、特に好ましい上限は0.16mmである。上記第1の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、上記第1の層の最大厚みは好ましくは0.8mm以下、より好ましくは0.6mm以下である。上記第1の層の最小厚みは好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.05mm以上である。
上記第2,第3の層の厚みの好ましい下限は0.1mm、より好ましい下限は0.2mm、更に好ましい下限は0.25mm、特に好ましい下限は0.3mm、好ましい上限は0.6mm、より好ましい上限は0.5mm、更に好ましい上限は0.45mm、特に好ましい上限は0.4mmである。上記第2,第3の層の厚みが上記下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができ、上記上限を満たすと、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。実用面の観点、並びに接着力及び耐貫通性を充分に高める観点からは、上記第2,第3の層の最大厚みはそれぞれ、好ましくは1mm以下、より好ましくは0.8mm以下である。上記第2,第3の層の最小厚みはそれぞれ、好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.2mm以上である。
また、上記第1の層の最小厚みの中間膜の最小厚みに対する比((上記第1の層の最小厚み)/(上記中間膜の最小厚み))が小さく、上記第1の層に含まれる可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスにおける発泡が発生し、発泡が成長する傾向にある。特に、中間膜における上記比が0.05〜0.35であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が55重量部以上である場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記比((上記第1の層の最小厚み)/(中間膜の最小厚み))の好ましい下限は0.06、より
好ましい下限は0.07、更に好ましい下限は0.08、特に好ましい下限は0.1、好ましい上限は0.3、より好ましい上限は0.25、更に好ましい上限は0.2、特に好ましい上限は0.15である。なお、上記第1の層の最小厚みの中間膜の厚みに対する比において、上記中間膜の厚みとは、上記第1の層の最小厚みの部位における中間膜の厚みを意味する。
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、透明又は不透明な着色領域と、該着色領域とは異なる第2の領域を有していてもよい。中間膜は、透明又は不透明な着色領域R1(第1の領域)と、該着色領域R1とは異なる第2の領域R2とを有していてもよい。中間膜は、一部の領域に着色帯を有していてもよい。多層の中間膜が着色帯を有する場合には、第2,第3の層のいずれか一方が着色帯を有することが好ましい。ただし、第1の層が着色帯を有していてもよい。上記着色帯は、例えば、合わせガラス用中間膜又は該中間膜の各層を押出成形する際に、着色剤を所定の領域に配合することにより形成できる。
上記第1,第2の合わせガラス構成部材の厚みは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは1mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、1〜3mmの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、0.03〜0.5mmの範囲内であることが好ましい。
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第1,第2の合わせガラス構成部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第1,第2の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70〜110℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120〜150℃及び1〜1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、上記合わせガラスを得ることができる。
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
(実施例1)
(1)多層中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂A(水酸基の含有率25.2モル%、アセチル化度12.3モル%、ブチラール化度62.5モル%)100重量部に、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエート(3GO)60重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。さらに、ポリビニルブチラール樹脂B(水酸基の含有率31.2モル%、アセチル化度0.8モル%、ブチラール化度68.0モル%)100重量部に、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエート(3GO)37.5重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、表面層用樹脂組成物を得た。
得られた中間層用樹脂組成物及び表面層用樹脂組成物を用いて、共押出することにより、表面層と中間層と表面層とが順に積層された多層中間膜(縦1000mm×横350mm)を作製した。この多層中間膜では、縦方向における一端の厚みを、該一端とは反対側
の他端の厚みよりも薄くし、横方向における厚みは均一にし、表面層(第2,第3の層)及び中間層(第1の層)の各最大厚み及び各最小厚み、及び中間膜の楔角θを下記の表1に示すようにした。
(2)耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を、縦方向及び横方向における中央部分を取り出すように、縦30cm×横30cmの大きさに切断した。次に、透明なフロートガラス(縦30cm×横30cm×厚さ2.5mm)2枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスを得た。
(3)遮音性測定に用いる合わせガラスの作製
多層中間膜を縦方向及び横方向における中央部分を取り出すように、縦30cm×横2.5cmの大きさに切断し、透明なフロートガラス(縦30cm×横2.5cm×厚さ2.5mm)を用いたこと以外は耐貫通性試験に用いる合わせガラスと同様の方法で、遮音性測定に用いる合わせガラスを得た。
(4)発泡試験A及びBに用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を、横方向における中央部分を取り出すようにかつ厚みが相対的に薄い縦方向の一端側の端部を含むように、縦30cm×横15cmの大きさに切断し、温度23℃の環境下にて、10時間保管した。また、得られた多層中間膜を、横方向における中央部分を取り出すようにかつ厚みが相対的に厚い縦方向の他端側の端部を含むように、縦30cm×横15cmの大きさに切断し、温度23℃の環境下にて、10時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは30μmであった。切断された多層中間膜において、多層中間膜の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって8cmの位置と、多層中間膜の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって5cmの位置との交点4箇所に、直径6mmの貫通孔を作製した。
透明なフロートガラス(縦30cm×横15cm×厚さ2.5mm)2枚の間に、貫通孔を有する多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁は、熱融着により端部から幅2cmを封止することにより、エンボスに残留した空気及び貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体を135℃、圧力1.2MPaの条件で20分間圧着することで、残留した空気を多層中間膜中に溶かし込み、発泡試験A及びBに用いる厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスXと、厚みが相対的に厚い中間膜を用いた合わせガラスYとを得た。
(実施例2〜20及び比較例1〜2)
第1〜第3の層の組成を下記の表1〜4に示すように変更したこと以外は実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
なお、下記の表1〜4に示すポリビニルアセタール樹脂C〜Vの水酸基の含有率、アセチル化度、ブチラール化度、及び、第1の層のPVB樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール(PVA)の重合度は、下記の表1〜4に示す値である。なお、第1の層のPVB樹脂の合成に用いたポリビニルアルコール(PVA)の重合度は実施例5〜20のみについて示した。
(実施例21〜23)
表面層(第2,第3の層)及び中間層(第1の層)の各最大厚み及び各最小厚み、及び
中間膜の楔角θを下記の表4に示すように設定したこと以外は実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
(評価)
(1)遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機(振研社製「加振機G21−005D」)により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置(リオン社製「XG−81」)にて増幅し、振動スペクトルをFFTスペクトラムアナライザー(横河ヒューレッドパッカード社製「FFTアナライザー HP3582A」)により解析した。
このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、20℃における音周波数(Hz)と音響透過損失(dB)との関係を示すグラフを作成し、音周波数2,000Hz付近における極小の音響透過損失(TL値)を求めた。このTL値が高いほど、遮音性が高くなる。TL値が35dB以上の場合を「○」、TL値が35dB未満の場合を「×」として、結果を下記の表1〜4に示した。
(2)発泡試験A(発泡の状態)
発泡試験Aに用いる合わせガラスXと合わせガラスYとをそれぞれ、各多層中間膜について5枚作製し、50℃のオーブン内に100時間放置した。放置後の合わせガラスX,Yにおいて、発泡の有無及び発泡の大きさを平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の判定基準で判定した。
[発泡試験Aによる発泡の状態の判定基準]
5枚の合わせガラスに発生した発泡を、楕円で近似し、その楕円面積を発泡面積とした。5枚の合わせガラスにて観察された楕円面積の平均値を求め、合わせガラスの面積(30cm×15cm)に対する楕円面積の平均値(発泡面積)の割合(百分率)を求めた。
○○:5枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○:楕円面積の平均値(発泡面積)の割合が5%未満であった
△:楕円面積の平均値(発泡面積)の割合が5%以上、10%未満であった
×:楕円面積の平均値(発泡面積)の割合が10%以上であった
(3)発泡試験B(発泡の状態)
発泡試験Bに用いる合わせガラスXと合わせガラスYとをそれぞれ、各多層中間膜について30枚作製し、50℃のオーブン内に24時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、目視で発泡が観察された合わせガラスの枚数を確認した。
(4)耐貫通性
耐貫通性試験に用いる合わせガラス(縦300mm×横300mm)を、表面温度が23℃となるように調整した。次いで、JIS R3212に準拠して、4mの高さから、6枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量2260g及び直径82mmの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。6枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが3枚以下であった場合は不合格とした。4枚の場合には、新しく6枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。5枚の場合には、新しく1枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、5m及び6mの高さから、6枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量2260g及び直径82mmの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
(5)ブリードアウトの評価
得られた中間膜の表面に、赤色の油性マジックで縦方向及び横方向にそれぞれ長さ10cmの二本の線を書き、マーキングした。マーキングされた中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いた。これを23℃及び相対湿度28%の恒温恒湿条件で1ヶ月放置した。放置後の中間膜において、油性マジックのにじみ及び垂れが、四本のいずれの線にも観測されない場合を合格「○」とし、四本の線の内の少なくとも一本の線で観測された場合を不合格「×」とした。
(6)光学歪みの評価
光学歪みの評価に用いる合わせガラス(縦30cm×横30cm)に、光源(ハロゲンランプ)からスリットを透過させた光を当て、スクリーンに写った投影歪みをセンサー(カメラ)にて受信し、コンピュータにてデータ処理を行い、光学歪み値とした。光学歪み値が1.8以下である場合を合格「○」、1.8を超える場合を不合格「×」とした。光学歪み値が高いほど光学歪み(像のゆがみ)が大きいといえる。
結果を下記の表1〜4に示す。下記表1〜4において、可塑剤の種類としての3GOはトリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエートを表し、3GHはトリエチレングリコールジ−2−エチルブチレートを表す。
Figure 2013001613
Figure 2013001613
Figure 2013001613
Figure 2013001613
また、比較例1,2では、発泡試験Aにおいて生じた発泡の発泡面積は、厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスXの方が、厚みが相対的に厚い中間膜を用いた合わせガラスYよりも大きかった。これに対して、全ての実施例の厚みが相対的に薄い中間膜を用いた合わせガラスの発泡試験Aにおいて、発泡が観察されなかったか、生じた発泡の発泡面積は十分に小さかった。
1…中間膜
1a…一端
1b…他端
2…第1の層
2a…一方の面
2b…他方の面
3…第2の層
3a…外側の表面
4…第3の層
4a…外側の表面
11…合わせガラス
12…第1の合わせガラス構成部材
13…第2の合わせガラス構成部材
51,61,71…中間膜
51a,61a,71a…一端
51b,61b,71b…他端
52,62,72…第1の層
53,63,73…第2の層
54,64,74…第3の層

Claims (21)

  1. ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1の層と、
    前記第1の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第2の層とを備え、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記可塑剤の含有量が50重量部以上であり、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、
    一端の厚みが、該一端とは反対側の他端の厚みよりも薄い、合わせガラス用中間膜。
  2. 一端から他端に向かって、厚みが次第に厚くなる形状を有する、請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 厚み方向の断面形状が楔状である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超える、請求項1〜3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が31.5モル%未満である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、アセタール化度が68モル%以上である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が31.5モル%未満、アセタール化度が68モル%以上である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超え、20モル%未満である、請求項1〜7のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超え、アセタール化度が52.5モル%以上である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超え、水酸基の含有率が28モル%以下である、請求項1〜9のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が1700を超え、3000以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂である、請求項1〜10のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が33モル%以下である、請求項1〜11のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  13. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記可塑剤の含有量より多い、請求項1〜12のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  14. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも20重量部以上多い、請求項13に記載の合わせガラス用中間膜。
  15. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である、請求項1〜14のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  16. 前記第1の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第3の層をさらに備え、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%を超え、9.2モル%以下である場合には、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下である、請求項1〜15のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  17. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下であり、
    前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である場合には、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%を超える、請求項16に記載の合わせガラス用中間膜。
  18. 前記第3の層中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が33モル%以下である
    、請求項16又は17に記載の合わせガラス用中間膜。
  19. 前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第2,第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記可塑剤の各含有量よりも多い、請求項16〜18のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  20. 前記第1〜第3の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、
    前記第1〜第3の層に含まれている前記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−2−エチルヘキサノエートを含む、請求項16〜19のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  21. 第1,第2の合わせガラス構成部材と、
    前記第1,第2の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
    前記中間膜が、請求項1〜20のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
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