KR100904588B1 - 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 방법, 그에 의해제조된 나노와이어 및 이를 포함하는 나노와이어 소자 - Google Patents

코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 방법, 그에 의해제조된 나노와이어 및 이를 포함하는 나노와이어 소자 Download PDF

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Abstract

본 발명은 코어부 및 쉘부 나노와이어의 접촉을 미리 패턴을 형성한 절연막으로 차단하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 방법, 이에 의한 나노와이어 및 이를 포함하는 나노와이어 소자에 관한 것이다. 본 발명의 방법에 의하면, 간단한 제조공정에 의해 나노와이어의 밀도 및 위치제어가 가능한 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조할 수 있고, 또한 상기 나노와이어를 이용하는 소자는 발광/수광면적의 증대로 고휘도/고효율 특성을 시현할 수 있다.
코어/쉘 형태의 나노와이어, 절연막, 나노와이어 소자, EL 소자, 금속 촉매층

Description

코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 방법, 그에 의해 제조된 나노와이어 및 이를 포함하는 나노와이어 소자{Method of preparing core/shell type Nanowire, Nanowire prepared therefrom and Display device comprising the same}
본 발명은 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 방법, 이에 의한 나노와이어 및 이를 포함하는 나노와이어 소자에 관한 것으로, 보다 상세하게는 코어부 및 쉘부 나노와이어의 접촉을 미리 패턴을 형성한 절연막으로 차단하여 밀도 및 위치 제어가 가능한 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 방법, 이에 의한 나노와이어 및 이를 포함하는 나노와이어 소자에 관한 것이다.
나노와이어는 직경이 나노미터(1 nm = 10-9 m) 영역이고, 길이가 직경에 비해 훨씬 큰 수백 나노미터, 마이크로미터(1 ㎛ = 10-6 m) 또는 더 큰 밀리미터(1mm = 10-3m) 단위를 갖는 선형 재료이다. 이러한 나노와이어의 물성은 그들이 갖는 직경과 길이에 의존한다.
상기 나노와이어는 작은 크기로 인하여 미세 소자에 다양하게 응용될 수 있으며, 특정 방향에 따른 전자의 이동 특성이나 편광 현상을 나타내는 광학 특성을 이용할 수 있는 장점이 있다.
나노와이어를 현재 나노 기술 분야에서 널리 연구되고 있으며, 현재 레이저와 같은 광소자, 트랜지스터 및 메모리 소자 등 다양한 분야에 널리 응용되고 있는 차세대 기술이다. 현재 나노 와이어에 사용되는 재료는 실리콘, 아연 산화물과 발광반도체인 갈륨질화물 등의 III-V족 카드뮴설파이드계의 II-VI족 반도체 물질 등이 있다. 현재 나노와이어 제조 공정 기술은 나노 와이어의 길이 및 폭을 조절할 수 있는 수준까지 발전했으나 기판 위의 원하는 위치에 배열하여 소자화하기 위한 기술은 아직 성숙하지 못한 상황이다.
기존의 대표적인 코어/쉘 형태의 나노와이어 제조방법으로는 예를 들어, 화학기상증착법(Chemical Vapor Deposition: CVD), 레이저 어블레이션법(Laser Ablation) 및 템플릿(template)을 이용하는 방법 등이 있다.
최근 코어/쉘 형태의 나노와이어 제조방법으로서, 미국공개 제 2006/0273328호에서 코어/쉘(core/shell)로 이루어진 나노 와이어를 형성시킨 후 기판과 분리시켜 쉘의 한쪽을 전극으로 접촉시키고 반대편 쉘의 일부분을 제거하여 드러난 코어부에 다시 전극을 형성하는 방법이 개시되었다. 도 1을 참고하면 p-GaN(1110)과 n-GaN(1120)을 코어 및 쉘로 만든 나노 와이어로 형성시킨 후 정렬된 나노 와이어 박막 형태로 만들어 한쪽에 전극(1140)을 접촉시키고 반대편 쉘을 에칭시켜 p-GaN 코어부가 드러나게 한다. 드러난 p-GaN에 전극을 형성하여 발광 소자로 이용하고 있다.
또한 국내 공개 번호 제2004-0090524 호에는 다중벽 구조의 ZnO계 나노 와이어 및 이의 제조 방법에 관한 것으로, 코어부는 ZnO 나노 와이어이고 쉘부는 질화물 반도체, 유전체 등으로 구성된 나노선에 대한 것이 개시되어 있다.
상기 방법들은 형성시킨 나노 와이어를 따로 분리하여 배열하고 전극을 형성하고 에칭하는 등의 복잡한 공정이 요구되고, 또한 2차원적 배열을 하므로 나노 와이어의 큰 장점인 3차원 수직 구조를 이용하지 못하는 단점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 제조공정이 간단하면서 밀도 및 위치 제어가 가능한 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 방법으로 제조된 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 나노와이어를 포함하는 나노와이어 소자를 제공하는 것이다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 하나의 양상은
(가) 기판 상에 패터닝된 절연막을 형성하는 단계,
(나) 상기 패터닝에 의해 절연막이 제거된 기판 위에 다수의 상기 코어(core)부 나노와이어를 수직으로 형성하는 단계 ; 및
(다) 상기 코어부 나노와이어 표면 상에서 제 1 쉘(shell)부 나노와이어를 형성하는 단계를 포함하는 코어/쉘 형태의 나노와이어 제조방법에 관련된다.
본 발명의 다른 양상은 상기 방법에 의해 제조된 나노와이어에 관련된다.
또 다른 양상에서 본 발명은 기판 ; 상기 기판의 일 측면 상에 형성된 절연막 ; 패턴 형성에 의해 상기 절연막의 일부가 제거된 기판 위에 수직으로 형성된 다수의 코어(core)부 나노와이어 ; 상기 코어부 나노와이어의 표면에서 각각 형성된 제 1쉘(shell)부 나노와이어 ; 및 상기 제 1 쉘부 나노와이어 상에 형성된 전극층을 포함하는 나노와이어 소자에 관련된다.
삭제
본 발명에 의하면 간단한 제조공정에 의해 나노와이어의 밀도 및 위치 제어가 가능한 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조할 수 있다. 또한 상기 나노와이어를 이용하는 3차원 수직 배열된 나노와이어의 경우 발광/수광 면적의 증대로 고휘도/고효율 소자의 제작이 가능하고, 나노와이어의 간격을 제어하여 광결정 효과를 얻을 수 있다.
이하에서 첨부 도면을 참조하여 본 발명에 대해서 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명에 의한 코어/쉘 형태의 나노와이어 제조방법은 코어부 나노와이어의 하부 및 제1쉘부 나노와이어의 하부의 접촉을 미리 형성된 절연막으로 차단시킨 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제조하는 것을 특징으로 한다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 의한 나노와이어 및 나노와이어 소자를 제조하는 방법을 설명하기 위한 공정흐름도이다. 도 2를 참고하면, 먼저 기판(1) 상에 절연막(2)을 적층하고(도2의 a), 상기 절연막(2)에 패턴을 형성하여 상기 절연막의 일부를 제거하여(도 2의 b) 패터닝된 절연막(2)을 형성한다(가 단계). 이어서, 상기 패터닝에 의해 절연막이 제거된 기판 위에 다수의 상기 코어(core)부 나노와이어(3)를 수직으로 형성시키고(나 단계, 도 2의 c), 상기 코어부 나노와이어 표면 상(3)에서 제 1 쉘(shell)부 나노와이어(4)를 형성시킨다(다 단계, 도 2의 d). 또한 상기의 방법에서 제조한 나노와이어에 전극을 형성하여 나노와이어 소자를 제조할 수 있다(도 2의 e).
상기와 같은 제조방법을 각 단계별로 상세하게 설명하면 다음과 같다.
(가) 기판 상에 패터닝된 절연막을 형성하는 단계
본 발명은 나노와이어를 제조하기 위해 기판 상에 미리 패터닝된 절연막을 형성하는 단계를 포함한다.
도 2의 (a)는 기판 상에 절연막이 적층된 단면도이고, 도 2의 (b)는 상기 기판(1) 상에 패터닝된 절연막(2)이 형성된 단면도를 나타낸다.
본 발명에서 사용가능한 기판(1)에는 특별한 제한은 없으나 플라스틱 기판 또는 유리 기판이 있으며, 바람직하게는 실리콘 기판, 사파이어(sapphire), 유리, 유리 위에 실리콘을 코팅한 기판, 인듐 주석 산화물, 운모, 흑연, 황화 몰리브덴, 구리, 아연, 알루미늄, 스테인레스, 마그네슘, 철, 니켈, 금, 은 등의 금속, 폴리이미드, 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 아크릴 수지 등의 플라스틱 기판 등을 사용할 수 있으나, 이들로 한정되는 것은 아니다.
상기 패터닝된 절연막을 형성시키는 방법에 어떠한 제한이 있는 것은 아니다. 즉, 상기 절연막을 적층한 후 이를 패터닝하는 방법뿐 아니라 기판 상에 일정 형상의 절연막을 스크린 인쇄, 그라비어 인쇄 또는 잉크젯 법 등의 인쇄법으로 패터닝 할 수 있다.
본 발명에서 상기 패터닝된 절연막을 형성하는 (가) 단계는 기판 상에 절연막을 적층하는 단계(도 2의 a), 및 상기 절연막에 패턴을 형성하여 상기 절연막의 일부를 제거하는 단계를 포함할 수 있다(도 2의 b).
본 발명에서 상기 절연막에 패턴을 형성하여 상기 절연막의 일부를 제거하는 방법은 이미 공지된 통상적인 방법을 이용할 수 있고, 이에 특별한 제한이 있는 것은 아니다. 예컨데. 상기 절연막 상에 포토레지스트를 도포하여 리소그래피로 패턴을 형성할 수 있으나, 또한 리소그래피법에 의하지 아니하고 패턴을 형성하는 방법을 사용할 수 있다.
상기 단계는 기판 위에 원하는 위치 및 밀도로 나노와이어의 배열이 가능하도록 상기 절연막 상에 포토레지스트를 도포하여 리소그래피로 패턴을 형성하는 것이 바람직하다.
상기 방법을 좀 더 구체적으로 설명하면, 상기 절연막(2) 상에 감광성 포토레지스트 조성물을 코팅하고, 상기 절연막의 에칭하고자 하는 구간을 선택적으로 노광하고, 이 후 상기 노광된 부분을 에칭하여 상기 절연막을 제거할 수 있다.
이때 사용가능한 포토레지스트 조성물, 노광 조건 등은 특별히 제한되지 않는다.
상기 에칭방법으로는 습식 에칭 또는 건식 에칭방법 등 통상적인 방법을 사용하며, 특별히 제한되지 아니한다.
본 발명에서 사용가능한 절연막(2)에는 특별한 제한은 없으나, 상기 절연막이 BaO .33SrO .66TiO3 BST, Al2O3, Ta2O5, La2O5, Y2O3, TiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 강유전성 절연체, PbZrO .33TiO .66O3(PZT), Bi4Ti3O12, BaMgF4, SrBi2(TaNb)2O9, Ba(ZrTi)O3(BZT), BaTiO3, SrTiO3, Bi4Ti3O12, SiO2, SiNx, AlON로 이루어진 군으로부터 선택된 무기절연체, 또는 폴리이미드(Polyimide), BCB(benzocyclobutane), 파릴렌(Parylene), 폴리아크릴레이트(Polyacrylate), 폴리비닐알콜(Polyvinyalcohol), 폴리비닐페놀(Polyvinylphenol)로 이루어진 군으로부터 선택된 유기절연체를 사용할 수 있으나, 이에 반드시 한정되는 것은 아니다.
상기 절연막(2)이 100nm 내지 50um 두께로 형성될 수 있고, 바람직하게는 500nm 내지 10um의 두께로 형성되는 것이 좋다. 100nm 미만인 경우는 절연성 및 균일성의 문제가 있고, 50um초과일 경우는 패터닝의 문제가 있다.
상기 절연막(2)은 스핀코팅, 딥코팅, 프린팅 방식, 분무 코팅 및 롤 코팅을 이용할 수 있으나, 이에 반드시 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 제조방법에 의하면, 상기 절연막(2)의 패턴 형성을 통해 절연막의 일부를 제거하고, 상기 절연막이 제거된 부위에서 나노와이어를 성장시켜 기판(1) 위에 원하는 위치 및 밀도로 나노와이어를 배열시킬 수 있다. 또한 상기 절연막(2)에 의해 코어부 및 쉘부의 접촉이 일부 차단됨에 따라 전극 형성을 위해 나노 와이어를 따로 분리하여 배열하고 에칭하는 등의 복잡한 공정없이도 상기 나노와이어를 이용한 수직형 나노와이어 소자를 제조할 수 있다. 또한 상기 패턴 형성시 간격을 규칙적으로 조절해 주면 나노 와이어에 광결정(photonic crystal) 특성이 나타나 특정 파장의 증폭 효과를 가져올 수 있다.
(나) 상기 패터닝에 의해 절연막이 제거된 기판 위에 다수의 상기 코어( core )부 나노와이어를 수직으로 형성하는 단계
본 발명은 다수의 코어부 나노와이어를 기판 위에서 수직으로 성장시키는 단계를 포함한다.
도 2의 (c)는 절연막(2)이 제거된 기판(1) 위에 코어부 나노와이어(3)가 수직으로 형성된 것을 나타내는 단면도이다.
상기 코어부 나노와이어(3)가 Ⅱ-Ⅵ족, Ⅲ-Ⅴ족, Ⅳ-Ⅵ족 화합물 반도체, IV족 반도체와 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있으나, 이에 반드시 한정되는 것은 아니다.
상기 II-VI족 화합물 반도체는 CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe 등의 이원소 화합물 또는 CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe 등의 삼원소 화합물 또는 CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 등의 이원소 화합물 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP 등의 삼원소 화합물 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 IV-VI족 화합물 반도체는 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe 등의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe 등의 삼원소 화합물 또는 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 IV족 반도체는 Si, Ge 등의 단일 원소 또는 SiC, SiGe 등의 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질일 수 있으나, 이에 반드시 한정되는 것은 아니다.
상기 코어부 나노와이어(3)를 형성하는 방법이 VLS(vapor phase-liquid phase-solid phase)법, SLS(solid-liquid-solid)법, 유기금속화학증착법(MOCVD: Metal Organic Chemical Vapor Deposition), MBE(Molecular Beam Epitaxy)법으로 이루어지는 군에서 선택될 수 있으나, 이에 반드시 한정되는 것은 아니다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 의한 나노와이어를 제조하는 방법을 설명하기 위한 공정흐름도로서, 상기 도 2는 금속 촉매를 사용하지 아니하고 나노와이어를 형성시키는 공정도를 나타낸다. 상기 방법으로는 반도체 재료의 에피 성장에 많이 이용된 MOCVD나 MBE 방법을 사용하는 것이 바람직하다.
VLS ( vapor - liquid - solid )법에 의한 나노와이어의 형성
아래에서 본 발명에 따른 나노와이어를 형성시킬 수 있는 VLS(vapor-liquid-solid)법에 대해 상술한다.
도 3 및 도 4는 본 발명의 일실시예로서 VLS(vapor-liquid-solid)법을 이용하여 나노와이어를 형성하는 방법을 설명하기 위한 공정흐름도이다.
상기 VLS(vapor-liquid-solid)법은 고온의 반응로(furnace) 내부에서 운송되는 나노와이어 전구체가 금, 코발트, 니켈 등의 용융 촉매의 표면상에서 응축되어 결정화함으로써 실리콘 나노와이어로 성장되는 방법이다.
상기 VLS(vapor-liquid-solid)법은 금속층의 형성시기에 따라 도 3 및 도 4에 의한 방법으로 각각 실시할 수 있다.
도 3을 참고하면, 먼저 금속층(7)을 기판(1) 위에 형성하고, 상기 금속층(7) 상에 절연막(2)을 적층한다(a). 이어서, 상기 절연막(2)에 패턴을 형성하여 절연막 의 일부를 제거한 다음(b), 상기 코어부 나노와이어(3)를 절연막이 제거된 기판(1) 위에 형성시킨다(c).
도 4를 참고하면, 상기 (나) 단계 이후에 절연막이 제거된 부위에 금속층(7)을 형성하여(b) 코어(core)부 나노와이어를 기판(1) 위에 형성시킨다(c).
상기 VLS(vapor-liquid-solid)법에 의하면, 상기 기판 위에 금속층이 형성된 기판을 반응로에 넣고 기체 및 나노와이어 전구체를 주입하면서 가열하여 나노와이어를 형성시킬 수 있다.
상기 금속층은 촉매로서 사용되며, Au, Ni, Ag, Pd, Pd/Ni, Ti, Co, Cr 및 Fe로 이루어지는 군으로부터 선택될 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 VLS(vapor-liquid-solid) 공정에 사용되는 기체로는 Ar, N2, He, H2로 이루어진 군에서 선택될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 상기 기체는 구체적으로 100sccm 정도로 주입할 수 있으나, 공정에 따라 변경될 수 있다.
상기 VLS(vapor-liquid-solid) 공정은 760 토르 이하의 압력에서 실시될 수 있고, 온도는 370~800℃에서 수행될 수 있다. 또한, 나노와이어의 길이에 따라 가열 시간은 조절 가능하다.
한편, VLS(vapor-liquid-solid) 공정의 경우 주입되는 나노와이어 소스로는 실리콘 나노와이어의 경우 SiH4, SiCl4, SiH2Cl2 등을 사용할 수 있다.
이때, 상기 금속 촉매는 나노 입자 또는 박막 형태로 기판에 코팅될 수 있으 며, 상기 기판 위에 코팅되는 금속 촉매층의 두께는 50nm 이하가 바람직하다.
상기 금속 촉매를 기판에 코팅하는 방법으로는 본 발명의 목적을 저해하지 않는 한 특별히 제한되지 않고, 당해 기술분야에서 통상적으로 사용되는 코팅방법, 예를 들어 화학 기상 증착법(CVD), 스퍼터링(sputtering), e-빔 증착(e-beam evaporation), 진공증착법, 스핀 코팅(spin coating), 딥핑(dipping) 방법 등을 사용할 수 있다.
아울러, 본 발명에서 상기 나노와이어 형성시 도판트로 도핑시켜 p형 또는 n형으로 도핑된 코어부 나노와이어를 형성할 수 있다. 또한, 물질이나 조성을 변화시킴으로써 초격자(superlattice), 또는 하이브리드(hybrid)의 복합 구조물로 형성할 수 있다.
상기 코어부의 나노 와이어 성장 후 금속 촉매를 제거할 수 있다. 상기 금속촉매를 제거하는 방법은 공지된 통상의 방법을 이용할 수 있으며, 특히 화학적으로 선택적 제거를 할 수 있다.
(다) 상기 코어부 나노와이어 표면 상에서 제 1 쉘(shell)부 나노와이어를 형성시키는 단계
본 발명은 (나) 단계에서 형성된 코어부 나노와이어 표면상에 제1 쉘부 나노와이어를 형성시키는 단계를 포함한다. 상기 도 2의 (d)에 의하면, 상기 코어부 나노와이어(3)의 표면에서 나노와이어 제 1쉘부(4)를 성장시킬 수 있다. 다만, 상기 (다) 단계는 제 1쉘부 나노와이어의 하부가 상기 절연막(2) 위에 형성됨에 따라 상기 코어부 나노와이어의 하부의 표면에서 성장될 수 없다. 이와 같은 이유로 상기 코어부 및 제1쉘부 나노와이어의 접촉이 각각의 하부에서 상기 절연막으로 차단된다.
상기 제 1쉘부 나노와이어는 상기 (나) 단계의 코어부 나노와이어를 형성하는 방법 및 재료를 이용할 수 있다.
상기 제 1쉘부 나노와이어 형성시 p형 또는 n형으로 도핑된 코어부 나노와이어를 형성하여, 코어부 및 제 1 쉘부가 각각 p형과 n형 또는 n형과 p형이 되도록 제조할 수 있다.
상기 코어부 및 제 1 쉘부 나노와이어가 동일한 물질로 구성되는 동종 접합(homojunction) 나노 와이어나 에너지 밴드갭이 다른 이종 물질로 형성되는 헤테로 구조(heterostructur) 나노 와이어를 제조할 수 있다.
(라) 기판을 제거하여 코어/쉘 형태의 나노와이어를 분리시키는 단계
본 발명은 상기 (다) 단계 이후에 기판을 제거하여 나노와이어를 분리시키는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
도 5는 도 2에 의해 제조된 나노와이어에서 기판을 제거한 다음 코어/쉘 형태의 나노와이어를 수득하고(도 5의 c), 상기 코어/쉘 형태의 나노와이어를 수평으로 배열한 다음 전극층을 형성하여 나노와이어 소자(도 5의 d)를 제조하는 공정흐름도이다.
도 5를 참조하면, 상기 기판이 제거됨에 따라 나노와이어만 따로 떼어내어 평면에 배열하여 전극을 각각 접착시켜 발광/수광원으로 이용할 수 있다. 또한 상기 기판이 제거된 코어부 나노와이어에 직접 전극을 형성시킬 수 있고, 또한 수평형 나노와이어 소자로도 이용할 수 있다.
본 발명은 상기 나노와이어를 포함하는 나노와이어 소자의 경우, 나노와이어의 코어부 및 제 1 쉘부의 접촉면이 발광층일 수 있다.
또한 상기 접촉면을 형성하는 부분을 추가로 형성하여 발광면적을 최대화하기 위해 인트린식 부분으로 된 발광층을 코어부 및 제 1쉘부 사이에 추가로 형성시킬 수 있다.
도 6는 본 발명에 의해 제조된 나노와이어의 코어부(3) 및 제 1 쉘부(4) 사이에 도핑되지 않은 인트린식 부분(9)으로 된 발광층을 추가로 형성시킨 것을 나타낸 공정흐름도이다. 도 6에 의하면 상기 (나) 단계 후에 상기 코어부 나노와이어 표면(3) 상에 도핑되지 않은 인트린식 부분(9)으로 된 발광층을 추가로 형성시키고, 및 (다) 단계의 제 1 쉘부 나노와이어를 상기 인트린식 부분(9)의 표면 위에 형성시킬 수 있다.
상기 인트린식 부분(9)이 제 2 쉘부 나노와이어로 구성될 수 있다. 즉, 코어부 나노와이어, 그 표면 상에 제 2 쉘부 나노와이어 및 제 2 쉘부 표면상에 제 1 쉘부 나노와이어가 형성된 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어를 제조할 수 있다. 상기 제 2 쉘부 나노와이어가 인트린식 부분이 되는데, 이것을 좀 더 구체적으로 살펴보면, 나노와이어가 GaN 계의 나노 와이어 코어부/제1쉘부 구조이면 가운데 들어가는 중간 쉘인 인트린식 부분은 InGaN, AlGaN 등 실제 발광이 일어나는 부분이 된다. 그러므로 상기 제 2 쉘부 나노와이어는 코어나 쉘과 격자정합이 되는 물질을 성장시켜 얻어진다.
인트린식 부분에서의 발광에 대해 간단히 예를 들어 설명하면, 코어부가 p형일 때 코어부보다 가전자대(valence band)가 높고 n-형의 제 1 쉘부보다 전도대(conduction band)가 낮아서 양자 우물 구조를 갖는 인트린식 구조가 형성되어야 발광 효율이 높아진다. 즉, 코어부에서 주입되는 정공과 제 1 쉘부에서 주입되는 전자가 인트린식인 제 2 쉘부에서 결합하여 발광이 되는 구조이다.
상기 발광층으로 사용될 수 있는 제 2 쉘부 나노와이어를 상기 제 1쉘부 나노와이어의 제조방법 및 재료를 사용하여 형성할 수 있다. 다만, 제 2 쉘부 나노와이어(9)는 도핀트로 도핑되지 않는 점에 차이가 있다.
다른 양상에서 본 발명은 상기 방법으로 코어/쉘 형태의 나노와이어를 제공하는 것이다.
또 다른 양상에서 본 발명은 상기 나노와이어를 포함하는 소자에 관련된다.
도 2의 e, 도 3의 e, 도 4의 e, 도 5의 d, 도 7 및 도 8는 본 발명에 의해 제조된 나노와이어를 포함하는 소자를 나타내는 개략도이다.
상기 도 2의 e, 도 3의 e 및 도 4의 e 를 참고하면, 상기 소자는 기판(1) ; 상기 기판의 일 측면 상에 형성된 절연막(2) ; 패턴 형성에 의해 상기 절연막의 일부가 제거된 기판 위에 수직으로 형성된 다수의 코어(core)부 나노와이어(3) ; 상기 코어부 나노와이어의 표면에서 각각 형성된 제 1쉘(shell)부 나노와이어(4) ; 및 상기 제 1 쉘부 나노와이어 상에 형성된 전극층(6)을 포함한다.
또한 도 5의 d 및 도 7을 참고하면, 상기 소자는 수평으로 배열된 는 다수의 코어부 나노와이어(3), 제 1 쉘부 나노와이어(4), 및 상기 코어부 및 쉘부에 각각 형성된 전극층(6)을 포함한다.
상기 소자가 상기 제 1쉘부 나노와이어들 사이에 충진제(5)를 추가로 포함할 수 있다. 상기 도 2의 e, 도 3의 e, 도 4의 e 및 도 8에 의하면, 상기 소자에 충진제가 추가로 포함될 수 있으며, 도 4의 f는 상기 충진제의 적층없이 제 1쉘부 나노 와이어 형성 후에 전극층을 형성한 것을 나타낸다. 상기 충진제(5)가 통상의 유 무기 절연체이면 되고, 이에 대한 특별한 제한이 있는 것은 아니다.
상기 소자에는 FET(Field Effect Transistor)와 같은 전자 소자, 센서, 광검출소자(photodetector), 발광 다이오드(LED: Light Emitting Diode), 레이저 다이오드(LD: Laser Diode), EL(electroluminescence)소자, PL(photoluminescence)소자, 및 CL(Cathodeluminescence)소자가 포함되지만 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 의해 제조되는 코어/쉘 형태의 나노와이어의 제 1 쉘부에 전극을 증착시켜주면 고효율 동작이 가능한 나노와이어 소자를 제조할 수 있다.
상기 소자는 상기 기판 및 제 1쉘부 나노와이어 상에 각각 형성된 전극층을 포함할 수 있다.
또한 상기 소자는 상기 기판을 제거한 후, 상기 나노와이어의 코어부 및 제 1쉘부 나노와이어 상에 각각 형성된 전극층을 포함할 수 있다.
상기 소자가 컬러 필터를 포함하여 R, G, B 발광 소자, 또는 백색 발광 소자가 될 수 있다.
상기 소자는 나노 와이어 자체가 발광원이 될 수도 있고, 도 7 및 도 8에 제시된 것처럼, 발광면에 형광체 등의 컬러 변환 물질(8R, 8G, 8B)을 놓으면 R, G, B 디스플레이 소자 혹은 백색 발광원으로 이용할 수 있다.
상기 소자는 나노 와이어의 수직형 옆면이 모두 p-n 접합의 형태를 가지게 되어 다이오드 면적이 나노 와이어 길이 방향으로 매우 증가하는 구조를 가지게 되어, 고휘도의 발광소자가 될 수 있다.
이외에도 p/n 다이오드 혹은 에너지 밴드가 다른 반도체 물질로 된 나노 와이어 재료를 2차원적으로 배열하여 EL 구동 혹은 태양전지와 같은 광다이오드를 구현할 수 있다.
이하, 실시예에 의거하여 본 발명을 구체적으로 설명하지만, 하기의 실시예는 단지 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1 : 실리콘 나노와이어의 제조
전도성이 있는 실리콘 기판을 유기 세정과 불산을 이용하여 자연 산화막을 제거한 후 촉매로 닛폰페인트(Nipponpaint) 사의 Au 나노입자를 스핀 코팅하거나 e-beam 증착 방법을 이용하여 약 30nm의 박막을 형성하고, 상기 박막 위에 SiO2 산화막을 증착하여 1um 두께로 증착하였다. 이후, 클라리언트사의 AZ-1512 포토레지스트를 역시 스핀코팅 하고, 오리엘사의 UV-exposure를 광원으로 사용하여 포토마스크를 통해 노광한 뒤 현상하여 패턴을 형성시켰다. 포토레지스터가 제거된 부분의 노출된 SiO2 산화막은 불산 용액으로 에칭하여 촉매층을 노출시켰다. 이어서, 상기 기판을 반응로에 넣고, 분당 10~15℃로 가열(heating)하며 나노와이어 전구체로서 diluted SiH4와 도펀트로서 BH3을 100sccm 정도로 주입하면서 공정 압력을 500torr로 일정하게 하였다. 공정 온도인 500℃에 도달되면 30분 유지시켜 코어부 나노와이어가 성장되도록 하였다. 이어서, 주입 가스를 끊고 나노와이어의 성장을 종료시켰다. 다음으로, 나노와이어 전구체로서 diluted SiH4와 도펀트로서 P2H5을 주입하여 코어부 나노와이어와 동일한 방법으로 제 1 쉘부 나노와이어를 성장시켰다.
실시예 2: 수직형 EL 발광소자의 제조
상기 실시예 1에서 제조한 나노와이어 사이에 절연물질로서 폴리이미드를 충진한 후 제 1 쉘부 나노와이어 상부에 ITO 전극층을 형성하였다.
실시예 3: 수평형 EL 발광소자의 제조
상기 실시예 1에서 제조한 나노와이어에서 기판을 제거한 다음 나노와이어만 분리하고, 상기 분리된 나노와이어를 평면에 배열한 후 각각의 전극을 접착시켜 수평형 나노와이어 소자를 제조하였다.
이상에서 구체적인 실시예를 들어 본 발명을 상세하게 설명하였으나 본 발명은 상술한 실시예에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 본 발명이 속하는 기술 분야의 당업자에 의해 많은 변형이 가능함은 자명할 것이다.
도 1은 종래 기술에서 사용되는 코어/쉘 형태의 나노와이어 장치의 개략도이고,
도 2는 본 발명의 일실시예에 의한 나노와이어 및 이를 포함하는 나노와이어 소자를 제조하는 방법을 설명하기 위한 공정흐름도이며,
도 3은 본 발명의 일실시예로서 금속층을 절연막 전에 형성하여 VLS(vapor-liquid-solid)법으로 나노와이어를 제조하는 방법을 설명하기 위한 공정흐름도이고,
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예로서 금속층을 절연막 후에 형성하여 VLS(vapor-liquid-solid)법으로 나노와이어를 형성하는 방법을 설명하기 위한 공정흐름도이고,
도 5는 상기 도 2 에 의해 제조된 나노와이어에서 기판을 제거한 다음 전극을 형성하여 나노와이어 소자를 제조하는 공정흐름도이며,
도 6은 상기 도 2 에 의해 제조된 나노와이어의 코어부 및 제 1 쉘부 사이에 도핑되지 않은 인트린식 부분으로 된 발광층을 추가로 형성시키는 방법의 공정흐름도이고,
도 7은 본 발명에 의해 제조된 나노와어를 수평형으로 응용하여 디스플레이 소자의 발광원으로 사용하는 예를 나타내는 개략도이다.
도 8은 본 발명에 의해 제조된 나노와어를 수직형으로 응용하여 디스플레이 소자의 발광원으로 사용하는 예를 나타내는 개략도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 기판, 2 : 절연막 3 : 코어부 나노와이어
4 : 제 1 쉘부 나노와이어 5 : 충진제
6 : 전극층 7 : 금속층
8 : 형광물질 9 : 인트린식 부분

Claims (30)

  1. 기판 상에 패터닝된 절연막을 형성하는 단계,
    상기 패터닝에 의해 절연막이 제거된 기판 위에 다수의 코어(core)부 나노와이어를 수직으로 형성하는 단계;
    상기 코어부 나노와이어 표면 상에 도핑되지 않은 인트린식 부분으로 된 발광층을 형성시키는 단계; 및
    상기 발광층의 표면상에 제 1 쉘(shell)부 나노와이어를 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 방법이 상기 제1 쉘부 나노와이어 형성 단계 후에 상기 기판을 제거하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 제1 쉘부 나노와이어 형성 단계는 제 1 쉘부 나노와이어의 하부를 상기 절연막 위에 형성시키는 단계로서, 상기 단계에 의해 상기 코어부 나노와이어의 하부 및 상기 제 1 쉘부 나노와이어의 하부의 접촉이 상기 절연막으로 차단되는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 기판이 실리콘 기판, 사파이어(sapphire), 유리, 유리 위에 실리콘을 코팅한 기판, 인듐 주석 산화물, 운모, 흑연, 황화 몰리브덴, 구리, 아연, 알루미늄, 스테인레스, 마그네슘, 철, 니켈, 금, 은의 금속, 폴리이미드, 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 아크릴 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 것임을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 패터닝된 절연막 형성 단계는
    기판 상에 절연막을 적층하는 단계, 및 상기 절연막에 패턴을 형성하여 상기 절연막의 일부를 제거하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 절연막에 패턴을 형성하는 방법은 상기 절연막 상에 포토레지스트를 도포하여 리소그래피로 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  7. 제 5항에 있어서, 상기 절연막에 패턴을 형성하는 방법은 상기 절연막 상에 감광성 포토레지스트 조성물을 코팅하는 단계;
    상기 절연막의 에칭하고자 하는 구간을 선택적으로 노광하는 단계 ; 및
    상기 노광된 부분을 에칭하여 상기 절연막을 제거하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  8. 제 1항에 있어서, 상기 절연막이 BaO.33SrO.66TiO3 BST, Al2O3, Ta2O5, La2O5, Y2O3, TiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 강유전성 절연체, PbZrO.33TiO.66O3(PZT), Bi4Ti3O12, BaMgF4, SrBi2(TaNb)2O9, Ba(ZrTi)O3(BZT), BaTiO3, SrTiO3, Bi4Ti3O12, SiO2, SiNx, AlON로 이루어진 군으로부터 선택된 무기절연체, 또는 폴리이미드(Polyimide), BCB(benzocyclobutane), 파릴렌(Parylene), 폴리아크릴레이트(Polyacrylate), 폴리비닐알콜(Polyvinyalcohol), 폴리비닐페놀(Polyvinylphenol)로 이루어진 군으로부터 선택된 유기절연체로 형성되는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  9. 제 1항에 있어서, 상기 절연막이 100nm 내지 50um 두께로 형성되는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  10. 제 1항에 있어서, 상기 절연막을 적층하는 단계는 스핀코팅, 딥코팅, 프린팅 방식, 분무 코팅 및 롤 코팅으로 이루어지는 군에서 선택된 방법으로 형성되는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  11. 제 1항에 있어서, 상기 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어는 Ⅱ-Ⅵ족, Ⅲ-Ⅴ족, Ⅳ-Ⅵ족 화합물 반도체, IV족 반도체 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  12. 제 11항에 있어서, 상기 II-VI족 화합물 반도체는 CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe의 이원소 화합물 또는 CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe의 삼원소 화합물 또는 CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 III-V족 화합물 반도체는 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb의 이원소 화합물 또는 GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, GaAlNP의 삼원소 화합물 또는 GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 IV-VI족 화합물 반도체는 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe의 이원소 화합물 또는 SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe의 삼원소 화합물 또는 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질이고, 상기 IV족 반도체는 Si 또는 Ge의 단일 원소 또는 SiC 또는SiGe의 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 물질인 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  13. 제 1항에 있어서, 상기 코어부 또는 제 1 쉘부 나노와이어를 형성하는 방법이 VLS(vapor phase-liquid phase-solid phase)법, SLS(solid-liquid-solid)법, 유기금속화학증착법(MOCVD : MetalOrganic Chemical Vapor Deposition), MBE(Molecular Beam Epitaxy)법으로 이루어지는 군에서 선택된 방법인 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  14. 제 1항에 있어서, 상기 방법이 상기 절연막 형성 단계 이전에 상기 기판 상에 금속층을 먼저 적층한 후에 상기 금속층 상에 패터닝된 절연막을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  15. 제 1항에 있어서, 상기 코어부 나노와이어 형성 단계는 패터닝된 절연막 형성 단계의 절연막이 제거된 기판 위에 금속층을 추가로 형성하고, 및 상기 코어(core)부 나노와이어를 상기 기판 위에 형성시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  16. 제 14항 또는 15항에 있어서, 상기 방법이 상기 금속층이 형성된 기판을 반응로에 넣고 기체 및 나노와이어 전구체를 주입하면서 가열하여 나노와이어를 형성시킴으로서 수행하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  17. 제 14항 또는 15항에 있어서, 상기 금속층이 Au, Ni, Ag, Pd, Pd/Ni, Ti, Co, Cr 및 Fe로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것임을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  18. 제 1항에 있어서, 상기 코어부 나노와이어 형성 단계는 상기 코어부 나노와이어를 각각 p형 또는 n형으로 도핑시키는 단계를 포함하고, 상기 제1쉘부 나노와이어 형성 단계는 상기 제 1 쉘부 나노와이어를 n 형 또는 p형으로 도핑시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  19. 제 1항에 있어서, 상기 나노와이어의 코어부 및 제 1 쉘부의 접촉면이 발광층인 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  20. 삭제
  21. 제 1항에 있어서, 상기 인트린식 부분이 제 2 쉘부 나노와이어로 형성된 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  22. 제 21항에 있어서, 상기 제 2 쉘부 나노와이어는 코어부 및 제1 쉘부 나노와이어와 격자정합이 되는 물질을 성장시켜 형성된 것을 특징으로 하는 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어 제조방법.
  23. 제1항 또는 제2항의 방법에 의해 제조된 코어/쉘/쉘 형태의 나노와이어.
  24. 기판 ;
    상기 기판의 일 측면 상에 형성된 절연막 ;
    패턴 형성에 의해 상기 절연막의 일부가 제거된 기판 위에 수직으로 형성된 다수의 코어(core)부 나노와이어 ;
    상기 코어부 나노와이어 표면 상에 형성된 인트린식 부분으로 된 발광층;
    상기 발광층의 표면에 형성된 제 1쉘(shell)부 나노와이어 ; 및
    상기 제 1 쉘부 나노와이어 상에 형성된 전극층
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 나노와이어 소자.
  25. 제 1항 또는 제 2항에 의해 제조된 나노와이어를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노와이어 소자.
  26. 제 25항에 있어서, 상기 소자가 전자 소자, 센서, 광검출소자(photodetector), 발광 다이오드(LED: Light Emitting Diode), 레이저 다이오드(LD: Laser Diode), EL(electroluminescence)소자, PL(photoluminescence)소자, 및 CL(Cathodeluminescence)소자로 이루어진 군에서 선택되는 것임을 특징으로 하는 나노와이어 소자.
  27. 제 25항에 있어서, 상기 소자가 컬러 필터를 포함하여 형성된 R,G,B 발광 소자 또는 백색 발광 소자인 것을 특징으로 하는 나노와이어 소자.
  28. 제 25항에 있어서, 상기 소자가 상기 제 1 쉘부 나노와이어들 사이에 충진제를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노와이어 소자.
  29. 제 28항에 있어서, 상기 충진제가 유무기 절연체인 것을 특징으로 하는 나노와이어 소자.
  30. 제 25항에 있어서, 상기 소자는 상기 기판 또는 코어부 나노와이어 및 제 1쉘부 나노와이어 상에 각각 형성된 전극층을 포함하는 것을 특징으로 하는 나노와이어 소자.
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