JPS6211748A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の利用分野 本発明は、プロピレン系樹脂及びエチレン−ビニルアル
コール共重合体を含有する樹脂組成物に関し、よシ詳細
には成形に際しエチレン−ビニ化アルコール共重合体の
劣化が有効に抑制された上記樹脂組成物に関する。

従来技術 エチレン−ビニルアルコール共重合体ハ、種々の樹脂の
内でも、酸素等の気体に対する耐透過性に最も優れた樹
脂の一つであシ、この特性を利用して、カトル、カップ
等の包装容器やフィルム等の分野に広く使用されている
。

とのエチレン−ビニルアルコール共重合体は、湿度に対
して敏感であり、例えば１００　Ｓ　ＲＨのような高湿
度Φ件下には、酸素の透過係数が約−桁大きい値となる
欠点を有する。この欠点を改善する目的で、エチレン−
ビニルアルコール共重合体を、Ｉリエチレン、ポリプロ
ピレン等の水蒸気や水に対する耐透過性に優れた低吸水
性樹脂とブレンドされて使用するか、或いは該共重合体
を含有するガスバリヤ一層を前記吸水性樹脂の内外表面
層でサンドイッチさせた積層構造とし、エチレン−ビニ
ルアルコール共重合体への湿度の影響を小さくする手法
が広く採用されている。

而してかような組成物乃至は積層構造物から包装容器を
製造する場合、特に前述した低吸水性樹脂の内でもプロ
ピレン系樹脂を用いた時にはエチレン−ビニルアルコー
ル共重合体が劣化する傾向にあシ、押出機内部における
黒色状付着物（焦げ）等発生式いは押出に際してダイリ
ップなどに付着するでル状物質（メヤニ）等が生じ、ま
たこれによシ成形品の外観特性や機械的特性が著しく損
われるという問題を生ずる。

また前述した組成物乃至は積層構造物から包装容器を製
造する際、？トル等のプロー成形ではピンチオフによる
パリ、またカツグ成形の場合には打抜きクズ等のリグラ
インドが必然的に発生し、その再利用が省資源の見地か
ら必要となる。このリグラインド等のスクラップ組成物
はプロピレン系樹脂等の低吸水性樹脂とエチレン−ビニ
ルアルコール共重合体等を含有するブレンド物から成っ
ている。

このスクラップ組成物中にプロピレン系樹脂が含まれて
いる場合、該組成物を容器の成形等に再利用すると、上
述したエチレン−ビニルアルコール共重合体の劣化傾向
は一層顕著なものとなシ、かくしてこれらスクラップ組
成物の再利用が阻まれている。

発明の目的 従って本発明の目的は、上述した従来の欠点が解消され
たプロピレン系樹脂及びエチレン−ビニルアルコール共
重合体を含有する樹脂組成物を提供するにある。

本発明の他の目的は、成形に際して副生ずるプロピレン
系樹脂及びエチレン−ビニルアルコール共重合体のブレ
ンド物のりグラインド等のスクラ、グ組成物を有効に再
利用することが可能な樹脂組成物を提供することにある
。

発明の構成 本発明によれば、プロピレン系樹脂、エチレン−ビニル
アルコール共重合体及びハイドロタルサイト型複合金属
水酸化物を含有して成ることを特徴とする樹脂組成物が
提供される。

発明の好適態様 本発明において重要な特徴は、プロピレン系樹脂及びエ
チレン−ビニルアルコール共重合体を含有するブレンド
物中に、ハイドロタルサイト型機、合金属水酸化物を配
合することにある。

前述した様に、プロピレン系樹脂とエチレン−ビニルア
ルコール共重合体を含有するブレンド物を容器等の成形
に賦すると、エチレン−ビニルアルコール共重合体が劣
化し、混線溶融押出に際してスクリューなどへの黒色状
付着物（焦げ）、ｒル状物質（メヤニ）等の不都合を生
じるとともに、これによシ着色等による成形品の外観特
性の低下、樹脂分解物の匂い等によるフレーバー低下、
耐衝撃性等の機械的特性の低下等がもたらされるのであ
る。

本発明者等の研究によれば、この様なエチレン−ビニル
アルコール共重合体の劣化は、プロピレン系樹脂中に触
媒残渣として含まれている三塩化チタン（ＴｉＣｔｓ）
やその反応残留物等による架橋反応或いは分子切断など
が主原因であろうと推測される。

即ちプロピレンの重合触媒としては一般にチーグラー・
ナツタ触媒（Ｔｉｃｔ３．　Ａｔ（ＣＨ３）、などのア
ルキルアルミニウム）が使用されているがプロピレン系
樹脂中には、このＴ　Ｉ　ＣＬ、或いはその反応物が触
媒残渣として微量ながら含まれておシ、押出等に際して
溶融温度に付されているエチレン−ビニルアルコール共
重合体と共存するために、該共重合体の架橋反応や分子
切断などが促進され、所謂劣化が進行するものと考えら
れる。

側光ば、エチレン−ビニルアルコール共重合体に、Ｔｉ
ｃｔ、　（１１００ｐｐ　）ｔ　’ｒｉｏ□（ｌ　ｆｂ
　）　。

Ａｔ２０．　（１％　）をそれぞれ添加して２６０℃に
加熱した時のメルト７０−レート（２６０℃。

２１６０ｇ）の経時変化を第１図に示す。この線図によ
れば、ＴｉＯ□（曲線Ｂ）及びＡｔ２０．　（曲線Ｃ）
を添加したものは、エチレン−ビニルアルコール共重合
体単独（曲線Ｄ）のものと、その経時変化が殆んど変ら
ないのに対し、ＴｉＣ２，（曲線Ａ）を添加したものは
、その添加量がＴｉＣ２等に比して著しく少ないにもか
かわらず、メルトインデックスの低下が顕著であること
が理解されよう。

またリグラインド等のスクラップ組成物は、既に溶融押
出等の苛酷な作業に付されたものであるタメ、該組成物
中のエチレン−ビニルアルコール共重合体は既に劣化が
進行している。従ってこのスクラップ組成物を容器の成
形等に再利用した時には、上記触媒残渣である’ｒ　ｔ
　ｃｔ３等の作用によって、エチレン−ビニルアルコー
ル共重合体の劣化が急速に進行するものと思われる。

本発明においては、この様なエチレン−ビニルアルコー
ル共重合体の熱劣化をハイドロタルサイト型複合金属水
酸化物を配合することによって防止するものである。

このハイドロタルサイト型複合金属水酸化物は、一般式
、 ｙ１２　＋、ｙ１″Ｆ（ＯＨ）２Ｘ＋３３Ｆ−２Ｚ（Ａ
２つ、・ａＨ２０−・・・・−（１）式中、Ｍ２＋はＭ
ｇ等の２価金属イオン、Ｍ３＋はＡｔ等の３価金属イオ
ン、 を満足する正数であシ、 である。

によって示される。

これらの複合金属水酸化物の内、式 ％式％（２） で表わされる化合物は、ハイドロタルサイトどして知ら
れる天然鉱物であり、この鉱物及び同族類は、協和化学
工業株式会社の出願に係る特公昭４７−３２１９８号、
４８−２９４７７号及び４８−２９４７紛公報記載の方
法等によシ合成されるものである。

本発明では、これらのハイドロタルサイト型複合金属水
酸化物の内でも、特に式 ％式％（３） で表わされる水酸化物が好適である。

上述したハイドロタルサイト型複合金属水酸化物は、塩
素イオンの捕捉機能に優れておシ、本発明ではこれを利
用してプロピレン系樹脂中に含まれるＴ　ｉ　Ｃ１３の
マスキングを行ない、エチレン−ビニルアルコール共重
合体の架橋等による劣化を防止するものである。

このハイドロタルサイト型複合金属水酸化物によるマス
キングの機能は、（３）式で表わされる化合物を例にと
れば、例えば次式で示される。

Ｍｇ　４．ｓ　Ａｔ２（ＯＨ）　１．Ｃｏ、・３．５Ｈ
２０＋２ＨＣ２→Ｍｇ４．５ＡＬ２（ＯＨ）１３Ｃ２ｚ
＋４．５ＨｚＯ＋ＣＯ２−−（’）本発明においてかか
るハイドロタルサイト型複合金属水酸化物は、プロピレ
ン系樹脂とエチレン−ビニルアルコール共重合体との合
計量当たシ１０−５乃至５重量％、特に１０　　乃至１
重量−の量で含有される。

上記範囲よシも少量の場合には所望のマスキング効果が
達成されないためエチレン−ビニル７／ｌ／コール共重
合体の劣化が防止し得す、また多量に使用した場合には
、押出特性や成形品の機械的特性或いは成形品のフレー
バなどに悪影響を及ばず。

本発明ニオイて、エチレン−ビニルアルコール共重合体
としては、エチレン含有量が２０乃至６０モルチ、特に
２５乃至５０そルチであるエチレン−酢酸ビニル共重合
体を、ケン化度が９６モルチ以上、特に９９モルチ以上
となるようにケン化して得られる共重合体ケン化物が使
用される。このエチレンビニルアルコール共重合体ケン
化物は、フィルムを形成し得るに足る分子量を有するべ
きである。

また一般に、フェノール：水の重量比で８５：１５の混
合溶媒中３０℃で測定して、０．０１ｄｔ／９以上、特
に０．０５　ｄｉ／Ｅ以上の粘度を有することが望まし
い。

プロピレン系樹脂としては、重合乃至共重合に際してチ
ーグラー・ナツタ触媒が使用されるものであって、特に
ＡＳＴＭＤ５７０で測定した吸水率が０．５チ以下、好
ましくは０．１％以下のプロピレン系樹脂が使用され、
代表的なもの止してアイソタクチック／　リプロピレン
、エチレンープロピレン共重合体、グロピレンープテン
ー１共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン−１共重
合体等の結晶性重合体を挙げることができる。

本発明の樹脂組成物において、エチレン−ビニルアルコ
ール共重合体（ＥＶＯＨ）とプロピレン系樹脂（ｐｐ）
とは任意の比率で存在し得るが、一般的に言って ＥＶＯＨ：ＰＰ＝１　：　１０　乃至１０００：１、特
に１．１０　乃至１００　：　１ の重量比で存在するのがよい。

成形時に副生ずるリグラインド中においては、ＥＶＯＨ
：ＰＰ＝１　：　２０００乃至１：３の様に、ＥＶＯＨ
に対してプロピレン系樹脂の量がかなり過剰となってい
る。

本発明の樹脂組成物においては、上記のリグライト等の
スクラップ組成物を構成成分として使用することができ
る点で非常に有効である。

本発明の樹脂組成物には、上述したエチレン−ビニルア
ルコール共重合体及びプロピレン系樹脂以外の他の熱可
塑性樹脂を配合することが可能である。

即チ、エチレン−ビニルアルコール共重合体は、湿度の
影響を少なくするためにポリプロピレン等の低吸水性樹
脂の内外表面層でサンドイッチさせた積層構造体などと
して通常使用されるが、エチレン−ビニルアルコール共
重合体と低吸水性樹脂とは一般に接着性がないので、こ
れら両樹脂層の一方或いは両方に接着剤樹脂を配合する
か、或いは両樹脂層の間に、接着剤樹脂層を設ける。こ
れらの接着剤樹脂は、当然リグラインドのブレンド物中
にも混入してくることになる。また、前述したブレンド
物を、別の低吸水性樹脂及び／又はエチレンビニルアル
コール共重合体と共押出する場合には、ブレンド物中に
接着剤樹脂を混入する場合もある。

このような接着剤樹脂としては、カルゲン酸。

カルがン酸無水物、カルボン酸塩、カルデン酸アミド、
カルデン酸エステル等に基づくカルボニル（−Ｃ−）　
　基を主鎖又は側鎖に、１乃至７００ミリイクイパレン
ト（ｍ−ｅｑ）／１ｏｏｇ樹脂、特に１０乃至５００　
ｍｅｑ／１００ｇ樹脂の濃度で含有する熱可塑性樹脂が
挙げられる。接着剤樹脂の適当な例は、エチレン−アク
リル酸共重合体、イオン架橋オレフィン共重合体、無水
マレイン酸グラフトポリエチレン、無水マレイン酸グラ
フトポリプロピレン−アクリル酸グラフトポリオレフィ
ン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、共重合ポリエステ
ル、共重合ポリアミド等である。

これらの含カルがニル熱可塑性樹脂は一般にＥＶＯＨと
ｐｐとの合計量１００重量部当シ、２００乃至０．０１
重量部、特に１００乃至０．１重量部の量で存在する。

また上記接着剤用の樹脂以外に、例えば４σ重量％以下
の範囲において、高密度ポリエチレン。

直鎖低密度ポリエチレン、アイオノマー等の他の熱可塑
性樹脂が配合されていてもよい。

本発明の樹脂組成物においては、上記の様な他の熱可塑
性樹脂が配合されている場合にも、ハイドロタルサイト
型複合金属水酸化物のマスキング効果は失われず、かく
してリグラインド等を有効に再使用することが可能とな
るものである。

本発明の樹脂組成物は、溶融押出して、容器、フィルム
乃至シート等の形に成形する。この際、成形品を該組成
物単層から形成してもよく、また他の樹脂乃至は樹脂組
成物と共押出して積層構造の成形品とすることもできる
。

本発明の樹脂組成物との共押出に使用される他の樹脂と
しては、低吸水性樹脂、エチレンビニルアルコール共重
合体、接着剤樹脂或いはこれらの２種以上のブレンド物
を挙げることができる。その層構造の適当な数例は、本
発明の樹脂組成物をＢＬ、低吸水性樹脂をＬＭＲ，エチ
レン−ビニルアルコール共重合体をＥＶＯＨ，接着剤樹
脂をＡＤで表わして、次の通シであるが、勿論本発明は
これに限定されない。

単層構造 ＢＬ 二層構造 ＢＬ／ＬＭＲ，ＢＬ／ＥＶＯＨ 三層構造 ＢＬ／ＥＶＯＨ／ＢＬ、ＢＬ／ＥＶＯＨ＋ＡＤ／ＢＬ。

ＢＬ／ＥＶＯＨ＋ＡＤ＋ＬＭＲ／ＢＬ、ＥＶＯＨ／ＡＤ
／ＢＬ、ＢＶＯＨ／ＢＬ／ＬＭＲ 四層構造 ＬＭＲ／ＢＬ／ＥＶＯＨ／ＬＭＲ＋ＡＤ％ＬＭＲ／ＢＬ
／ＥＶＯＨ＋ＡＤ／ＬＭＲ 五層構造 ＢＬ／ＡＤ／ＥＶＯＨ／ＡＤ／ＢＬ％ＬＭＲ／ＡＤ／Ｅ
ＶＯＨ／ＡＤ／ＢＬ、ＢＬ／ＥＶＯＨ／ＢＬ／ＥＶＯＨ
／ＢＬ 六層構造 ＬＭＲ／ＡＤ／ＥＶＯＨ／ＡＤ／ＢＬ／ＬＭＲ七層構造 ＬＭＲ／ＢＬ／ＡＤ／ＥＶＯＨ／ＡＤ／ＢＬ／ＬＭＲ八
層構造 ＬＭＲ／ＢＬ／ＬＭＲ／ＡＤ／ＥＶＯＨ／へＤ／ＢＬ／
ＬＭＲ 光層構造 ＬＭＲ／ＢＬ／ＬＭＲ／ＡＤ／ＥＶＯＨ／ＡＤ／ＬＭＲ
／ＢＬ／ＬＭＲ。

本発明の樹脂組成物は、例えば押出機で溶融混練した後
、Ｔ−グイ、サーキュラ−ダイ等のダイスを通して所定
の形状に押出す。

多層同時押出の場合には、各樹脂層に対応する押出機で
溶融混練した後、多層多重ダイスを通して押出す。

成形物は、フィルム、シート、ｄζトル乃至チューブで
形成用パリソン乃至はパイプ、ボトル乃至チューブ成形
用ノリフオーム等の形をと９得る。

パリソン、パイプ或いはプリフォームからのがトルの形
成は、押出物を一対の割型でビ／チオフし、その内部に
流体を吹込むことにより８易に行われる。またパイプ乃
至はノリフオームを冷却した後、延伸温度に加熱し、軸
方向に延伸するとともに、流体圧によって周方向にブロ
ー延伸することにより、延伸プローｙｔ”トル等が得ら
れる。

更に、フィルム乃至シートを、真空成形、圧空成形、張
出成形、プラグアシスト成形等の手段に付することによ
り、カッグ状、トレイ状等の包装容器が得られる。

発明の作用効果 かかる本発明の樹脂組成物においては、成形等に際して
組成物中のエチレン−ビニルアルコール共重合体成分の
熱劣化が有効に抑制されるため、−容器等の成形に供し
た場合、外観特性や耐衝撃性等の機械的特性を損うこと
なく、ガスバリヤ−性が湿度の影響によって低下するこ
とのない容器が得られる。

マタエチレンービニルアルコール共重合体成分の熱劣化
が防止されることによりて、押出特性も良好であシ、所
謂焦げ等の発生もなく、サージング、フィッシュアイ、
メヤニ等の欠陥のない押出物が得られる。

更に本発明によれば、容器の成形等によシ副生ずるリグ
ラインド等のスクラップ組成物を、容器等の成形に再利
用できるという顕著な利点が達成され、かかる本発明は
省資源の見地から極めて有用である。しかも本発明の樹
脂組成物を容器等の成形に供した場合、リグラインド等
のスクラップ組成物を、該組成物中にハイドロタルサイ
ト型複合金属水酸化物が前述した様な範囲内に含有され
ている限シにおいて、そのまま再利用することが可能と
なる。

本発明と次の例で説明する。

実施例１゜ 密度が０．９１ｇ滓、　（ＡＳＴＭＤ−１５０５）、メ
ルト・インデックスが５．９９　／　１０　ｍｉｎ、　
（ＡＳＴＭＤ−１２３８）のアイツタクチイック・ポリ
プロピレン（ＰＩＦ−１）と、エチレン含有量が４８モ
ルチ、ケン化度が９６．１％、メルト・イアｆｙり、（
（ＭＩ　、ＡＳＴＭ　Ｄ−１２３８）が２０　ｆｉ／　
１０　ｍｉｎ、のエチレン−ビニルアルコール共重合体
（ＥＶＯＨ−１）との混合比（重量比）が９０：１０の
混合物に０．０５　ＰＨＲ，のＤＨＴ−４Ａ（協和化学
工業（株）製ハイドロタルサイト類化合物）を添加し、
ドライ・ブレンドした後に、このドライ・ブレンド物を
***ブラベンダー社製のプラベンダー・プラストグラフ
会用いて、チェンバ一温度が２３０℃、ローター回転数
が６５ｒｐｍ。

の条件下で３０分間の混練を行なった。

以下、との混練物をＡと記す。また、比較のために前記
ＤＨＴ　−４Ａを添加しない混線物（ＰＰ−１とＥＶＯ
Ｈ−１との混合比は同じ）も上記と同じ条件で得た（以
下、この混練物をＢと記す。）。

これらＡ、Ｂの２ｓ類の混練物！＆２５０℃の高圧プレ
スによって厚さが約３００μｍのシートを作製した。そ
してそれらＡ、Ｂ各シートの単位面積（１ｍ）を万能投
影機で１００倍に拡大し、焦げ（黒色劣化物）を観察し
た。Ａシートから観察された焦けの数は１個／１α２で
あったのに対し、Ｂシートから観測された焦げの数は７
２個／１ｃｒｎ２であった。

実施例２゜ 密度が０．９０　ｇ、ん、　（ＡＳＴＭＤ−１５０５）
　、メルト・インデックスが１．１．９／１０ｍ１ｎ、
（ＡＳＴＭＤ−１２３８）のエチレン・プロピレン共重
合体（５ｗｔ％のエチレンを含有、以下ＰＰと記す。）
１００重址部に対し、１重量部のＤＨＴ−４Ａ　（実施
例１に記載）を添加し、直径が６５■、有効長と直径の
比（Ｌ／Ｉ））が２２のスクリューを内蔵した押出様に
よって前記ＰＰ＋ＤＨＴ系混合物を作製した。このとき
のベレタイジングの条件は押出機の設定温度がスクリュ
ーのフィード部分から順に２００℃、２００℃、２３０
℃、２３０℃、スクリューの回転数は４５ｒｐｍであシ
、吐出量は５０ｋｇ／ｈｒ　であった。以下この混合物
を５−ｐｐと記す。

一方、エチレン含有量が２７モルチ、ケン化度が９９．
５モルチ、メルト・インデックス（ＡＳＴＭＤ−１２３
８、但し、測定温度は２１０℃）のエチレン−ビニルア
ルコール共重合体（ＥＶＯＨ）　１００重量部前記ＤＨ
Ｔ−４Ａを０．５重量部添加し、上記と同じ押出機及び
ベレタイジング条件で前記ＥＶＯＨ＋ＤＨＴ系混合物（
ペレット）を得た。以下、このペレットをＳ　−ＥＶＯ
Ｈと記す。

これらの各ペレットを表１に示す混合比（同表中の単位
はそれぞれ′ｋｇ）でドライ・ブレンドした後に、それ
らの各混合物を上記の押出機及び内容積が４５０ＣＣで
円筒状の＆）層成型用金型を用いて、上記の各混合物か
らなるボトル（平均肉厚は約５００μｍ　　）を成形し
た。押出及び成形条件は、ブロー成形条件が５．０　ｋ
ｌ？　／　ｃｍ２であった他は全て上記のペレタイノン
グ条件と同一であった。また、各ボトルは、押出開始か
ら約１時間経過後からサンプリングを始めた。ボトルを
一種類につき約２００本採取した。以下、これらの＆）
ルを表１中に記載のマークに従って、それぞれＣ，Ｄ、
Ｅ。

Ｆ、Ｇ、Ｈ，Ｉ、Ｊと記す。

得られた８種類の各ボトルに就いて、実施例１に記載し
た方法と同様に高圧プレスによってＣ〜Ｊシートを作製
し、実施例１記載の万能投影機で同じ条件に拡大し、焦
げ（黒色劣化物）を観察した。結果を表２に示す。表２
に於ける各数値は、一種類当り各１００本のｙｊｒトル
の胴中央部からプレスされた各シートのうち、焦げが認
められたボトルの本数を意味する。従って、値の小さい
ほうが“ボトル中の焦げ”が少ないと認められる。

次に、このテストに於て押出機のスタート直後から何分
後に押出機のダイリップに１メヤニ″（ｒル状物質）が
発生するかを、これら８種類の組成物に就いて、３名の
作業員により視覚で判定させた。結果を表２に併せて示
す。表２に於て、各位は上記３名の回答の平均値を５分
単位に纏めたものである。従って、表２に於て値の小さ
いもののほうが“メヤニ”の発生が遅い、即ち組成１勿
は耐劣化性に対して良好であると言える。

さらに、約２時間の押出成形を終了した後、押出機から
スクリューを抜き出し、同スクリューのコンプレッショ
ン部分からメタリング部分にかけての”焦げ″の付着状
態を上記３名の作業員に視覚判定させた。結果を表２に
併せて示す。同表に於て、各位は、上記３名の作業員の
視覚判定により（１）スクリューに焦げが付着していな
い場合を１、（ｉｉ）焦げが若干付着している場合を２
、（］ｉｉ）焦げがかなシ付着している場合を３．４ψ
焦げのスクリューへの堆積が著しい場合を４というよう
に、それぞれ評点付けを行わせ、各回答の平均値を示し
ている。従って、数値の小さいもののほうが、スクリ□
ューへの焦げの程度が少ないと判定できる。

表１及び表２の結果から、ＰＰまたはＥＶＯＨのうちの
、少なくともいずれか一方の合成樹脂にハイドロタルサ
イト類化合物を添加すると、ＰＰ／ＥＶＡＬ系混合物の
溶融押出に際して、゛焦げ″や”メヤニ”など、樹脂の
劣化を顕著に防止゛することが可能となる。

表　　　１ 表２

【図面の簡単な説明】

ｇ　ｌ　図ハ、エチレン−ビニルアルコール共重合体に
、Ｔｉｃｔ、　　、　ＴｉＯ２及びＡｔ２０．を夫々添
加したものについて、経時とメルトフローレートとの関
係を示す線図である。 第１図

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）プロピレン系樹脂、エチレン−ビニルアルコール
   共重合体及びハイドロタルサイト型複合金属水酸化物を
   含有して成ることを特徴とする樹脂組成物。
2. （２）プロピレン系樹脂とエチレン−ビニルアルコール
   共重合体とを１０＾７：１乃至１：１０００の重量比で
   含有し且つこれら両樹脂の合計量当りハイドロタルサイ
   ト型複合金属水酸化物を１０＾−＾５乃至５重量％の量
   で含有する特許請求の範囲第１項記載の組成物。