JP6998550B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
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Description
負極は、充電の際、リチウム金属が析出する負極集電体を備える。
正極は、例えば、正極活物質、導電材および結着剤を含む混合物である正極合剤を、円盤状に成形することにより得られる。あるいは、正極は、正極集電体に正極合剤を含む層(正極合剤層)を保持させることにより得られる。正極集電体としては、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、チタンなどを用いることができる。正極合剤層は、液状成分と混合してスラリー状とし、正極集電体の表面に塗布し、乾燥させることにより、正極集電体に保持させることができる。正極集電体の厚みは特に限定されず、例えば、5~300μmである。正極合剤層の厚みも特に限定されず、例えば、30~300μmである。
セパレータとしては、例えば、ポリオレフィンを含む多孔性フィルム、ポリイミドを含む三次元規則配列多孔性フィルム、同様の素材から形成される不織布等が挙げられる。また、セパレータは、酸化アルミニウム等の無機化合物の微粒子をバインダで固めたシートであってもよい。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。セパレータの厚みは特に限定されず、例えば、5~200μmである。
非水電解液は、リチウムイオン伝導性であって、リチウム二次電池で使用される従来公知の物質を例示することができる。非水電解液は、例えば、電解質塩および非水溶媒を含む。
第1実施形態の負極12Aは、図2に示すように、円形の負極集電体121Aを備える。負極集電体121Aの対向面12Xには、導電性の突部122Aが配置されている。突部122Aはライン形である。このような負極12Aは、例えばコイン型のリチウム二次電池に用いられる。
第2実施形態の負極12Bは、図4A~図4Cに示すように、矩形の負極集電体121Bを備える。負極集電体121Bの対向面12Xには、導電性の突部122Bが設けられている。それ以外は、第1実施形態と同様である。突部122Bはライン形である。このような負極12Bは、例えばシート型、積層型のリチウム二次電池に用いられる。
第3実施形態の負極12Cは、図5に示すように、円形の負極集電体121Cを備える。負極集電体121Cの対向面12Xには、導電性の突部122Cが設けられている。それ以外は、第1実施形態と同様である。突部122Cは多角形(四角形)である。このような負極12Cは、例えばコイン型のリチウム二次電池に用いられる。
第4実施形態の負極12Dは、図6A、図6Bに示すように、略矩形の負極集電体121Dを備える。負極集電体121Dの対向面12Xには、導電性の突部122Dが設けられている。それ以外は、第3実施形態と同様である。突部122Dは多角形(四角形)である。このような負極12Dは、例えばシート型、積層型のリチウム二次電池に用いられる。
第5実施形態の負極12Eは、図7に示すように、円形の負極集電体121Eを備える。負極集電体121Eの対向面12Xには、絶縁性の突部122Eが設けられている。突部122Eはライン形である。このような負極12Eは、例えばコイン型のリチウム二次電池に用いられる。
第6実施形態の負極12Fは、図8に示すように、円形の負極集電体121Fを備える。負極集電体121Fの対向面12Xには、絶縁性の突部122Fが設けられている。それ以外は、第5実施形態と同様である。ただし、突部122Fは多角形(四角形)である。このような負極12Eは、例えばコイン型のリチウム二次電池に用いられる。
(1)負極の作製
ステンレス箔M1(厚さ100μm、太陽金網(株)製)にエッチングを施して、図2と同様に配置されたライン形の突部3個と基部とを一体的に形成した。突部の頂部の幅(径)は70μm、高さは30μmであり、突部同士の最短距離Dは約5mmであった。基部の面積は、対向面の面積の95%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。エッチングされたステンレス箔を直径15mmの円形に打ち抜いて、直径15mm、厚さ300μmの他のステンレス箔M2(最大高さ粗さRz:約10μm、平井精密工業(株)製)の一方の主面に抵抗溶接した。このようにして、ライン形の突部を備える負極を得た。なお、基部の最大高さ粗さRzは10μmであった。
以下のようにして、図9に示すハーフセル20(直径20mm、厚み1.6mm)を組み立てた。なお、(1)負極の作製、および、(2)ハーフセルの作製は、露点がおよそ-60℃のドライエア中で行った。
ハーフセルを用いて、負極集電体に対する25℃での充放電効率を求めた。充電は、電流密度3.75mA/cm2、充電時間2時間で行い、放電は、電流密度3.75mA/cm2で行った。電流密度は、負極を負極集電体の対向面の法線方向からみたときの面積(1.77cm2)に基づいて算出した。放電は、ハーフセルの電圧が1Vに達するか、あるいは、放電時間が2時間を経過した時点で終了した。このような条件で、充放電サイクルを10回繰り返した。結果を表1に示す。
ステンレス箔M1にエッチングを施して、図5に示す9個の多角形の突部と基部とを一体的に形成したこと以外は、実施例1と同様にして負極およびハーフセルを作製し、評価した。結果を表1に示す。なお、突部の頂部は一辺が70μmの正方形、突部の高さは30μmであり、突部同士の最短距離Dは、約5mmであった。基部の面積は、対向面の面積の99.5%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。基部の最大高さ粗さRzは10μmであった。
負極として、ステンレス箔M2のみを用いたこと以外は、実施例1と同様にしてハーフセルを作製し、評価した。結果を表1に示す。
[実施例3]
銅箔(厚さ100μm、平井精密工業(株)製)にエッチングを施して、図2と同様に配置されたライン形の3個の突部と基部とを一体的に形成したこと以外は、実施例1と同様にして負極およびハーフセルを作製し、評価した。結果を表2に示す。突部の頂部の径は70μmであり、高さは30μmであり、突部同士の最短距離Dは、約5mmであった。基部の面積は、対向面の面積の95%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。基部の最大高さ粗さRzは2μmであった。
5個のライン形の突部を、突部同士の最短距離Dが約3mmとなるように形成したこと以外は、実施例3と同様にして負極およびハーフセルを作製し、評価した。結果を表2に示す。基部の面積は、対向面の面積の91%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。基部の最大高さ粗さRzは2μmであった。
15個のライン形の突部を、突部同士の最短距離Dが約1mmとなるように形成したこと以外は、実施例3と同様にして負極およびハーフセルを作製し、評価した。結果を表2に示す。基部の面積は、対向面の面積の70%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。基部の最大高さ粗さRzは2μmであった。
88個のライン形の突部を、突部同士の最短距離Dが約0.1mmとなるように形成したこと以外は、実施例3と同様にして負極およびハーフセルを作製し、評価した。結果を表2に示す。基部の面積は、対向面の面積の30%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。基部の最大高さ粗さRzは2μmであった。
銅箔にエッチングを行わなかったこと以外は、実施例3と同様にして負極およびハーフセルを作製し、評価した。結果を表2に示す。
[実施例7]
ポリイミドテープ(日東電工(株)製)を、直径15mm、厚さ300μmのステンレス箔(最大高さ粗さRz:約10μm、平井精密工業(株)製)の一方の主面に、図7に示すように接着して、ライン形の突部を備える負極を得た。この負極を用いたこと以外は、実施例1と同様にしてハーフセルを作製し、評価した。結果を表3に示す。突部の短手方向の長さは1mmであり、高さは60μmであった。基部の面積は、対向面の面積の77%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。突部同士の最短距離Dは、約7mmであった。
ポリイミドテープを、図8に示すように接着したこと以外は、実施例7と同様にして負極およびハーフセルを作製し、評価した。結果を表3に示す。突部はそれぞれ、一辺が2mmの正方形であり、高さは60μmであった。突部同士の最短距離Dは、約6mmであった。
[実施例9]
銅箔(厚さ100μm、平井精密工業(株)製)にエッチングを施して、図2に示すライン形の3個の突部と基部とを一体的に形成したこと以外は、実施例1と同様にして、4個の負極Na~Nd、および、4個のハーフセルCa~Cdを作製した。各突部の頂部の幅(径)は70μmであり、高さは30μmであった。突部同士の最短距離Dは、約5mmであり、基部の面積は、対向面の面積の95%であり、負極集電体の基部の全面積が開放領域であった。基部の最大高さ粗さRzは2μmであった。
表4に示した多孔性金属シート(いずれも太陽金網(株)製)をステンレス箔に抵抗溶接した負極を用いたこと、LiPF6/EC/DMC/EMC=1/5/2.5/2.5(モル比)の電解液を用いたこと、および、ポリオレフィン製多孔性フィルムのセパレータを用いたこと以外は、実施例1と同様にしてハーフセルを作製し、評価した。なお、ECおよびEMCは、三菱化学(株)製である。結果を表4に示す。なお、対向面の最大高さ粗さRzは、いずれも10μmを超えていた。多孔性金属シートとして、比較例3では、微細ステンレス繊維で構成された厚み30μmのフェルトを、比較例4では、微細ステンレス繊維で構成された厚み100μmのフェルトを、比較例5では、厚み100μmに圧延された発泡ステンレスを、比較例6では、635メッシュ、厚み80μmのステンレス網を用いた。表4には、各多孔性金属シートの空隙率あるいは開口率を合わせて示した。
負極としてステンレス箔M2のみを用いたこと以外は、比較例3と同様にしてハーフセルを作製し、評価した。結果を表4に示す。
以下のようにして作製した正極および実施例8で作製した負極を用いて、コイン型リチウム二次電池を作製した。
(1)正極の作製
LiNi0.8Co0.18Al0.02O2(正極活物質(NCA))と、アセチレンブラック(AB)と、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)とを、NCA/AB/PVDF=98/1/1(重量比)となるようにN-メチル-2-ピロリドンに分散し、スラリーを得た。得られたスラリーをアルミニウム箔(正極集電体)の片面に塗布した後、105℃で乾燥して、正極合剤層を形成した。次いで、得られたアルミニウム箔と正極合剤層との積層体を圧延し、直径15mmのディスク型に打ち抜いて、正極を得た。正極の電気容量は、4.5mAh/cm2となるようにした。
以下のようにして、図1に示すコイン型リチウム二次電池(直径20mm、厚み1.6mm)を組み立てた。なお、コイン型リチウム二次電池の組み立ては、露点がおよそ-60℃のドライエア中で行った。
コイン型リチウム二次電池に対して充放電サイクルを10回繰り返し、10回目の充電が終了したときの電池の厚みを測定した。
充放電は、電流密度0.9mA/cm2、電圧範囲2.5V~4.3V、温度25℃の条件で行った。電流密度は、負極を負極集電体の主面の法線方向からみたときの面積(1.77cm2)に基づいて算出した。
負極としてステンレス箔M2のみを用いたこと以外は、実施例10と同様にして、図1に示すコイン型リチウム二次電池を作製し、評価した。
直径15mmに打ち抜いたステンレス箔M1にエッチングを施して、図12に示すような十字状の突部を形成したこと以外は、実施例1と同様にして、比較例9の負極およびハーフセルを作製した。図12は、十字状の突部122Gを有する負極集電体121Gからなる負極12Gを模式的に示している。
突部の高さが異なること以外は、実施例1と同様にして、実施例11~15の負極及びハーフセルを作製した。実施例11~15の突部の高さは、それぞれ、10μm、15μm、90μm、120μm、150μmであった。実施例11~15のハーフセルを評価した結果を、実施例1及び比較例1の結果と併せて、表6に示す。
本開示の一態様に係るリチウム二次電池は、リチウムを含有する正極活物質を含む正極と、充電状態においてリチウム金属が析出する表面を有する負極集電体を含む負極と、前記正極と前記負極の間に配置されたセパレータと、前記正極と前記負極の間を満たす、リチウムイオン伝導性を有する非水電解液と、を備える。前記負極集電体は、前記表面から前記セパレータに向かって突出する複数の突部を含む。前記負極集電体の前記表面のうち、第1の端部から、前記複数の突部の間に広がる領域を通過して、前記第1の端部と対向する第2の端部へと至る所定の線上において、突部が存在しない。
11:正極
111:正極集電体
112:正極合剤層
12、12A~12H:負極
12X:対向面
121、121A~121H:負極集電体
122、122A~122H:突部
1221:頂部
1222、1222a、1222b:サイド部
13:セパレータ
14:正極ケース
15:負極ケース
16:ガスケット
17:スペーサー
18:皿バネ
20:ハーフセル
21:対極
23:セパレータ
24:キャップ
25:負極ケース
26:ガスケット
28:皿バネ
Claims (21)
- リチウムを含有する正極活物質を含む正極と、
充電状態においてリチウム金属が析出する表面を有する負極集電体を含む負極と、
前記正極と前記負極の間に配置されたセパレータと、
前記正極と前記負極の間を満たす、リチウムイオン伝導性を有する非水電解液と、を備え、
前記負極集電体は、前記表面から前記セパレータに向かって突出する複数の突部を含み、
前記負極集電体の前記表面のうち、第1の端部から、前記複数の突部の間に広がる領域を通過して、前記第1の端部と対向する第2の端部へと至る所定の線上において、突部が存在せず、
前記複数の突部のうちの隣り合う2つの間の離間距離の最小値が、前記負極集電体の前記表面に垂直な方向から見たときの前記複数の突部のそれぞれの最大幅よりも大きく、
前記複数の突部は、前記負極集電体の前記表面上に二次元的に配列されており、
前記複数の突部の配列は、第1の方向において第1の周期性を有し、前記第1の方向とは異なる第2の方向において第2の周期性を有する、
リチウム二次電池。 - 前記複数の突部は前記セパレータと接触し、
前記充電状態において、前記リチウム金属は、前記セパレータと前記負極集電体の前記領域との間の空間に析出する、
請求項1に記載のリチウム二次電池。 - 前記負極は、前記非水電解液が前記セパレータと前記負極集電体の前記表面との間を前記所定の線に沿って流通することを許容する、
請求項1または請求項2に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部のそれぞれは、前記負極集電体の前記表面に垂直な方向から見たときに、短冊形状を有する、
請求項1から請求項3のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部のうち隣り合う2つの間の離間距離の最小値が、前記複数の突部のそれぞれにおける前記短冊形状の短手方向の幅よりも大きい、
請求項4に記載のリチウム二次電池。 - 前記所定の線は、前記短冊形状の長手方向に対して平行である、
請求項4または請求項5に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部のそれぞれは、前記短冊形状の長手方向に対して垂直な断面において、テーパ形状を有する、
請求項4から請求項6のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部は、前記負極集電体の前記表面に垂直な方向から見たときに、ストライプ状に配列されている、
請求項4から請求項7のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部は、前記負極集電体の前記表面に垂直な方向から見たときに、二次元的に配列されている、
請求項4から請求項8のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部のうちの前記第1の方向で隣り合う2つの間の第1の離間距離は、前記複数の突部のうちの前記第2の方向で隣り合う2つの間の第2の離間距離と等しい、
請求項1から請求項3のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記第1の方向は前記第2の方向に対して直交である、
請求項1から請求項3および請求項10のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記第1の方向は前記第2の方向に対して非直交である、
請求項1から請求項3および請求項10のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部のそれぞれは、前記負極集電体の前記表面に垂直な方向から見たときに、円形状、楕円形状、または多角形状を有する、
請求項1から請求項3および請求項10から請求項12のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記負極集電体は、
導電性シートと、
前記導電性シート上に前記複数の突部として配置された複数の導電性部材とを含む、
請求項1から請求項3および請求項10から請求項13のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記導電性部材の材料は、前記導電性シートの材料と異なる、
請求項14に記載のリチウム二次電池。 - 前記負極集電体は、
導電性シートと、
前記導電性シート上に前記複数の突部として配置された複数の絶縁性部材とを含む、
請求項1から請求項3および請求項10から請求項13のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記負極集電体は銅を含有する、
請求項1から請求項16のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記負極集電体の前記表面に垂直な方向から見たときに、前記負極集電体の面積に対する、前記複数の突部の総面積の割合が、0.2%以上、70%以下である、
請求項1から請求項17のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記セパレータの一部が、前記複数の突部の間の空間に入り込んでいる、
請求項1から請求項18のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部のそれぞれの高さは、15μm以上、120μm以下である、
請求項1から請求項19のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の突部のうちの隣り合う2つの間の離間距離の最小値は、前記負極集電体の前記表面の短手方向の長さもより小さい、
請求項1から請求項20のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。
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