JP2009187753A - 蓄電素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウムイオンもしくはアニオンを可逆的に担持可能な正極1pと、リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な材料からなる負極1nとをセパレータ30を介して対向配置してなる発電要素を1単位として、少なくとも1単位以上の発電要素を積層してなる電極積層体100をリチウム塩を含む電解液とともに密封封止してなる蓄電素子200において、
負極側の集電体11n表面には金属リチウム20の全部、あるいは一部が当該集電体と電気的に接触するように配置されて、前記負極には当該金属リチウムを起源としたリチウムイオンがあらかじめ吸蔵されてなり、
前記発電要素の正極と負極とセパレータのそれぞれの単位面積当たりの細孔容積の合計値が1.7μL以上である蓄電素子としている。
【選択図】図2
Description
負極側の集電体表面には金属リチウムの全部、あるいは一部が当該集電体と電気的に接触するように配置されて、前記負極には当該金属リチウムを起源としたリチウムイオンがあらかじめ吸蔵されてなり、
前記発電要素の正極と負極とセパレータのそれぞれの単位面積当たりの細孔容積の合計値が1.7μL以上である蓄電素子としている。
(2)電解液が、正極、負極、セパレータの細孔のみに包含されたとしても、細孔容積の総量以上の電解液は必要。
(3)電解液が、正極、負極、セパレータの細孔のみに存在するわけではなく、蓄電素子内部の隙間に保持される分も存在する。
図1に本発明の第1の実施例における蓄電素子の負極側の概略構造(A)と正極側の概略構造(B)とを示した。(A)と(B)には、それぞれ、負極側の電極体(負極電極体)1nと正極側の電極体(正極電極体)1pの平面図と側面図とを示した。負極電極体1nは、略矩形の一辺に端子接続部12nが突設された銅箔を負極集電体11nとし、その負極集電体11nの端子接続部12n以外の略矩形領域の表裏両面に負極活物質が塗布されるとともに、当該略矩形の領域の一部を所定形状に剥離して負極活物質が塗布されていない電極未塗布部13nを設け、その未塗布部13nに金属リチウム20を貼着した構造を基本としている。
上記構造の蓄電素子において、負極、正極、セパレータのそれぞれにおける細孔容積、およびそれら容積を合計した合計細孔容積、さらに負極材料におけるモード径の各条件がそれぞれ異なる多種多様な蓄電素子をサンプルとして作製した。そして、これらサンプルにおけるプレドープ速度やプレドープの均一性などについて評価した。
D=4γcosθ/P
に基づいて算出した。ここで、γは水銀の表面張力(480dyn/cm)であり、θは、水銀と細孔壁面との接触角(140゜)である。そして、例えば、セパレータの細孔容積は、
セパレータの見かけの体積−(セパレータ重量/セパレータ素材の密度)
により算出する。なお、見かけの体積はセパレータの外径サイズにより求めることができる。
表1に、各サンプルについての負極材料、正極材料、セパレータの各細孔容積と、これらの合計細孔容積、およびプレドープ速度の指標となるセル電圧変化ΔVaを示した。
次に、リチウムイオンがプレドープされる負極について、細孔構造における孔の大きさの指標となるモード径とプレドープの均一性との関係について評価した。この評価に際しては、正極とセパレータの細孔容積が同じ値となるサンプルを使用した。ここでは、正極とセパレータのそれぞれの細孔容積を、3.44μL/cm2と1,38μL/cm2とし、表1における実施例7〜10と、比較例となる新たなサンプル(比較例5)を使用した。そして、各サンプルのセル抵抗値Rによってプレドープの均一性、すなわち、負極にリチウムイオンが遍く吸蔵されているかどうかを評価した。
正極、負極、セパレータのそれぞれの容積と同一量の電解液が電極積層体100の各正負極対向部50に供給されていないと電解液が欠如した部位が存在することになる。また電解液は、各構成要素間の界面にも分布可能であることから、良好なプレドープを実現するためには、細孔容積に対して過剰量の電解液を電極積層体100に対して与える必要がある。そこで、蓄電素子200の外装体内70に封入した電解液の容積、すなわち蓄電素子200に充当される電解液の容積(Aとする)と、電極積層体100の正負極対向部50における細孔容積の合計値、すなわち正極電極部10p、負極正極部10n、セパレータ30における細孔容積の合計値(Bとする)との関係において、良好なリチウムプレドープが可能である条件を検討した。ここで、実施例1のサンプルを用い、比率A/Bを変えたときのセル電圧変化ΔVaによって当該条件について検討した。
1n 負極電極体
10p 正極電極部
10n 負極電極部
11p 正極集電体
11n 負極集電体
12p、12n 端子接続部
20 金属リチウム
30 セパレータ
50 正負極対向部
100 電極積層体
200 蓄電素子
Claims (6)
- リチウムイオンもしくはアニオンを可逆的に担持可能な正極と、リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な材料からなる負極とをセパレータを介して対向配置してなる発電要素を1単位として、少なくとも1単位以上の発電要素を積層してなる電極積層体をリチウム塩を含む電解液とともに密封封止してなる蓄電素子において、
負極側の集電体表面には金属リチウムの全部、あるいは一部が当該集電体と電気的に接触するように配置されて、前記負極には当該金属リチウムを起源としたリチウムイオンがあらかじめ吸蔵されてなり、
前記発電要素の正極と負極とセパレータのそれぞれの単位面積当たりの細孔容積の合計値が1.7μL以上である
ことを特徴とする蓄電素子。 - 前記負極の単位面積当たりの細孔容積が0.3μL/cm2以上であることを特徴とする請求項1に記載の蓄電素子。
- 前記正極の単位面積当たりの細孔容積が0.7μL/cm2以上であることを特徴とする請求項1または2に記載の蓄電素子。
- 前記セパレータの単位面積当たりの細孔容積が0.7μL/cm2以上であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の蓄電素子。
- 前記負極は、細孔分布測定によるモード径が0.1μm以上6.0μm以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の蓄電素子。
- 当該蓄電素子に充当される電解液の容積Aと、当該蓄電素子に含まれる前記電極積層体の正極と負極とセパレータのそれぞれの細孔容積の合計値Bとの比率A/Bが1.4以上であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の蓄電素子。
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