JP2005036038A - サイアロン系蛍光体およびその製造方法 - Google Patents

サイアロン系蛍光体およびその製造方法 Download PDF

Info

Publication number
JP2005036038A
JP2005036038A JP2003197675A JP2003197675A JP2005036038A JP 2005036038 A JP2005036038 A JP 2005036038A JP 2003197675 A JP2003197675 A JP 2003197675A JP 2003197675 A JP2003197675 A JP 2003197675A JP 2005036038 A JP2005036038 A JP 2005036038A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
oxide
metal
sialon
powder
becomes
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP2003197675A
Other languages
English (en)
Other versions
JP4165318B2 (ja
Inventor
Shinichi Sakata
信一 坂田
Tetsuo Yamada
哲夫 山田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ube Corp
Original Assignee
Ube Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ube Industries Ltd filed Critical Ube Industries Ltd
Priority to JP2003197675A priority Critical patent/JP4165318B2/ja
Priority to DE602004000795T priority patent/DE602004000795T2/de
Priority to EP04016644A priority patent/EP1498466B1/en
Priority to US10/892,735 priority patent/US7144524B2/en
Publication of JP2005036038A publication Critical patent/JP2005036038A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4165318B2 publication Critical patent/JP4165318B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/597—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon oxynitride, e.g. SIALONS
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/0883—Arsenides; Nitrides; Phosphides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7728—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing europium
    • C09K11/77348—Silicon Aluminium Nitrides or Silicon Aluminium Oxynitrides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7743—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing terbium
    • C09K11/77498—Silicon Aluminium Nitrides or Silicon Aluminium Oxynitrides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3201—Alkali metal oxides or oxide-forming salts thereof
    • C04B2235/3203—Lithium oxide or oxide-forming salts thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3205—Alkaline earth oxides or oxide forming salts thereof, e.g. beryllium oxide
    • C04B2235/3206—Magnesium oxides or oxide-forming salts thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3205—Alkaline earth oxides or oxide forming salts thereof, e.g. beryllium oxide
    • C04B2235/3208—Calcium oxide or oxide-forming salts thereof, e.g. lime
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3224—Rare earth oxide or oxide forming salts thereof, e.g. scandium oxide
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3224—Rare earth oxide or oxide forming salts thereof, e.g. scandium oxide
    • C04B2235/3225—Yttrium oxide or oxide-forming salts thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3224—Rare earth oxide or oxide forming salts thereof, e.g. scandium oxide
    • C04B2235/3229—Cerium oxides or oxide-forming salts thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/38—Non-oxide ceramic constituents or additives
    • C04B2235/3852—Nitrides, e.g. oxynitrides, carbonitrides, oxycarbonitrides, lithium nitride, magnesium nitride
    • C04B2235/3865—Aluminium nitrides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/38—Non-oxide ceramic constituents or additives
    • C04B2235/3852—Nitrides, e.g. oxynitrides, carbonitrides, oxycarbonitrides, lithium nitride, magnesium nitride
    • C04B2235/3873—Silicon nitrides, e.g. silicon carbonitride, silicon oxynitride
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/44—Metal salt constituents or additives chosen for the nature of the anions, e.g. hydrides or acetylacetonate
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/44—Metal salt constituents or additives chosen for the nature of the anions, e.g. hydrides or acetylacetonate
    • C04B2235/442—Carbonates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/74—Physical characteristics
    • C04B2235/76—Crystal structural characteristics, e.g. symmetry
    • C04B2235/766—Trigonal symmetry, e.g. alpha-Si3N4 or alpha-Sialon
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/44—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process
    • H01L2224/45—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/45001—Core members of the connector
    • H01L2224/45099—Material
    • H01L2224/451—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron (B), silicon (Si), germanium (Ge), arsenic (As), antimony (Sb), tellurium (Te) and polonium (Po), and alloys thereof
    • H01L2224/45138—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron (B), silicon (Si), germanium (Ge), arsenic (As), antimony (Sb), tellurium (Te) and polonium (Po), and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/45144—Gold (Au) as principal constituent
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/47—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process
    • H01L2224/48—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/4805—Shape
    • H01L2224/4809—Loop shape
    • H01L2224/48091—Arched
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2924/00—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00
    • H01L2924/15—Details of package parts other than the semiconductor or other solid state devices to be connected
    • H01L2924/181—Encapsulation
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H01L33/501—Wavelength conversion elements characterised by the materials, e.g. binder
    • H01L33/502—Wavelength conversion materials

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Abstract

【課題】青色ＬＥＤを光源とする白色ＬＥＤの高輝度化を実現できる、蛍光強度の高いサイアロン系の蛍光体とその製造方法を提供する。
【解決手段】本発明のα−サイアロン系蛍光体は、一般式ＬｉｘＭｙＬｎｚＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌ（ｍ＋ｎ）ＯｎＮ１６−ｎ（ただし、Ｍは、Ｃａ，Ｍｇ，Ｙのうち少なくとも１種の金属、Ｌｎは、Ｅｕ，Ｄｙ，Ｅｒ，Ｔｂ，Ｙｂ，Ｃｅから選ばれる少なくとも１種のランタニド金属であり、金属Ｍの価数をａ、ランタニド金属Ｌｎの価数をｂとすると、ｘ＋ａｙ＋ｂｚ＝ｍであり、ｘが０＜ｘ≦０．８であり、０．３≦ｍ＜４．５、０＜ｎ＜２．２５である）で表される。該蛍光体は、Ｌｉの酸化物、アモルファス窒化ケイ素、ＡｌＮを含む物質、金属Ｍの酸化物、ランタニド金属酸化物を混合し得られた混合粉末を不活性ガス雰囲気中で焼成することにより得られる。
【選択図】 なし

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、照射光の一部を、それとは異なる波長の光に変換すると共に、変換しなかった照射光と混合して、色合いの異なる光に変換する機能を有する材料に関するものである。具体的には、青色発光ダイオード（青色ＬＥＤ）を光源とする白色発光ダイオード（白色ＬＥＤ）の高輝度化を実現する、希土類金属元素で賦活された酸窒化物蛍光体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、青色ＬＥＤが実用化されたことにより、この青色ＬＥＤを利用した白色ＬＥＤの開発が精力的に行われている。白色ＬＥＤは、既存の白色光源に較べ消費電力が低く長寿命であるため、液晶パネル用バックライト、室内外の照明機器等への用途展開が進行している。
【０００３】
現在、開発されている白色ＬＥＤは、青色ＬＥＤの表面にＣｅをドープしたＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）を塗布したものである。しかし、ＣｅをドープしたＹＡＧの蛍光波長は５３０ｎｍ付近にあり、この蛍光の色と青色ＬＥＤの光を混合して白色光にすると、やや青みの強い光となり、良好な白色を得ることができない。
【０００４】
これに対し、希土類元素を賦活させたサイアロン系の蛍光体は、ＣｅをドープしたＹＡＧの蛍光波長よりもさらに長い（赤色側にシフトした）蛍光を発生することが知られている（特許文献１参照）。このサイアロン系の蛍光体と青色ＬＥＤの光を混合することで、より良好な白色光を得ることができるようになる。このように、新たな蛍光体材料としてサイアロン系の蛍光体材料の実用化が期待されている。
【０００５】
【特許文献１】
特開２００２−３６３５５４号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記特許文献１に開示されている組成の蛍光体は、ホットプレス装置を用いて製造されており、さらに、実用化するには、蛍光強度をさらに増加させた蛍光体の開発が必要である。本発明は、青色ＬＥＤを光源とする白色ＬＥＤの高輝度化を実現できる、蛍光強度の高いサイアロン系の蛍光体とその製造方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明者らはサイアロンに少量のリチウムを加えると蛍光強度が著しく改善されることをつきとめた。さらに、そのサイアロンの製造において、アモルファスの窒化ケイ素粉末を用いると、ホットプレスをすることなしに、サイアロンを効率良く得ることが可能である。
【０００８】
即ち、本発明は、一般式、ＬｉｘＭｙＬｎｚＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌ（ｍ＋ｎ）ＯｎＮ１６−ｎ （ただし、Ｍは、Ｃａ，Ｍｇ，Ｙのうち少なくとも１種の金属、Ｌｎは、Ｅｕ，Ｄｙ，Ｅｒ，Ｔｂ，Ｙｂ，Ｃｅから選ばれる少なくとも１種のランタニド金属であり、金属Ｍの価数をａ、ランタニド金属Ｌｎの価数をｂとすると、ｘ＋ａｙ＋ｂｚ＝ｍであり、ｘが０＜ｘ≦０．８であり、０．３≦ｍ＜４．５、０＜ｎ＜２．２５である）で表されるα−サイアロン系酸窒化物蛍光体に関する。
【０００９】
本発明の一実施形態は、前記金属ＭがＣａであり、ランタニド金属ＬｎがＥｕであることを特徴とする。
【００１０】
また、本発明は、Ｌｉの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質と、アモルファス窒化ケイ素と、ＡｌＮを含むアルミニウム源となる物質と、前記金属Ｍの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質と、ランタニド金属Ｌｎの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質とを混合し、得られた混合粉末を窒素を含有する不活性ガス雰囲気中１４００〜２０００℃で焼成することを特徴とする前記α−サイアロン系酸窒化物蛍光体の製造方法に関する。ここで、ＡｌＮを含むアルミニウム源となる物質とは、ＡｌＮ単独、ＡｌＮとＡｌの組合わせ、またはＡｌＮと熱分解により酸化物となる前駆体物質の組合わせのいずれかである。
【００１１】
本発明の一実施形態において、前記アモルファス窒化ケイ素が、シリコンジイミド（Ｓｉ（ＮＨ）２）を熱分解することにより得られたアモルファス窒化ケイ素粉末であることが好ましい。
【００１２】
【発明の実施の形態】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１３】
α−サイアロンは、一般式 Ｍｘ０ＬｎｚＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌ（ｍ＋ｎ）ＯｎＮ１６−ｎ で表されるＳｉ、Ａｌ、Ｏ、Ｎからなる組成物に少量の金属Ｍが固溶したものであり、α−サイアロン系蛍光体は、固溶した金属Ｍの一部を発光の中心となるランタニド金属Ｌｎで置換したものである。
【００１４】
本発明のα−サイアロン系酸窒化物蛍光体は、固溶した金属Ｍの一部をさらにＬｉで置換したものであり、一般式（１）
ＬｉｘＭｙＬｎｚＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌ（ｍ＋ｎ）ＯｎＮ１６−ｎ
で表すことができる。
【００１５】
固溶させる金属Ｍは、Ｃａ，Ｍｇ，Ｙのうち少なくとも１種の金属であり、発光の中心となるランタニド金属Ｌｎは、Ｅｕ，Ｄｙ，Ｅｒ，Ｔｂ，Ｙｂ，Ｃｅから選ばれる少なくとも１種である。上記一般式（１）において、金属Ｍの価数をａ、ランタニド金属Ｌｎの価数をｂとすると、ｘ＋ａｙ＋ｂｚ＝ｍである。
【００１６】
ここで、一般式（１）におけるＬｉの係数ｘは、０より大きく、０．８以下が好ましい。混合するリチウムは、極微量からその効果を発揮し、蛍光強度は飛躍的に改善する。しかし、ｘが０．８を超えると蛍光強度が低下する傾向にある。Ｌｉの含有量（係数ｘ）は、さらに好ましくは、０．０１〜０．３であり、さらに好ましくは、０．０３〜０．２であり、さらに強い蛍光強度が得られる。
【００１７】
また、一般式（１）中の係数ｍおよびｎは、０．３≦ｍ＜４．５、０＜ｎ＜２．２５である。ｍおよびｎがこの範囲を外れると、α−サイアロンを形成しにくくなるので、好ましくない。
【００１８】
本発明のα−サイアロンに固溶させる金属ＭとしてＣａ、ランタニド金属ＬｎとしてＥｕを用いた蛍光体は、色が黄色（波長約５６０〜５９０ｎｍ程度）となり、白色ＬＥＤを得るには最適である。
【００１９】
次に、強い蛍光強度の得られる本発明のα−サイアロン系蛍光体の製造方法について説明する。本発明のα−サイアロン系蛍光体の粉末は、（ａ）Ｌｉの酸化物または熱分解によりＬｉ酸化物となる前駆体物質と、（ｂ）アモルファス窒化ケイ素と、（ｃ）ＡｌＮを含むアルミニウム源となる物質と、（ｄ）前記金属Ｍの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質と、（ｅ）ランタニド金属Ｌｎの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質とを所望のα−サイアロン組成になるように混合し、得られた混合粉末を不活性ガス雰囲気中１４００〜２０００℃で焼成することにより得られる。ここで、ＡｌＮを含むアルミニウム源となる物質とは、ＡｌＮ粉末単独、ＡｌＮ粉末とＡｌ粉末、あるいはＡｌＮ粉末とＡｌの酸化物または熱分解によりＡｌの酸化物となる前駆体物質の粉末のいずれかであり、α−サイアロンのＡｌ源および／または、窒素または酸素源となる。
【００２０】
熱分解によりＬｉの酸化物となる前駆体物質、Ａｌの酸化物となる前駆体物質、金属Ｍの酸化物となる前駆体物質、ランタニド金属Ｌｎの酸化物となる前駆体物質としては、それぞれの元素の窒化物、水酸化物、炭酸塩、塩化物などが挙げられる。
【００２１】
さらに、具体的には、Ｌｉの酸化物または熱分解によりＬｉ酸化物となる前駆体物質としては、例えば、Ｌｉ２Ｏ、Ｌｉ２ＣＯ３、ＬｉＯＨ、ＬｉＣｌなどが挙げられる。また、Ａｌの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質としては、例えば、Ａｌ２Ｏ３、Ａｌ（ＯＨ）３などが挙げられる。また、金属Ｍの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質としては、例えば、ＭがＣａの場合、ＣａＣＯ３、Ｃａ（ＯＨ）２、ＣａＣｌ２などが挙げられる。さらに、ランタニド金属Ｌｎの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質としては、例えば、ＬｎがＥｕの場合、Ｅｕ２Ｏ３，ＥｕＣｌ３、Ｅｕ（ＮＯ３）３がある。Ｌｉの酸化物または熱分解によりＬｉ酸化物となる前駆体物質、Ａｌの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質、金属Ｍの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質、ランタニド金属Ｌｎの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質は、粉末の状態で用いるのが好ましい。
【００２２】
特に、上記製造方法の原料として、アモルファス窒化ケイ素粉末を用いることが好ましい。結晶質の窒化ケイ素を用いると、窒化ケイ素の反応性が低く、原料を混合して坩堝で焼成するという通常の粉末焼成法では未反応の窒化ケイ素が多く生成し効率良くサイアロン粉末を作製することができない。そのため反応をより促進するために、ホットプレスなどの反応を促進させる方法を採用する必要がある。この方法では、得られるサイアロンは焼結体のように塊状となる。塊状物を蛍光体粉末にするには粉砕の工程が必要となるが、粉砕工程では不純物の混入が起こるため、蛍光体に有害な鉄などの混入が起こり、蛍光強度を低下させることが起こる。このような問題を回避するために、原料としてアモルファスの窒化ケイ素粉末を用いることは重要なことである。アモルファスの窒化ケイ素粉末は反応性が高いので、原料を混合し坩堝中で焼成するという簡便な方法でサイアロン粉末を得ることができる。
【００２３】
特に、イミド熱分解法と呼ばれる、シリコンジイミド（Ｓｉ（ＮＨ）２）を窒素またはアンモニアガス雰囲気下に６００〜１２００℃に加熱分解する方法で得られるアモルファスの窒化ケイ素粉末は、平均粒子径が０．００５〜０．０５μｍ程度と微粒であるため非常に反応性が高く、イミド熱分解法で得られたアモルファスの窒化ケイ素粉末を原料として用いると、蛍光強度の高い蛍光体を得ることができるので好ましい。アモルファス窒化ケイ素粉末は、通常のＸ線回折法では、明確な回折ピークを示さず、いわゆるアモルファス状態にある。加熱処理条件によっては、微弱なＸ線回折ピークを示す粉末も得られるが、このような粉末も本発明で言うアモルファス窒化ケイ素粉末に包含される。また本発明の製造方法では、アモルファス窒化ケイ素粉末に、酸素含有量を１〜５質量％に調整した含窒素シラン化合物を含んでいてもよい。
【００２４】
前記した各出発原料を混合する方法については、特に制約は無く、それ自体公知の方法、例えば、乾式混合する方法、原料各成分と実質的に反応しない不活性溶媒中で湿式混合した後に溶媒を除去する方法などを採用することができる。混合装置としては、Ｖ型混合機、ロッキングミキサー、ボールミル、振動ミル、媒体攪拌ミルなどが好適に使用される。但し、含窒素シラン化合物および／またはアモルファス窒化ケイ素粉末は、水分、湿気に対して極めて敏感であるので、出発原料の混合は、制御された不活性ガス雰囲気下で行うことが必要である。
【００２５】
出発原料の混合物は、１気圧の窒素含有不活性ガス雰囲気中１４００〜１８００℃、好ましくは１５００〜１８００℃で焼成され、目的とするα−サイアロン粉末が得られる。焼成温度が１４００℃よりも低いと、所望のα−サイアロン粉末の生成に長時間の加熱を要し、実用的でない。また、生成粉末中におけるα−サイアロン相の生成割合も低下する。焼成温度が１８００℃を超えると、窒化ケイ素およびサイアロンが昇華分解し、遊離のシリコンが生成する好ましくない事態が起こる。
【００２６】
出発原料混合粉末を、加圧窒素ガス雰囲気下１６００〜２０００℃、好ましくは１６００〜１９００℃の温度範囲で焼成することもできる。この場合には、窒素ガス加圧により、高温下での窒化ケイ素およびサイアロンの昇華分解が抑制され、短時間で所望のα−サイアロン系蛍光体を得ることができる。窒素ガス圧を高くすることで焼成温度を上げることができるが、例えば５気圧の窒素ガス加圧下では１６００〜１８５０℃、１０気圧の窒素ガス加圧下では１６００〜２０００℃で焼成することができる。
【００２７】
粉末混合物の焼成に使用される加熱炉については、とくに制約は無く、例えば、高周波誘導加熱方式または抵抗加熱方式によるバッチ式電気炉、ロータリーキルン、流動化焼成炉、プッシャ−式電気炉などを使用することができる。
【００２８】
本発明の、希土類元素で賦活させたα−サイアロン系蛍光体は、公知の方法でエポキシ樹脂やアクリル樹脂等の透明樹脂と混練されてコーティング剤が製造され、該コーティング剤で表面をコーティングされた発光ダイオードは、光変換素子として使用される。
【００２９】
【実施例】
比較例１
四塩化ケイ素とアンモニアを室温で反応させることにより得られたシリコンジイミドを加熱分解して得られたアモルファス窒化ケイ素粉末と窒化アルミニウム粉末、炭酸カルシウム粉末、酸化ユーロピウム粉末を表１の比較例１に示す組成になるよう秤量した。本比較例１では、Ｌｉの量ｘを０とした。秤量した粉末を、窒素雰囲下において、１時間振動ミルによって混合した。混合粉末をカーボン製坩堝に充填し、高周波加熱炉にセットし、窒素ガス雰囲気下に、室温から１２００℃までを１時間、１２００℃から１４００℃までを４時間、１４００℃から１７００℃までを３時間の昇温スケジュールで加熱し、サイアロン粉末を得た。これらの粉末を、蛍光測定装置によって、励起波長を４５０ｎｍとして、蛍光特性を評価した。５６０ｎｍ付近に蛍光による発光ピークが観測された。蛍光スペクトルを図１に示した。また蛍光波長を５６０ｎｍとした時の励起スペクトルを図２に示した。
【００３０】
【表１】
Figure 2005036038
【００３１】
実施例１
四塩化ケイ素とアンモニアを室温を反応させることにより得られたシリコンジイミドを加熱分解して得られたアモルファス窒化ケイ素粉末と窒化アルミニウム粉末、炭酸カルシウム粉末、酸化ユーロピウム粉末、炭酸リチウムを表１に示す組成になるように秤量した。秤量した粉末を、窒素雰囲下において、１時間振動ミルによって混合した。混合粉末をカーボン製坩堝に充填し、高周波加熱炉にセットし、窒素ガス雰囲気下に、室温から１２００℃までを１時間、１２００℃から１４００℃までを４時間、１４００℃から１７００℃までを３時間の昇温スケジュールで加熱し、サイアロン粉末を得た。これらの粉末を、蛍光測定装置によって、励起波長を４５０ｎｍとして、比較例１と同様な条件で蛍光特性を評価した。５６０ｎｍ付近に蛍光による発光ピークが観測された。発光スペクトルを図１に示した。図１に同じく示した比較例１で得られた発光スペクトルと比較することにより、リチウムを添加したサイアロン系蛍光体の蛍光強度は、リチウムを含まないサイアロン系蛍光体の蛍光強度の約１．８倍と著しく高くなっていることが分かる。また、図２に蛍光波長を５６０ｎｍとした時の励起スペクトルを示した。
【００３２】
実施例２〜５
Ｌｉ量（一般式（１）の係数ｘ）とＣａ量（一般式（１）の係数ｙ）をそれぞれ表１のようにした以外は、実施例１と同様にしてサイアロン系蛍光体粉末を製造し、その蛍光特性を測定した。結果を図１に示す。
【００３３】
比較例２
Ｌｉ量（一般式（１）の係数ｘ）とＣａ量（一般式（１）の係数ｙ）をそれぞれ表１のようにした以外は、実施例１と同様にしてサイアロン系蛍光体粉末を製造し、その蛍光特性を測定した。結果を図１に示す。リチウムの含有量が多すぎる場合は、逆に蛍光特性を低下する傾向にあり、好ましくないことが分かる。
【００３４】
【発明の効果】
サイアロン系酸窒化物の固溶金属の一部をランタニド金属に置換した蛍光体において、さらに、固溶金属の一部をＬｉに置き換えることにより、蛍光強度が著しく高められた蛍光体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】Ｌｉ量を変えたサイアロン系蛍光体の蛍光スペクトルを示す図である。
【図２】Ｌｉ量を変えたサイアロン系蛍光体の励起スペクトルを示す図である。

Claims (4)

  1. 一般式
    ＬｉｘＭｙＬｎｚＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌ（ｍ＋ｎ）ＯｎＮ１６−ｎ
    （ただし、Ｍは、Ｃａ，Ｍｇ，Ｙのうち少なくとも１種の金属、Ｌｎは、Ｅｕ，Ｄｙ，Ｅｒ，Ｔｂ，Ｙｂ，Ｃｅから選ばれる少なくとも１種のランタニド金属であり、金属Ｍの価数をａ、ランタニド金属Ｌｎの価数をｂとすると、ｘ＋ａｙ＋ｂｚ＝ｍであり、ｘが０＜ｘ≦０．８であり、０．３≦ｍ＜４．５、０＜ｎ＜２．２５である）
    で表されるα−サイアロン系蛍光体。
  2. 前記金属ＭがＣａであり、ランタニド金属ＬｎがＥｕであることを特徴とする請求項１記載のα−サイアロン系蛍光体。
  3. Ｌｉの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質と、アモルファス窒化ケイ素と、ＡｌＮを含むアルミニウム源となる物質と、前記金属Ｍの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質と、ランタニド金属Ｌｎの酸化物または熱分解により酸化物となる前駆体物質とを混合し、
    得られた混合粉末を窒素を含有する不活性ガス雰囲気中１４００〜２０００℃で焼成することを特徴とする請求項１または２記載のα−サイアロン系蛍光体の製造方法。
  4. 前記アモルファス窒化ケイ素が、シリコンジイミド（Ｓｉ（ＮＨ）２）を熱分解することにより得られたアモルファス窒化ケイ素粉末であることを特徴とする請求項３記載のα−サイアロン系蛍光体の製造方法。
JP2003197675A 2003-07-16 2003-07-16 サイアロン系蛍光体およびその製造方法 Expired - Lifetime JP4165318B2 (ja)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003197675A JP4165318B2 (ja) 2003-07-16 2003-07-16 サイアロン系蛍光体およびその製造方法
DE602004000795T DE602004000795T2 (de) 2003-07-16 2004-07-15 Auf Sialon basierender Leuchtstoff und Herstellungsverfahren hierfür
EP04016644A EP1498466B1 (en) 2003-07-16 2004-07-15 Sialon-based phosphor and its production method
US10/892,735 US7144524B2 (en) 2003-07-16 2004-07-16 Sialon-based phosphor and its production method

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003197675A JP4165318B2 (ja) 2003-07-16 2003-07-16 サイアロン系蛍光体およびその製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2005036038A true JP2005036038A (ja) 2005-02-10
JP4165318B2 JP4165318B2 (ja) 2008-10-15

Family

ID=33475505

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2003197675A Expired - Lifetime JP4165318B2 (ja) 2003-07-16 2003-07-16 サイアロン系蛍光体およびその製造方法

Country Status (4)

Country Link
US (1) US7144524B2 (ja)
EP (1) EP1498466B1 (ja)
JP (1) JP4165318B2 (ja)
DE (1) DE602004000795T2 (ja)

Cited By (30)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005154611A (ja) * 2003-11-27 2005-06-16 National Institute For Materials Science サイアロン蛍光体の製造方法
JP2005272484A (ja) * 2004-03-22 2005-10-06 Fujikura Ltd 発光デバイス
WO2006093135A1 (ja) * 2005-02-28 2006-09-08 Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha 蛍光体とその製造方法、及びそれを用いた発光素子
JP2006265506A (ja) * 2005-02-28 2006-10-05 Denki Kagaku Kogyo Kk 蛍光体とその製造方法、およびそれを用いた発光素子
JP2006307081A (ja) * 2005-04-28 2006-11-09 National Institute For Materials Science リチウム含有サイアロン蛍光体およびその製造法
JP2006321921A (ja) * 2005-05-19 2006-11-30 Denki Kagaku Kogyo Kk α型サイアロン蛍光体とそれを用いた照明器具
WO2006126567A1 (ja) * 2005-05-24 2006-11-30 Mitsubishi Chemical Corporation 蛍光体及びその利用
JP2006348139A (ja) * 2005-06-15 2006-12-28 Fujikura Ltd アルファサイアロン蛍光体粉末の製造方法
WO2007004493A1 (ja) * 2005-07-01 2007-01-11 National Institute For Materials Science 蛍光体とその製造方法および照明器具
WO2007004492A1 (ja) * 2005-07-01 2007-01-11 National Institute For Materials Science 蛍光体とその製造方法および照明器具
WO2007037059A1 (ja) * 2005-09-27 2007-04-05 Dowa Electronics Co., Ltd. 蛍光体およびその製造方法、並びに該蛍光体を用いた発光装置
JP2007131728A (ja) * 2005-11-10 2007-05-31 Fujikura Ltd 蛍光体の製造方法
JP2007145919A (ja) * 2005-11-25 2007-06-14 Denki Kagaku Kogyo Kk サイアロン蛍光体の製造方法、それで得られた蛍光体を用いた照明器具
JP2007231245A (ja) * 2005-05-24 2007-09-13 National Institute For Materials Science 蛍光体及びその利用
WO2007105631A1 (ja) * 2006-03-10 2007-09-20 Kabushiki Kaisha Toshiba 蛍光体および発光装置
JP2007314726A (ja) * 2006-05-29 2007-12-06 Sharp Corp 蛍光体の製造方法、蛍光体および発光装置
JP2007326914A (ja) * 2006-06-06 2007-12-20 Sharp Corp 酸窒化物蛍光体および発光装置
WO2009031495A1 (ja) * 2007-09-03 2009-03-12 Showa Denko K.K. 蛍光体及びその製造方法、並びにそれを用いた発光装置
EP2036966A1 (en) 2006-07-05 2009-03-18 Ube Industries, Ltd. Sialon-base oxynitride phosphors and process for production thereof
JP2009108223A (ja) * 2007-10-31 2009-05-21 National Institute For Materials Science 蛍光体、その製造方法およびそれを用いた発光器具
JP2009293035A (ja) * 2005-02-28 2009-12-17 Denki Kagaku Kogyo Kk 蛍光体とその製造方法、およびそれを用いた発光素子
WO2011126035A1 (ja) * 2010-03-31 2011-10-13 宇部興産株式会社 サイアロン系酸窒化物蛍光体の製造方法及びサイアロン系酸窒化物蛍光体
JP5136547B2 (ja) * 2007-03-23 2013-02-06 宇部興産株式会社 α型窒化ケイ素蛍光体及びその製造方法
JP5170247B2 (ja) * 2008-08-13 2013-03-27 宇部興産株式会社 Ｌｉ含有α−サイアロン系蛍光体とその製造方法、照明器具ならびに画像表示装置
US8550645B2 (en) 2008-11-28 2013-10-08 Showa Denko K.K. Illumination device for display device, and display device
JP2014031496A (ja) * 2012-07-10 2014-02-20 National Institute For Materials Science 蛍光体、その製造方法、発光装置および画像表示装置
WO2014077132A1 (ja) * 2012-11-13 2014-05-22 電気化学工業株式会社 蛍光体、発光素子及び照明装置
JP2014193952A (ja) * 2013-03-28 2014-10-09 National Institute For Materials Science 酸窒化物蛍光体と発光器具
WO2015115640A1 (ja) 2014-02-03 2015-08-06 宇部興産株式会社 酸窒化物蛍光体粉末およびその製造方法
JP2015218315A (ja) * 2014-05-21 2015-12-07 宇部興産株式会社 窒化物蛍光体粉末の製造方法、窒化物蛍光体粉末、および顔料

Families Citing this family (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI359187B (en) * 2003-11-19 2012-03-01 Panasonic Corp Method for preparing nitridosilicate-based compoun
CN101090953B (zh) * 2005-01-31 2012-10-03 宇部兴产株式会社 红色氮化物荧光材料及其制造方法
CN102036999A (zh) * 2008-03-21 2011-04-27 内诺格雷姆公司 金属硅氮化物或金属硅氧氮化物亚微米荧光粉颗粒及合成这些荧光粉的方法
DE102008038249A1 (de) 2008-08-18 2010-02-25 Osram Gesellschaft mit beschränkter Haftung alpha-Sialon-Leuchtstoff
JP5504178B2 (ja) * 2009-01-27 2014-05-28 電気化学工業株式会社 α型サイアロン蛍光体、その製造法及び発光装置
WO2011014010A2 (ko) 2009-07-28 2011-02-03 성균관대학교산학협력단 산질화물계 형광체 분말, 질화물계 형광체 분말, 및 이들의 제조 방법
JP5240399B2 (ja) * 2010-03-01 2013-07-17 宇部興産株式会社 Ｌｉ含有α−サイアロン系蛍光体粒子とその製造方法、照明器具ならびに画像表示装置
TWI555824B (zh) * 2011-10-12 2016-11-01 Ube Industries Nitroxide phosphor powder, nitroxide phosphor powder, and nitrogen oxide phosphor powder for manufacturing the same
JP5851214B2 (ja) 2011-11-16 2016-02-03 株式会社東芝 蛍光体、発光装置、および蛍光体の製造方法
US9534171B2 (en) * 2012-06-27 2017-01-03 National Institute For Materials Science Phosphor, method for producing same, light emitting device, and image display device
DE102013205329A1 (de) * 2013-03-26 2014-10-16 Siemens Aktiengesellschaft Verfahren zum Herstellen einer Leuchtstoffkeramik
DE102013105056A1 (de) 2013-05-16 2014-11-20 Osram Opto Semiconductors Gmbh Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs, Leuchtstoff und optoelektronisches Bauelement

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3668770B2 (ja) * 2001-06-07 2005-07-06 独立行政法人物質・材料研究機構 希土類元素を付活させた酸窒化物蛍光体
US6632379B2 (en) * 2001-06-07 2003-10-14 National Institute For Materials Science Oxynitride phosphor activated by a rare earth element, and sialon type phosphor
DE10133352A1 (de) * 2001-07-16 2003-02-06 Patent Treuhand Ges Fuer Elektrische Gluehlampen Mbh Beleuchtungseinheit mit mindestens einer LED als Lichtquelle
DE10146719A1 (de) * 2001-09-20 2003-04-17 Patent Treuhand Ges Fuer Elektrische Gluehlampen Mbh Beleuchtungseinheit mit mindestens einer LED als Lichtquelle
DE10147040A1 (de) * 2001-09-25 2003-04-24 Patent Treuhand Ges Fuer Elektrische Gluehlampen Mbh Beleuchtungseinheit mit mindestens einer LED als Lichtquelle
JP4207489B2 (ja) * 2002-08-06 2009-01-14 株式会社豊田中央研究所 α−サイアロン蛍光体
US7074346B2 (en) * 2003-02-06 2006-07-11 Ube Industries, Ltd. Sialon-based oxynitride phosphor, process for its production, and use thereof
JP4277666B2 (ja) * 2003-12-01 2009-06-10 宇部興産株式会社 サイアロン系蛍光体の製造方法およびサイアロン系蛍光体

Cited By (71)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005154611A (ja) * 2003-11-27 2005-06-16 National Institute For Materials Science サイアロン蛍光体の製造方法
JP2005272484A (ja) * 2004-03-22 2005-10-06 Fujikura Ltd 発光デバイス
JP4512869B2 (ja) * 2005-02-28 2010-07-28 電気化学工業株式会社 蛍光体とその製造方法、およびそれを用いた発光素子
WO2006093135A1 (ja) * 2005-02-28 2006-09-08 Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha 蛍光体とその製造方法、及びそれを用いた発光素子
JP2006265506A (ja) * 2005-02-28 2006-10-05 Denki Kagaku Kogyo Kk 蛍光体とその製造方法、およびそれを用いた発光素子
JP2009293035A (ja) * 2005-02-28 2009-12-17 Denki Kagaku Kogyo Kk 蛍光体とその製造方法、およびそれを用いた発光素子
TWI411660B (zh) * 2005-02-28 2013-10-11 Denki Kagaku Kogyo Kk A phosphor and a method for manufacturing the same, and a light-emitting element using the same
US8125139B2 (en) 2005-02-28 2012-02-28 Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha Fluorescent substance and process for producing the same, and luminescent element using the same
JP2006307081A (ja) * 2005-04-28 2006-11-09 National Institute For Materials Science リチウム含有サイアロン蛍光体およびその製造法
WO2006118321A1 (ja) * 2005-04-28 2006-11-09 National Institute For Materials Science リチウム含有サイアロン蛍光体およびその製造方法
US7910023B2 (en) 2005-04-28 2011-03-22 National Institute For Materials Science Lithium-containing sialon phosphor and method of manufactring the same
JP4538739B2 (ja) * 2005-05-19 2010-09-08 電気化学工業株式会社 α型サイアロン蛍光体とそれを用いた照明器具
JP2006321921A (ja) * 2005-05-19 2006-11-30 Denki Kagaku Kogyo Kk α型サイアロン蛍光体とそれを用いた照明器具
JP2012046766A (ja) * 2005-05-24 2012-03-08 National Institute For Materials Science 蛍光体及びその利用
US8703019B2 (en) 2005-05-24 2014-04-22 Mitsubishi Chemical Corporation Phosphor and use thereof
JP2007231245A (ja) * 2005-05-24 2007-09-13 National Institute For Materials Science 蛍光体及びその利用
KR101324004B1 (ko) * 2005-05-24 2013-10-31 독립행정법인 물질·재료연구기구 형광체 및 그 이용
WO2006126567A1 (ja) * 2005-05-24 2006-11-30 Mitsubishi Chemical Corporation 蛍光体及びその利用
US8206611B2 (en) 2005-05-24 2012-06-26 Mitsubishi Chemical Corporation Phosphor and use thereof
JP2006348139A (ja) * 2005-06-15 2006-12-28 Fujikura Ltd アルファサイアロン蛍光体粉末の製造方法
US8883039B2 (en) 2005-07-01 2014-11-11 National Institute For Materials Science Fluorophor and method for production thereof and illuminator
KR101118459B1 (ko) * 2005-07-01 2012-04-12 도쿠리츠교세이호징 붓시쯔 자이료 겐큐키코 형광체와 그 제조 방법 및 조명 기구
JP5145534B2 (ja) * 2005-07-01 2013-02-20 独立行政法人物質・材料研究機構 蛍光体とその製造方法および照明器具
US9677000B2 (en) 2005-07-01 2017-06-13 National Institute For Materials Science Fluorophor and method for production thereof and illuminator
WO2007004492A1 (ja) * 2005-07-01 2007-01-11 National Institute For Materials Science 蛍光体とその製造方法および照明器具
US7825580B2 (en) 2005-07-01 2010-11-02 National Institute For Materials Science Fluorophor and method for production thereof and illuminator
WO2007004493A1 (ja) * 2005-07-01 2007-01-11 National Institute For Materials Science 蛍光体とその製造方法および照明器具
TWI404792B (zh) * 2005-09-27 2013-08-11 Mitsubishi Chem Corp A phosphor and a method for manufacturing the same, and a light-emitting device using the same
KR101264580B1 (ko) 2005-09-27 2013-05-14 미쓰비시 가가꾸 가부시키가이샤 형광체 및 그 제조방법, 및 상기 형광체를 사용한 발광장치
WO2007037059A1 (ja) * 2005-09-27 2007-04-05 Dowa Electronics Co., Ltd. 蛍光体およびその製造方法、並びに該蛍光体を用いた発光装置
US8062549B2 (en) 2005-09-27 2011-11-22 Mitsubishi Chemical Corporation Phosphor and manufacturing method therefore, and light emission device using the phosphor
KR101331392B1 (ko) 2005-09-27 2013-11-20 미쓰비시 가가꾸 가부시키가이샤 형광체 및 그 제조방법, 및 상기 형광체를 사용한 발광장치
JP5245411B2 (ja) * 2005-09-27 2013-07-24 三菱化学株式会社 蛍光体およびその製造方法、並びに該蛍光体を用いた発光装置
US8475682B2 (en) 2005-09-27 2013-07-02 Mitsubishi Chemical Corporation Phosphor and manufacturing method therefore, and light emission device using the phosphor
JP2012193390A (ja) * 2005-09-27 2012-10-11 Mitsubishi Chemicals Corp 蛍光体およびその製造方法、並びに該蛍光体を用いた発光装置
JP2007131728A (ja) * 2005-11-10 2007-05-31 Fujikura Ltd 蛍光体の製造方法
JP2007145919A (ja) * 2005-11-25 2007-06-14 Denki Kagaku Kogyo Kk サイアロン蛍光体の製造方法、それで得られた蛍光体を用いた照明器具
US8491817B2 (en) 2006-03-10 2013-07-23 Kabushiki Kaisha Toshiba Luminescent material and light-emitting device
JP2011116994A (ja) * 2006-03-10 2011-06-16 Toshiba Corp 蛍光体の製造方法
JP4762248B2 (ja) * 2006-03-10 2011-08-31 株式会社東芝 蛍光体
JP2011084741A (ja) * 2006-03-10 2011-04-28 Toshiba Corp 発光装置
JPWO2007105631A1 (ja) * 2006-03-10 2009-07-30 株式会社東芝 蛍光体および発光装置
WO2007105631A1 (ja) * 2006-03-10 2007-09-20 Kabushiki Kaisha Toshiba 蛍光体および発光装置
US8450923B2 (en) 2006-03-10 2013-05-28 Kabushiki Kaisha Toshiba Luminescent material and light-emitting device
US8475680B2 (en) 2006-03-10 2013-07-02 Kabushiki Kaisha Toshiba Luminescent material and light-emitting device
US8482192B2 (en) 2006-03-10 2013-07-09 Kabushiki Kaisha Toshiba Luminescent material and light-emitting device
JP2007314726A (ja) * 2006-05-29 2007-12-06 Sharp Corp 蛍光体の製造方法、蛍光体および発光装置
JP2007326914A (ja) * 2006-06-06 2007-12-20 Sharp Corp 酸窒化物蛍光体および発光装置
EP2036966A1 (en) 2006-07-05 2009-03-18 Ube Industries, Ltd. Sialon-base oxynitride phosphors and process for production thereof
US8628687B2 (en) 2006-07-05 2014-01-14 Ube Industries, Ltd. Sialon-based oxynitride phosphor and production method thereof
JP5136547B2 (ja) * 2007-03-23 2013-02-06 宇部興産株式会社 α型窒化ケイ素蛍光体及びその製造方法
US8398892B2 (en) 2007-09-03 2013-03-19 Showa Denko K.K. Phosphor, method for producing the same and light-emitting device using the same
WO2009031495A1 (ja) * 2007-09-03 2009-03-12 Showa Denko K.K. 蛍光体及びその製造方法、並びにそれを用いた発光装置
US8608980B2 (en) 2007-09-03 2013-12-17 National Institute For Materials Science Phosphor, method for producing the same and light-emitting device using the same
JP2009108223A (ja) * 2007-10-31 2009-05-21 National Institute For Materials Science 蛍光体、その製造方法およびそれを用いた発光器具
JP5170247B2 (ja) * 2008-08-13 2013-03-27 宇部興産株式会社 Ｌｉ含有α−サイアロン系蛍光体とその製造方法、照明器具ならびに画像表示装置
US8550645B2 (en) 2008-11-28 2013-10-08 Showa Denko K.K. Illumination device for display device, and display device
US8974698B2 (en) 2010-03-31 2015-03-10 Ube Industries, Ltd. Production method of sialon-based oxynitride phosphor, and sialon-based oxynitride phosphor
CN104087291A (zh) * 2010-03-31 2014-10-08 宇部兴产株式会社 赛隆系氧氮化物荧光体的制造方法以及赛隆系氧氮化物荧光体
KR101455486B1 (ko) * 2010-03-31 2014-10-27 우베 고산 가부시키가이샤 사이알론계 산질화물 형광체의 제조 방법 및 사이알론계 산질화물 형광체
WO2011126035A1 (ja) * 2010-03-31 2011-10-13 宇部興産株式会社 サイアロン系酸窒化物蛍光体の製造方法及びサイアロン系酸窒化物蛍光体
JP5170344B2 (ja) * 2010-03-31 2013-03-27 宇部興産株式会社 サイアロン系酸窒化物蛍光体の製造方法及びサイアロン系酸窒化物蛍光体
CN102782085A (zh) * 2010-03-31 2012-11-14 宇部兴产株式会社 赛隆系氧氮化物荧光体的制造方法以及赛隆系氧氮化物荧光体
JP2014031496A (ja) * 2012-07-10 2014-02-20 National Institute For Materials Science 蛍光体、その製造方法、発光装置および画像表示装置
JPWO2014077132A1 (ja) * 2012-11-13 2017-01-05 デンカ株式会社 蛍光体、発光素子及び照明装置
WO2014077132A1 (ja) * 2012-11-13 2014-05-22 電気化学工業株式会社 蛍光体、発光素子及び照明装置
JP2014193952A (ja) * 2013-03-28 2014-10-09 National Institute For Materials Science 酸窒化物蛍光体と発光器具
KR20160113215A (ko) 2014-02-03 2016-09-28 우베 고산 가부시키가이샤 산질화물 형광체 분말 및 그 제조 방법
WO2015115640A1 (ja) 2014-02-03 2015-08-06 宇部興産株式会社 酸窒化物蛍光体粉末およびその製造方法
US10125313B2 (en) 2014-02-03 2018-11-13 Ube Industries, Ltd. Oxynitride phosphor powder and method for producing same
JP2015218315A (ja) * 2014-05-21 2015-12-07 宇部興産株式会社 窒化物蛍光体粉末の製造方法、窒化物蛍光体粉末、および顔料

Also Published As

Publication number Publication date
US20050012075A1 (en) 2005-01-20
US7144524B2 (en) 2006-12-05
DE602004000795D1 (de) 2006-06-08
EP1498466B1 (en) 2006-05-03
JP4165318B2 (ja) 2008-10-15
EP1498466A1 (en) 2005-01-19
DE602004000795T2 (de) 2007-01-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP4165318B2 (ja) サイアロン系蛍光体およびその製造方法
JP4277666B2 (ja) サイアロン系蛍光体の製造方法およびサイアロン系蛍光体
JP4052136B2 (ja) サイアロン系酸窒化物蛍光体およびその製造方法
JP5910498B2 (ja) 珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末並びにそれを用いたＣａＡｌＳｉＮ３系蛍光体、Ｓｒ２Ｓｉ５Ｎ８系蛍光体、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３系蛍光体及びＬａ３Ｓｉ６Ｎ１１系蛍光体、及びその製造方法
US7074346B2 (en) Sialon-based oxynitride phosphor, process for its production, and use thereof
JP5151980B2 (ja) サイアロン系酸窒化物蛍光体およびその製造方法
US8158026B2 (en) Method for preparing B-Sialon phosphor
KR101455486B1 (ko) 사이알론계 산질화물 형광체의 제조 방법 및 사이알론계 산질화물 형광체
JP5835469B2 (ja) 酸窒化物蛍光体粉末
JP5854051B2 (ja) 酸窒化物蛍光体粉末及びその製造方法
JP4066828B2 (ja) サイアロン系酸窒化物蛍光体およびその製造方法
JP5741177B2 (ja) Ｃａ含有α型サイアロン蛍光体およびその製造方法
JP5565046B2 (ja) Ｌｉ含有α−サイアロン系蛍光体の製造方法
JPWO2012023414A1 (ja) 珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末並びにそれを用いたＳｒ３Ａｌ３Ｓｉ１３Ｏ２Ｎ２１系蛍光体、β−サイアロン蛍光体及びそれらの製造方法
JP6036987B2 (ja) 酸窒化物蛍光体粉末およびその製造方法
JP4618255B2 (ja) サイアロン蛍光体粒子およびその製造方法
JP2013142134A (ja) 蛍光体及び発光装置
EP3006539B1 (en) Oxynitride phosphor powder

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20050810

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20080208

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20080304

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20080423

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20080520

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20080612

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20080708

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20080721

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 4165318

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110808

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110808

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110808

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120808

Year of fee payment: 4

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120808

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120808

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130808

Year of fee payment: 5

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130808

Year of fee payment: 5

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313113

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

RD02 Notification of acceptance of power of attorney

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R3D02

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

EXPY Cancellation because of completion of term