JP2003519156A5 - メタロセン化合物、リガンド、触媒、ポリマーの製造方法及びプロピレンホモポリマー - Google Patents
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Description
【特許請求の範囲】
【請求項１】 一般式（Ｉ）：ＬＧＺＭＸｐ
（Ｌは分子Ｇ及びＺを橋かける二価の基で、ＣＲ1Ｒ2、ＳｉＲ1Ｒ2及び（ＣＲ1Ｒ2）2から選択され、Ｒ1とＲ2は、同一又は互いに異なって、水素、任意にヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され、これらは置換基を有しうる３〜８原子からなる環を形成することができ；
Ｚは式（ＩＩ）の分子：
【化１】
Ｒ3とＲ4は、同一又は互いに異なって、水素、任意にヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され、ＡとＢは、硫黄（Ｓ）、酸素（Ｏ）、ＣＲ5（Ｒ5は、水素、任意にヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され、ただしＡがＳ又はＯであるならばＢはＣＲ5であるか、又はＢがＳ又はＯであるならばＡはＣＲ5であり、ＡとＢを含む環は可能な位置で二重結合を有する）であり；
Ｇは式（ＩＩＩ）の分子：
【化２】
Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8とＲ9は、同一又は互いに異なって、水素、任意に元素の周期表の１３〜１７族に属するヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され、Ｒ6とＲ7及び／又はＲ8とＲ9は、置換基を有しうる３〜８原子からなる環を形成することができ、Ｒ7がＲ8と異なり、Ｒ7がｔｅｒｔ−ブチル基である場合、Ｒ8は水素ではない；
Ｍは、元素の周期表（新しいＩＵＰＡＣ版）における３、４、５、６族又はランタニドもしくはアクチニド族に属するものから選択される遷移金属の原子であり、
Ｘは、同一又は互いに異なって、水素原子、ハロゲン原子、Ｒ10、ＯＲ10、ＯＳＯ2ＣＦ3、ＯＣＯＲ10、ＳＲ10、ＮＲ10 2又はＰＲ10 2基、（式中、置換基Ｒ10は水素、ヘテロ原子を任意に含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され）；
ｐは、金属Ｍの酸化状態引く２に等しい１〜３の整数であり；
イソプロピリデン（３−トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメルシランジイル（３−トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−エチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメルシランジイル（３−エチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシランジイル（３−ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−メチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシランジイル（３−メチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｉ−プロピルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド及びジメチルシランジイル（３−ｉ−プロピルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリドを除く）
のメタロセン化合物。
【請求項２】 Ａ又はＢが硫黄原子であり、他方がＣＨ基である請求項１によるメタロセン化合物。
【請求項３】 Ｒ3及びＲ4が、同一で、シリコン原子を含みうるＣ1〜Ｃ20アルキル基から選択される請求項１又は２によるメタロセン化合物。
【請求項４】Ｇが、式（ＩＶ）の分子：
【化４】
（Ｔ1は硫黄原子又はＣＲ16基であり；
Ｔ2は炭素原子又は窒素原子であり；
ｚは１又は０であり；
Ｔ1とＴ2を含む環は、可能な位置で二重結合を有し；
ｚが１の場合、Ｔ1はＣＲ16基、Ｔ2は炭素原子で、形成される環がベンゼン環であり、ｚが０の場合、Ｔ2は直接シクロペンタジエニル環に結合し、形成される５員環は、芳香族の特性を有する可能な位置のいずれかに二重結合を有し、Ｔ1とＴ2は同時ではなく硫黄原子及び窒素原子である；
Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18とＲ19は、同一又は互いに異なって、水素、任意に元素の周期表の１３〜１７族に属するヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18とＲ19の隣接するいずれか２つが、置換基を有しうる４〜８原子からなる環を形成することができる）
である請求項１〜３のいずれか１つによるメタロセン化合物。
【請求項５】 式（Ｖ）：ＬＧ'Ｚ'（Ｖ）
（Ｌは請求項１に定義され、Ｚ'は式（ＶＩ）の分子：
【化９】
（Ａ、Ｂ、Ｒ3とＲ4は請求項１〜３のいずれか１つに定義され、二重結合が可能な位置のいずれかにある）とその二重結合異性体であり；
Ｇ'は式（ＶＩＩ）の分子：
【化１０】
（Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8とＲ9は、請求項１に定義されている意味を有する）とその二重結合異性体である）
のリガンド。
【請求項６】 （Ａ）式（Ｉ）：ＬＧＺＭＸｐ（Ｉ）
（Ｌ、Ｚ、Ｍ、Ｘ及びｐは請求項１〜３のいずれか１つに定義され、Ｇは式（ＩＩＩ）の分子
【化１５】
（Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8とＲ9は、同一又は互いに異なって、水素、任意に元素の周期表の１３〜１７族に属するヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基からなる群から選択され、Ｒ6とＲ7及び／又はＲ8とＲ9は、置換基を有しうる３〜８原子からなる環を形成することができ、Ｒ7がＲ8と異なり、Ｒ7がｔｅｒｔ−ブチル基である場合、Ｒ8は水素ではない））
のメタロセン化合物と；
（Ｂ）アルモキサン及び／又はアルキルメタロセンを形成しうる化合物
とを接触させることにより得られる触媒。
【請求項７】 重合条件下で、１つ以上のアルファ−オレフィンと請求項６に定義された触媒とを接触させることからなるアルファ−オレフィンのポリマーの製造方法。
【請求項８】 以下の特性：
トリアド（ｍｍ）が比５５＜ｍｍ＜８５を満足する；
５Ｊ／ｇと７０Ｊ／ｇの間の溶融エンタルピー（ΔＨ）；
１５％〜３０％の曇り度（Ｈａｚｅ）（ＡＳＴＭ２４５７）；
６０％〜９５％の光沢度（Ｇｌｏｓｓ）（６０℃）（ＡＳＴＭ２４５７）；
１０００Ｍｐａ〜２００Ｍｐａの引張弾性率（ＡＳＴＭ Ｄ４０６５）
３００％〜９００％の破断点伸び（ＡＳＴＭ Ｄ４０６５）
１０％〜４０％の破断点強さ（ＡＳＴＭ Ｄ６３８）；
を有するプロピレンホモポリマー。
【請求項１】 一般式（Ｉ）：ＬＧＺＭＸｐ
（Ｌは分子Ｇ及びＺを橋かける二価の基で、ＣＲ1Ｒ2、ＳｉＲ1Ｒ2及び（ＣＲ1Ｒ2）2から選択され、Ｒ1とＲ2は、同一又は互いに異なって、水素、任意にヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され、これらは置換基を有しうる３〜８原子からなる環を形成することができ；
Ｚは式（ＩＩ）の分子：
【化１】
Ｇは式（ＩＩＩ）の分子：
【化２】
Ｍは、元素の周期表（新しいＩＵＰＡＣ版）における３、４、５、６族又はランタニドもしくはアクチニド族に属するものから選択される遷移金属の原子であり、
Ｘは、同一又は互いに異なって、水素原子、ハロゲン原子、Ｒ10、ＯＲ10、ＯＳＯ2ＣＦ3、ＯＣＯＲ10、ＳＲ10、ＮＲ10 2又はＰＲ10 2基、（式中、置換基Ｒ10は水素、ヘテロ原子を任意に含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され）；
ｐは、金属Ｍの酸化状態引く２に等しい１〜３の整数であり；
イソプロピリデン（３−トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメルシランジイル（３−トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−エチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメルシランジイル（３−エチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシランジイル（３−ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−メチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシランジイル（３−メチルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｉ−プロピルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリド及びジメチルシランジイル（３−ｉ−プロピルシクロペンタジエニル）（７−シクロペンタジチオフェン）ジルコニウムジクロリドを除く）
のメタロセン化合物。
【請求項２】 Ａ又はＢが硫黄原子であり、他方がＣＨ基である請求項１によるメタロセン化合物。
【請求項３】 Ｒ3及びＲ4が、同一で、シリコン原子を含みうるＣ1〜Ｃ20アルキル基から選択される請求項１又は２によるメタロセン化合物。
【請求項４】Ｇが、式（ＩＶ）の分子：
【化４】
Ｔ2は炭素原子又は窒素原子であり；
ｚは１又は０であり；
Ｔ1とＴ2を含む環は、可能な位置で二重結合を有し；
ｚが１の場合、Ｔ1はＣＲ16基、Ｔ2は炭素原子で、形成される環がベンゼン環であり、ｚが０の場合、Ｔ2は直接シクロペンタジエニル環に結合し、形成される５員環は、芳香族の特性を有する可能な位置のいずれかに二重結合を有し、Ｔ1とＴ2は同時ではなく硫黄原子及び窒素原子である；
Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18とＲ19は、同一又は互いに異なって、水素、任意に元素の周期表の１３〜１７族に属するヘテロ原子を含む、Ｃ1〜Ｃ20アルキル基、Ｃ3〜Ｃ20シクロアルキル基、Ｃ2〜Ｃ20アルケニル基、Ｃ6〜Ｃ20アリール基、Ｃ7〜Ｃ20アルキルアリール基、Ｃ7〜Ｃ20アリールアルキル基から選択され、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18とＲ19の隣接するいずれか２つが、置換基を有しうる４〜８原子からなる環を形成することができる）
である請求項１〜３のいずれか１つによるメタロセン化合物。
【請求項５】 式（Ｖ）：ＬＧ'Ｚ'（Ｖ）
（Ｌは請求項１に定義され、Ｚ'は式（ＶＩ）の分子：
【化９】
Ｇ'は式（ＶＩＩ）の分子：
【化１０】
のリガンド。
【請求項６】 （Ａ）式（Ｉ）：ＬＧＺＭＸｐ（Ｉ）
（Ｌ、Ｚ、Ｍ、Ｘ及びｐは請求項１〜３のいずれか１つに定義され、Ｇは式（ＩＩＩ）の分子
【化１５】
のメタロセン化合物と；
（Ｂ）アルモキサン及び／又はアルキルメタロセンを形成しうる化合物
とを接触させることにより得られる触媒。
【請求項７】 重合条件下で、１つ以上のアルファ−オレフィンと請求項６に定義された触媒とを接触させることからなるアルファ−オレフィンのポリマーの製造方法。
【請求項８】 以下の特性：
トリアド（ｍｍ）が比５５＜ｍｍ＜８５を満足する；
５Ｊ／ｇと７０Ｊ／ｇの間の溶融エンタルピー（ΔＨ）；
１５％〜３０％の曇り度（Ｈａｚｅ）（ＡＳＴＭ２４５７）；
６０％〜９５％の光沢度（Ｇｌｏｓｓ）（６０℃）（ＡＳＴＭ２４５７）；
１０００Ｍｐａ〜２００Ｍｐａの引張弾性率（ＡＳＴＭ Ｄ４０６５）
３００％〜９００％の破断点伸び（ＡＳＴＭ Ｄ４０６５）
１０％〜４０％の破断点強さ（ＡＳＴＭ Ｄ６３８）；
を有するプロピレンホモポリマー。
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