CN1206504A - 用于聚合物电解质隔膜燃料电池的气体扩散电极 - Google Patents
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Abstract
一种用于聚合物电解质隔膜燃料电池的具有低成本、轻质、均匀和多孔的气体扩散电极(1,1’)以如下方式制备:用烟炱悬浮液和聚四氟乙烯悬浮液的混合物涂敷碳化的碳纤维无纺布(3,3’),再烧结。此气体扩散电极具有一催化活性层(4,4’)。
Description
本发明涉及一种聚合物电解质隔膜燃料电池,更具体地,涉及到用于燃料电池(fuel cells)或电解电池(electrolysis cells)的气体扩散电极、制备用于燃料电池或电解电池的气体扩散电极的方法,用催化活性涂层涂覆气体扩散电极的方法,以及制备隔膜和电极组件的方法。
在聚合物电解质隔膜燃料电池中,气体扩散栅网(mat)是用作介于聚合物电解质隔膜和集电器之间的电极,如双极板。此栅网起到耗散隔膜中所生成的电流的作用,还起到使反应气体扩散到催化层的作用。并且,气体扩散电极至少在正对隔膜的层中是疏水性的,以使防止在反应过程形成的水涌进气体扩散电极孔隙中。对许多应用领域、例如对宇航业,更为重要的是用于构造电池堆的材料必须轻质和占空间小。人们一直致力于使制造材料成本尽可能低廉。
日前,可得到的密度从116g/m2的石墨化织物栅网用作这类气体扩散电极。此石墨化织物的气体扩散栅网常常不能够使氧充分良好地扩散,尤其是低压空气中的氧,并且这些栅网相当重。制造它们需要高温,结果导致相当高的能耗和高的成本。
本发明的目的是制备一种气体扩散电极,该电极制造成本低、重量轻,且允许氧气、尤其是来自空气中的稍高于大气压(under a slightpressure above atmospheric)的氧气良好地扩散,而且该电极还具有所需的高导电率和疏水性。
本发明的另一个目的是制备一种包括这种气体扩散电极的聚合物电解质隔膜燃料电池。
本发明的又一个目的在于揭示一种制备这种气体扩散电极的方法。
本发明的再一个目的是提供一种用催化活性层涂敷气体扩散电极的方法。
本发明的还有一个目的在于揭示一种制造隔膜电极组件的方法。
这些目的可以通过权利要求1的气体扩散电极、权利要求10的聚合物电解质隔膜燃料电池、权利要求11的制备气体扩散电极的方法、权利要求19的涂敷气体扩散电极的方法、以及权利要求24的制备隔膜和电极组件的方法来实现。本发明的有益改进记载于相应的从属权利要求中。
图1示出一种聚合物电解质隔膜燃料电池。
本发明的气体扩散电极适用于燃料电池,尤其适合聚合物电解质隔膜燃料电池,以及聚合物电解质隔膜电解电池。在聚合物电解质燃料电池中,本发明的气体扩散电极既可用作阳极又可用作阴极,而在电解电池中,它们仅仅用于氢一侧,因为在氧一侧总是发生氧化反应。本发明的气体扩散电极能够以特别有利的方式用于这种聚合物电解质隔膜燃料电池中,即电池用氢作燃料气体、空气作为氧化剂,且在低于0.5巴,优选地低于0.1巴的低压下操作使用。更为优选地,操作压力差在约10毫巴数量级范围内。
作为本发明气体扩散电极的起始材料,采用极轻质碳纤维无纺布,优选地使用碳化纤维。特别适宜的是具有质量-面积比高至60g/m2,通常为30g/m2的碳化的碳纤维无纺布。制造碳化的碳纤维的成本比石墨化纤维的低的多,因为其制造过程需要相当低的温度。
对于制造本发明的气体扩散电极,首先由烟炱(soot)和至少一种液体制成一悬浮液,如Vulcan XC-72和水的悬浮液。为降低表面张力,可以加入助剂如异丙醇。这类助剂有助于制造悬浮液,因为它们更有效地润湿烟炱并更有效地混溶烟炱和悬浮液液体。这种液体与聚四氟乙烯(PTFE)在至少一种液体(优选水)中所形成的悬浮液充分混合。所使用的PTFE和烟炱的优选质量比为1∶10至1∶1。典型的是PFTE为烟炱重量的25~40%。将碳纤维无纺布用这种混合物浸渍,或者将这种混合物均匀地涂布到此碳纤维无纺布上,结果碳纤维无纺布以基本上均相方式被浸渍。接着,将此碳纤维无纺布干燥,而所需的干燥温度取决于所使用液体的类型。原则上说,高温干燥比室温有利,例如约110℃或在主要含水悬浮液的情况下高于这个温度。浸渍和干燥碳纤维无纺布可以重复一次或几次。最后将如此浸渍的碳纤维无纺布在至少200℃下烧结。优选地,烧结过程在约300℃~400℃下进行半小时。
如此制得的碳纤维无纺布特别地均匀、多孔和轻质,并且力学上极为稳定。它比目前所用的石墨化织物能使氧更好地扩散,并且由于比石墨化织物的重量轻而产生降低燃料电池整体重量的结果。与石墨化织物相比较,另一个重要因素在于节约了本发明气体扩散电极的制造过程的费用,这是因为制造碳纤维无纺布所需的温度低于石墨化织物的情况,结果降低了能量和成本。由于烟炱和聚四氟乙烯同时兼有,因此本发明的气体扩散电极既有电流所需的高导电率,同时又是疏水的。
前述的气体扩散电极能够安装在聚合物电解质隔膜燃料电池中。由于该电极并不含有催化活性层,则必须使用涂敷催化剂的隔膜。然而,作为另一种供选择的方法,还可以用催化剂涂敷本发明的气体扩散电极。此催化层必须是透气体的,且具有导电性和H+离子传导性,当然还必须催化所设计的反应。这些性能可使用含有离子导电材料(如nafion聚合物)和贵金属催化剂的混合物的非常薄的层而获得。优选使用的贵金属催化剂是碳载体上的铂。优选的铂载量是气体扩散电极的约0.2mg/m2。碳载体上的铂与nafion的质量比通常在2∶1至4∶1范围内。碳载体是导电和多孔的,因此保证了催化层的足够的导电性和透气性。同时聚合物还起到对该催化层的粘合剂作用。约20μm数量级的低薄层厚度保证了电子、H+离子和气体的短传输路径。
根据本发明,气体扩散电极按下述用一催化活性层涂布:将在碳载体上的贵金属催化剂(如20%Pt,80%C)在溶液或悬浮液中与离子导电聚合物充分混合。作为离子导电聚合物,可以使用如溶解于醇和水中的nafion。悬浮液可以用适宜的液体如水稀释。将催化剂和聚合物的悬浮液施加到气体扩散电极的表面上,再将所涂的层干燥。在多数情况下,在涂布悬浮液之前,可能在稍许升高温度情况下先蒸发部分醇是有利的。蒸发掉部分醇起到提高悬浮液表面张力的作用,因为如果表面张力太低,则存在已浸渍的碳纤维无纺布会渗入到悬浮液中的危险。然而,目的是在于,在浸渍的碳纤维无纺布表面上获得一薄催化剂层。
此催化活性层可通过喷涂、丝网印刷方式涂布,或着采用刷涂涂布。当涂布和干燥重复一次或多次时,可获得具有良好粘合力的催化活性层。采用这种方式能够可靠地避免在层中形成裂纹。此催化活性层无需在其整个厚度上是均匀的,而在多数情况下,当垂直于层的方向上对于电子和离子导体存在一浓度梯度的情况是更优选的。当此薄层分几步涂布时,很容易实现通过选择碳和聚合物悬浮液的各自适宜的浓度以获得在碳纤维无纺布一侧富炭、而在后面面对隔膜的一侧富集聚合物的层。这种电子导电碳和离子导电聚合物的分布是具有优势的,因为这种情况适合于催化活性层中的电子和离子的浓度差。例如,当以阳极方向看时,通过碳纤维无纺布进入催化活性层的燃料气体在朝聚合物电解质隔膜方向穿过该层的途径中以不断提高的方式被离子化,因此,在膜附近的催化活性层区域处的离子浓度以及对离子导电物质的需求高于邻近碳纤维无纺布区域处。然而,电子浓度和对电子导电碳的需求在膜附近区域较低,因为这并不是经过这些区域所释放出的电子总量,而仅仅是仍滞留在相对应区域中的中性残留气体在离子化过程中所释放出的电子。与此类似,氧化气体在经过该层的途中在此催化活性层中通过吸收电子被不断地提高离子化程度,同样结果,膜附近区域中的离子浓度较高,而电子浓度低于远离膜区域中的浓度。
这种方法可以用于任何非催化气体扩散电极。
气体扩散电极可采用导电栅格(grid)来加固。特别适宜作为栅格的是具有网格孔径为0.4~0.8mm和金属线径为0.12~0.28mm的镍方网孔织物。镍是一种良好的材料,这是因为对于燃料电池中的条件呈化学惰性,且对于浸渍碳纤维无纺布具有比例如不锈钢更低的转变阻力。在组装燃料过程中,此栅格安装在面对远离隔膜的气体扩散电极一侧上。栅格的作用在于保证了来自气体扩散电极上的电流良好分散,且同时促使电极均匀地附于隔膜上。
如果需要,也可以在浸渍和烧结后将几块碳纤维无纺布结合使用以形成气体扩散电极。将几块浸渍碳纤维无纺布互相叠合使用降低了栅格和/或集流器部件(如双极板)穿通隔膜并损害隔膜的危险。通常,将二块或三块浸渍碳纤维无纺布相互结合。将多于四块碳纤维无纺布叠层使用会导致气体扩散不充分,这就使其本身产生U-I-特性。为了使浸渍碳纤维无纺布彼此良好粘合,可让所需数目的浸渍和烧结碳纤维无纺布经过压制,优选采用的压力达500巴且温度达400℃。一般条件是压力约200巴、温度约140℃。用催化剂涂敷这种气体扩散电极最好在压制后进行。
本发明的气体扩散电极可与聚合物电解质隔膜结合形成隔膜和电极组件。根据气体扩散电极是否载有催化活性层来决定隔膜是否必须采用或不采用催化活性层。为制备隔膜和电极组件,由一块或几块浸渍碳纤维无纺布构成的气体扩散电极安装在以其H+形式存在的聚合物电解质隔膜一侧,然后在压力高至500巴和温度高至250℃的条件下将其压合。一般条件是压力约200巴、温度约125℃。如果气体扩散电极含有催化活性层,则必须将其压到隔膜上以使催化活性层接触隔膜。这种方式可以在膜两侧进行,结果以这种方式既可以制造阳极又可以制造阴极。采用这种压紧方式,相比较于松散彼此固定方式,则使在膜上的催化剂层与碳纤维无纺布之间的电接触、或在碳纤维上催化剂层与膜之间的电接触都得以极大改善。在将隔膜和电极组件安装在聚合物电解质隔膜燃料电池之前,在面对远离隔膜一侧的气体扩散电极处通过加入一栅格来加固。
采用本发明气体扩散电极的特别优选的实施方案示出在图1中。阳极1和阴极1’由浸渍碳纤维无纺布3和3’构成。阳极1和阴极1’,在其面对聚合物电解质膜5的侧面上分别携带催化层4和4’。阳极1和阴极1’与聚合物电解质膜5一起分别构成了隔膜和电极组件6和6’。阳极1和阴极1’,在其面对远离隔膜一侧上通过分别加入导电栅格2和2’得以加强。双极板7和7’分别在阳极侧和阴极侧封闭此电池。
下面是制造本发明气体扩散电极的一个实施例。
将45克烟炱(Vulcan XC 72)悬浮在450ml水和495ml异丙醇中。此悬浮液与32.17克的PTFE悬浮液(60%荷斯塔弗龙(Hostaflon)纤维于水悬浮液中)充分混合。将所生成的混合物均匀刷涂到碳化的碳纤维无纺布(30mg/m2)上,然后再将无纺布于约70℃下干燥。刷涂和干燥过程重复二次。在最后一次干燥步骤之后,将浸渍碳纤维无纺布在400℃下烧结约30分钟。这样制得均匀浸渍了Vulcan XC72和荷斯塔弗龙的碳纤维无纺布。
用催化活性层涂敷气体扩散电极的实例:
将0.6克于碳载体上的贵金属催化剂(20%PT,80%C)与4.0克的5%nafion溶液(nafion溶于低级脂肪醇和水中所形成)和10.0克水充分地混合。之后,在50℃下蒸发其中所含有的2克醇以提高悬浮液的表面张力。然后将以悬浮液喷射到浸渍碳纤维无纺布上,再于80℃下干燥。喷射和干燥步骤重复二次。其结果得到涂有催化剂的气体扩散电极。
如此制得的气体扩散电极与石墨化织物相比可使氧更好扩散,并且,由于含烟炱而具有高导电性并且由于其PTFE的含量而具有疏水性。另外,与目前公知的含烟炱的石墨化织物相比较,它的制造成本低、极为均质,且具有较低的质量-面积比。
Claims (24)
1、一种用于聚合物电解质燃料电池(8)或聚合物电解质隔膜电解电池氢一侧的气体扩散电极(1,1’),它是导电、疏水和透气的,其特征在于它包括至少一块浸渍有烟炱和聚四氟乙烯的碳纤维无纺布(3,3’)。
2、权利要求1的气体扩散电极(1,1’),其特征在于,该碳纤维无纺布(3,3’)由碳化纤维构成。
3、权利要求1或2的气体扩散电极(1,1’),其特征在于,此碳纤维无纺布(3,3’)具有高至60g/m2的质量-面积比。
4、权利要求1至3中的任意一种气体扩散电极(1,1’),其特征在于,它包括1至4块碳纤维无纺布。
5、权利要求1至4中的任意一种气体扩散电极(1,1’),其特征在于,它包括一催化活性层(4,4’)。
6、权利要求5的气体扩散电极(1,1’),其特征在于,该催化活性层(4,4’)包括电子导电和离子导电物质,沿垂直于该层方向上的电子导电物质的浓度随着离碳纤维无纺布距离的增大而降低,而离子导电物质的浓度则增大。
7、权利要求5或6的气体扩散电极(1,1’),其特征在于,催化活性层(4,4’)包括至少一种载于碳载体上的贵金属催化剂和至少一种离子导电聚合物。
8、权利要求1至7的任一种气体扩散电极(1,1’),其特征在于,它是通过导电栅格(2,2’)加固的。
9、权利要求8的气体扩散电极(1,1’),其特征在于,栅格(2,2’)是具有网格孔径为0.4~0.8mm、金属线径为0.12~0.28mm的镍方网孔织物。
10、一种包括阳极(1)、阴极(1’)、放置在阳极和阴极之间的聚合物电解质隔膜(5)的聚合物电解质燃料电池(8),其特征在于,至少电极(1,1’)其中之一是设计成权利要求1~9中的任一种气体扩散电极。
11、一种制备用于聚合物电解质燃料电池(8)的气体扩散电极(1,1’)的方法,包括下列步骤:
a)制备一种烟炱和至少一种液体的悬浮液,
b)提供一种聚四氟乙烯和至少一种液体的悬浮液,
c)充分混合在步骤a)和步骤b)中所形成的悬浮液,
d)用步骤c)所制得的混合物浸渍碳纤维无纺布,
e)干燥已浸渍的碳纤维无纺布,
f)在温度至少为200℃下烧结该浸渍的碳纤维无纺布。
12、权利要求11的方法,其特征在于,步骤d)和e)重复进行一次或几次。
13、权利要求11或12的方法,其特征在于,至少一块经烧结的碳纤维无纺布是在压力高至500巴和温度高至400℃条件下压制的。
14、权利要求11至13的任一种方法,其特征在于,干燥经浸渍的碳纤维无纺布是在高于室温的温度下进行的。
15、权利要求11至14的任一种方法,其特征在于,使用经碳化的碳纤维无纺布。
16、权利要求至15的任一种方法,其特征在于,采用质量-面积比高至60g/m2的碳纤维无纺织物。
17、权利要求11至16的任一种方法,其特征在于,至少一种用于降低表面张力的试剂被加入到烟炱和至少一种液体的悬浮液中。
18、权利要求11至17的任一种方法,其特征在于,所用的聚四氟乙烯和烟炱的质量比为1∶10至1∶1。
19、一种用催化活性层涂敷气体扩散电极(1,1’)表面的方法,其特征在于,涂敷操作包括以下步骤:
a)将载于碳载体上的贵金属催化剂与在溶液或悬浮液中的离子导电聚合物充分混合,
b)将于步骤a)中所形成的悬浮液涂敷到该气体扩散电极(1,1’)的表面上,
c)干燥所涂布的层。
20、权利要求19的方法,其特征在于,使用权利要求1至4的任一种气体扩散电极(1,1’)。
21、权利要求19或20的方法,其特征在于,在涂布由步骤a)制备的悬浮液之前,部分悬浮液液体被蒸发。
22、权利要求19至21的任一种方法,其特征在于,将步骤b)和c)重复一次或几次。
23、权利要求22的方法,其特征在于,采用不同浓度的碳载体上的贵金属催化剂和离子导电聚合物的悬浮液。
24、一种制备隔膜和电极组件(6,6’)的方法,包括下列步骤:
a)制备带有或不带有催化活性涂层的H+离子形式的聚合物电解质隔膜(5),
b)在已催化性涂敷过的聚合物电解质隔膜(5)的一侧面或两侧面上放置权利要求1至4的任一种气体扩散电极(1,1’),或者在未经催化性涂敷的聚合物电解质隔膜(5)的一侧面或两侧面上放置权利要求5至7中的任一种气体扩散电极(1,1’),
c)在压力高至500巴和温度高至250℃下压紧气体扩散电极(1,1’)和隔膜(5)的组合体。
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