CH628177A5 - Verfahren zur verfestigung von radioaktiven, borhaltigen fluessigkeiten. - Google Patents

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven, borhaltigen Lösungen und Suspensionen, die beim Betrieb von Druckwasserreaktoren als Verdampferkonzentrate anfallen, durch Zugabe von Zuschlagstoffen, die ein Abbinden des ebenfalls zugesetzten hydraulischen Bindemittels möglich machen.
Die Zementierung radioaktiver Abfallflüssigkeiten ist als geeignetes und genehmigtes Verfahren zur Überführung in eine feste, transportier- und endlagerfähige Form bekannt, erweist sich jedoch für Lösungen mit mehr als 5 Gew.-% Festsubstanzanteil und mehr als 5 Gew.-% Borsäure oder Boranteil als problematisch, weil rissige und bröckelnde Massen entstehen und die Flüssigkeit häufig nicht voll abgebunden wird.
Es ist ferner bekannt (ASME Publikation 74-WA/NE-9),
dass borathaltige Lösungen und Suspensionen durch Zugabe von Zement nicht zu kompakten Blöcken verfestigt werden können. In der Literatur (ASME Publikation 74-WA/NE-9) wird der Zusatz von Wasserglas empfohlen, der jedoch bei Lösungen mit mehr als 5 Gew.-% Boratanteil und Suspensionen mit mehr als 5 Gew.-% Festsubstanzanteil nicht zum gewünschten Erfolg führt.
Es ist daher auch schon ein Verfahren vorgeschlagen worden, die radioaktiven borathaltigen Lösungen mit Knochenleim zu versetzen, unter Zugabe von Polyacrylamid auf geheizten Walzen zu trocknen und das Walzgut zu verpressen (DE-PS 1 764 586). Auf diese Weise können feste Körper hergestellt werden, jedoch entstehen beim Trocknen Abgasprobleme durch den entweichenden Dampf.
Ferner ist vorgeschlagen worden, borathaltige Abfassungen soweit einzudampfen, dass das verbleibende Wasser beim Abkühlen als Kristallwasser gebunden wird (DE-PS 1 767 184). Hierbei treten ebenfalls Abgasprobleme auf und ausserdem kann das gebildete Natriumborat nicht als auslaugbeständig gelten.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Verfestigung borhaltiger wässriger Lösungen und Suspensionen 5 Gew.-% oder mehr Borsäure- oder Boratanteil und mehr als 5 Gew.-% Feststoffanteil zu finden, das es gestattet, kompakte, transportier- und endlagerbare Abfallkörper zu erzeugen, ohne dass zur Vermeidung von Abgas- und Abwasserproblemen Eindampf- und Trocknungsschritte erforderlich sind, und die wässrige Flüssigkeit durch Zuschläge vollständig zu binden.
Diese Aufgabe wurde durch das erfindungsgemässe, im Patentanspruch 1 definierte Verfahren gelöst. Eine erhöhte Festigkeit, beschleunigtes Abbinden und eine bessere Auslaugbeständigkeit der Abfallkörper erhält man, wenn man zusätzlich noch 5 bis 30 Gewichtsteile Wasserglas und insbesondere 1 bis 15 Gewichtsteile Phosphorsäure oder Hydrogenphosphat zusetzt, jeweils bezogen auf 100 Gewichtsteile der zu verfestigenden Flüssigkeit.
Das erfindungsgemässe Verfahren eignet sich vorteilhafterweise für wässrige Lösungen bzw. Suspensionen, die bis zu 25 Gew.-% Boratanteil, insbesondere 15 Gew.-%, und bis zu 30 Gew.-% Feststoffanteil, insbesondere 20 Gew.-%, enthalten.
Die Zugabe von Kalk führt anscheinend zur Bildung von schwerlöslichen Calciumboraten, während der Zement als hydraulisches Bindemittel zur Ausbildung der mechanischen Festigkeit unerlässlich ist. Der Zusatz von Wasserglas bewirkt eine bessere und schnellere Vernetzung und ist auch durch die Bildung hochpolymerer, gemischter Borat-Silikat-Anionen vorteilhaft, reicht jedoch allein in Kombination mit Zement in keinem der untersuchten Fälle zu einer Verfestigung aus. Die an sich bekannte Anwendung von Kieselsäure oder Kieselgur als wasserbindende Füllsubstanz führt ebenfalls nur im Kombination mit anderen Zuschlägen zu einem besseren kompakten Block. Durch Zusatz von Phosphorsäure oder Hydrogenphos-phaten wird eine deutliche Beschleunigung des Verfestigungsvorganges und eine Reduzierung der gesamten Zuschlagsmenge erzielt, Ursachen hierfür sind die Abstumpfung des pH-Wertes und die Fähigkeit der Phosphate zur Bildung polymerer Anionen.
Zur Ausführung des erfindungsgemässen Verfahrens dient beispielsweise die in der Zeichnung gezeigte Vorrichtung, die folgendermassen funktioniert:
Die im Vorratstank (1) gesammelte radioaktive Lösung oder Suspension wird mit der Pumpe (2) über die Leitung (20) in den Dosierkessel (3) gesaugt. Für die Pumpe (2) ist zwar eine Anordnung in der Leitung (20) möglich, aber wegen der Kontaminationsprobleme ist das in der Abbildung angedeutete indirekte Ansaugen vorteilhafter. Aus dem Dosierkessel (3) wird chargenweise in den Mischbehälter (4) abgelassen. Hier werden die Zuschlagstoffe in vorgepackten Mengen oder aus Vorratsbehältern (7) und (8) einzelnen zugegeben. Feste Zusätze können mit einer Dosierschnecke (9), flüssige mit einer Dosierpumpe (10) zugeführt werden. Mit dem Rührersystem (11) wird jeweils nach Zugabe einer Komponente eine völlig homogene Mischung erzeugt, erst dann kann der nächste Zusatz erfolgen. Nach dem Einrühren aller Zusätze liegt eine hochviskose Masse vor, die jedoch bei mechanischer Bewegung noch gut fliessfähig ist (Thixotropie) und mit einer Austragvorrichtung (12), beispielsweise einer Zellenradschleuse, in ein bereustehendes Fass (13) abgefüllt wird. Dieses wird zum Füllen mit einer Anpressvorrichtung (14) an das Einlasssystem (21 ) angedrückt, der Druckausgleich erfolgt dabei über eine Gaspendelleitung
(15). Das gefüllte Fass (13) wird mit der Transporteinrichtung
(16) weiter befördert und mit einem Deckel (17) verschlossen. Die eingebrachte Masse verfestigt sich innerhalb eines Tages zu einem kompakten Block, nach ca. 3 bis 4 Wochen wird die mechanische Endfestigkeit erreicht.
Nach jeder Aufarbeitungskampagne wird der Mischkessel (4) aus der Ringdüse (18) kräftig mit Wasser gespült, das anfallende Spülwasser wird mit Zement angerührt und in Fässer überführt. Durch mehrmalige Wiederholung wird eine Dekontamination von Mischbehälter (4), Rührwerk (11) und Austragsystem (12) erreicht.
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Dosierkessel (3), Mischbehälter (4) und die Vorrichtungen zum Befüllen und Verschliessen der Fässer sind hinter einer Abschirmung ( 19) untergebracht.
Bei der Aufarbeitung kleinerer Margen, insbesondere schwach aktiver Abwässer kann es vorteilhaft sein, das vorgelegte Fass (13) selbst als Mischbehälter einzusetzen. In diesen Fällen kann der Rührer weniger aufwendig ausgelegt werden und die Austragvorrichtung wegfallen. Der kontaminierte Rührer muss dann in dem zuletzt abgefüllten Fass versenkt werden.
Die Anwendung des Verfahrens wird an folgenden Beispielen näher erläutert. Prozentuale Konzentrationsangaben sind gewichtsmässig.
Beispiel 1
Aus dem Dosierkessel (3) werden 2001, entsprechend 250 kg, radioaktives borathaltiges Verdampferkonzentrat in den 500-1-Mischbehälter (4) abgelassen, wobei das Konzentrat 15 % Borat und 20% Feststoffanteil enthält.
Über die Dosierschnecke (9) werden 40 kg gelöschter Kalk zugeführt und mit dem Rührersystem (11) eingerührt. Nach erfolgter Durchmischung werden über ein weiteres Dosiersystem 120 kg Portland-Zement zugegeben und ebenfalls eingerührt. Danach werden über die Dosierpumpe (10) 40 kg Kaliwasserglas (28 bis 30° Bè) eingebracht. Das Gemisch wird durch ständiges Rühren homogenisiert und schliesslich mit der Zellradschleuse (12) in drei 100-1-Fässer eingefüllt.
Während des Abfüllvorganges wird ständig gerührt, um die Mischung fliessfähig zu erhalten.
Die gefüllten Fässer sind nach ca. 24 Stunden transportfähig, weil die thixotrope Masse bis dahin erstarrt ist.
Beispiel 2
In einem 100-1-Fass werden zu 501, entsprechend 63 kg,
radioaktivem borathaltigem Verdampfungskonzentrat mit einem Boratgehalt von 5% und einem Feststoffanteil von 30% 10 kg Calcium-Hydroxid (gelöschter Kalk) eingerührt. Nach vollständiger Homogenisierung werden nacheinander 30 kg 5 Eisen-Portland-Zement, 5 kg Kieselgur und 10 kg Natron-Wasserglas (ca. 38°Bè) eingemischt. Das Volumen beträgt dann ca. 771. Die Mischung erstarrt im Fass bei Zimmertemperatur innerhalb von etwa 20 Stunden und erreicht nach 2 bis 4 Wochen die volle mechanische Endfestigkeit.
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Beispiel 3
Über den Dosierbehälter (3) werden im Mischbehälter (4) 2001, entsprechend 238 kg, Verdampfungskonzentrat mit einem Boratgehalt von 25% und einem Feststoffanteil von 10% vorge-
15 legt. Mit der Dosierschnecke (9) werden 20 kg gelöschter Kalk eingebracht. Nach vollständiger Durchmischung mit dem Rührsystem (11) werden über ein zweites Dosiersystem 100 kg Hochofen-Zement zugegeben. Bei ständigem Rühren entsteht nach ca. 10 Minuten eine gut fliessfähige Masse, die über die
20 Zellradschleuse (12) in bereitstehende 100-1-Fässer gefördert wird. Die abgefüllte Mischung (Endvolumen ca. 3001) ist nach 2 bis 3 Tagen fest und härtet in 1 bis 2 Monaten zum festen Block aus.
Beispiel 4
25 In einem 100-1 Fass werden 501, entsprechend 60 kg, borathaltiges Verdampfungskonzentrat mit 12% Boratgehalt und 18% Feststoffanteil mit 10 kg gelöschtem Kalk versetzt und innig vermischt. Dann werden nacheinander 20 kg Portland-Zement, 6 kg Wasserglas und 6 kg Phosphorsäure (65 %ig) eingerührt.
3o Die Mischung erwärmt sich bei der Phosphorsäurezugabe auf 40 bis 50 °C. Die Mischung mit einem Volumen von etwa 651, erstarrt bei Zimmertemperatur nach wenigen Stunden und bildet nach 1 bis 2 Wochen einen festen Block.
G
1 Blatt Zeichnungen

Claims (4)

628 177
1. Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven, borhalti-gen wässrigen Lösungen und Suspensionen, die 5 Gew.-% oder mehr Borsäure oder Borat und mehr als 5 Gew.-% Feststoffanteil enthalten, durch Zufügen von Zuschlagstoffen, so dass feste, transportier- und lagerfähige Blöcke entstehen, dadurch gekennzeichnet, dass man als Zuschlagstoffe für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung bzw. Suspension zuerst 5 bis 30 Gewichtsteile gelöschten Kalk und danach 30 bis 80 Gewichtsteile Zement oder ein Gemisch von 21 bis 56 Gewichtsteilen Zement und 5 bis 30 Gewichtsteilen Kieselsäure und/oder Kieselgur zusetzt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man zusätzlich noch 5 bis 30 Gewichtsteile Wasserglas zusetzt.
2
PATENTANSPRÜCHE
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man zusätzlich noch 1 bis 15 Gewichtsteile Phosphorsäure oder Hydrogenphosphat zusetzt.
4. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass man 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung bzw. Suspension durch Zugabe von zuerst 5 bis 30 Gewichtsteilen gelöschten Kalks und danach von 30 bis 70 Gewichtsteilen Zement, 5 bis 20 Gewichtsteilen Wasserglas und 1 bis 15 Gewichtsteilen konzentrierter Phosphorsäure oder eines Hydrogenphosphats verfestigt.
CH100977A 1976-01-28 1977-01-27 Verfahren zur verfestigung von radioaktiven, borhaltigen fluessigkeiten. CH628177A5 (de)

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