WO2012042907A1 - 金属の接合方法 - Google Patents

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copper
bonded
metal
positive electrode
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齋藤　浩一
芳央 岡山
井上　恭典
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三洋電機株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for joining metals.
  • the present invention relates to a method for joining metals having oxide films formed on their surfaces.
  • solder is used for joints for electrical connection in electronic components, including joints for mounting semiconductor chips on a wiring board.
  • a joining method of Cu for example, via solder, a Cu—Sn alloy is generated at the joining interface between the joint portion and the solder. Since the Cu—Sn alloy has a relatively large electrical resistance and poor ductility, there is a problem in that the electrical characteristics and connection reliability of the joint portion are lowered.
  • Patent Document 1 discloses a technique for joining a pair of opposing electrodes via an intermetallic compound layer.
  • an intermetallic compound is formed using solid phase diffusion.
  • an oxide film is formed on a metal surface by natural oxidation.
  • a joining technique using solid phase diffusion is applied to a metal whose surface has become an oxide film, there is a problem that joining becomes difficult because the oxide film becomes an obstacle to diffusion. Further, there is a problem that the reliability of electrical connection is lowered due to the remaining oxide film.
  • aluminum oxide formed on the surface of aluminum is a strong oxide film, bonding by solid phase diffusion is more difficult, and sufficient reliability of electrical connection cannot be obtained.
  • the present invention has been made in view of these problems, and an object of the present invention is to provide a joining method capable of joining metals having oxide films formed on their surfaces simply and with high strength.
  • An aspect of the present invention is a metal joining method.
  • the metal bonding method includes a first bonded portion mainly composed of a metal other than copper or an inorganic compound, and a second bonded portion mainly composed of the same or different metal as the first bonded portion. Forming a copper layer on the exposed surface of the first bonded portion and the exposed surface of the second bonded portion, and forming a film on the first bonded portion. The step of filling a copper eluting material between the copper and the copper film deposited on the second bonded portion, and the distance between the first bonded portion and the second bonded portion And pressurizing the first bonded portion and the second bonded portion so as to shrink the thickness of the first bonded portion and the second bonded portion with copper.
  • the metal bonding method of the above aspect even if the oxide film is formed on the bonding surface of the first bonded portion or the second bonded portion, the first copper film formed separately By using the second copper film 26, the first bonded portion and the second bonded portion can be simply and highly bonded via copper.
  • the first You may further provide the process of overheating a 1st to-be-joined part and a 2nd to-be-joined part in at least any one stage after pressurizing the to-be-joined part and the 2nd to-be-joined part.
  • the outermost surface of the first bonded portion and the second bonded portion You may further provide the process of removing an oxide film from the outermost surface, respectively.
  • the material may be inert to copper.
  • the substance may include a ligand that forms a complex with copper.
  • the complex may be heat decomposable.
  • the substance may be ammonia water or an aqueous carboxylic acid solution.
  • the carboxylic acid contained in the carboxylic acid aqueous solution may be a polydentate ligand.
  • metals having oxide films formed on their surfaces can be joined easily and with high strength.
  • FIGS. 1 to 3 are process diagrams showing a metal bonding method according to an embodiment. The metal bonding method according to the embodiment will be described with reference to FIGS.
  • the first bonded portion 10 includes a first base material portion 12 made of a metal whose main component is Al, and a first coating portion 14 that covers the surface on the bonding surface side of the first base material portion 12.
  • the second bonded portion 20 includes a second base material portion 22 made of a metal whose main component is Al, and a second coating portion that covers the surface of the second base material portion 22 on the bonding surface side. 24.
  • Both the first coating portion 14 and the second coating portion 24 are formed of an oxide mainly composed of aluminum oxide.
  • “mainly composed of Al” and “mainly composed of aluminum oxide” means that the content of aluminum or aluminum oxide is greater than 50%, respectively. To do.
  • the first film part 14 and the second film part 24 are thin film films made of Al 2 O 3 and have a thickness of, for example, 5 nm.
  • the first coating portion 14 and the second coating portion 24 may be a coating formed intentionally or a coating formed unintentionally.
  • the first coating part 14 and the second coating part 24 are natural oxide films formed by oxidizing Al in the atmosphere.
  • the first coating portion 14 and the second coating portion 24 are removed.
  • a method of removing the first coating portion 14 and the second coating portion 24 a method of performing reverse sputtering in a vacuum apparatus can be mentioned.
  • the joint surfaces of the first base material portion 12 and the second base material portion 22 are exposed in a clean state.
  • a copper film is formed on the bonding surfaces of the first base material portion 12 and the second base material portion 22 by using a film forming method such as a sputtering method.
  • the first copper film 16 and the second copper film 26 are formed.
  • the film thicknesses of the first copper film 16 and the second copper film 26 are, for example, 100 nm.
  • a solution 30 in which copper oxide is eluted or dissolved is filled between the first oxide film 18 and the second oxide film 28.
  • the solution 30 is aqueous ammonia.
  • the distance between the exposed surface of the first oxide film 18 and the exposed surface of the second oxide film 28 when the solution 30 is filled between the first oxide film 18 and the second oxide film 28 is, for example, 1 to 100 ⁇ m.
  • the copper oxide constituting the first oxide film 18 becomes the solution.
  • the first oxide film 18 disappears.
  • the copper oxide constituting the second oxide film 28 is also eluted into the solution 30, and the second oxide film 28 disappears.
  • the copper oxide constituting the first oxide film 18 and the second oxide film 28 elutes into the solution 30, whereby the outermost surface (exposed surface on the bonding surface side) of the first bonded portion 10 and the second coated film.
  • the first copper film 16 and the second copper film 26 are exposed on the outermost surface (exposed surface on the bonding surface side) of the bonding portion 20, respectively.
  • a copper complex is formed.
  • the copper complex is considered to exist as a thermally decomposable tetraammine copper complex ion represented by [Cu (NH 3 ) 4 ] 2+ .
  • ammonia water is inactive with respect to copper, the copper which comprises the 1st copper film 16 and the 2nd copper film 26 remains without reacting with ammonia water.
  • the first bonded portion 10 is used by using a press so as to reduce the distance between the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20. And the second bonded portion 20 are pressurized.
  • the pressure at the time of pressurization is 1 MPa, for example.
  • the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 are heated under a relatively low temperature of 200 ° C. to 300 ° C. in a pressurized state.
  • the solid phase diffusion of copper proceeds to the outermost surface (exposed surface on the bonding side) of the first bonded portion 10 and the outermost surface (exposed surface on the bonding side) of the second bonded portion 20.
  • the moisture evaporates by heating, and the tetraammine copper complex ions are thermally decomposed to evaporate the ammonia component.
  • the proportion of copper in the solution 30 gradually increases, and the distance between the outermost surface of the first copper coating 16 and the outermost surface of the second copper coating 26 gradually approaches due to pressurization by a press.
  • the outermost surface of the first copper coating 16 and the outermost surface of the second copper coating 26 are made of copper. Joined by solid phase diffusion. Bonded by the region 40 bonded by solid phase diffusion. The region 440 joined by this solid phase diffusion has excellent orientation and stability. The thickness of the region 40 joined by solid phase diffusion is finally the thickness of the first copper coating 16 formed in FIG. 1C, the thickness of the second copper coating 26, and FIG. The thickness is the same as the sum of the thickness of the first oxide film 18 formed in A) and the thickness of the second oxide film 28.
  • the heating is stopped, and the bonded portion by the region 40 bonded by the solid phase diffusion is cooled to about room temperature.
  • the time from the start of heating to the stop of heating is, for example, 10 minutes.
  • the pressure is released and the joining process of the first joined part 10 and the second joined part 20 is completed.
  • the region 40 joined by solid phase diffusion by heating and pressurizing is solid phase diffused, and the first joined portion 10 and the second joined portion 20 are bonded. Join.
  • the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 are integrated to form the metal member 50.
  • the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 can be connected to the first copper coating 16, the second copper coating 26 and the solid phase diffusion.
  • the region 40 joined by the above can be joined easily and with high strength.
  • the first coating 14 formed on the outermost surface of the first bonded portion 10 and the second coated By removing in advance the second film portion 24 formed on the outermost surface of the bonded portion 20, the bonded surfaces of the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 are activated. As a result, it is possible to facilitate the solid phase diffusion of the region 40 bonded by solid phase diffusion to the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20.
  • the first bonded portion and the second bonded portion can be integrally formed without changing the structure between the second bonded portion 20 and the second bonded portion 20.
  • the connection reliability of a 1st to-be-joined part and a 2nd to-be-joined part can be improved.
  • the case where the natural oxide film is removed is shown as shown in FIG. 1B, but the present invention can be applied even when the oxide film is not removed.
  • the present invention can be applied even when the oxide film is not removed.
  • the solution is illustrated as an example of the material filled between the first oxide film 18 and the second oxide film 28, but the material may be in the form of a film.
  • FIG. 4 is a diagram showing an outline of a conventional nonaqueous electrolyte secondary battery viewed from the side.
  • a conventional non-aqueous electrolyte secondary battery 1000 includes a winding electrode body 1011 in which a positive electrode plate (not shown) and a negative electrode plate (not shown) are wound through a separator (not shown). It is housed inside the outer can 1012 and has a structure in which the battery outer can 1012 is sealed with a sealing plate 1013.
  • the wound electrode body 1011 includes a positive electrode core exposed portion 1014 and a negative electrode core exposed portion 1015 that are not coated with a positive electrode active material and a negative electrode active material, respectively, at both ends in the winding axis direction.
  • the positive electrode core exposed portion 1014 is electrically connected to the positive electrode terminal 1017 via the positive electrode current collector 1016.
  • the negative electrode core exposed portion 1015 is electrically connected to the negative electrode terminal 1019 via the negative electrode current collector 1018.
  • the positive electrode core exposed portion 1014 and the positive electrode current collector 1016 are welded with the positive electrode core exposed portion 1014 sandwiched between the positive electrode current collector 1016.
  • the negative electrode core exposed portion 1015 and the negative electrode current collector 1018 are joined in a state where the negative electrode core exposed portion 1015 is sandwiched between the negative electrode current collector 1018.
  • the positive terminal 1017 and the negative terminal 1019 are fixed to the sealing plate 1013 via insulating members 1020 and 1021, respectively.
  • the sealing plate 1013 is laser welded to the opening of the battery outer can 1012, and then a non-aqueous electrolyte is injected from an electrolyte injection hole (not shown). And the nonaqueous electrolyte secondary battery 1000 is produced by sealing the said electrolyte solution injection hole.
  • a negative electrode active material is apply
  • the positive electrode core exposed portion and the positive electrode current collector are integrated by the joint mainly composed of aluminum, and the negative electrode core exposed portion and The negative electrode current collector is integrated by a joint having copper as a main component. This suppresses stress concentration at the joint between the positive electrode core exposed portion and the positive electrode current collector and at the joint between the negative electrode core exposed portion and the negative electrode current collector, and breakage or peeling occurs in that portion. It is suppressed.
  • FIG. 5 is an exploded perspective view of a cross section of a cylindrical secondary battery used in this application example.
  • a spiral electrode body 2 including a positive electrode plate 3, a negative electrode plate 4, and a separator 5 is inserted into a cylindrical battery can 1.
  • the opening of the battery can 1 is sealed by a sealing body 6.
  • the negative electrode plate 4 is electrically connected to the battery can 1 via the negative electrode current collecting tab 4a
  • the positive electrode plate 3 is electrically connected to the sealing member 6 via the positive electrode current collecting tab 3a.
  • the battery can 1 also serves as a negative electrode external terminal, and the sealing body 6 serves as a positive electrode external terminal.
  • a non-aqueous electrolyte is injected into the battery can 1. Note that the basic configuration of the cylindrical secondary battery is the same as that of the battery disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2011-138633, and the detailed configuration is omitted.
  • FIG. 6 is a schematic process diagram for explaining an application example 2 of the metal joining method. With reference to FIG. 6, the outline process of this application example will be described.
  • the positive electrode current collector made of aluminum and the positive electrode current collector tab are joined by solid phase diffusion of copper, and the negative electrode current collector formed of copper is used.
  • the electric current collector and the negative electrode current collecting tab formed of nickel are joined by solid phase diffusion of copper. This suppresses stress concentration at the joint between the positive electrode current collector and the positive electrode current collector tab and the joint between the negative electrode current collector and the negative electrode current collector tab, and may cause breakage or peeling at the part. It is suppressed.
  • the metal joining method described above is used for joining the heat sink and the heat radiating fin.
  • 7 and 8 are process diagrams showing a schematic process of a metal joining method applied to the joining of the heat sink and the radiation fin.
  • a heat sink 200 and heat radiating fins 210 are prepared. Both the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 of this application example are made of Al, and the joint surfaces of the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 are covered with natural oxidized aluminum oxide (not shown). The aluminum oxide layer covering the bonding surfaces of the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 is removed using a reverse sputtering method.
  • Cu is formed by sputtering on each bonding surface of the heat sink 200 and the heat radiation fin 210 from which the aluminum oxide has been removed and Al is exposed to form a copper coating 220.
  • ammonia water 240 is filled between the copper film 220 formed on the bonding surface of the heat sink 200 and the copper film 220 formed on the bonding surface of the radiation fin 210.
  • the radiating fins 210 are placed above the heat sink 200. Note that copper oxide is formed on the surface of Cu when the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 are exposed to the atmosphere.
  • a pressure of about 1 MPa is applied between the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 using a press machine and heated to 300 ° C.
  • the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 are joined by Cu—Cu bonding, and solid phase diffusion is performed, so that the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 are integrated as shown in FIG. A structure is obtained.
  • a semiconductor element 260 is mounted on the lead frame 250, and the electrode pads 252 provided on the lead frame 250 and the elements of the semiconductor element 260 are mounted.
  • the electrode 262 is connected by wire bonding using a gold wire 270.
  • the heat sink 200 is bonded to the surface opposite to the electrode forming surface of the semiconductor element 260 using an adhesive member 280 such as an adhesive tape.
  • the semiconductor element 260 is sealed with a sealing resin 290.
  • a semiconductor package heat dissipation structure in which the heat sink 200 and the heat dissipation fins 210 are integrally formed can be obtained. Since the heat sink 200 and the heat radiating fins 210 are formed of the same member, it is possible to suppress stress concentration between the two. Thereby, the connection strength between the heat sink 200 and the radiation fins 210 can be improved.
  • carboxylic acid used for the preparation of the aqueous carboxylic acid solution examples include monocarboxylic acids such as acetic acid, dicarboxylic acids such as oxalic acid, malonic acid, succinic acid, glutaric acid, phthalic acid, and maleic acid, and tartaric acid and citric acid. And oxycarboxylic acids such as lactic acid and salicylic acid.
  • the carboxylic acid aqueous solution preferably has a carboxylic acid to be a multidentate ligand.
  • a carboxylic acid aqueous solution having a carboxylic acid serving as a multidentate ligand the stability of the copper complex is greatly increased by forming a chelate between the carboxylic acid and copper. As a result, the temperature required for bonding can be further lowered.
  • the formation of chelates by tartaric acid is described on page 593 of “Science and Chemistry Dictionary, 4th edition (Iwanami Shoten)”.
  • chelation means that the stability of the complex is greatly increased by forming a ring with a multidentate ligand.
  • the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 are both Al and the same kind of metal is bonded, but the second bonded portion 20 is the first bonded portion.
  • a metal different from the bonded portion 10 may be used.
  • a clad material of Al and Au can be produced by setting the first bonded portion 10 to Al and the second bonded portion 20 to Au.
  • Ti, Ta, or the like can be used instead of Au as the material of the second bonded portion 20.
  • heating is performed in a state where the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 are pressurized.
  • the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 are heated. Heating may be performed before pressurizing the bonded portion 20 or after pressurizing the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20.
  • a pressurization is essential, but heating is arbitrary.
  • the first bonded portion 10 and the second bonded portion 20 can be bonded by applying pressure in a reduced pressure environment at room temperature.
  • the present invention is applicable to metal joining methods.

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Abstract

　第１の被接合部（１０）の接合面に形成された第１の被膜部（１４）と第２の被接合部（２０）の接合面に形成された第２の被膜部（２４）を逆スパッタリングにより除去した後、銅をスパッタリングすることにより、第１の銅被膜（１６）および第２の銅被膜（２６）を形成する。第１の銅被膜（１６）の最表面の酸化膜と第２の銅被膜（２６）の最表面の酸化膜との間に、酸化銅が溶出する溶液を充填し、酸化膜中の酸化銅を溶液中に溶出させる。加圧および加熱により溶液中の銅以外の成分を除去して酸化銅を析出させ、第１の被接合部（１０）と第２の被接合部（２０）とを析出した銅により接合した後、第１の被接合部（１０）と第２の被接合部（２０）に銅を固相拡散させる。

Description

金属の接合方法
　本発明は、金属の接合方法に関する。特に、本発明は、表面に酸化被膜が形成されている金属同士を接合する方法に関する。
　半導体チップを配線基板上に実装するための接合部をはじめとして電子部品における電気的な接続のための接合部に従来からはんだが使われている。はんだを介した、たとえばＣｕ同士の接合方法では、被接合部とはんだとの接合界面にＣｕ－Ｓｎ合金が生じる。Ｃｕ－Ｓｎ合金は電気抵抗が比較的大きく、かつ延性が乏しいため、接合部分の電気特性や接続信頼性が低下するという課題がある。
　このような課題を解決するべく、特許文献１には、対向する一対の電極同士を金属間化合物層を介して接合する技術が開示されている。
特開２００２－１１０７２６号公報
　特許文献１の接合技術では、固相拡散を利用して金属間化合物が形成される。一般に、金属の表面には自然酸化により酸化膜が形成されている。表面が酸化膜となった金属に固相拡散を利用した接合技術を適用すると、酸化膜が拡散の障害となるため、接合が困難になるという課題がある。また、酸化膜が残存することにより、電気的な接続の信頼性が低下するという課題がある。特に、アルミニウムの表面に形成される酸化アルミニウムは強固な酸化膜であるため、固相拡散による接合がより困難であり、電気的な接続の信頼性を十分に得ることができなかった。
　本発明はこうした課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、表面に酸化膜が形成されている金属同士を簡便かつ高強度で接合することができる接合方法の提供にある。
　本発明のある態様は、金属の接合方法である。当該金属の接合方法は、銅以外の金属または無機化合物を主成分とする第１の被接合部と、前記第１の被接合部と同種または異種の金属を主成分とする第２の被接合部とを用意する工程と、第１の被接合部の露出面、および第２の被接合部の露出面に、それぞれ銅を成膜する工程と、第１の被接合部に成膜された銅と、第２の被接合部に成膜された銅との間に、酸化銅が溶出する物質を充填する工程と、第１の被接合部と第２の被接合部との間の距離を縮めるように第１の被接合部と第２の被接合部とを加圧することにより、第１の被接合部と第２の被接合部とを銅で接合する工程と、を備えることを特徴とする。
　上記態様の金属の接合方法によれば、第１の被接合部や第２の被接合部の接合面に酸化膜が形成されている場合であっても、別途形成された第１の銅被膜と第２の銅被膜２６を利用することで、第１の被接合部と第２の被接合部とを銅を介して簡便かつ高強度で接合することができる。
　上記態様の金属の接合方法において、第１の被接合部と第２の被接合部とを加圧する前、第１の被接合部と第２の被接合部とを加圧する間、または第１の被接合部と第２の被接合部とを加圧した後の少なくともいずれかの段階において第１の被接合部と第２の被接合部とを過熱する工程を、さらに備えてもよい。また、第１の被接合部の露出面、および第２の被接合部の露出面にそれぞれ銅を成膜する前に、第１の被接合部の最表面、および第２の被接合部の最表面からそれぞれ酸化膜を除去する工程をさらに備えてもよい。第１の被接合部と第２の被接合部とを接合する銅を、第１の被接合部および第２の被接合部に固相拡散させる工程をさらに備えてもよい。物質は銅に対して不活性であってもよい。物質が銅と錯体を形成する配位子を含んでもよい。錯体が加熱分解性であってもよい。また、物質がアンモニア水またはカルボン酸水溶液であってもよい。カルボン酸水溶液に含まれるカルボン酸が多座配位子であってもよい。
　なお、上述した各要素を適宜組み合わせたものも、本件特許出願によって特許による保護を求める発明の範囲に含まれうる。
　本発明によれば、表面に酸化膜が形成されている金属同士を簡便かつ高強度で接合することができる。
実施の形態に係る金属の接合方法を示す工程図である。 実施の形態に係る金属の接合方法を示す工程図である。 実施の形態に係る金属の接合方法を示す工程図である。 金属接合方法の適用例１で用いられる非水電解質二次電池の概略を示す図である。 金属接合方法の適用例２で用いられる円筒型二次電池の断面部分解体斜視図である。 金属接合方法の適用例２を説明するための概略工程図である。 ヒートシンクと放熱フィンとの接合に応用される金属の接合方法の概略工程を示す工程図である。 ヒートシンクと放熱フィンとの接合に応用される金属の接合方法の概略工程を示す工程図である。
　以下、本発明の実施の形態を図面を参照して説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
　図１乃至図３は、実施の形態に係る金属の接合方法を示す工程図である。図１乃至図３を参照して実施の形態に係る金属の接合方法を説明する。
　まず、図１（Ａ）に示すように、第１の被接合部１０および第２の被接合部２０を用意する。第１の被接合部１０は、Ａｌを主成分とする金属からなる第１の基材部１２と、第１の基材部１２の接合面側の表面を被覆する第１の被膜部１４とを有する。また、第２の被接合部２０は、Ａｌを主成分とする金属からなる第２の基材部２２と、第２の基材部２２の接合面側の表面を被覆する第２の被膜部２４とを有する。第１の被膜部１４および第２の被膜部２４はともに酸化アルミニウムを主成分とする酸化物で形成されている。ここで、「Ａｌを主成分とする」および「酸化アルミニウムを主成分とする」という表現中、「主成分とする」は、それぞれアルミニウムまたは酸化アルミニウムの含有量が５０％よりも大きいことを意味する。
　第１の被膜部１４および第２の被膜部２４は、具体的には、Ａｌ２Ｏ３で形成された薄膜状の被膜であり、その厚さは、たとえば、５ｎｍである。第１の被膜部１４および第２の被膜部２４は、意図的に形成された被膜であっても、意図せず形成された被膜であってもよい。本実施の形態では、第１の被膜部１４および第２の被膜部２４は、Ａｌが大気中で酸化することにより形成される自然酸化膜である。
　次に、図１（Ｂ）に示すように、第１の被膜部１４および第２の被膜部２４を除去する。第１の被膜部１４および第２の被膜部２４を除去する方法として、真空装置内で逆スパッタリングを行う方法が挙げられる。第１の被膜部１４および第２の被膜部２４を除去することにより、第１の基材部１２および第２の基材部２２の接合面が清浄な状態で露出する。
　次に、図１（Ｃ）に示すように、スパッタリング法などの成膜法を用いて、第１の基材部１２および第２の基材部２２の接合面に銅を成膜し、第１の銅被膜１６、第２の銅被膜２６を形成する。第１の銅被膜１６および第２の銅被膜２６の膜厚は、たとえば、１００ｎｍである。
　次に、図２（Ａ）に示すように、第１の被接合部１０および第２の被接合部２０を大気に暴露すると、第１の銅被膜１６および第２の銅被膜２６の最表面が自然酸化され、Ｃｕ２Ｏを主成分とする第１の酸化膜１８、第２の酸化膜２８が形成される。
　次に、図２（Ｂ）に示すように、第１の酸化膜１８と第２の酸化膜２８との間に酸化銅が溶出または溶解する溶液３０を充填する。本実施の形態では、溶液３０はアンモニア水である。第１の酸化膜１８と第２の酸化膜２８との間に溶液３０を充填したときの、第１の酸化膜１８の露出面と第２の酸化膜２８の露出面との距離は、たとえば、１～１００μｍである。
　第１の酸化膜１８と第２の酸化膜２８が溶液３０に触れると、で１分程度放置すると、図２（Ｃ）に示すように、第１の酸化膜１８を構成する酸化銅が溶液３０中に溶出し、第１の酸化膜１８が消失する。また、第２の酸化膜２８を構成する酸化銅も溶液３０中に溶出し、第２の酸化膜２８が消失する。
　第１の酸化膜１８および第２の酸化膜２８を構成する酸化銅が溶液３０に溶出することにより、第１の被接合部１０の最表面（接合面側の露出面）および第２の被接合部２０の最表面（接合面側の露出面）にそれぞれ第１の銅被膜１６、第２の銅被膜２６が露出する。また、溶液３０中では、銅錯体が形成される。本実施の形態では、銅錯体は、［Ｃｕ（ＮＨ３）４］２＋で表される加熱分解性のテトラアンミン銅錯イオンとして存在すると考えられる。なお、アンモニア水は銅に対して不活性であるため、第１の銅被膜１６および第２の銅被膜２６を構成する銅はアンモニア水と反応せずに残存している。
　次に、図２（Ｄ）に示すように、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０との間の距離を縮めるように、プレス機を用いて第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とを加圧する。加圧時の圧力は、たとえば、１ＭＰａである。
　次に、図３（Ａ）に示すように、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とを加圧した状態で２００℃～３００℃の比較的低温な条件下で加熱することにより第１の被接合部１０の最表面（接合側の露出面）および第２の被接合部２０の最表面（接合側の露出面）への銅の固相拡散を進行させる。本実施の形態では、加熱により水分が蒸発するとともに、テトラアンミン銅錯イオンが熱分解してアンモニア成分が蒸発する。これにより、溶液３０において銅の割合が徐々に高まるとともに、プレス機による加圧により第１の銅被膜１６の最表面と第２の銅被膜２６の最表面との距離が徐々に近づく。
　次に、図３（Ｂ）に示すように、溶液３０中の銅以外の成分の除去が完了すると、第１の銅被膜１６の最表面と第２の銅被膜２６の最表面とが銅の固相拡散により接合される。固相拡散により接合された領域４０により接合される。この固相拡散により接合された領域４４０は、配向性および安定性が優れている。固相拡散により接合された領域４０の厚さは、最終的に、図１（Ｃ）で形成された第１の銅被膜１６の厚さと、第２の銅被膜２６の厚さと、図２（Ａ）で形成された第１の酸化膜１８の厚さと、第２の酸化膜２８の厚さとの和と同程度である。固相拡散により接合された領域４０により接合が完了した後、加熱を停止して固相拡散により接合された領域４０による接合部分を室温程度まで冷却する。なお、加熱開始から加熱停止までの時間は、たとえば、１０分間である。冷却完了後、加圧を解除し、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０との接合工程が完了する。
　次に、図３（Ｃ）に示すように、加熱および加圧により固相拡散により接合された領域４０を固相拡散させ、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とを接合する。固相拡散が完了すると、最終的に、図３（Ｄ）に示すように、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とが一体化することで金属部材５０となる。
　以上説明した金属の接続方法によれば、第１の被接合部１０や第２の被接合部２０の接合面に酸化膜が形成されている場合であっても、別途形成された第１の銅被膜１６と第２の銅被膜２６を利用することで、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とを第１の銅被膜１６、第２の銅被膜２６および固相拡散により接合された領域４０により簡便かつ高強度で接合することができる。
　特に、第１の銅被膜１６の最表面と第２の銅被膜２６を形成する前に、第１の被接合部１０の最表面に形成された第１の被膜部１４と、第２の被接合部２０の最表面に形成された第２の被膜部２４を予め除去することにより、第１の被接合部１０および第２の被接合部２０の接合面が活性化される。この結果、固相拡散により接合された領域４０を第１の被接合部１０や第２の被接合部２０に固相拡散させることを容易にすることができ、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０との間に構造変化をつけることなく、第１の被接合部と第２の被接合部とを一体的に形成することができる。ひいては、第１の被接合部と第２の被接合部との接続信頼性を高めることができる。なお、上述の実施の形態においては、図１（Ｂ）で示すように、自然酸化膜を除去する場合を示したが、酸化膜を除去しない場合でも適用が可能である。具体的には、無機化合物の一例であるガラス基板同士を接合する場合には、一連の接合工程において図１（Ａ）の工程はなく、図１（Ｂ）以下の工程を行えばよい。
　また、第１の酸化膜１８と第２の酸化膜２８との間に充填する物質の例として溶液を例示したが、当該物質はフィルム状であってもよい。
（金属接合方法の適用例１）
　図４は、従来の非水電解質二次電池の側面方向から見た概略を示す図である。従来の非水電解質二次電池１０００は、正極極板（図示せず）と負極極板（図示せず）とがセパレータ（図示せず）を介して巻回された巻き取り電極体１０１１を電池外装缶１０１２の内部に収容し、封口板１０１３によって電池外装缶１０１２を密閉した構造を有する。
　巻き取り電極体１０１１は、巻回軸方向の両端部にそれぞれ、正極活物質、負極活物質が塗布されていない正極芯体露出部１０１４、負極芯体露出部１０１５を備える。正極芯体露出部１０１４は正極集電体１０１６を介して正極端子１０１７に電気的に接続されている。また、負極芯体露出部１０１５は負極集電体１０１８を介して負極端子１０１９に電気的に接続されている。正極芯体露出部１０１４と正極集電体１０１６とは、正極芯体露出部１０１４を正極集電体１０１６で挟んだ状態で溶接される。また、負極芯体露出部１０１５と負極集電体１０１８とは、負極芯体露出部１０１５を負極集電体１０１８で挟んだ状態で接合される。正極端子１０１７、負極端子１０１９はそれぞれ絶縁部材１０２０、１０２１を介して封口板１０１３に固定されている。巻き取り電極体１０１１を電池外装缶１０１２内に挿入した後、封口板１０１３を電池外装缶１０１２の開口部をレーザ溶接した後、電解液注入孔（図示せず）から非水電解液を注液して、当該電解液注液孔を密閉することにより、非水電解質二次電池１０００が作製される。
　従来の非水電解質二次電池では、芯体露出部と集電体（引き出し電極）との接合部において、腐食や応力集中による破損や剥離が生じることがあった。
　本適用例は、芯体露出部と集電体との接合に応用される。芯体露出部と集電体との接合法の概略工程は以下のとおりである。
（１）正極芯体露出部および正極集電体の表面の酸化アルミニウムを逆スパッタリングにより除去する。
（２）逆スパッタリングにより露出した正極芯体露出部および正極集電体のアルミニウム上に銅をスパッタリングにより成膜する。
（３）アルミニウム箔からなる正極芯体の両面において、巻回軸と直交する一辺に所定幅の正極芯体露出部に、正極活物質を塗布する。また、銅箔からなる負極芯体の両面において、巻回軸と直交する一辺に所定幅の負極芯体露出部に、負極活物質を塗布する。
（４）巻き取り電極体を形成した状態で接触する内側の正極芯体露出部と外側の正極芯体露出部との間、正極芯体露出部の外周面と正極集電体との間、巻き取り電極体を形成した状態で接触する内側の負極芯体露出部と外側の負極芯体露出部との間、および負極芯体露出部の外周面と負極集電体との間にアンモニア水を充填する。
（５）正極芯体露出部の外周面と正極集電体とを加熱圧着するとともに、負極芯体露出部の外周面と負極集電体とを加熱圧着する。これにより、上記工程（４）に示した各部材間の間に銅からなる接合部が形成される。
（６）銅を固相拡散させることにより、巻き取り電極体を形成した状態で接触する内側の正極芯体露出部と外側の正極芯体露出部との間、および正極芯体露出部の外周面と正極集電体との間を銅が拡散したアルミニウムで一体化させる。
　以上説明した芯体露出部と集電体との接合法によれば、正極芯体露出部と正極集電体とがアルミニウムを主成分とする接合部により一体化され、負極芯体露出部と負極集電体とが銅を主成分とする接合部により一体化される。これにより、正極芯体露出部と正極集電体との接合部および負極芯体露出部と負極集電体との接合部に応力が集中することが抑制され、当該部分に破損や剥離が生じることが抑制される。
（金属接合方法の適用例２）
　本適用例は、円筒型二次電池の集電体と集電タブとの接合法に関する。図５は、本適用例で用いられる円筒型二次電池の断面部分解体斜視図である。円筒型二次電池では、正極板３と負極板４とセパレータ５とを備える渦巻電極体２が、円筒形の電池缶１内に挿入されている。電池缶１の開口部は封口体６により封口されている。また、負極板４は負極集電タブ４ａを介して電池缶１と電気的に接続されており、正極板３は正極集電タブ３ａを介して封口体６と電気的に接続されている。すなわち、電池缶１が負極外部端子を兼ね、封口体６が正極外部端子を兼ねる構造である。また、電池缶１内には、非水電解質が注液されている。なお、円筒型二次電池の基本的な構成は、特開２０１１－１３８６３３号公報に開示された電池と同様であり、詳細な構成については省略する。
　図６は、金属接合方法の適用例２を説明するための概略工程図である。図６を参照して、本適用例の概略工程を説明する。
（１）アルミニウム箔からなる正極板（正極集電体）３の両面に、正極集電タブ３ａと接続する部分以外に正極活物質３ｃを塗布したものを準備する（図６（Ａ）参照）。
（２）アルミニウムからなる正極集電タブ３ａおよび正極板３の所定の部分を逆スパッタリング処理することにより酸化アルミニウムを除去した後に、銅３ｄをスパッタリングにより成膜する（図６（Ａ）参照）。
（３）銅を固層拡散させることにより正極板３と正極集電タブ３ａとを接合し、正極電極を作製する図６（Ａ）参照）。
（４）銅箔からなる負極板（負極集電体）４の両面に、負極集電タブ４ａと接続する部分以外に負極活物質４ｃを塗布したものを準備する（図６（Ｂ）参照）。
（５）ニッケルからなる負極集電タブ４ａの所定の部分を逆スパッタリング処理することにより酸化ニッケルを除去した後に、銅４ｄをスパッタリングにより成膜する（図６（Ｂ）参照）。
（６）銅を固層拡散させることにより負極板４と負極集電タブ４ａとを接合し、負極電極を作製する（図６（Ｂ）参照）。
（７）上記方法で作製した正極電極と負極電極とをセパレータ５を間に介して巻き取ることにより、渦巻電極体を作製する（図６（Ｃ）参照）。
　以上説明した集電体と集電タブとの接合法によれば、アルミニウムからなる正極集電体と正極集電タブとが銅の固相拡散により接合され、かつ、銅で形成された負極集電体とニッケルで形成された負極集電タブとが銅の固相拡散により接合される。これにより、正極集電体と正極集電タブとの接合部および負極集電体と負極集電タブとの接合部に応力が集中することが抑制され、当該部分に破損や剥離が生じることが抑制される。
（金属接合方法の適用例３）
　従来の半導体パッケージの放熱構造として、ＩＣチップなどの半導体素子にヒートシンクが熱的に接続され、このヒートシンクと放熱フィンとがＳｎＡｇＣｕはんだ等のろう材を用いて接合された構造が知られている。従来の放熱構造では、はんだ接続部分に応力が集中しやすいため、ヒートシンクと放熱フィンとの間の接続強度が十分でない場合があった。
　本適用例では、ヒートシンクと放熱フィンとの接合に上述した金属の接合方法が用いられる。図７および図８は、ヒートシンクと放熱フィンとの接合に応用される金属の接合方法の概略工程を示す工程図である。
　具体的には、まず、図７（Ａ）に示すように、ヒートシンク２００と放熱フィン２１０とを用意する。本適用例のヒートシンク２００、放熱フィン２１０はともにＡｌ製であり、ヒートシンク２００、放熱フィン２１０の各接合面は自然酸化による酸化アルミニウム（図示せず）で被覆されている。ヒートシンク２００、放熱フィン２１０の各接合面を被覆している酸化アルミニウムの層を逆スパッタ法を用いて除去する。
　次に、図７（Ｂ）に示すように、酸化アルミニウムが除去されＡｌが露出したヒートシンク２００、放熱フィン２１０の各接合面にスパッタ法によりＣｕを成膜して銅被膜２２０を形成する。
　次に、図７（Ｃ）に示すように、ヒートシンク２００の接合面に成膜された銅被膜２２０と放熱フィン２１０の接合面に成膜された銅被膜２２０との間にアンモニア水２４０を充填した状態で、放熱フィン２１０をヒートシンク２００の上方に載置する。なお、ヒートシンク２００および放熱フィン２１０を大気に暴露した段階で、Ｃｕの表面に酸化銅が形成される。
　次に、図７（Ｄ）に示すように、プレス機を用いてヒートシンク２００と放熱フィン２１０との間に１ＭＰａ程度の圧力を加えるとともに、３００℃に加熱する。これにより、ヒートシンク２００と放熱フィン２１０とがＣｕ－Ｃｕ接合により接合され、さらに固相拡散を行うことにより、図７（Ｅ）に示すように、ヒートシンク２００と放熱フィン２１０とが一体化された構造が得られる。
　ヒートシンク２００と放熱フィン２１０との接合とは別に、図８（Ａ）に示すように、リードフレーム２５０に半導体素子２６０を搭載し、リードフレーム２５０に設けられた電極パッド２５２と半導体素子２６０の素子電極２６２とを金線２７０を用いてワイヤボンディング接続する。
　次に、図８（Ｂ）に示すように、半導体素子２６０の電極形成面とは反対側の面に接着テープなどの接着部材２８０を用いてとヒートシンク２００を接着する。
　次に、図８（Ｃ）に示すように、半導体素子２６０を封止樹脂２９０を用いて封止する。
　以上の工程により、ヒートシンク２００と放熱フィン２１０とが一体的に形成された半導体パッケージの放熱構造を得ることができる。ヒートシンク２００と放熱フィン２１０との間が同一の部材で形成されているため、両者の間に応力が集中することが抑制される。これにより、ヒートシンク２００と放熱フィン２１０との接続強度を向上させることがきる。
（金属接合に用いる溶液）
　上述した実施の形態に係る金属の接合方法では、金属接合に用いる溶液としてアンモニア水が用いられているが、銅と錯体を形成する配位子を含む溶液であれば、これに限られず、たとえば、カルボン酸水溶液であってもよい。
　カルボン酸水溶液の調製に用いられるカルボン酸としては、酢酸などのモノカルボン酸、また、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、フタル酸、マレイン酸などのジカルボン酸、さらに、酒石酸、クエン酸、乳酸、サリチル酸などのオキシカルボン酸が挙げられる。
　このうち、カルボン酸水溶液は多座配位子となるカルボン酸を有することが好ましい。多座配位子となるカルボン酸を有するカルボン酸水溶液では、カルボン酸と銅がキレートを形成することにより銅錯体の安定性が非常に大きくなる。この結果、接合に必要な温度をより低温化させることができる。なお、酒石酸がキレートを形成することについては、「理化学辞典　第４版（岩波書店）」の第５９３頁に記載されている。また、酒石酸、シュウ酸などがキレートを形成することは「ヘスロップジョーンズ　無機化学（下）　齋藤喜彦　訳」の第６６６頁に記載されている。ここで、キレート化とは、多座配位子によって環が形成されることによって錯体の安定度が非常に大きくなることをいう。
　本発明は、上述の実施の形態に限定されるものではなく、当業者の知識に基づいて各種の設計変更等の変形を加えることも可能であり、そのような変形が加えられた実施の形態も本発明の範囲に含まれうるものである。
　たとえば、上述の実施の形態では、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０がともにＡｌであり、同種の金属が接合されているが、第２の被接合部２０は第１の被接合部１０と異なる金属であってもよい。たとえば、第１の被接合部１０をＡｌとし、第２の被接合部２０をＡｕとすることで、ＡｌとＡｕのクラッド材を作製することができる。なお、第２の被接合部２０の材料として、Ａｕの代わりにＴｉ、Ｔａなども採用が可能である。
　また、上述の実施の形態では、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とを加圧した状態で加熱を行っているが、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とを加圧する前または第１の被接合部１０と第２の被接合部２０とを加圧した後に加熱を行ってもよい。なお、第１の被接合部１０と第２の被接合部２０との接合において、加圧は必須であるが、加熱は任意である。たとえば、常温において、減圧環境下で加圧を行うことにより第１の被接合部１０と第２の被接合部２０との接合することが可能である。
１０　第１の被接合部、１２　第１の基材部、１４　第１の被膜部、１６　第１の銅被膜、１８　第１の酸化膜、２０　第２の被接合部、２２　第２の基材部、２４　第２の被膜部、２６　第２の銅被膜、２８　第２の酸化膜、３０　溶液、４０　固相拡散により接合された領域、５０　金属部材、２００　ヒートシンク、２１０　放熱フィン、２２０　銅被膜、２４０　アンモニア水、２５０　リードフレーム、２６０　半導体素子、１０００　非水電解質二次電池、１０１１　巻き取り電極体、１０１２　電池外装缶、１０１３　封口板、１０１４　正極芯体露出部、１０１５　負極芯体露出部、１０１６　正極集電体、１０１８　負極集電体
　本発明は、金属の接合方法に適用可能である。

Claims (9)

  1. 　銅以外の金属または無機化合物を主成分とする第１の被接合部と、前記第１の被接合部と同種または異種の金属を主成分とする第２の被接合部とを用意する工程と、
    　前記第１の被接合部の露出面、および前記第２の被接合部の露出面に、それぞれ銅を成膜する工程と、
    　前記第１の被接合部に成膜された銅と、前記第２の被接合部に成膜された銅との間に、酸化銅が溶出する物質を充填する工程と、
    　前記第１の被接合部と前記第２の被接合部との間の距離を縮めるように前記第１の被接合部と前記第２の被接合部とを加圧することにより、前記第１の被接合部と前記第２の被接合部とを銅で接合する工程と、
    　を備えることを特徴とする金属の接合方法。
  2. 　前記第１の被接合部と前記第２の被接合部とを加圧する前、前記第１の被接合部と前記第２の被接合部とを加圧する間、または前記第１の被接合部と前記第２の被接合部とを加圧した後の少なくともいずれかの段階において前記第１の被接合部と前記第２の被接合部とを過熱する工程を、さらに備える請求項１に記載の金属の接合方法。
  3. 　前記第１の被接合部の露出面、および前記第２の被接合部の露出面にそれぞれ銅を成膜する前に、前記第１の被接合部の最表面、および前記第２の被接合部の最表面からそれぞれ酸化膜を除去する工程をさらに備える請求項１または２に記載の金属の接合方法。
  4. 　前記第１の被接合部と前記第２の被接合部とを接合する銅を、前記第１の被接合部および前記第２の被接合部に固相拡散させる工程をさらに備える請求項３に記載の金属の接合方法。
  5. 　前記物質は銅に対して不活性である請求項１乃至４のいずれか１項に記載の金属の接合方法。
  6. 　前記物質が銅と錯体を形成する配位子を含む請求項１乃至５のいずれか１項に記載の金属の接合方法。
  7. 　前記錯体が加熱分解性である請求項６に記載の金属の接合方法。
  8. 　前記物質がアンモニア水またはカルボン酸水溶液である請求項１乃至７のいずれか１項に記載の金属の接合方法。
  9. 　前記カルボン酸水溶液に含まれるカルボン酸が多座配位子である請求項８に記載の金属の接合方法。
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