TWI578563B - 奈米結構材料方法及裝置 - Google Patents

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Description

奈米結構材料方法及裝置
在本發明的一個態樣中，係提供一種結構， 包含：基板，具有第一表面與第二表面；以及聚合物層，設置於該基板之該第一表面上，該聚合物層包含聚合物與複數個發光奈米晶體；該聚合物層具有圖案化表面，該圖案化表面具有圖案化第一區域以及圖案化第二區域，該圖案化第一區域具有第一複數個凹槽，該圖案化第二區域具有第二複數個凹槽，其中，每一區域中之複數個凹槽在第一方向上具有第一週期性，並在與第一方向相交之第二方向上具有第二週期性，其中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性。
在家用、工作場所與消費產品使用之發光與顯示技術，有廣範圍的應用特定需求。希望發光產品輸出光譜能準確控制，以符合顏色溫度與輸出方向性之要求，同時使功率與製造成本最佳化。請見US 8692446與US 2013/0051032。就影像顯示器應用而言，每一畫素中主要顏色摻合之控制是必要的，同時為了觀看方法的範圍(不論是密切地侷限(為了隱私)或寬廣地分散(為了廣視角))， 畫素輸出方向性之控制必須被調整。
藉由改變工作週期、期間以及折射率，光 子晶體(PC)結構之共振特性係可經微調以與由紫外光延伸至紅外線的波長交互作用。某些光子晶體結構已用於各種應用，包括偏振器、濾光器、生物感測器、光通信元件、顯示器，以及照明。已將PC整合入發光二極體(LEDs)，以增加光萃取效率，並控制光輸出之方向性，不論是正交於裝置或進入旁辦角(angular sidelobes)。
儘管某些光子晶體結構已被報導，但目前 在許多應用方面仍需要增進之發光結構。
現在，我們提供一種新穎之發光結構與裝 置，以及製造此種結構與裝置之方法。
用於照明與影像顯示器之發光二極體(LEDs) 之功率、光譜特性與輸出方向性，可藉由整合入與光發射器交互作用之奈米結構而調整。目前已發現可見光-波長-發光奈米結構材料可整合入聚合物-基底之光子晶體(PC)中，並被紫外光LED激發。如本文所討論的，術語奈米結構材料包括量子點材料以及奈米結晶奈米顆粒奈米晶體，其包含一或多異質接面，如異質接面奈米柱。
PC設計為於正交方向上加入獨特週期，使 一或多奈米結構材料之紫外光激發光子，與可見光奈米結構材料之發射光線，可同時共振耦合，以有效萃取正交於PC表面之光子。結合激發與萃取之增強，可使奈米結構材 料輸出強度增加。多重奈米結構材料摻雜之PC可於單一表面上結合，以最佳地與奈米結構材料之獨特分布耦合，提供摻合顏色輸出之能力，以及多重波長之方向性。裝置可於可撓性塑膠表面上製造，藉由可製造重複成形法。
更具體的是，在第一態樣中，係提供一種 發光結構，其包含：基板，具有第一表面與第二表面；以及聚合物層，設置於該基板之第一表面上，該聚合物層包含聚合物與複數個發光奈米晶體；該聚合物層具有圖案化表面，該圖案化表面具有圖案化第一區域以及圖案化第二區域，該圖案化第一區域具有第一複數個凹槽，該圖案化第二區域具有第二複數個凹槽，其中，每一區域中之複數個凹槽在第一方向上具有第一週期性，並在與第一方向相交之第二方向上具有第二週期性，其中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性。在典型的態樣中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性，其中，在每一區域中之獨特發光奈米晶體係經選擇性激發，以於每一區域中發射出獨特之波長，例如，具有第一波長之光線(如紅色)係於第一區域中發射出，以及第二波長之光線(如藍色)係於第二區域中發射出。在一較佳的態樣中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性，其中，於同一測量值中(如每一第一區域之最近鄰近凹槽中點之間的距離)，二各別之第一週期性之差異大於5%，更典型為於同一測量值中(如每一第一區域之最近鄰近凹槽中點之間的距離)，二各別第一週期性差異至少 10%、15%、20%、25%、30%、35%、40%、45%、50%或70%。
在較佳實施例中，該第一區域之第二週期 性至少實質上與第二區域之第二週期性相同。在一典型態樣中，該第一區域之第二週期性至少實質上與第二區域之第二週期性相同，以外耦合入射光之相同光源，包括UV輻射。例如，在某些較佳態樣中，該第一區域之第二週期性至少實質上與第二區域之第二週期性相同，其中，於同一測量值中(如每一第二區域之最近鄰近凹槽中點之間的距離)，該兩個各別之第二週期性差異不大於5%，更典型為於同一測量值中(如每一第二區域之最近鄰近凹槽中點之間的距離)，兩個各別第二週期性差異不大於4%、3%、2%、1%、或0.5%。製造技術上之限制會導致該兩個各別第二週期性無法精確地相同。
聚合物層可包含複數個第一區域與複數個 第二區域。在某些實施例中，該第一與第二區域互相呈交替關係。
在某些實施例中，該一或多發光奈米結構材料包含一或多異質接面。在某些實施例中，該一或多發光奈米結構材料包含量子點。在某些實施例中，該基板為光學透明。在某些實施例中，具有較聚合物層高之折射率之材料層，係設置於該聚合物層之圖案化表面上。在某些實施例中，該第二方向與第一方向相交，角度呈65至115°。在某些實施例中，該第二方向與該第一方向實質上正交。
在另一態樣中，本發明提供一種發光裝置， 包含：結構，其包含：基板，其具有第一表面與第二表面；以及聚合物層，設置於該基板之第一表面上，該聚合物層包含聚合物與複數個發光奈米晶體；該聚合物層具有圖案化表面，該圖案化表面具有圖案化第一區域以及圖案化第二區域，該圖案化第一區域具有第一複數個凹槽，該圖案化第二區域具有第二複數個凹槽，其中，每一區域中之複數個凹槽在第一方向上具有第一週期性，並在與第一方向相交之第二方向上具有第二週期性，其中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性；材料層，其具有較聚合物層高之折射率，係設置於該聚合物層之圖案化表面上；以及光源，經配置以將光提供至基板之第二表面上。
如上述討論，在典型態樣中，該第一區域 之第一週期性不同於第二區域之第一週期性，其中，每一區域之獨特發光奈米晶體可選擇性被激發，以於每一區域中發出獨特之波長，例如，具有第一波長之光線(如紅色)係於第一區域中發射出，以及第二波長之光線(如藍色)係於第二區域中發射出。在較佳態樣中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性，其中，於同一測量值中(如每一第一區域之最近鄰近凹槽中點之間的距離)，二各別之第一週期性之差異大於5%，更典型為於同一測量值中(如每一第一區域之最近鄰近凹槽中點之間的距離)，二各別第一週期性差異至少10%、15%、20%、25%、30%、35%、40%、45%、50%或70%。
在較佳實施例中，該第一週期性可經操 作，以外耦合經定義方向上之光發射。在某些實施例中，該第一週期性可經操作，以外耦合正交於基板之第一表面之方向上之光發射。
在另一態樣中，係提供結構，其包含聚合 物層，該聚合物層包含聚合物與一個或多個發光奈米結構材料，如複數個發光奈米晶體；其中，該聚合物層包含第一與第二區域，每一區域在第一方向上具有第一週期性，並在與第一方向相交之第二方向上具有第二週期性。
在又一態樣中，係提供一種形成發光系統 之方法，包含形成本發明之結構。在某些實施例中，該系統之聚合物層包含複數個第一區域與複數個第二區域。
本發明亦提供一種裝置，由或可由於此揭 示之方法獲得，包括複數個發光裝置、光偵測器、化學感測器、光伏裝置(如太陽能電池)、電晶體與二極體，以及生物活性表面，其包含於此揭示之系統。
本發明之其他態樣係揭示如下。
10‧‧‧基板
12‧‧‧第一區域、第一圖案化區域
14‧‧‧第二區域、第二圖案化區域
16‧‧‧折射率之材料層、層
第1圖顯示本發明之示範性裝置。
第2圖(其包括第2a至2d圖)顯示本發明裝置之示範性實施例。
第3圖顯示目標共振之模擬穿透光譜。
第4圖顯示具有與不具有光子晶體(PC)結構存在之量 子點萃取之衝擊。
第5圖(其包括第5A、5B、5C與5D圖)顯示於TiO2沉積之不同階段萃取時之角度依賴性。
第6圖(其包括第6A與6B圖)顯示於不同角度(沿著θ與Φ)測量時，穿透度之角度依賴性。
第7圖(其包括第7A與7B圖)顯示在PC區域內之量子點增強之顯微照片。
目前我們已發現光子晶體之共振模式係可 經改造，以於特定角度與波長組合下發生，使得經選定之波長與入射方向之光線可耦合至光子晶體，並激發高度侷限之電磁駐波，其具遠大於原光源之振幅。此可藉由如適當選擇介電材料與材料尺寸而達成。包括將光線由激發波長之寬帶降頻轉換為各特定發射波長之量子點之奈米結構材料，已成功加入具有特定共振之光子晶體中，其設計為耦合至奈米結構材料之相關激發及/或發射波長。我們已發現藉由在正交方向使用不同週期，將不對稱引入光子晶體結構，光子晶體便可於廣範圍變化之波長下加入多重共振，以與整合性奈米結構材料發光器之激發與發射光譜同時作用，以增強由奈米結構材料(如量子點)產生之光子數，同時增加到達目視者之發射光子效率。
我們已呈現一種結構，包含聚合物層與或 多發光奈米結構材料，如複數個發光奈米晶體，該聚合物層具有圖案化表面，其包括第一區域與第二區域，並位於 基板表面，可經調整以提供希望之光線輸出光譜。
我們已發現本結構可提供多種表現助益。 尤其是，本結構可結合發光奈米晶體光線輸出之激發與萃取之增強。
因此，在一態樣中，本發明提供結構，包 含：基板，具有第一表面與第二表面；以及聚合物層，設置於該基板之該第一表面上，該聚合物層包含聚合物與一或多發光奈米結構材料，如複數個發光奈米晶體；該聚合物層具有圖案化表面，該圖案化表面具有圖案化第一區域以及圖案化第二區域，該圖案化第一區域具有第一複數個凹槽，該圖案化第二區域具有第二複數個凹槽，其中，每一區域中之複數個凹槽在第一方向上具有第一週期性，並在與第一方向相交之第二方向上具有第二週期性，其中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性。
第1圖顯示本發明之示範性裝置。如第1 圖所示，聚合物層係施加至基板10上之第一區域12與第二區域14。聚合物層加入複數個發光奈米晶體。具有較聚合物層高之折射率之材料層16，可設置於聚合物層之圖案化表面上。基板可由任何剛性或可撓性材料製造，適當地於希望波長範圍內為光學透明。例如，該基板可由玻璃、纖維素醋酸酯，或聚合物材料如聚對苯二甲酸乙酯、聚醯亞胺、聚碳酸酯、聚氨酯，以及類似材料製造。該基板可具有任何適當之厚度，例如，由1微米至1mm厚度。
施加至基板10上之聚合物可適當地為任何 聚合物材料，包括聚對苯二甲酸乙酯、聚醯亞胺、聚碳酸酯、聚氨酯，以及類似材料。較佳之聚合物材料包括甲基丙烯酸月桂酯(LMA)、乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)，及其混合物。該聚合物層可選擇性地以光學透明黏著劑如NOA 61(Norland Products,Inc,)黏附至基板上。
每一圖案化表面上之圖案化第一區域12與 圖案化第二區域14，皆具有複數個凹槽。在每一圖案化區域中，複數個凹槽具有週期性；如複數個凹槽沿著該表面之一特定維度等分或其他的規律或重複排列。該複數個凹槽可與聚合物層整合形成，如藉由將聚合物溶液塗佈於圖案化主模板上。或者，該複數個凹槽可藉由首先於基板上形成實質上平坦或平面之聚合物層，之後圖案化該聚合物層，如藉由以圖案化模具沖壓(stamping)。在另一實施例中，微結構如脊、小透鏡、金字塔、梯形、圓形或方形柱，或波浪側面圓錐結構(請見美國專利申請公開號2010/0128351)，係藉由沉積材料於聚合物層表面上而形成或施加至聚合物層上，從而定義出複數個聚合物層凹槽。
每一第一區域與第二區域之複數個凹槽， 係於二維度上成適當之週期性，亦即最鄰近之凹槽在沿著表面之二不同維度上(即第一方向與第二方向)呈等分或規則或重複排列。因此，聚合物層之第一圖案化區域12於第一方向具有第一週期性，以及第二方向具有第二週期性，且該聚合物層之第二圖案化區域14於第一方向具有第一週期性，以及第二方向具有第二週期性。該第一圖案化 區域之第一方向之第一週期性，以及第二圖案化區域之第一方向之第一週期性可相同，或較佳不同。類似地，該第一圖案化區域之第二方向之第二週期性，以及第二圖案化區域之第二方向之第二週期性，可相同或不同。在某些實施例中，該第一區域之第二週期性與第二區域之第二週期性相同。
凹槽間隔可經選擇以於一或多經選擇之波 長下產生一或多種共振，以與聚合物層中之整合發光奈米晶體之激發與發射光譜同時作用，如下所討論，作為增強藉由每一奈米結構材料(如量子點)產生之光子數之方法。 嚴格耦合波分析可用於預測特定間距或凹槽之共振波長，以及在該共振波長下之電磁場分佈。因此，例如，具有250nm間距之凹槽可於490nm提供共振，而具有340nm間距之凹槽則可於590nm提供共振。在某些實施例中，在第一與第二方向上的間距皆小於1微米。
在某些實施例中，第一及/或第二區域內之 週期性凹槽的第二方向，與週期性凹槽之第一方向，以65到115°的角度相交。在某些實施例中，該第二方向與第一方向實質上正交。
在某些實施例中，該聚合物層包含複數個 第一區域與複數個第二區域。該複數個第一與第二區域可以任何希望之圖案排列於基板上，如棋盤圖案，在某些實施例中，該第一與第二區域互相成交替關係。
當層16存在時，該層可為任何具有較該聚 合物層之材料層高之折射率的光學透明材料。適用於層16之材料包括二氧化鈦(TiO2)或其他適當之高折射率無機氧化物。層16可以塗佈法(如旋轉塗佈、噴灑塗佈、浸潤塗佈)、濺鍍，或其他將材料層沉積於聚合物層上，而不會干擾聚合物層圖案。層16之厚度可用於微調週期性凹槽之共振波長。當層16為TiO2時，適當厚度為約50nm至約500nm，如約85nm。
在另一態樣中，本發明提供一種發光裝 置，包含一結構，其包含(i)基板，具有第一表面與第二表面；(ii)聚合物層，設置於該基板之第一表面上，聚合物層包含聚合物與一或多發光奈米結構材料，如複數個發光奈米晶體；該聚合物層具有圖案化表面，該圖案化表面具有圖案化第一區域以及圖案化第二區域，該圖案化第一區域具有第一複數個凹槽，該圖案化第二區域具有第二複數個凹槽，其中，每一區域中之複數個凹槽在第一方向上具有第一週期性，並在與第一方向相交之第二方向上具有第二週期性，其中，該第一區域之第一週期性不同於第二區域之第一週期性；以及(iii)材料層，具有較聚合物層高之折射率，係設置於該聚合物層之圖案化表面上；以及光源，經配置以提供光線至基板之第二表面上。
該光源可為任何適當之紫外光(UV)或可見光來源，如範圍為200nm<λ<700nm之光線，包括LED。
在較佳實施例中，該第一週期性可經操作，以外耦合經定義方向上之光發射。使用於此，術語" 外耦合(outcouple)"或"外耦合(outcoupling)"係指將基板與發光I/O模式轉換為發光之外部模式，因而增強裝置之光線輸出。在某些實施例中，該第一週期性可經操作，以外耦合正交於基板之第一表面之方向上之光發射。在某些實施例中，第一區域之第二週期性與第二區域之第二週期性相同。
如上所述，術語"奈米結構材料"，使用於 此，包括量子點材料以及奈米結晶奈米顆粒(奈米顆粒或奈米晶體)，其包含一或多異質接面，如異質接面奈米柱。包括奈米晶體與量子點的奈米結構材料，為具有奈米晶體結構，且足夠小以展現出量子力學特性的半導體材料。請見美國公開申請案號2013/0056705，以及美國專利案號8039847。亦請見US 2012/0234460與US 20130051032。
因此，如上所述，使用於本文之術語奈米 結構材料包括量子點材料以及奈米晶體奈米顆粒(奈米顆粒)，其包含一或多異質接面，如異質接面奈米柱。
適用之量子點可為II-VI族材料、III-V族 材料、V族材料，或其組合。適用之量子點可包括如選自CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSe、ZnTe、HgS、HgSe、HgTe、CiaN、Gal)、GaAs、InP與InAs之至少一者。在不同條件下，該量子點可包括含有上述材料之二或多者之化合物。 例如，該化合物可包括存在於簡單混合狀態之二或多量子點、二或多化合物晶體區分為相同晶體於其中的混合晶體，如具有核心-外殼結構或梯度結構之晶體，或包括二或 多奈米晶體之化合物。例如，該量子點可具有帶通孔之核心結構，或具有核心與包覆核心之外殼之包覆結構。在此實施例中，該核心可包括如CdSe、CdS、ZnS、ZnSe、CdTe、CdSeTe、CdZnS、PhSe、AgInZnS與ZnO中之一或多個材料。該外殼可包括如選自如CdSe、ZnSe、ZnS、ZnTe、CdTe、PbS、TiO、SrSe與HgSe中之一或多個材料。
鈍化奈米結晶奈米顆粒(奈米顆粒)包含複 數個適於幫助電荷載體注入過程之異質接面，該過程可增強光激發，當使用作為裝置時。此奈米顆粒亦可稱之為半導體奈米顆粒，並可包含一維奈米顆粒，其設置於單一端蓋之每一末端，或複數個端蓋，其與一維奈米顆粒接觸。 端蓋亦互相接觸，並用於鈍化該一維奈米顆粒。奈米顆粒可於至少一軸對稱或非對稱。奈米顆粒可於組成物中、幾何結構與電子結構中，或同時在組成物與結構中為非對稱。術語異質接面係指結構中有半導體材料成長於另一半導體材料之晶體晶格上。術語一維奈米顆粒包括奈米顆粒質量隨著奈米顆粒特徵尺寸(如長度)一次方變化之物體。 此係示於下式(1)：Mα Id，其中M為顆粒質量，I：為顆粒長度，以及d為決定顆粒維度之指數。因此，例如，當d=1，顆粒質量直接正比於顆粒長度，且該顆粒稱為一維奈米顆粒。當d=2，該顆粒為二維對象，如平板，當d=3則定義出三維對象，如圓柱或球體。一維奈米顆粒(其中d=1之顆粒)包括奈米柱、奈米管、奈米線、奈米晶鬚、奈米帶，以及類似物。在一實施例中，該一維奈米顆粒可 經固化或呈波浪狀(如流線狀)，即具有d值落於1與1.5之間。
較佳之示範性材料揭示於專利申請案號 13/834,325與13/834,363，二者在此併入本案以作為參考資料。
該一維奈米顆粒具有適當橫截面積或特徵 厚度尺寸(如圓形橫截面積之直徑或正方形之對角線，或長方形之橫截面積)為約1nm至10000奈米(nm)，較佳為2nm至50nm，更佳為5nm至20nm(如約6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19或20nm)。奈米柱較佳為剛性棒，具圓形橫截面積，其特徵尺寸落於前述範圍中。奈米線或奈米晶鬚為曲線型，有不同或蠕蟲形狀。 奈米帶具有四或五個線性邊界之橫截面。此類橫截面範例為正方形、長方形、平行六面體、菱面體，以及類似形狀。 奈米管具有實質上同心的孔，其橫穿奈米管整個長度，使它成為筒狀。這些一維奈米顆粒之縱橫比大於或等於2，較佳大於或等於5，更佳大於或等於10。
該一維奈米顆粒包含半導體，其適當地包 括II-VI族(ZnS、ZnSe、ZnTe、CdS、CdTe、I IgS、I IgSe、IlgTe，以及類似物)、以及III-V族(GaN、CiaP、GaAs、CiaSh、InN、InP、InAs、InSb、AlAs、AlP、AISb，以及類似物)與IV族(Ge、Si、Pb，以及類似物)材料、其合金、或其混合物。
包括量子點材料之奈米結構材料可於商業 上購得，亦可由如標準化學濕式法製備，其使用金屬前驅物，以及將金屬前驅物注入有機溶液中，並成長該金屬前驅物。包括量子點之奈米結構材料之尺寸可經調整，以吸收或發出紅色(R)、綠色(G)與藍色(B)波長之光線。因此，可選擇發光奈米晶體，以吸收或發出選定之波長或波長範圍之光線。
發光奈米結構材料如奈米晶體或量子點， 可加入聚合物層中，其係藉由加入奈米結構材料(如奈米晶體或量子點)之懸浮液或溶液至單體溶液中，之後藉由將聚合物溶液塗佈至基板上，並固化該聚合物溶液，以提供具有埋入式奈米晶體或量子點之聚合物。
本結構可結合發光奈米晶體光線輸出之激 發與萃取之增強，在某些實施例中，該發光奈米晶體輸出光線之激發與萃取增強可為發光奈米晶體輸出光線之2x、3x、4x、5x或10x。
下列範例為本發明之說明。
範例1：
在此範例中，如圖(a)所示，量子點(QDs)加入重複-塑形可撓性聚合物基底PC結構，其係經UV背光LED激發。UV激發光源耦合至PC之共振模式，其藉由增加PC中QD經歷之電場振幅，而於耦合波長下產生增強之激發，因此產生較無PC結構者大之光子輸出。不對稱PC設計為於QD發射波長下產生共振，使光子發射可有效地被引導為 正交於PC表面。進一步如圖2所示，係設計為交錯表面，且製造為棋盤圖案，而含有二PC設計。當二區域設計皆為在相同UV激發波長下產生共振，每一區域對於不同的QD發射波長而最佳化。因此，分佈有QD混合物的單一表面，係可藉由選擇以每一PC設計來呈現之相對表面積，以產生特定之總輸出光譜。
材料與方法
製造一矽晶圓，作為重複成形法之"主"模板，因此含有所欲之PC光柵結構之負型表面影像。主模板光柵結構係於矽晶圓上之熱成長SiO2層使用電子束蝕刻法而製造，在其上，係使用反應性離子蝕刻法以製造80nm高之柱，如第2(c)圖所示。該圖案化裝置為3x3mm2。為了加速複製物自主模板上清除，晶圓以食人魚溶液(piranha solution)(3：1(v/v)硫酸與氫氧化鈉混合物)清洗20分鐘，以去離子水(MilliQ)潤洗，並以N2乾燥。之後，進行(十三氟-1,1,2,2-四氫辛基)三氯矽烷(No-Stick,Alfa Aesar)之蒸氣相沉積，藉由將晶圓置於密閉容器中1小時，其具有二滴No-Stick溶液。
CdSeS/ZnS合金化QDs購自Sigma-Aldrich(6 nm，1mg/ml於甲苯中，以油酸作為配位基)，或藉由塗佈油酸配位基而合成，之後使用乙醇與甲醇沉澱與離心純化二次。甲基丙烯酸月桂酯(LMA)與二甲基丙烯酸乙二酯(EGDMA)(Sigma-Aldrich)，係在使用前純化以藉由抑制劑- 移除管柱(Sigma-Aldrich)移除抑制劑。
由182μL LMA與18μL之EGDMA組成之 UV可固化聚合物係於錐形瓶中混合，且加入4mL QD己烷溶液與8uL油酸，並良好地混合，之後加入20μL之PLMA單聚合物溶液(Scientific Polymer Products,Inc,)以增加黏度。殘餘溶劑使用旋轉蒸發儀於室溫下移除，並在旋轉塗佈前立即加入2μL起始劑(Darocur 1173,Sigma-Aldrich)。溶液以600rpm旋轉塗佈於主晶圓上30秒，之後立即於高密度UV燈下曝光30分鐘進行聚合化反應，於氮氣手套箱中進行。
在薄膜完全固化之後，NOA 61(Norland Products Inc.)之層滴加塗佈於複合材料薄膜上。選用醋酸酯薄片(Optigrafix Acetate)基板於低雙折射，然後置於主晶圓上並使其與未固化的NOA滴液接觸，以形成醋酸酯片和複合物薄膜之間的薄連續層。之後，NOA使用UV燈，在環境條件(ambient condition)下固化10分鐘。之後該醋酸酯基板與NOA層及複合材料薄膜，自具含有重複2D空穴結構之QD-PLMA薄膜之主晶圓釋放。在重複成形之後，TiO2以濺鍍法(K.J.Lesker Dual-Gun Sputter System)沉積至在所欲波長下產生共振之所需深度。沉積時間係受限的，以維持基板溫度不超過40℃，以避免熱誘發聚合物材料損害，其有時需要多層TiO2，沉積以到達正確厚度。
裝置結構
該裝置結構係使該區域之二不同之2D PC交叉呈棋盤圖案。每一區域由長方形空穴組成，示於第2(b)圖，具有在該表面之正交方向上之週期性變化產生之共振。每一區域在選定維數之某一方向上可變化，以提供來自相同UV激發光源(200nm週期，在區域1與2分別具有40%與70%工作週期)之增強，同時在正交方向具有較大特徵尺寸，以於可見光波長下產生共振。區域1之較大特徵為具有側邊寬度250nm，以於λ=490nm產生共振，而區域2之特徵為具有側邊寬度340nm，設計為於λ=590nm產生共振，即第一區域之第一週期性係不同於第二區域之第一週期性。在此裝置中，第一區域之第二週期性至少實質上與第二區域之第二週期性相同。就二區域而言，該結構形成自具有光柵寬度80nm的QD-添補聚合物，其塗佈有85nm之TiO2薄膜。當結構週期性為共振波長之主要決定因素時，該共振亦可經由控制TiO2厚度而微調。
該PC結構係使用嚴格耦合波分析(Rsoft, DiffractMod)以藉由預測於x-與y-方向具有週期性邊界條件的PC單元晶格，來預測共振波長，以及於該共振波長下之電磁場分佈，如第2圖所示。請注意，由於TiO2在UV(n=2.87)與可見光(n=2.61，於λ=590nm)之折射率有較大差異，就每一PC區域而言，係於二波長帶之非偏振入射光線(350<λ<450nm,and 450<λ<800nm)上進行單獨模擬，並繪製在一起。模擬結果(第3圖)顯示在引導模式共振發生時之波長下，傳輸效率上有大傾角。二區域在UV 接近λ=370nm時具有共振，且區域1在接近λ=490nm具共振，而區域2在接近λ=600nm具共振。這些可見光波長共振設計為與加入至PC中之QD的發射光譜重疊。 該2D PC結構會產生額外的共振模式，其由未偏振入射光所經歷之特徵尺寸改變所引起。同時，儘管在一維PC上，TM模式(同時具有x與z-方向元件)與TE模式(具有y-方向元件)係可被分離出，其在2D PC中同時存在TE-與TM-類似模式，其導致於該設計所需之波長下產生額外共振。
結果
該裝置之發光特性係使用UV LED(Thor Labs,Ultra Bright Deep Violet LED)測量(其中心位於λ=375且具有20nm之半峰全寬(full width at half maximum))而作為激發光源。350<λ<390nm之帶通濾波器係用於消除來自LED的任何非紫外光之光線。該LED輸出在照射PC之前準直(collimate)。該裝置安裝在具有直徑3mm之孔之覆蓋物上，確保只有圖案化PC區域被激發與測量。
待測裝置置於電動旋轉台上，使入射激發 角度可改變。輸出光通過紫外光過濾器以消除來自激發源的任何光線，之後經由連接光纖的準直透鏡收集。光纖連接到光譜儀(USB2000+,Ocean Optics)，該處可測量發光並經由LabView OmniDriver軟體觀測，其亦控制至0.1度步進的平台旋轉位置。
為了測量萃取角度的影響，係使用相同設 備，但未安裝PC樣品至旋轉台以及改變激發角度，而是將PC樣本位置固定。與光纖耦合的準直儀係替代地安裝在平台上，並繞PC旋轉，使得萃取光線可於某一相對於PC表面之角度範圍中收集。
裝置的光子能帶圖係使用同樣的實驗設置 測定，以測量激發光輸出，但UV LED與相關的帶通濾波器替換為耦合至光纖之鎢鹵燈，該光纖經瞄準器輸出非偏振光，之後寬帶傳輸係於某一角度範圍內測量。
具有在尖峰波長λ=505nm發光之QD的樣 品中，萃取係於沉積20nmTiO2前與後檢測，以比較具有和不具有光子晶體結構之輸出強度，如第4圖所示。在UV-LED輸出光束上有不對稱現象，其在具有和不具有PC之QD發光中皆會產生不對稱。然而，當PC存在時，萃取角度依賴性OD發光之測量輸出強度增加2倍。該窄、角度依賴性的增強，是由於萃取角度改變，而在所有測量角的更廣泛的增強，是由於在整個PC區域之增強的激發。
為了呈現PC選擇性增強埋入式QD亞群 (sub-population)的能力，係製造含有均質QD混合物之樣本，其具有在λ=490nm與λ=585nm之發光中心。發光是於不具有PC共振之QD添補光柵結構上測量，其係藉由測量不具有TiO2之結構發光(第5(a)圖)，以及在以43nmTiO2薄膜形成PC後(第5(b)圖)。就490nm QDs而言，最大QD發光增加4倍，就585nm QDs而言，則增加5倍，示於第5(b)圖，但僅於發光符合其對應之PC共振之區域 內。為了調整PC之共振條件以增強二種QDs之發光波長，沉積額外的42nm TiO2，結果為490nm QDs增加4.2倍，以及585nm QDs 5.8倍(第5(c)圖)，而PC的共振條件會因為較厚之TiO2層而產生紅位移。第5(d)圖顯示具有總85nmTiO2之結構之光子能帶隙，其中，較深之帶代表耦合之波長與角度導致PC內之共振。這些帶對應第5(c)圖中所示QD發光內之增強帶。
由於裝置結構在每一正交方向有不同週 期，傳輸效率可於隨著較短、UV共振特徵變化之θ角範圍內，或耦合至可見光波長之具較大特徵之Φ角測量。二光子帶之差異係示於第6圖。在第6(a)圖中，角度θ會變化，在UV中為角度-依賴性共振，而在可見光之共振則在所有波長皆為定值，不論角度為何。此情況發生是由於耦合至這些波長之特徵並未經歷角度變化。類似情況發生於第6(b)圖，在UV波長具有恆定之波長共振發生。在改變由PC所經歷之角度Φ時，僅改變其耦合至較大PC特徵，並於波長大於λ=450nm時顯示角度依賴性變化。
具有PC耦合之區域之QD增強，實質上足 以用肉眼觀察。圖7顯示二雙重-區域QD-添補PCs於λ=490nm至λ=585nm發光的照片。較亮之區域係同時提供埋入式QDs增強的激發與萃取。交替區域具有僅耦合至激發波長之PC共振條件，並呈現較暗色，由於缺乏萃取增強。
討論
本範例中使用PC結構之裝置，結合激發與萃取增強高達5.8X，與無PC結構產生之QD輸出相較。出現激發與萃取增強間之預期差異，代表QDs完全分布於該PC結構之二區域內。因此，在每一區域之QDs會經歷UV激發波長之增強，但輸出波長僅於一區域，或總裝置一半面積中增強。
這種方法所提供的增強可進一步以多種方 式增進。例如，經由最佳化特定顏色的特徵尺寸，PC可經設計，以便更好地耦合至希望QD的發射與激發波長，而增加在PC內之局部電場，因此提高QD輸出經歷的增強。 特別將QD僅置於PC畫素區域中(該處會經歷激發和萃取)，將減少所需的QD數量，並可更有效地萃取光線。
裝置亦可設計為利用非UV激發光源，而僅 經由調整設計參數以耦合至不同波長。畫素圖案化亦可產生完全無PC結構區域，而僅允許激發光源通過，因而增加了照明顏色混合選項的靈活性。
使用非重複成形製造，使其有可能量化至 可撓性基板之大面積製造。使用適當材料、大面積、可撓性顯示器與光源可建構以使用畫素化PC增強。於照明設備與顯示器中使用PC，可提供以PC增強而使角度轉向之優點，以使輸出角度變寬或變窄，並控制在照明和顯示器二者之光輸出方向性。偏振控制亦可使用PC達成，並可消除高達至少50%的背光功率損失，藉由提供顯示技術上 之初始偏極輸出。
藉由與可利用QD-埋入式PC裝置之增強層級合併之PC提供之技術可能性，可能是使加入QD至新穎之照明和顯示器應用具有可能性的推動關鍵。這些增強需要較低濃度的QD，並可能使顏色純度和QD-基底光源的表現度更增進，迎合消費者需求。
此範例中之裝置呈現加入QDs至重複成形2維PC中。該PC在正交軸上具有獨特之週期性，使得結構之一方向上可將UV LED激發光源與埋入式QD共振性耦合。正交方向共振地耦合至可見光譜之OD發光，可增強正交於裝置表面之光子萃取。這些結構已呈現出使用交錯PC區域法，激發與萃取之合併增強高達5.8X倍輸出強度，並可產生設計-可篩選性共振特性，使不同種類之QD可埋入至裝置中，並經歷相同激發光源但不同萃取波長之同時增強。所得可撓性基板上之畫素化表面，可允許顏色混合，以及多重QD發射波長之方向性輸出，為有潛力之照明或顯示應用。
10‧‧‧基板
12‧‧‧第一區域
14‧‧‧第二區域
16‧‧‧折射率之材料層

Claims (15)

  1. 一種奈米結構材料的結構，包含：基板，具有第一表面與第二表面；以及聚合物層，設置於該基板之該第一表面上，該聚合物層包含聚合物與複數個發光奈米晶體；該聚合物層具有圖案化表面，該圖案化表面具有圖案化第一區域以及圖案化第二區域，該圖案化第一區域具有第一複數個凹槽，該圖案化第二區域具有第二複數個凹槽，其中，每一區域之該複數個凹槽在第一方向上具有第一週期性，並在與該第一方向相交之第二方向上具有第二週期性，其中，該第一區域之該第一週期性不同於該第二區域之該第一週期性。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，該第一區域之該第二週期性與該第二區域之該第二週期性相同。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，該聚合物層包含複數個第一區域與複數個第二區域。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之結構，其中，該第一區域與該第二區域呈互相交替之關係。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，該發光奈米晶體包含一個或多個異質接面。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，該發光奈米晶體包含量子點。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，該基板為光 學透明。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，具有較該聚合物層高之折射率之材料層係設置於該聚合物層之該圖案化表面上。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，該第二方向與該第一方向相交之角度呈65至1150。
  10. 如申請專利範圍第1項所述之結構，其中，該第二方向與該第一方向實質上正交。
  11. 一種形成發光系統之方法，包含形成如申請專利範圍第1項所述之結構。
  12. 如申請專利範圍第11項所述之方法，其中，該聚合物層包含複數個第一區域以及複數個第二區域。
  13. 一種發光裝置，包含：結構，包含：基板，具有第一表面與第二表面；以及聚合物層，設置於該基板之該第一表面上，該聚合物層包含聚合物與複數個發光奈米晶體；該聚合物層具有圖案化表面，該圖案化表面具有圖案化第一區域以及圖案化第二區域，該圖案化第一區域具有第一複數個凹槽，該圖案化第二區域具有第二複數個凹槽，其中，每一區域中之該複數個凹槽在第一方向上具有第一週期性，並在與該第一方向相交之第二方向上具有第二週期性，其中，該第一區域之該第一週期性不同 於該第二區域之該第一週期性；材料層，具有較該聚合物層高之折射率，且係設置於該聚合物層之該圖案化表面上；以及光源，經配置以提供光線至該基板之該第二表面上。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之發光裝置，其中，該第一週期性可經操作以外耦合(outcouple)經定義方向上之光發射。
  15. 如申請專利範圍第13項所述之發光裝置，其中，該第一週期性可經操作以外耦合正交於該基板之該第一表面之方向上之光發射。
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