TW201337989A - 經強化之金屬箔電極 - Google Patents

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Abstract

本發明係有關於一種金屬箔電極，其包含i)一自一多孔基板所形成的強化層、及ii)形成含鋰及/或鈉之第一及第二金屬箔層，其中該強化層係配置在該第一與第二金屬箔層之間且經黏合(較佳經壓黏)在一起以形成一具有100微米或較小之厚度的複合結構。

Description

經強化之金屬箔電極 發明領域
本發明係有關於一金屬箔電極且，特別是但非絕對，有關於一鋰箔電極。
發明背景
含，例如金屬鋰之金屬箔業經用於一次及二次電化學單電池。在一鋰-硫電池內，例如鋰金屬箔可作為該電池的陽極。
為了改善，例如一鋰-硫電池的比能，最好減少其總質量。理論上，可藉減少該等電極之厚度而達成上述目標，因為在充電及放電期間之電化學反應僅發生於該電極之表面。然而，薄鋰箔很軟且容易彎曲及/或破裂。當此等箔經切割使用時，該等箔亦具有黏住用於該切割程序中的刀身之趨勢。因此，很難處理並製造薄鋰箔。事實上，市售鋰箔的典型厚度為100微米或較大。
自US 3,721,113可知，能提供一藉冷軋鋰金屬且其係在一固態聚合物組成物的平滑表面之間經壓縮而軋製厚度小於400微米的薄連續鋰片之方法。已確定厚度可下降至約40微米，但是其並未經例示。該固態聚合物組成物可 以呈一對輥之表面的形式、或可以是一對位於一片鋰之間的聚合物薄片。然而，重要的是，瞭解在冷軋後，該等聚合物薄片係自該鋰箔剝離，且其等並無意作為一支撐體以改善後續處理步驟。因此，雖然本文件內所揭示的該等金屬鋰箔可以很薄，但是一旦製成時仍難以有效處理。
US 2009/0246626描述一其中係使用鋰金屬箔作為鋰離子源的鋰離子電池。特別是，US 2009/0246626描述一含自碳所形成之正電極及負電極的鋰離子電池。為了預置該電池，首先使該等負電極經得自該鋰金屬箔之鋰離子摻雜。明確地說，係在一電解質的存在下，使該鋰金屬箔與該等負電極進行電性接觸。經過一段時間後，該鋰金屬箔可完全溶解以形成可夾插或摻雜該等負電極之鋰離子。因此，一旦溶解，該金屬箔在該電池之充電及放電化學性質中並不起作用。
US 2009/0246626瞭解在處理薄鋰箔時所固有的困難，且提議經由使用一由黏著至或壓黏至該鋰箔之紙或樹脂非織造織物所形成的支撐構件而提供一鋰金屬箔在一側或兩側上。然而，該參考資料並未考慮一鋰箔之厚度的減少。反倒是，該參考資料表示該厚度不具限制性且係藉經摻雜入該電池內之鋰離子數量及該鋰金屬箔的面積而決定。由於可使用單一片鋰箔以夾插或摻雜在一堆疊內之一系列電極，所以據稱50至300微米的厚度較佳。雖然據稱該支撐構件之厚度較佳為20至100微米，但是該參考資料並未揭示任何經黏合結構的該厚度。事實上，雖然提及壓黏法， 本需要並未形成堅固的固定作用，而係僅足以確保在後續切割及處理期間，該箔及支撐構件並未錯位。並未建議厚度之任何減少可藉使用一複合結構而獲得。的確，可預期一支撐體的添加能增加所形成複合物的厚度。
EP 1865520描述一藉使一片鋰金屬與不銹鋼網接觸黏合而形成的鋰電極。該先前技藝文件敘述施加一片鋰金屬至電流收集器之任一側的可能性。然而，EP 1865520並未描述軋製或壓製且拉伸該複合物以實質上減少其總厚度的步驟。的確，該實例描述一藉使單一片鋰金屬與一不銹鋼網接觸黏合而形成之厚度為148微米的電極。亦應該注意的是，在EP 1865520中所述的該鋰電極並不能作為該電化學電池之工作電極，而是僅作為用於，例如由用於可逆性夾插鋰離子之石墨所形成之一陽極的鋰離子源。而且，由於該不銹鋼網係作為一電流收集器，所以其必需具導電性。因此，一旦接觸電解質，其可成為一用於形成樹枝狀晶體的中心。其通常並非所欲。
US 2004/0072066描述一藉使用，例如蒸氣沉積法使一鋰金屬層沉積在一多孔聚合物薄膜上而形成之鋰電極。該多孔聚合物薄膜係存在於該鋰電極之面對解質的表面上並與其結合在一起。一具有鋰離子導電性但是不能滲透電解質的保護塗層可提供在該多孔聚合物薄膜與鋰金屬層之間。該US 2004/0072066之目標為提供層體在該鋰金屬電極之表面上。
鑑於上述，本發明的目標之一為改善一電化學電 池的比能。
本發明的目標之一亦為減少一金屬箔電極的厚度。
發明概要
自第一方面可知，本發明係提供一含以下細份的金屬箔電極：i)自一多孔基板所形成的強化層、及ii)含鋰及/或鈉之金屬箔的第一及第二層，其中該強化層係配置在該第一與第二金屬箔層之間且經壓黏在一起以形成一具有100微米或較小(例如小於100微米)之厚度的複合結構。
該多孔基板較佳不含金屬。該多孔基板較佳自一非導電材料形成。該多孔基板可自一纖維狀材料(諸如纖維狀非導電材料)形成。在一較佳實施例中，該纖維狀材料為一自聚合物纖維所形成的材料。
該金屬箔電極之複合結構較佳具有60微米或較小、更佳50微米或較小的厚度。
該金屬箔較佳自鋰金屬或鈉金屬或一含鋰金屬或鈉金屬之合金形成。較佳為鋰金屬或鋰合金。合適的鋰合金實例包括鋰-錫、鋰-鋁、鋰-鎂、鋰-銀、鋰-鉛、鋰-錳及/或鋰-鎘合金。
該電極可包括一連接末端。該電極可本質上由該複合結構及可視需要之一連接末端所組成。
自第二方面可知，本發明係提供形成一金屬箔電 極的方法，其包含：提供一自一多孔基板所形成的強化層，提供含鋰及/或鈉之第一及第二金屬箔層，將該強化層放在該第一與第二金屬箔層之間，且施加壓力以將各該層黏合在一起以形成一複合結構，因此該複合結構之厚度比該強化層、金屬箔之第一及第二層的初厚度之總數小至少25%。
該複合結構之厚度較佳比該強化層、金屬箔之第一及第二層的初厚度之總數小至少50%。
在一實施例中，該複合結構之厚度小於該第一及第二金屬箔層的初厚度之總數。在另一實施例中，該複合結構之厚度小於該第一或第二金屬箔層的初厚度。一旦經黏合，該複合結構可經切割以作為一金屬箔電極。
圖1為為實例中軋製前及後的該複合物之相片。
較佳實施例之詳細說明
如上述，該金屬箔電極可藉壓黏法而形成。該名詞“壓黏法”意指該黏合為僅藉壓力而非經由使用，例如黏著劑(亦即在黏著劑不存在下，經黏合)而在經黏合實體間之直接黏合。合適的壓力範圍為自100N至4000kN、較佳自1kN至1000kN、或更佳自10kN至100kN。藉壓黏法而形成之複合物通常不同於藉其它黏合技術(例如無黏著層)而形成之 複合物。
在本發明之一實施例中，可施加壓力以將該強化層及第一與第二金屬箔層黏合並壓縮在一起以形成一複合結構，藉此該複合結構之厚度小於該強化層、第一及第二金屬箔層之初厚度的總數。因此，該壓黏法不僅可將各該層黏合在一起，而且可減少(較佳實質上減少)該總結構的厚度。在該黏結步驟期間，該強化層有助於維持該結構的結構完整性。一旦藉增加強度至該總結構而形成時，其亦可改善該複合物的處理性。因此，所形成之金屬箔電極的勁度足以使其經相當輕易地處理且該箔摺疊或本身往後翹曲、破裂或撕裂的風險減少。
該壓黏步驟較佳可致使該金屬流入該多孔基板的細孔內，因此經由強化層之該等細孔，會產生金屬對金屬的接觸。本金屬對金屬之接觸可改善對於該強化基板之黏合性質，且因此可改善對於該複合結構之黏合性質。
可藉簡單壓縮或較佳藉壓延法而進行該壓黏步驟。在一較佳實施例中，係在輥之間將各該層壓在一起，共一或多次，例如2至10次、較佳3至6次、更佳4至5次。有利的是，當該等金屬箔層經壓縮並變細薄時，該強化層內之穿孔可以使其與該等金屬箔層一起拉伸。可知當各金屬箔層經壓縮並變細薄時(而非當經軋製時以麵糰的方式)，其表面積可增加。該強化層及第一與第二金屬箔層較佳在單一步驟內經一起壓延以形成該複合結構。然後若必要，可再一次或多次壓延所形成該複合結構。
若使用一壓延步驟，典型上係選擇對於該鋰或鈉具有低黏著力之輥。該等輥可以由玻璃、陶瓷、花岡岩、玄武岩、碧玉或其它礦物所製成。施加至該等輥之壓力可取決於其等之直徑。
可使用一片材料(諸如聚丙烯)襯裏該等軋以防止該複合物黏住該等輥。
可以於室溫或於，例如高至180℃之溫度下進行該壓黏步驟。合適溫度範圍為自20至160℃、較佳60至120℃。若該金屬箔經加熱，則其可軟化，因此在該壓黏步驟期間，其可更輕易地流動。其可致使該金屬更容易流入該強化層/基板的細孔內，因此可促進遍及該強化層/基板的金屬對金屬之接觸且可強化遍及該複合結構的黏合。較佳於小於該金屬箔熔點下50℃、更佳小於該金屬箔熔點下30℃，例如小於該金屬箔熔點下20℃的溫度下進行該壓黏步驟。若該金屬箔為鋰金屬箔，則可以於至高180℃，例如自130至180℃、較佳160至180℃的溫度下進行該壓黏步驟。若該金屬箔為鈉金屬箔，則可以於至高98℃，例如自40至98℃、較佳60至98℃的溫度下進行該壓黏步驟。最好於一減少的水蒸氣氣氛、較佳一無水氣氛及/或惰性氣氛下進行該壓黏步驟。
可施加100N至4000kN、較佳1kN至1000kN或更佳10kN至1000kN的壓力以黏合各該層。
該強化層最好鄰接且直接接觸該第一及第二金屬箔層。各該層較佳可經壓黏在一起，藉此該強化層中之細孔或穿孔係至少部份充填得自該第一及/或第二金屬箔 層的金屬。因此，該第一及第二金屬箔層可經由該等細孔或穿孔而彼此接觸。有利的是，其可強化各該層之間的黏合以得到一整體結構。
如上述，該金屬箔層可以由鋰及/或鈉(例如金屬或合金)形成。這些金屬/合金較佳具塑性且在外施壓力下可塑性變形。較佳使用鋰金屬或鋰合金。
該金屬箔層可具有一以下之初厚度：5至500微米、較佳50至400微米、更佳80至300微米，例如100至200微米。一旦黏合作為該複合物的一部份時，各金屬箔層可具有一以下厚度，例如其初厚度小至少25%、較佳小至少50%、更佳小至少75%。代表性厚度範圍為自5至60微米，例如20至50微米。放置在該強化層之任一側上的金屬箔層可或可不具有相同初厚度。
該強化層可以由任何合適多孔基板形成。該強化層可基本上或單獨地由該多孔基板所組成。該基板可自一固有多孔性材料形成。或者或另外，可，例如藉機械方法而將該基板穿孔以將細孔導入該基板內。合適的基板具化學惰性且較佳在壓力下具有可塑性變形的能力。其重要的原因為本發明之該電極係藉將該強化層放在兩片金屬箔之間，然後，例如藉壓延而施加壓力以拉伸所形成該複合物所形成。在該拉伸步驟期間及其後，重要的是，該強化作用可保有其結構完整性及機械強度。有利的是，該強化層係自一纖維狀材料(亦即一自纖維所形成的材料)形成。該纖維狀材料可以是一織造或非織造材料。該纖維狀材料較佳 自非導電性材料之纖維(諸如聚合物纖維)形成。有利的是，該等纖維在壓力下可塑性變形，且可維持其等的完整性及機械強度。實例包括非織造織物、織造織物及網狀物(例如聚合物網狀物)。合適的織造物包括聚合物織物，諸如聚烯烴織物、聚醯胺(capron)、及尼龍。較佳為聚丙烯。最佳為聚丙烯非織造織物。更特佳為非金屬及/或非導電性強化層。不想受限於任何理論，其係因為在該電池之循環期間，任何金屬或導電強化材料可接觸電解質並成為一用於樹枝狀晶體成長的中心。
在一較佳實施例中，該強化層可具有一密度小於6克/厘米3、較佳小於4克/厘米3、更佳小於2克/厘米3、且又更佳小於1.5克/厘米3的材料或可由其形成。在一實施例中，該強化層可具有一密度為至少0.5克/厘米3、較佳至少0.7克/厘米3、更佳至少0.8克/厘米3且又更佳至少0.9克/厘米3的材料或可自其形成。在一較佳實施例中，該強化層具有1至1.2克/厘米3的密度。經由使用一具有相當低密度的材料，可減少該電池的總質量並改善該電池的比能。
該強化層較佳為一非導體。該強化層較佳具有一於20℃下具至少100、較佳至少1×105、更佳至少1×1010、又更佳至少1×1012、仍更佳至少1×1014Ohm.m(歐姆.米)的電阻率之材料或自其形成。例如該強化層具有一於20℃下具至少1×1014、較佳至少1×1016Ohm.m的電阻率之材料或自其形成。
該基板(強化層)可具有一以下初平均大小的細 孔(或穿孔)：1至300微米、較佳100至200微米。例如當該基板尤其係藉壓延法而壓黏時，典型上，這些細孔之大小會增加。
該強化層可具一以下的初厚度：5至500微米、較佳為50至400微米、更佳為80至300微米，例如100至200微米。一旦經黏結作為該複合物的一部份，該強化層可具有一以下的厚度，例如比其厚度小至少25%、較佳小至少50%、更佳小至少75%。代表性厚度範圍為自5至60微米，例如20至50微米。
該強化層及第一與第二金屬箔層的初厚度之總數可以是50至1500微米、較佳100至800微米。一旦經黏結，該複合物可具有一小於100微米，例如20至60微米的厚度。在一實施例中，該強化層及第一與第二金屬箔層的初厚度之總數為200微米且，一旦經黏合時，被減至50微米。該經黏合複合物的厚度較佳為30至80微米、更佳為40至60微米。
在電子組裝期間，可以使一分離器與該金屬箔電極之一或兩面接觸。當使用時，該分離器較佳未黏合(例如未經壓黏)至該金屬箔電極之表面。在一實施例中，係提供一含一陽極、一陰極及一位於其等之間的分離器之電極總成，其中該陽極為上述之金屬箔電極。一電解質可存在於該陽極與陰極之間。該分離器可以與該陽極及/或陰極呈物理性接觸。然而，其較佳未經黏合(例如經壓黏)至該金屬箔電極之表面。該電極總成或電極總成之堆疊可被密封在一外殼內，其具有容易用於施加電位差遍及該陽極(群)及陰極 (群)的該等電極之連接末端。
根據本發明之另一方面，係提供一含一如上述之金屬箔電極的電化學電池。
該電化學電池可以是一次單電池。然而，該電化學電池較佳為一二次單電池。
該電化學電池可包括該作為電池之陽極的金屬箔電極。若該電化學電池包括不止一個陽池，則該電池之所有陽極可以由金屬箔電極形成。
該電化學電池的電解質內可包括至少一陽極及至少一陰極。該陽極較佳為上述之金屬箔電極。該電池可包括數個陽極及數個陰極。該電池之所有陽極較佳由該金屬箔電極形成。可將一分離器放在該陽極與陰極之間。該分離器可以與該陽極及/或陰極接觸，但是較佳未經黏合(例如經壓黏)至該陽極及/或陰極。可將該電池密封在一外殼內，其具有含有可輕易用於該電池之充電及/或放電之該等陽極中之至少一者及該等陰極中之至少一者的末端。
若經使用，該分離器可以由一電性絕緣材料形成。實例包括聚乙烯、聚丙烯、聚醯胺、織造玻璃織物等。
該金屬箔電極可以是一用於任何合適鋰電池組的電極。合適鋰電池組的實例包括具有以過渡金屬化合物(諸如過渡金屬化合物、硫化物或鹵化物)為主的陰極之鋰電池組。特定實例包括Li-MnO2及Li-FeS2電池。其它實例包括其中該陰極係以二氧化硫、亞硫醯氯、硫醯氯、鹵素(例如碘)及一氟化碳為主的鋰電池。特定實例包括Li-SO2、 Li-SOCl2、Li-SO2Cl2、Li-(CF)x及Li-I2電池。在一實施例中，該金屬箔電極並未用於鋰-離子電池內。在一較佳實施例中，該電化學電池為含該作為陽極之金屬箔電極、一含硫之陰極及一電解質的鋰-硫電池。該含硫電極可包含一含硫之漿體。該漿體可沉積在一導電板(諸如金屬板或箔)上。合適的板或箔可以由鋁形成。
可藉混合元素硫與一支撐體(諸如碳支撐體)而形成該漿體。亦可存在一黏合劑，例如一聚合物黏合劑。可自，例如聚氧化乙烯、聚四氟乙烯、聚二氟亞乙烯、乙烯-丙烯-二烯橡膠、甲基丙烯酸酯(例如UV可固化甲基丙烯酸酯)、及二乙烯酯(例如熱可固化二乙烯酯)中之至少一者形成合適黏合劑。
本專利說明書之說明文及申請專利範圍從頭至尾，該等文字“包含”與“含有”及其等之語尾變化意指“包括但不限於”，且其等無意(且不會)排除其它分子團、添加物、組份、整數或步驟。本專利說明書之說明文及申請專利範圍從頭至尾。除非內文另有要求，該單數涵蓋複數。尤其若使用不定冠詞，除非內文另有要求，本專利說明書欲被理解為涵蓋多數以及單數。
除非不一致，參考本發明之一特定方面、實施例或實例所述的部件、整數、特性、化合物、化學分子團或基團欲被理解為可適用於文中所述的任何其它方面、實施例或實例。本專利說明書(其包括任何附加申請專利範圍、發明摘要及圖示)內所揭示的所有部件、及/或如此揭示的任 何方法或製程之所有步驟可以以任何組合合併，但是其中此等部件及/或步驟中之至少部份係相互排斥的組合除外。本發明不限於任何前述實施例的細節。本發明可延伸到本專利說明書(其包括任何附加申請專利範圍、發明摘要及圖示)內所揭示的部件之任何新穎者或任何新穎組合、或如此揭示的任何方法或製程之步驟的任何新穎者、或任何新穎組合。
讀者之注意力係集中於與本申請案有關的本專利說明書同時或在其之前申請的所有文件及文獻，且其等連同本專利說明書可供公眾審查，且所有此等文件及文獻的內容在此併入本案以為參考資料。
實例
在本實例中，係使用一具有45微米厚度的非織造聚丙烯(PP)薄片強化一具有60微米厚度之Li箔片。將一具有220微米初厚度之Li/PP/Li複合物放在聚丙烯薄膜片之間並在一輥壓機(DRM 100/130，使用金屬棒輥旋轉速度：2.04厘米/秒以調整輥間隙)上使用鋼輥軋製。使用聚丙烯薄膜片以防止該Li/PP/Li複合物黏住該等鋼輥。該等軋製條件及結果示於下表1內。圖1為軋製前及後的該複合物之相片。

Claims (22)

  1. 一種金屬箔電極，其包含i)一自一多孔基板所形成的強化層、及ii)所形成的第一及第二金屬箔層包含鋰及/或鈉，其中該強化層係配置在該第一與第二金屬箔層之間且經黏合(較佳經壓黏)在一起以形成一具有100微米或更小之厚度的複合結構。
  2. 如申請專利範圍第1項之金屬箔電極，其中該複合結構具有60微米或更小的厚度。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之金屬箔電極，其中該金屬箔係由鋰金屬所形成。
  4. 如上述申請專利範圍中任一項之金屬箔，其中該多孔基板係自一非導電性材料形成。
  5. 如上述申請專利範圍中任一項之金屬箔，其中該多孔基板係自一纖維狀材料形成。
  6. 如上述申請專利範圍中任一項之金屬箔，其中該纖維狀材料為一自聚合物纖維所形成的材料。
  7. 如上述申請專利範圍中任一項之金屬箔電極，其中該多孔基板係由一選自非織造織物、織造織物及聚合物網狀物中之至少一者的材料所形成。
  8. 如申請專利範圍第7項之金屬箔電極，其中該非織造或織造織物不含金屬。
  9. 如申請專利範圍第7或8項之金屬箔電極，其中該多孔基 板係自一非織造聚丙烯織物形成。
  10. 如上述申請專利範圍中任一項之金屬箔電極，其中該強化層具有小於6g/cm3的密度。
  11. 一種電化學電池，其包含一如上述申請專利範圍中任一項之金屬箔電極。
  12. 如申請專利範圍第11項之電化學電池，其係為一含該作為陽極之金屬箔電極、一含硫之陰極及一電解質的鋰-硫電池。
  13. 如申請專利範圍第11至12項中任一項之電化學電池，其中該電池為一可逆電化學電池。
  14. 一種形成一金屬箔電極的方法，其包含：提供一自一多孔基板所形成的強化層，提供自鋰及/或鈉所形成之第一及第二金屬箔層，將該強化層放在該第一與第二金屬箔層之間，並施加壓力將各該層黏合在一起以形成一複合結構，因此該複合結構之厚度比該強化層、第一及第二金屬箔層之初厚度的總和小至少25%。
  15. 如申請專利範圍第14項之方法，其中該金屬箔電極為一如申請專利範圍第1至10項中任一項之電極。
  16. 如申請專利範圍第14或15項之方法，其進一步包含切割該複合結構的步驟。
  17. 如申請專利範圍第14至16項中任一項之方法，其中該複合結構之厚度比該強化層、第一及第二金屬箔層之初厚度的總和小至少50%。
  18. 如申請專利範圍第17項之方法，其中該複合結構之厚度比該強化層、第一及第二金屬箔層之初厚度的總和小至少75%。
  19. 如申請專利範圍第14至18項中任一項之方法，其中該複合結構之厚度比該第一及第二金屬箔層之初厚度的總和小。
  20. 如申請專利範圍第19項之方法，其中該複合結構之厚度比該第一或第二金屬箔層之初厚度小。
  21. 如申請專利範圍第14至20項中任一項之方法，其進一步包含使用該電極作為電化學電池之一陽極。
  22. 如申請專利範圍第14至21項中任一項之方法，其中該壓黏步驟係藉將各該層一起壓延以形成一複合結構而進行。
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