RU95673U1 - CARBON NANOTUBE SYNTHESIS REACTOR - Google Patents

Abstract

1. Реактор синтеза углеродных нанотрубок, содержащий соединенный с виброприводом и заключенный в электрическую печь корпус, выполненный в виде трубы, один из концов которой соединен с патрубком подачи углеродсодержащего газа и патрубком вывода продукта, а противоположный конец - с патрубком подачи катализатора и патрубком вывода реакционных газов, отличающийся тем, что корпус выполнен в виде змеевика, соосно закрепленного на вертикальной опоре, а вибропривод выполнен в виде привода угловых перемещений корпуса относительно своей оси. ! 2. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что змеевик выполнен в виде спирали. ! 3. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что на входе и выходе корпуса установлены сильфонные компенсаторы. ! 4. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что нижняя часть корпуса соединена с приемной емкостью вывода продукта, снабженной патрубком подачи углеродсодержащего газа. ! 5. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что опора выполнена в виде вертикального вала, соединенного с приводом поворотных колебаний. ! 6. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что опора выполнена в виде оси, а корпус соединен с вибратором круговых колебаний. ! 7. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что реактор выполнен в прямоточном варианте, при котором корпус внизу соединен с емкостью вывода продукта, снабженной патрубком отвода реакционных газов, а верхний конец корпуса соединен с патрубками подачи катализатора и углеродсодержащего газа. ! 8. Реактор синтеза углеродных нанот 1. The synthesis reactor of carbon nanotubes, containing connected to a vibrodrive and enclosed in an electric furnace, a body made in the form of a pipe, one end of which is connected to a carbon-containing gas supply pipe and a product outlet pipe, and the opposite end to a catalyst supply pipe and a reaction pipe gases, characterized in that the casing is made in the form of a coil coaxially mounted on a vertical support, and the vibrodrive is made in the form of a drive of angular displacements of the casing relative to its axis. ! 2. The reactor for the synthesis of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the coil is made in the form of a spiral. ! 3. The synthesis reactor for carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that at the input and output of the housing are installed bellows expansion joints. ! 4. The reactor for the synthesis of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the lower part of the housing is connected to the receiving capacity of the output of the product, equipped with a pipe for supplying carbon-containing gas. ! 5. The synthesis reactor of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the support is made in the form of a vertical shaft connected to a rotary drive. ! 6. The synthesis reactor of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the support is made in the form of an axis, and the housing is connected to a circular vibrator. ! 7. The reactor for the synthesis of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the reactor is made in a straight-through version, in which the case at the bottom is connected to a product outlet tank equipped with a branch pipe for exhausting reaction gases, and the upper end of the body is connected to pipes for supplying a catalyst and carbon-containing gas. ! 8. Carbon nanot synthesis reactor

Description

Полезная модель относится к оборудованию для получения волокнистых углеродных материалов методом пиролиза ароматических и неароматических углеводородов.The utility model relates to equipment for producing fibrous carbon materials by pyrolysis of aromatic and non-aromatic hydrocarbons.

Технология получения волокнистых углеродных материалов заключается в проведении пиролиза углеводородных газов, либо углеродосодержащих материалов в присутствии катализаторов, преимущественно на основе дисперсного никеля, либо сплавов на его основе, а также других активных металлов с последующим охлаждением продуктов пиролиза.The technology for producing fibrous carbon materials consists in carrying out the pyrolysis of hydrocarbon gases or carbon-containing materials in the presence of catalysts, mainly based on dispersed nickel, or alloys based on it, as well as other active metals, followed by cooling of the pyrolysis products.

Известно устройство для карбонизации углеродосодержащих материалов, включающее теплоизолированный корпус с муфелем, устройство для перемещения жгутов обрабатываемого углеродосодержащего материала, патрубки подачи горячего и холодного инертного газа и продуктов пиролиза, теплообменник для дополнительного температурного воздействия при проведении пиролиза и промежуточный объем для отбора обработанных жгутов при пониженной температуре а также уплотнительные узлы ввода жгутов в печь и вывода из нее в виде газовых затворов. (См., например, патент Великобритании GB 2184819 МПК D01F 9/22, D01F 9/32 от 1.07.1987 года).A device for carbonization of carbon-containing materials is known, including a thermally insulated body with a muffle, a device for moving bundles of processed carbon-containing material, nozzles for supplying hot and cold inert gas and pyrolysis products, a heat exchanger for additional temperature effects during pyrolysis and an intermediate volume for selecting treated bundles at low temperature as well as sealing nodes for introducing harnesses into the furnace and output from it in the form of gas gates. (See, for example, UK patent GB 2184819 IPC D01F 9/22, D01F 9/32 dated 1.07.1987).

Недостатком такого устройства является низкая производительность процесса карбонизации, связанная невозможностью поддержания постоянства температуры при перемещении в полости печи жгутов с обрабатываемым материалом, а также ограничениями по температуре из-за опасности перегрева продукта, приводящего к термическому разложению готового продукта, что влечет за собой ухудшение его свойств. Другим недостатком является необходимость обработки исходного материала перед карбонизацией.The disadvantage of this device is the low productivity of the carbonization process, due to the inability to maintain a constant temperature when moving bundles with processed material in the furnace cavity, as well as temperature restrictions due to the risk of overheating of the product, leading to thermal decomposition of the finished product, which entails a deterioration in its properties . Another disadvantage is the need to process the starting material before carbonization.

Частично эти недостатки устранены в патенте РФ №2046846, 6 МПК D01F 9/14, В29В 13/02, 1995 г. Печь карбонизации для получения волокнистых углеродных материалов содержит корпус, муфель, теплообменник, нагревательные элементы, трубопроводы для холодного и горячего инертного газа и продуктов пиролиза, устройство для заправки жгутов обрабатываемого материалы и газовые затворы, причем корпус печи образован соосно расположенным набором унифицированных цилиндрических модулей с муфелями, соединенных посредством подвижных соединений, на торцах крайних из которых выполнены перекрытые газовыми затворами прорези для входа и выхода жгутов обрабатываемого материала. Устройство для заправки жгутов выполнено в виде бесконечных струн, натянутых на направляющие ролики, верхняя ветвь которых расположена в корпуса, нижняя - под ним. Каждый муфель снабжен установленным с зазором графитовым вкладышем с графитовыми запорными кольцами, образующими полость, соединенную трубопроводами горячего инертного газа и газообразных продуктов пиролиза, при этом вкладыш выполнен со сквозными парными отверстиями, оси каждой пары которых с возможностью пересечения в середине горизонтальной плоскости, проходящей через прорези для входа и выхода жгутов.Partially these disadvantages are eliminated in RF patent No. 2046846, 6 IPC D01F 9/14, B29B 13/02, 1995. The carbonization furnace for producing fibrous carbon materials comprises a housing, a muffle, a heat exchanger, heating elements, pipelines for cold and hot inert gas, and pyrolysis products, a device for refueling bundles of processed materials and gas locks, the furnace body being formed by a coaxially arranged set of unified cylindrical modules with muffles connected by movable joints at the ends of the The slots for the entry and exit of the plaits of the processed material are made, which are overlapped by gas shutters. The device for refueling the harnesses is made in the form of endless strings stretched on guide rollers, the upper branch of which is located in the housing, the lower branch is underneath. Each muffle is equipped with a graphite insert installed with a gap with graphite locking rings forming a cavity connected by pipelines of hot inert gas and gaseous pyrolysis products, while the insert is made with through pair openings, the axes of each pair of which can intersect in the middle of a horizontal plane passing through the slots to enter and exit the harnesses.

Недостатком такого устройства является сложность конструкции и сложность поддержания оптимального термического режима из-за изменяющихся в процессе пиролиза теплофизических свойств исходного материала, что обуславливает низкую производительность процесса карбонизации. Усложнение конструкции вызвано опасностью перегрева продукта, приводящего к термическому разложению готового продукта и ухудшению его свойств. Другим недостатком является необходимость обработки исходного материала перед карбонизацией.The disadvantage of this device is the complexity of the design and the difficulty of maintaining the optimal thermal regime due to the thermophysical properties of the starting material changing during the pyrolysis process, which leads to a low productivity of the carbonization process. The complexity of the design is caused by the danger of overheating of the product, leading to thermal decomposition of the finished product and the deterioration of its properties. Another disadvantage is the need to process the starting material before carbonization.

Таким образом, наиболее перспективным являются устройства, позволяющие обрабатывать исходные газообразные углеводородные продукты. В патенте США №5165909, МПК D01F 9/10, 1992 г. предпочтение отдано таким газам, как ацетилен (температура карбонизации 500°С) и метан (температура карбонизации ниже 1000°С). Согласно патенту пиролиз проводится в вертикальной печи, в верхней части которой расположены патрубок подачи углеводородного газа, ленточные нагреватели и бункер с катализатором. В нижней части бункера с катализатором установлен питательный клапан, который подает в реакционную зону печи катализатор в виде порошкообразного никеля с добавлением алюминия. В нижней части расположен второй патрубок подачи углеводородного газа. Расстояние между питающим клапаном и вторым патрубком подачи углеводородного газа является реакционной зоной, ниже которой расположено основание печи, снабженное фильтром, являющимся сборником готового продукта перед его выгрузкой.Thus, the most promising are devices that allow you to process the source of gaseous hydrocarbon products. In US patent No. 5165909, IPC D01F 9/10, 1992, preference is given to gases such as acetylene (carbonization temperature 500 ° C) and methane (carbonization temperature below 1000 ° C). According to the patent, pyrolysis is carried out in a vertical furnace, in the upper part of which there is a pipe for supplying hydrocarbon gas, belt heaters and a hopper with a catalyst. A feed valve is installed at the bottom of the catalyst hopper, which feeds the catalyst into the reaction zone of the furnace in the form of powdered nickel with the addition of aluminum. At the bottom there is a second hydrocarbon gas supply pipe. The distance between the feed valve and the second hydrocarbon gas supply pipe is the reaction zone, below which is the base of the furnace, equipped with a filter, which is the collection of the finished product before unloading.

Однако в такой печи полученные продукты пиролиза подвергаются длительному нагреву циркулирующим горячим газом, содержащим смесь углеводородного газа, продуктов пиролиза и катализатора, что может привести к термическому разложению готового продукта. Другим недостатком известного устройства является невозможность равномерного распределения порошкообразного катализатора равномерно по всему живому сечению печи. Это приводит к снижению эффективности пиролиза из-за неравномерности распределения катализатора (смесь никеля с 10% алюминия).However, in such a furnace, the resulting pyrolysis products are subjected to prolonged heating by circulating hot gas containing a mixture of hydrocarbon gas, pyrolysis products and a catalyst, which can lead to thermal decomposition of the finished product. Another disadvantage of the known device is the inability to uniformly distribute the powder catalyst evenly over the entire living section of the furnace. This leads to a decrease in the pyrolysis efficiency due to the uneven distribution of the catalyst (a mixture of nickel with 10% aluminum).

Известен также реактор для получения волокнистых углеродных структур каталитическим пиролизом (Патент РФ №2310023, МПК D01F 9/10, 2007 г.), содержащий корпус, выполненный из двух соединенных замками частей, причем верхняя часть корпуса соединена с трубопроводами подачи углеводородного газа и отбора газообразных продуктов пиролиза, а в нижней части установлены нагреватели, и соединенный с приводом вращения диск. В этом реакторе в верхней части также расположен узел подачи катализатора, а в нижней - сборник готового продукта и трубопровод подачи углеродсодержащего газа, причем реактор снабжен соединенной с узлом подачи катализатора камерой-осадителем, установленной над соединенным с приводом вращения и взаимодействующим с неподвижным скребком диском, под которым установлена емкость готового продукта, и нагревателями, расположенными над и под вращающимся диском, а в верхней части корпуса и камеры-осадителя расположены патрубки отбора продуктов пиролиза. Узел подачи катализатора выполнен в виде дозатора, соединенного через распылитель с линией подачи газа, снабженной нагревателем. Сборник готового продукта соединен с линией подачи инертного газа. Вращающийся диск снабжен установленными на его нижней поверхности лопастями. Камера-осадитель выполнена в виде перевернутого стакана с сечением в форме сектора. Емкость готового продукта закреплена на соединенной с корпусом цилиндрической обечайке.Also known is a reactor for producing fibrous carbon structures by catalytic pyrolysis (RF Patent No. 2310023, IPC D01F 9/10, 2007), comprising a casing made of two parts connected by locks, the upper part of the casing being connected to hydrocarbon gas supply and gaseous extraction pipelines pyrolysis products, and heaters are installed in the lower part, and a disk connected to the rotation drive. The catalyst supply unit is also located in the upper part of the reactor, and the finished product collector and the carbon-containing gas supply pipe are located in the lower part, and the reactor is equipped with a precipitating chamber connected to the catalyst supply unit, mounted above the disk connected to the rotation drive and interacting with the stationary scraper, under which the capacity of the finished product is installed, and heaters located above and below the rotating disk, and in the upper part of the casing and precipitating chamber are the product sampling pipes pyrolysis. The catalyst feed assembly is made in the form of a dispenser connected through a spray gun to a gas supply line equipped with a heater. The finished product collector is connected to the inert gas supply line. The rotating disk is equipped with blades mounted on its lower surface. The precipitating chamber is made in the form of an inverted glass with a section in the shape of a sector. The capacity of the finished product is fixed on a cylindrical shell connected to the housing.

Недостатками такого реактора является сложность конструкции и невозможность нанесения на поверхность диска равномерного по толщине слоя катализатора, обеспечивающего получение нанотрубок с минимальным разбросом размеров нанотрубок по наружному диаметру, обладающих более высоким качеством и однообразием свойств. В процессе синтеза нанотрубок чрезмерно велик межцикловой период в режиме периодического процесса, что ведет к неконтролируемому росту числа слоев, приводящему к ухудшению свойств синтезируемых нанотрубок и уменьшению производительности. Другим недостатком является повышенная материалоемкость оборудования, приводящая к увеличению материальных и эксплуатационных затрат.The disadvantages of this reactor are the design complexity and the impossibility of applying a uniform thickness layer of the catalyst layer to the surface of the disk, which provides nanotubes with a minimum variation in nanotube sizes along the outer diameter, which have higher quality and uniformity of properties. During the synthesis of nanotubes, the inter-cycle period in the periodic mode is excessively long, which leads to an uncontrolled increase in the number of layers, leading to a deterioration in the properties of the synthesized nanotubes and a decrease in productivity. Another disadvantage is the increased material consumption of the equipment, leading to an increase in material and operating costs.

Указанные недостатки обусловлены конструктивными признаками известного технического решения.These shortcomings are due to structural features of the known technical solutions.

Известен также непрерывно действующий лабораторный реактор горизонтального типа с виброожиженным или перемешиваемым слоем и противотоком газовой и твердой фаз, разработанный в РХТУ им. Д.И.Менделеева. При диаметре трубы 60 мм и ее длине 1000 мм производительность виброреактора в процессе каталитического пиролиза СH₄ достигала 12-15 г/ч по углеродным нановолокнам и до 7 г/ч по многослойным углеродным нанотрубкам (МУНТ).Also known is a continuously operating laboratory reactor of a horizontal type with a vibro-fluidized or stirred bed and a countercurrent of gas and solid phases, developed at RKhTU im. D.I. Mendeleev. With a pipe diameter of 60 mm and its length of 1000 mm, the productivity of the vibroreactor during the catalytic pyrolysis of CH ₄ reached 12-15 g / h for carbon nanofibres and up to 7 g / h for multilayer carbon nanotubes (MWCNTs).

Разработана и испытана близкая по устройству и принципу действия пилотная установка с перемешиваемым слоем в трубчатом вращающемся реакторе (Форро, 2003). При диаметре кварцевой трубы 80 мм и ее длине 750 мм производительность установки по пиролизу C₂H₂ составила 100 г МУНТ в сутки ((Книга Э.Г.Раков, Нанотрубки и фуллерены ISBN:5-98699-009-9 Серия Новая университетская библиотека. Издательство: Логос-М. Год издания 2006. Стр. 283, рис.118). Конструкция реактора синтеза углеродных нанотрубок, содержит соединенный с виброприводом и заключенный в электрическую печь корпус, выполненный в виде трубы, один из концов которой соединен с патрубком для подачи углеродсодержащего газа и патрубком для вывода продукта, а противоположный конец - с патрубком для подачи катализатора и патрубком для вывода реакционных газов.A pilot installation with a stirred bed in a tubular rotating reactor (Forro, 2003), which is close in design and operation principle, has been developed and tested. With a quartz tube diameter of 80 mm and its length of 750 mm, the productivity of the C ₂ H ₂ pyrolysis unit was 100 g MWCNTs per day ((Book by E.G. Rakov, Nanotubes and Fullerenes ISBN: 5-98699-009-9 Series New University Library Publisher: Logos-M. Year of publication 2006. (p. 283, fig. 118). The design of the synthesis reactor for carbon nanotubes contains a housing connected to a vibrodrive and enclosed in an electric furnace, made in the form of a pipe, one end of which is connected to a pipe for the supply of carbon-containing gas and a pipe for outputting the product, and prot the opposite end - with a pipe for feeding catalyst and a pipe for removing reaction gases.

Недостатком такого устройства является низкий выход готового продукта и малая производительность.The disadvantage of this device is the low yield of the finished product and low productivity.

По совокупности общих признаков в качестве прототипа выбран реактор, разработанный в РХТУ им. Д.И.Менделеева.On the basis of a set of common features, the reactor developed at RKhTU im. D.I. Mendeleev.

Технический результат полезной модели заключается в повышении качества продукта и повышении эффективности за счет увеличения производительности, снижения материальных и эксплуатационных затрат.The technical result of the utility model is to improve the quality of the product and increase efficiency by increasing productivity, reducing material and operating costs.

Технический результат достигается тем, что в реакторе синтеза углеродных наноматериалов, содержащем соединенный с виброприводом и заключенный в электрическую печь корпус, выполненный в виде трубы, один из концов которой соединен с патрубком подачи углеродсодержащего газа и патрубком вывода продукта, а противоположный конец - с патрубком подачи катализатора и патрубком вывода реакционных газов, причем корпус выполнен в виде змеевика, соосно закрепленного на вертикальной опоре, а вибропривод выполнен в виде привода угловых перемещений корпуса относительно оси.The technical result is achieved by the fact that in the reactor for the synthesis of carbon nanomaterials containing a housing connected to a vibrodrive and enclosed in an electric furnace, made in the form of a pipe, one end of which is connected to a carbon-containing gas supply pipe and a product output pipe, and the opposite end to a supply pipe the catalyst and the outlet pipe of the reaction gases, and the housing is made in the form of a coil coaxially mounted on a vertical support, and the vibrodrive is made in the form of a drive of angular displacements orpusa relative to the axis.

Змеевик выполнен в виде спирали.The coil is made in the form of a spiral.

На входе и выходе корпуса установлены сильфонные компенсаторы.Bellows expansion joints are installed at the input and output of the housing.

Нижняя часть корпуса соединена с приемной емкостью вывода продукта, снабженной патрубком подачи углеродсодержащего газа.The lower part of the housing is connected to the receiving capacity of the output of the product, equipped with a pipe for supplying carbon-containing gas.

Опора выполнена в виде вертикального вала, соединенного с приводом поворотных колебаний.The support is made in the form of a vertical shaft connected to a rotary drive.

Опора выполнена в виде оси, а корпус соединен с вибратором круговых колебаний.The support is made in the form of an axis, and the housing is connected to a circular vibrator.

Реактор может, быть выполнен в прямоточном варианте, при котором корпус внизу соединен с емкостью вывода продукта, снабженной патрубком отвода реакционных газов, а верхний конец корпуса соединен с патрубками подачи катализатора и углеродсодержащего газа.The reactor can be made in a straight-through version, in which the housing at the bottom is connected to a product outlet tank equipped with a branch pipe for exhausting reaction gases, and the upper end of the housing is connected to pipes for supplying a catalyst and carbon-containing gas.

Емкость вывода продукта выполнена в виде пылеуловителя циклонного типа и снабжена завихрителем.The output capacity of the product is made in the form of a cyclone type dust collector and is equipped with a swirler.

Выполнение корпуса в виде змеевика, соосно закрепленного на вертикальной опоре, и выполнение вибропривода в виде привода угловых перемещений корпуса относительно оси обеспечивает:The implementation of the housing in the form of a coil coaxially mounted on a vertical support, and the implementation of the vibrodrive in the form of a drive of angular displacements of the housing relative to the axis provides:

- Более полную отработку катализатора и углеродсодержащего газа за счет увеличения поверхности катализатора, контактирующего с углеродсодержащим газом в процессе синтеза, повышение качества продукта и повышение эффективности за счет увеличения производительности, снижения материальных и эксплуатационных затрат- More complete development of the catalyst and carbon-containing gas by increasing the surface of the catalyst in contact with the carbon-containing gas in the synthesis process, improving the quality of the product and increasing efficiency by increasing productivity, reducing material and operating costs

- Повышение качества синтезируемого материала за счет непрерывности технологического процесса синтеза, сокращение продолжительности пребывания продукта в реакторе, обеспечения более равномерного температурного поля в реакторе. Все это обеспечивает повышение качества продукта и повышение эффективности за счет увеличение производительности, снижение материальных и эксплуатационных затрат.- Improving the quality of the synthesized material due to the continuity of the synthesis process, reducing the length of time the product stays in the reactor, ensuring a more uniform temperature field in the reactor. All this provides an increase in the quality of the product and an increase in efficiency by increasing productivity, reducing material and operating costs.

- Резкое сокращение энергозатрат за счет снижения удельной материалоемкости реактора обеспечивает повышение эффективности за счет снижения материальных и эксплуатационных затрат- A sharp reduction in energy consumption by reducing the specific material consumption of the reactor provides an increase in efficiency by reducing material and operating costs

- Уменьшение потребности в инертных газах, необходимых для обеспечения безопасности процесса и обеспечения сохранности синтезируемого продукта. Это обеспечивает снижение эксплуатационных затрат.- Reducing the need for inert gases necessary to ensure process safety and ensure the safety of the synthesized product. This provides a reduction in operating costs.

Выполнение змеевика в виде спирали обеспечивает упрощение изготовления корпуса реактора и упрощения подвода тепла к его виткам, повышение качества продукта и повышение эффективности за счет увеличение производительности, снижение материальных затрат.The implementation of the coil in the form of a spiral simplifies the manufacture of the reactor vessel and simplifies the supply of heat to its turns, improves the quality of the product and increases efficiency by increasing productivity, reducing material costs.

Установка на входе и выходе корпуса сильфонных компенсаторов обеспечивает соединение подвижного корпуса с неподвижными системами подвода углеродсодержащего газа, отвода реакционного газа, дозатором катализатора и приемной емкостью вывода продукта. Это обеспечивает снижение эксплуатационных затрат за счет исключения разрушений подводящих трубопроводов.Installation at the inlet and outlet of the housing of bellows expansion joints provides a connection of the movable housing with fixed systems for supplying carbon-containing gas, removal of reaction gas, a catalyst dispenser and a receiving capacity for the output of the product. This ensures a reduction in operating costs by eliminating the destruction of supply pipelines.

Соединение нижней части корпуса с приемной емкостью вывода продукта, снабженной патрубком подачи углеродсодержащего газа обеспечивает охлаждение до безопасного уровня продукта и предварительный подогрев углеродсодержащего газа перед подачей его в реактор, что обеспечивает повышение качества продукта и повышение эффективности за счет снижения эксплуатационных затрат.The connection of the lower part of the casing with the receiving container of the product outlet, equipped with a carbon-containing gas supply pipe, provides cooling to a safe level of the product and preheating of the carbon-containing gas before feeding it to the reactor, which improves the quality of the product and increases efficiency by reducing operating costs.

Выполнение опоры в виде вертикального вала, соединенного с приводом угловых перемещений корпуса относительно оси обеспечивает создание в спиралевидном корпусе тангенциальных ускорений за счет поворотных колебаний корпуса. Это обеспечивает возвратно-поступательное перемещение катализатора и продукта в корпусе, за счет чего достигается увеличение продолжительности его пребывания в корпусе и более полная его отработка, что обеспечивает, повышение качества продукта и повышение эффективности за счет увеличение производительности.The implementation of the support in the form of a vertical shaft connected to a drive of angular displacements of the housing relative to the axis ensures the creation of tangential accelerations in the spiral housing due to rotational vibrations of the housing. This provides a reciprocating movement of the catalyst and the product in the housing, due to which an increase in the length of its stay in the housing and its more complete testing is achieved, which ensures an increase in the quality of the product and increased efficiency due to increased productivity.

Выполнение опоры в виде оси и соединение корпуса с вибратором круговых колебаний, обеспечивает не только возвратно-поступательное перемещение продукта в реакторе, но и более сложное, спиралевидное, перемещение катализатора и продукта по внутренней поверхности корпуса. В этом случае увеличивается эффективность реактора за счет увеличения производительности и повышения качества продукта.The implementation of the support in the form of an axis and the connection of the housing with a vibrator of circular vibrations, provides not only reciprocating movement of the product in the reactor, but also more complex, spiral, the movement of the catalyst and product on the inner surface of the housing. In this case, the efficiency of the reactor is increased by increasing productivity and improving product quality.

Выполнение реактора в прямоточном варианте, при котором корпус внизу соединен с емкостью вывода продукта, снабженной патрубком отвода реакционных газов, а верхний конец корпуса соединен с патрубками подачи катализатора и углеродсодержащего газа обеспечивает предотвращение зависания пылевидного продукта в реакторе в процессе синтеза, что актуально при создании лабораторных реакторов с относительно небольшой производительностью. В этом случае повышение качества продукта достигается за счет исключения графита в продукте, образующегося при перегреве зависших в реакторе частиц.The execution of the reactor in a straight-through version, in which the bottom of the vessel is connected to a product outlet tank equipped with a branch pipe for exhausting reaction gases, and the upper end of the body is connected to a pipe for supplying catalyst and carbon-containing gas to prevent the dusty product from hanging in the reactor during synthesis, which is important when creating laboratory reactors with relatively low productivity. In this case, improving the quality of the product is achieved by eliminating graphite in the product resulting from overheating of particles hanging in the reactor.

Выполнение емкости вывода продукта в виде пылеуловителя циклонного типа и снабжение ее завихрителем обеспечивает предотвращение выноса вместе с реакционными газами продукта, а также охлаждение продукта до безопасной температуры. Это обеспечивает повышение качества продукта и снижение эксплуатационных затрат.The implementation of the capacity of the output of the product in the form of a cyclone type dust collector and supplying it with a swirler ensures the prevention of product removal along with the reaction gases, as well as the cooling of the product to a safe temperature. This provides improved product quality and lower operating costs.

По имеющимся у заявителя сведениям, совокупность существенных признаков заявляемой полезной модели не известна из уровня техники, что позволяет сделать вывод о соответствии заявляемого объекта критерию “новизна”.According to the information available to the applicant, the set of essential features of the claimed utility model is not known from the prior art, which allows us to conclude that the claimed object meets the criterion of “novelty”.

Совокупность существенных признаков, характеризующих сущность полезной модели, может быть многократно использована в производстве различных модификаций реакторов синтеза углеродных нанотрубок с получением технического результата, заключающегося в повышении качества продукта и повышении эффективности за счет увеличения производительности, снижения материальных и эксплуатационных затрат, что позволяет сделать вывод о соответствии заявляемого объекта критерию "промышленная применимость".The set of essential features characterizing the essence of the utility model can be repeatedly used in the production of various modifications of carbon nanotube synthesis reactors to obtain a technical result consisting in improving the quality of the product and increasing efficiency by increasing productivity, reducing material and operating costs, which allows us to conclude compliance of the proposed facility with the criterion of "industrial applicability".

На представленных чертежах изображены:The drawings show:

на фиг.1 - общий вид реактора синтеза углеродных нанотрубок в разрезе, противоточный вариант;figure 1 is a General view of the reactor for the synthesis of carbon nanotubes in section, a counter-current version;

на фиг.2 - общий вид реактора синтеза углеродных нанотрубок в разрезе, прямоточный вариант;figure 2 is a General view of the reactor for the synthesis of carbon nanotubes in section, direct-flow option;

на фиг.3 показано сечение по А-А фиг.1;figure 3 shows a section along aa of figure 1;

на фиг.4 показана емкость для вывода продукта, вид Б фиг.2.figure 4 shows the capacity for output of the product, view B of figure 2.

Перечень позиций, указанных на чертежах.The list of items indicated in the drawings.

1. рама;1. frame;

2. привод угловых колебаний;2. drive angular vibrations;

3. вал;3. shaft;

4. подшипниковый узел;4. bearing assembly;

5. пластина опорная;5. supporting plate;

6. шпилька;6. hairpin;

7. пластина прижимная;7. pressure plate;

8. корпус;8. housing;

9. печь электрическая;9. electric oven;

10. нагреватель;10. heater;

11. сильфонный компенсатор;11. bellows expansion joint;

12. патрубок подачи катализатора;12. a catalyst feed pipe;

13. патрубок отвода реакционных газов;13. a branch pipe for discharging reaction gases;

14. сильфонный компенсатор нижний;14. bellows expansion joint lower;

15. емкость вывода продукта;15. product output capacity;

16. патрубок;16. pipe;

17. продукт;17. product;

18. патрубок подачи углеводородного газа;18. a pipe for supplying hydrocarbon gas;

19. вибратор круговой;19. circular vibrator;

20. стойка;20. stand;

21. опора;21. support;

22. ось;22. axis;

23. подшипниковый узел;23. bearing assembly;

24. патрубок закрутки потока;24. a pipe swirl flow;

25. завихритель.25. swirl.

Реактор синтеза углеродных нанотрубок содержит смонтированный на раме 1 привод угловых колебаний 2, вал 3 которого установлен в подшипниковом узле 4, также установленном на раме 1. На валу 3 закреплена пластина опорная 5, соединенная шпильками 6 с пластиной прижимной 7. Между пластиной опорной 5 и пластиной прижимной 7 установлен корпус 8 в виде змеевика, предпочтительно в виде спирали. Корпус 8 изготовлен из жаропрочной стали и помещен в печь электрическую 9, снабженную нагревателями 10. Верхний конец корпуса 8 через сильфонный компенсатор 11 соединен с патрубком подачи катализатора 12 и патрубком отвода реакционных газов 13. Нижний конец корпуса 8 через сильфонный компенсатор нижний 14 соединен с емкостью вывода продукта 15 через патрубок 16, через который продукт 17 поступает на дно емкости 15, снабженной патрубком подачи углеводородного газа 18.The synthesis reactor for carbon nanotubes contains an angular vibration drive 2 mounted on the frame 1, the shaft 3 of which is mounted in the bearing assembly 4, also mounted on the frame 1. On the shaft 3 is mounted a support plate 5 connected by pins 6 to the pressure plate 7. Between the support plate 5 and the clamping plate 7 has a housing 8 in the form of a coil, preferably in the form of a spiral. The housing 8 is made of heat-resistant steel and placed in an electric furnace 9, equipped with heaters 10. The upper end of the housing 8 is connected through a bellows expansion joint 11 to the pipe for feeding the catalyst 12 and the branch pipe for exhausting reaction gases 13. The lower end of the housing 8 is connected via a bellows expansion joint to the bottom 14 the output of the product 15 through the pipe 16, through which the product 17 enters the bottom of the tank 15, equipped with a pipe for supplying hydrocarbon gas 18.

Реактор может быть также выполнен в прямоточном варианте, при котором корпус 8 внизу соединен с емкостью вывода продукта 15, снабженной патрубком отвода реакционных газов 13, а верхний конец корпуса 8 соединен с.патрубками подачи катализатора 12 и углеродсодержащего газа 18 и взаимодействует с вибратором круговым 19 через вал 3, соединенный стопорной пластиной 5. Через промежуточный узел, включающий стойки 20 и опору 21 корпус 8 установлен на оси 22, смонтированной в подшипниковом узле 23.The reactor can also be made in a straight-through version, in which the housing 8 is connected to the bottom of the product outlet 15 equipped with a pipe for discharging reaction gases 13, and the upper end of the housing 8 is connected to the supply pipes of the catalyst 12 and carbon-containing gas 18 and interacts with a circular vibrator 19 through a shaft 3 connected by a locking plate 5. Through an intermediate assembly including the struts 20 and the support 21, the housing 8 is mounted on an axis 22 mounted in the bearing assembly 23.

В этом случае емкость вывода продукта 15 выполнена в виде пылеуловителя циклонного типа, снабжена патрубком закрутки потока 24 и снабжена завихрителем 25.In this case, the output capacity of the product 15 is made in the form of a cyclone type dust collector, equipped with a swirl nozzle of the flow 24 and equipped with a swirler 25.

Предлагаемое устройство работает следующим образом.The proposed device operates as follows.

Перед началом работы полость реактора продувается аргоном или другим инертным газом для удаления из нее атмосферного воздуха, так как в смеси кислорода воздуха с метаном или другим углеводородным газом в полости реактора может образоваться взрывоопасная смесь, что недопустимо, исходя из правил техники безопасности. Для этого через патрубок подачи углеводородного газа 18, емкость вывода продукта 15, патрубок 16, сильфонный компенсатор нижний 14, корпус 8, сильфонный компенсатор 11 и патрубок отвода реакционных газов 13 (см. фиг.1, противоточный вариант) подается инертный газ (аргон), который, имея большую плотность, вытесняет атмосферный воздух из полости реактора. После удаления воздуха из реактора включаются нагреватели 10 печи электрической 9. Через патрубок подачи углеводородного газа 18, емкость вывода продукта 15, патрубок 16, сильфонный компенсатор нижний 14 углеродсодержащий газ (метан) поступает в корпус 8. Одновременно через патрубок подачи катализатора 12 и сильфонный компенсатор 11 в корпус 8 подается пылевидный катализатор. После достижения температуры пиролиза в корпусе 8 включается привод угловых колебании 2, закрепленный на раме. При этом вал 3, установленный в подшипниковом узле 4, вместе с опорной пластиной 5 и пластиной прижимной 7, которые за счет натяга, создаваемого шпильками 6, образуют вместе с корпусом 8 единый блок начинают совершать угловые колебания, которые заставляют частицы катализатора совершать возвратно поступательное перемещение сверху вниз. Частота колебаний зависит от конструктивных параметров корпуса 8: угла наклона винтовой линии спирали и ее диаметра. Температура пиролиза зависит от вида углеродсодержащего газа и марки катализатора. В процессе каталитического пиролиза на поверхности частиц катализатора образуется продукт в виде углеродных нанотрубок. Не прореагировавший с катализатором газ вместе с газообразными продуктами пиролиза выходит из корпуса 8 через патрубок отвода реакционных газов 13, а полученный продукт 17 поступает в емкость вывода продукта 13, в которой охлаждается до безопасной температуры потоком подаваемого на синтез углеводородного газа.Before starting work, the reactor cavity is purged with argon or other inert gas to remove atmospheric air from it, since an explosive mixture may form in the mixture of atmospheric oxygen with methane or other hydrocarbon gas, which is unacceptable based on safety regulations. To this end, inert gas (argon) is supplied through the hydrocarbon gas supply pipe 18, the product outlet 15 container, the pipe 16, the bellows expansion joint lower 14, the housing 8, the bellows expansion joint 11 and the pipe for exhausting the reaction gases 13 (see FIG. 1, countercurrent version) , which, having a high density, displaces atmospheric air from the reactor cavity. After removing air from the reactor, the heaters 10 of electric furnace 9 are turned on. Through a hydrocarbon gas supply pipe 18, a product outlet tank 15, a pipe 16, a bellows expansion joint lower 14 carbon-containing gas (methane) enters the housing 8. At the same time, through a catalyst supply pipe 12 and a bellows compensator 11, a pulverized catalyst is supplied to housing 8. After reaching the pyrolysis temperature in the housing 8, the angular vibration drive 2 is switched on, mounted on the frame. In this case, the shaft 3 installed in the bearing assembly 4, together with the support plate 5 and the clamping plate 7, which, due to the interference created by the studs 6, form together with the housing 8 a single unit begin to make angular oscillations that cause the catalyst particles to reciprocate top down. The oscillation frequency depends on the design parameters of the housing 8: the angle of inclination of the helix of the spiral and its diameter. The pyrolysis temperature depends on the type of carbon-containing gas and the type of catalyst. In the process of catalytic pyrolysis, a product in the form of carbon nanotubes is formed on the surface of the catalyst particles. The gas that did not react with the catalyst together with the gaseous products of pyrolysis exits the casing 8 through the outlet pipe of the reaction gases 13, and the resulting product 17 enters the outlet tank of the product 13, in which it is cooled to a safe temperature by the flow of hydrocarbon gas supplied to the synthesis.

В прямоточном режиме реактор (См. Фиг.2) работает следующим образом.In direct-flow mode, the reactor (See Figure 2) operates as follows.

После достижения температуры пиролиза в корпус 8 через патрубок подачи углеводородного газа 18 подается, углеродсодержащий газ (метан), а через патрубок 12 дозируется катализатор. Одновременно с дозированием компонентов включается вибратор круговой 19, закрепленный на опорной пластине 5. Под действием круговых вибраций, создаваемых вибратором, совершает вынужденные колебания система, включающая заключенный между пластиной опорной 5 и пластиной прижимной 7 корпус 8, а также стойки 20 с опорой 21 и осью 22 относительно неподвижно закрепленного на раме 1 подшипникового узла 23. Под действием вибрации частицы катализатора совершают возвратно-поступательное перемещение сверху вниз. В процессе каталитического пиролиза на поверхности частиц катализатора образуется продукт в виде углеродных нанотрубок. Не прореагировавший с катализатором газ вместе с газообразными продуктами пиролиза выходит из корпуса 8 вместе с продуктом через патрубок 16 в патрубок закрутки потока 24 в емкость вывода продукта 15, в которой поток взаимодействует с завихрителем 25, при этом происходит отделение газообразных продуктов пиролиза, которые выводятся из реактора через патрубок 13.After reaching the pyrolysis temperature, a carbon-containing gas (methane) is supplied to the housing 8 through the hydrocarbon gas supply pipe 18, and the catalyst is dosed through the pipe 12. At the same time as the components are dosed, the circular vibrator 19 is turned on, mounted on the base plate 5. Under the action of circular vibrations created by the vibrator, the system includes forced vibrations, including the enclosure 8 enclosed between the base plate 5 and the pressure plate 7, as well as the strut 20 with the support 21 and the axis 22 relative to the bearing assembly 23 fixedly mounted on the frame 1 23. Under vibration, the catalyst particles reciprocate from top to bottom. In the process of catalytic pyrolysis, a product in the form of carbon nanotubes is formed on the surface of the catalyst particles. The gas that did not react with the catalyst together with the gaseous pyrolysis products exits the housing 8 together with the product through the pipe 16 to the swirl pipe of the stream 24 to the product outlet tank 15, in which the stream interacts with the swirler 25, while the gaseous pyrolysis products that are removed from the reactor through the pipe 13.

Предлагаемое устройство просто в аппаратурном исполнении и эксплуатации и обеспечивает получение углеродных многослойных нанотрубок.The proposed device is simple in hardware design and operation and provides carbon multilayer nanotubes.

Claims (8)

1. Реактор синтеза углеродных нанотрубок, содержащий соединенный с виброприводом и заключенный в электрическую печь корпус, выполненный в виде трубы, один из концов которой соединен с патрубком подачи углеродсодержащего газа и патрубком вывода продукта, а противоположный конец - с патрубком подачи катализатора и патрубком вывода реакционных газов, отличающийся тем, что корпус выполнен в виде змеевика, соосно закрепленного на вертикальной опоре, а вибропривод выполнен в виде привода угловых перемещений корпуса относительно своей оси.1. The synthesis reactor of carbon nanotubes, containing connected to a vibrodrive and enclosed in an electric furnace, a body made in the form of a pipe, one end of which is connected to a carbon-containing gas supply pipe and a product outlet pipe, and the opposite end to a catalyst supply pipe and a reaction pipe gases, characterized in that the casing is made in the form of a coil coaxially mounted on a vertical support, and the vibrodrive is made in the form of a drive of angular displacements of the casing relative to its axis. 2. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что змеевик выполнен в виде спирали.2. The reactor for the synthesis of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the coil is made in the form of a spiral. 3. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что на входе и выходе корпуса установлены сильфонные компенсаторы.3. The synthesis reactor for carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that at the input and output of the housing are installed bellows expansion joints. 4. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что нижняя часть корпуса соединена с приемной емкостью вывода продукта, снабженной патрубком подачи углеродсодержащего газа.4. The reactor for the synthesis of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the lower part of the housing is connected to the receiving capacity of the output of the product, equipped with a pipe for supplying carbon-containing gas. 5. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что опора выполнена в виде вертикального вала, соединенного с приводом поворотных колебаний.5. The synthesis reactor of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the support is made in the form of a vertical shaft connected to a rotary drive. 6. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что опора выполнена в виде оси, а корпус соединен с вибратором круговых колебаний.6. The synthesis reactor of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the support is made in the form of an axis, and the housing is connected to a circular vibrator. 7. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по п.1, отличающийся тем, что реактор выполнен в прямоточном варианте, при котором корпус внизу соединен с емкостью вывода продукта, снабженной патрубком отвода реакционных газов, а верхний конец корпуса соединен с патрубками подачи катализатора и углеродсодержащего газа.7. The reactor for the synthesis of carbon nanotubes according to claim 1, characterized in that the reactor is made in a straight-through version, in which the case at the bottom is connected to a product outlet tank equipped with a branch pipe for exhausting reaction gases, and the upper end of the body is connected to pipes for supplying a catalyst and carbon-containing gas. 8. Реактор синтеза углеродных нанотрубок по пп.1 и 7, отличающийся тем, что емкость вывода продукта выполнена в виде пылеуловителя циклонного типа и снабжена завихрителем.

8. The synthesis reactor for carbon nanotubes according to claims 1 and 7, characterized in that the product withdrawal capacity is made in the form of a cyclone type dust collector and is equipped with a swirler.