KR20180020215A - 단일 또는 이중 층 암모니아 슬립 촉매 - Google Patents
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Abstract
엔진의 작동 동안 배기 가스가 유동 통과하는 복수개의 채널을 갖는 압출된 지지체, 및 지지체 상의 단일 층 코팅 또는 이중 층 코팅을 가지며, 여기서 압출된 지지체는 제3 SCR 촉매를 함유하고, 단일 층 코팅 및 이중 층 코팅은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금 및 제1 SCR 촉매를 함유하는 것인, 촉매 물품이 제공된다. 촉매 물품은 배기 가스 중의 NOx의 선택적 촉매 환원 (SCR)를 위해, 또한 암모니아 슬립의 양의 감소에 있어 유용하다. 이러한 물품의 제조 방법이 기재된다. 암모니아 슬립의 양이 감소되는 SCR 공정에서의 촉매 물품의 사용 방법이 또한 기재된다.
Description
본 발명은 암모니아 슬립 촉매 (ASC), 암모니아 슬립 촉매를 함유하는 물품 및 이러한 물품의 제조 방법 및 암모니아 슬립을 감소시키기 위한 이러한 물품의 사용 방법에 관한 것이다.
디젤 엔진, 고정식 가스 터빈, 및 다른 시스템에서의 탄화수소 연소는 배기 가스를 생성하고, 이는 NO (산화질소) 및 NO2 (이산화질소)를 포함하는 질소 산화물 (NOx)을 제거하기 위해 처리되어야 하며, 여기서는 NO가 형성된 NOx의 대부분이다. NOx는 사람들의 다수의 건강 문제를 일으킬 뿐만 아니라 스모그 및 산성 비의 형성을 포함한 다수의 해로운 환경적 영향을 일으키는 것으로 공지되어 있다. 배기 가스 중 NOx로부터의 인간 및 환경적 영향 둘 다를 경감시키기 위해, 이들 바람직하지 않은 성분을, 바람직하게는 다른 유해한 또는 독성 물질을 생성하지 않는 공정에 의해 제거하는 것이 바람직하다.
희박 연소 및 디젤 엔진에서 생성된 배기 가스는 일반적으로 산화성이다. NOx는, NOx를 원소 질소 (N2) 및 물로 전환시키는 선택적 촉매 환원 (SCR)로서 공지된 공정에서 촉매 및 환원제를 사용하여 선택적으로 환원시켜야 한다. SCR 공정에서는, 배기 가스를 촉매에 접촉시키기 전에 배기 가스 스트림에 가스상 환원제, 전형적으로 무수 암모니아, 수성 암모니아, 또는 우레아를 첨가한다. 환원제는 촉매 상에 흡착되고, 가스가 촉매화된 기재를 통해 또는 그 위로 통과함에 따라 NOx가 환원된다. NOx의 전환율을 최대화하기 위해, 종종 화학량론적 양 초과의 암모니아를 가스 스트림에 첨가하는 것이 필수적이다. 그러나, 대기 중으로의 과량의 암모니아의 방출은 사람의 건강 및 환경에 대해 해로울 것이다. 추가로, 암모니아는, 특히 그의 수성 형태에서, 가성이다. 배기 촉매의 하류 배기 라인 영역에서의 암모니아 및 물의 응축은 배기 시스템을 손상시킬 수 있는 부식성 혼합물을 초래할 수 있다. 따라서, 배기 가스 중의 암모니아의 방출은 제거되어야 한다. 많은 종래의 배기 시스템에서는, 배기 가스로부터 암모니아를 질소로의 전환에 의해 제거하기 위해 SCR 촉매의 하류에 암모니아 산화 촉매 (또한 암모니아 슬립 촉매 또는 "ASC"로서 공지됨)가 설치된다. 암모니아 슬립 촉매의 사용은 전형적인 디젤 운전 사이클에 걸쳐 90% 초과의 NOx 전환율을 가능하게 할 수 있다.
차량의 운전 사이클에서 폭넓은 범위의 온도에 걸쳐 암모니아 전환이 일어나고, 최소의 질소 산화물 및 이질소 산화물 부산물이 형성되는, SCR에 의한 NOx 제거 및 질소로의 선택적 암모니아 전환 둘 다를 제공하는 촉매를 제공하는 것이 바람직할 것이다.
제1 측면에서, 본 발명은, (a) 유입구, 유출구, 및 엔진의 작동 동안 배기 가스가 유동 통과하는 복수개의 채널을 갖는 압출된 지지체, 및 (b) 지지체 상의 단일 층 코팅 또는 이중 층 코팅을 포함하는 촉매 물품이며, 여기서 압출된 지지체는 제3 SCR 촉매를 포함하고, 단일 층 코팅은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하고, 이중 층 코팅은 저부 층 및 상단 층을 포함하며, 여기서 저부 층은 상단 층과 압출된 지지체 사이에 위치하고, 저부 층은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하고, 상단 층은 제2 SCR 촉매를 포함하는 것인, 촉매 물품에 관한 것이다.
또 다른 측면에서, 본 발명은 본 발명의 제1 측면의 촉매 및 배기 가스 중 NH3을 형성하는 수단을 포함하는 배기 시스템에 관한 것이다.
또한 또 다른 측면에서, 본 발명은, 본 발명의 제1 측면의 촉매 및 배기 가스 중 NH3을 형성하는 수단을 포함하는 배기 시스템을 포함하는 차량에 관한 것이다.
또한 또 다른 측면에서, 본 발명은, 암모니아를 포함하는 배기 가스를 본 발명의 제1 측면의 촉매 물품과 접촉시키는 것에 의한, 약 250℃ 내지 약 350℃의 온도에서 배기 가스 중 암모니아로부터 N2 수율을 개선시키는 방법에 관한 것이다.
또 다른 측면에서, 본 발명은, 암모니아를 포함하는 배기 가스를 본 발명의 제1 측면의 촉매 물품과 접촉시키는 것을 포함하는, 배기 가스 중 NH3으로부터 N2O 형성을 감소시키는 방법에 관한 것이다.
도 1은, 암모니아 슬립 촉매의 단일 층 블렌드가 제3 SCR 촉매를 함유하는 기재의 각 측면 상에 위치하는 구조의 다이어그램이다.
도 2는, 낮은 암모니아 저장 지지체 상의 백금 및 제1 SCR 촉매의 혼합물을 포함하는 저부 층과 제2 SCR 촉매를 포함하는 상단 층을 갖는 이중 층 코팅이 제3 SCR 촉매를 함유하는 기재의 각 측면 상에 위치하는 구조의 다이어그램이다.
도 2는, 낮은 암모니아 저장 지지체 상의 백금 및 제1 SCR 촉매의 혼합물을 포함하는 저부 층과 제2 SCR 촉매를 포함하는 상단 층을 갖는 이중 층 코팅이 제3 SCR 촉매를 함유하는 기재의 각 측면 상에 위치하는 구조의 다이어그램이다.
본 명세서 및 첨부된 청구범위에서 사용되는 바와 같이, 영문에서 단수형은, 문맥에서 달리 명백히 지시되지 않는 한, 복수의 지시대상을 포함한다. 따라서, 예를 들어, "촉매"의 언급은 2종 이상의 촉매의 혼합물 등을 포함한다.
본원에서 사용되는 바와 같이, 용어 "암모니아 슬립"은, SCR 촉매를 통과하는 미반응 암모니아의 양을 의미한다.
용어 "지지체"는 촉매가 고정되어 있는 물질을 의미한다.
용어 "낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체"는, 지지체 m3당 0.001 mmol 미만의 NH3을 저장하는 지지체를 의미한다. 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체는 바람직하게는, AEI, ANA, ATS, BEA, CDO, CFI, CHA, CON, DDR, ERI, FAU, FER, GON, IFR, IFW, IFY, IHW, IMF, IRN, IRY, ISV, ITE, ITG, ITN, ITR, ITW, IWR, IWS, IWV, IWW, JOZ, LTA, LTF, MEL, MEP, MFI, MRE, MSE, MTF, MTN, MTT, MTW, MVY, MWW, NON, NSI, RRO, RSN, RTE, RTH, RUT, RWR, SEW, SFE, SFF, SFG, SFH, SFN, SFS, SFV, SGT, SOD, SSF, SSO, SSY, STF, STO, STT, SVR, SVV, TON, TUN, UOS, UOV, UTL, UWY, VET, VNI로 이루어진 군으로부터 선택된 골격 유형을 갖는 분자체 또는 제올라이트이다. 보다 바람직하게는, 분자체 또는 제올라이트는 BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI 및 MWW로 이루어진 군으로부터 선택된 골격 유형을 갖고, 훨씬 더 바람직하게는 골격 유형은 BEA 및 MFI로 이루어진 군으로부터 선택된다.
용어 "소성시키다", 또는 "소성"은, 공기 또는 산소 중에서 물질을 가열하는 것을 의미한다. 이 정의는 소성의 IUPAC 정의와 일치한다. (IUPAC. Compendium of Chemical Terminology, 2nd ed. (the "Gold Book"). Compiled by A. D. McNaught and A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997). XML on-line corrected version: http://goldbook.iupac.org (2006-) created by M. Nic, J. Jirat, B. Kosata; updates compiled by A. Jenkins. ISBN 0-9678550-9-8. doi:10.1351/ goldbook.) 소성은 금속 염을 분해시키고, 촉매 내의 금속 이온의 교환을 촉진시키고, 또한 기재에 촉매를 접착시키기 위해 수행된다. 소성에서 사용되는 온도는 소성시키려는 물질 중의 성분에 따라 달라지고, 일반적으로 대략 1 내지 8시간 동안 약 400℃ 내지 약 900℃이다. 일부 경우에, 소성은 약 1200℃의 온도까지 수행될 수 있다. 본원에 기재된 공정을 포함하는 응용에서, 소성은 일반적으로 대략 1 내지 8시간 동안 약 400℃ 내지 약 700℃의 온도에서, 바람직하게는 대략 1 내지 4시간 동안 약 400℃ 내지 약 650℃의 온도에서 수행된다.
용어 "약"은 대략적인 의미이며, 이 용어와 연관된 값의 임의로 ± 25%, 바람직하게는 ± 10%, 보다 바람직하게는 ± 5%, 또는 가장 바람직하게는 ± 1%인 범위를 지칭한다.
다양한 수치 요소에 대하여 범위, 또는 범위들이 제공되는 경우, 범위, 또는 범위들은, 달리 특정되지 않는 한, 그 값들을 포함할 수 있다.
용어 "N2 선택도"는, 암모니아의 질소로의 퍼센트 전환율을 의미한다.
본 발명의 제1 측면에서, 촉매 물품은, (a) 유입구, 유출구, 및 엔진의 작동 동안 배기 가스가 유동 통과하는 복수개의 채널을 갖는 압출된 지지체, 및 (b) 지지체 상의 단일 층 코팅 또는 이중 층 코팅을 포함하며, 여기서 압출된 지지체는 제3 SCR 촉매를 포함하고, 단일 층 코팅은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하고, 이중 층 코팅은 저부 층 및 상단 층을 포함하며, 여기서 저부 층은 상단 층과 압출된 지지체 사이에 위치하고, 저부 층은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하고, 상단 층은 제2 SCR 촉매를 포함한다. 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체는 규산질 지지체일 수 있고, 여기서 규산질 지지체는 실리카 또는 실리카-대-알루미나 비율이 ≥ 100, 바람직하게는 ≥ 200, 보다 바람직하게는 ≥ 250, 훨씬 더 바람직하게는 ≥ 300, 특히 ≥ 400, 보다 특히 ≥ 500, 훨씬 더 특히 ≥ 750, 또한 가장 바람직하게는 ≥ 1000인 제올라이트를 포함할 수 있다. 규산질 지지체는 바람직하게는 BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI 또는 MWW를 포함할 수 있다. 촉매 물품은, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 약 250℃ 내지 약 300℃의 온도에서 암모니아로부터의 N2 수율의 개선을 제공할 수 있다. 촉매 물품은, 바나듐과 같은, 백금을 피독시킬 수 있는 촉매 중에 존재하는 하나 이상의 물질로부터 백금을 보호할 수 있다. 촉매 물품은 칼륨, 나트륨, 철 및 텅스텐과 같은 다른 독으로부터 백금을 보호할 수 있다. 제1 SCR 촉매가 바나듐을 포함하는 경우, 촉매 물품은, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 감소된 탈활성화를 제공할 수 있다.
용어 "활성 성분 로딩"은 블렌드 중의 백금의 지지체의 중량 + 백금의 중량 + 제1 SCR 촉매의 중량을 지칭한다. 백금은 약 0.01 내지 약 0.3 중량%, 바람직하게는 약 0.03-0.2 중량%, 보다 바람직하게는 약 0.05-0.17 중량%, 가장 바람직하게는 약 0.07-0.15 중량%의 활성 성분 로딩으로 촉매 중에 존재할 수 있다.
추가의 촉매, 예컨대 팔라듐 (Pd), 금 (Au), 은 (Ag), 루테늄 (Ru) 또는 로듐 (Rh)이 Pt와 함께, 바람직하게는 Pt와의 블렌드 중에 존재할 수 있다.
SCR 촉매
다양한 실시양태에서, 조성물은 1, 2 또는 3종의 SCR 촉매를 포함할 수 있다. 조성물 중에 항상 존재하는 제1 SCR 촉매는, (1) 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 Pt와의 블렌드 중에 또는 (2) 촉매가 이중 층 중에 존재하고 Pt가 저부 층 중에 존재하는 경우 상단 층 중에 존재할 수 있다. 제1 SCR 촉매는 바람직하게는 Cu-SCR 촉매, Fe-SCR 촉매 또는 혼합 산화물, 보다 바람직하게는 Cu-SCR 촉매 또는 혼합 산화물, 가장 바람직하게는 Cu-SCR 촉매이다. Cu-SCR 촉매는 구리 및 분자체를 포함한다. Fe-SCR 촉매는 철 및 분자체를 포함한다. 분자체를 하기에서 추가로 설명한다. 분자체는 알루미노실리케이트, 알루미노포스페이트 (AlPO), 실리코-알루미노포스페이트 (SAPO), 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 구리 또는 철은 분자체의 골격 내에 및/또는 분자체 내의 골격외 (교환가능) 부위에 위치할 수 있다.
제2 및 제3 SCR 촉매는 동일하거나 상이할 수 있다. 제2 및 제3 SCR 촉매는 비귀금속, 비귀금속의 산화물, 귀금속, 분자체, 금속 교환된 분자체 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 비귀금속은 바나듐 (V), 몰리브데넘 (Mo), 텅스텐 (W), 크로뮴 (Cr), 세륨 (Ce), 망가니즈 (Mn), 철 (Fe), 코발트 (Co), 니켈 (Ni), 및 구리 (Cu), 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다. 내화 금속 산화물, 예컨대 알루미나, 실리카, 지르코니아, 티타니아, 세리아 및 이들의 조합 상에 지지된 바나듐으로 이루어진 SCR 조성물이 널리 공지되어 있고, 모바일 응용에서 상업적으로 폭넓게 사용된다. 전형적인 조성물은 미국 특허 번호 4,010,238 및 4,085,193에 기재되어 있으며, 이들 특허의 전체 내용은 본원에 참조로 포함된다. 특히 모바일 응용에서, 상업적으로 사용되는 조성물은, WO3 및 V2O5가 각각 5 내지 20 중량% 및 0.5 내지 6 중량% 범위의 농도로 분산되어 있는 TiO2를 포함한다. 제2 SCR 촉매는 촉진된 Ce-Zr 또는 촉진된 MnO2를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 촉진제는 Nb를 포함한다. 귀금속은 백금 (Pt), 팔라듐 (Pd), 금 (Au), 은 (Ag), 루테늄 (Ru) 또는 로듐 (Rh), 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 이들 촉매는 결합제 및 촉진제로서 작용하는 다른 무기 물질, 예컨대 SiO2 및 ZrO2를 함유할 수 있다.
SCR 촉매가 비귀금속인 경우, 촉매 물품은 적어도 하나의 비귀금속 촉진제를 추가로 포함할 수 있다. 본원에서 사용되는 바와 같이, "촉진제"는, 촉매 중에 첨가시 촉매의 활성을 증가시키는 물질을 의미하는 것으로 이해된다. 비귀금속 촉진제는 금속, 금속의 산화물, 또는 이들의 혼합물 형태일 수 있다. 적어도 하나의 비귀금속 촉매 촉진제는 네오디뮴 (Nd), 바륨 (Ba), 세륨 (Ce), 란타넘 (La), 프라세오디뮴 (Pr), 마그네슘 (Mg), 칼슘 (Ca), 망가니즈 (Mn), 아연 (Zn), 니오븀 (Nb), 지르코늄 (Zr), 몰리브데넘 (Mo), 주석 (Sn), 탄탈럼 (Ta), 스트론튬 (Sr) 및 이들의 산화물로부터 선택될 수 있다. 적어도 하나의 비귀금속 촉매 촉진제는 바람직하게는 MnO2, Mn2O3, Fe2O3, SnO2, CuO, CoO, CeO2 및 이들의 혼합물일 수 있다. 적어도 하나의 비귀금속 촉매 촉진제는 수용액 중의 염, 예컨대 질산염 또는 아세트산염의 형태로 촉매에 첨가될 수 있다. 적어도 하나의 비귀금속 촉매 촉진제 및 적어도 하나의 비귀금속 촉매, 예를 들어 구리는, 수용액으로부터 산화물 지지체 물질(들) 상에 함침될 수 있거나, 산화물 지지체 물질(들)을 포함하는 워시코트 중으로 첨가될 수 있거나, 또는 이전에 워시코트로 코팅된 지지체 중으로 함침될 수 있다.
SCR 촉매는 분자체 또는 금속 교환된 분자체를 포함할 수 있다. 본원에서 사용되는 바와 같이, "분자체"는, 가스 또는 액체에 대한 흡착제로서 사용될 수 있는 정확하고 균일한 크기의 미소 기공을 함유하는 준안정 물질을 의미하는 것으로 이해된다. 기공을 통과하기에 충분히 작은 분자는 흡착되지만, 보다 큰 분자는 그렇지 않다. 분자체는 제올라이트 분자체, 비-제올라이트 분자체, 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
제올라이트 분자체는 국제 제올라이트 학회(International Zeolite Association; IZA)에서 공개된 제올라이트 구조의 데이터베이스(Database of Zeolite Structures)에 나열되어 있는 골격 구조 중 임의의 하나를 갖는 마이크로다공성 알루미노실리케이트이다. 골격 구조는, CHA, FAU, BEA, MFI, MOR 유형의 것들을 포함하나 이에 제한되지는 않는다. 이들 구조를 갖는 제올라이트의 비-제한적 예는, 차바자이트, 파우자사이트, 제올라이트 Y, 초안정 제올라이트 Y, 베타 제올라이트, 모르데나이트, 실리칼라이트, 제올라이트 X, 및 ZSM-5를 포함한다. 알루미노실리케이트 제올라이트는 적어도 약 5, 바람직하게는 적어도 약 20의 실리카/알루미나 몰비 (SAR) (SiO2/Al2O3으로서 정의됨)를 가질 수 있고, 유용한 범위는 약 10 내지 200이다.
임의의 SCR 촉매는 소기공, 중기공 또는 대기공 분자체, 또는 이들의 혼합물을 포함할 수 있다. "소기공 분자체"는 8개의 사면체 원자의 최대 고리 크기를 함유하는 분자체이다. "중기공 분자체"는 10개의 사면체 원자의 최대 고리 크기를 함유하는 분자체이다. "대기공 분자체"는 12개의 사면체 원자의 최대 고리 크기를 함유하는 분자체이다. 제2 및/또는 제3 SCR 촉매는 알루미노실리케이트 분자체, 금속-치환된 알루미노실리케이트 분자체, 알루미노포스페이트 (AlPO) 분자체, 금속-치환된 알루미노포스페이트 (MeAlPO) 분자체, 실리코-알루미노포스페이트 (SAPO) 분자체, 및 금속-치환된 실리코-알루미노포스페이트 (MeAPSO) 분자체, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함할 수 있다.
임의의 SCR 촉매는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, 및 ZON, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함할 수 있다. 바람직하게는 소기공 분자체는 CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR 및 ITE로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된다.
임의의 SCR 촉매는 AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, 및 WEN, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 중기공 분자체를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 중기공 분자체는 MFI, FER 및 STT로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된다.
임의의 SCR 촉매는 AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, 및 VET, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 대기공 분자체를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 대기공 분자체는 MOR, OFF 및 BEA로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된다.
Cu-SCR 및 Fe-SCR 촉매 중의 분자체는 바람직하게는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, ZON, BEA, MFI 및 FER 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 군으로부터 선택된다. 보다 바람직하게는, Cu-SCR 및 Fe-SCR 중의 분자체는 AEI, AFX, BEA, CHA, DDR, ERI, FER, ITE, KFI, LEV, MFI 및 SFW, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 군으로부터 선택된다.
금속 교환된 분자체는, 분자체의 채널, 공동, 또는 케이지 내의 또는 외부 표면 상의 골격외 부위로 침착된 주기율표의 VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB, 또는 IIB 족 중 하나로부터의 적어도 하나의 금속을 가질 수 있다. 금속은, 0가 금속 원자 또는 클러스터, 고립 양이온, 단핵 또는 다핵 옥시양이온을 포함하나 이에 제한되지는 않는 여러 형태 중 하나로, 또는 연장 금속 산화물로서 존재할 수 있다. 바람직하게는, 금속은 철, 구리, 및 이들의 혼합물 또는 조합일 수 있다.
금속은 적합한 용매 중의 금속 전구체의 용액 또는 혼합물을 사용하여 제올라이트와 조합될 수 있다. 용어 "금속 전구체"는, 제올라이트 상에 분산되어 촉매 활성 금속 성분을 형성할 수 있는 임의의 화합물 또는 복합물을 의미한다. 바람직하게는 용매는, 다른 용매 사용에 대한 경제성 및 환경적 측면 둘 다로 인해 물이다. 바람직한 금속, 구리가 사용되는 경우, 적합한 착물 또는 화합물은 무수 및 수화 황산구리, 질산구리, 아세트산구리, 구리 아세틸아세토네이트, 산화구리, 수산화구리, 및 구리 아민의 염 (예를 들어 [Cu(NH3)4]2+)을 포함하나 이에 제한되지는 않는다. 본 발명은 특정 유형, 조성, 또는 순도의 금속 전구체로 제한되지 않는다. 분자체는 금속 성분의 용액에 첨가되어 현탁액을 형성할 수 있고, 이어서 이는 금속 성분이 제올라이트 상에 분포되도록 반응할 수 있다. 금속은 기공 채널 내에 뿐만 아니라 분자체의 외부 표면 상에 분포될 수 있다. 금속은 이온 형태로 또는 금속 산화물로서 분포될 수 있다. 예를 들어, 구리는 구리 (II) 이온으로서, 구리 (I) 이온으로서, 또는 산화구리로서 분포될 수 있다. 금속을 함유하는 분자체를 현탁액의 액체 상으로부터 분리하고, 세척하고, 건조시킬 수 있다. 이어서, 생성된 금속-함유 분자체를 소성시켜 금속을 분자체 내에 고정시킬 수 있다. 바람직하게는, 제2 및 제3 촉매는 구리 및 분자체를 포함하는 Cu-SCR 촉매, 철 및 분자체를 포함하는 Fe-SCR 촉매, 바나듐 기재의 촉매, 촉진된 Ce-Zr 또는 촉진된 MnO2를 포함한다.
금속 교환된 분자체는 분자체의 채널, 공동, 또는 케이지 내의 또는 외부 표면 상의 골격외 부위에 위치하는 VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB, 또는 IIB 족 금속을 약 0.10 중량% 내지 약 10 중량% 범위로 함유할 수 있다. 바람직하게는, 골격외 금속은 약 0.2 중량% 내지 약 5 중량% 범위의 양으로 존재할 수 있다.
금속 교환된 분자체는, 촉매의 총 중량에 대하여 약 0.1 내지 약 20.0 중량%의 구리 또는 철을 갖는 구리 (Cu) 또는 철 (Fe) 지지된 소기공 분자체일 수 있다. 보다 바람직하게는 구리 또는 철은 촉매의 총 중량에 대하여 약 0.5 중량% 내지 약 15 중량%로 존재한다. 가장 바람직하게는 구리 또는 철은 촉매의 총 중량에 대하여 약 1 중량% 내지 약 9 중량%로 존재한다.
제1 SCR 촉매는 구리 및 소기공 분자체를 포함하는 Cu-SCR 촉매 또는 철 및 소기공 분자체를 포함하는 Fe-SCR 촉매일 수 있다. 소기공 분자체는 알루미노실리케이트, 알루미노포스페이트 (AlPO), 실리코-알루미노포스페이트 (SAPO), 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 소기공 분자체는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, 및 ZON, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택될 수 있다. 바람직하게는, 소기공 분자체는 CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR 및 ITE로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택될 수 있다. 제1 SCR 촉매의 양 대 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금의 양의 비율은, 이들 성분의 중량을 기준으로 하여, (a) 0:1 내지 300:1, (b) 3:1 내지 300:1, (c) 7:1 내지 100:1; 및 (d) 10:1 내지 50:1 중 적어도 하나의 범위일 수 있다. 백금은, 블렌드 중의 백금의 지지체의 중량 + 백금의 중량 + 제1 SCR 촉매의 중량에 대하여, (a) 0.01-0.3 중량%, (b) 0.03-0.2 중량%, (c) 0.05-0.17 중량%, 및 (d) 0.07-0.15 중량% 중 적어도 하나로 존재할 수 있다.
제2 SCR 촉매 및 제3 SCR 촉매는, 서로 독립적으로, 비귀금속, 비귀금속의 산화물, 분자체, 금속 교환된 분자체 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 비귀금속은 바나듐 (V), 몰리브데넘 (Mo), 텅스텐 (W), 크로뮴 (Cr), 세륨 (Ce), 망가니즈 (Mn), 철 (Fe), 코발트 (Co), 니켈 (Ni), 및 구리 (Cu), 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다. 촉매 물품은 적어도 하나의 비귀금속 촉진제를 추가로 포함할 수 있다. 분자체 또는 금속 교환된 분자체는 소기공, 중기공, 대기공 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 제2 및/또는 제3 SCR 촉매는 알루미노실리케이트 분자체, 금속-치환된 알루미노실리케이트 분자체, 알루미노포스페이트 (AlPO) 분자체, 금속-치환된 알루미노포스페이트 (MeAlPO) 분자체, 실리코-알루미노포스페이트 (SAPO) 분자체, 및 금속-치환된 실리코-알루미노포스페이트 (MeAPSO) 분자체, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함할 수 있다. 제2 및/또는 제3 SCR 촉매는 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, 및 ZON, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함할 수 있다. 제2 및/또는 제3 SCR 촉매는 바람직하게는 CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR 및 ITE로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함할 수 있다. 제2 및/또는 제3 SCR 촉매는 AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, -PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, 및 WEN, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 중기공 분자체를 포함할 수 있다. 제2 및/또는 제3 SCR 촉매는 바람직하게는 AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, 및 VET, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 대기공 분자체를 포함한다. 제3 SCR 촉매는 바람직하게는 바나듐, Fe 제올라이트, Cu 제올라이트, 또는 Fe, W 또는 Nb로 도핑된 Ce-Zr 기재의 촉매를 포함한다.
본원에 기재된 촉매는 다양한 엔진으로부터의 배기 가스의 SCR 처리에 사용될 수 있다. 엔진은 차량의 것, 고정식 엔진, 발전 플랜트에서의 엔진, 또는 가스 터빈일 수 있다. 규산질 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하며, 여기서 제1 SCR 촉매는 Cu-SCR 또는 Fe-SCR 촉매인 촉매의 특성 중 하나는, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 암모니아를 저장하는 층 상에 지지된 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 이것이 약 250℃ 내지 약 350℃의 온도에서 암모니아로부터의 N2 수율의 개선을 제공할 수 있다는 것이다. 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하며, 여기서 제1 SCR 촉매는 Cu-SCR 촉매 또는 Fe-SCR 촉매인 촉매의 또 다른 특성은, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 암모니아를 저장하는 지지체 상에 지지된 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 이것이 NH3으로부터의 감소된 N2O 형성을 제공할 수 있다는 것이다.
촉매에 대한 기재는, 유동-통과 또는 필터 구조물, 예컨대 벌집 구조물, 압출된 지지체, 금속 기재, 또는 SCRF를 포함하는 자동적 촉매의 제조에 전형적으로 사용되는 임의의 물질일 수 있다. 바람직하게는 기재는, 유체 유동에 대해 개방되도록, 기재의 유입구로부터 유출구 면까지 연장되는 복수개의 미세한 평행 가스 유동 통로를 갖는다. 이러한 모노리식 담체는 단면적 제곱 인치당 약 700개 이상까지의 유동 통로 (또는 "셀")를 함유할 수 있지만, 훨씬 적게 사용될 수도 있다. 예를 들어, 담체는 약 7 내지 600개, 보다 통상적으로는 약 100 내지 400개의 셀/제곱 인치 ("cpsi")를 가질 수 있다. 그의 유체 유입구로부터 그의 유체 유출구까지 본질적으로 직선 경로인 통로는, 통로를 통해 유동하는 가스가 촉매 물질과 접촉되도록 SCR 촉매가 "워시코트"로서 코팅되어 있는 벽에 의해 한정된다. 모노리식 기재의 유동 통로는, 사다리꼴, 직사각형, 정사각형, 삼각형, 사인곡선형, 육각형, 타원, 원 등과 같은 임의의 적합한 단면 형상을 가질 수 있는 얇은 벽 채널이다. 본 발명은 특정 기재 유형, 물질, 또는 기하구조로 제한되지 않는다.
세라믹 기재는 임의의 적합한 내화 물질, 예컨대 코디어라이트, 코디어라이트-α 알루미나, α-알루미나, 탄화규소, 질화규소, 지르코니아, 멀라이트, 스포듀민, 알루미나-실리카 마그네시아, 규산지르코늄, 실리마나이트, 규산마그네슘, 지르콘, 페탈라이트, 알루미노실리케이트 및 이들의 혼합물로 제조될 수 있다.
벽 유동 기재는 코디어라이트 및 탄화규소로부터 형성된 것들과 같이 세라믹 섬유 복합 물질로 형성될 수 있다. 이러한 물질은 배기 스트림 처리에서 직면하는 환경, 특히 고온을 견딜 수 있다.
기재는 고기공률 기재일 수 있다. 용어 "고기공률 기재"는 약 40% 내지 약 80%의 기공률을 갖는 기재를 지칭한다. 고기공률 기재는 바람직하게는 적어도 약 45%, 보다 바람직하게는 적어도 약 50%의 기공률을 가질 수 있다. 고기공률 기재는 바람직하게는 약 75% 미만, 보다 바람직하게는 약 70% 미만의 기공률을 가질 수 있다. 본원에서 사용되는 바와 같이, 용어 기공률은, 바람직하게는 수은 기공측정법으로 측정된, 총 기공률을 지칭한다.
바람직하게는, 기재는 코디어라이트, 고기공률 코디어라이트, 금속성 기재, 압출된 SCR, 필터 또는 SCRF일 수 있다.
제1 SCR 촉매가 바람직하게는 Cu-SCR 촉매 또는 Fe-SCR 촉매인, 규산질 지지체 상의 백금 및 제1 SCR 촉매의 블렌드를 포함하는 워시코트를 관련 기술분야에 공지된 방법을 이용하여 기재의 유입구 측면에 적용할 수 있다. 워시코트 적용 후, 조성물을 건조시키고, 소성시킬 수 있다. 조성물이 제2 SCR을 포함하는 경우, 제2 SCR은, 상기에 기재된 바와 같은 저부 층을 갖는 소성된 물품에 별도의 워시코트로 적용될 수 있다. 제2 워시코트 적용 후, 이를 제1 층에 대해 수행된 바와 같이 건조시키고, 소성시킬 수 있다.
백금 함유 층을 갖는 기재를 건조시키고, 300℃ 내지 1200℃, 바람직하게는 400℃ 내지 700℃, 또한 보다 바람직하게는 450℃ 내지 650℃의 범위 내의 온도에서 소성시킬 수 있다. 소성은 바람직하게는 건조 조건 하에 수행되지만, 이는 또한 수열적으로, 즉 일부 수분 함량의 존재 하에 수행될 수도 있다. 소성은 약 30분 내지 약 4시간, 바람직하게는 약 30분 내지 약 2시간, 보다 바람직하게는 약 30분 내지 약 1시간의 시간 동안 수행될 수 있다.
배기 시스템은 본 발명의 제1 측면의 촉매 및 배기 가스 중 NH3을 형성하는 수단을 포함할 수 있다. 배기 시스템은 디젤 산화 촉매 (DOC), 디젤 발열 촉매 (DEC), 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF) 또는 촉매 그을음 필터 (CSF)로 이루어진 군으로부터 선택된 제2 촉매를 추가로 포함할 수 있고, 여기서 제2 촉매는 본 발명의 제1 측면의 촉매의 하류에 위치한다. 배기 시스템은 SCR 촉매, 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF), 디젤 산화 촉매 (DOC), 디젤 발열 촉매 (DEC), NOx 흡착제 촉매 (NAC), 예컨대 희박 NOx 트랩 (LNT), NAC, 패시브 NOx 흡착제 (PNA), 촉매 그을음 필터 (CSF), 또는 냉간 시동 개념(Cold Start Concept; CSC) 촉매로 이루어진 군으로부터 선택된 제2 촉매를 추가로 포함할 수 있고, 여기서 제2 촉매는 본 발명의 제1 측면의 촉매의 상류에 위치한다.
배기 시스템은 본 발명의 제1 측면의 촉매, SCR 촉매 및 DOC 촉매를 포함할 수 있고, 여기서 SCR 촉매는 본 발명의 제1 측면의 촉매와 DOC 촉매 사이에 위치한다. 배기 시스템은 SCR 촉매 전에 백금족 금속을 포함할 수 있고, 여기서 백금족 금속의 양은 발열을 생성하기에 충분한 양이다. 배기 시스템은 본 발명의 제1 측면의 촉매의 하류에 위치하는 촉진된-Ce-Zr 또는 촉진된-MnO2를 추가로 포함할 수 있다.
엔진은 상기에 기재된 바와 같은 배기 시스템을 포함할 수 있다. 엔진은 차량의 엔진, 고정식 엔진, 발전 플랜트에서의 엔진, 또는 가스 터빈일 수 있다.
차량은 본 발명의 제1 측면의 촉매 및 배기 가스 중 NH3을 형성하는 수단을 포함하는 배기 시스템을 포함할 수 있다. 차량은 자동차, 소형 트럭, 대형 트럭 또는 선박일 수 있다.
약 250℃ 내지 약 300℃의 온도에서 배기 가스 중 암모니아로부터 N2 수율을 개선시키는 방법은 암모니아를 포함하는 배기 가스를 본 발명의 제1 측면의 촉매와 접촉시키는 것을 포함한다. 수율의 개선은, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 약 10% 내지 약 20%일 수 있다.
배기 가스 중 NH3으로부터 N2O 형성을 감소시키는 방법은 암모니아를 포함하는 배기 가스를 본 발명의 제1 측면의 촉매와 접촉시키는 것을 포함한다. N2O 형성 감소는, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 약 20% 내지 약 40%일 수 있다.
하기 실시예는 단지 본 발명을 예시하는 것이며; 관련 기술분야의 통상의 기술자는 본 발명의 취지 및 청구범위의 범주 내에 있는 많은 변화를 인식할 것이다.
실시예
실시예 1: 압출된 SCR 촉매 상의 선택적 ASC
바나듐을 함유하는 압출된 SCR 촉매를 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 Cu-CHA와의 블렌드를 포함하는 워시코트로 유출구 측면으로부터 코팅한다.
실시예 2: 압출된 SCR 촉매 상의 선택적 ASC
Fe-제올라이트를 함유하는 압출된 SCR 촉매를 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 Cu-CHA와의 블렌드를 포함하는 워시코트로 유출구 측면으로부터 코팅한다.
단일 층 코팅이 코팅 내의 임의의 SCR 촉매 없이 알루미나와 같은 지지체 상의 백금을 포함하는 것인 종래의 단일 층 ASC와 비교하면, 본원에 기재된 ASC는 N2O 및 NOx 둘 다의 감소된 선택도를 제공한다. 이는 전체 온도 범위에 걸쳐 N2에 대한 증가된 선택도를 제공한다.
실시예 3: 압출된 SCR 촉매 상의 선택적 ASC
바나듐을 함유하는 압출된 SCR 촉매를, 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금을 포함하는 워시코트로 유출구 측면으로부터 코팅하여 저부 층을 형성한다. Cu-CHA를 포함하는 제2 워시코트를 저부 층 상에 배치하여 상단 층을 형성한다.
실시예 4: 압출된 SCR 촉매 상의 선택적 ASC
Fe-제올라이트를 함유하는 압출된 SCR 촉매를, 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금을 포함하는 워시코트로 유출구 측면으로부터 코팅하여 저부 층을 형성한다. Cu-CHA를 포함하는 제2 워시코트를 저부 층 상에 배치하여 상단 층을 형성한다.
저부 코팅이 예를 들어 알루미나 상의 백금을 포함하고 상단 코팅이 SCR 촉매를 포함하는 것인 종래의 이중 층 ASC와 비교하면, 본원에 기재된 ASC는 N2O 및 NOx 둘 다의 감소된 선택도를 제공한다. 이는 전체 온도 범위에 걸쳐 N2에 대한 증가된 선택도를 제공한다. 추가로, 전체적으로 보다 얇은 코팅 층으로 인해 배압이 감소할 것이다.
상기 실시예에서, 백금은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상에 존재한다. 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체의 사용은, 백금을 피독시킬 수 있거나 부정적 영향을 줄 수 있는 바나듐과 같은 물질에 대한 노출로부터 백금을 보호하도록 돕는다.
실시예 5: ASC를 갖는 SCRF
SCRF 필터를 필터의 유출구 면 상에서 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금을 포함하는 워시코트로 코팅하여 저부 층을 형성한다. Cu-CHA를 포함하는 제2 워시코트를 저부 층 상에 배치하여 상단 층을 형성한다.
실시예 6: ASC를 갖는 SCRF
SCRF 필터를 필터의 유출구 면 상에서 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금 및 Cu-CHA의 블렌드를 포함하는 워시코트로 코팅한다.
실시예 5 및 6의 ASC를 갖는 SCRF는 실시예 1-4에 기재된 것과 동일한 결과 및 이점을 제공한다.
상기 실시예는 단지 예시로서 의도된 것이며; 하기 청구범위가 본 발명의 범주를 정의한다.
Claims (38)
- (a) 유입구, 유출구, 및 엔진의 작동 동안 배기 가스가 유동 통과하는 복수개의 채널을 갖는 압출된 지지체, 및 (b) 지지체 상의 단일 층 코팅 또는 이중 층 코팅을 포함하는 촉매 물품이며, 여기서 단일 층 코팅은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하고, 이중 층 코팅은 저부 층 및 상단 층을 포함하며, 여기서 저부 층은 상단 층과 압출된 지지체 사이에 위치하고, 저부 층은 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금과 제1 SCR 촉매와의 블렌드를 포함하고, 상단 층은 제2 SCR 촉매를 포함하고, 압출된 지지체는 제3 SCR 촉매를 포함하는 것인, 촉매 물품.
- 제1항에 있어서, 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체가 규산질 지지체인 촉매.
- 제2항에 있어서, 규산질 지지체가 실리카 또는 (a) 적어도 100, (b) 적어도 200, (c) 적어도 250, 적어도 300, (d) 적어도 400, (e) 적어도 500, (f) 적어도 750 및 (g) 적어도 1000 중 적어도 하나의 실리카-대-알루미나 비율을 갖는 제올라이트를 포함하는 것인 촉매.
- 제2항에 있어서, 규산질 지지체가 BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI 또는 MWW를 포함하는 것인 촉매.
- 제1항에 있어서, 제1 SCR 촉매의 양 대 낮은 암모니아 저장을 갖는 지지체 상의 백금의 양의 비율이, 이들 성분의 중량을 기준으로 하여, (a) 0:1 내지 300:1, (b) 3:1 내지 300:1, (c) 7:1 내지 100:1; 및 (d) 10:1 내지 50:1 중 적어도 하나의 범위인 촉매.
- 제1항에 있어서, 제1 SCR 촉매가 구리 및 소기공 분자체를 포함하는 Cu-SCR 촉매, 철 및 소기공 분자체를 포함하는 Fe-SCR 촉매, 또는 혼합 산화물인 촉매.
- 제6항에 있어서, 소기공 분자체가 알루미노실리케이트, 알루미노포스페이트 (AlPO), 실리코-알루미노포스페이트 (SAPO), 또는 이들의 혼합물인 촉매 물품.
- 제6항에 있어서, 소기공 분자체가 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, 및 ZON, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 것인 촉매 물품.
- 제6항에 있어서, 소기공 분자체가 CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR, 및 ITE로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 것인 촉매 물품.
- 제1항에 있어서, 백금이, 블렌드 중의 백금의 지지체의 중량 + 백금의 중량 + 제1 SCR 촉매의 중량에 대하여, (a) 0.01-0.3 중량%, (b) 0.03-0.2 중량%, (c) 0.05-0.17 중량%, 및 (d) 0.07-0.15 중량% 중 적어도 하나로 존재하는 것인 촉매 물품.
- 제1항에 있어서, 제2 SCR 촉매 및 제3 SCR 촉매가, 서로 독립적으로, 비귀금속, 비귀금속의 산화물, 분자체, 금속 교환된 분자체 또는 이들의 혼합물인 촉매 물품.
- 제11항에 있어서, 비귀금속이 바나듐 (V), 몰리브데넘 (Mo), 텅스텐 (W), 크로뮴 (Cr), 세륨 (Ce), 망가니즈 (Mn), 철 (Fe), 코발트 (Co), 니켈 (Ni), 및 구리 (Cu), 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 것인 촉매 물품.
- 제11항에 있어서, 적어도 하나의 비귀금속 촉진제를 추가로 포함하는 촉매 물품.
- 제11항에 있어서, 분자체 또는 금속 교환된 분자체가 소기공, 중기공, 대기공 또는 이들의 혼합물인 촉매 물품.
- 제11항에 있어서, 제2 및/또는 제3 SCR 촉매가 알루미노실리케이트 분자체, 금속-치환된 알루미노실리케이트 분자체, 알루미노포스페이트 (AlPO) 분자체, 금속-치환된 알루미노포스페이트 (MeAlPO) 분자체, 실리코-알루미노포스페이트 (SAPO) 분자체, 및 금속-치환된 실리코-알루미노포스페이트 (MeAPSO) 분자체, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는 것인 촉매 물품.
- 제15항에 있어서, 제2 및/또는 제3 SCR 촉매가 ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, 및 ZON, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는 것인 촉매 물품.
- 제15항에 있어서, 제2 및/또는 제3 SCR 촉매가 CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR 및 ITE로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 소기공 분자체를 포함하는 것인 촉매 물품.
- 제15항에 있어서, 제2 및/또는 제3 SCR 촉매가 AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, 및 WEN, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 중기공 분자체를 포함하는 것인 촉매 물품.
- 제15항에 있어서, 제2 및/또는 제3 SCR 촉매가 AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, 및 VET, 및 이들의 혼합물 및/또는 상호성장물로 이루어진 골격 유형의 군으로부터 선택된 대기공 분자체를 포함하는 것인 촉매 물품.
- 제1항에 있어서, 제3 SCR 촉매가 바나듐, Fe 제올라이트, Cu 제올라이트, 또는 Fe, W 또는 Nb로 도핑된 Ce-Zr 기재의 촉매를 포함하는 것인 촉매 물품.
- 제1항에 있어서, 촉매가, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 약 250℃ 내지 약 300℃의 온도에서 암모니아로부터의 N2 수율의 개선을 제공하는 것인 촉매 물품.
- 제1항에 있어서, 제1 SCR 촉매가 바나듐을 포함하는 경우, 촉매 물품이, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 감소된 탈활성화를 제공하는 것인 촉매 물품.
- 제1항에 있어서, 백금이, 백금을 피독시킬 수 있는 촉매 중에 존재하는 하나 이상의 물질로부터의 피독으로부터 보호되는 것인 촉매 물품.
- 제23항에 있어서, 백금을 피독시킬 수 있는 물질이 바나듐인 촉매 물품.
- 제1항의 촉매 물품 및 배기 가스 중 NH3을 형성하는 수단을 포함하는 배기 시스템.
- 제25항에 있어서, 디젤 산화 촉매 (DOC), 디젤 발열 촉매 (DEC), 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF), 또는 촉매 그을음 필터 (CSF)로 이루어진 군으로부터 선택된 제2 촉매를 추가로 포함하며, 여기서 제2 촉매는 제1항의 촉매의 하류에 위치하는 것인 배기 시스템.
- 제25항에 있어서, SCR 촉매, 디젤 산화 촉매 (DOC), 디젤 발열 촉매 (DEC), NOx 흡착제 촉매 (NAC), 예컨대 희박 NOx 트랩 (LNT), NAC, 패시브 NOx 흡착제 (PNA), 촉매 그을음 필터 (CSF), 선택적 촉매 환원 필터 (SCRF), 또는 냉간 시동 개념 (CSC) 촉매로 이루어진 군으로부터 선택된 제2 촉매를 추가로 포함하며, 여기서 제2 촉매는 제1항의 촉매의 상류에 위치하는 것인 배기 시스템.
- 제1항의 촉매, SCR 촉매 및 DOC 촉매를 포함하며, 여기서 SCR 촉매는 제1항의 촉매와 DOC 촉매 사이에 위치하는 것인 배기 시스템.
- 제25항에 있어서, 배기 시스템이 SCR 촉매 전에 백금족 금속을 포함하며, 백금족 금속의 양은 발열을 생성하기에 충분한 양인 배기 시스템.
- 제29항에 있어서, 제1항의 촉매의 하류에 위치하는 촉진된-Ce-Zr 또는 촉진된-MnO2를 추가로 포함하는 배기 시스템.
- 제25항의 배기 시스템을 포함하는 엔진.
- 제31항에 있어서, 차량의 엔진, 고정식 엔진, 발전 플랜트에서의 엔진, 또는 가스 터빈인 엔진.
- 제25항의 배기 시스템을 포함하는 차량.
- 제33항에 있어서, 자동차, 소형 트럭, 대형 트럭 또는 선박인 차량.
- 암모니아를 포함하는 배기 가스를 제1항의 촉매와 접촉시키는 것을 포함하는, 약 250℃ 내지 약 300℃의 온도에서 배기 가스 중 암모니아로부터 N2 수율을 개선시키는 방법.
- 제35항에 있어서, 수율의 개선이, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 약 10% 내지 약 20%인 방법.
- 암모니아를 포함하는 배기 가스를 제1항의 촉매와 접촉시키는 것을 포함하는, 배기 가스 중 NH3으로부터 N2O 형성을 감소시키는 방법.
- 제37항에 있어서, N2O 형성 감소가, 제1 SCR 촉매가 제1 층으로서 존재하고 규산질 지지체 상의 백금이 제2 층 중에 존재하고 NH3을 포함하는 가스가 제1 층을 통과한 후에 제2 층을 통과하는 필적할만한 배합물을 포함하는 촉매와 비교하여 약 20% 내지 약 40%인 방법.
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