KR102364271B1 - 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치 및 이의 제어방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치와 이의 제어방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 디젤엔진 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 탄화수소(HC)와 일산화탄소(CO)를 산화하는 디젤산화촉매(DOC), 및 상기 디젤산화촉매(DOC) 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 입자상 물질을 포집하고, NH3-SCR 촉매와 H2-SCR 촉매가 디젤입자상필터(DPF)의 벽면 상에 복합 코팅된 촉매 코팅층으로 이루어진 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치에서 디젤엔진의 운전 조건에 따라 디젤엔진에서 배출되는 질소산화물(NOx)를 효과적으로 제거하고 미반응 암모니아 슬립(NH3 slip) 생성이 최소화되도록 환원제 공급 제어 방법에 관한 것이다.

Description

복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치 및 이의 제어방법{EXHAUST GAS PURIFICATION DEVICE INCLUDING COMBINED CATALYST FILTER AND A CONTROL METHOD OF THE SAME}
본 발명은 배기가스 정화장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 복합 탈질 촉매로 이루어진 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치 및 이의 제어방법에 관한 것이다.
자동차 및 발전소에서 배출되는 배기가스에 포함된 질소산화물(Nitrogen Oxide, NOx), 입자상물질(Particulate Matters, PM) 등 대기 오염물질의 배출농도가 높다. 대기 오염물질 발생의 최소화와 환경규제 만족을 위해서는 질소산화물 제거촉매(DeNOx Catalyst), 디젤입자상필터(Diesel Particulate Filter, DPF)와 같은 후처리장치인 배기가스 정화장치가 필수적이다. 이러한 배기가스 정화장치는 질소산화물(NOx)과 입자상물질(PM) 등 오염물질 제거를 위해서 필터, 촉매 등 오염물질 저감공정을 복합적으로 구성하여 사용하고 있다.
디젤엔진의 배기가스 정화를 위해 디젤산화촉매(Diesel Oxidation Catalyst, DOC), 희박질소촉매(LNT, Lean NOx Trap), 디젤 입자상 필터(Diesel Particulate Filter, DPF), 선택적 환원촉매(Selective Catalytic Reduction, SCR) 또는 배기가스 정화장치의 간소화를 위해 선택적 환원촉매(SCR)를 디젤입자상필터(DPF)에 코팅한 촉매필터(SCR coated on DPF, sDPF) 등과 같이 결합시킨 배기가스 정화장치가 당 업계에서 적용되고 있다. 그 중 선택적 환원촉매(SCR) 및 sDPF는 질소산화물(NOx) 제거를 위해서 암모니아(NH3)를 환원제로 사용하는 NH3-SCR 반응을 이용하는 방법이 가장 상용적으로 사용되고 있다.
선택적 환원촉매(SCR) 및 sDPF에서 NH3-SCR 반응에 필요한 환원제로 암모니아(NH3)는 유독성 기체로 안정성 등의 문제로 인해 이를 요소수(urea) 형태로 배기가스 배관 내에 직접 주입하고, 배기관 내에 주입된 요소수(urea)가 엔진의 배기 열에 의해서 전환된 암모니아(NH3)를 반응에 사용된다.
그러나 기존 배기가스 정화장치에서 요소수(urea)를 환원제로 사용하는 방법은 250℃ 내지 400℃의 온도범위에서 질소산화물(NOx)를 효과적으로 제거할 수 있으나, 그 미만의 저온영역에서 효율이 떨어지는 문제가 있다. 또한 환원제인 요소수(urea)의 원활한 암모니아(NH3)로 전환을 위해서는 300℃ 이상의 온도가 필요하므로, 그 이하의 저온에서는 환원제 주입이 제한적이다.
전 세계적으로 대기오염물질 배출에 대한 규제가 강화됨에 따라서 디젤엔진의 평균 배기온도가 감소되고 있고, 기존의 배기가스 정화장치는 냉간시동, 시동 후 반응기 예열 등의 저온환경에서 질소산화물(NOx)를 효과적으로 제거하기 어려우며, 발전용 디젤엔진의 경우 신재생에너지, ESS(Energy Storage System) 등의 전원연결에 따른 부하변동, 기동정지 및 재가동의 증가로 인한 저온 조건에서의 사용시간이 늘어나고 있으므로 이러한 냉간 시동, 재가동 및 정지 시의 대기 오염물질 배출에 대한 문제가 제기되고 있다.
또한 엄격해지는 대기 오염물질 배출기준을 만족하기 위해서 시스템에 요구되는 NH3/NOx 비율이 향상되도록 요소수(urea)의 주입량은 기존보다 증가되고 있으나, 저온환경에서 높은 NH3/NOx 비율 조건의 배기가스 정화장치 운전은 미반응 암모니아 슬립(NH3 slip)의 발생을 증가시키고 이는 암모늄염 형성에 의한 배기가스 정화장치의 촉매, 필터 등 막힘 및 대기 중 미세먼지 전구물질 작용 등의 문제가 발생한다.
한국출원특허 제10-2018-0020215호
상기와 같은 점을 감안한 본 발명은 배기가스 정화장치에서 미반응 암모니아 슬립(NH3 slip) 생성이 최소화되도록 탈질 촉매로써 암모니아(NH3)와 수소(H2) 환원제가 적용되도록 NH3-SCR 촉매와 H2-SCR 촉매를 디젤입자상필터(DPF) 상에 복합 코팅한 복합 촉매 필터(NH3·H2-sDPF)를 포함한 배기가스 정화장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치에서 엔진의 냉간 시동, 재가동 및 정지 등과 같은 250℃ 미만의 저온 운전 조건으로부터 정상 운전 조건까지 디젤엔진의 운전 조건에 따라 디젤엔진에서 배출되는 질소산화물(NOx)를 효과적으로 제거되도록 배기가스 정화장치의 환원제 공급 제어 방법을 제공하는 것 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 배기가스 정화장치는 디젤엔진 후단에 장착되는 디젤입자상필터(DPF)에 유입된 배기가스의 통과 방향을 따라 필터 벽면에 다른 탈질 촉매가 적용되어 이루어진 복합 촉매 필터를 포함하여 이루어진 것이다.
구체적으로 배기가스 정화장치는 디젤엔진 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 탄화수소(HC)와 일산화탄소(CO)를 산화하는 디젤산화촉매(DOC), 및 상기 디젤산화촉매(DOC) 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 입자상 물질을 포집하고, NH3-SCR 촉매와 H2-SCR 촉매가 디젤입자상필터(DPF)의 벽면 상에 복합 코팅된 촉매 코팅층으로 이루어진 복합 촉매 필터를 포함할 수 있다.
상기 복합 촉매 필터는 벽면-유동필터(wall-flow filter) 구조로 이루어진 디젤입자상필터(DPF)에서 배기가스가 유입되는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 전단부 벽면 상에 NH3-SCR 촉매 조성물이 코팅된 형성된 제1 촉매 코팅층, 및 상기 제1 촉매 코팅층을 통해 배기가스가 나오는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 후단부 벽면 상에 H2-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제2 촉매 코팅층을 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 H2-SCR 촉매 조성물은 H2-SCR 촉매이거나 H2-SCR 촉매와 NH3-SCR 촉매가 혼합된 것으로 이루어졌으며, 상기 H2-SCR 촉매 조성물에 따라 상기 제2 촉매 코팅층이 다음과 같은 코팅층의 형태로 적용될 수 있다.
상기 제2 촉매 코팅층은 상기 H2-SCR 촉매 조성물이 H2-SCR 촉매 단일 성분으로 이루어진 코팅층, 상기 H2-SCR 촉매 조성물이 H2-SCR 촉매와 NH3-SCR 촉매가 혼합되어 이루어진 코팅층, 및 상기 H2-SCR 촉매 조성물이 단일 성분으로 코팅된 H2-SCR 촉매층과 상기 H2-SCR 촉매층의 상부 또는 하부에 형성되어 NH3-SCR 촉매 조성물이 단일성분으로 코팅된 NH3-SCR 촉매층으로 이루어진 코팅층 중에서 선택된 어느 하나로 이루어질 수 있다.
상기 NH3-SCR 촉매 조성물의 주성분인 NH3-SCR 촉매는 바나디아(vanadia)계 촉매 및 제올라이트(Zeolite)계 촉매 중 선택된 어느 하나 이상인 것을 사용할 수 있다.
상기 H2-SCR 촉매는 백금(Pt)계 촉매를 사용할 수 있다.
또 다른 목적을 달성하기 위해 본 발명의 배기가스 정화장치의 제어방법은 앞서 설명한 복합 촉매 필터를 포함하는 배기가스 정화장치에서 환원제의 공급을 제어하는 방법에 관한 것이다.
구체적으로 본 발명의 배기가스 정화장치의 제어방법은, (a) 디젤산화촉매(DOC) 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 입자상 물질을 포집하는 디젤입자상필터(DPF)에서 배기가스가 유입되는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 전단부 벽면 상에 NH3-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제1 촉매 코팅층, 및 상기 제1 촉매 코팅층을 통해 배기가스가 나오는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 후단부 벽면 상에 H2-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제2 촉매 코팅층으로 이루어진 복합 촉매 필터가 포함된 배기가스 정화장치에서 상기 복합 촉매 필터 후단의 온도를 측정하는 단계, (b) 상기 (a) 단계에서 측정된 상기 복합 촉매 필터 후단의 온도가 설정온도 이상이면, 환원제 공급부를 통해 암모니아(NH3)계 환원제를 공급하는 단계, (c) 상기 (a) 단계에서 측정된 상기 복합 촉매 필터 후단의 온도가 설정온도 미만이면, 환원제 공급부를 통해 수소(H2) 환원제를 공급하는 단계, (d) 상기 복합 촉매 필터 전단에 암모니아(NH3) 농도 및 질소산화물(NOx) 농도를 측정하여 NH3/NOx 비를 산출하는 단계, (e) 상기 NH3/NOx 비가 설정 농도 비율 미만이면, 환원제 공급 없이 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)를 정화하는 단계, 및 (f) 상기 NH3/NOx 비가 설정 농도 비율 이상이면, 환원제 공급부를 통해 수소(H2) 환원제를 추가로 공급하여 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)를 정화하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 설정온도는 250℃ 내지 400℃인 것이 바람직하다.
상기 NH3/NOx 비의 설정 농도로 상기 설정 농도 비율은 0.8 내지 0.9인 것이 바람직하다.
본 발명의 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치 및 이의 제어방법은 NH3-SCR의 효율이 낮으며, 요소수(urea) 주입이 제한되는 250℃ 미만 저온의 디젤엔진 운전조건에서 수소(H2) 환원제로 공급되도록 제어하여 배기가스 내 질소산화물(NOx)를 효과적으로 제거한다.
또한 250℃ 이상으로 300℃ 내지 400℃ 정도의 디젤엔진의 정상운전 조건에 도달하면 본 발명의 배기가스 정화장치에서 수소(H2) 환원제의 공급을 중단하고 암모니아(NH3)계 환원제를 주입하여 질소산화물(NOx)을 효과적으로 제거한다.
또한 NH3/NOx 비가 0.8 내지 0.9으로 높거나, 질소산화물(NOx)이 배출 조건을 만족하지 못하는 운전조건에서는 암모니아(NH3)계 환원제와 수소(H2) 환원제를 함께 주입하여, NH3/NOx 비가 높은 운전은 피하여 복합 촉매 필터 상에서 미반응 암모니아 슬립(NH3 slip) 발생을 최소화하면서 질소산화물(NOx)을 정화할 수 있는 효과가 있다.
따라서, 본 발명의 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치 및 이의 제어방법을 통하여 배기가스를 정화한다면, 디젤엔진의 냉간 시동, 재가동 및 정지 시와 같은 저온의 디젤엔진 운전조건에서의 대기오염물질 배출 문제 및 미반응 암모니아 슬립(NH3 slip) 발생에 의한 암모늄계 고체염 생성으로 인한 배기가스 정화장치의 필터 막힘, 및 미세먼지 전구물질 작용 등의 문제점을 최소화할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 복합 촉매 필터의 단면도이다.
도 2 및 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 배기가스 정화장치를 이용하여 디젤엔진 운전조건에 따른 제어 방법을 나타낸 순서도이다.
도 4 내지 도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 배기가스 정화장치의 구성도이다.
도 7은 본 발명의 비교예 1 및 실시예 1에 따른 배기가스 정화장치에서 환원제 주입 조건에 의한 질소산화물(NOx)의 전환율을 나타낸 그래프이다.
이하에서 본 발명의 복합 촉매 필터, 이를 포함하는 배기가스 정화장치 및 배기가스 정화장치의 제어방법에 대해 첨부된 예시 도면을 참조로 보다 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 배기가스 정화장치에 적용되는 복합 촉매 필터의 단면도이다.
도 1에 도시된 바와 같이 본 발명의 복합 촉매 필터는 미립자 포집을 위하여 허니컴 격막-흐름 (honeycomb wall-flow) 필터 형태로 이루어진 디젤입자상필터(DPF)에 유입된 배기가스의 통과 방향을 따라 필터 벽면에 두 종류의 탈질 촉매가 적용되어 이루어진 복합 촉매 필터(NH3·H2-sDPF)이다.
일 구체예로 복합 촉매 필터는 배기가스가 유입되는 상기 디젤입자상필터의 전단부(front) 벽면 상에 NH3-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제1 촉매 코팅층이 형성되고, 상기 제1 촉매 코팅층을 통해 배기가스가 나오는 후단부(rear) 벽면 상에 H2-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제2 촉매 코팅층이 형성되어 있다.
엔진의 배기가스(Exhaust-gas) 중 입자상물질은 벽면-유동필터(wall-flow filter) 구조의 제1 촉매 코팅층이 형성된 복합 촉매 필터의 전단부(front) 부분에서 제거되며, 질소산화물(NOx)는 복합 촉매 필터의 전단에서 주입된 환원제와 반응을 통해서 질소(N2) 및 물(H2O)로 전환되어 제거된다.
상기 NH3-SCR 촉매 조성물은 바나디아(vanadia)계 촉매와 제올라이트(Zeolite)계 촉매를 사용할 수 있다.
상기 바나디아(vanadia)계 촉매는 바람직하게 오산화바나듐(V2O5)을 활성물질로 삼산화텅스텐(WO3)과 이산화 타이타늄(TiO2)을 포함하는 조성으로 구성될 수 있으며, 조촉매로 이산화세륨(CeO2) 등의 전이 금속을 사용할 수 있다. 또한 상기 제올라이트(Zeolite)계 촉매로는 바람직하게 구리(Cu), 철(Fe) 등과 같은 원소로 치환된 제올라이트 계열 세라믹 촉매를 사용할 수 있다.
상기 H2-SCR 촉매 조성물은, H2-SCR 촉매를 주성분으로 H2-SCR 촉매의 단일 구성으로 이루어지거나 NH3-SCR 촉매와 H2-SCR 촉매가 혼합된 혼합 구성으로 제2 촉매 코팅층을 형성할 수 있다.
상기 H2-SCR 촉매 조성물은 백금(Pt)을 활성물질로 포함하는 백금(Pt)계 촉매를 사용할 수 있다.
복합 촉매 필터의 후단부(rear) 부분의 제2 촉매 코팅층은 H2-SCR 촉매 단일성분으로 이루어진 H2-SCR 촉매 조성물이 코팅된 코팅층, H2-SCR 촉매와 NH3-SCR 촉매가 균일하게 혼합되어 이루어진 H2-SCR 촉매 조성물이 코팅된 코팅층, 및 단일 성분으로 코팅된 H2-SCR 촉매층과 상기 H2-SCR 촉매층의 상부 또는 하부에 형성되어 NH3-SCR 촉매 단일성분으로 코팅된 NH3-SCR 촉매층으로 이루어져 층형(layered)으로 구성된 코팅층 중에서 선택된 어느 하나로 이루어질 수 있다.
상기 복합 촉매 필터의 셀밀도 및 코팅되는 NH3-SCR 촉매와 H2-SCR 촉매의 양은 엔진의 허용 배압, 목표 질소산화물 전환율 등의 조건에 따라 조절될 수 있다.
상기와 같이 구성된 본 발명의 복합 촉매 필터는 엔진의 운전조건에 따라서 복합 촉매 필터 전단에서 분사된 암모니아(NH3) 환원제 또는 수소(H2) 환원제는 복합 촉매 필터 내부에 형성된 제1 촉매 코팅층과 제2 촉매 코팅층 상에서 환원반응을 통해서 질소산화물(NOx)를 정화한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 배기가스 정화장치를 이용하여 디젤엔진 운전조건에 따른 제어 방법은 도 2 및 도 3에 나타낸 것과 같다.
도 2에 도시된 바와 같이, 상기 복합 촉매 필터를 포함하는 배기가스 정화장치를 활용하여 디젤엔진 운전조건에 따른 제어방법은, (a) 복합 촉매 필터 후단의 온도를 측정하는 단계(S100), (b) 상기 복합 촉매 필터 후단의 온도가 설정온도 이상이면, 환원제 공급부를 통해 암모니아(NH3)계 환원제를 공급하는 단계(S200), (c) 상기 복합 촉매 필터 후단의 온도가 설정온도 미만이면, 환원제 공급부를 통해 수소(H2) 환원제를 공급하는 단계(S300), (d) 상기 복합 촉매 필터 전단에 암모니아(NH3) 농도 및 질소산화물(NOx) 농도를 측정하여 NH3/NOx 비를 산출하는 단계(S400), (e) 상기 NH3/NOx 비가 설정 농도 비율 미만이면, 환원제 공급 없이 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)를 정화하는 단계(S500), 및 (f) 상기 NH3/NOx 비가 설정 농도 비율 이상이면, 환원제 공급부를 통해 수소(H2) 환원제를 추가로 공급하여, 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)를 정화하는 단계(S600)를 포함하여 환원제의 공급을 제어하여 배기가스를 정화할 수 있다.
구체적으로 도 3에 도시된 바와 같이, 엔진 시동 후 환원제 주입 관련 변수 중에서 배기가스 정화장치에 대한 변수로 복합 촉매 필터 후단의 온도(T)를 측정한다(S100). 이때, 복합 촉매 필터 후단의 온도(T)는 배기가스 유로 상에 설치된 센서부 중 복합 촉매 필터 후단에 설치된 온도 센서로 측정할 수 있다.
상기 측정된 복합 촉매 필터 후단의 온도(T)가 설정 온도(T1) 범위 이상인지 판단하며, 여기서 설정 온도(T1)는 디젤엔진의 정상운전 온도 범위인 250℃ 이상으로 250℃ 내지 400℃인 것이 바람직하다.
만약 상기 측정된 복합 촉매 필터 후단의 온도(T)가 설정 온도 이상으로 일 경우, 복합 촉매 필터 전단의 환원제 공급부를 통해 암모니아(NH3)계 환원제를 공급하여 질소산화물(NOx)를 제거한다(S200).
상기 S200 단계에서 환원제의 주입을 위한 복합 촉매 필터 후단의 설정온도는 암모니아(NH3)계 환원제의 종류에 따라서 달라질 수 있으며, NH3(g)의 환원제의 경우 250℃ 이상 및 300℃ 미만이며, 요소수(aq)를 사용하는 경우 300℃ 이상으로 하는 것이 특히 바람직하다.
만약 측정된 복합 촉매 필터 후단의 온도(T1)가 설정 온도 미만으로 디젤엔진의 저온운전 조건인 250℃ 미만일 경우, 복합 촉매 필터 전단의 환원제 공급부를 통해 수소(H2) 환원제를 공급하여 질소산화물(NOx)를 제거한다(S300). 여기서 저온운전 조건이란 디젤엔진의 냉간 시동, 재가동/정지 시의 운전 조건을 의미한다.
상기 S300 단계에서 수소(H2) 환원제를 공급하고 다시 측정된 복합 촉매 필터 후단의 온도가 상기 설정온도(T1) 이상일 경우, 상기 S200 단계에서와 동일하게 복합 촉매 필터 전단의 환원제 공급부를 통해 암모니아(NH3)계 환원제를 공급하여 질소산화물(NOx)를 제거할 수 있다.
상기 S300 단계 후에, 엔진의 질소산화물(NOx)의 배출허용 기준을 만족하기 위해서 수소 환원제의 분사량을 제어할 수 있다.
구체적으로 또 다른 환원제 주입 관련 변수로 배기가스에 대한 변수로 배기가스 중 암모니아(NH3)와 질소산화물(NOx)의 농도를 측정하여 NH3/NOx 비(R)를 산출한다(S400).
상기 산출된 NH3/NOx 비(R)가 질소산화물(NOx)의 배출허용 기준을 만족하는 설정 농도 비율(R1) 범위 미만인지 판단하며, 여기서 설정 농도 비율(R1)은 NH3/NOx 비가 0.8 내지 0.9이며, 0.8인 것이 보다 바람직하다.
만약 산출된 NH3/NOx 비가 0.8 미만일 경우, 추가적인 환원제 공급 없이 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)을 정화한다(S500).
만약 산출된 NH3/NOx 비가 0.8 이상이거나 배기가스에서 질소산화물(NOx) 농도가 배출 기준을 만족하지 못하는 경우, 복합 촉매 필터 전단의 환원제 공급부를 통해 추가로 수소(H2) 환원제를 공급한 후, 산출된 NH3/NOx 비가 0.8 미만으로 질소산화물(NOx) 배출 농도를 만족하면 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)를 제거한다(S600).
상기 S600 단계에서 환원제의 공급은 추가적인 암모니아(NH3)계 환원제 공급 없이 수소(H2) 환원제를 함께 주입할 수 있다.
앞서 설명한 바와 같은 배기가스 정화장치에서 환원제 공급 제어를 통하여 적정 배기가스 정화장치의 운전온도 미만인 경우, 높은 NH3/NOx 비가 만족하도록 암모니아(NH3)계 환원제를 추가로 공급하여 미반응 암모니아 슬립(NH3 slip)이 발생하는 것이 아닌, 수소(H2) 환원제를 공급하여 효과적으로 질소산화물(NOx)를 정화할 수 있다.
본 발명의 복합 촉매 필터를 포함하는 배기가스 정화장치는 디젤엔진(10)에 배출한 배기가스가 이동하는 배기가스 유로에 디젤산화촉매(DOC, 20), 환원제 공급부(40), 및 복합 촉매 필터(30) 순으로 장치가 구성한다.
상기 배기가스 정화장치에서 디젤산화촉매(20)는 디젤엔진 후단에 설치되어 배기가스 중에서 미연소 탄화수소(HC) 및 일산화탄소(CO)를 산화시켜 제거하고, 일산화질소(NO)의 일부를 이산화질소(NO2)로 전환을 수행한다.
상기 디젤산화촉매(20)를 통과해 나온 배기가스는 디젤산화촉매(20) 후단에 설치된 복합 촉매 필터(30)로 유입되어 배기가스의 입자상 물질(PM)을 물리적으로 포집하며, 포집된 입자상 물질(PM)은 앞서 디젤산화촉매(20)에서 생성된 이산화질소(NO2)와의 화학적 반응을 통해서 연속적으로 제거한다.
도면에 별도로 도시되지는 않았지만 본 발명의 배기가스 정화장치는 디젤엔진 운전 조건에 따른 환원제 공급이 제어되도록, 상기 배기가스 유로 상에 설치되어 환원제 주입 관련 변수를 모니터링하는 센서부, 상기 센서부로부터 전달받은 정보를 기초로 하여 공급되는 환원제의 종류와 환원제 분사량을 결정하여 상기 환원제 공급부를 제어하는 제어부가 구성될 수 있다.
상기 센서부는 엔진의 부하, 배기가스의 유량, 대기 오염물질의 농도, 배기가스의 온도, 정화장치의 온도 및 배압 등과 같은 환원제 주입 관련 변수를 모니터링 하기 위해 배기가스의 온도를 측정하는 온도센서, 배기가스의 질소산화물 농도를 측정하는 질소산화물(NOx) 농도 센서, 배기가스의 암모니아(NH3) 농도를 측정하는 암모니아 농도 센서, 배기가스 배압 센서를 포함하여 구성될 수 있다.
본 발명의 복합 촉매 필터를 포함하는 배기가스 정화장치는 디젤엔진 운전 조건에 따라 환원제 공급의 제어가 도 4 내지 도 6과 같이 이루어지게 된다.
디젤엔진의 운전조건에 따라서 상기 환원제 공급부(40)를 통해 암모니아(NH3) 환원제 및 수소(H2) 환원제를 각각 개별 주입 또는 동시 주입되어 복합 촉매 필터(30)에서 입자상 물질과 질소산화물(NOx)가 제거되어 배기가스가 정화된다.
도 4는 엔진의 초기 시동 및 재가동 등과 같은 배기가스 정화장치의 온도가 250℃ 미만인 저온 운전 조건에서 환원제 공급의 제어 모습을 나타낸 것이다. 디젤엔진(10)의 저온의 온도 조건에서는 복합 촉매 필터 전단(30)의 환원제 공급부(40)를 통해 수소(H2) 환원제를 단독 공급하고, 복합 촉매 필터 내에 코팅된 H2-SCR 촉매와의 반응을 이용하여 질소산화물(NOx)를 제거한다.
도 5는 배기가스 정화장치의 온도가 300℃ 이상으로 300℃ 내지 400℃ 온도범위의 정상운전 조건에서 환원제 공급의 제어 모습을 나타낸 것이다. 디젤엔진(10)의 정상운전 온도 조건에서는 복합 촉매 필터 전단(30)의 환원제 공급부(40)를 통해 암모니아(NH3)계 환원제로 요소수를 단독 공급하고, 복합 촉매 필터 내에 코팅된 NH3-SCR 촉매와의 반응을 이용하여 질소산화물(NOx)을 제거한다.
도 6은 NH3/NOx 비가 0.8 이상이거나 배기가스에서 질소산화물(NOx) 농도가 배출 기준을 만족하지 못하는 운전 조건에서 환원제 공급의 제어 모습을 나타낸 것이다. 이 경우에는 NH3/NOx 비를 0.8 미만으로 제어하기 위해 복합 촉매 필터 전단(30)의 환원제 공급부(40)를 통해 공급되는 요소수의 공급량은 유지하고, 추가로 수소(H2) 환원제를 공급하여 암모니아 슬립(NH3 slip) 발생 없이 질소산화물(NOx)을 추가적으로 제거하여 NH3/NOx 비가 0.8 미만이 되도록 제어할 수 있다.
배기가스의 질소산화물(NOx) 제거에 필요한 환원제로 암모니아(NH3)계 환원제 및 수소(H2) 환원제는 복합 촉매 필터(30) 전단에 설치된 환원제 공급부(40)를 통해 배기가스 정화장치 내로 공급되며, 이렇게 공급된 환원제는 복합 촉매 필터(30)의 촉매 상에서 질소산화물(NOx)과의 환원반응으로 이산화탄소(CO2) 및 물(H2O)로 무해화 된다.
배기가스 정화장치에서 디젤입자상필터(DPF)에 코팅되는 촉매와 환원제의 주입 온도 조건에 따른 질소산화물(NOx)의 제거 효율을 아래와 같이 평가하였다.
비교예 1은 NH3-SCR 촉매로 바나디아(vanadia)계 촉매인 오산화바나듐(V2O5) 촉매만 코팅된 디젤입자상필터(DPF)가 구성된 배기가스 정화장치이다.
실시예 1은 앞서 설명한 바와 같이 디젤입자상필터의 전단부(front) 벽면 상에 NH3-SCR 촉매로 바나디아(vanadia)계 촉매인 오산화바나듐(V2O5) 촉매가 코팅되고, 배기가스가 나오는 디젤입자상필터의 후단부(rear) 벽면 상에 H2-SCR 촉매로 백금(Pt)계 촉매가 코팅된 복합 촉매 필터(NH3·H2-sDPF)가 구성된 배기가스 정화장치이다.
상기 비교예 1과 실시예 1에서 100 cell/in2의 코디어라이트(Cordierite)계 디젤입자상필터(DPF)를 사용하였다. 상기 NH3-SCR 촉매로 바나디아(vanadia)계 촉매인 오산화바나듐(V2O5) 촉매는 90 g/L의 양으로 디젤입자상필터(DPF)에 코팅하고, 상기 H2-SCR 촉매로 백금(Pt) 30 g/ft3으로 디젤입자상필터(DPF)에 코팅하였다.
질소산화물(NOx) 제거 성능 평가는 질소산화물(NOx) 500 ppm, 산소(O2) 13%, H2O 5%의 조성을 갖고, 기체공간속도(GHSV)=24,000 h-1인 모사가스를 이용하여 평가하였다. 반응에 필요한 환원제는 NH3(g), H2(g)를 각각 또는 동시에 공급하여 사용하였으며, 각 비교예 1 및 실시예 1은 하기 표 1과 같은 환원제 주입조건에서 평가하였으며, 그 결과는 도 7에 나타내었다.
구분 촉매 환원제 주입조건
150℃ 200℃ 250℃ 300℃ 350℃ 400℃
비교예1 V2O5계 NH3/NOx = 0.9
실시예1 V2O5+Pt계 H2/NOx = 10.0 NH3/NOx=0.8, H2/NOx = 5.0
도 7은 상기 비교예 1 및 실시예 1에 따른 배기가스 정화장치에서 환원제 주입 조건에 의한 질소산화물(NOx)의 전환율을 나타낸 그래프이다.
도 7에 도시된 바와 같이 200℃ 이하의 온도에서는 실시예 1이 비교예 1보다 2배 이상 높은 질소산화물(NOx) 전환율을 보였으며, 정상운전 온도 조건인 250℃ 이상에서도 실시예 1의 NH3/NOx 비는 0.8로 유지하면서 동시에 90%이상의 전환율을 달성하였다. 따라서 복합 촉매 필터를 통하여 저온영역 및 정상운전영역에서보다 높은 질소산화물(NOx) 정화율을 갖는다.
전술된 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치는 NH3-SCR의 효율이 낮으며, 요소수(urea) 주입이 제한되는 디젤엔진의 저온 운전 조건에서 수소(H2) 환원제로 공급하여 질소산화물(NOx)를 제거한다. 그리고 250℃ 이상의 온도의 정상운전 조건에 도달하면 수소(H2) 환원제의 공급을 중단하고 요소수(urea)를 주입하여 질소산화물(NOx)을 제거한다. 더 나아가 0.8 내지 0.9이상의 높은 NH3/NOx 비를 나타내거나 배기가스에서 질소산화물(NOx) 농도가 배출 기준을 만족하지 못하는 운전 조건에서는 추가적인 요소수(urea) 공급 없이 수소(H2) 환원제를 함께 주입함으로써, 0.8 이상의 높은 NH3/NOx 비를 요구하는 엔진의 운전을 피하여 미반응 암모니아(NH3)의 슬립(slip) 발생을 최소화하고 효과적으로 질소산화물(NOx)을 제거할 수 있도록 복합 촉매 필터를 포함한 배기가스 정화장치에서 환원제의 공급을 제어할 수 있다.
앞서 살펴본 실시 예는 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진자(이하 '당업자'라 한다)가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있도록 하는 바람직한 실시 예일 뿐, 전술한 실시 예 및 첨부한 도면에 한정되는 것은 아니므로 이로 인해 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다. 따라서, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것이 당업자에게 있어 명백할 것이며, 당업자에 의해 용이하게 변경 가능한 부분도 본 발명의 권리범위에 포함됨은 자명하다.
10 : 디젤엔진
20 : 디젤산화촉매
30 : 복합 촉매 필터
40 : 환원제 공급부

Claims (12)

  1. 디젤엔진 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 탄화수소(HC)와 일산화탄소(CO)를 산화하는 디젤산화촉매(DOC); 및
    상기 디젤산화촉매(DOC) 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 입자상 물질을 포집하고, NH3-SCR 촉매와 H2-SCR 촉매가 디젤입자상필터(DPF)의 벽면 상에 복합 코팅된 촉매 코팅층으로 이루어진 복합 촉매 필터;을 포함하며,
    상기 복합 촉매 필터는 디젤입자상필터(DPF)에서 배기가스가 유입되는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 전단부 벽면 상에 NH3-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제1 촉매 코팅층; 및
    상기 제1 촉매 코팅층을 통해 배기가스가 나오는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 후단부 벽면 상에 H2-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제2 촉매 코팅층;을 포함하는 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제2 촉매 코팅층은,
    상기 H2-SCR 촉매 조성물이 H2-SCR 촉매 단일 성분으로 이루어진 코팅층;
    상기 H2-SCR 촉매 조성물이 H2-SCR 촉매와 NH3-SCR 촉매가 혼합되어 이루어진 코팅층; 및
    상기 H2-SCR 촉매 조성물이 단일 성분으로 코팅된 H2-SCR 촉매층과 상기 H2-SCR 촉매층의 상부 또는 하부에 형성되어 NH3-SCR 촉매 조성물이 단일성분으로 코팅된 NH3-SCR 촉매층으로 이루어진 코팅층; 중에서 선택된 어느 하나로 이루어진 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 NH3-SCR 촉매는 바나디아(vanadia)계 촉매 및 제올라이트(Zeolite)계 촉매 중 선택된 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 H2-SCR 촉매는 백금(Pt)계 촉매인 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치.
  6. (a) 디젤산화촉매(DOC) 후단에 설치되어 배기가스에 포함된 입자상 물질을 포집하는 디젤입자상필터(DPF)에서 배기가스가 유입되는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 전단부 벽면 상에 NH3-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제1 촉매 코팅층, 및 상기 제1 촉매 코팅층을 통해 배기가스가 나오는 상기 디젤입자상필터(DPF)의 후단부 벽면 상에 H2-SCR 촉매 조성물이 코팅된 제2 촉매 코팅층으로 이루어진 복합 촉매 필터를 포함하는 배기가스 정화장치에서 복합 촉매 필터 후단의 온도를 측정하는 단계;
    (b) 상기 (a) 단계에서 측정된 상기 복합 촉매 필터 후단의 온도가 설정온도 이상이면, 환원제 공급부를 통해 암모니아(NH3)계 환원제를 공급하는 단계;
    (c) 상기 (a) 단계에서 측정된 상기 복합 촉매 필터 후단의 온도가 설정온도 미만이면, 환원제 공급부를 통해 수소(H2) 환원제를 공급하는 단계;
    (d) 상기 복합 촉매 필터 전단에 암모니아(NH3) 농도 및 질소산화물(NOx) 농도를 측정하여 NH3/NOx 비를 산출하는 단계;
    (e) 상기 NH3/NOx 비가 설정 농도 비율 미만이면, 환원제 공급 없이 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)를 정화하는 단계; 및
    (f) 상기 NH3/NOx 비가 설정 농도 비율 이상이면, 환원제 공급부를 통해 수소(H2) 환원제를 추가로 공급하여 복합 촉매 필터에서 질소산화물(NOx)를 정화하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치의 제어 방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 설정온도는 250℃ 내지 400℃인 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치의 제어 방법.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 설정 농도 비율은 0.8 내지 0.9인 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치의 제어 방법.
  9. 삭제
  10. 제6항에 있어서,
    상기 제2 촉매 코팅층은,
    상기 H2-SCR 촉매 조성물이 H2-SCR 촉매 단일 성분으로 이루어진 코팅층;
    상기 H2-SCR 촉매 조성물이 H2-SCR 촉매와 NH3-SCR 촉매가 혼합되어 이루어진 코팅층; 및
    상기 H2-SCR 촉매 조성물이 단일 성분으로 코팅된 H2-SCR 촉매층과 상기 H2-SCR 촉매층의 상부 또는 하부에 형성되어 NH3-SCR 촉매 조성물이 단일성분으로 코팅된 NH3-SCR 촉매층으로 이루어진 코팅층; 중에서 선택된 어느 하나로 이루어진 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치의 제어 방법.
  11. 제6항에 있어서,
    상기 NH3-SCR 촉매는 바나디아(vanadia)계 촉매 및 제올라이트(Zeolite)계 촉매 중 선택된 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치의 제어 방법.
  12. 제6항에 있어서,
    상기 H2-SCR 촉매는 백금(Pt)계 촉매인 것을 특징으로 하는 배기가스 정화장치의 제어 방법.
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