BR112017027160B1 - Artigo catalisador, sistema de escape, motor, veículo, métodos para melhorar o rendimento de n2 a partir de amônia em um gás de escape e para reduzir a formação de n2o a partir de nh3,em um gás de escape - Google Patents
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Abstract
artigo catalisador, sistema de escape, motor, veículo, métodos para melhorar o rendimento de n2 a partir de amônia em um gás de escape e para reduzir a formação de n2o a partir de nh3 em um gás de escape. um artigo catalisador com um suporte extrusado com uma pluralidade de canais através dos quais gás de escape flui durante a operação de um motor e um revestimento de camada única ou um revestimento de camada dupla no suporte, onde o suporte extrusado contém um terceiro catalisador de scr, o revestimento de camada única e o revestimento de camada dupla contém um suporte com baixo armazenamento de amônia e um primeiro catalisador de scr. os artigos catalíticos são úteis para redução catalítica seletiva (scr) de nox em gases de escape e na redução da quantidade de vazamento de amônia. métodos para produção de tais artigos são descritos. método para uso dos artigos catalíticos em um processo de scr, onde a quantidade de vazamento de amônia é reduzida, também são descritos.
Description
[001] A invenção se refere a catalisadores de vazamento de amônia (ASC), artigos que contêm catalizadores de vazamento de amônia e métodos de fabricação e uso de tais artigos para reduzir vazamento de amônia.
[002] Combustão de hidrocarboneto em motores a diesel, turbinas a gás estacionárias e outros sistemas gera gás de escape que deve ser tratado para remover óxidos de nitrogênio (NOx), que compreendem NO (óxido nítrico) e NO2 (dióxido de nitrogênio), sendo que NO é a maioria do NOx formado. Sabe-se que o NOx causa inúmeros problemas de saúde em pessoas, assim como causa inúmeros efeitos ambientais prejudiciais, que incluem a formação de fumaça e chuva ácida. Para mitigar tanto o impacto humano quanto ambiental a partir do NOx em gás de escape, deseja-se eliminar esses componentes não desejáveis, preferencialmente, por um processo que não gere outras substâncias nocivas ou tóxicas.
[003] O gás de escape gerado em motores com queima pobre e a diesel é geralmente oxidativo. NOx precisa ser reduzido seletivamente com um catalisador e um redutor em um processo conhecido como redução catalítica seletiva (SCR) que converte NOx em nitrogênio elementar (N2) e água. Em um processo de SCR, um redutor gasoso, tipicamente, amônia anidra, amônia aquosa ou ureia, é adicionado a uma corrente de gás de escape antes de o gás de escape entrar em contato com o catalisador. O redutor é absorvido no catalisador e o NOx é reduzido à medida que os gases passam através do ou sobre o substrato catalisado. A fim de maximizar a conversão de NOx, necessita-se, normalmente, adicionar mais que uma quantidade estequiométrica de amônia à corrente de gás. No entanto, a liberação da amônia em excesso na atmosfera poderia ser prejudicial à saúde de pessoas e ao ambiente. Além disso, a amônia é cáustica, especialmente em sua forma aquosa. A condensação de amônia e água em regiões da linha de escape a jusante dos catalisadores de escape pode resultar em uma mistura corrosiva que pode danificar o sistema de escape. Portanto, a liberação de amônia em gás de escape deveria ser eliminada. Em muitos sistemas de escape convencionais, um catalisador de oxidação de amônia (também conhecido como um catalisador de vazamento de amônia ou “ASC”) é instalado a jusante do catalisador de SCR para remover amônia do gás de escape convertendo-se o mesmo em nitrogênio. O uso de catalisadores de vazamento de amônia pode permitir conversões de NOx maiores que 90% sobre um ciclo de acionamento a diesel típico.
[004] Seria desejável ter um catalisador que proporciona tanto remoção de NOx por SCR quanto conversão de amônia seletiva para nitrogênio, em que a conversão de amônia ocorre sobre uma ampla faixa de temperaturas em um ciclo de acionamento do veículo, e subprodutos de óxido de nitrogênio e óxido nitroso mínimos são formados.
[005] Em um primeiro aspecto, a invenção se refere a um artigo de catalisador que compreende: (a) um suporte extrudado que tem uma entrada, uma saída e uma pluralidade de canais através dos quais gás de escape flui durante operação de um motor, e (b) um revestimento de camada única ou um revestimento de camada dupla no suporte, em que o suporte extrudado compreende um terceiro catalisador de SCR, o revestimento de camada única compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR, e o revestimento de camada dupla compreende uma camada de fundo e uma camada de topo, em que a camada de fundo está situada entre a camada de topo e o suporte extrudado, a camada de fundo compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR, e a camada de topo compreende um segundo catalisador de SCR.
[006] Em um outro aspecto, a invenção se refere a um sistema de escape que compreende um catalisador do primeiro aspecto da invenção e um meio para formar NH3 no gás de escape.
[007] Em ainda um outro aspecto, a invenção se refere a um veículo que compreende um sistema de escape que compreende um catalisador do primeiro aspecto da invenção e um meio para formar NH3 no gás de escape.
[008] Em ainda um outro aspecto, a invenção se refere a um método de melhorar o rendimento de N2 a partir de amônia em um gás de escape em uma temperatura a partir de cerca de 250°C a cerca de 350°C pondo-se um gás de escape que compreende amônia em contato com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[009] Em um outro aspecto, a invenção se refere a um método de reduzir a formação N2O a partir de NH3 em um gás de escape, em que o método compreende entrar em contato com um gás de escape que compreende amônia com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[0010] A Figura 1 é um diagrama de uma configuração em que uma mescla de camada única de um catalisador de vazamento de amônia está situada em cada lado de um substrato que contém um terceiro catalisador de SCR.
[0011] A Figura 2 é um diagrama de uma configuração em que um revestimento de camada dupla que tem uma camada de fundo que compreende uma mistura de platina em um suporte de baixo armazenamento de amônia e um primeiro catalisador de SCR com uma camada de topo que compreende um segundo catalisador de SCR está situado em cada lado de um substrato que contém um terceiro catalisador de SCR.
[0012] Conforme usadas neste relatório descritivo e nas reivindicações anexas, as formas singulares “um”, “uma” e “a/o” incluem referentes plurais a menos que o contexto indique claramente de outro modo. Dessa forma, por exemplo, referência a “um catalisador” inclui uma mistura de dois ou mais catalisadores e semelhantes.
[0013] Conforme usado no presente documento, o termo “vazamento de amônia” significa a quantidade de amônia não reagida que passa através do catalisador de SCR.
[0014] O termo “suporte” significa o material ao qual um catalisador é fixado.
[0015] O termo “um suporte com baixo armazenamento de amônia” significa um suporte que armazena menos que 0,001 mmol NH3 por m3de suporte. O suporte com baixo armazenamento de amônia é, preferencialmente, uma peneira molecular ou um zeólito que tem um tipo de cadeia principal selecionada a partir do grupo que consiste em AEI, ANA, ATS, BEA, CDO, CFI, CHA, CON, DDR, ERI, FAU, FER, GON, IFR, IFW, IFY, IHW, IMF, IRN, IRY, ISV, ITE, ITG, ITN, ITR, ITW, IWR, IWS, IWV, IWW, JOZ, LTA, LTF, MEL, MEP, MFI, MRE, MSE, MTF, MTN, MTT, MTW, MVY, MWW, NON, NSI, RRO, RSN, RTE, RTH, RUT, RWR, SEW, SFE, SFF, SFG, SFH, SFN, SFS, SFV, SGT, SOD, SSF, SSO, SSY, STF, STO, STT, SVR, SVV, TON, TUN, UOS, UOV, UTL, UWY, VET e VNI. Mais preferencialmente, a peneira ou zeólito molecular tem um tipo de cadeia principal selecionada a partir do grupo que consiste em BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI e MWW, ainda mais preferencialmente, o tipo de cadeia principal é selecionada a partir do grupo que consiste em BEA e MFI.
[0016] O termo “calcinar” ou “calcinação” significa o aquecimento do material em ar ou oxigênio. Essa definição é consistente com a definição de IUPAC de calcinação. (IUPAC. Compendium of Chemical Terminology, 2° edição (o “Gold Book”). Elaborado por A. D. McNaught e A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997). Versão corrigida online XML: http://goldbook.iupac.org (2006-) criada por M. Nic, J. Jirat, B. Kosata; atualizações compiladas por A. Jenkins. ISBN 0-9678550-9-8. doi:10.1351/ goldbook.) A calcinação é realizada para decompor um sal metálico e promover a troca de íons de metal dentro do catalisador e também para aderir o catalisador a um substrato. As temperaturas usadas na calcinação dependem dos componentes no material a ser calcinado e, de modo geral, são entre cerca de 400°C a cerca de 900°C, por aproximadamente 1 a 8 horas. Em alguns casos, a calcinação pode ser desempenhada até em uma temperatura de cerca de 1.200°C. Em aplicações que envolvem os processos descritos no presente documento, as calcinações são, geralmente, desempenhadas em temperaturas a partir de cerca de 400°C a cerca de 700°C por aproximadamente 1 a 8 horas, preferencialmente, em temperaturas a partir de cerca de 400°C a cerca de 650°C por aproximadamente 1 a 4 horas.
[0017] O termo “cerca de” significa aproximadamente e se refere a uma faixa que é, opcionalmente, ± 25%, preferencialmente, ± 10%, mais preferencialmente, ± 5% ou, com máxima preferência, ± 1% do valor com o qual o termo é associado.
[0018] Quando uma faixa, ou faixas, para vários elementos numéricos são fornecidas, a faixa, ou faixas, podem incluir os valores, a menos que especificado de outro modo.
[0019] O termo “seletividade de N2” significa a conversão percentual de amônia em nitrogênio.
[0020] Em um primeiro aspecto da invenção, um artigo de catalisador compreende: (a) um suporte extrudado que tem uma entrada, uma saída e uma pluralidade de canais através de que gás de escape flui durante operação de um motor, e (b) um revestimento de camada única ou um revestimento de camada dupla no suporte, em que o suporte extrudado compreende um terceiro catalisador de SCR, o revestimento de camada única compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR, e o revestimento de camada dupla compreende uma camada de fundo e uma camada de topo, em que a camada de fundo está situada entre a camada de topo e o suporte extrudado, a camada de fundo compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR, e a camada de topo compreende um segundo catalisador de SCR. O suporte com baixo armazenamento de amônia pode ser um suporte silicioso, em que o suporte silicioso pode compreender uma sílica ou um zeólito com sílica-para- DOXPLQD UDWLR RI 100, preferencialmente, 200, mais preferencialmente 250, ainda mais preferencialmente, 300, especialmente, 400, mais especialmente, 500, ainda mais especialmente, 750, DQG mais preferencialmente, 1.000. 7KH VLOLFHRXV VXSSRUW SUHIHUDEO\ FRPSULVHV BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI ou MWW. O artigo de catalisador pode fornecer um melhoramento no rendimento de N2 a partir de amônia em uma temperatura a partir de cerca de 250°C a cerca de 300°C comparado a um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um suporte silicioso está presente em uma segunda camada e gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada. O artigo de catalisador pode proteger a platina a partir de uma ou mais substâncias presentes no catalisador que pode envenenar a platina, tal como vanádio. O artigo catalítico pode proteger platina a partir de outros venenos tais como potássio, sódio, ferro e tungstênio. Quando o primeiro catalisador de SCR compreende vanádio, o artigo de catalisador pode fornecer desativação reduzida, comparado a um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um suporte silicioso está presente em uma segunda camada e gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada.
[0021] O termo “carregamento de componente ativo” se refere ao peso do suporte de platina + o peso de platina + o peso do primeiro catalisador de SCR na mescla. Platina pode estar presente no catalisador em um carregamento de componente ativo a partir de cerca de 0,01 a cerca de 0,3% em peso, inclusive, preferencialmente, a partir de cerca de 0,03 a 0,2% em peso, inclusive, mais preferencialmente, a partir de cerca de 0,05 a 0,17% em peso, inclusive, mais preferencialmente, a partir de cerca de 0,07 a 0,15% em peso, inclusive.
[0022] Catalisadores adicionais, tais como paládio (Pd), ouro (Au) prata (Ag), rutênio (Ru) ou ródio (Rh) podem estar presentes com Pt, preferencialmente, na mescla com Pt.
[0023] Em várias modalidades, as composições podem compreender um, dois ou três catalisadores de SCR. O primeiro catalisador de SCR, que está sempre presente nas composições, pode estar presente (1) em uma mescla com Pt em um suporte com baixo armazenamento de amônia ou (2) em uma camada superior quando os catalisadores estão presentes em uma bicamada e Pt está presente em uma camada inferior. O primeiro catalisador de SCR é preferencialmente um catalisador de Cu-SCR, um catalisador de Fe-SCR ou um óxido misturado, mais preferencialmente, um catalisador de Cu-SCR ou um óxido misturado, mais preferencialmente, um catalisador de Cu-SCR. O catalisador de Cu-SCR compreende cobre e uma peneira molecular. O catalisador de Fe-SCR compreende ferro e uma peneira molecular. As peneiras moleculares são adicionalmente descritas abaixo. A peneira molecular pode ser um aluminossilicato, um aluminofosfato (AlPO), um sílico-aluminofosfato (SAPO) ou misturas dos mesmos. O cobre ou ferro pode estar localizado dentro da cadeia principal da peneira molecular e/ou em sítios de cadeia principal extra (permutáveis) dentro da peneira molecular.
[0024] O segundo e o terceiro catalisadores de SCR podem ser o mesmo ou diferentes. O segundo e o terceiro catalisador de SCR podem ser um metal de base, um óxido de um metal de base, um metal nobre, uma peneira molecular, uma peneira molecular trocada por metal ou uma mistura dos mesmos. O metal de base pode ser selecionado a partir do grupo que consiste em vanádio (V), molibdênio (Mo), tungstênio (W), crômio (Cr), cério (Ce), manganês (Mn), ferro (Fe), cobalto (Co), níquel (Ni) e cobre (Cu) e misturas dos mesmos. As composições de SCR que consistem em vanádio suportado em um óxido de metal refratário, tais como alumina, sílica, zircônia, titânia, céria e combinações das mesmas são bem conhecidos e amplamente usados comercialmente em aplicações móveis. Composições típicas são descritas nas patentes U.S. nos. 4.010.238 e 4.085.193, estando a totalidade de seu conteúdo aqui incorporada, a título de referência. Composições comercialmente usadas, especialmente em aplicações móveis, compreendem TiO2 no qual WO3 e V2O5 foram dispersos em concentrações na faixa a partir de 5 a 20% em peso e 0,5 a 6% em peso, respectivamente. O segundo catalisador de SCR pode compreender um Ce-Zr promovido ou um MNO2 promovido.
[0025] Preferencialmente, o promotor compreende Nb. O metal nobre pode ser platina (Pt), paládio (Pd), ouro (Au) prata (Ag), rutênio (Ru), ródio (Rh) ou uma mistura dos mesmos. Esses catalisadores podem conter outros materiais inorgânicos, tais como SiO2 e ZrO2 que agem como aglutinantes e promotores.
[0026] Quando o catalisador de SCR é um metal de base, o artigo de catalisador pode compreender, adicionalmente, pelo menos um promotor de metal de base. Conforme usado no presente documento, entende-se que “promotor” significa uma substância que quando adicionada dentro de um catalisador, aumenta a atividade do catalisador. O promotor de metal de base pode estar na forma de um metal, um óxido do metal ou uma mistura dos mesmos. O pelo menos um promotor de catalisador de metal de base pode ser selecionado a partir de neodímio (Nd), bário (Ba), cério (Ce), lantânio (La), praseodímio (Pr), magnésio (Mg), cálcio (Ca), manganês (Mn), zinco (Zn), nióbio (Nb), zircônio (Zr), molibdênio (Mo), estanho (Sn), tântalo (Ta), estrôncio (Sr) e óxidos dos mesmos. O pelo menos um promotor de catalisador de metal de base pode ser preferencialmente MNO2, MN2O3, Fe2O3, SNO2, CuO, CoO, CeO2 e misturas dos mesmos. O pelo menos um promotor de catalisador de metal de base pode ser adicionado ao catalisador na forma de um sal em uma solução aquosa, tais como um nitrato ou um acetato. O pelo menos um promotor de catalisador de metal de base e pelo menos um catalisador de metal de base, por exemplo, cobre, podem ser impregnados a partir de uma solução aquosa no material de suporte de óxido (ou materiais de suporte de óxido), podem ser adicionados dentro de uma camada de recobrimento que compreende o material de suporte de óxido (ou materiais de suporte de óxido) ou podem ser impregnados em um suporte previamente revestido com a camada de recobrimento.
[0027] O catalisador de SCR pode compreender uma peneira molecular ou uma peneira molecular trocada por metal. Conforme usado no presente documento, entende-se que “peneira molecular” significa um material metaestável que contém minúsculos poros de um tamanho preciso e uniforme que pode ser usado como um adsorvente para gases ou líquidos. As moléculas que são pequenas o suficiente para passar através dos poros são adsorvidas enquanto as moléculas maiores não são. A peneira molecular pode ser uma peneira molecular zeolítica, uma peneira molecular não zeolítica ou uma mistura dos mesmos.
[0028] Uma peneira molecular zeolítica é um aluminossilicato microporoso que tem qualquer uma dentre as estruturas de cadeia principal listadas no Banco de dados de Estruturas de Zeólito publicado pela Associação Internacional de Zeólito (IZA). As estruturas de cadeia principal incluem, porém sem limitação, tipos de CHA, FAU, BEA, MFI e MOR. Exemplos não limitantes de zeólitos que têm essas estruturas incluem chabazita, faujasita, zeólito Y, zeólito Y ultraestável, zeólito beta, mordenita, silicalita, zeólito X e ZSM-5. Zeólitos de aluminossilicato podem ter a razão molar de sílica/alumina (SAR), definida como SiO2/Al2O3, a partir de pelo menos cerca de 5, preferencialmente, pelo menos cerca de 20, com faixas úteis de a partir de cerca de 10 a 200.
[0029] Qualquer um dentre os catalisadores de SCR pode compreender uma peneira molecular de poro pequeno, poro médio, poro grande ou uma mistura dos mesmos. Uma “peneira molecular de poro pequeno” é uma peneira molecular que contém um tamanho de anel máximo de 8 átomos tetraédricos. Uma “peneira molecular de poro médio” é uma peneira molecular que contém um tamanho de anel máximo de 10 átomos tetraédricos. Uma “peneira molecular de poro grande” é uma peneira molecular que tem um tamanho de anel máximo de 12 átomos tetraédricos. O segundo e/ou terceiro catalisadores de SCR podem compreender uma peneira molecular de poro pequeno selecionada a partir do grupo que consiste em peneiras moleculares de aluminossilicato, peneiras moleculares de aluminossilicato substituído por metal, peneiras moleculares de aluminofosfato (AlPO), peneiras moleculares de aluminofosfato substituído por metal (MeAlPO) , peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato (SAPO) e peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato substituído por metal (MeAPSO) e misturas dos mesmos.
[0030] Qualquer um dentre os catalisadores de SCR pode compreender uma peneira molecular de poro pequeno selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, e ZON, e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos. Preferencialmente, a peneira molecular de poro pequeno é selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR e ITE.
[0031] Qualquer um dentre os catalisadores de SCR pode compreender uma peneira molecular de poro médio selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, WEN e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos. Preferencialmente, a peneira molecular de poro médio selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em MFI, FER e STT.
[0032] Qualquer um dentre os catalisadores de SCR pode compreender uma peneira molecular de poro grande selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, VET e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos.
[0033] Preferencialmente, a peneira molecular de poro grande é selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em MOR, OFF e BEA.
[0034] As peneiras moleculares nos catalisadores de Cu-SCR e Fe- SCR são, preferencialmente, selecionadas a partir do grupo que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, ZON, BEA, MFI, FER e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos. Mais preferencialmente, as peneiras moleculares no Cu-SCR e Fe-SCR são selecionadas a partir do grupo que consiste em AEI, AFX, BEA, CHA, DDR, ERI, FER, ITE, KFI, LEV, MFI e SFW, e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos.
[0035] Uma peneira molecular trocada por metal pode ter pelo menos um metal a partir de um dos grupos VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB ou IIB da tabela periódica depositada nos sítios de cadeia principal extra na superfície externa ou dentro dos canais, cavidades ou gaiolas das peneiras moleculares. Os metais podem estar em uma dentre diversas formas, que inclui, porém sem limitação, átomos metálicos de zero valência ou aglomerados de átomos, cátions isolados, oxicáions mononucleares ou polinucleares ou como óxidos de metal estendidos.
[0036] Preferencialmente, os metais podem ser ferro, cobre e misturas ou combinações dos mesmos.
[0037] O metal pode ser combinado com o zeólito com a utilização de uma mistura ou uma solução do precursor de metal em um solvente adequado. O termo “precursor de metal” significa qualquer composto ou complexo que pode ser disperso no zeólito para proporcionar um componente de metal cataliticamente ativo. Preferencialmente, o solvente é água devido tanto aos aspectos econômicos quanto ambientais de usar outros solventes.
[0038] Quando cobre, um metal preferencial, é usado, complexos e compostos adequados incluem, porém sem limitação, sulfato de cobre anidro e hidratado, nitrato de cobre, acetato de cobre, acetilacetonato de cobre, óxido de cobre, hidróxido de cobre e sais de aminas de cobre (por exemplo, [Cu(NH3)4]2+). Essa invenção não é restrita a precursores de metal de um tipo, composição ou pureza particular. A peneira molecular pode ser adicionada à solução do componente de metal para formar uma suspensão, que é, então, permitida a reagir de modo que o componente de metal seja distribuído no zeólito. O metal pode ser distribuído tanto nos canais de poro quanto na superfície externa da peneira molecular. O metal pode ser distribuído em forma iônica ou como um óxido de metal. Por exemplo, o cobre pode ser distribuído como íons de cobre (II), íons de cobre (I) ou como óxido de cobre. A peneira molecular que contém o metal pode ser separada a partir da fase líquida da suspensão, lavada e secada. A peneira molecular que contém metal resultante pode, então, ser calcinada para fixar o metal na peneira molecular. Preferencialmente, o segundo e o terceiro catalisadores compreendem um catalisador de Cu-SCR que compreende cobre e uma peneira molecular, um catalisador de Fe-SCR que compreende ferro e uma peneira molecular, um catalisador com base em vanádio, um Ce-Zr promovido ou um MnO2 promovido.
[0039] Uma peneira molecular trocada por metal pode conter na faixa de cerca de 0,10% e cerca de 10% por peso de um metal de grupo VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB ou IIB localizado nos sítios de cadeia principal extra na superfície externa ou dentro dos canais, cavidades ou gaiolas da peneira molecular. Preferencialmente, o metal de cadeia principal extra pode estar presente em uma quantidade de na faixa de cerca de 0,2% e cerca de 5% por peso.
[0040] A peneira molecular trocada por metal pode ser uma peneira molecular de poro pequeno suportada de cobre (Cu) ou ferro (Fe) que tem a partir de cerca de 0,1 a cerca de 20,0% em peso de cobre ou ferro do peso total do catalisador. Mais preferencialmente, cobre ou ferro está presente a partir de cerca de 0,5% em peso a cerca de 15% em peso do peso total do catalisador. Mais preferencialmente cobre ou ferro está presente a partir de cerca de 1% em peso a cerca de 9% em peso do peso total do catalisador.
[0041] O primeiro catalisador de SCR pode ser um catalisador de Cu- SCR que compreende cobre e uma peneira molecular de poro pequeno ou um catalisador de Fe-SCR que compreende ferro e uma peneira molecular de poro pequeno. A peneira molecular de poro pequeno pode ser um aluminossilicato, um aluminofosfato (AlPO), um sílico-aluminofosfato (SAPO) ou misturas dos mesmos. A peneira molecular de poro pequeno pode ser selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, e ZON e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos. Preferencialmente, a peneira molecular de poro pequeno pode ser selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR e ITE. A razão da quantidade do primeiro catalisador de SCR para a quantidade de platina no suporte com baixo armazenamento de amônia pode ser na faixa de pelo menos um dentre: (a) 0:1 a 300:1, (b) 3:1 a 300:1, (c) 7:1 a 100:1; e (d) 10:1 a 50:1, inclusive, com base no peso desses componentes. Platina pode estar presente a partir de pelo menos um dentre: (a) 0,01-0,3% em peso, (b) 0,03-0,2% em peso, (c) 0,05-0,17% em peso, e (d) 0,07-0,15% em peso, inclusive, em relação ao peso do suporte de platina + o peso da platina + o peso do primeiro catalisador de SCR na mescla.
[0042] O segundo catalisador de SCR e o terceiro catalisador de SCR podem, independente um do outro, serem um metal de base, um óxido de um metal de base, uma peneira molecular, uma peneira molecular trocada por metal ou uma mistura dos mesmos. O metal de base pode ser selecionado a partir do grupo que consiste em vanádio (V), molibdênio (Mo), tungstênio (W), crômio (Cr), cério (Ce), manganês (Mn), ferro (Fe), cobalto (Co), níquel (Ni) e cobre (Cu) e misturas dos mesmos. O artigo de catalisador pode compreender adicionalmente pelo menos um promotor de metal de base. A peneira molecular ou a peneira molecular trocada por metal pode ser de poro pequeno, poro médio, poro grande ou uma mistura dos mesmos. O segundo e/ou terceiro catalisadores de SCR podem compreender uma peneira molecular de poro pequeno selecionada a partir do grupo que consiste em peneiras moleculares de aluminossilicato, peneiras moleculares de aluminossilicato substituído por metal, peneiras moleculares de aluminofosfato (AlPO), peneiras moleculares de aluminofosfato substituído por metal (MeAlPO) , peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato (SAPO) e peneiras moleculares de sílico-aluminofosfato substituído por metal (MeAPSO) e misturas dos mesmos. O segundo e/ou o terceiro catalisador de SCR podem compreender uma peneira molecular de poro pequeno selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, e ZON, e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos. O segundo e/ou o terceiro catalisador de SCR podem compreender preferencialmente uma peneira molecular de poro pequeno selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR e ITE. O segundo e/ou o terceiro catalisador de SCR podem compreender uma peneira molecular de poro médio selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, -PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, e WEN, e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos. O segundo e/ou o terceiro catalisador de SCR compreendem preferencialmente uma peneira molecular de poro grande selecionada a partir do grupo de Tipos de Cadeia Principal que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, pode, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, e misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos. O terceiro catalisador de SCR compreende preferencialmente vanádio, um zeólito de Fe, um zeólito de Cu, ou um catalisador a base de Ce- Zr dopado com Fe, W ou Nb.
[0043] Os catalisadores descritos no presente documento podem ser usados no tratamento de SCR de gases de escape a partir de vários motores. Os motores podem estar em um veículo, um motor estacionário, um motor em uma usina ou uma turbina a gás. Uma dentre as propriedades de um catalisador que compreende uma mescla de platina em um suporte silicioso com um primeiro catalisador de SCR, em que o primeiro catalisador de SCR é um catalisador de Cu-SCR ou Fe-SCR, é que o mesmo pode fornecer um melhoramento no rendimento de N2 a partir de amônia em uma temperatura a partir de cerca de 250°C a cerca de 350°C comparado a um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e platina suportada em uma camada que armazena amônia está presente em uma segunda camada e gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada. Outra propriedade de um catalisador que compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR, em que o primeiro catalisador de SCR é um catalisador de Cu-SCR ou um catalisador de Fe- SCR, é que o mesmo pode fornecer formação reduzida de N2O a partir de NH3 comparado a um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e platina suportada em um suporte que armazena amônia está presente em uma segunda camada e gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada.
[0044] O substrato para o catalisador pode ser qualquer material tipicamente usado para preparação de catalisadores automotivos que compreende uma estrutura de fluxo contínuo ou filtro, tal como uma estrutura de colmeia, um suporte extrudado, um substrato metálico ou uma SCRF. Preferencialmente, o substrato tem uma pluralidade de passagens de fluxo de gás paralelas e finas que se estende a partir de uma entrada a uma face da saída do substrato, de tal modo que as passagens estejam abertas para o fluxo de fluido. Tais carreadores monolíticos podem conter até cerca de 700 ou mais passagens de fluxo (ou “células”) por metro quadrado de corte transversal, embora possa-se usar bem menos. Por exemplo, o carreador pode ter a partir de cerca de 45,16 a 3.870,9, mais normalmente, a partir de 645,1 a 2.580,6 (partir de cerca de 7 a 600, mais normalmente, a partir de cerca de 100 a 400, células por polegada quadrada (“cpsi”)). As passagens, que são cursos essencialmente lineares a partir de sua entrada de fluido a sua saída de fluido, são definidas por paredes nas quais o catalisador de SCR está revestido como uma “camada de recobrimento” de modo que os gases que fluem através das passagens entram em contato com o material catalítico. As passagens de fluxo do substrato monolítico são canais de parede fina que podem ser de qualquer formato de corte transversal adequado, tais como trapezoidal, retangular, quadrado, triangular, sinusoidal, hexagonal, oval, circular, etc. A invenção não é limitada a um tipo, material ou geometria de substrato particular.
[0045] Os substratos de cerâmica podem ser produzidos a partir de qualquer material refratário adequado, tais como cordierita, cordierita- DOXPLQD, α-alumina, carboneto de silício, nitreto de silício, zircônia, mulita, espodumena, magnésia de alumina-sílica, silicato de zircônio, silimanita, silicatos de magnésio, zircão, petalita, aluminossilicatos e misturas dos mesmos.
[0046] Os substratos de fluxo de parede também podem ser formados de materiais de compósito de fibra de cerâmica, tais como aqueles formados a partir de cordierita e carboneto de silício. Tais materiais que têm a capacidade de resistência ao ambiente, particularmente, às temperaturas elevadas encontradas no tratamento das correntes de escape.
[0047] Os substratos podem ser um substrato de porosidade elevada. O termo “substrato de porosidade elevada” se refere a um substrato que tem uma porosidade de entre cerca de 40% e cerca de 80%. O substrato de porosidade elevada pode ter uma porosidade, preferencialmente, de pelo menos cerca de 45%, mais preferencialmente, de pelo menos cerca de 250%. O substrato de porosidade elevada pode ter uma porosidade, preferencialmente, de menos que cerca de 75%, mais preferencialmente, de menos que cerca de 70%. O termo porosidade, conforme usado no presente documento, se refere à porosidade total, preferencialmente, conforme medida com porosimetria de mercúrio.
[0048] Preferencialmente, o substrato é cordierita, uma cordierita de porosidade elevada, um substrato metálico, uma SCR extrudada, um filtro ou uma SCRF.
[0049] Uma camada de recobrimento que compreende uma mescla de platina em um suporte silicioso e um primeiro catalisador de SCR, em que o primeiro catalisador de SCR é preferencialmente um catalisador de Cu-SCR ou um catalisador de Fe-SCR, pode ser aplicada ao lado da entrada do substrato com o uso de um método conhecido na técnica. Após a aplicação da camada de recobrimento, a composição pode ser secada e calcinada. Quando a composição compreende uma segunda SCR, a segunda SCR pode ser aplicada na camada de recobrimento separada a um artigo calcinado que tem a camada inferior, conforme descrito acima. Após a segunda camada de recobrimento ser aplicada, a mesma pode ser secada e calcinada conforme desempenhado para a primeira camada.
[0050] O substrato com a camada que contém platina pode ser secado e calcinado em uma temperatura dentro da faixa de 300°C a 1.200°C, preferencialmente, 400°C a 700°C e, mais preferencialmente, 450°C a 650°C. A calcinação é preferencialmente feita sob condições secas, porém, a mesma pode também ser realizada hidrotermicamente, isto é, na presença de algum teor de umidade. A calcinação pode ser realizada por um tempo de entre cerca de 30 minutos e cerca de 4 horas, preferencialmente, entre cerca de 30 minutos e cerca de 2 horas, mais preferencialmente, entre cerca de 30 minutos e cerca de 1 hora.
[0051] Um sistema de escape pode compreender um catalisador do primeiro aspecto da invenção e um meio para formar NH3 no gás de escape. Um sistema de escape pode compreender adicionalmente um segundo catalisador selecionado a partir do grupo que consiste em catalisador de oxidação a diesel (DOC), um catalisador exotérmico a diesel (DEC), uma redução catalítica seletiva no filtro (SCRF) ou um filtro de fuligem catalisado (CSF), em que o segundo catalisador está situado a jusante do catalisador do primeiro aspecto da invenção. Um sistema de escape pode compreender adicionalmente um segundo catalisador selecionado a partir do grupo que consiste em um catalisador de SCR, uma redução catalítica seletiva no filtro (SCRF), um catalisador de oxidação a diesel (DOC), um catalisador exotérmico a diesel (DEC), um catalisador adsorvedor de NOx (NAC) (tal como a Armadilha de NOx pobre (LNT), a NAC, um adsorvedor de NOx passivo (PNA), um filtro de fuligem catalisado (CSF), ou um catalisador de Conceito de Início a Frio (CSC), em que o segundo catalisador está situado a montante do catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[0052] Um sistema de escape pode compreender um catalisador do primeiro aspecto da invenção, um catalisador de SCR e catalisador de DOC, em que o catalisador de SCR está situado entre o catalisador do primeiro aspecto da invenção e o catalisador de DOC. O sistema de escape pode compreender um metal do grupo da platina antes de um catalisador de SCR em que a quantidade do metal do grupo da platina é suficiente para gerar um exoterma. O sistema de escape pode compreender adicionalmente um Ce-Zr promovido ou um MNO2 promovido situado a jusante do catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[0053] Um motor pode compreender um sistema de escape conforme descrito acima. O motor pode ser um motor em um veículo, um motor estacionário, um motor em uma usina ou uma turbina a gás.
[0054] Um veículo pode compreender um sistema de escape que compreende um catalisador do primeiro aspecto da invenção e um meio para formar NH3 no gás de escape. O veículo pode ser um carro, um caminhão leve, um caminhão para serviços pesados ou um barco.
[0055] Um método de melhorar o rendimento de N2 a partir de amônia em um gás de escape em uma temperatura a partir de cerca de 250°C a cerca de 300°C compreende contatar um gás de escape que compreende amônia com um catalisador do primeiro aspecto da invenção. O melhoramento no rendimento pode ser cerca de 10% a cerca de 20% comparado a um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um suporte silicioso está presente em uma segunda camada e gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada.
[0056] Um método de reduzir a formação de N2O a partir de NH3 em um gás de escape compreende entrar em contato com um gás de escape que compreende amônia com um catalisador do primeiro aspecto da invenção. A redução na formação de N2O pode ser cerca de 20% a cerca de 40% comparada a um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um suporte silicioso está presente em uma segunda camada e gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada.
[0057] Os exemplos a seguir meramente ilustram a invenção; a pessoa versada reconhecerá muitas variações que estão dentro do espírito da invenção e do escopo das reivindicações.
[0058] Um catalisador de SCR Extrudada que contém vanádio é revestido a partir do lado da saída com uma camada de recobrimento que compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com Cu-CHA.
[0059] Um catalisador de SCR Extrudada que contém um zeólito-Fe é revestido a partir do lado da saída com uma camada de recobrimento que compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com Cu-CHA.
[0060] Comparado com um ASC de camada única convencional, em que o revestimento de camada única compreende platina em um suporte, tal como uma alumina, sem qualquer catalisador de SCR no revestimento, o ASC descrito no presente documento fornece seletividade reduzida tanto de N2O quanto de NOx. Isso resulta em seletividade aumentada em relação ao N2 sobre a faixa de temperatura completa.
[0061] Um catalisador de SCR Extrudada que contém vanádio é revestido a partir do lado da saída com uma camada de recobrimento que compreende platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia para formar uma camada de fundo. Uma segunda camada de recobrimento que compreende Cu-CHA é posicionada sobre a camada de fundo para formar uma camada de topo.
[0062] Um catalisador de SCR Extrudada que contém um zeólito-Fe é revestido a partir do lado da saída com uma camada de recobrimento que compreende platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia para formar uma camada de fundo. Uma segunda camada de recobrimento que compreende Cu-CHA é posicionada sobre a camada de fundo para formar uma camada de topo.
[0063] Comparado com um ASC de camada dupla convencional, em que o revestimento de fundo compreende platina em, por exemplo, alumina, e o revestimento de topo compreende um catalisador de SCR, o ASC descrito no presente documento fornece seletividade reduzida tanto de N2O quanto de NOx. Isso resulta em seletividade aumentada em relação ao N2 sobre a faixa de temperatura completa. Adicionalmente, a contrapressão será reduzida devido a uma camada de revestimento em geral mais fina.
[0064] Nos exemplos acima, platina é em um suporte com baixo armazenamento de amônia. O uso do suporte com baixo armazenamento de amônia ajuda a proteger a platina da exposição a materiais, tais como vanádio, que pode envenenar, ou afetar negativamente a platina.
[0065] Um filtro de SCRF é revestido na face de saída do filtro com uma camada de recobrimento que compreende platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia para formar uma camada de fundo. Uma segunda camada de recobrimento que compreende Cu-CHA é posicionada sobre a camada de fundo para formar uma camada de topo.
[0066] Um filtro de SCRF é revestido na face de saída do filtro com uma camada de recobrimento que compreende uma mescla de metal do grupo da platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia e Cu-CHA.
[0067] O SCRF com ASC dos Exemplos 5 e 6 fornece os mesmos resultados e benefícios conforme descrito para os Exemplos 1 a 4.
[0068] Os exemplos anteriores são destinados apenas às ilustrações; as reivindicações a seguir definem o escopo da invenção.
Claims (15)
1. Artigo catalisador, compreendendo: (a) um suporte extrudado tendo uma entrada, uma saída e uma pluralidade de canais através dos quais o gás de escape flui durante a operação de um motor; e, (b) um revestimento de camada única ou um revestimento de camada dupla no suporte, caracterizadopelo fato de que: o revestimento de camada única compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR; e, o revestimento de camada dupla compreende uma camada inferior e uma camada superior, onde a camada inferior está localizada entre a camada superior e o suporte extrudado, a camada inferior compreende uma mescla de platina em um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR, a camada superior compreende um segundo catalisador de SCR e o suporte extrudado compreende um terceiro catalisador de SCR.
2. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizadopelo fato de que o suporte com baixo armazenamento de amônia é um suporte silicioso.
3. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizadopelo fato de que a razão da quantidade do primeiro catalisador de SCR para a quantidade de platina do suporte com baixo armazenamento de amônia está na faixa de pelo menos um dentre: (a) 0:1 a 300:1, (b) 3:1 a 300:1, (c) 7:1 a 100:1 e (d) 10:1 a 50:1, inclusive, com base no peso desses componentes.
4. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizadopelo fato de que o primeiro catalisador de SCR é um catalisador de Cu-SCR que compreende cobre e uma peneira molecular de poro pequeno, um catalisador de Fe-SCR que compreende ferro e uma peneira molecular de poro pequeno ou um óxido misto.
5. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de SCR e o terceiro catalisador de SCR são, independentemente um do outro, um metal de base, um óxido de um metal de base, uma peneira molecular, uma peneira molecular trocada por metal ou uma da mesma.
6. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que a peneira molecular ou a peneira molecular trocada por metal é de poros pequenos, poros médios, poros grandes ou uma mistura das mesmas.
7. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o catalisador provê uma melhoria no rendimento de N2 a partir de amônia a uma temperatura de 250 °C a 300 °C em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável na qual o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um suporte silicioso está presente em uma segunda camada e o gás que compreende o NH3 passa pela primeira camada antes de passar pela segunda camada.
8. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que, quando o primeiro catalisador de SCR compreende vanádio, o artigo catalisador proporciona uma desativação reduzida em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável na qual o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um o suporte silicioso está presente em uma segunda camada e o gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada.
9. Sistema de escape, caracterizado pelo fato de que compreende o artigo catalisador como definido na reivindicação 1 e um meio para formar NH3 no gás de escape.
10. Sistema de escape, caracterizado pelo fato de que compreende o catalisador como definido na reivindicação 1, um catalisador de SCR e catalisador de DOC, em que o catalisador de SCR está localizado entre o catalisador como definido na reivindicação 1 e o catalisador de DOC.
11. Sistema de escape de acordo com a reivindicação 9, caracterizado pelo fato de que o sistema de escape compreende um metal do grupo da platina antes de um catalisador de SCR e a quantidade do metal do grupo da platina é suficiente para gerar uma exotermia.
12. Método para melhorar o rendimento de N2 a partir de amônia em um gás de escape a uma temperatura de 250 °C a 300 °C, caracterizado pelo fato de que compreende colocar um gás de escape compreendendo amônia em contato com um catalisador como definido na reivindicação 1.
13. Método de acordo com a reivindicação 12, caracterizado pelo fato de que a melhoria no rendimento é de 10% a 20% em comparação com um catalisador compreendendo uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um suporte silicioso está presente em uma segunda camada e o gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar pela segunda camada.
14. Método para reduzir a formação de N2O a partir de NH3 em um gás de escape, caracterizado pelo fato de que compreende colocar um gás de escape compreendendo amônia em contato com um catalisador como definido na reivindicação 1.
15. Método de acordo com a reivindicação 14, caracterizado pelo fato de que a redução na formação de N2O é de 20% a 40% em comparação com um catalisador compreendendo uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina em um suporte silicioso está presente em uma segunda camada e o gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar através da segunda camada.
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