KR20020070449A - 열 전도성 시이트 및 이 시이트의 제조 방법 - Google Patents

열 전도성 시이트 및 이 시이트의 제조 방법 Download PDF

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KR20020070449A
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오카다미츠히코
우시야도모아키
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쓰리엠 이노베이티브 프로퍼티즈 캄파니
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Abstract

본 발명은 가요성을 갖고, 요철 형태 및 굴곡 형태와 같은 특정한 형상을 따를 수 있으므로, 높은 접착성과 동시에 매우 우수한 열 방출 특성을 보장할 수 있으며, 두께가 감소되어 있는 경우일지라도 주름 및 파열 또는 늘어짐의 발생이 없고, 시이트 형성의 형성능 및 결합 작업이 매우 우수한 열 전도성 시이트에 관한 것이다. 이러한 열 전도성 시이트는 기판 및 이 기판의 적어도 한쪽 표면에 도포된 열 전도성 수지 층을 포함하고, 여기서 열 전도성 수지 층은 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열 전도성 충전제를 함유하도록 구성되어 있다.

Description

열 전도성 시이트 및 이 시이트의 제조 방법{HEAT CONDUCTIVE SHEET AND METHOD OF PRODUCING THE SHEET}
발열(heat generating) 부재로부터 열을 분산시키는 것은 다양한 분야에서 문제점이 되고 있다. 특히, 전자 장치, 퍼스널 컴퓨터 등과 같은 다양한 장치에 있어서, 이들 장치 내에 합체되어 있는 발열 전자 부품 및 다른 부품(이후에는 포괄적으로 "발열 부품"이라고 칭함)으로부터 열을 제거하는 것은 심각한 문제점이 되고 있다. 다양한 발열 부품의 오작동의 가능성은 부품의 온도가 상승하면서 대수적으로 증가하기 쉽다. 최근에 이러한 발열 부품은 크기가 조금씩 점점 더 작아지고, 처리 속도가 조금씩 점점 더 빨라지고 있기 때문에, 방열(heat radiation) 성능에 대한 요건이 무엇보다도 보다 중요해지고 있다.
히트 싱크(heat sink), 방열 핀, 금속 방열 판 등과 같은 다양한 방열 부재는 발열 부재로부터 발생되어 그 부재 안에서 형성된 열을 분산시키기 위해 발열 부품과 합체되어 있다. 또한, 다양한 열 전달 시이트는 발열 부재와 방열 부재 사이의 열 전달 스페이서 및 열 전달 매체로서 사용되고 있다. 특히, 최근에는 전자 장치의 보다 높은 출력 작동으로부터 야기되는 현저한 발열에 대처하기 위해서 완패키지에 있어 2.0 W/mㆍK 이상의 높은 열 전도도 및 충분히 감소된 내열성을 나타내는 열 전달 스페이서가 필수적인 것으로 되고 있다.
대부분의 종래 열 전도성 시이트는 열 전도도를 개선시키기 위한 실리콘 고무와 충전제의 혼합물을 포함한다. 이러한 충전제의 예로는 알루미나, 실리카(석영), 붕소 질화물, 마그네슘 산화물 등이 있다. 구체예로서, 일본 특허 공개 공보 제56-837호에는 주요 성분으로서 실리콘 고무와 같은 합성 고무 및 충전제를 포함하는 방열 시이트가 기재되어 있는데, 여기서 무기 충전제는 (A) 붕소 질화물과 (B) 알루미나, 실리카, 마그네시아, 아연화(zinc white) 및 마이카의 2가지 성분을 포함한다. 일본 특허 공개 공보 제7-111300호에는 1 ㎛ 이상의 두께를 갖는 붕소 질화물 분말을 실리콘 고무와 함께 존재하게 함으로써 형성된 절연성 방열 시이트가 기재되어 있다. 일본 특허 공개 공보 제7-157664호에는 실리콘 고무 내에 1종 이상의 붕소 질화물 및 이 붕소 질화물과 결정 구조가 동일한 세라믹 물질 또는 염기성 금속 산화물을 함유하고, 직포(woven fabric)에 도포되어 있는 열 전도성 실리콘 고무 시이트가 기재되어 있다. 게다가, 일본 특허 공개 공보 제10-204295호에는 시이트를 형성하는 데 유용한 열 전도성 실리콘 고무 조성물이 개시되어 있는데, 상기 조성물은 (A) 특정한 오가노폴리실록산, (B) 붕소 질화물 분말, (C) 불소-개질된 실리콘 계면활성제 및 (D) 경화제를 함유한다.
이들 열 전도성 실리콘 고무 시이트가 높은 열 전도도를 나타낸다고 할지라도, 이들 시이트는 아직 해결해야 할 몇가지 문제점을 내포하고 있다. 예를 들면, 실리콘 고무 자체가 비싸서, 그 비용은 방열 시이트의 비용에 반영된다. 그 시이트는 낮은 경화 속도를 갖는 실리콘 고무를 사용하여 제작하기 때문에, 시이트의 제조 공정은 시간-소모적이다. 열 전도도를 개선시키기 위해 다량의 충전제가 첨가되기 때문에, 작업 기계는 점도의 증가로 마모되기 쉽다. 이러한 시이트의 제조 공정은 복잡하고, 그 제조 장치는 공기 가열로(heating furnance), 프레스 기계 등을 포함하므로, 규모가 커지게 된다.
종래 실리콘 고무 시이트의 시이트는 자체가 경질이다. 그러므로, 발열 부품 또는 방열 부재가 특정한 형상, 예컨대 요철 형태 및 굴곡 형태(ruggedness and curvature)를 갖는 경우, 시이트는 그러한 형상을 따를 수 없고, 내열성은 형성된 간격으로 인하여 증가한다. 이 고무 시이트가 그러한 간격을 없애기 위해 강하게 가압되는 경우, 정밀한 전자 부품은 지나치게 가압되어, 기능에 문제점이 일어나기 쉽다.
최근에는 고무 시이트가 복잡한 형상을 갖는 부품의 형상에 따를 수 있는 높은 접착성을 얻을 수 있도록 실리콘 고무를 보다 연하게 제조하는 시도들이 수행되고 있다. 예를 들면, 일본 특허 공개 공보 제10-189838호에는 방열 시이트에 유용한 열 전도성 겔이 개시되어 있는데, 상기 겔은 결합제로서 축합 유형 겔, 예컨대 축합 경화 유형 액상 실리콘 겔을 사용하여 실리콘 오일 및 열 전도성 충전제, 예컨대 붕소 질화물, 규소 질화물, 알루미늄 질화물, 마그네슘 산화물 등을 첨가함으로써 제조하고, 표준 온도에서 그 겔로 경화된다. 그러나, 이러한 방열 시이트가높은 접착성을 얻는다고 할지라도, 그 열 전도도는 약 0.8 내지 1.1 W/mㆍK를 유지한다. 그러므로, 열 전도도는 최근 요건을 충족시키기 위해서 더 개선해야 한다. 보다 높은 열 전도도를 얻기 위해 그 충전제의 충전비를 증가시키는 경우, 겔 조성물의 가소성은 감소되고, 그 형성 특성은 약화되어 버린다. 게다가, 경화후 얻어지는 방열 시이트의 강도도 또한 감소된다. 전술한 일본 특허 공개 공보 제56-837호에 기재된 2가지 종류의 무기 충전제 (A)와 (B)의 배합물을 실리콘 겔에 첨가한다고 할지라도, 시이트 형성을 허용할 수 있는 가장 높은 충전비가 많아야 45%이고, 높은 접착성 및 높은 열 전도도에 대한 양자의 요건을 충족시키는 열 전도성 시이트를 얻을 수 없다.
더구나, 실리콘 고무 또는 다른 열 전도성 시이트가 보다 연하게 제조되는 경우 또다른 문제점이 발생한다. 바꾸어 말하면, 열 전도성 시이트는 그 점착성 표면이 박리 라이너(박리 페이퍼)에 의해 덮여 있고, 이 박리 라이너가 시이트를 사용하기 직전에 박리되는 상태 하에서 일반적으로 제공된다. 시이트 두께가 보다 작아져 보다 높은 방열 성능에 대한 요건을 충족시킴에 따라, 열 전도성 시이트는 이것이 박리 라이너로부터 박리될 때에는 늘어나기 쉽고, 이 박리 라이너가 결합 후 박리될 때에는 원하는 형상으로 시이트의 결합이 어렵게 된다.
열 전도성 시이트의 늘어나는 문제점을 해결하기 위한 수단으로서, 그 시이트가 지지체, 예컨대 플라스틱 필름, 금속 호일 등에 의해 지지되어 있는 상태 하에서 열 전도성 시이트를 사용하는 것이 관례적이다. 예를 들면, 일본 특허 공개 공보 제6-291226호에는 열 전도성 물질을 함유하는 실리콘 수지 조성물의 경화 생성물이 바람직하게는 0.01 내지 0.05 mm의 두께를 갖는 금속 호일(알루미늄 호일, 구리 호일, 은 호일 등)의 한쪽 표면 또는 양쪽 표면에 도포되어 있다는 점에서 특징을 갖는 방열 시이트가 기재되어 있다. 일본 특허 공개 공보 제9-17923호에는 바람직하게는 0.025 내지 0.10 mm의 두께를 갖는 알루미늄 호일 등의 지지체의 양쪽 표면에 실리콘 겔 층을 포함시키는 것을 특징으로 하는 열 전도성 시이트가 기재되어 있다. 지지체로서 사용된 금속 호일은 열 전도도가 매우 우수하다. 그러나, 그 지지체의 두께가 0.02 mm 이상이기 때문에, 호일은 가요성이 부족하다. 그러나, 지지체가 최외곽층이고 발열 부품의 표면 또는 방열 부재의 표면과 직접 접촉해 있는 경우, 호일은 충분하게 상기 표면 형상을 따르지 못하여, 소정의 방열 성능을 얻을 수 없다.
일본 특허 공개 공보 제8-174765호에는 5 내지 300 ㎛의 두께 및 200℃ 이상의 유리 전이 온도를 갖는 내열성 수지 필름 상에 있는 오가노폴리실록산, 카본 블랙 및 경화제로 이루어진 실리콘 고무 조성물을 경화시킴으로써 얻어진 내열성의 열 전도성 실리콘 고무 복합 시이트가 개시되어 있다. 상기 출원에서 지지체로서 사용된 내열성 필름의 바람직한 예로는 폴리이미드 필름 및 폴리아미드 필름이 있다. 이러한 지지체의 가요성은 상기 설명한 금속 호일에 비해 매우 우수하다. 그러나, 열 전도도가 여전히 낮기 때문에, 시이트의 두께 방향에 있어서의 내열성이 현저히 증가하는 문제점이 여전히 남아 있다.
지지체로서 금속 호일 또는 플라스틱 필름의 두께가 감소하여 열 전도성 시이트의 두께 방향에서의 내열성을 감소시키는 경우, 지지체가 형성되었을 때 주름이 지지체에 발생하기 쉽거나, 또는 지지체가 파열되거나 늘어나기 쉽다. 이러한 이유들로 인하여, 실제 제조 공정에서 높은 생산량으로, 즉 경제적으로 열 전도성 시이트 제품을 제조하는 것은 어렵다.
상기 설명한 열 전도성 시이트 이외에도, 국제 공개 WO 96/37915호에는 (a) 히트 싱크, (b) 전자 회로 및 (c) 상기 히트 싱크와 전자 회로 사이에 삽입된 절연층을 포함하는 전자 회로 어셈블리가 기재되어 있는데, 여기서 절연층은 (i) 히트 싱크와의 접촉을 유지하고, 접착제와 열 전도성 고형 입자로 이루어져 있으며, 60 ㎛ 미만의 두께를 갖는 제1 열 전도성 접착제 층, (ii) 15 ㎛ 이하인 두께를 갖고 있고 충전제를 함유하고 있지 않은 내열성 수지 층 및 (iii) 전자 회로와의 접촉을 유지하고, 접착제와 열 전도성 고형 입자로 이루어져 있으며, 60 ㎛ 미만의 두께를 갖는 제2 열 전도성 접착제 층을 포함한다. 그러나, 3층 구조를 갖고 있고 이로써 방열 시이트로서 사용된 상기 절연층은 복잡한 구조를 갖고 있으며, 제조하기가 용이하지 않고, 상기 설명한 종래 기술로 문제점들을 아직 해결할 수 없다.
그러므로, 본 발명의 목적은 상기 설명한 종래 기술의 다수의 문제점을 해결하고, 가요성을 가지며, 특정한 형상, 예컨대 요철 형태 및 굴곡 형태를 따를 수 있으므로, 패키지에 있어 높은 접착성과 동시에 2.0 W/mㆍK 이상의 높은 열 전도도 및 이로 인해 충분히 감소된 내열성을 보장할 수 있고, 그 두께가 감소된 경우에도 주름 및 파열의 발생이 없으며, 시이트의 형성 동안 형성능 및 결합의 작업 인자가 매우 우수한 열 전도성 시이트를 제공하는 데 있다. 본 발명의 또 다른 목적은 그러한 열 전도성 시이트를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 열 전도성 시이트 및 이것의 제조 방법에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 전자 부품 등의 열 전달 매체로서 유용한 열 전도성 시이트 및 이것의 제조 방법에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 한가지 바람직한 실시양태에 따른 열 전도성 시이트를 도시한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 한가지 바람직한 실시양태에 따른 열 전도성 시이트의 제조 공정을 단계별로 도시한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 또 다른 바람직한 실시양태에 따른 열 전도성 시이트의 제공 공정을 단계별로 도시한 단면도이다.
도 4는 예시된 열 전도성 시이트의 취급 특성을 평가하기 위해 사용된 LSI 칩의 설명도이다.
바람직한 실시양태의 상세한 설명
도 1에 개략적으로 도시되어 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 열 전도성 시이트(10)는 구성 요소로서 기판(1)과 열 전도성 수지 층(2)을 포함한다. 이 실예에 있어서, 열 전도성 수지 층(2)은 도 1에 도시되어 있는 바와 같이 기판(1)의 한 표면 상에 배치될 수 있다. 대안으로, 또 다른 열 전도성 수지 층(5)은 도 1에서 점선으로 나타낸 바와 같이 열 전도성 수지 층(2)에 반대인 측면 상에 배치될 수 있다. 열 전도성 수지 층(2)이 기판(1)의 한쪽 표면에 배치되는지 또는 양쪽 표면에 배치되는지의 여부는 의도한 열 전도성 시이트(10)의 용도 및 다른 인자에 따라 임의로 결정된다. 시이트의 취급 특성을 고려했을 때, 열 전도성 수지 층(2)은 일반적으로 그리고 바람직하게는 기판(1)의 한쪽 표면에만 배치된다. 이 경우, 이들 양자의 두께는 가능한 작은 것이 바람직하다. 본 발명의 열 전도성 시이트(10)로 조립된 열 전도성 수지 층(2 및 5)은 적어도 결합제 수지(3) 및 이 수지(3) 중에 분산된 열 전도성 충전제(4)를 함유하도록 구성되어 있다. 이후, 본 발명의 바람직한 실시양태는 이들 각각의 구성 요소를 참조하여 설명한다.
본 발명의 실시에 있어서, 열 전도성 수지 층은 다양한 결합제 수지를 사용하여 제조할 수 있는데, 이 결합제 수지는 일반적으로 열 전도성 시이트를 제조하는 데 결합제 수지 또는 결합 수지로서, 즉 주제(main agent)로서 사용된다. 열 전도성 수지 층을 형성시키는 데 주제로서 적합한 결합제 수지는 다음 열거한 예들에 항상 제한되는 것은 아니지만, 이들 수지는 2성분 유형 수지, 예컨대 실리콘 겔 또는 우레탄 수지, 합성 고무 유형 수지 및 아크릴 유형의 열가소성 수지를 포함한다. 이들 중, 2성분 유형 실리콘 겔 및 우레탄 수지는 기판 상에서 열 전도성 수지 층의 필름 형성 및 이에 따른 사용된 필름 형성 방법을 고려할 경우 유리하게 사용할 수 있다.
2성분 유형 실리콘 겔 및 우레탄 수지가 다양한 수지를 포함한다고 하지만, 수지가 휘발성 성분을 함유하지 않고, 2가지 성분을 혼합한 후 충분히 긴 저장 수명 및 실질적으로는 긴 경화 시간, 즉 제조 공정을 방해하지 않을 정도의 경화 시간, 구체적으로 말하면, 예를 들어 수 분 내지 수 시간을 갖는 한, 더구나 경화 후 수지가 충분한 연성(softness)을 갖는 한, 어떠한 2성분 유형 수지라도 본 발명에 사용할 수 있다. 이들 중, 실리콘 겔은 이것이 넓은 온도 범위에 걸쳐 연질이고, 내열성이 매우 우수하기 때문에 가장 유리하게 사용할 수 있다.
보다 구체적으로, 실리콘 겔은 일반적으로 알케닐기를 갖는 오가노폴리실록산 및 규소-결합된 수소 원자를 갖는 오가노폴리실록산을 포함하며, 부가 반응 경화 유형 실리콘 조성물로서 시판되고 있다. 이러한 실리콘 조성물은 2가지 유형, 즉 1성분 유형과 2성분 유형으로 이용 가능하다. 1성분 유형 실리콘 조성물은 가열된 후 연성 겔을 제공할 수 있고, 2성분 유형 실리콘 조성물은 혼합되고 가열된 후 연성 겔을 제공할 수 있다. 본 발명의 실시양태에 있어서, 2성분 유형 실리콘 조성물은 상기 설명한 바와 같이 유리하게 구체적으로 사용할 수 있다.
열 전도성 수지 층을 형성시키기 위해 결합제와 배합하여 사용되는 충전제는 이것이 결합제 수지 중에 균일하게 분포되는 경우 원하는 수준의 열 전도도를 갖는 열 전도성 수지 층을 제공할 수 있는 한 특별하게 제한되지 않는다. 열 전도성 시이트를 제조하기 위한 충전제로서 일반적으로 사용되는 다양한 물질도 또한 본 발명에 사용할 수 있다. 적당한 충전제가 다음 열거한 충전제에 특별하게 제한되는 것이 아니지만, 세라믹 물질, 예컨대 규소 탄화물, 붕소 질화물, 알루미늄 산화물 및 알루미늄 질화물로 예시되는 무기 물질을 사용하는 것이 바람직할 수 있다. 이러한 무기 충전제는 입자의 형태로 유리하게 사용할 수 있다.
무기 충전제의 입자가 개별적으로 사용될 수 있지만, 서로 상이한 입자 직경을 갖는 동일하거나 상이한 종류의 무기 충전제 입자 중 2가지 이상 종류를 혼합물로 그리고 배합물로 사용하는 것이 바람직하다. 특히, 1가지 종류의 충전제 입자가 보다 작은 비표면적을 갖는 규소 탄화물 입자 또는 비교적 큰 입자 직경을 갖는 입자이고, 나머지 다른 1가지 종류의 충전제 입자가 규소 탄화물 입자보다 작은 입자 직경을 갖는 붕소 질화물 입자인 배합물은 열 전도도 및 경제성을 모두 만족시키고, 가장 유리하게 사용할 수 있다. 필요할 때는 언제나, 서로 상이한 입자 직경을 갖는 규소 탄화물 입자를 있는 그대로 사용할 수 있거나, 또는 서로 상이한 입자 직경을 갖는 붕소 질화물 입자만을 또한 사용할 수 있다. 부수적으로, 본 명세서에 사용된 "입자"라는 용어는 넓은 의미를 나타내므로, 일반적으로 사용되는 입자 이외에도 일명 "분말", "미립자 형태" 등을 포함한다.
단지 예시한 것일 뿐 어떠한 방식으로도 제한한 것이 아닌 하기 설명은 본발명을 보다 용이하게 이해시키기 위한 것이다. 하기 설명한 현저한 효과들은 결합제 수지가 실리콘 겔이고, 이 겔 중에 분산된 무기 충전제가 큰 입자 직경을 갖는 규소 탄화물 입자와 작은 입자 직경을 갖는 붕소 질화물 입자의 배합물인 경우에 얻을 수 있다.
2가지 종류의 충전제 입자를 배합물로 사용하고, 그 혼합비를 제어하면, 각 입자의 특성은 충분하게 이용될 수 있다. 결과적으로, 열 전도도를 개선시킬 수 있고, 시이트 형성 동안 형성능을 실리콘 겔의 연성을 저해하는 일 없이 개선시킬 수 있다. 실제, 이러한 방식으로 얻어진 열 전도성 시이트는 종래의 실리콘 고무 열 전도성 시이트와 비교하여 훨씬 더 매우 우수한 연성을 나타낼 수 있다. 이러한 2가지 종류의 입자가 실리콘 겔 중에 분산될 때, 큰 규소 탄화물 입자는 간격을 한정하는 방식으로 분포되고, 작은 붕소 질화물 입자는 이러한 간격을 충전하여 치밀한 구조를 제공한다. 이러한 관점에서, 또한 이들 입자는 열 전도도 및 다른 효과의 개선에 크게 기여한다.
제1 충전제로서 규소 탄화물 입자도 또한 종래의 실리콘 고무 열 전도성 시이트 내의 충전제로서 사용되었다. 일반적으로, 산업 분야에서 광택제로서 사용되고 있는 유형의 규소 탄화물 입자는 본 발명에 유리하게 사용할 수 있다. 규소 탄화물 입자의 형상은 특별히 제한되어 있지 않으며, 그 입자는 구상 입자 또는 편상, 즉 시이트상 입자일 수 있다. 규소 탄화물 입자의 크기는 원하는 효과에 따라, 그리고 동시에 사용되는 붕소 탄화물 입자의 크기에 따라 넓은 범위에 걸쳐 다양할 수 있다. 그러나, 일반적으로 크기는 1 내지 200 ㎛ 범위 내에 속하는 것이 바람직하고, 10 내지 180 ㎛ 범위 내에 속하는 것이 보다 바람직하다. 규소 탄화물 입자가 다른 충전제 입자보다 극히 더 작은 비표면적을 갖고 있기 때문에, 이미 설명한 바와 같이, 상기 규소 탄화물 입자가 붕소 탄화물 입자와 배합되는 경우 충전제 입자의 충전 밀도는 최고 수준으로 증가할 수 있고, 열 전도도는 현저히 개선시킬 수 있다.
제2 충전제로서 붕소 탄화물 입자도 또한 종래의 실리콘 고무 열 전도성 시이트 내의 충전제로서 사용되었다. 붕소 탄화물 입자가 다양한 유형의 입자를 포함한다고 해도, 매우 우수한 전도도의 관점에서 육방정계 붕소 탄화물 입자를 사용하는 것이 일반적이며 바람직하다. 붕소 탄화물 입자의 형상은 제한되는 것은 아니지만, 특히 구상 또는 편상, 즉 시이트상일 수 있다. 붕소 탄화물 입자의 크기는 원하는 효과에 따라, 그리고 동시에 사용되는 규소 탄화물 입자의 크기에 따라 넓은 범위에 걸쳐 변경시킬 수 있다. 그러나, 입자 크기는 1 내지 200 ㎛ 범위 내에 속하는 것이 바람직하고, 10 내지 100 ㎛ 범위 내에 속하는 것이 보다 바람직하다. 예를 들면, 규소 탄화물 입자의 크기가 50 ㎛인 경우, 동시에 사용되는 붕소 탄화물 입자의 크기는 50 ㎛ 이하이다. 예들 들면, 붕소 탄화물 입자의 크기는 10 ㎛ 이상 내지 50 ㎛ 미만인 것이 바람직하다. 부수적으로, 본 명세서에서 사용된 "입자 직경"이라는 용어는 평균 값을 의미하는데, 결정된 크기 범위로부터 벗어난 일부 입자는 입자 직경이 실제상 가변성을 포함하기 때문에 본 발명에 사용할 수 있다.
그러한 복합 충전제 입자에서 규소 탄화물 입자와 붕소 탄화물 입자의 혼합비는 원하는 효과와 따라 광범위하게 변경시킬 수 있다. 일반적으로, 규소 탄화물 입자 100 내지 800 부피부는 붕소 질화물 입자 100 부피부에 첨가하는 것이 바람직하다. 규소 탄화물 입자 150 내지 700 부피부는 붕소 질화물 입자 100 부피부에 첨가하는 것이 보다 바람직하다. 규소 탄화물 입자의 혼합량이 100 부피부 이하인 경우, 혼합된 충전제 입자의 비표면적은 증가하므로, 실리콘 겔에 대한 충전제의 가장 높은 충전비는 감소되고, 충분한 열 전도도가 얻어질 수 있다. 이와 반대로, 규소 탄화물 입자의 혼합량이 800 부피부를 초과하는 경우, 높은 열 전도도를 갖는 붕소 질화물 입자의 혼합비가 작아지기 때문에 충분한 열 전도도를 얻을 수 없다.
본 발명의 실시양태에 있어서, 실리콘 겔 및 다른 결합제 수지에 열 전도성 충전제를 첨가하여 혼합하는 공정은 원하는 효과에 따라 다양하게 변경시킬 수 있다. 일반적으로, 결합제 수지와 충전제의 혼합비는 결합제 수지 100 부피부에 대하여 충전제 90 내지 150 부피부인 것이 바람직하다. 충전제 100 내지 140 부피부를 결합제 수지 100 부피부에 첨가하는 것이 보다 바람직하다. 충전제의 혼합량이 90 부피부 이하인 경우, 열 전도도는 지나치게 낮고, 이와 반대로 상기 혼합량이 140 부피부를 초과하는 경우, 결합제 수지와 충전제의 혼합 공정과 열 전도성 시이트의 형성은 매우 어렵게 된다. 게다가, 형성된 시이트는 매우 부서지기 쉽고, 실제 사용할 수 없다.
열 전도성 수지 층은 필요한 경우 상기 설명한 결합제 수지 및 열 전도성 충전제 이외에도 임의의 첨가제를 함유할 수 있다. 적합한 첨가제로는 계면활성제, 난연제, 위스커, 섬유상 충전제 등을 들 수 있다.
열 전도성 수지 층은 코팅법, 시이트 형성법 등과 같은 종래의 필름 형성 방법에 의해 미리 결정한 두께로 형성시킬 수 있다. 시이트 형성법은 다음에 구체적으로 설명된 바와 같이, 특히 유리하게 이용할 수 있다. 바꾸어 말하면, 상기 설명한 층의 구성 성분들을 동시에 또는 임의 순서에 따라 단계별로 반죽하고, 형성된 혼합물, 즉 필름-형성 수지 조성물, 바람직하게는 열 전도성 혼성물을 시이트 형성 기계에 의해 기판 상에서 시이트로 형성시킨다. 이러한 시이트 형성 조작에서는, 필름-형성 수지 조성물을 바람직하게는 기판이 지지체에 의해 지지되는 상태 하에서 기판의 표면에 도포한다.
이러한 방식으로 형성된 열 전도성 수지 층은 열 전도성 시이트의 사용 목적에 따라 또는 도포 위치에 따라 다양한 두께를 갖는다. 그러나, 열 전도성 수지 층은 가능한 얇은 것이 바람직하고, 일반적으로 0.05 내지 6.0 mm 범위 내에 속하는 두께를 갖는 것이 바람직하며, 0.10 내지 2.5 mm 범위 내에 속하는 두께를 갖는 것이 보다 바람직하다. 열 전도성 수지 층의 두께가 0.05 mm 미만인 경우, 공기는 발열 부품과 방열 부재 사이에 포획되기 쉽고, 결국 충분한 방열 성능이 얻어 질 수 없다. 이와 반대로, 그 두께가 6.0 mm를 초과하는 경우, 시이트의 내열성은 매우 커서 방열 성능이 상실된다.
열 전도성 층을 지지하기 위한 기판은 본 발명의 목적을 충족시키는 한 특별하게 제한되는 것은 아니지만, 플라스틱 필름, 금속 호일 또는 단일 전성 접착제 필름인 것이 바람직하다. 가장 적합한 기판은 열 전도성 시이트의 형성 방법, 그 시이트의 사용 목적, 도포 부분 등에 따라 선택하여 사용할 수 있다. 이러한 기판은 일반적으로 단일층 기판으로서 사용되고 있지만, 기판은 2층 이상의 적층 구조물일 수 있다.
예를 들면, 기판으로서 유용한 플라스틱 필름은 폴리올레핀 필름이다. 이 필름은 높은 열 전도성 및 내후성을 가지며, 비교적 높은 기판 강도를 갖는 필름이 유리하게 사용될 수도 있다. 폴리올레핀 필름의 적합한 예로는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, EVA 필름, EAA 필름 및 이오노머(ionomer) 필름을 들 수 있지만, 이들 예에 국한되는 것은 아니다. 이들 중, 고도한 결정질의 고밀도 폴리에틸렌 및 초고분자량 폴리에틸렌 필름은 이들 필름이 얇은 경우에도 강도가 매우 우수하고, 비교적 높은 열 전도도를 갖고 있기 때문에, 가장 적절하게 사용될 수 있다. 이러한 폴리올레핀 필름의 두께는 다양한 인자에 따라 광범위하게 변경시킬 수 있지만, 가능한 작은 것이 바람직하다. 일반적으로, 필름 두께는 1 내지 25 ㎛ 범위 내에 속한다. 이 두께가 1 ㎛ 이하라면, 필름이 기판 상에 도포되어 적층되어 있는 경우라고 해도, 즉 필름 형성 조성물이 지지체에 의해 지지되고 기판에 도포되어 있는 경우라고 해도, 결점이 없는 얇은 필름을 형성시키는 것은 어렵게 된다. 이와 반대로, 필름의 두께가 25 ㎛를 초과하는 경우, 시이트의 두께 방향에 있어서 내열성은 커지고, 방열 성능은 감소된다. 보통 필름 형성의 경우에서와 같이, 필름-형성 수지 조성물을 2개의 모울드 박리 필름 사이에 끼우고, 이 형성된 적층물을 2개의 롤에 통과시키거나, 또는 프레스 기계로 압연한 경우, 얇은 폴리올레핀 필름은 이미 설명한 바와 같이 주름 및 파열 또는 늘어짐(elongation)의 발생 가능성을 수반하게 된다. 그러나, 본 발명은 수지 조성물이 시이트로 형성되기 전에 지지체에의해 지지된 기판 상에 미리 필름을 적층시킴으로써 그러한 가능성을 제거할 수 있다. 이것은 또한 하기 구체적으로 설명하는 바와 같이, 금속 호일, 단일 전성 접착제 필름 등을 플라스틱 필름 대신에 기판으로서 사용하는 경우에도 해당한다.
기판으로서 유용한 금속 호일은 알루미늄, 구리, 금, 은, 납, 스테인레스강 등과 같은 다양한 금속의 호일이다. 본 명세서에서 "호일"이라는 용어는 일반적으로 얇은 물질을 나타내고, 일명 "금속 시이트" 및 "금속 호일"을 포함한다. 금속 호일의 두께가 다양한 인자에 따라 광범위하게 변경될 수 있지만, 그 두께는 상기 설명한 플라스틱 필름과 동일한 방식으로 가능한 작은 것이 바람직하고, 일반적으로 1 내지 20 ㎛ 범위 내에 속하는 것이 바람직하다. 금속 호일의 두께가 1 ㎛보다 작은 경우, 지지체에 대한 호일의 결합 작업은 어려워지고, 이와 반대로 금속 호일의 두께가 20 ㎛를 초과하는 경우, 기판의 연성은 감소되고, 또한 따르는 특성(follow-up property)도 감소된다.
본 발명의 실시에서는 또한 단일 전성 접착제 테이프를 기판으로서 사용할 수도 있다. 기판의 한쪽 표면에 접착제 층을 갖고 있기 때문에, 필름은 기판이 지지체에 결합되는 경우 효율적인 결합 작업을 허용할 수 있다. 가장 적당한 단일 전성 접착제 필름은 시판 중인 필름 중에서 선택할 수 있다. 단일 전성 접착제 필름의 두께는 일반적으로 상기 설명한 폴리올레핀 필름의 경우에서와 같이 동일한 방식으로 1 내지 25 ㎛ 범위 내에 속하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 열 전도성 시이트는 적합한 지지체 상에 기판을 미리 배치하여 고정시키고, 그러한 상태 하에서 기판의 표면 상에 열 전도성 수지 층을 형성시킴으로써 제조할 수 있다. 본 명세서에 이용된 제조 방법은 본 발명의 영역 내에서 다양하게 변경할 수 있지만, 기본적으로는 다음과 같은 단계들, 즉
(1) 기판을 지지체로 지지하는 단계,
(2) 열 전도성 수지 층을 형성시키기 위해 결합제 수지 및 열 전도성 충전제를 함유하는 필름-형성 수지 조성물, 바람직하게는 열 전도성 혼성물을 기판의 비지지 표면, 즉 지지체에 의해 지지된 표면과 반대인 표면에 도포하는 단계,
(3) 형성된 열 전도성 시이트를 지지체로부터 분리하는 단계
를 포함한다.
기판을 지지하기 위해 본 명세서에서 사용된 지지체는 제한되는 것은 아니지만, 특히 내열성, 강도 및 치수 안정성이 매우 우수한 물질로 제조된 필름인 것이 바람직하다. 이러한 지지체 필름은 열 전도성 시이트를 형성시키기 위해 압연하는 동안 함께 사용된 박리 필름(커버 필름)과 실질적으로 동일한 두께를 갖고 동일한 물질로 제조된 필름인 것이 특히 바람직하다. 지지체 필름의 한가지 적합한 예로는 이축 배향된 폴리에스테르 필름이 있다.
열 전도성 시이트의 제조 방법은 보다 구체적으로 설명하면 다음과 같다. 먼저, 미리 결정한 양의 충전제 입자를 준비하고, 별도로 제조한 실리콘 겔의 미희석된 용액과 혼합시킨다. 이러한 혼합 조작에서는 충전제 입자가 실리콘 겔 내에 균일하게 분산되어 반죽될 때까지 혼합물을 반죽한다. 혼합물의 점도가 극도로 높아지기 때문에, 반죽기 또는 유성 혼합기와 같은 반죽 기계를 사용하는 것이 적당하다.
이어서, 형성된 혼합물을 적합한 기판에 도포하여 그 기판 상에서 시이트로 형성시킨다. 본 발명에서는 이러한 형성 작업 이전에 지지체에 의해 기판을 지지하는 것이 바람직하다. 기판을 지지체로 지지하는 단계는 일반적으로 기판을 지지체에 적층시킴으로써 수행할 수 있다. 이러한 적층 방법으로는 그라비아 코팅기를 사용하여 지지체의 표면에 접착제를 도포한 후, 기판을 그 지지체에 결합시키는 방법, 미리 도포된 접착제를 갖는 표면 보호 접착제 테이프와 같은 낮은 접착력을 지닌 재박리능 접착제 테이프에 기판을 결합시키는 방법, 기판-형성 조성물, 예컨대 폴리올레핀 수지를 지지체의 표면에 직접 도포한 후, 이것을 경화시키는 방법 등을 들 수 있지만, 이들 방법은 단지 예시하기 위한 것일 뿐 어떠한 방식으로도 제한되지 않는다.
이축 배향된 폴리에스테르 필름을 지지체로서 사용하여 기판을 그 지지체에 적층시키는 경우 및 고밀도 폴리에틸렌 필름을 기판으로서 사용하는 경우, 폴리에스테르 필름에 대한 높은 결합력을 갖는 재박리능 아크릴 접착제는 지지체와 기판을 결합시키기 위한 접착제로서 적절히 사용할 수 있다. 최종 제품으로서 높은 결합력을 갖는 열 전도성 시이트를 얻는 것이 바람직한 경우, 지지체 및 접착제로서 매우 높은 결합력을 갖는 임의 접착제를 위해 박리 처리(바람직하게는 실리콘 처리)가 실시된 박리 필름을 사용하는 것이 바람직하다.
열 전도성 수지 층의 접착성을 개선시키기 위해 필요한 경우 지지체에 결합된 후 기판의 표면에 추가로 프라이머 처리를 수행할 수 있다. 기판이 폴리올레핀 필름과 같은 플라스틱 필름인 경우, 코로나 방전 처리와 같은 표면 처리가 수행될수 있다. 실리콘 겔을 결합제 수지로서 사용하는 경우, 실리콘 유형 접착제와 같은 프라이머가 기판의 표면에 도포될 수 있다.
기판을 지지체에 적층시킨 후, 지지체, 기판 및 시이트-형성 혼합물의 적층물을 시이트 형성 작업으로 처리한다. 미리 모울드 박리 필름(커버 필름)을 이러한 적층물의 표면에 도포하는 것이 바람직하다. 혼합물을 사용하는 시이트의 형성 작업은 바람직하게는 압연 공정에 의해 수행할 수 있다. 다양한 압연 방법이 이용 가능하다. 예를 들면, 적층물을 2개의 롤 사이로 안내 유도하고, 캘린더 형성 공정으로 처리한다. 대안으로, 적층물을 프레스 기계로 압연한다. 최종적으로, 형성된 시이트를 적당한 가열 수단으로 가열하여 (기판이 구비된) 의도한 열 전도성 실리콘 겔 시이트를 얻는다.
상기 설명한 제조 공정에 있어서, 출발 물질의 첨가 순서 및 다른 단계는 변경이 형성된 시이트에 유해한 영향을 미치지 않는 한 임의로 변경시킬 수 있다.
도 2는 기판으로서 플라스틱 필름 또는 금속 호일이 사용된 예를 나타낸 것이다. 먼저, 지지체(21)를 도 2(A)에 도시한 바와 같이 제조한다. 예를 들면, 이축 배향된 폴리에스테르 필름을 지지체로 사용할 수 있다. 이어서, 도 2(B)에 도시되어 있는 바와 같이, 선택된 기판(1)을 지지체(21)의 표면에 결합시킨다. 예를 들면, 고밀도 폴리에틸렌 필름 또는 알루미늄 호일을 기판으로 사용할 수 있다. 본 명세서에서, 지지체(21)와 기판(1)은 아크릴 접착제와 같은 적합한 접착제를 사용하여 결합시킬 수 있지만, 접착제 층이 사용된 지지체의 표면 및/또는 기판의 표면에 도포되어 있는 경우 접착제가 반드시 필요한 것은 아니다. 결합 단계를 완료한후, 결합제 수지 및 열 전도성 충전제를 함유하는 필름-형성 조성물, 바람직하게는 열 전도성 혼성물을 지지체(21)에 결합된 기판(1)에 도포하여, 도 2(C)에서 도시한 바와 같이, 열 전도성 수지 층(2)을 형성시킨다. 더구나, 박리 라이너(도시되지 않음)도 도포되어 있다. 이어서, 상기 설명한 공정 단계들에 의해 얻어진 적층물을 2개의 롤 사이에 통과시키거나, 또는 프레스 기계로 압연하여 수지 층을 가열 및 경화시키고, 적층물을 시이트로 전환시킨다. 이렇게 하여 얻어진 시이트를 지지체로부터 분리한다. 두께 방향에 있어서 작은 내열성을 갖는 열 전도성 시이트는 일련의 이러한 공정 단계 후 얻을 수 있다.
도 3은 단일 전성 접착제 필름이 기판으로서 사용되는 예를 도시한 것이다. 먼저, 기판(21)을 도 3(A)에서 도시되어 있는 바와 같이 제조한다. 예를 들면, 이축 배향된 폴리에스테르 필름을 이미 설명한 바와 같이 지지체로 사용할 수 있다. 이어서, 도 3(B)에서 도시되어 있는 바와 같이, 선택된 단일 전성 접착제 필름(30)을 지지체(21)의 표면에 결합시킨다. 예를 들면, 접착제 층(32)(예를 들면, 아크릴 접착제)을 폴리에스테르 필름(31)의 표면에 도포함으로써 얻어지는 폴리에스테르 라이너를 단일 전성 접착제 필름으로 사용할 수 있다. 이어서, 도 3(C)에 도시되어 있는 바와 같이, 결합제 수지 및 열 전도성 충전제를 함유하는 필름-형성 수지 조성물, 바람직하게는 열 전도성 혼성물을 지지체(21)에 결합된 단일 전성 접착제 필름(30)에 도포하여 열 전도성 수지 층(2)을 형성시킨다. 더구나, 박리 라이너(도시되어 있지 않음)가 적층되어 있다. 이어서, 이들 단계로부터 얻어진 적층물을 2개의 롤 사이에 통과시키거나, 또는 프레스 기계로 압연하여 수지 층을 가열 및 경화시키고, 적층물을 시이트로 전환시킨다. 형성된 열 전도성 시이트를 지지체로부터 분리한다. 두께 방향에 있어서 작은 내열성을 갖는 열 전도성 시이트는 일련의 이들 공정 단계 후에 얻을 수 있다.
이러한 방식으로 얻어진 열 전도성 시이트는 일반적으로 2.0 W/mㆍK 이상의 높은 열 전도도를 나타낼 수 있다. 이러한 높은 열 전도도는 상기 설명한 바와 같이 본 발명에 고유한 열 전도성 수지 조성물의 조성으로부터 얻는다. 본 발명에 따른 열 전도성 시이트는 2.0 이상 내지 2.6 W/mㆍK의 높은 열 전도도를 얻을 수 있고, 동시에 상기 시이트는 지지체의 현저하게 감소된 계면 내열성의 결과로서 매우 우수한 열 박리 특성을 나타낼 수 있다.
열 전도성 시이트는 기판에 의해 지지된다. 그러므로, 시이트가 전자 부품과 같은 발열 부품에 결합하기 위해 라이너로부터 박리되는 경우 또는 상기 시이트가 일단 결합된 후 결합 위치를 보정하기 위해 전자 부품으로부터 박리되는 경우, 작업은 시이트를 늘리는 일 없이 수행할 수 있다. 결합력의 차이가 시이트의 양쪽 면 사이에 부여될 수 있기 때문에, 시이트는, 수선하기 위해 부품을 분리한 경우에도, 미리 결정한 부품에 용이하게 결합된 상태로 유지된다. 본 발명의 열 전도성 시이트가 기판 없이 제조한 열 전도성 시이트에 비하여 취급 특성이 훨씬 더 우수하기 때문에, 작업 인자는 발열 부품이 조립되는 경우 현저히 개선될 수 있다. 본 발명의 열 전도성 시이트는 또한 두께 방향으로 작은 내열성을 유지할 수 있기 때문에, 상기 시이트는 전자 부품 등의 방열 용도에 특히 효과적이다.
발명의 개요
상기 설명한 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 기판 및 이 기판의 적어도 한쪽 표면에 도포된 열 전도성 수지 층을 포함하는 열 전도성 시이트를 제공하며, 여기서 상기 열 전도성 수지 층은 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열 전도성 충전제를 함유한다.
더구나, 본 발명에 따르면, 본 발명은 기판 및 이 기판의 적어도 한쪽 표면에 도포된 열 전도성 수지 층을 포함하는 열 전도성 시이트를 제조하는 방법을 제공하는데, 이 방법은
상기 기판을 지지체로 지지하는 단계,
열 전도성 수지 층을 형성시키기 위해 결합제 수지 및 열 전도성 충전제를 함유하는 필름-형성 수지 조성물을 상기 기판의 비지지 표면에 도포하는 단계, 및
형성된 열 전도성 시이트를 상기 지지체로부터 분리하는 단계
를 포함한다.
이후에는 본 발명의 실시예를 참조하여 본 발명을 설명한다. 그러나, 본 발명은 어떠한 방식으로도 이들 실시예에 국한되는 것은 아님을 유의해야 한다. 부수적으로, 이후에 사용되는 "부"라는 용어는 달리 특별한 언급이 없는 한 "부피부"를 나타낸다.
실시예 1
실리콘 겔 원료(Toray-Dow Corning "SE 1886")를 준비하고, 이것의 A 용액 22.5 부와 B 용액 22.5 부를 각각 혼합하여 실리콘 겔을 얻었다. 이어서, 붕소 질화물 입자(평균 입자 직경 = 10 ㎛, "HP-1", Mizushima Alloy K.K.의 제품) 13.75 부와 규소 질화물 입자(평균 입자 직경 = 75 ㎛, "P#240", Nanko Ceramics K.K.의 제품) 41.25 부를 유의깊게 충분히 혼합하여 혼합된 충전제 입자를 제조하였다. 형성된 실리콘 겔과 혼합 충전제 입자를 유성 혼합기 내에 채워 넣고, 충전제 입자의 균일한 분산이 육안으로 관찰될 수 있을 때까지 충분히 반죽하였다. 이로써, 슬러지 형태의 필름 형성 수지 조성물이 얻어졌다.
재박리능을 갖는 저점착성 접착제 필름, ScotchTM폴리에스테르 테이프(75 ㎛-두께의 폴리 에스테르 필름 기판, #5543, Minnesota Minning and Manufacuring Company의 제품)를 지지체로서 제조하였다. 박리 필름을 그 접착제 테이프로부터 박리시킨 후, 10 ㎛-두께의 고밀도 폴리에틸렌 필름(Thermo Co.의 제품)을 그렇게 노출된 접착제 표면에 적층시켰다. 상기 제조한 슬러리 수지 조성물을 형성된 적층물 필름의 폴리에틸렌 필름에 배치하였다. 박리 처리되어 있는 표면에 커버 필름을갖는 75 ㎛-두께의 폴리에스테르 필름(Thermo Co.의 제품)을 커버 필름의 박리 처리된 표면이 수지 조성물 층과 접촉하는 방식으로 수지 조성물 층에 적층시켰다. 형성된 적층물을 2개의 롤 사이에서 캘린더 성형 처리하고, 120℃에서 10 분 동안 가열하여 슬러리 조성물을 겔로 경화시켰다. 이 경화 처리를 완료한 후, 지지체로서 사용된 재박리능 단일 전성 접착제 필름과 커버 필름으로서 사용된 폴리에스테르 필름을 박리시켰다. 이로써, 실리콘 겔에 균일하게 분산되어 있고, 높은 연성 및 가요성을 갖는 규소 질화물 입자 및 붕소 질화물 입자를 함유하는 열 전도성 실리콘 겔 층의 표면에 고밀도 폴리에틸렌 필름을 적층시킨 구조를 갖는 0.5 mm-두께의 열 전도성 시이트를 얻었다.
평가 시험은 형성된 열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 평가하기 위해 다음과 같은 방식으로 수행하였다.
1. 가요성 평가:
열 전도성 시이트의 가요성을 평가하기 위해서, 20개의 시이트를 두께 10 mm로 적층시켰다. 이어서, Asker 고무 경도 시험기(Kobunshi Keiki K.K.의 제품)를 사용하여 Asker A 경도를 측정하였다. 본 실시예에서, 경도 시험기를 적층물 시이트에 가압한 직후의 측정 값을 사용하여 경도 값(최대 값)으로서 사용하였다. 본 발명의 열 전도성 시이트의 Asker A 경도는 10이었다.
참고로, 시판용 실리콘 고무 시이트(기판을 사용하지 않음, "Thercon GR-b", Fuji Kobunshi Kogyo K.K.의 제품)의 Asker A 경도는 80이었다. 바꾸어 말하면, 본 실시예의 열 전도성 시이트는 종래의 실리콘 고무 시이트보다 매우 우수한 가요성을 갖는 것으로 이해할 수 있다.
2. 내열성 평가:
열 전도성 시이트의 열 전도도를 평가하기 위해, 시이트의 "내열성"을 평가하였다. 열 전도성 시이트를 CPU와 알루미늄판 사이에 끼워 넣었다. 시이트를 미리 결정한 압력으로 CPU에 가압하고, 7V 전압을 CPU에 가하였다. 5분 후, CPU와 알루미늄판 사이의 온도차를 측정하고, 내열성을 측정 값으로부터 계산하였다. 본 실시예의 열 전도성 시이트의 내열성은 0.098℃ㆍcm2/W이었다.
참고로, 상기 설명한 시판용 실리콘 고무 시이트, "Thercon GR-b"의 내열성은 0.078℃ㆍcm2/W이었다. 바꾸어 말하면, 본 실시예의 열 전도성 시이트는 종래의 실리콘 고무 시이트의 내열성에 필적할 만한 내열성을 갖는 것으로 이해할 수 있다.
3. 취급 특성 평가:
열 전도성 시이트의 취급 특성을 평가하기 위해, 도 4에 도시되어 있는 LSI 장치에서 LSI 칩(14)과 방열 핀(16) 사이에 열 전달 시이트로서 열 전도성 시이트(10)를 고정시켰다. 열 전도성 시이트는 주름, 파열, 잘못된 고정 등과 같은 임의의 문제점 없이 용이하게 그리고 확실하게 열 전도성 시이트를 고정할 수 있다.
참고로, 상기 설명한 시판용 실리콘 고무 시이트, "Thercon GR-b"는 기판이 결여되어 있기 때문에, 시이트가 LSI 칩과 방열 핀 사이에 고정된 경우 취급이 어렵고, 시이트가 변형되었다.
실시예 2
고밀도 폴리에틸렌 필름 대신에 기판으로서 7 ㎛-두께의 알루미늄 호일(Sumikei Alumi-Foil K.K.의 제품)을 사용하여 실시예 1의 절차를 반복하였다. 형성된 열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 실시예 1에서와 같이 동일한 방식으로 평가하고, 그 평가 결과를 하기 표로 작성하였다.
Asker A 경도: 7
내열성: 0.096℃ㆍcm2/W
취급 특성: 양호함
실시예 3
고밀도 폴리에틸렌 필름 대신에 기판으로서 12 ㎛-두께의 알루미늄 호일(Sumikei Alumi-Foil K.K.의 제품)을 사용하여 실시예 1의 절차를 반복하였다. 형성된 열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 실시예 1에서와 같이 동일한 방식으로 평가하고, 그 평가 결과를 하기 표로 작성하였다.
Asker A 경도: 10
내열성: 0.093℃ㆍcm2/W
취급 특성: 양호함
실시예 4
고밀도 폴리에틸렌 필름 대신에 기판으로서 6 ㎛-두께의 폴리에스테르필름("Tetron", Teijin Co.의 제품)을 사용하여 실시예 1의 절차를 반복하였다. 형성된 열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 실시예 1에서와 같이 동일한 방식으로 평가하고, 그 평가 결과를 하기 표로 작성하였다.
Asker A 경도: 10
내열성: 0.102℃ㆍcm2/W
취급 특성: 양호함
실시예 5
실리콘 겔 원료(Toray-Dow Corning "SE 1886")를 준비하고, 이것의 A 용액 22.5 부와 B 용액 22.5 부를 각각 혼합하여 실리콘 겔을 얻었다. 이어서, 붕소 질화물 입자(평균 입자 직경 = 10 ㎛, "HP-1", Mizushima Alloy K.K.의 제품) 13.75 부와 규소 질화물 입자(평균 입자 직경 = 75 ㎛, "P#240", Nanko Ceramics K.K.의 제품) 41.25 부를 유의깊게 충분히 혼합하여 혼합된 충전제 입자를 제조하였다. 형성된 실리콘 겔과 혼합 충전제 입자를 유성 혼합기 내에 채워 넣고, 충전제 입자의 균일한 분산이 육안으로 관찰될 때까지 충분히 반죽하였다. 이로써, 슬러지 형태의 필름 형성 수지 조성물이 얻어졌다.
이어서, 기판으로서 사용하고자 하는 단일 전성 접착제 테이프를 제조하였다. 가교제("M-5A", Soken Kagaku K.K.의 제품) 3 중량부를 아크릴 접착제("SK-1501", Soken Kagaku K.K.의 제품) 100 중량부에 첨가하여 충분히 혼합함으로써 제조한 혼합물을 50 ㎛-두께의 폴리에스테르 박리 필름("Purex release film G-50",Teijin Co. 제품)에 그라비아 롤을 사용하여 도포하고, 형성된 코팅을 65℃에서 5 분 동안 건조시켰다. 건조 후, 단일 전성 접착제 테이프의 접착제 층의 두께가 5 ㎛이었다. 7 ㎛-두께의 알루미늄 호일(Alumi Foil K.K.의 제품)을 형성된 단일 전성 접착제 테이프의 노출된 접착제 표면에 적층시켰다. 선행 단계에서 제조한 슬리리 유형 수지 조성물을 형성된 적층물 필름의 알루미늄 호일에 도포하였다. 커버 필름을 갖고 있고, 그 표면에 박리 처리를 수행한 75 ㎛-두께의 폴리에스테르 필름(Thermo Co.의 제품)을 커버 필름의 박리 처리된 표면이 수지 조성물 층과 접촉하는 방식으로 수지 조성물 층에 적층시켰다. 형성된 적층물을 2개의 롤 사이에 캘린더 압연하고, 120℃에서 10 분 동안 가열하여 슬러리를 겔로 경화시켰다. 이러한 경화 처리 후, 지지체로서 사용된 폴리에스테르 박리 필름과 커버 필름으로서 사용된 폴리에스테르 필름을 박리시켰다. 이로써, 규소 질화물 입자와 붕소 질화물 입자가 균일하게 분산되고, 가요성이 매우 우수한 열 전도성 실리콘 겔 층의 표면에 접착제 층을 갖는 알루미늄 호일이 적층되어 있는 구조를 갖는 0.5 mm-두께의 열 전도성 시이트를 얻었다.
열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 실시예 1에서와 같이 동일한 방식으로 평가하고, 그 평가 결과를 하기 표로 작성하였다.
Asker A 경도: 10
내열성: 0.090℃ㆍcm2/W
취급 특성: 양호함
비교예 1
비교 목적으로, 고밀도 폴리에틸렌 필름 대신에 기판으로서 18 ㎛-두께의 폴리이미드 필름("Capton", Toray-DuPont의 제품)을 사용하여 실시예 1의 절차를 반복하였다. 형성된 열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 실시예 1에서와 같이 동일한 방식으로 평가하고, 그 평가 결과를 하기 표로 작성하였다.
Asker A 경도: 80
내열성: 0.115℃ㆍcm2/W
취급 특성: 양호함
비교예 2
비교 목적으로, 고밀도 폴리에틸렌 필름 대신에 기판으로서 30 ㎛-두께의 고밀도 폴리에틸렌 필름(Thermo Co.)을 사용하여 실시예 1의 절차를 반복하였다. 형성된 열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 실시예 1에서와 같이 동일한 방식으로 평가하고, 그 평가 결과를 하기 표로 작성하였다.
Asker A 경도: 80
내열성: 0.112℃ㆍcm2/W
취급 특성: 양호함
비교예 3
열 전도성 시이트의 제조 동안, 지지체로서 재박리능 접착제 테이프에 의해 지지되지 않은 상태 하에 그러한 10 ㎛-두께의 고밀도 폴리에틸렌 필름을 기판으로서 사용하여 실시예 1의 절차를 반복하였다. 형성된 열 전도성 시이트의 가요성, 내열성 및 취급 특성을 실시예 1에서와 같이 동일한 방식으로 평가하였지만, 이들 항목 중 어느 것도 측정할 수 없었다. 바꾸어 말하면, 캘린더 성형을 기판이 지지체에 적층되어 있지 않는 상태 하에서 수행하기 때문에, 기판은 성형 고정 동안 인열되고, 사용할 수 있는 열 전도성 시이트는 충분히 얻을 수 없었다.
표 1은 실시예 1-5와 비교예 1-3의 평가 결과를 기재한 것이다.
실시예 번호 Asker A 경도 내열성 취급 특성
실시예 1 10 0.098 양호함
실시예 2 7 0.096 양호함
실시예 3 10 0.093 양호함
실시예 4 10 0.102 양호함
실시예 5 10 0.090 양호함
비교예 1 80 0.115 양호함
비교예 2 80 0.112 양호함
비교예 3 측정 불가능함 측정 불가능함 측정 불가능함
참고예* 80 0.078 열등함
참고예*: 시판용 실리콘 고무 시이트 "Thercon GR-b"(상품명)
표 1에 요약된 평가 결과로부터 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 모든 열 전도성 시이트는 기판이 적당히 얇거나, 또는 기판의 열 전도도가 높기 때문에 두께 방향에 있어서 적은 내열성을 갖고, 전자 부품에 대한 열 전달 시이트로서 충분한 성능을 갖고 있다. 열 전도성 시이트가 기판을 갖고 있기 때문에, 취급 특성도 또한 양호하다.
상기 설명한 바와 같이, 본 발명은 가요성을 갖고, 요철 형태 및 굴곡 형태와 같은 특정한 형상을 따를 수 있으므로, 높은 접착성과 동시에 현저히 감소한 계면 내열성에 기인한 매우 우수한 열 방출 특성을 보장할 수 있으며, 두께가 감소한 경우일지라도 주름 및 파열 또는 늘어짐의 발생이 없고, 시이트 형성의 형성능 및 결합 작업이 매우 우수한 열 전도성 시이트를 제공할 수 있다.
당업자라면 본 발명의 다양한 변형예 및 변경예가 첨부한 특허청구범위에 의해 한정되는 본 발명의 사상 및 범위로부터 벗어나지 않은 것임을 이해할 수 있다. 예를 들면, 하기 특허청구범위의 임의 방법에서 인용된 단계들은 이들 단계가 인용되어 있는 순서로 반드시 수행할 필요가 없다는 점에 유의해야 한다. 당업자라면, 인용된 순서로 단계들을 수행하는 데 있어 많은 변형을 이해할 수 있다. 예를 들면, 특정한 실시양태에 있어서, 단계들은 동시에 수행할 수 있다. 첨부한 특허청구범위는 이러한 원칙들로 유의하여 구성해야 한다.

Claims (10)

  1. 기판 및 이 기판의 적어도 한쪽 표면에 도포된 열 전도성 수지 층을 포함하는 열 전도성 시이트에 있어서,
    상기 열 전도성 수지 층은 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열 전도성 충전제를 포함하는 것을 특징으로 하는 열 전도성 시이트.
  2. 제1항에 있어서, 상기 기판은 플라스틱 필름, 금속 호일 및 단일 전성 접착제 필름을 포함하는 것인 열 전도성 시이트.
  3. 제2항에 있어서, 상기 플라스틱 필름이 폴리올레핀 필름인 열 전도성 시이트.
  4. 제1항에 있어서, 상기 열 전도성 수지 층은 상기 기판이 지지체 상에 고정되어 있는 상태 하에 상기 기판의 표면에 필름 형성 수지 조성물을 도포함으로써 형성되는 것인 열 전도성 시이트.
  5. 제1항에 있어서, 상기 결합제 수지는 실리콘 겔 수지, 우레탄 수지, 합성 고무 유형 수지 및 아크릴 열가소성 수지 중에서 선택된 1종 이상의 수지를 포함하는 것인 열 전도성 시이트.
  6. 제1항에 있어서, 상기 결합제 수지는 실리콘 겔 수지 및 우레탄 수지 중 하나 이상을 포함하는 것인 열 전도성 시이트.
  7. 제1항에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 무기 충전제를 포함하는 것인 열 전도성 시이트.
  8. 제1항에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 서로 상이한 입자 직경을 갖는 2종 이상 무기 충전제 입자를 포함하는 것인 열 전도성 시이트.
  9. 제1항에 있어서, 상기 열 전도성 충전제는 규소 탄화물 입자 및 붕소 질화물 입자를 포함하는 것인 열 전도성 시이트.
  10. 기판 및 이 기판의 적어도 한쪽 표면에 도포된 열 전도성 수지 층을 포함하는 열 전도성 시이트를 제조하는 방법으로서,
    상기 기판을 지지체로 지지하는 단계,
    열 전도성 수지 층을 형성시키기 위해 결합제 수지 및 열 전도성 충전제를 포함하는 필름-형성 수지 조성물을 상기 기판의 비지지 표면에 도포하는 단계, 및
    형성된 열 전도성 시이트를 상기 지지체로부터 분리하는 단계
    를 포함하는 방법.
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